CN102834161A - 通过1,2-丙二胺从低co2分压的气体中去除co2 - Google Patents

通过1,2-丙二胺从低co2分压的气体中去除co2 Download PDF

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Abstract

一种吸收剂用于从流体流中去除酸性气体的用途，该吸收剂由1,2-丙二胺的水性溶液组成。

Description

通过1,2-丙二胺从低CO2分压的气体中去除CO2
本发明涉及使用一种吸收剂从工艺气体中去除CO2目的的用途。
就减少CO2排放而言，从工艺气体中去除CO2具有特殊的重要性，其中CO2被认为是温室效应的主要原因。
业界经常例如使用有机碱（如烷醇胺）的水性溶液作为吸收剂，用于去除酸性气体组分。
通过对吸收剂供热、减压或借助于合适的助剂进行汽提而使之再生。一旦该吸收剂再生，它可以作为一种再生的溶剂重新用在酸性气体组分的吸收中。
来自化石燃料燃烧产生的烟气是在近似大气压力下获得的。因为这些烟道气中的CO2含量一般为大约3vol.%到13vol.％，该CO2的分压的范围相应地是处于0.03与0.13巴之间。为了实现从在这样低的CO2分压下的烟气中充分地去除CO2，一种合适的吸收剂需要具有非常高的CO2吸收能力。特别是，在已经处于低CO2分压下的情形下也应要确保尽可能高的吸收能力。
吸收剂的吸收能力在很大程度上决定所需的吸收剂循环流速，并因此决定必要设备的尺寸和成本。由于加热和冷却吸收剂所需的能量与循环流速成正比，因此如果能够成功地降低吸收剂的循环流速，则将会在显著的程度上减少使溶剂再生所需的再生能量。
然而，除了高吸收能力之外，一种适当的吸收剂应该还具有尽可能高的对氧的稳定性，因为在烟道气中总是尤其存在一定含量的氧气。如从文献中已知的，很多胺化合物在通常情况下的特征是良好的吸收特性，这些胺化合物容易在氧的存在下分解，这将一方面导致高的吸收剂消耗，并且另一方面导致相应的高成本。所获得的这些分解产物一般将造成一种大幅度增加的腐蚀水平并且另外造成该吸收剂能力的显著降低。
挥发性的分解产物，如氨，例如往往引起了CO2产物的污染，并且烟道气使得该CO2涤气器具有不容许的排放组分。为了避免此种排放，将需要增加另外的过程步骤，这些步骤甚至将进一步地增加CO2涤气的成本。
吸收剂用于从流体流中去除酸性气体的用途已为人所知，例如，从US 2007/0264180A1中可以获知。这里，所传授的是，浓度为0至30重量%的1,2-丙二胺（也称为1,2-二氨基丙烷）可以作为一种另外的活化剂加入该接收剂。完全没有提出一种水性1,2-丙二胺溶液本身作为吸收剂使用。
因此，存在对于一种吸收剂的显著的需要，该吸收剂一方面在<1巴、特别是在<0.2巴的低分压下具有尽可能高的CO2吸收能力，并且该吸收剂同时是对氧尽可能稳定的并且还在吸收剂再生条件下是热稳定的。本发明的目的就是为了满足这种需求，即，为了能够提供这种吸收剂，以及为了提供这样一种从工艺气体中去除CO2的方法。
该目的通过使用由在水性溶液中的1,2-丙二胺组成的一种吸收剂来实现。
该吸收剂总体上包含相对该吸收剂的重量10wt.%到90wt.%、优选30wt.%到65wt.%的1,2-二丙胺。
在本发明的一个实施方案中，有待使用的吸收剂包含至少一种与1,2-丙二胺不同的其他的胺。因此，根据本发明的吸收剂可以例如包含5wt.%到45wt.%、优选10wt.%到40wt.%的一种或多种不同的胺。
该至少一种不同于1,2-丙二胺的其他的胺例如是选自：
A)具有以下通式的叔胺：
N(R1)2-n(R2)1+n
其中R1代表一个烷基，并且R2代表一个羟烷基
