CN103370810A - 二次电池和电池组 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及的电池组（10），是多个可充放电的单电池（12）串联连接而构成的电池组（10），其具有多个单电池（12），所述单电池（12）具备扁平形状的电极体（80）、和收容该电极体（80）以及电解质的容器（14），所述扁平形状的电极体（80）具备正极和负极，多个单电池（12），在被排列成电极体（80）的扁平面相对并且沿该排列方向施加载荷的状态下被拘束，被拘束的各单电池（12）中，电极体（80）的对于排列方向的弹簧常数为10000kgf/mm以下。

Description

二次电池和电池组
技术领域
本发明涉及二次电池和多个该二次电池串联连接而构成的电池组。
背景技术
近年，锂二次电池、镍氢电池等的二次电池，作为车辆搭载用电源、或个人计算机和便携终端的电源，其重要性正在提高。其中，轻量且可得到高能量密度的锂二次电池（典型的是锂离子电池），作为可被很好地用作车辆搭载用高输出功率电源的电池受到期待。
在这种锂二次电池中，由于充放电（即充电状态（SOC）的变动）、温度变化等，在电极体内的极板（正极和负极）上产生膨胀和收缩。如果极板间的距离增大，则正极活性物质层和负极活物质层内的电子传导性下降，所以内阻上升，产生电池性能的下降。因此，期望在将该锂二次电池层叠了多个的电池组中，事先对构成该电池组的各个单电池施加压力，使得极板间的距离不增大。
在专利文献1中记载的电池模块（电池组）中，在单电池的叠层方向上排列了的单电池群的最外层（两端）设置一对端板（end plate），在这一对端板接近的方向上勒紧并固定，由此对各单电池赋予面压（载荷）。即，以往的电池组中，通过使各单电池压接，使得排列了的单电池群（以下，也称为「单电池叠层体」。）的长度成为规定长度，来对各单电池赋予适当的面压。
在先技术文献
专利文献1：日本国专利申请公开第2007-048750号公报
发明内容
但是，上述端板的勒紧所带来的拘束中，即使制造时能够通过使各单电池压接，使得排列了的单电池群（单电池叠层体）的长度成为规定长度，来对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的电极体）赋予适当的面压，也在长时间的使用等中，由于拘束构件的劣化等原因，单电池叠层体的长度变化，存在赋予到各单电池上的面压变动的问题。特别地，在汽车等的车辆上搭载的电池组（典型的是车辆驱动源用电池组），由于大多在温度变化激烈且发生振动的状态下使用，所以容易产生拘束构件的劣化等，往往引起上述面压的变动。
本发明是鉴于该点完成的，其主要目的是提供可稳定地保持对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的电极体）施加的面压的电池组以及可搭载在该电池组上的电池。
本发明涉及的电池组，是多个可充放电的单电池串联连接而构成的电池组。该电池组具有多个单电池，上述单电池具备扁平形状的电极体、和收容该电极体以及电解质的容器，上述扁平形状的电极体具备正极和负极。上述多个单电池，在被排列成上述电极体的扁平面相对并且沿该排列方向施加载荷的状态下被拘束。并且，上述被拘束的各单电池中，上述电极体的对于上述排列方向的弹簧常数为10000kgf/mm以下。
再者，本说明书中，所谓「电极体的弹簧常数」，是在对电极体施加载荷时的、将载荷除以位移的比例常数，具体地说，读取对电极体的扁平面施加载荷P（kgf：1kgf=约9.8N）使其压缩（典型的是弹性变形）时的位移X，可以用下述式（1）求得。
弹簧常数k（kgf/mm）=P（kgf）/X（mm）         （1）
另外，在本说明书中所谓「单电池」，是指为构成电池组可相互串联连接的各蓄电元件的术语，只要无特别限定，包括各种组成的电池、电容器。另外，所谓「二次电池」，一般是指可反复充电的电池，包括锂离子二次电池、镍氢电池等所谓的蓄电池。构成锂离子二次电池的蓄电元件，是这里所说的「单电池」所包含的典型例，具备多个那样的单电池而成的锂离子二次电池模块，是这里公开的「电池组」的典型例。
本发明的构造中，多个单电池在被排列成电极体的扁平面相对并且沿该排列方向施加载荷的状态下被拘束的电池组中，电极体的对于排列方向（载荷方向）的弹簧常数为10000kgf/mm以下（例如2000kgf/mm～10000kgf/mm）、特别优选6000kgf/mm以下（例如2000kgf/mm～6000kgf/mm）。
具备满足上述条件的电极体的电池组，即使由于拘束构件的劣化等原因单电池叠层体的长度发生变动，也可以稳定地保持对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的卷绕电极体）施加的面压。因此，在长时间的使用时，也可以适当地保持对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的卷绕电极体）施加的面压，可以良好地维持电池性能（特别是输出特性）。
作为上述电极体的对于单电池排列方向（载荷方向）的弹簧常数，大致为2000kgf/mm～10000kgf/mm较适当，优选为2000kgf/mm～8000kgf/mm，特别优选为2000kgf/mm～6000kgf/mm。上述电极体的弹簧常数超过10000kgf/mm的电池组，在由于拘束构件的劣化等原因单电池叠层体的长度发生了变化时，有时不能稳定地保持对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的电极体）施加的面压。另一方面，电极体的弹簧常数低于2000kgf/mm的电池组，制造变得困难，由于极板（正极、负极）和电极体的尺寸稳定性下降从而耐久性降低因此不优选。实际上，电极体的对于排列方向（载荷方向）的弹簧常数为5000kgf/mm～10000kgf/mm时，可充分得到良好的性能。
这里公开的电池组优选的一方式中，上述电极体，具备在正极集电体上赋予正极活性物质层而成的正极，上述正极活性物质层含有正极活性物质，上述正极活性物质层的多孔率为30%～60%。如果在这样的多孔率的范围内，则变为正极柔软伸缩性优良的电极体。因此，可以更加适当地得到弹簧常数满足上述优选范围的卷绕电极体。
优选：上述正极活性物质具有二次粒子和在该二次粒子中形成的中空部，上述二次粒子由多个锂过渡金属氧化物的一次粒子聚集而成。根据该构造，可以更容易地形成具有作为正极活性物质层最佳的多孔率（例如30%～60%、更优选为40%～60%、特别优选为50%～60%）的正极活性物质层。上述正极活性物质，也可以是含有镍、钴和锰作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。另外，上述正极活物质层也可以具有导电剂。该情况下，优选上述正极活性物质层中的导电剂的含有比例为8质量%以上。如果是这样的导电剂的含有比例的范围内，则变为正极柔软伸缩性优良的电极体。因此，可以更加适当地得到弹簧常数满足上述优选范围的卷绕电极体。
