CN103456593A - 一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置与方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置与方法，改善大面积多片式GaN薄膜材料生长均匀性的方法。该方法是通过改进系统的源气体输运管道系统，根据多片衬底基片的排列设计由金属前驱物气体输运管道、惰性稀释气体输运管道、氮化物前驱物输运管道组成的多套同心圆前驱物气体输运系统，使反应前驱物气体在衬底表面的总分布概率基本一致，从而调节多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性，提高源材料的利用率。本发明工艺简单易于控制，一炉同时生长多片，可低成本大批量制备用于同质外延的GaN自支撑衬底，满足高光电性能的光/微电子器件的要求。

Description

一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置与方法

技术领域

本发明涉及光电材料和器件领域，尤其涉及一种通过改进立式氢化物气相外延装置调控生长所需流场，提高一炉生长多片外延材料片内厚度以及片间厚度均匀性的方法。

背景技术

作为重要的直接带隙宽禁带半导体材料，GaN基III-V族氮化物在发光二极管（LED）、激光二极管（LD）和紫外光探测器等光电子器件，以及微波、电力电子等微电子功率器件领域中有着广泛的应用前景。

金属有机化学气相沉积（MOCVD）与氢化物气相外延技术（HVPE）是目前较常用的制备GaN材料的外延技术。现在MOCVD的多片机技术已经发展比较成熟，能制备2英寸及4英寸多片薄膜。但是，MOCVD主要用于外延层器件制备，其生长速度慢（～10μm/h），且有碳污染问题（MOCVD中采用有机物源材料，很容易造成碳污染）制约了其在GaN衬底材料特别是体材料同质衬底方面的应用与发展。而HVPE技术具有生长速度快（～200μm/h）、比MOCVD设备成本较低以及工艺流程简单的特点，成为目前主流的GaN单晶衬底材料制备技术。

HVPE系统从反应腔结构来说分为立式结构与卧式结构两种。卧式结构中气体沿水平方向输入并扩散到衬底表面，一般通过改变输入源气体入射角以调控生长区源气体流场改善薄膜沉积的均匀性。由于衬底旋转工艺复杂，同时源气体从喷口到衬底的流动扩散区域较长而难以控制预反应，因而卧式HVPE系统难以得到高质量的均匀沉积薄膜。立式结构中源气体从衬底表面上方竖向流至反应区衬底表面，且通常采用旋转衬底而获得厚度分布均匀的沉积薄膜。但是，对于立式HVPE系统，目前较成熟的主要是单片生长，产品的产出率与源材料的利用率低，制备成本较高。目前，2英寸GaN自支撑衬底的价格高达2000美元，是同规格的蓝宝石衬底的几十倍，所以，虽然GaN基半导体器件的性能优于其他同类产品，但其高昂的价格是其进入市场的主要障碍。在同一炉中同时外延生长多片的批量生产模式可同时提高源材料的利用率及产品的产率，是降低生产成本的最有效手段。

目前多片式外延技术中，最主要的问题是同时多片生长的外延层薄膜片内、片间厚度均匀性问题。常用的立式HVPE系统中，前驱物输运管道系统是由金属前驱物气体输运管道、氮化物前驱物气体输运管道、以及其间的惰性稀释（ID）气体输运管道组成的同心圆结构，一般位于反应区中心区域。在外延生长时，由于大部分氮化物前驱物气体在未达到衬底时从尾气排放口抽走，其达到衬底表面的浓度呈指数递减，并随着ID流量的增大其递减的速度增大，当单片衬底位于托盘中心时，衬底上外延层厚度出现一个圆形厚膜带，圆形厚膜带随着ID流量的增大由衬底中心向外移动，优化金属前驱物气体、氮化物前驱物气体与ID气体在反应区的流场，可解决单片外延薄膜厚度均匀性问题（见附图2）。但用这种结构生长三片衬底时（附图3），厚膜带由圆形变成环形，调节金属前驱物气体、氮化物气体与ID气体在反应区的流场，将厚膜带移动到衬底中心时，外延层厚度均匀性最好，但其均匀性也只能达到±15%左右(见附图4)，远不能满足后续器件制备时的片内厚度均匀性小于±5%的要求。