或
具有以下通式的叔胺：
(R1)2-n(R2)nN-X-N(R1)2-m(R2)m
其中R1代表一个烷基，并且R2代表一个羟烷基，X代表一个亚烷基，它是被氧一次或几次中断的，并且n和m代表从0到2的一个整数，或者被键合到不同的氮原子上的两个残基R1和R2一起代表一个亚烷基，
B)空间位阻型胺，
C)5、6、或7-元的饱和的杂环化合物，其中在该环中有至少一个NH-基团，该化合物在该环中可以具有另外的一个或两个选自氮和氧的杂原子，
D)伯或仲烷醇胺，
E)具有以下化学式的亚烷基二胺：
H2N-R2-NH2
其中R2表示一个C2到C6的烷基。
在本发明的一个优选的实施方案中，除了1，2-丙二胺之外所使用的这些叔胺是选自下组，该组包括：三(2-羟乙基)胺、三(2-羟丙基)胺、三丁醇胺、二(2-羟乙基)-甲胺、2-二乙基氨基乙醇、2-二甲基氨基乙醇、3-二甲氨基-1-丙醇、3-二乙氨基-1-丙醇、2-二异丙基氨基乙醇、N,N-二(2-羟丙基)-甲胺(甲基二异丙醇胺，MDIPA)、N,N,N’,N’-四甲基亚乙基二胺、N,N-二乙基-N’,N’-二甲基乙二胺、N,N,N’,N’-四乙基乙二胺、N,N,N’,N’-四甲基丙二胺、N,N,N’,N’-四乙基丙二胺、N,N-二甲基-N’,N’-二乙基乙二胺、2-(2-二甲基氨基乙氧基)-N,N-二甲基乙胺；1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷（DABCO）；N,N,N’-三甲基氨乙基乙醇胺、N,N’-二甲基哌嗪以及N,N’-二(羟乙基)哌嗪。另外的可能的叔胺批露在WO 2008/145658A1、US4,217,236以及US 2009/0199713A1中。
在另一个实施方案中，除1,2-丙二胺之外所使用的这些空间位阻的胺还选自下组，该组包括：2-氨基-2-甲基-1-丙醇、2-氨基-2-甲基-1-丁醇、3-氨基-3-甲基-1-丁醇、3-氨基-3-甲基-2-戊醇、以及1-氨基-2-甲基丙烷-2-醇。可以使用的其他的空间位阻胺在WO 2008/145658A1、US4,217,236、US 2009/0199713A1、US 5,700,437、US 6,500,397B1、以及US 6,036,931中提及。
任选地，除1,2-丙二胺之外所使用的5、6、或7-元饱和的杂环化合物是选自下组，该组包括：哌嗪、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、N-乙基哌嗪、N-氨乙基哌嗪、高哌嗪、哌啶以及吗啉。其他可以使用的化合物描述在WO 2008/145658A1以及US 2009/0199713A1中。
除1,2-丙二胺之外所使用的这些伯或仲烷醇胺是有利地选自下组，该组包括：2-氨基乙醇、N,N-二(2-羟乙基)胺、N,N-二(2-羟丙基)胺、2-(甲氨基)乙醇、2-(乙氨基)乙醇、2-(正丁基氨基)乙醇、2-氨基-1-丁醇、3-氨基-1-丙醇、以及5-氨基-1-戊醇。其他可能的化合物再次描述在WO2008/145658A1以及US 2009/0199713A1中。
在本发明的另一个实施方案中，除了1,2-丙二胺之外所使用的这些烷基二胺是选自下组，该组包括：六亚甲基二胺、1,4-二氨基丁烷、1,3-丙二胺、2,2-二甲基-1,3-丙二胺、3-甲氨基丙胺、3-(二甲氨基)丙胺、3-(二乙氨基)丙胺、4-二甲氨基丁胺、以及5-二甲氨基戊胺、1,1,N,N-四甲基乙二胺、2,2,N,N-四甲基-1,3-丙烷二胺、N,N’-二甲基-1,3-丙烷二胺、N,N′二(2-二羟乙基)亚乙基二胺。另外，可以使用所有相应地在WO 2008/145658A1以及US 2009/0199713A1中指出的成分，并且在这里尤其是MAPA。
