CN103444276A - 积层用预浸料 - Google Patents

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Abstract

积层用预浸料(1)具备纤维基材(2)和在纤维基材(2)的双面设置的树脂层，基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下。

Description

积层用预浸料
技术领域
本发明涉及积层用预浸料。
背景技术
已知基于在电路板上交替地重叠绝缘层和导体层的积层方式的层叠布线板的制造技术。
例如，专利文献1中记载了一种热固性树脂层压板的制造方法，其为将由使热固性树脂清漆浸渗到纸或布基材中而成的预浸料与金属箔形成的层叠材料夹持在镜面板之间并使其大量层叠，隔着缓冲材料、载体材料配置于加热板之间并对加热板进行加热加压，由此而形成的热固性树脂层压板的制造方法，其特征在于，缓冲材料的沿着各自的边缘的突起形成在其表面侧。根据该方法，在缓冲材料的表面形成有沿着各边缘的突起，因此在压制成形时，层叠材料的外周缘部与其它部分相比压力增高，成形时、内部的树脂挤出到外部的情况较少。
此外，专利文献2中记载了如下方案：在使用可加热及加压的真空层叠装置将由支撑基膜和树脂组合物层构成的粘接膜的树脂组合物层面层叠到加工有图案的电路板上的方法中，在真空层叠装置的至少一个压制板和粘接膜的支撑基膜面之间设置比该粘接膜表面积小的防渗出片，并设置成该防渗出片在该粘接膜的表面周围的任一点均未露出到外侧，由此可以防止粘接剂的渗出。
此外，专利文献3中记载了如下方案：以提供适宜于没有微小波纹的聚苯醚层压板的预浸料为技术课题，作为解决该技术课题的方法，采用了一种预浸料，其特征在于，在将由热固性聚苯醚系树脂组合物与基材复合而成的预浸料中，其树脂流动度为1%～25%。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平4-185408号公报
专利文献2：日本特开平11-340625号公报
专利文献3：日本特开2000-297165号公报
发明内容
然而，在专利文献1、2的预浸料中，将应用于真空层压机时防止树脂的挤出作为课题，因此确保仅埋入内层电路板上的电路凹凸的充分的流动性受到了阻碍。另一方面，在这些使用了以往的预浸料的层压板中，在电路间存在有空隙残留的问题。根据本发明人等的确认，这样制作的以往的预浸料的树脂流动度为5～8重量%左右、最高也仅为12重量%。因此，本发明人等认为由于树脂不能充分地跟随电路凹凸因而产生埋入性降低。
然而，为了充分地埋入电路凹凸而确保构成预浸料的树脂层的树脂组合物的流动性时，树脂组合物的流动性变得过大，因此在真空层压时，树脂层流出、在所得到的层压板的厚度上产生偏差。如此，内层电路的埋入性的提高和厚度精度的提高是折衷关系。
专利文献3记载的内容是：公开了以将热固性聚苯醚系树脂组合物和基材复合而成的预浸料为前提的技术，并未记载具备不含聚苯醚的树脂层的预浸料。此外，专利文献3记载的内容是，以环氧树脂作为材料的覆铜层压板存在电特性、特别是在高频区域的介电特性差的缺点，作为解决该问题的材料将聚苯醚用于覆铜层压板的方案受到注目。因此，专利文献3记载的内容不能用于具备含有以环氧树脂作为主要成分的热固性树脂的树脂层的预浸料的技术。
此外，在积层用预浸料中，树脂流动度和构成树脂层的树脂组合物的种类是整体不可分的结构。树脂流动度是根据树脂的粘度和树脂反应的进行程度的平衡来确定的参数。聚苯醚树脂的粘度高，无法从具备含有聚苯醚树脂的树脂层的预浸料得到良好的内层电路埋入性。
本发明是鉴于上述情况而成的，其目的在于，提供一种实现兼具内层电路的埋入性的提高以及厚度精度的提高的积层用预浸料。
根据本发明，提供一种积层用预浸料，
其具备纤维基材和设置在前述纤维基材的双面的树脂层，
基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下。
优选的是，本发明的积层用预浸料在树脂层中含有热固性树脂，
前述热固性树脂选自环氧树脂、氰酸酯树脂和马来酰亚胺化合物。
此外，根据本发明，提供一种层压板，
其具备：
在单面或双面具有电路形成面的芯层、和
层叠于前述芯层的前述电路形成面的积层层，
前述积层层是将上述的积层用预浸料固化而形成的。
此外，根据本发明，
提供一种半导体装置，
其具备上述的层压板、和
安装在前述层叠体上的半导体元件。
进而，根据本发明，
提供一种层压板的制造方法，
其连续进行如下工序：
层压工序，其中，在加热加压下，在单面或双面具有电路形成面的芯层的前述电路形成面上层压积层用预浸料，以及
平滑化工序，其中，对层压后的前述积层用预浸料的表面进行平滑而得到层压板，
在前述层压工序中，以用一对相向的金属板夹持前述芯层和前述积层用预浸料的状态进行加热和加压，
作为前述积层用预浸料，使用上述的积层用预浸料。
根据本发明，提供一种积层用预浸料，其可以兼具内层电路的埋入性的提高和厚度精度的提高。