发明内容

本发明的目的在于提供一种通过改进HVPE系统源气体输运装置以调控生长流场的方法，改善多片式大面积薄膜材料生长的均匀性，提高产品的产出率与源材料的利用率，降低生产成本。

本发明提出的改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置与方法，根据衬底基片的排列设计多套由金属前驱物气体输运管道、氮化物前驱物输运管道、以及稀释惰性气体输运管道组成的同心圆输运管道系统，根据源气体输运与扩散特性优化各管道的长度与径度配比及源气体的流量，结合衬底的旋转，使反应物前驱物气体在各衬底表面的总分布概率基本一致，从而改善多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性。

本发明的通过调控源气体的输运与扩散改进衬底表面流场，用同一炉制备多片薄膜厚度分布均匀的GaN衬底的外延技术，能有效提高源材料的利用率与生产效率，实现低成本的批量生产。

一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置，该装置为HVPE反应腔，是立式腔体结构，该装置的腔体内上部设有金属承载舟，金属承载舟顶面设有氢化物与载气入口通道，金属承载舟的外侧面设有保护性惰性气体输运管道，保护性惰性气体输运管道位于金属承载舟的外侧面与腔体内壁之间，金属承载舟的底面设有前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统的下方设有承载衬底的石墨托盘，承载衬底的石墨托盘的底部设有支撑托盘的石英杆；

一套前驱物气体输运系统由金属前驱物气体输运管道、惰性稀释气体输运管道、氮化物前驱物输运管道组成的同心圆结构；

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上在生长3片衬底时，配有一套同心圆前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统在金属承载舟上的位置偏离金属承载舟中心，位于在承载衬底的石墨托盘上3片衬底的圆心轨迹的正上方。

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上生长7片衬底时，配有两套同心圆前驱物气体输运系统，同心圆前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体。两套同心圆前驱物气体输运系统的直径及其配比与单片系统相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统的位置在承载衬底的石墨托盘中心的正上方，另一套前驱物气体输运系统偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上外圈6片衬底连心圆周线（托盘旋转时外圈衬底的圆心转动时的轨迹）的正上方。

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上生长19片衬底时，配有三套同心圆前驱物气体输运系统，同心圆前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体。三套同心圆前驱物气体输运系统的直径及其配比与单片系统相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统的位置在承载衬底的石墨托盘的中心正上方；另一套前驱物气体输运系统偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上中圈6片衬底连心圆周线的正上方；第三套前驱物气体输运系统偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上外圈12片衬底连心圆周线的正上方；

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上生长19片衬底时，配有七套同心圆前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体。七套前驱物气体输运系统的直径及其配比与单片系统相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统的位置在承载衬底的石墨托盘的中心正上方；另外两套前驱物气体输运系统尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟中心成中心对称；另四套前驱物气体输运系统尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟中心成中心对称。

一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于：

①、将待外延生长GaN薄膜的衬底进行表面处理，去除衬底表面污染改善衬底表面特性；

所述表面处理技术，是指在金属有机物化学气相淀积MOCVD反应室或其他高温退火炉中采用氢气、氮气、氨气以及其他气体对衬底表面进行烘烤处理；

在其中一些实施例中，所述表面处理技术，是指采用氢气、氮气、氨气以及其他气体对（蓝宝石、碳化硅、硅以及氧化锌）衬底表面（GaN异质衬底表面）进行烘烤处理，温度1000～1600℃，时间1～480分钟；

在其中一些实施例中，所述表面烘烤处理，可以在金属有机物化学气相淀积MOCVD反应室中处理，也可以在其他高温退火炉中进行；

所述衬底，是指蓝宝石衬底、碳化硅衬底、硅衬底或氧化锌衬底；

上述衬底表面是极性c面，或是非极性半极性晶面；

②、将经过表面处理的（蓝宝石、碳化硅、硅或氧化锌）衬底在MOCVD反应室中生长GaN模版，采用低温缓冲层技术加高温生长技术的两步法生长3片及以上的GaN模版，GaN薄膜厚度为2～10μm；