此外，该吸收剂的用途的特征是以下的特性，即，使流体流与以上说明的吸收剂之一相接触，该吸收剂因此负载有CO2。这优先在<200毫巴的分压下进行。
有利的是通过加热、减压、用由溶剂的内部蒸发产生的汽提蒸气进行汽提、用惰性流体进行汽提或者通过两种或所有这些种措施的组合来将有负载的吸收剂再生。
以下通过两个实例对本发明进行更详细地说明。
实例1：测试对氧的稳定性
1,2-丙二胺对氧的作用的稳定性是如下进行确定的：
在由多个圆底烧瓶和多个回流冷凝器组成的玻璃装置中进行分析。将这些胺进行称重放入。将大致12Nl空气/小时、以水蒸汽预饱和的一种空气流在大致110°C向搅拌的溶液中鼓泡，持续4天时间。为了继而进行该反应过程，每天将样品通过气相色谱法和酸/碱滴定法（0.1摩尔的盐酸）进行分析以便确定胺的绝对含量。在结束时，对这些烧瓶称重以确定该溶液的总量值。
作为用水蒸汽预饱和空气的结果，在测试期间烧瓶中的重量有所增加。在用引入的水导致的重量增加来校正测试结果后，意外地测定出，在测试结束后在溶液中的1,2-丙二胺（50wt.%）的浓度与测试开始时相同。因此这个测量证明没有发生任何改变。相应地，在这个测试过程中没有观察到1,2-丙二胺的颜色改变。1,2-丙二胺的颜色在这个测试的开始以及结束时是浅黄色。
与此相对，大致50wt.%的单乙醇胺溶液的稳定性试验导致了4天后最终的浓度为44.89wt.％，所有其他条件都是相同的。这对应于在测试期间所使用的单乙醇胺大致9.6%的溶剂损失。相应地，颜色从淡米色变为深橙色。
实例2：确定CO2吸收能力。
使用一个静态相平衡装置通过综合测量原理来测量合成气体溶解度（等温线P-x数据）。在这个装置中，在恒温下对一种混合物的不同的总组成进行测量。通过多个计量泵将恒温的、纯化的并除气的溶剂泵送到一个抽空的并且恒温的测量室中，从而能够看出在体积上的微小差异。随后，以多个较少量的部分来加入该气体。然后在考虑到气体空间的情况下计算一定压力下吸收溶液中包含的CO2的量。
对于大约0.1巴的CO2分压的CO2吸收在40°C的温度下确定。
表1：
  吸收剂   吸收能力，以%计
  MEA(30wt.%)   100
  DAP(30wt.%)   149
表1中示出的结果表明，相比于根据现有技术中使用的标准洗涤剂单乙醇胺（MEA），具有相同胺浓度的1,2-丙二胺（DAP）要多吸收大约50%CO2。
以对于40°C同样的方式来对于120°C确定水性溶液中的CO2平衡浓度。在解吸柱中典型的再生条件下（120°C，并在大约0.09巴的CO2分压下），可以确定CO2的残留负载量。如果考虑剩余的残留CO2浓度以用于确定所谓的循环吸收能力，即对于各种溶剂实际达到的CO2的吸收量，其中绝对CO2吸收能力的减少量对应在该溶剂再生时剩余的残留CO2负载量，那么在各种胺在水中具有相同重量份量的条件下，1,2-丙二胺（DAP）的循环吸收能力达到单乙醇胺（MEA）的循环吸收能力的大约1.6倍。
这就证明1,2-丙二胺的循环吸收能力甚至高于单乙醇胺的绝对CO2吸收能力。这表明1,2-丙二胺的再生（可能由于烃基团的非直链结构）相对于可比较的MEA实现了更少的CO2残留负载量。这就使本发明的这种胺形成了另外的优势。
因此，本发明提供用于CO2的吸收的一种溶剂，尤其是在低CO2分压范围并且在有氧存在的条件下，相比于根据现有技术中的可比较的溶剂，一方面它在这些条件下显著地更稳定，并且另一方面具有更高的循环吸收能力。这就证明了本发明的这种胺特别适合用于从低分压（＜200毫巴）的工艺气体中去除CO2。