附图说明
通过以下所述的适宜的实施方式、及其附带的以下附图，上述目的、及其它目的、特征及优点可进一步明确。
图1为示意性表示实施方式的预浸料的截面图。
图2为说明测定实施例的预浸料的树脂流动度的方法的图。
具体实施方式
本发明所述的预浸料是具备纤维基材和设置在纤维基材的双面的树脂层的积层用预浸料。该预浸料基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下。通过使在上述条件下测定的树脂流动度为15重量%以上，可以得到内层电路的埋入性优异的预浸料。此外，通过使树脂流动度的上限为50重量%以下，对预浸料进行层叠压制时，可以抑制树脂层从预浸料的流出。因此，层叠于具有电路形成面的芯层时，可以实现内层电路的埋入性优异、并且能够抑制层叠压制时树脂层从预浸料的流出的积层用预浸料。
此外，本发明的预浸料优选以用一对相向的橡胶板夹持该预浸料的状态、在120℃、2.5MPa的条件下加热及加压时，在俯视下从纤维基材的外缘挤出的树脂层的重量相对于树脂层的整体为5重量%以下。通过这样操作，可以进一步提高所得到的层压板的厚度均匀性。因此，可以实现如下所述的积层用预浸料：所述积层用预浸料在层叠于具有电路形成面的芯层时，内层电路的埋入性优异，层叠压制时能够抑制树脂层从预浸料的流出，并且能够更进一步提高厚度均匀性。
需要说明的是，上述的橡胶板使用满足下述(i)～(iii)的橡胶板。
(i)基于JIS K6253A而测定的橡胶硬度为60°
(ii)厚度3mm
(iii)材质为硅
以下，使用附图对本发明的实施方式进行说明。需要说明的是，在所有的附图中，对同样的构成要素赋予相同的附图标记，并适当省略说明。
[预浸料]
图1是表示本发明的预浸料的一个例子的图。预浸料1具备纤维基材2和设置在纤维基材2的双面的、含有热固性树脂的树脂层3、4。预浸料1可以是使树脂组合物浸渗到纤维基材2中而形成的。以下，对于预浸料1中所使用的树脂组合物P进行说明，构成树脂层3、4的树脂组合物可以彼此相同，也可以各自不同。
预浸料1中所使用的树脂组合物P含有(A)热固性树脂。(A)热固性树脂选自环氧树脂、氰酸酯树脂及马来酰亚胺化合物，可以含有一种或两种以上这些物质。对树脂组合物P中的热固性树脂的含量没有特别限定，优选为树脂组合物P整体的15～80重量%、更优选为25～50重量%。
作为环氧树脂，例如，可列举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚P型环氧树脂、双酚Z型环氧树脂等双酚型环氧树脂，苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂等酚醛清漆型环氧树脂，联苯型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂等芳基亚烷基型环氧树脂，萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、苯氧基型环氧树脂、双环戊二烯型环氧树脂、降冰片烯型环氧树脂、金刚烷型环氧树脂、芴型环氧树脂等环氧树脂等。可以单独使用它们中的1种，也可以组合使用2种以上。
对环氧树脂的含量没有特别限定，优选为树脂组合物P整体的15～80重量%。进而优选为25～50重量%。此外，组合使用液状的双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂等液状的环氧树脂时，可以提高对纤维基材的浸渗性，因此是优选的。液状环氧树脂的含量为树脂组合物P整体的3～14重量%时更优选。此外，组合使用固态的双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂时，可以提高对导体的密合性。
作为氰酸酯树脂的种类没有特别限定，例如，可列举出酚醛清漆型氰酸酯树脂、萘酚芳烷基型氰酸酯树脂、双环戊二烯型氰酸酯树脂、联苯型氰酸酯树脂、双酚A型氰酸酯树脂、双酚E型氰酸酯树脂、四甲基双酚F型氰酸酯树脂等双酚型氰酸酯树脂等。它们中，从低热膨胀性的观点出发，优选苯酚酚醛清漆型氰酸酯树脂。此外，也可以进一步组合使用1种或者2种以上其它氰酸酯树脂，没有特别限制。氰酸酯树脂优选为树脂组合物P整体的8～20重量%。
作为马来酰亚胺化合物，可列举出双马来酰亚胺、由双马来酰亚胺和氰酸酯构成的双马来酰亚胺·三嗪树脂(BT树脂)。作为双马来酰亚胺，例如，可列举出4,4'-二苯基甲烷双马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、对亚苯基双马来酰亚胺、2,2'-[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、N,N'-亚乙基双马来酰亚胺、N,N'-六亚甲基双马来酰亚胺等。马来酰亚胺化合物优选为树脂组合物P整体的20重量%以下。