在其中一些实施例中，所述低温缓冲层技术，是指但不限于低温生长GaN多晶层，缓冲层厚度为30～800nm；

③、将步骤②所获得的3片及以上的GaN模版放置于HVPE反应腔中，进行的GaN单晶材料的快速生长，调控前驱物气体输运系统的输运与扩散，通过承载衬底的石墨托盘的旋转，使生长区衬底表面的源气体以一定的配比均匀分布，制备厚度分布均匀的GaN复合衬底，GaN厚度为10～5000μm。

在其中一些实施例中，步骤③中所述HVPE反应腔是氢化物气相沉积装置，为立式结构，一套前驱物气体输运系统由金属前驱物气体输运管道、惰性稀释气体输运管道、氮化物前驱物输运管道组成的同心圆结构；

步骤③中所述通过承载衬底的石墨托盘的旋转，带动衬底的旋转，通过支撑托盘的石英杆的驱动，促使反应物前驱体气体在衬底表面的总分布概率基本一致的承载衬底的石墨托盘的转动，转动速度为5～500rpm。

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上在生长3片衬底时，配有两套规格尺寸相同的同心圆前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体；两套前驱物气体输运系统管道的尺寸与比例参数相同，其位置偏离金属承载舟中心，位于在承载衬底的石墨托盘上3片衬底连心圆周线（托盘旋转时衬底的圆心转动时的轨迹）的正上方，两者关于金属承载舟中心成中心对称；

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上在生长7片衬底时，配有三套同心圆前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体，三套前驱物气体输运系统的直径及其配比相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统的位置在承载衬底的石墨托盘中心的正上方，另两套前驱物气体输运系统尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上外圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟中心成中心对称；

在其中一些实施例中，所述承载衬底的石墨托盘上在生长19片衬底时，配有五套同心圆前驱物气体输运系统，前驱物气体输运系统间输入保护性惰性气体，五套前驱物气体输运系统的直径及其配比相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统的位置在承载衬底的石墨托盘的中心正上方，另两套前驱物气体输运系统尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟中心成中心对称，第四、五套前驱物气体输运系统尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟中心位置，在承载衬底的石墨托盘上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟中心成中心对称。

在其中一些实施例中，所述调控前驱物气体输运系统的输运与扩散，是指通过调控惰性稀释（ID）气体的流量调控金属前驱物气体与含氮前驱物气体扩散到衬底表面的浓度及其配比，调控衬底表面外延材料的生长速度及厚度分布。

在其中一些实施例中，所述调控前驱物气体输运系统的输运与扩散，是指调节前驱物源气喷射口到衬底的距离，调控衬底表面外延材料的生长速度及厚度分布，并提高源材料的利用率。

采用本发明的一种通过调控前驱物气体流场的改进多片外延材料厚膜分布均匀性的方法，在同一炉外延生长3片GaN复合衬底，3片薄膜厚度分布均匀性变化控制在±5%以内，晶片间平均厚度差在3%以内，如图8所示。

采用本发明方法制备的多片氮化镓复合衬底，表面光亮无裂纹；工艺简单，易于控制，重复可靠性高；一炉可以同时生长多片，生产效率以及源材料的利用率高，能有效降低生产成本，是一种经济实用性强、可实现工业化量产的GaN衬底制备技术。

附图说明

图1所示为本发明的HVPE立式结构系统中的前驱物输运管道系统结构组成及气路的截面示意图；

图2所示为采用传统单片立式HVPE结构系统在不同ID流量下制备的50μmGaN薄膜材料厚度分布图像，其中ID流量分别为：7600sccm（图2a），12000sccm（图2b），15000sccm（图2c），图2d为优化ID流量制备的厚度均匀性为±1.8%的GaN薄膜厚度分布图像；

图3所示为传统的多片立式HVPE系统结构截面示意图与承载3片衬底的托盘示意图；

图4所示为采用传统多片立式HVPE系统生长中采用不同ID流量时制备的GaN薄膜厚度分布图像，其中ID流量分别为7600sccm（图4a），12000sccm（图4b），15000sccm（图4c）；