这里公开的电池组优选的一方式中，上述电极体，具备在负极集电体上赋予负极活性物质层而成的负极，上述负极活性物质层含有负极活性物质，上述负极活性物质层的多孔率为30%～60%。如果在这样的多孔率的范围内，则成为负极柔软伸缩性优良的电极体。因此，可以更加适当地得到弹簧常数满足上述优选范围的卷绕电极体。
这里公开的电池组优选的一方式中，上述电极体是正极和负极隔着隔板卷绕而成的扁平形状的卷绕电极体，上述正极是在长片状的正极集电体上赋予正极活性物质层而成的，上述负极是在长片状的负极集电体上赋予负极活性物质层而成的。将具备该卷绕电极体的单电池排列多个并沿该排列方向拘束而成的电池组，容易产生由面压（拘束压）的变动所引起的性能劣化，所以适用本发明特别有用。
另外，根据本发明，作为实现上述目的的另一方面，提供可以很好地搭载在上述电池组中的二次电池。即，这里公开的二次电池，是具备扁平形状的电极体的二次电池，上述电极体从电池容器的外侧被施加了拘束载荷，上述电极体的对于上述载荷方向的弹簧常数为10000kgf/mm以下。根据该构造，在将上述二次电池排列多个并沿该排列方向拘束而成的电池组中，可以稳定地保持对各电池施加的面压。
优选：上述电极体，具备在正极集电体上赋予正极活性物质层而成的正极，上述正极活性物质层含有正极活性物质，上述正极活性物质层的多孔率为30%～60%。上述正极活性物质也可以具有二次粒子和在该二次粒子中形成的中空部，上述二次粒子由多个锂过渡金属氧化物的一次粒子聚集而成。另外，上述正极活性物质，也可以是含有镍、钴和锰作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。此外，上述正极活物质层也可以具有导电剂，上述正极活性物质层中的导电剂的含有比例可以为8质量%以上。另外优选：上述电极体，具备在负极集电体上赋予负极活性物质层而成的负极，上述负极活性物质层含有负极活性物质，上述负极活性物质层的多孔率为30%～60%。
这里公开的任一种电池组，即使在温度变化激烈且发生振动的状态下使用，也可以稳定地保持对各单电池施加的面压，所以具备作为搭载在车辆上的电池组合适的性能。因此，根据本发明，提供具备这里公开的电池组的车辆。特别地，提供具备该电池组作为动力源（典型的是，混合动力车辆或电动车辆的动力源）的车辆（例如汽车）。
附图说明
图1是模式地表示本发明的一实施方式涉及的电池组的构造的立体图。
图2是模式地表示本发明的一实施方式涉及的电池组的构造的侧面图。
图3是用于说明电极体的弹簧常数的测定方法的图。
图4是表示位移X和载荷P的关系的图。
图5是模式地表示本发明的一实施方式涉及的二次电池的构造的图。
图6是模式地表示本发明的一实施方式涉及的卷绕电极体的构造的图。
图7是表示电极体弹簧常数和-30℃输出功率/25℃输出功率的关系的图。
图8是表示拘束位移和输出功率变化率的关系的图。
图9是模式地表示本发明的一实施方式涉及的正极活性物质的构造的图。
图10是模式地表示本发明的一实施方式涉及的正极活性物质的构造的图。
图11是模式地表示具备本发明的一实施方式涉及的电池组的车辆（汽车）的侧面图。
具体实施方式
以下，说明本发明优选的实施方式。再者，本说明书中特别提到的事项（例如，作为电池组的构成要素的单电池的结构）以外的、本发明的实施所必需的事宜（例如，正极、负极和隔板的构造及制法、单电池的拘束方法、对车辆搭载电池组的方法），可基于该领域的现有技术，作为本领域技术人员的设计事项来掌握。本发明可以基于本说明书公开的内容和该领域的技术常识来实施。
本发明涉及的电池组，特别可以很好地作为搭载在汽车等的车辆上的车辆驱动用电源（发动机（电动机）用电源）使用。因此，本发明如图11模式地表示的那样，提供具备该电池组10作为电源的车辆（典型的是汽车，特别是混合动力汽车、电动汽车、燃料电池汽车之类的具备电动机的汽车）1。
这里公开的电池组，是将单电池（典型的是，具有扁平形状的外形的单电池）排列并沿该排列方向（叠层方向）拘束而成的电池组即可，单电池的种类无特别地限制。可列举镍氢电池，双电层电容器等作为适合于本发明的实施的单电池。特别地适合于本发明的实施的单电池为锂离子二次电池。锂离子二次电池是高能量密度且可以实现高输出功率的二次电池，所以可以构建高性能的电池组、特别是车辆搭载用电池组（电池模块）。
虽不意图特别限定，但以下将扁平形状的锂离子二次电池作为单电池，以将多个该单电池串联连接而成的电池组为例详细说明本发明。
作为以下所示的实施方式涉及的电池组的构成要素使用的单电池，除了后述的卷绕电极体80的构造以外，与典型的电池组中装备的单电池同样即可，具备卷绕电极体、和收容该电极体以及适当的电解质的容器，该卷绕电极体典型地具备规定的电池构成材料（正负极各自的活性物质、正负极各自的集电体、隔板等）。
作为一例，如图1和图2所示，本实施方式涉及的电池组10，具备规定数量（典型的为10个以上、优选为10～100个左右、更优选为30～100个左右、例如50个）的相同形状的单电池12。单电池12，具备可收容后述的扁平形状的卷绕电极体的形状（本实施方式中为扁平的箱形）的容器14。
在容器14的上表面，设置有与卷绕电极体80的正极电连接的正极端子15和与负极电连接的负极端子16。如图所示，在邻接的单电池12间，一方的正极端子15和另一方的负极端子16通过连接件17电连接。这样地，通过将各单电池12串联连接，构建所期望的电压的电池组10。再者，这些容器14中，可以与以往的单电池容器同样地设置用于进行在容器内部产生的气体排放的安全阀等。该容器14的构成本身不对本发明赋予特征，因此省略详细的说明。容器14的材质，与以往的单电池使用的材质相同即可，没有特别限制。从电池组本身的轻量化的观点来看，可以使用例如薄的金属制或合成树脂制的电池壳体。例如，优选在表面施加了绝缘用树脂涂层那样的金属制容器、聚丙烯等的聚烯烃系树脂等的合成树脂制容器较合适。本实施方式涉及的容器14为例如铝制。
如图1和图2所示，相同形状的多个单电池12，使其每一个反转并沿容器14的宽的面（即与收容在容器14内的后述的卷绕电极体80的扁平面对应的面）14C相对的方向排列，使得每个正极端子15和负极端子16交替地以一定间隔配置。此外，在单电池排列方向（单电池叠层方向）的两外侧，配置有一对端板18、19。另外，安装有勒紧用的拘束带21以交联两端板18、19。