树脂组合物P优选含有(B)填充材料。作为(B)填充材料，例如，可列举出核壳型橡胶颗粒、交联丙烯腈丁二烯橡胶颗粒、交联苯乙烯丁二烯橡胶颗粒、丙烯酸类橡胶颗粒、有机硅颗粒等有机填充材料；滑石、煅烧粘土、未煅烧粘土、云母、玻璃等硅酸盐、氧化钛、氧化铝、二氧化硅、熔融二氧化硅等氧化物、碳酸钙、碳酸镁、水滑石等碳酸盐、勃姆石(AlO(OH)，通常称为“假”勃姆石的勃姆石(即Al2O3·xH2O，这里x＝1～2)、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙等氢氧化物、硫酸钡、硫酸钙、亚硫酸钙等硫酸盐或亚硫酸盐、硼酸锌、偏硼酸钡、硼酸铝、硼酸钙、硼酸钠等硼酸盐、氮化铝、氮化硼、氮化硅、氮化碳等氮化物、钛酸锶、钛酸钡等钛酸盐等无机填充材料。可以单独使用它们当中的1种，也可以组合使用2种以上。
它们当中，更优选二氧化硅，从低热膨胀性优异的观点出发，特别优选熔融二氧化硅(特别是球状熔融二氧化硅)。其形状为碎裂状、球状，但为了降低树脂组合物P的熔融粘度从而确保向纤维基材的浸渗性，使用球状二氧化硅等，采用适合其目的的使用方法。
对(B)填充材料的平均粒径没有特别限定，优选为0.01～3μm、特别优选为0.02～1μm。通过使(B)填充材料的粒径为0.01μm以上，能够使清漆为低粘度、使树脂组合物P良好地浸渗到纤维基材中。此外，通过使粒径为3μm以下，能够抑制清漆中(B)填充材料的沉降等。该平均粒径可以利用例如粒径分布计(株式会社岛津制作所制造，产品名：激光衍射式粒度分布测定装置SALD系列)来测定。
此外，对(B)填充材料没有特别限定，可以使用平均粒径为单分散的填充材料，也可以使用平均粒径为多分散的填充材料。进而也可以组合使用1种或2种以上的平均粒径为单分散和/或多分散的填充材料。
进而，优选平均粒径3μm以下的球状二氧化硅(特别是球状熔融二氧化硅)、特别优选平均粒径0.02～1μm的球状熔融二氧化硅。由此，可以提高(B)填充材料的填充性。
对(B)填充材料的含量没有特别限定，优选为树脂组合物P整体的2～70重量%、特别优选为5～60重量%。含量为前述范围时，尤其能够为低热膨胀、低吸水。根据需要，也可以改变树脂层3、4中的(B)填充材料的含量来谋求兼具与导体的密合和低热膨胀。
对预浸料1中所使用的树脂组合物P没有特别限定，优选含有(C)偶联剂。(C)偶联剂通过提高(A)热固性树脂与(B)填充材料的界面的润湿性而使(A)热固性树脂及(B)填充材料相对于纤维基材均匀地固定，能够改良耐热性、特别是吸湿后的焊锡耐热性。
作为(C)偶联剂，若为通常使用的物质即可任意使用，具体而言，优选使用选自环氧硅烷偶联剂、阳离子硅烷偶联剂、氨基硅烷偶联剂、钛酸酯系偶联剂及硅油型偶联剂中的1种以上的偶联剂。由此，可以提高与(B)填充材料的界面的润湿性，因此可以进一步提高耐热性。
(C)偶联剂的添加量依赖于(B)填充材料的比表面积，因此没有特别限定，相对于100重量份(B)填充材料，优选为0.05～3重量份、特别优选为0.1～2重量份。通过使(C)偶联剂的含量相对于100重量份(B)填充材料为0.05重量份以上，能够充分覆盖(B)填充材料，能够提高耐热性。通过使(C)偶联剂的含量相对于(B)填充材料100重量份为3重量份以下，能够使反应良好地进行并防止弯曲强度等降低。
树脂组合物P还可以含有(D)苯酚系、胺系的固化剂。作为苯酚系固化剂，可以单独或组合2种以上使用如下的公知惯用的物质：苯酚酚醛清漆树脂、烷基苯酚酚醛清漆树脂、双酚A酚醛清漆树脂、双环戊二烯型苯酚树脂、Xylok型苯酚树脂、萜烯改性苯酚树脂、聚乙烯苯酚类等。作为胺系固化剂，可以单独或组合2种以上使用如下物质：3,3'-二乙基-4,4'-二氨基二苯基甲烷、4,4'-二氨基二苯基甲烷、二乙基甲苯二胺等芳香族胺。
作为(A)热固性树脂包含环氧树脂时，(D)苯酚固化剂的配混量优选与环氧树脂的当量比(酚性羟基当量/环氧基当量)为0.1～1.0。由此，没有未反应的苯酚固化剂残留，吸湿耐热性提高。作为(A)热固性树脂而组合使用环氧树脂和氰酸酯树脂时，特别优选为0.2～0.5的范围。这是因为苯酚树脂不仅作为固化剂而发挥作用，而且会促进氰酸酯基和环氧基的固化。
(D)胺固化剂的配混量优选与(A)热固性树脂的当量比为0.1～2.0。由此，没有未反应的胺固化剂残留，吸湿耐热性提高。
树脂组合物P中还可根据需要含有(E)固化促进剂。作为(E)固化促进剂可以使用公知的物质。例如可列举出环烷酸锌、环烷酸钴、辛酸锡、辛酸钴、二乙酰丙酮钴(II)、三乙酰丙酮钴(III)等有机金属盐；三乙基胺、三丁基胺、二氮杂双环[2,2,2]辛烷等叔胺类；2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-乙基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基咪唑、2-苯基-4,5-二羟基咪唑等咪唑类；苯酚、双酚A、壬基苯酚等苯酚化合物；醋酸、苯甲酸、水杨酸、对甲苯磺酸等有机酸等或它们的混合物。作为固化促进剂，可以单独使用包括这些物质的衍生物在内的1种，也可以组合使用包括这些物质的衍生物的2种以上。