图5所示为本发明的新型3片立式HVPE结构截面示意图与承载3片衬底的托盘示意图；

图6所示为本发明的新型7片立式HVPE结构截面示意图与承载7片衬底的托盘示意图；

图7所示为本发明的新型19片立式HVPE结构截面示意图与承载19片衬底的托盘示意图；

图8所示为本发明的采用新型3片立式HVPE系统一炉同时生长3片时外延层厚度均匀性为±4.8%的衬底厚度分布图及实验与模拟厚度变化曲线；

附图标记说明：

1：金属承载舟，2：承载衬底的石墨托盘，3：支撑托盘的石英杆，4：氢化物与载气入口通道，51：金属前驱物气体输运管道，52：惰性稀释气体输运管道，53：氮化物前驱物输运管道，5：前驱物气体输运系统，6：保护性惰性气体输运管道，7：多片式衬底排列的石墨托盘正面。

具体实施方式

为能进一步了解本发明的特征、技术手段以及所达到的具体目的、功能，解析本发明的优点与精神，藉由以下实施例对本发明做进一步的阐述。

本发明的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置为HVPE反应腔，是立式腔体结构，该装置的腔体内上部设有金属承载舟1（镓舟），金属承载舟1顶面设有氢化物与载气入口通道4，金属承载舟1的外侧面设有保护性惰性气体输运管道6，保护性惰性气体输运管道6位于金属承载舟1的外侧面与腔体内壁之间，金属承载舟1的底面设有前驱物气体输运系统5（前驱物气体输运管道同心圆结构系统），前驱物气体输运系统5的下方设有承载衬底的石墨托盘2，承载衬底的石墨托盘2的底部设有支撑托盘的石英杆3。

一套前驱物气体输运系统5（前驱物气体输运管道同心圆结构系统）是由金属前驱物气体输运管道51、惰性稀释气体输运管道52（ID输运管道，INNERDILUTION）、氮化物前驱物输运管道53组成的同心圆结构。

本发明的一种通过调控前驱物源气体的输运与扩散改进衬底表面流场，同一炉制备多片薄膜厚度分布均匀的GaN衬底，能有效提高源材料的利用率与生产效率，实现低成本批量生产的外延技术，工艺如下：

通过改进立式HVPE反应腔中前驱物气体输运系统5管道结构，根据衬底基片的排列设计多套由金属前驱物气体输运管道51、惰性稀释气体输运管道52（ID输运管道，INNER DILUTION）、氮化物前驱物输运管道53组成的同心圆输运管道系统，优化衬底的旋转，使反应物前驱物气体在衬底表面的总分布概率基本一致，从而调节多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性；

根据源气体的输运与扩散特性优化设计同心圆输运管道系统的长度，延长反应前驱物在衬底的停留时间，减少含氮前驱物从尾气输出口的排除量，同时在同心圆前驱物气体输运系统5间通入惰性气体，抑制副产物的沉积，延长设备的持续运行时间提高生产效率，促进含氮前驱物向衬底表面的扩散，提高其在衬底表面的浓度配比，从而调控生长所需流场，提高源材料的利用率。

上述衬底包括但不局限于蓝宝石衬底，可以是碳化硅、硅以及氧化锌或其他材料衬底，衬底表面可以是极性c面，也可以是其他非极性、半极性晶面；蓝宝石衬底直径可以是1英寸、2英寸、6英寸、8英寸以及其他尺寸衬底。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，配有一套由金属前驱物气体输运管道51、惰性稀释气体输运管道52（ID输运管道，INNER DILUTION）、氮化物前驱物输运管道53组成的同心圆结构前驱物气体输运系统5，置于偏离金属承载舟1（镓舟）中心区域30～40mm、与承载衬底的石墨托盘2上衬底放置位置的圆心相对应的正上方，如附图5所示，或者配有两套尺寸规格全同的同心圆结构前驱物气体输运系统5，关于金属承载舟1（镓舟）中心成中心对称，置于偏离金属承载舟1（镓舟）中心区域30～40mm、与承载衬底的石墨托盘2上衬底放置位置的中心相对应的正上方，用于制备3片2英寸GaN衬底。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，同心圆结构前驱物气体输运系统5有两套，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体，用于生长7片2英寸GaN衬底。输运管道的长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2中心的正上方，另一套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心区域50～60mm，在承载衬底的石墨托盘2上外圈6片衬底连心圆周线（托盘旋转时外圈衬底的圆心转动时的轨迹）的正上方，如附图6所示；承载衬底的石墨托盘2当排列7片衬底时，可通过多片式衬底排列的石墨托盘正面7观察其排列状态。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，同心圆结构前驱物气体输运系统5有三套，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体，用于生长7片2英寸GaN衬底。输运管道的长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2中心的正上方，另两套前驱物气体输运系统5尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟1中心区域50～60mm，在承载衬底的石墨托盘2上外圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟1中心成中心对称。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，同心圆结构前驱物气体输运系统5为三套，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体。输运管道长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2中心的正上方，另一套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心区域50～60mm，在承载衬底的石墨托盘2上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，第三套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心区域80～90mm，在承载衬底的石墨托盘2上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，用于生长19片2英寸GaN衬底，如附图7所示。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，同心圆结构前驱物气体输运系统5为五套，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体。输运管道长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2中心的正上方，另两套前驱物气体输运系统5尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟1中心区域50～60mm，在承载衬底的石墨托盘2上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟1中心成中心对称，还有两套全同前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心区域80～90mm，在承载衬底的石墨托盘2上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟1中心成中心对称，用于生长19片2英寸GaN衬底。