并且，这样排列的单电池群和端板18、19的全体，通过以将两端板18、19交联的方式安装的勒紧用的拘束带21，在单电池的排列方向上利用规定的拘束压92被拘束。更详细地讲如图2所示，通过用螺丝22将拘束带21的端部勒紧并固定在端板18上，可以将单电池12拘束使得沿其排列方向施加规定的拘束压（例如容器侧壁受到的面压为5kgf/cm2～10kgf/cm2左右）。利用该规定拘束压拘束的单电池叠层体20的长度成为规定长度L。即，该电池组10中，通过使各单电池12压接，使得排列的单电池群（单电池叠层体）20的长度成为规定长度L，来对各单电池（典型地，主要是构成该单电池12的电极体80）赋予适当的面压。
这里，上述端板18、19的勒紧所带来的拘束中，即使能够在制造时通过使各单电池12压接以使得排列的单电池群（单电池叠层体）20的长度成为规定长度L，来对各单电池12（典型地，主要是构成该单电池12的电极体80）赋予适当的面压，在长时间的使用等中，也有时由于拘束构件（端板18、19、拘束带21和螺丝22等）的劣化等原因，单电池叠层体20的长度变化，赋予到各单电池12（典型地，主要是构成该单电池12的电极体80）上的面压发生变动。特别是汽车等的车辆中所搭载的电池组（典型的是车辆驱动电源用电池组），因为大多在温度变化激烈且发生振动的状态下使用，所以容易发生上述拘束构件的劣化等，往往引起上述面压的变动。
对此，本实施方式中，在由拘束构件拘束了的各单电池12中，作为卷绕电极体80，使用对于排列方向（载荷方向）的弹簧常数为10000kgf/mm以下的卷绕电极体。
具备满足上述条件（弹簧常数为10000kgf/mm以下）的卷绕电极体80的电池组10，如后述的试验例中所示，即使由于拘束构件的劣化等原因，单电池叠层体20的长度有变动，也可以稳定地保持对各单电池12（典型地，主要是构成该单电池的卷绕电极体80）施加的面压。因此，即使在长时间的使用时，也可以适当地保持对各单电池12施加的面压，能够良好地维持电池性能（特别是输出特性）。
在此，所谓卷绕电极体80的弹簧常数，是对卷绕电极体80施加载荷时的、将载荷除以位移的比例常数。弹簧常数的测定，可以使用例如图3所示的压缩试验机进行。首先，将卷绕电极体80收容在容器14中，在该容器14的宽的面14C的两侧抵接一对平板90。并且，用一对平板90将容器14从两面方向夹住，对卷绕电极体80的扁平面80A施加载荷进行压缩。此时的载荷的大小P和位移X的关系如图4所示。
图4中的曲线A、B，表示了对于各自不同的卷绕电极体80的上述载荷P和位移X的关系，横轴为位移X（mm），纵轴为载荷P（kgf）。如图4所示，对卷绕电极体80施加的载荷P增大下去，则卷绕电极体80在厚度方向上压缩变形。此时的对卷绕电极体80施加的载荷P和位移X大致成比例，其斜率大致用P/X表示。该曲线的斜率P/X相当于弹簧常数k。即，弹簧常数k，用下述式（1）表示，从对卷绕电极体80施加的载荷P和此时的位移X算出。
弹簧常数k=P/X      （1）
在此，图4中的曲线A涉及的卷绕电极体，与曲线B涉及的卷绕电极体相比斜率缓和，弹簧常数小。这样地，弹簧常数小的卷绕电极体，与位移X的增减（例如X1→X2）相伴的载荷P的变动变小（△P1＜△P2）。因此，在具备该卷绕电极体80的电池组10中，即使由于拘束构件劣化等原因，单电池叠层体20（图2）的长度发生变化，也可以通过减小该卷绕电极体的弹簧常数，来抑制与单电池叠层体20（图2）的长度变化相伴的拘束载荷的变动，从而良好地保持电池性能。
作为上述卷绕电极体的对于排列方向（载荷方向）的弹簧常数，大致为2000kgf/mm～10000kgf/mm较合适，优选为2000kgf/mm～8000kgf/mm，特别优选为2000kgf/mm～6000kgf/mm。上述电极体的弹簧常数超过10000kgf/mm的电池组，在由于拘束构件的劣化等原因单电池叠层体20的长度变化时，有时不能稳定地保持对各单电池12（典型地，主要是构成该单电池12的卷绕电极体80）施加的面压。另一方面，卷绕电极体的弹簧常数低于2000kgf/mm的电池组，制造变得困难，极板（正极、负极）和电极体的尺寸稳定性下降，由此耐久性下降，所以不优选。实际上，如果卷绕电极体80的对于排列方向（载荷方向）92的弹簧常数为5000kgf/mm～10000kgf/mm，则可充分得到良好的性能。
接着，对于赋予本发明特征的被收容在各单电池12的容器14内的电极体80的构成和该电极体80及单电池12的构建，参照图5和图6所示的模式图进行说明。图5是模式地表示本实施方式涉及的单电池（作为电池组10的构成要素使用的单电池）12的图，图6是模式地表示本发明的一实施方式涉及的卷绕电极体80的图。
如图5所示，本实施方式涉及的锂二次电池（作为电池组10的构成要素使用的单电池）12，具备金属制（树脂制或层压膜制均适宜。）的容器14。该容器14，具备上端开放的扁平的长方体状的容器主体14B、和堵塞该开口部的盖体14A。在容器14的上表面（即盖体14A），设置有与卷绕电极体80的正极30电连接的正极端子15和与该电极体的负极50电连接的负极端子16。在容器14的内部收容扁平形状的卷绕电极体80，其通过例如将长片状的正极（正极片）30和长片状的负极（负极片）50与共计两枚长片状隔板（隔板片）40一起叠层卷绕，接着将得到的卷绕体从侧面方向按压压扁制作而成。
卷绕电极体80，如图6所示，通过将片状电极体85卷绕来形成。片状电极体85，在组装卷绕电极体80的前一阶段具有长条状（带状）的片结构。片状电极体85，与典型的卷绕电极体同样，将正极片30和负极片50与共计两枚隔板片40一起层叠形成。
正极片30，在长片状的箔状的正极集电体32的两面上附着有正极活性物质层34而形成。但是，正极活性物质层34没有附着在沿片状电极体的宽度方向的端边的一个侧缘上，使正极集电体32以一定宽度露出。正极集电体32可合适地使用铝箔（本实施方式）等的适合于正极的金属箔。正极活性物质层34，由正极活性物质、和根据需要使用的其他的正极活性物质层形成成分（例如导电材料、粘合剂等）构成。另外，正极活性物质层34，通过在正极集电体32上涂布包含正极活性物质层形成成分和溶剂的涂料（正极活性物质层形成用组合物），使其干燥，并根据需要进行轧制而形成。
作为正极活性物质，可以没有特别限定地使用以往就被用于锂二次电池的物质的一种或两种以上。作为在此公开的技术的优选适用对象，可列举锂锰氧化物（LiMn2O4）、锂钴氧化物（LiCoO2）、锂镍氧化物（LiNiO2）等的以含有锂和过渡金属元素作为构成金属元素的氧化物（锂过渡金属氧化物）为主成分的正极活性物质。其中，优选适用以锂镍钴锰复合氧化物（例如LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2）为主成分的正极活性物质（典型的是，实质地由锂镍钴锰复合氧化物构成的正极活性物质）。