对(E)固化促进剂的含量没有特别限定，优选为树脂组合物P整体的0.05～5重量%、特别优选为0.2～2重量%。通过使含量为0.05重量%以上，能够充分地促进固化，通过使含量为5重量%以下，能够防止预浸料1的保存性的降低。
树脂组合物P也可以组合使用苯氧基树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚酰胺树脂、聚醚砜树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂、聚苯乙烯树脂等热塑性树脂、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-异戊二烯共聚物等聚苯乙烯系热塑性弹性体；聚烯烃系热塑性弹性体、聚酰胺系弹性体、聚酯系弹性体等热塑性弹性体；聚丁二烯、环氧改性聚丁二烯、丙烯酸类改性聚丁二烯、甲基丙烯酸类改性聚丁二烯等二烯系弹性体。此外，在该树脂组合物P中，根据需要，还可以添加颜料、染料、消泡剂、流平剂、紫外线吸收剂、发泡剂、抗氧化剂、阻燃剂、离子捕捉剂等除上述成分以外的添加物。
对浸渗树脂组合物P的纤维基材2没有特别限定，可列举出由以玻璃织布、玻璃无纺布等玻璃纤维基材(玻璃纤维布)、聚酰胺树脂纤维、芳香族聚酰胺树脂纤维、全芳香族聚酰胺树脂纤维等聚酰胺系树脂纤维；聚酯树脂纤维、芳香族聚酯树脂纤维、全芳香族聚酯树脂纤维等聚酯系树脂纤维；聚酰亚胺树脂纤维、聚苯并噁唑树脂纤维、氟树脂纤维等为主要成分的织布或无纺布构成的合成纤维基材，以牛皮纸、棉绒纸、棉绒和牛皮纸浆的混抄纸等为主要成分的纸基材等有机纤维基材等。其中优选玻璃纤维布。由此，可以得到低吸水性且高强度、低热膨胀性的预浸料。
关于构成玻璃纤维布的玻璃，例如可列举出E玻璃、C玻璃、A玻璃、S玻璃、D玻璃、NE玻璃、T玻璃、H玻璃、Q玻璃等。其中，优选E玻璃或T玻璃。由此，能够达成预浸料的高弹性化，此外能够减小预浸料的热膨胀系数。
关于使树脂组合物P浸渗到纤维基材2中的方法，例如可列举出使用树脂组合物P来制备树脂清漆V并将纤维基材2浸渍于树脂清漆V的方法、利用各种涂布机进行涂布的方法、利用喷雾进行吹送的方法等。其中，优选将纤维基材2浸渍于树脂清漆V的方法。由此，能够提高树脂组合物P对纤维基材2的浸渗性。需要说明的是，将纤维基材2浸渍于树脂清漆V时，可以使用通常的浸渗涂布设备。
理想的是，用于树脂清漆V的溶剂对树脂组合物P中的树脂成分显示出良好的溶解性，但在不会造成不良影响的范围内也可使用不良溶剂。关于显示出良好的溶解性的溶剂，例如可列举出丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、环己酮、环戊酮、四氢呋喃、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二甲亚砜、乙二醇、溶纤剂系、卡必醇系等。
对树脂清漆V的固体成分没有特别限定，优选为树脂组合物P的固体成分的20～80重量%、特别优选为35～65重量%。由此，能够进一步提高树脂清漆V对纤维基材的浸渗性。对使树脂组合物P浸渗到纤维基材2中的规定温度没有特别限定，例如可以通过在90～220℃等下使其干燥而得到预浸料1。预浸料1的厚度优选为20～100μm。
预浸料1如图1所示，可以以纤维基材2为中心具有相对厚的树脂层3和相对薄的树脂层4，也可以以纤维基材2为中心具有由实质上相同的厚度形成的树脂层。换言之，预浸料1的纤维基材的厚度方向的中心5与预浸料的厚度方向的中心6可以有偏离。在图1所示的预浸料1的截面图中，树脂层3、4的厚度是由以纤维基材的厚度方向的中心5为基准线、从该纤维基材的厚度中心5到预浸料1的第1面S1为止的距离T1以及到预浸料1的第2面S2为止的距离T2而得到的厚度，将T1作为厚树脂层3的厚度、将T2作为薄树脂层4的厚度。如图1所示那样，第2面S2是第1面S1的相对侧的面。预浸料1为T1≥T2时，T1/T2优选为1以上且5以下，更优选为1.5以上且4.5以下，进一步优选为2以上且4以下。
预浸料1可以测定树脂流动度来进行评价，所述树脂流动度是基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定得到的。
预浸料1的树脂流动度若为15重量%以上，则能够制成布线电路的埋入性优异的预浸料。此外，该树脂流动度若为50重量%以下，则在层叠压制预浸料时能够抑制树脂组合物P的流出。上限优选为40重量%以下、更优选设为35重量%以下。通过这样操作，能够提高将预浸料1积层而得到的层压板的厚度均匀性。
通过减小用于预浸料1的树脂组合物P中所含的环氧树脂等热固性树脂的平均分子量，可以增大树脂流动度。此外，通过增加用于预浸料1的树脂组合物P中所含的填充材料的含量、可以减小树脂流动度。