在其中一些实施例中，立式HVPE反应腔中，同心圆结构前驱物气体输运系统5为七套，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体。输运管道长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2中心的正上方，另两套前驱物气体输运系统5尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟1中心区域50～60mm，在承载衬底的石墨托盘2上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟1（镓舟）中心成中心对称，还有四套尺寸规格全同的前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心区域80～90mm，在承载衬底的石墨托盘2上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟1中心成中心对称，用于生长19片2英寸GaN衬底。

在其中一些实施例中，所述立式HVPE反应腔中，承载衬底的石墨托盘2的直径为120～450mm，用于承载多片待外延衬底。承载衬底的石墨托盘2由支撑托盘的石英杆3驱动旋转，转速为5～500rpm，使反应物前驱体气体在衬底表面的总分布概率基本一致，从而调节多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性。

在其中一些实施例中，前驱物气体输运系统5调控前驱物气体的输运与扩散，调节ID的流量，以调控金属前驱物气体与含氮前驱物气体扩散到衬底表面的浓度及其配比，调控衬底表面外延材料的生长速度及厚度分布，ID流量为2000～30000sccm，最佳ID流量为5000～20000sccm。

结合图5～图7，详细给出以下三个实施例。

实施例一的技术方案：

1、蓝宝石衬底表面预处理：将商业购置的可直接外延的蓝宝石衬底置于MOCVD设备中，通入保护性气氛，包括但不限于氮气、氨气、惰性气体、氢气等气体，温度1000～1200℃，保温10～120分钟；

2、MOCVD模版制备：蓝宝石衬底表面预处理后，将温度降低到550～600℃，生长低温缓冲层，厚度为30～60nm。低温缓冲层有利于释放异质衬底外延产生的应力。然后升温至900～1100℃生长高温GaN/蓝宝石复合衬底，GaN厚度为3～6μm；

3、HVPE二次外延高质量薄膜：把3片MOCVD生长的GaN/蓝宝石模版按附图5中的多片式衬底排列的石墨托盘正面7（高强石墨托盘）的位置摆放，在新型三片立式HVPE中二次外延生长高质量的厚度分布均匀的GaN单晶层，见附图5。如图所示，其中，由金属前驱物气体输运管道51、氮化物前驱物气体输运管道53，以及它们之间的惰性稀释气体输运管道52（ID管道）组成的前驱物输运管道系统5，其位置与承载衬底的石墨托盘2上衬底的位置相对应，偏离金属承载舟1中心区域30～40mm，在承载衬底的石墨托盘2上3片衬底连心圆周线的正上方。首先，对MOCVD模版采用氨气、惰性气体、氢气和氯化氢等气体进行表面处理，去除表面有机物和氧化层；然后，调节金属前驱物气体输运管道51、氮化物前驱物气体输运管道53、其间的惰性稀释气体输运管道52（ID管道），以及保护性惰性气体的流量高温生长GaN单晶层薄膜，高温生长温度为1000～1100℃，V/III比（即氮化物前驱物气体与金属前驱物气体流量的比）为10～100：1，衬底的旋转速度为10～200rpm。由于外围惰性保护性气体的阻碍作用，减少了NH₃在输运过程中就从尾气输出口的流失，达到衬底表面的NH₃浓度增加，其从衬底表面边沿向内递减速度减缓，外延薄膜的生长速度与均匀性都大大提高，同时，由于输运管道系统在3片衬底连心圆周线的正上方，有效缓减了其在反应区中心时在3片衬底上出现的环形厚膜带现象，三片位置上的片内薄膜厚度均匀性可达到±5%以内，3片衬底片间外延层平均厚度差在3%以内。

