CN103127942A - 室温分解臭氧的铁铜复合氧化物负载型催化剂 - Google Patents
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Abstract
室温分解臭氧的铁铜复合氧化物负载型催化剂。本发明为一种臭氧分解催化剂及其制备方法，涉及催化和环境保护领域。该催化剂以蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布为载体，以铁铜复合氧化物为主活性组分，金为助活性组分。制备方法主要包括：A.采用沉淀析出法制备出Fe2O3-CuO复合氧化物粉末；B.将上述粉末分散于水中，调节pH值至7～8，将HAuCl4溶液滴入，再调pH值至7～8；C.将上述悬浮液加热至30～50℃反应1～3小时，过滤、洗涤、干燥、焙烧得到目标产物；D.在上述催化剂中加入一定比例的去离子水和硅胶后打成浆液，将催化剂载体置于浆液中浸泡，取出后干燥、烘烧即可。该法制备的催化剂工艺简单，成本较低、对室内空气中的臭氧分解具有较高的催化活性和稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及一种铁铜复合氧化物负载型催化剂。
本发明还涉及上述催化剂的制备方法。
背景技术
打印机/复印机可以说是每个公司必备的办公设备，它在使用过程中通过电晕放电以及高压放电产生的臭氧是室内办公环境中臭氧的主要来源。低浓度臭氧具有清新空气、消毒杀菌的功效，但高浓度臭氧则对人体有极大危害，研究表明臭氧浓度为0.2～1.0mg/m3时会对鼻、喉头粘膜和眼睛产生刺激作用，并引起肺活量减少；当臭氧浓度为1.88～18.8mg/m3时会使人产生咳嗽、胸痛和呕吐现象；当臭氧浓度高达20mg/m3时则引起肺气肿，还会对人体皮肤中的维生素E起到破坏作用，致使人的皮肤起皱、出现黑斑，甚至会破坏人体免疫机能，诱发淋巴细胞染色体病变而致癌。臭氧所造成的危害已经引起了人们的高度重视。中国于2002年颁布的《室内空气质量标准》(GB/T18883-2002)中规定室内空气中臭氧的卫生标准(最高允许浓度)为0.16mg/m3。长期监测结果显示，在正常通风环境中，打印机周围空气中臭氧超标率可以达到1-10倍，如果是在不通风的情况下将高达百倍，室内办公环境中臭氧的治理刻不容缓。
目前对空气中臭氧的治理方法主要是活性炭吸附法、药液吸收法、催化分解法等，对于吸附方法，无论是物理吸附还是化学吸附都不能达到满意的效果，因为当吸附和脱附达到饱和时，吸附剂会失效或需要再生。
催化分解法不存在饱和的问题，它是一种长效方法。中国专利CN1259398A是以MnO2为主活性组分、以镍或铜或钴的氧化物为助剂、以活性炭作为载体的催化剂，该催化剂的不足之处在于使用寿命较短。另外，中国专利CN90106857和CN1357348A均采用锰、铜、镍氧化物作为活性组分，负载在活性炭上来分解臭氧。但是它们的寿命有限或需要额外能量的输入限制了它们的广泛使用。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术存在的不足，提出一种用于臭氧分解的铁铜复合氧化物 负载型催化剂及其制备方法，它工艺简单、成本较低、催化分解臭氧效率高、性能稳定、使用寿命长。
本发明提出的上述整体型催化剂的制备方法，是沉淀析出法和浸渍沉积法，具体步骤如下：
1)将三价铁盐和二价铜盐以一定的摩尔比溶于水中，加入适量的1mol/L的NaOH溶液，将产生的沉淀过滤、洗涤、60～80℃干燥10～24h、100～700℃焙烧得到Fe2O3-CuO复合氧化物粉末；
2)将步骤1得到的复合氧化物粉末置于去离子水中，调节pH值为7～8；
3)将HAuCl4溶液滴入步骤2得到的悬浮液中，调整pH值为7～8；
4)将步骤3所得悬浮液加热至30～50℃反应1～3小时，过滤、洗涤、60～100℃真空干燥6～20h、100～500℃焙烧2～12h即得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物负载型催化剂；
5)将步骤4得到的催化剂置于去离子水中，加入硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；
6)将预先处理好的蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布载体浸渍在步骤5得到的浆液中，浸渍一定时间后取出，80～120℃干燥12～24h，然后100～500℃焙烧2～24h，得到负载的铁铜氧化物蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布整体型催化剂。
本发明的技术效果：
本发明的优点
本发明的整体型催化剂在不需要额外能源输入的条件下将臭氧催化分解，其特征在于：制备工艺简单、成本较低、稳定性好、处理效率高、处理量大、处理完全、使用寿命长、没有二次污染以及不存在吸附饱和等问题。
具体实施方式
实施例一
在1000mL的烧杯中加入400mL去离子水，将Fe2(SO4)3和CuCl2加入其中，使Fe/Cu摩尔比为2∶1，搅拌使之溶解，再加入适量的1mol/L的NaOH溶液使Fe3+和Cu2+沉淀完全。将生成的沉淀物过滤、洗涤至中性，60℃干燥12h、500℃焙烧4h即得到Fe/Cu摩尔比为2的Fe2O3-CuO复合氧化物粉末；
称取一定量的Fe2O3-CuO复合氧化物粉末，加入一定量的去离子水，调节pH值为7。将适量的HAuCl4溶液滴入上述悬浮液中，使Au的含量占总量的1％，再次调整pH值为7。将 悬浮液加热至50℃反应3小时，过滤、洗涤至无Cl-存在、60℃真空干燥10h、200℃焙烧4h即得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物负载型催化剂；
实施例二