此外，积层用的预浸料1的性能也可以如下所述地进行评价。即，在两块金属板之间载置预浸料1，在120℃、2.5MPa的条件下，隔着橡胶板进行60秒压制时，测定俯视下从纤维基材2的外缘挤出的树脂层3、4的重量。此时，对于预浸料1而言，将俯视下的尺寸均设为200mm×200mm。金属板使用厚度1.5mm的SUS。橡胶板的基于JIS K6253A而测定的橡胶硬度为60°，并制成厚度3mm的硅橡胶。具体而言，使用Nichigo-Morton Co.,Ltd制造的CVP300的热压装置。通过使这样操作而测定的树脂层3、4的挤出量相对于树脂层3、4整体为5重量%以下，可以提高对预浸料1进行积层而得到的层压板的厚度均匀性。对下限没有特别限制，但理想的是相对于树脂层3、4整体为0重量%以上。
通过配混用于预浸料1的树脂组合物P中所含的液状树脂或者进行增量，上述树脂层3、4的挤出量增大。此外，通过配混用于预浸料1的树脂组合物P中所含的苯氧基树脂等重均分子量超过10000那样的高分子树脂或者进行增量，能够减小树脂层3、4的挤出量。
预浸料1也可以隔着金属箔或薄膜层叠多张。金属箔例如可列举出铜以及铜系合金、铝以及铝系合金、银以及银系合金、金以及金系合金、锌以及锌系合金、镍以及镍系合金、锡以及锡系合金、铁及铁系合金等的金属箔。其中优选为铜箔。
也可以在隔着金属箔或薄膜层叠多张之后进行加热、加压。对加热的温度没有特别限定，优选为120～230℃、特别优选为150～210℃。此外，对加压的压力没有特别限定，优选为1～5MPa、特别优选为2～4MPa。通过使用这样制成的预浸料1，可以得到介电特性、高温多湿化下的机械连接、电连接可靠性优异的层压板。
预浸料1可以卷绕层叠为卷状。此时，可以在单面或双面设置支撑基材，以夹着该支撑基材的状态进行卷绕层叠。作为使预浸料1卷绕层叠为卷状的方法，例如，可列举出如下方法。
使树脂组合物P浸渗到纤维基材2中之后，与支撑基材一起输送到辊式层压装置中，用金属辊或弹性材料辊，在预浸料1上对支撑基材连续地进行加压以及加热，由此进行层压。然后，卷取为卷状，由此可使预浸料1卷绕层叠为卷状。
此外，也可以利用辊连续地输送卷取为卷状的片状纤维基材2，进行对树脂清漆V的浸渗以及干燥，由此制造卷绕层叠为卷状的预浸料1。
作为支撑基材，可以使用塑料薄膜，例如可列举出聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等聚酯；聚碳酸酯(PC)、丙烯酸类树脂(PMMA)、环状聚烯烃、三醋酸纤维素(TAC)、聚醚砜(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，优选PET薄膜、PEN薄膜，特别优选PET薄膜。支撑基材中，也可以对树脂层3、4的层叠面实施消光处理、电晕处理。为了在预浸料1的热固化后剥离支撑基材，可以在与预浸料1接触的面上具有脱模层。
此外，在单面设置支撑基材时，也可在另一面设置保护材料。此时，可以按使支撑基材接触第二面S2、保护材料接触第一面S1的方式向辊式层压装置输送，并从支撑基材以及保护材料两者表面用金属辊或弹性材料辊进行加压以及加热，由此进行层压。作为保护材料，例如，可以使用聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯等聚烯烃；PET、PEN等聚酯；PC、聚酰亚胺等塑料薄膜。保护材料的厚度优选为5～30μm的范围。
[层压板]
接着，对使用了预浸料1的层压板进行说明。该层压板具备在单面或双面具有电路形成面的芯层、以及层叠在芯层的电路形成面的积层层。积层层是将上述的预浸料1固化而形成的层。
芯层是指具有对玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、BT树脂基板、热固化型聚苯醚基板等基板的单面或双面进行过图案加工的电路形成面的片状物。此外，芯层还进一步包括要形成积层层以及布线电路的中间制造物的内层电路板。
对芯层的制造方法没有特别限定，例如，使用在双面具有金属箔的芯层，用钻机在规定的位置开孔，进行化学镀，由此实现芯层的双面导通。然后，通过对金属箔进行蚀刻而形成内层电路。需要说明的是，内层电路部分可以适宜地使用实施过黑化处理等粗糙化处理的内层电路。此外，开口部分可以适宜地用导体糊剂或树脂糊剂填埋。
该层压板可以如以下所述来制造。首先，准备卷绕成卷状的预浸料1，与上述的片状的芯层一起输送到层压机中。层压机具备一对相向的金属板和绝热橡胶等板状弹性体，以隔着弹性体夹持芯层和预浸料的状态，利用金属板进行加热以及加压、进行层压(层压工序)。作为层压机，优选使用在真空下进行加热加压的层压机(真空层压机)。作为金属板，例如可以使用SUS镜板。加热以及加压优选在80～140℃、0.4～1.5MPa的范围内进行。
上述的层压工序可以使用市售的真空层压机来实行，例如，可以使用具备Nichigo-Morton Co.,Ltd制造的CPV300的真空加压式层压机或与之同等的设备。