实施例二的技术方案：

1、蓝宝石衬底表面预处理：将商业购置的可直接外延的蓝宝石衬底置于MOCVD设备中，通入保护性气氛，包括但不限于氧气、氮气、氨气、惰性气体、氢气等气体，温度1000～1200℃，保温10～120分钟；

2、MOCVD模版制备：蓝宝石衬底表面表面预处理后，将温度降低到550～600℃，生长低温缓冲层，厚度为30～60nm。低温缓冲层有利于释放异质衬底外延产生的应力。然后升温至900～1100℃生长高温GaN/蓝宝石模版，GaN厚度为3～6μm；

3、HVPE二次外延高质量薄膜：把7片MOCVD生长的GaN/蓝宝石模版按附图6中的多片式衬底排列的石墨托盘正面7（高强石墨托盘）的位置摆放，在改进的7片立式HVPE中二次外延生长高质量的厚度分布均匀的GaN单晶层，见附图6。改进的7片立式HVPE系统配有两套同心圆前驱物气体输运系统5，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体。两套同心圆前驱物气体输运系统5的直径及其配比与传统的单片立式HVPE系统相同，输运管道长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2的中心正上方，另一套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心位置，在承载衬底的石墨托盘2上外圈6片衬底连心圆周线的正上方。对MOCVD模版进行表面处理后，根据实施例一的方法调节ID流量调控氮化物前驱物气体与金属前驱物气体在输运过程中的扩散，优化两套输运管道的长度，以及衬底的旋转速度，转速为50～200rpm，调节反应物前驱体气体达到衬底表面的总分布概率，改进多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性。

实施例三的技术方案：

1、蓝宝石衬底表面预处理：将商业购置的可直接外延的蓝宝石衬底置于MOCVD设备中，通入保护性气氛，包括但不限于氧气、氮气、氨气、惰性气体、氢气和氯化氢等气体，温度1000～1200℃，保温10～120分钟；

2、MOCVD模版制备：蓝宝石衬底表面表面预处理后，将温度降低到550～600℃，生长低温缓冲层，厚度为30～60nm。低温缓冲层有利于释放异质衬底外延产生的应力。然后升温至900～1100℃生长高温GaN/蓝宝石模版，GaN厚度为3～6μm；

3、HVPE二次外延高质量薄膜：把19片MOCVD生长的GaN/蓝宝石模版按附图7中的多片式衬底排列的石墨托盘正面7（高强石墨托盘）的位置摆放，在改进的19片立式HVPE中二次外延生长高质量的厚度分布均匀的GaN单晶层，见附图7。改进的19片立式HVPE系统配有三套同心圆前驱物气体输运系统5，前驱物气体输运系统5间输入保护性惰性气体。三套同心圆前驱物气体输运系统5的直径及其配比与传统的单片立式HVPE系统相同，输运管道长度可以根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统5的位置在承载衬底的石墨托盘2的中心正上方，另一套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心位置，在承载衬底的石墨托盘2上的中圈6片衬底连心圆周线的正上方，第三套前驱物气体输运系统5偏离金属承载舟1中心位置，在承载衬底的石墨托盘2上的外圈12片衬底连心圆周线的正上方。对MOCVD模版进行表面处理后，根据实施例一的方法调节ID流量调控氮化物前驱物气体与金属前驱物气体在输运过程中的扩散，优化三套输运管道的长度及其比例，以及衬底的旋转速度，转速为50～200rpm，调节反应物前驱体气体达到衬底表面的总分布概率，改进多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性。