在此，所谓锂镍钴锰复合氧化物，意指除了以Li、Ni、Co和Mn为构成金属元素的氧化物以外，也包括在Li、Ni、Co和Mn以外还含有其他的至少一种金属元素（即，Li、Ni、Co和Mn以外的过渡金属元素和/或典型金属元素）的氧化物。该金属元素，可以是选自例如F、B、W、Mo、Cr、Ta、Nb、V、Zr、Ti和Y中的一种或两种以上的元素。对于锂镍氧化物、锂钴氧化物、和锂锰氧化物也同样。可以优选用以下式（2）表示的氧化物：
Li1+x（NiyCozMn1-y-zMγ）O2       （2）
（其中，M是选自F、B、W、Mo、Cr、Ta、Nb、V、Zr、Ti和Y中的一种或两种以上的元素。0≤x≤0.2、0.3≤y≤1、0≤z≤0.6、0≤γ≤0.3。）。
作为这样的锂过渡金属氧化物（典型的是粒子状），例如，可以原样地使用采用以往公知的方法调制的锂过渡金属氧化物粉末。例如，将由平均粒径大致处于1μm～25μm的范围的二次粒子实质地构成的锂过渡金属氧化物粉末作为正极活性物质优选使用。
作为导电材料，例如，可例示碳粉末、碳纤维等的碳材料。可以将选自这样的导电材料中的一种单独使用，也可以并用两种以上。作为碳粉末，可以使用各种炭黑（例如，乙炔黑、油炉法炭黑、石墨化炭黑、炭黑、石墨、柯琴炭黑）、石墨粉末等的碳粉末。
另外，作为粘合剂，可以使用在用于形成正极活性物质层的涂料（正极活性物质层形成用组合物）中使用的溶剂中溶解或分散可溶的聚合物。例如，在使用了水性溶剂的涂料（正极活性物质层形成用组合物）中，可以优选采用羧甲基纤维素（CMC）、羟丙基甲基纤维素（HPMC）等的纤维素系聚合物（例如聚乙烯醇（PVA）、聚四氟乙烯（PTFE）等）、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物（FEP）等的氟系树脂（例如，醋酸乙烯酯共聚物、苯乙烯丁二烯橡胶（SBR）等）、丙烯酸改性SBR树脂（SBR系乳胶）等的橡胶类；等的水溶性或水分散性聚合物。另外，在使用了非水溶剂的涂料（正极活性物质层形成用组合物）中，可以优选采用聚偏二氟乙烯（PVDF）、聚偏二氯乙烯（PVDC）等的聚合物。再者，上述例示了的聚合物材料，在发挥作为粘合剂的功能之外，也有时出于发挥作为上述组合物的增粘剂等的添加剂的功能的目的被使用。作为溶剂，水性溶剂和非水溶剂的任一种均可使用。作为非水溶剂的优选例，可列举N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）。
正极活性物质在正极活性物质层全体中所占的质量比例，优选大致为50质量%以上（典型的是50～95质量%），通常更加优选大致70～95质量%（例如75～90质量%）。另外，导电材料在正极活性物质层全体中所占的比例，例如，可以设为大致2～20质量%，通常优选设为大致5～15质量%。使用粘合剂的组成中，可以将粘合剂在正极活性物质层全体中所占的比例设为例如大致1～10质量%，通常优选设为大致2～5质量%。
负极片50也与正极片30同样，在长片状的箔状的负极集电体52的两面附着负极活性物质层54而形成。但是，负极活性物质层54没有附着在沿片状电极体的宽度方向的端边的一个侧缘上，使负极集电体52以一定宽度露出。负极集电体52合适地使用铜箔（本实施方式）等的适合于负极的金属箔。负极活性物质层54，由负极活性物质、和根据需要使用的其他的负极活性物质层形成成分（例如粘合剂等）构成。另外，负极活性物质层54，通过在负极集电体52上涂布包含负极活性物质层形成成分和溶剂的涂料（负极活性物质层形成用组合物），使其干燥，并根据需要轧制而形成。
作为负极活性物质，可以没有特别限定地使用以往就被用于锂二次电池的物质的一种或两种以上。可列举例如，至少一部分含有石墨结构（层状结构）的粒子状的碳材料（碳粒子）。更具体地说，可以使用所谓石墨质（石墨）、难石墨化碳质（硬碳）、易石墨化碳质（软碳）、将它们组合的碳材料。例如，可以使用像天然石墨那样的石墨粒子。此外，可列举含锂过渡金属氧化物、过渡金属氮化物等。负极活性物质层，可以使用与用于正极活性物质层的同样的粘合剂、导电材料。另外，负极活性物质中，也可以混合作为上述涂料（负极活性物质层形成用组合物）的增粘剂发挥功能的各种聚合物。
虽无特别限定，但负极活性物质在负极活性物质层全体中所占的比例，可以设为大致80质量%以上（例如80～99质量%）。另外，负极活性物质在负极活性层全体中所占的比例，优选大致为90质量%以上（例如90～99质量%，更加优选95～99质量%）。使用粘合剂的组成中，粘合剂在负极活性物质层全体中所占的比例，可以设为例如大致0.5～10质量%，通常优选设为大致1～5质量%。
作为隔离正极片30和负极片50的构件的隔板片40，由具有多个微小的孔的规定宽度的带状片材料构成。隔板40，可以使用例如，由多孔质聚烯烃系树脂构成的单层结构的隔板、叠层结构的隔板。再者，作为电解质，在使用固体电解质或凝胶状电解质的情况下，有不需要隔板的情况（即该情况下电解质本身可作为隔板发挥功能）。
制作卷绕电极体80时，正极片30和负极片50隔着隔板片40被层叠。此时，使正极片30和负极片50在宽度方向上稍微错开重叠，使得正极片30的正极活物质层非形成部分84和负极片50的负极活性物质层非形成部分86从隔板片40的宽度方向的两侧分别伸出。通过将这样重叠的叠层体卷绕，接着将得到的卷绕体从侧面方向按压压扁，可制成扁平形状的卷绕电极体80。
在卷绕电极体80的卷绕轴方向的中央部分，形成卷绕芯部分82（即正极片30的正极活性物质层34、负极片50的负极活性物质层54和隔板片40紧密层叠的部分）。另外，在卷绕电极体80的卷绕轴方向的两端部，正极片30和负极片50的电极活性物质层非形成部分分别从卷绕芯部分82向外部伸出。在该正极侧伸出部分（即正极活性物质层34的非形成部分）84和负极侧伸出部分（即负极活性物质层54的非形成部分）86上，分别附设有正极引线端子38和负极引线端子58，分别与上述的正极端子15和负极端子16电连接。
将该构造的卷绕电极体80收容在容器主体14B中，使得其扁平面与容器主体14B的宽的面相对，向该容器主体14B内配置（注入）适当的非水电解液。电解质为例如LiPF6等的锂盐。例如，可以将适当量（例如浓度1M）的LiPF6等的锂盐溶解在如碳酸二乙酯和碳酸亚乙酯的混合溶剂（例如质量比1:1）那样的非水电解质（非水电解液）中作为电解液使用。其后，通过与盖体14A的焊接等将容器主体14B的开口部密封，由此完成本实施方式涉及的锂离子二次电池（作为电池组10的构成要素使用的单电池）12的构建。再者，容器主体14B的密封工艺、电解液的配置（注入）工艺，可以与以往的电池的制造中采用的方法同样地进行。并且，进行该电池的调整（初始充放电）。可以根据需要进行脱气、品质检测等的工序。