层压工序之后，预浸料1的树脂层3、4软化，跟随芯层的内层布线而变形为凹凸。因此，通过利用一对相向的金属板对层压后的积层层与芯层进行热压，对层压后的粘接片进行平滑化(平滑化工序)。平滑化工序通过在大气压下利用加热过的SUS镜板等金属板对粘接片进行加热以及加压来进行。用于平滑化的压制优选在100～170℃、0.4～1.5MPa的范围内进行。
这样的平滑化工序可以使用市售的热压装置来实行，例如，可以使用具备Nichigo-Morton Co.,Ltd制造的CPV300的热压装置或与之相等的设备。
然后，通过对预浸料1的树脂层3、4进行加热而使其固化。对固化温度没有特别限定，例如可以在100～250℃的范围使其固化，优选可以在150～200℃下使其固化。固化时间可以设为30～75分钟左右。
优选的是，接着对固化的树脂层照射激光，形成开口部分，激光照射后的树脂残渣等用高锰酸盐、重铬酸盐等氧化剂等去除。此外，可以同时对平滑的树脂层的表面进行粗糙化，可以提高通过接下来的金属镀覆而形成的导电布线电路的密合性。树脂层在上述粗糙化处理中能够均匀地形成微细的凹凸形状。此外，树脂层表面的平滑性高，因此能够精度良好地形成微细的布线电路。然后，在最外层形成阻焊层，通过曝光/显影而露出连接用电极部使得半导体元件能够安装，实施镀镍金处理，切割成规定大小，得到层压板。
预浸料1的树脂量在第1面S1侧与第2面S2侧不同的情况下，即，图1中T1＞T2的情况下，优选树脂量多的第1面S1层叠于电路形成面。通过这样操作，能够对布线电路和预浸料之间产生的空隙充分地供给树脂，确保耐热性。
[半导体装置]
接着，对半导体装置进行说明。
该半导体装置可以在上述的层压布线板上安装半导体元件来制造。对半导体元件的安装方法、封装方法没有特别限定。例如，可以用如下的方法来制造。
首先，使用倒装焊接器等进行层压布线板上的连接用电极部与半导体元件的焊锡凸块的位置对准。接着，使用IR回流焊装置、加热板、其它加热装置将焊锡凸块加热至熔点以上，将多层印刷布线板与焊锡凸块熔融接合，由此进行连接。最后，通过在层压布线板与半导体元件之间填充液状封装树脂，使其固化，从而可以得到半导体装置。
以上，参照附图，对于本发明的实施方式进行了叙述，但这些内容为本发明的例示，也可以采用上述以外的各种构成。
实施例
制作图1中示出的预浸料。
在实施例以及比较例中使用的原材料如下。
无机填充材料：球状二氧化硅(Admatechs Co.,Ltd.制造的SO-25R、平均粒径0.5μm)
无机填充材料：勃姆石(Nabaltec AG制造的AOH-30)
有机填充材料：有机硅颗粒(信越化学工业公司制造的KMP600、平均粒径5μm)
环氧树脂：联苯芳烷基型酚醛清漆环氧树脂(日本化药公司制造的NC-3000)
环氧树脂：双环戊二烯型酚醛清漆环氧树脂(DIC公司制造的HP-7200L、HP-7200)
环氧树脂：双酚A型液状环氧树脂(三菱化学公司制造的jER-828)
环氧树脂：双酚F型液状环氧树脂(三菱化学公司制造的jER-807)
氰酸酯树脂：酚醛清漆型氰酸酯树脂(LONZA COMPANY制造的Primaset PT-30)
马来酰亚胺化合物：KI Chemical Industry Co.,Ltd.制造的BMI-70
苯酚固化剂：酚醛清漆型苯酚树脂(DIC公司制造的TD-2090-60M、60%(w/v)甲乙酮溶液)
胺固化剂：3,3'-二乙基-4,4'-二氨基二苯基甲烷(日本化药公司制造的KAYAHARD A-A)
苯氧基树脂：三菱化学公司制造的YX6954BH30、30%(w/v)甲乙酮/环己酮溶液
聚乙烯醇缩醛树脂：积水化学公司制造的KS-10(羟基25mol%)
固化催化剂：2-乙基-4-甲基咪唑(四国化成公司制造的2E4MZ)
偶联剂：N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业公司制造的KBM-573)
偶联剂：环氧硅烷(信越化学工业公司制造的KBM-403)
实施例1
(1)清漆的制备
将作为环氧树脂的30重量份双环戊二烯型环氧树脂(DIC公司制造的HP-7200)、3重量份双酚F型液状环氧树脂(三菱化学公司制造的jER807)、作为氰酸酯树脂的14重量份苯酚酚醛清漆型氰酸酯树脂(LONZA COMPANY制造的PrimasetPT-30)、作为苯氧基树脂的以固体成分换算计为3重量份的三菱化学公司制造的YX6954BH30、作为固化催化剂的0.2重量份咪唑(四国化成公司制造的2E4MZ)在甲乙酮和环己酮的混合溶剂中搅拌60分钟，使它们溶解。进而，添加作为偶联剂的0.1重量份N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业公司制造的KBM-573)和作为无机填充材料的49.7重量份球状二氧化硅(Admatechs Co.,Ltd.制造的SO25R，平均粒径0.5μm)在高速搅拌装置中搅拌10分钟，制作固体成分65%的树脂清漆。
(2)树脂片的制作