上述三个实施例只是本发明的举例，但依照本发明原理，这还可以衍生出其它各种方案，包括将这几种方案结合的各种方案。其中只要涉及采用多套前驱物气体输运系统（前驱物气体输运管道同心圆结构系统），通过改进源气体输运管道的尺寸及配比，利用调节ID流量调控前驱物气体的输运与扩散，调节反应物前驱体气体达到衬底表面的总分布概率，而改进多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性的方法都包含在本发明范围。

本发明有以下几个方面的优点：

1、采用多套输运管道系统，优化管道的长度配比，调控源气体在衬底表面的分布概率，从而改进同一炉生长多片薄膜的片内厚度分布均匀性与片间厚度均匀性，可得到2英寸及以上大尺寸的厚度分布均匀的复合衬底，结合采用激光剥离等技术得到厚度均匀的自支撑GaN衬底，可用于制备高性能的半导体光/微电子器件；

2、设备简单，工艺稳定重复性好，一炉生长多片不但可提高源材料的利用率，同时产品产出率的大幅提高，可有效地降低成本，适合于工业化批量生产。

本发明公开了一种通过改进立式HVPE系统源气体流场，改善大面积多片式GaN薄膜材料生长均匀性的方法。该方法是通过改进多片HVPE系统的源气体输运管道系统，即根据多片衬底基片的排列设计由金属前驱物气体输运管道51，惰性稀释气体输运管道52，氮化物前驱物输运管道53组成的多套同心圆前驱物气体输运系统5，优化其尺寸及其比例以调控金属前驱物气体与含氮前驱物气体扩散到衬底表面的浓度及其配比，使反应前驱物气体在衬底表面的总分布概率基本一致，从而调节多片衬底外延层薄膜的厚度均匀性，提高源材料的利用率。本发明是一种经济实用性强适合于工业化量产的GaN制备技术，工艺简单易于控制，一炉同时生长多片，可低成本大批量制备用于同质外延的GaN自支撑衬底，满足高光电性能的光/微电子器件的要求。

以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下所做出的若干替换、变化和修改的技术方案，均属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置，该装置为HVPE反应腔，是立式腔体结构，其特征在于，该装置的腔体内上部设有金属承载舟（1），金属承载舟（1）顶面设有氢化物与载气入口通道（4），金属承载舟（1）的外侧面设有保护性惰性气体输运管道（6），保护性惰性气体输运管道（6）位于金属承载舟（1）的外侧面与腔体内壁之间，金属承载舟（1）的底面设有前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）的下方设有承载衬底的石墨托盘（2），承载衬底的石墨托盘（2）的底部设有支撑托盘的石英杆（3）； 

一套前驱物气体输运系统（5）由金属前驱物气体输运管道（51）、惰性稀释气体输运管道（52）、氮化物前驱物输运管道（53）组成的同心圆结构。 

2.根据权利要求1所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置，其特征在于，所述承载衬底的石墨托盘（2）上在生长3片衬底时，配有一套同心圆前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）在金属承载舟（1）上的位置偏离金属承载舟（1）中心，位于在承载衬底的石墨托盘（2）上3片衬底的圆心轨迹的正上方。 

3.根据权利要求1所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积装置，其特征在于，所述承载衬底的石墨托盘（2）上生长7片衬底时，配有两套同心圆前驱物气体输运系统（5），同心圆前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体。两套同心圆前驱物气体输运系统（5）的直径及其配比与单片系统相同，其中一套前驱物气体输运系统（5）的位置在承载衬底的石墨托盘（2）中心的正上方，另一套前驱物气体输运系统（5）偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上外圈6片衬底连心圆周线的正上方。 

4.根据权利要求1所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化 物气相沉积装置，其特征在于，所述承载衬底的石墨托盘（2）上生长19片衬底时，配有三套同心圆前驱物气体输运系统（5），同心圆前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体。三套同心圆前驱物气体输运系统（5）的直径及其配比与单片系统相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统（5）的位置在承载衬底的石墨托盘（2）的中心正上方；另一套前驱物气体输运系统（5）偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上中圈6片衬底连心圆周线的正上方；第三套前驱物气体输运系统（5）偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上外圈12片衬底连心圆周线的正上方； 