在此，如上所述，可构建具备卷绕电极体80的锂二次电池12，在本实施方式中，如上所述，作为卷绕电极体80使用弹簧常数为10000kgf/mm以下的卷绕电极体。
满足上述条件（弹簧常数为10000kgf/mm以下）的卷绕电极体80，例如，可通过适当地选择正极活性物质层34的多孔率来实现。即，通过适当地选择正极活性物质层的多孔率，可以控制卷绕电极体80的弹簧常数。作为正极活性物质层34的多孔率，大致为30%以上较合适，优选为40%以上，特别优选为50%以上。如果在这样的多孔率的范围内，则变为正极片30柔软伸缩性良好的电极体。因此，可以更合适地形成满足弹簧常数为10000kgf/mm以下的卷绕电极体80。
另一方面，单纯地仅靠增大正极活性物质层34的多孔率，有时正极活性物质和导电材料的粒子间的接触变少从而输出特性下降，并且有时正极活性物质层的强度不足。从伸缩性和机械强度的兼顾来看，正极活性物质层的多孔率大致为30%～70%，优选为30%～65%，特别优选为30%～60%。
作为实现满足在此公开的优选的弹簧常数的条件的卷绕电极体80的其他的方法，可列举适当地选择正极活性物质层中的导电材料的含有比例的方法。即，通过适当地选择正极活性物质层中的导电材料的含有比例，可以控制卷绕电极体80的弹簧常数。作为正极活性物质层中的导电材料的含有比例，大致为5质量%以上较适当，优选为6质量%以上，特别优选为8质量%以上。如果在这样的规定的含有比例的范围内，则变为正极片30柔软伸缩性良好的电极体。因此，可以更合适地形成满足弹簧常数10000kgf/mm以下的卷绕电极体80。另一方面，当导电材料的含有比例过大时，正极活性物质层中的每单位面积的活性物质量减少，因此有时无法得到所要求的能量密度。从伸缩性和能量密度的兼顾来看，导电材料的含有比例大致为5质量%～20质量%较适当，优选为8质量%～15质量%。
另外，作为实现满足在此公开的优选弹簧常数的条件的卷绕电极体80的其他的方法，可列举适当地选择负极活性物质层54的多孔率的方法。即，通过适当地选择负极活性物质层54的多孔率，可以控制卷绕电极体80的弹簧常数。作为负极活性物质层54的多孔率，大致为30%以上较合适，优选为40%以上，特别优选为50%以上。如果在这样的多孔率的范围内，则变为负极片50柔软伸缩性良好的电极体。因此，可以更合适地形成满足弹簧常数为10000kgf/mm以下的卷绕电极体80。
另一方面，单纯地仅靠增大负极活性物质层54的多孔率，有时负极活性物质层54的强度不足。从伸缩性和机械强度的兼顾来看，多孔率大致为70%以下（例如30%～70%），优选为65%以下（例如30%～65%），特别优选为60%以下（例如30%～60%）。
此外，作为将卷绕电极体80的弹簧常数调整为适当的范围的方法，可列举适当地选择形成卷绕电极体80时的卷绕条件的方法。例如，卷绕电极体80可以通过对正极片30、负极片50和两枚隔板片40进行拉伸并卷绕而形成。该情况下，可以通过选择卷绕正极片30、负极片50和两枚隔板片40时的张力，来控制卷绕电极体的弹簧常数。即，通过适当地选择对正极片30、负极片50和两枚隔板片40进行卷绕时的张力，可以更合适地形成满足弹簧常数为10000kgf/mm以下的卷绕电极体80。上述的控制弹簧常数的方法，可以各自单独使用或组合使用。
再者，本说明书中，所谓多孔率，是正极活性物质层34和负极活性物质层54中的孔隙的比例。例如，「正极活性物质层34的多孔率」，可以由正极活性物质层34的质量W、正极活性物质层34的表观体积V、和正极活性物质层34的真密度ρ（将质量W除以不含孔隙的实际体积的值），根据（1-W/ρV）×100来掌握。另外，也可使用水银孔隙计掌握多孔率。
根据在此公开的技术，可提供一种制造电池组的方法，该电池组具备具有弹簧常数被调整为10000kgf/mm以下的卷绕电极体的二次电池。
该制造方法，包括：构建具有弹簧常数被调整为10000kgf/mm以下的卷绕电极体的二次电池；和
通过将上述二次电池沿排列方向排列多个并在该排列方向上拘束，来构建电池组。
在此，弹簧常数被调整为10000kgf/mm以下的卷绕电极体，可以通过进行设定以使得构成该卷绕电极体的构成构件（正极活性物质层和负极活性物质层的多孔率、导电材料的含有比例等）和/或形成该卷绕电极体时的形成条件（例如卷绕正极片、负极片和两枚隔板片时的张力等的形成条件）实现上述适当的范围，依据该被设定了的条件形成卷绕电极体80而得到。
因此，在此公开的事项，包含一种二次电池的制造方法，是制造具有弹簧常数被调整为10000kgf/mm以下的卷绕电极体的二次电池的方法，包括通过进行设定以使得构成该卷绕电极体的构成构件（正极活性物质层和负极活性物质层的多孔率、导电材料的含有比例等）和/或形成该卷绕电极体时的形成条件（例如卷绕正极片、负极片和两枚隔板片时的张力等的条件）实现上述适当的范围，并依据该被设定了的条件形成卷绕电极体，使用该卷绕电极体构建锂二次电池。通过该方法制造出的二次电池，可作为电池组的构成要素（单电池）适宜地使用。该电池组，作为搭载在车辆上的电池组，具备适宜的性能（例如即使在长时间使用时性能劣化也较少），特别是对于温度变化的耐久性优异。上述二次电池制造方法，另外，也可以作为将该二次电池具备的卷绕电极体的弹簧常数调整为规定的范围（例如，2000kgf/mm～10000kgf/mm的范围）的方法来掌握。
另外，根据在此公开的技术，提供包含测定（计算）卷绕电极体的弹簧常数这一特征的二次电池的制造方法。
该二次电池的制造方法，包括：通过将正极片和负极片隔着隔板片卷绕来形成卷绕电极体；
测定（计算）该卷绕电极体的弹簧常数；和
基于该测定了的弹簧常数判断卷绕电极体是否是良品（例如是否落在2000kgf/mm～10000kgf/mm的范围），使用在该判定中被作为良品的卷绕电极体构建二次电池。
通过该方法制造出的二次电池，可作为电池组的构成要素（单电池）适宜地使用。上述二次电池制造方法，另外，也可作为评价该二次电池具备的卷绕电极体的弹簧常数的方法来掌握。
以下，基于评价试验，更加详细地说明本发明。该评价试验中，通过改变正极活性物质层和负极活性物质层的多孔率，制作了四种弹簧常数各不同的卷绕电极体80。
[试验例1：正极片]
该评价试验中，作为正极活性物质，使用了用Li1.15Ni0.33Co0.33Mn0.33O2表示的组成的活性物质粒子。但是，在活性物质粒子的生成处理上下功夫，在活性物质粒子的二次粒子中，准备了形成中空形状的、形成实心的结构互相不同的正极活性物质。实施例1、2中使用了中空形状、比较例1、2中使用了实心粒子。在此，活性物质粒子的二次粒子的平均粒径（d50）设为3μm～12μm。