在厚度36μm的PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)薄膜的单面上用逗点涂布机装置涂覆前述清漆，用160℃的干燥装置将其干燥3分钟，形成带基材的树脂片。
制作树脂厚度为22μm(树脂片1)和13μm(树脂片2)的2种树脂片。
(3)预浸料的制作
使用玻璃织布(UNITIKA LTD.制造的Cross Type#1017、宽度530mm、厚度15μm、基重12g/m2)作为纤维基材，利用真空层压装置及热风干燥装置制造预浸料。
具体而言，以使前述树脂片1及树脂片2位于玻璃织布的宽度方向的中心的方式，分别重叠在玻璃织布的双面，在0.1MPa(750Torr)的减压条件下，用80℃的层压辊进行接合。
这里，在玻璃织布的宽度方向尺寸的内侧区域中，分别将树脂片1及树脂片2的树脂层接合在纤维布的双面侧，并且，在玻璃织布的宽度方向尺寸的外侧区域中，将树脂片1及树脂片2的树脂层彼此进行接合。
接着，使上述接合而成的物体用2分钟通过设定为120℃的横向输送型的热风干燥装置内，进行加热处理而不使压力起作用，得到厚度40μm(T1：17μm、纤维基材：15μm、T2：8μm)的预浸料。
实施例2
(1)清漆的制备
与实施例1同样地制备。
(2)树脂片的制作
将基材上的树脂厚度变更为20.5μm(树脂片1)和13.5μm(树脂片2)，除此以外与实施例1同样地制作。
(3)预浸料的制作
将玻璃织布变更为Cross Type#1015(宽度530mm、厚度17μm、基重15g/m2)，除此以外与实施例1同样地制作。
实施例3
将树脂组合物变更为表1所示的树脂组成，除此以外与实施例1同样地制作清漆、树脂片、预浸料。表1中，各成分表示为重量份。
实施例4
(1)清漆的制备
将树脂组合物变更为表1所示的树脂组成，除此以外与实施例1同样地制备。表1中，各成分表示为重量份。
(2)树脂片的制作
将基材上的树脂厚度变更为树脂片1、2均为16μm，除此以外与实施例1同样地制作。
(3)预浸料的制作
将玻璃织布变更为Cross Type#1027(宽度530mm、厚度20μm、基重20g/m2)，除此以外与实施例1同样地制作。
实施例5、6
将树脂组合物变更为表1所示的树脂组成，除此以外与实施例4同样地制作清漆、树脂片、预浸料。表1中，各成分表示为重量份。
比较例1、2
将树脂组合物变更为表1所示的树脂组成，除此以外与实施例1同样地制作清漆、树脂片、预浸料。表1中，各成分表示为重量份。
[树脂流动度(重量%)]
使用实施例1～5、或比较例1、2的预浸料，基于IPC-TM-650Method2.3.17进行测定。即，如图2所示那样，将实施例1～5、或比较例1、2的预浸料切割为102mm×102mm的正方形，将其重叠4张，测定重量(W0(g))。而且，在预浸料的最外层的双面，双面贴附有脱模薄膜(产品名：Sepanium20M2C-S、制造商：Sun-Aluminium Ind,Ltd.，尺寸：200mm×240mm)(图2的(a))。然后，在2张SUS板之间配置预浸料，加热加压至171℃、1.38MPa，加热板压制5分钟(图2的(b))。随后，剥离脱模薄膜，以预浸料的层叠方向为高度方向的方式切下直径81mm的圆柱状预浸料(图2的(c))，测定所得到的圆柱状的预浸料的重量(W2(g))。由式(1)求出树脂流动度。在表1中示出结果。需要说明的是，式(1)中%为重量%。
Figure BDA0000381995390000181
[树脂挤出量]
使用Nichigo-Morton Co.,Ltd制造的CVP300的热压装置对切割成200mm×200mm的实施例1～4、或比较例1、2的预浸料进行压制，测定树脂挤出量。具体而言，在该热压装置的两个加热板(SUS1.5mm)所夹持的2张橡胶板之间载置上述实施例或比较例的预浸料，在120℃、2.5MPa的条件下压制60秒钟。橡胶板的基于JIS K6253A而测定的橡胶硬度为60°，制成厚度为3mm的硅橡胶。在表1中示出结果。需要说明的是，表1中，在“树脂流动度(橡胶板)(重量%)”行示出结果。
通过目视，确认到实施例1～4的预浸料的树脂挤出长度最大为20mm以上。
[评价]
1.层压板的制造
使用Nichigo-Morton Co.,Ltd制造的2阶段积层层压机CVP300，由实施例1～4、比较例1、2的PET带基材的预浸料制造层压板。具体而言，使用厚度200μm的ELC-4785GS-B(SUMITOMO BAKELITE CO.,LTD.制造的铜箔12μm)，用钻机在规定的位置开孔，进行化学镀，由此实现导通，对铜箔进行蚀刻，制作具有电路形成面的芯层。此外，将实施例1～4、比较例1、2的预浸料切割成片状，设置于上述CVP300中，暂时固定在上述芯层上，在真空层压机内以120℃、0.7MPa进行1分钟真空层压，然后，以160℃、0.55MPa、进行2分钟热压，进行平滑化。然后，在170℃下固化。
2.对电路的埋入性