在1000mL的烧杯中加入400mL去离子水，将Fe(NO3)3和CuSO4加入其中，使Fe/Cu摩尔比为5∶1，搅拌使之溶解，再加入适量的1mol/L的NaOH溶液使Fe3+和Cu2+沉淀完全。将生成的沉淀物过滤、洗涤、60℃干燥12h、500℃焙烧4h得到Fe/Cu摩尔比为5的Fe2O3-CuO复合氧化物粉末；
称取一定量的Fe2O3-CuO复合氧化物粉末，加入一定量的去离子水，调节pH值为7。将适量的HAuCl4溶液滴入上述悬浮液中，使Au的含量占总量的1％，再次调整pH值为7。将悬浮液加热至50℃反应3小时，过滤、洗涤至无Cl-存在、60℃真空干燥10h、200℃焙烧4h即得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物负载型催化剂；
实施例三
Au/Fe2O3-CuO蜂窝陶瓷整体型催化剂I的制备：
将实施例一得到的Fe/Cu摩尔比为2的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的蜂窝陶瓷载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO蜂窝陶瓷整体型催化剂I；
实施例四
Au/Fe2O3-CuO蜂窝陶瓷整体型催化剂II的制备：
将实施例二得到的Fe/Cu摩尔比为5的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的蜂窝陶瓷载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO蜂窝陶瓷整体型催化剂II；
实施例五
Au/Fe2O3-CuO多孔泡沫金属整体型催化剂I的制备：
将实施例一得到的Fe/Cu摩尔比为2的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的多孔泡沫金属载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO多孔泡沫金属整体型催化剂I；
实施例六
Au/Fe2O3-CuO多孔泡沫金属整体型催化剂II的制备：
将实施例一得到的Fe/Cu摩尔比为5的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的多孔泡沫金属载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO多孔泡沫金属整体型催化剂II；
实施例七
Au/Fe2O3-CuO活性炭纤维布整体型催化剂I的制备：
将实施例一得到的Fe/Cu摩尔比为2的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的活性炭纤维布载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO活性炭纤维布整体型催化剂I；
实施例八
Au/Fe2O3-CuO活性炭纤维布整体型催化剂II的制备：
将实施例一得到的Fe/Cu摩尔比为5的Au/Fe2O3-CuO催化剂置于去离子水中，加入一定量的硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；将预先处理好的活性炭纤维布载体浸渍在Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液中0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80℃干燥12h，200℃焙烧6h，得到Au/Fe2O3-CuO活性炭纤维布整体型催化剂II。
Claims (5)
1.一种负载型铁铜复合氧化物催化剂，载体为蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布；其主活性组分为铁铜氧化物，助活性组分为金；铁铜复合氧化物中Fe/Cu的摩尔比在1～10之间，金的担载量占总量的0.1～10％。
2.如权利要求1所述的负载型铁铜氧化物催化剂，其中铁铜氧化物中具有总重量30％的SiO2。
3.制备如权利要求1所述催化剂的方法，采用沉淀析出法，其主要步骤是：
1)将三价铁盐和二价铜盐以一定的摩尔比溶于水中，加入适量的1mol/L的NaOH溶液，将产生的沉淀过滤、洗涤、60～80℃干燥10～24h、100～700℃焙烧得到Fe2O3-CuO复合氧化物粉末；
2)将步骤1得到的复合氧化物粉末置于去离子水中，调节pH值为7～8；
3)将HAuCl4溶液滴入步骤2得到的悬浮液中，调整pH值为7～8；
4)将步骤3所得悬浮液加热至30～50℃反应1～3小时，过滤、洗涤、60～100℃真空干燥6～20h、100～500℃焙烧2～12h即得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物负载型催化剂；
5)将步骤4得到的催化剂置于去离子水中，加入硅胶粘合剂，高速搅拌得到Au/Fe2O3-CuO复合氧化物浆液；
6)将预先处理好的蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布载体浸渍在步骤5得到的浆液中，浸渍一定时间后取出，80～120℃干燥12～24h，然后100～500℃焙烧2～24h，得到负载的铁铜氧化物蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属或活性炭纤维布整体型催化剂。
4.权利要求3中的二价铜盐为硫酸铜(CuSO4)、硝酸铜(Cu(NO3)2)和氯化铜(CuCl2)中的一种或多种。权利要求3中的三价铁盐为硫酸铁(Fe2(SO4)3)、氯化铁(FeCl3)、硝酸铁(Fe(NO3)3)中的一种或多种。
5.权利要求1中所述的铁铜复合氧化物负载型催化剂适用于室温分解臭氧。
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