将作为上述正极活性物质的Li1.15Ni0.33Co0.33Mn0.33O2粉末、作为导电材料的乙炔黑（AB）、作为粘合剂的聚偏二氟乙烯（PVDF），以这些材料的质量比成为87:10:3的方式，在N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）中混合，调制了正极活性物质层形成用组合物。通过将该组合物带状地涂布在长片状的厚度为15μm的铝箔的两面上并进行干燥，制作了在正极集电体32的两面上设置有正极活性物质层34的正极片30。正极活性物质层形成用组合物的单位面积重量（涂布量），调节为两面合计约10mg/cm2（固体成分基准）。干燥后，进行压制（轧制）以使得正极活性物质层成为规定的多孔率。这样得到的正极活性物质层的多孔率示于表1，实施例1、2中，在活性物质粒子中形成有中空部，因此通过该中空部正极活性物质层内的孔隙增加，正极活性物质层的多孔率超过了30%。
[试验例2：负极片]
将作为负极活性物质的石墨粉末、作为粘合剂的苯乙烯丁二烯橡胶（SBR）、和作为增粘剂的羧甲基纤维素（CMC），以这些材料的质量比成为98:1:1的方式分散于水中，调制了负极活性物质层形成用组合物。将该负极活性物质层形成用组合物涂布在长片状的厚度为10μm的铜箔（负极集电体52）的两面上，制作了在负极集电体52的两面上设置有负极活性物质54的负极片50。负极活性物质层形成用组合物的单位面积重量（涂布量），调节为两面合计约6mg/cm2（固体成分基准）。干燥后，进行压制（轧制）以使得负极活性物质层成为规定的多孔率。这样得到的负极活性物质层的多孔率示于表1，实施例1、2中，通过降低负极活性物质层的轧制率，负极活性物质层内的孔隙增加，负极活性物质层的多孔率超过了30%。
[试验例3：卷绕电极体]
将在上述试验例1、2中得到正极片30和负极片50隔着隔板片40卷绕，将该卷绕了的卷绕电极体从侧面方向压扁，由此制作了扁平形状的卷绕电极体80。作为隔板片40，使用了厚度25μm的多孔质聚丙烯制的隔板片。
[试验例4：弹簧常数的测定]
对于在上述试验例3中得到的各例的卷绕电极体80，用之前图3所示的方法，测定了弹簧常数。作为压缩试验机，使用岛津制作所公司制的装置，最大载荷为3000kgf、负荷速度为0.1mm/秒。这样求得的卷绕电极体80的弹簧常数示于表1。
[试验例5：锂二次电池]
将上述试验例3中得到的各例的卷绕电极体80，与非水电解液一起收容在箱型的电池容器14（即，尺寸为110mm（长边部）×15mm（短边部）×90mm（高度），厚度遍及整个圆周为0.5mm的铝制角形壳体）中。并且，通过将电池容器14的开口部气密性地封口，组装了锂二次电池12。作为非水电解液，使用了在以3:4:3的体积比含有碳酸亚乙酯（EC）、碳酸甲乙酯（EMC）和碳酸二甲酯（DMC）的混合溶剂中以约1摩尔/升的浓度含有作为支持盐（支持电解质）的LiPF6的非水电解液。其后，通过常规方法进行了初始充放电处理（调整）。再者，该锂二次电池12的额定容量为5Ah。
[试验例6：电池组]
将上述试验例5中得到的各例的锂二次电池12分别准备50个，将它们排列成与电极体的扁平面相对并沿排列方向拘束，由此构建了评价试验用的电池组10（参照图1和图2）。在此，在排列了的电池群（单电池叠层体）20的两端配置有端板18、19，通过将该端板18、19勒紧并固定，来对各单电池的容器侧壁赋予了约10kgf/cm2的拘束压。以此时的端板18、19间的间隔（单电池叠层体20的长度）为规定长度L。
[试验例7:25℃输出功率测定]
测定了上述试验例6中得到的各例的电池组的25℃输出功率。25℃输出功率，在25℃的温度氛围下，通过以下的步骤求得。
步骤1：通过1C的恒流放电至3V。
步骤2：通过1C的恒流充电充电至4.1V后，通过恒压充电进行充电至合计充电时间成为2小时。由此，达到额定容量的约50%的充电状态（SOC50%）。
步骤3：在SOC50%的状态休止5分钟。
步骤4：从SOC50%的状态用恒功率放电，测定到达2V为止的放电时间。
步骤5：将在上述步骤4中的恒功率的条件在5～60W的范围改变进行反复。并且，将在各W条件下测定了的直到2V的放电时间取为横轴，此时的W取为纵轴，从近似曲线算出了10秒时的W。将此作为25℃输出功率。
[试验例8：-30℃输出功率测定]
测定了上述试验例6中得到的各例的电池组的-30℃输出功率。并且，作为表示由电池组的-30℃保存所引起的输出功率降低的值，相对评价了-30℃输出功率/25℃输出功率的比值。-30℃输出功率，通过以下的步骤求得。
步骤1：在25℃的温度氛围下，通过1C的恒流放电放电至3V。
步骤2：在25℃的温度氛围下，通过1C的恒流充电充电至4.1V后，通过恒压充电进行充电至合计充电时间成为2小时。由此，达到额定容量的约50%的充电状态（SOC50%）。
步骤3：在-30℃的温度氛围下保温5小时。
步骤4：在-30℃的温度氛围下，从SOC50%的状态以恒功率放电，测定达到1.5V为止的放电时间。
步骤5：将在上述步骤4中的恒功率的条件在5～60W的范围改变进行反复。并且，将在各W条件下测定了的直到1.5V的放电时间取为横轴，此时的W取为纵轴，从近似曲线算出了10秒时的W。将此作为-30℃输出功率。
并且，作为表示由电池组的-30℃保存所引起的输出功率降低的值，相对评价了-30℃输出功率/25℃输出功率的比率。在此，25℃输出功率，是通过上述试验例6得出的。结果示于表1和图7。图7是表示电极体弹簧常数和-30℃输出功率/25℃输出功率的关系的图，横轴为电极体弹簧常数（kgf/mm），纵轴为-30℃输出功率/25℃输出功率。可以说-30℃输出功率/25℃输出功率越大，由-30℃保存所引起的输出功率降低就越少。
从表1和图7可以明确，将电极体的弹簧常数设为14530kgf/mm和20450kgf/mm的比较例1、2的电池组，-30℃输出功率/25℃输出功率显著地低。推测这是由于温度变化所带来的拘束构件的膨胀收缩的原因单电池叠层体的长度变化，赋予到各单电池上的面压变动造成的。与此相对，将电极体的弹簧常数设为9850kgf/mm和5020kgf/mm的实施例1、2的电池组，由于适当地抑制了起因于上述温度变化的面压的变动，与比较例1、2相比，-30℃输出功率/25℃输出功率大幅提高。从此结果确认了，通过将电极体的弹簧常数设为10000kgf/mm以下，可以抑制温度变化反复时的电池性能的变化。
表1
Figure BDA00003662364300211
[试验例9：输出功率变化率]
在上述试验例6中得到的各例的电池组10中，假定由于车辆振动、温度变化等原因可能引起的端板18、19间的间隔（单电池叠层体20的长度）的变动，使该板的间隔比规定长度L短。将此时的板的间隔（长度）设为d。并且，用与实验例6同样的步骤测定25℃输出功率，由规定长度L时的25℃输出功率「W1」，任意长度d时的25℃输出功率「W2」，计算出输出功率变化率=「（W2-W1）/W1」×100。在此，规定长度L时的25℃输出功率，由上述试验例6得出。结果示于表2和图8。图8是表示长度位移与输出功率变化率的关系的图，横轴表示长度位移，纵轴表示输出功率变化率。在此上述长度位移，由规定长度L和任意长度d，通过[（L-d）/L]×100求出。