或所述承载衬底的石墨托盘（2）上生长19片衬底时，配有七套同心圆前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体。七套前驱物气体输运系统（5）的直径及其配比与单片系统相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统（5）的位置在承载衬底的石墨托盘（2）的中心正上方；另外两套前驱物气体输运系统（5）尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟（1）中心成中心对称；另四套前驱物气体输运系统（5）尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟（1）中心成中心对称。 

5.一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于： 

①、将待外延生长GaN薄膜的衬底进行表面处理，去除衬底表面污染改善衬底表面特性； 

所述表面处理技术，是指在金属有机物化学气相淀积MOCVD反应室或其他高温退火炉中采用氢气、氮气、氨气以及其他气体对衬底表面进行烘烤处理； 

所述衬底，是指蓝宝石衬底、碳化硅衬底、硅衬底或氧化锌衬底； 

上述衬底表面是极性c面，或是非极性半极性晶面； 

②、将经过表面处理的蓝宝石、碳化硅、硅或氧化锌衬底在MOCVD反应室中，采用低温缓冲层技术加高温生长技术的两步法生长3片及以上的GaN模版，GaN薄膜厚度为2～10μm； 

③、将步骤②所获得的3片及以上的GaN模版放置于HVPE反应腔中，进行GaN单晶材料的快速生长，调控前驱物气体输运系统（5）的输运与扩散，通过承载衬底的石墨托盘（2）的旋转，使生长区衬底表面的源气体以一定的配比均匀分布，制备厚度分布均匀的GaN复合衬底，GaN厚度为10～5000μm。 

6.根据权利5要求所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于，步骤③中所述HVPE反应腔是氢化物气相沉积装置，为立式结构，一套前驱物气体输运系统（5）由金属前驱物气体输运管道（51）、惰性稀释气体输运管道（52）、氮化物前驱物输运管道（53）组成的同心圆结构； 

步骤③中所述通过承载衬底的石墨托盘（2）的旋转，带动衬底的旋转，通过支撑托盘的石英杆（3）的驱动，促使反应物前驱体气体在衬底表面的总分布概率基本一致的承载衬底的石墨托盘（2）的转动，转动速度为5～500rpm。 

7.根据权利5要求所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于，所述承载衬底的石墨托盘（2）上在生长3片衬底时，配有两套规格尺寸相同的同心圆前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体；两套前驱物气体输运系统（5）管道的 尺寸与比例参数相同，其位置偏离金属承载舟（1）中心，位于在承载衬底的石墨托盘（2）上3片衬底连心圆周线（托盘旋转时衬底的圆心转动时的轨迹）的正上方，两者关于金属承载舟（1）中心成中心对称； 

或所述承载衬底的石墨托盘（2）上在生长7片衬底时，配有三套同心圆前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体，三套前驱物气体输运系统（5）的直径及其配比相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统（5）的位置在承载衬底的石墨托盘（2）中心的正上方，另两套前驱物气体输运系统（5）尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上外圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟（1）中心成中心对称； 

或所述承载衬底的石墨托盘（2）上在生长19片衬底时，配有五套同心圆前驱物气体输运系统（5），前驱物气体输运系统（5）间输入保护性惰性气体，五套前驱物气体输运系统（5）的直径及其配比相同，输运管道长度根据流场而改变，其中一套前驱物气体输运系统（5）的位置在承载衬底的石墨托盘（2）的中心正上方，另两套前驱物气体输运系统（5）尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上中圈6片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟（1）中心成中心对称，第四、五套前驱物气体输运系统（5）尺寸规格相同，位于偏离金属承载舟（1）中心位置，在承载衬底的石墨托盘（2）上外圈12片衬底连心圆周线的正上方，关于金属承载舟（1）中心成中心对称。 

8.根据权利5要求所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于，所述调控前驱物气体输运系统（5）的输运与扩散，是指通过调控惰性稀释（ID）气体的流量调控金属前驱物气体与含氮前驱 物气体扩散到衬底表面的浓度及其比例，调控衬底表面外延材料的生长速度及厚度分布。 

9.根据权利5要求所述的一种改进多片式外延材料厚度分布均匀性的氢化物气相沉积方法，其特征在于，所述调控前驱物气体输运系统（5）的输运与扩散，是指调节前驱物源气喷射口到衬底的距离，调控衬底表面外延材料的生长速度及厚度分布，并提高源材料的利用率。 

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