用扫描电子显微镜(SEM)观察层压板的截面，确认树脂是否埋入到电路间。将树脂埋入到电路间的层压板记为合格，将电路间有空隙残留的、埋入不充分的层压板记为不合格。在表1中示出结果。表1中，合格表示为○、不合格表示为×。
3.厚度偏差
用扫描电子显微镜(SEM)观察层压板的截面，测定相邻的有铜布线的部分和无铜布线的部分的厚度差。
以n＝10计测定厚度差，将平均不足0.8μm的层压板记为合格、平均0.8μm以上的层压板记为不合格。在表1中示出结果。表1中，合格表示为○、不合格表示为×。
表1
Figure BDA0000381995390000201
本发明的其他的方式在以下例示出。
[1]一种积层用预浸料，其具备纤维基材和在前述纤维基材的双面设置的树脂层，
基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下。
[2]根据[1]所述的积层用预浸料，其中，以用一对相向的橡胶板夹持该预浸料的状态，在120℃、2.5MPa的条件下加热以及加压时，在俯视下从前述纤维基材的外缘挤出的前述树脂层的重量相对于前述树脂层的整体为5重量%以下，前述橡胶板满足下述(i)～(iii)。
(i)基于JIS K6253A而测定的橡胶硬度为60°
(ii)厚度3mm
(iii)材质为硅
[3]根据[1]或[2]所述的积层用预浸料，其中，前述树脂层含有热固性树脂，前述热固性树脂选自环氧树脂、氰酸酯树脂以及马来酰亚胺化合物。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的积层用预浸料，其卷绕层叠为卷状。
[5]根据[4]所述的积层用预浸料，其在单面或双面设置支撑基材，以夹着前述支撑基材的状态进行卷绕层叠。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的积层用预浸料，其以前述纤维基材为中心具有相对厚的树脂层和相对薄的树脂层。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的积层用预浸料，其在单面或双面设置金属箔。
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的积层用预浸料，其中，前述树脂层由含有热固性树脂、填充材料和固化剂的树脂组合物构成。
[9]根据[8]所述的积层用预浸料，其中，前述热固性树脂选自环氧树脂以及氰酸酯树脂。
[10]根据[8]或[9]所述的积层用预浸料，其中，前述树脂组合物含有无机填充材料作为前述填充材料。
[11]根据[7]～[9]中任一项所述的积层用预浸料，其中，前述树脂组合物含有苯酚系固化剂作为前述固化剂。
[12]一种层压板，其具备在单面或双面具有电路形成面的芯层、和
层叠在前述芯层的前述电路形成面的积层层，
前述积层层是将[1]～[11]中任一项所述的积层用预浸料固化而形成的。
[13]根据[12]所述的层压板，其中，前述积层用预浸料以纤维基材为中心具有相对厚的树脂层和相对薄的树脂层，
前述厚的树脂层层叠在前述电路形成面。
[14]一种半导体装置，其具备[12]或[13]所述的层压板、和
安装在前述层压板上的半导体元件。
[15]一种层压板的制造方法，其连续进行如下工序：
层压工序，其中，在加热加压下，在单面或双面具有电路形成面的芯层的前述电路形成面上层压积层用预浸料，以及
平滑化工序，其中，对层压后的前述积层用预浸料的表面进行平滑而得到层压板，
在前述层压工序中，以用一对相向的金属板夹持前述芯层和前述积层用预浸料的状态进行加热以及加压，
作为前述积层用预浸料，使用[1]～[11]中任一项所述的积层用预浸料。
[16]根据[15]所述的层压板的制造方法，其中，前述积层用预浸料卷绕层叠为卷状，
输送卷绕层叠的积层用预浸料并一同输送片状的芯层，连续进行前述层压工序、以及前述平滑化工序。
[17]根据[16]所述的层压板的制造方法，其中，在前述平滑化工序中，以用一对相向的板状弹性体夹持前述芯层和前述积层用预浸料的状态进行加热以及加压。

Claims (2)

1.一种积层用预浸料，其具备纤维基材和在所述纤维基材的双面设置的树脂层，
基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下。
2.一种积层用预浸料，其具备纤维基材和在所述纤维基材的双面设置的树脂层，
基于IPC-TM-650Method2.3.17、在171±3℃、1380±70kPa的条件下加热加压5分钟而测定的树脂流动度为15重量%以上且50重量%以下，
以用一对相向的橡胶板夹持该预浸料的状态，在120℃、2.5MPa的条件下加热及加压时，在俯视下从所述纤维基材的外缘挤出的所述树脂层的重量相对于所述树脂层的整体为5重量%以下，所述橡胶板满足下述(i)～(iii)，
(i)基于JIS K6253A而测定的橡胶硬度为60°，
(ii)厚度3mm，
(iii)材质为硅。
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