表2
Figure BDA00003662364300221
从表2和图8可以明确，电极体的弹簧常数越小，使端板间的间隔从规定长度L变化时的输出功率变化（降低）越被抑制。特别是将弹簧常数设为5020kgf/mm的实施例1的电池组，即使将长度位移增大到7%，也基本上没有输出功率的变化，输出功率降低被有效地抑制。从该结果来看，电极体的弹簧常数设为10000kgf/mm以下较适宜（实施例1、2），优选为8000kgf/mm以下，特别优选为6000kgf/mm以下（实施例1）。再者，实施例1中，长度位移按0%、1%、2%、3%、5%、7%的顺序，施加到各单电池上的拘束压变动为10kgf/cm2、20kgf/cm2、30kgf/cm2、40kgf/cm2、60kgf/cm2、80kgf/cm2。另外，实施例2中，长度位移按0%、1%、2%、3%、4%的顺序，施加到各单电池上的拘束压变动为10kgf/cm2、30kgf/cm2、50kgf/cm2、70kgf/cm2、90kgf/cm2。另外，比较例1中，长度位移按0%、1%、2%的顺序，施加到各单电池上的拘束压变动为10kgf/cm2、40kgf/cm2、70kgf/cm2。另外，比较例2中，长度位移按0%、1%、2%的顺序，施加到各单电池上的拘束压变动为10kgf/cm2、50kgf/cm2、90kgf/cm2。从此结果可以确认，电极体的弹簧常数越小，与长度位移相伴的拘束压的变动越少。在此供试验的电池组的情况下，希望将电极体的弹簧常数设定为10000kgf/mm以下，且施加到各单电池上的拘束压设定为10kgf/cm2～100kgf/cm2（优选10kgf/cm2～80kgf/cm2，特别优选10kgf/cm2～50kgf/cm2）的范围内。
再者，如上述那样，要将电极体的弹簧常数设为10000kgf/mm以下，将正极活性物质层34的多孔率增大是有效的。但是，在由实心的粒子构成的正极活性物质中，对增大正极活性物质层34的多孔率存在极限。因此，要增大正极活性物质层34的多孔率，选定适合其的正极活性物质变得重要。
因此，本发明者研讨了选择正极活性物质本身有孔隙，使正极活性物质层34的多孔率增大的正极活性物质。作为该正极活性物质，虽然图示省略，但例如，也可以将正极活性物质的粒子采用喷雾干燥法造粒，形成在内部具有微小孔隙的粒子结构。通过使用这样的正极活性物质，也可以增大正极活性物质层34的多孔率。
例如，正极活性物质，如图9所示，也可以由多个锂过渡金属氧化物的一次粒子66聚集而成的二次粒子64形成。该情况下，例如，也可以使用在二次粒子64中形成有中空部62的正极活性物质60a。根据该正极活性物质60a，在二次粒子64中形成了中空部62，因此由于该中空部62，正极活性物质层34内的孔隙增加，所以能够使正极活性物质层34的多孔率增大。另外，在图9所示的方式中，希望在二次粒子64中，在一次粒子66间形成有多个没有图示的程度的微细的细孔，优选构成为电解液可以渗入中空部62中。由此，即使在中空部62内部一次粒子66也被有效利用，所以能够提高电池的输出性能。以下，将具有该中空部62的正极活性物质60a的结构适当地称为「中空结构」。
另外，作为其他的方式，例如，如图10所示，正极活性物质60b，也可以进一步具有贯通孔68，该贯通孔68贯通了二次粒子64以连接中空部62和外部。以下，将具有该贯通孔68的正极活性物质60b的结构，适当地称为「开孔中空结构」。
根据该正极活性物质60b，通过贯通孔68在中空部62和外部电解液变得容易往来，中空部62的电解液可适当地更换。因此，难以在中空部62内发生电解液不足的液枯竭。因此，在中空部62内部，正极活性物质60b的一次粒子66可被更活跃地有效利用。因此，可以进一步提高电池的输出特性。
该情况下，优选贯通孔68的开口宽度k平均为0.01μm以上。由此，在中空部62的内部，电解液可以更加确实地进入，变得容易得到上述效果。另外，优选贯通孔68的开口宽度k平均为2.0μm以下。在此，所谓贯通孔68的开口宽度k，是指在从活性物质粒子的外部贯通二次粒子到达中空部62的路径之中，贯通孔68最窄的部分的直径长度（贯通孔68的内径）。再者，在中空部62存在多个贯通孔68的情况下，可以用多个贯通孔68之中具有最大的开口宽度k的贯通孔68评价。另外，也可以贯通孔68的开口宽度k平均为2.0μm以下，更优选平均为1.0μm以下，进一步优选平均为0.5μm以下。
另外，贯通孔68的数量，可以为每一粒子的正极活性物质60b平均1～20个左右，更优选为平均1～5个左右。根据该结构的正极活性物质60b，可以更加稳定地发挥良好的电池性能。再者，开孔中空结构的正极活性物质60b的贯通孔68的数量，例如，可以对于任意选出的至少10个以上的活性物质粒子，掌握每一粒子的贯通孔数，求得它们的算术平均值。制造该开孔中空结构的正极活性物质60b的方法，例如，可以包括原料氢氧化物生成工序、混合工序、烧成工序。
在此，原料氢氧化物生成工序，是向过渡金属化合物的水性溶液中供给铵离子，使过渡金属氢氧化物的粒子从水性溶液中析出的工序。水性溶液优选含有构成锂过渡金属氧化物的过渡金属元素的至少一种。此外，原料氢氧化物生成工序，优选包括：核生成阶段，该阶段在pH值为12以上且铵离子浓度为25g/L以下使过渡金属氢氧化物从水性溶液中析出；和粒子生长阶段，该阶段在pH值低于12且铵离子浓度为3g/L以上使该析出的过渡金属氢氧化物生长。
另外，混合工序是将原料氢氧化物生成工序中得到的过渡金属氢氧化物的粒子和锂化合物进行混合，调制未烧成的混合物的工序。另外，烧成工序是对混合工序中得到的混合物进行烧成从而得到活性物质粒子的工序。根据该制造方法，可以适当地制造开孔中空结构的正极活性物质60b。
另外，该情况下，烧成工序，优选以最高烧成温度为800℃～1100℃的方式进行。由此，能够使上述一次粒子充分烧结，因此可以很好地制造具有所期望的平均硬度的活性物质粒子。该烧成工序，例如，优选进行以形成在中空部62和贯通孔68以外的部分，在一次粒子的晶界实质上不存在间隙的二次粒子。
另外，烧成工序可以包括：第一烧成阶段，该阶段在700℃～900℃的温度T1下对混合物进行烧成；和第二烧成阶段，该阶段在800℃～1100℃且比第一烧成阶段中的烧成温度T1高的温度T2下对经过该第一烧成阶段的产物进行烧成。
在此公开的活性物质粒子制造方法的优选一方式中，烧成工序包括：第一烧成阶段，该阶段在700℃～900℃的温度T1下对混合物进行烧成；和第二烧成阶段，该阶段在800℃～1100℃且比第一烧成阶段中的烧成温度T1高的温度T2下对经过该第一烧成阶段的产物进行烧成。通过以包括这些第一和第二烧成阶段的方式对上述混合物进行烧成，可适当地制造在此公开的优选的具有开孔中空结构的活性物质粒子。另外，例如，通过适当地设计烧成工序，采用同样的方法，也可以得到如图9所示的「中空结构」的正极活性物质60a。
另外，正极活性物质60的BET比表面积优选为0.5～1.9m2/g。满足这样的BET比表面积的正极活性物质60，被用于锂二次电池的正极，可以给予稳定地发挥更高性能的电池。例如，可构建内阻低（换言之为输出特性良好）、且即使进行充放电循环（特别是包括高速率下的放电的充放电循环）电阻的上升也少的锂二次电池。
上述的「中空结构」的正极活性物质60a和「开孔中空结构」的正极活性物质60b，可成为BET比表面积为0.5～1.9m2/g的正极活性物质60的优选一方式。
另外，该中空结构的正极活性物质60a和开孔中空结构的正极活性物质60b，可以是含有镍作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。另外，中空结构的正极活性物质60a和开孔中空结构的正极活性物质60b，可以是含有镍、钴和锰作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。
另外，该中空结构的正极活性物质60a和开孔中空结构的正极活性物质60b，例如，平均粒径优选大致为3μm～10μm左右的范围。另外，开孔中空结构的正极活性物质60b的贯通孔68的平均开口尺寸，优选为正极活性物质60b的平均粒径的1/2以下。该正极活性物质60b，上述平均开口尺寸处于适当的范围，因此可以适当地发挥由具有开孔中空结构带来的电池性能提高效果（例如降低内阻的效果），同时容易地确保希望的平均硬度。因此，可以更稳定地发挥良好的电池性能。
另外，该中空结构的正极活性物质60a和开孔中空结构的正极活性物质60b，在二次粒子64中形成有中空部62，因此由于该中空部62正极活性物质34内的孔隙增多，所以可以增大正极活性物质层34的多孔率。因此，可以容易地形成正极片变得容易伸缩，满足弹簧常数10000kgf/mm以下的卷绕电极体。
以上，虽然作为锂二次电池12的正极活性物质层34所含有的正极活性物质，列举了适当的正极活性物质的一例，但作为本发明涉及的锂二次电池12的正极活性物质，不被上述特别地限定。另外，正极活性物质，不限于上述，也可以采用通过喷雾干燥法将一次粒子造粒，在内部具有微小的孔隙的多孔质的二次粒子。
以上，通过优选实施方式对本发明进行了说明，但这样的记述并非限定事项，当然，可以进行各种改变。
再者，这里公开的任一种电池组10，即使在温度变化激烈且发生振动的状态下使用，也可以稳定地保持对各单电池施加的面压，因此具备作为搭载在车辆上的电池组合适的性能。因此，根据本发明，如图11所示，提供具备这里公开的任一种电池组10的车辆1。特别地，提供具备该电池组10为动力源（典型的是，混合动力车辆或电动车辆的动力源）的车辆1（例如汽车）。
另外，作为这里公开的技术的优选适用对象，例示搭载了假定可在包含50A以上（例如50A～250A），进一步为100A以上（例如100A～200A）的高速率充放电的充放电循环下使用的二次电池的电池组；搭载了假定可在包含理论容量为1Ah以上（进一步为3Ah以上）的大容量类型的、10C以上（例如10C～50C）进一步为20C以上（例如20C～40C）的高速率充放电的充放电循环下使用的二次电池的电池组；等等。
产业上的利用可能性
根据本发明的构造，能够提供可稳定地保持对各单电池（典型地，主要是构成该单电池的电极体）施加的面压的电池组以及可搭载在该电池组上的电池。

Claims (15)

1.一种电池组，是多个可充放电的单电池串联连接而构成的，
其具有多个单电池，所述单电池具备扁平形状的电极体、和收容该电极体以及电解质的容器，所述扁平形状的电极体具备正极和负极，
所述多个单电池，在被排列成所述电极体的扁平面相对并且沿该排列方向施加载荷的状态下被拘束，
所述被拘束的各单电池中，所述电极体的对于所述排列方向的弹簧常数为10000kgf/mm以下。
2.根据权利要求1所述的电池组，所述电极体具备在正极集电体上赋予正极活性物质层而成的正极，所述正极活性物质层含有正极活性物质，所述正极活性物质层的多孔率为30%～60%。
3.根据权利要求2所述的电池组，所述正极活性物质具有二次粒子和在该二次粒子中形成的中空部，所述二次粒子由多个锂过渡金属氧化物的一次粒子聚集而成。
4.根据权利要求2或3所述的电池组，所述正极活性物质是含有镍、钴和锰作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。
5.根据权利要求2～4的任一项所述的电池组，所述正极活性物质层具有导电剂，所述正极活性物质层中的导电剂的含有比例为8质量%以上。
6.根据权利要求1～5的任一项所述的电池组，所述电极体具备在负极集电体上赋予负极活性物质层而成的负极，所述负极活性物质层含有负极活性物质，所述负极活性物质层的多孔率为30%～60%。
7.根据权利要求1～6的任一项所述的电池组，所述电极体是正极和负极隔着隔板卷绕而成的扁平形状的卷绕电极体，所述正极是在长片状的正极集电体上赋予正极活性物质层而成的，所述负极是在长片状的负极集电体上赋予负极活性物质层而成的。
8.一种二次电池，具备从电池容器的外侧被施加拘束载荷的扁平形状的电极体，所述电极体的对于所述载荷方向的弹簧常数为10000kgf/mm以下。
9.根据权利要求8所述的二次电池，所述电极体具备在正极集电体上赋予正极活性物质层而成的正极，所述正极活性物质层含有正极活性物质，所述正极活性物质层的多孔率为30%～60%。
10.根据权利要求9所述的二次电池，所述正极活性物质具有二次粒子和在该二次粒子中形成的中空部，所述二次粒子由多个锂过渡金属氧化物的一次粒子聚集而成。
11.根据权利要求9或10所述的二次电池，所述正极活性物质是含有镍、钴和锰作为构成元素的层状结构的锂过渡金属氧化物。
12.根据权利要求9～11的任一项所述的二次电池，所述正极活性物质层具有导电剂，所述正极活性物质层中的导电剂的含有比例为8质量%以上。
13.根据权利要求8～12的任一项所述的二次电池，所述电极体具备在负极集电体上赋予负极活性物质层而成的负极，所述负极活性物质层含有负极活性物质，所述负极活性物质层的多孔率为30%～60%。
14.一种电池组，是多个权利要求8～13的任一项所述的二次电池串联连接而构成的。
15.一种车辆驱动用电池组，是权利要求1～7、14的任一项所述的电池组，作为车辆驱动用电源使用。
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