Claims (13)

1.使用一种吸收剂从流体流中去除酸性气体的用途，其中该吸收剂由1,2-丙二胺的水性溶液组成。
2.如权利要求1所述的吸收剂的用途，其中该吸收剂包含相对于该吸收剂重量的10%到90%、优选30%到65%的1,2-丙二胺。
3.如权利要求1或2所述的吸收剂的用途，其中该吸收剂包含至少一种与1,2-丙二胺不同的其他的胺。
4.如权利要求3所述的吸收剂的用途，其中该吸收剂包含5%到45%并且优选10%到40%的至少一种与1,2-丙二胺不同的胺。
5.如权利要求3或4所述的吸收剂的用途，其中该至少一种与1,2-丙二胺不同的其他的胺是选自：
A)具有以下通式的叔胺：
N(R1)2-n(R2)1+n
其中R1代表一个烷基，并且R2代表一个羟烷基
或
具有以下通式的叔胺：
(R 1)2-n(R2)nN-X-N(R1)2-m(R2)m
其中R1代表一个烷基，并且R2代表一个羟烷基，X代表一个亚烷基，它被氧一次或几次中断，并且n和m代表从0到2的一个整数，或者被键合到不同的氮原子上的两个残基R1和R2一起代表一个亚烷基，
B)空间位阻型胺，
C)5、6、或7-元的饱和的杂环化合物，其中在该环中有至少一个NH-基团，该化合物在该环中能够具有另外的一个或两个选自氮和氧的杂原子，
D)伯或仲烷醇胺，
E)具有以下化学式的亚烷基二胺：
H2N-R2-NH2
其中R2表示一个C2到C6的烷基。
6.如权利要求5所述的吸收剂的用途，其中该叔铵是选自下组，该组包括：二-二甲基氨基乙基醚、三(2-羟乙基)胺、三(2-羟丙基)胺、三丁醇胺、二(2-羟乙基)-甲胺、2-二乙基氨基乙醇、2-二甲基氨基乙醇、3-二甲氨基-1-丙醇、3-二乙氨基-1-丙醇、2-二异丙基氨基乙醇、N,N-二(2-羟丙基)-甲胺(甲基二异丙醇胺，MDIPA)、N,N,N’,N’-四甲基-亚乙基二胺、N,N-二乙基-N’,N’-二甲基乙二胺、N,N,N’,N’-四乙基乙二胺、N,N,N’,N’-四甲基丙二胺、N,N,N’,N’-四乙基丙二胺、N,N-二甲基-N’,N’-二乙基乙二胺、2-(2-二甲基氨基乙氧基)-N,N-二甲基乙胺；1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷（DABCO）；N,N,N’-三甲基氨乙基乙醇胺、N,N’-二甲基哌嗪以及N,N’-二(羟乙基)哌嗪。
7.如权利要求5所述的吸收剂的用途，其中该空间位阻型胺是选自下组，该组包括：2-氨基-2-甲基-1-丙醇、2-氨基-2-甲基-1-丁醇、3-氨基-3-甲基-1-丁醇、3-氨基-3-甲基-2-戊醇、以及1-氨基-2-甲基丙烷-2-醇。
8.如权利要求5所述的吸收剂的用途，其中该5、6、或7-元的饱和的杂环化合物是选自下组，该组包括：哌嗪、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、N-乙基哌嗪、N-氨乙基哌嗪、高哌嗪、哌啶以及吗啉。
9.如权利要求5所述的吸收剂的用途，其中该伯或仲烷醇胺是选自下组，该组包括：2-氨基乙醇、N,N-二(2-羟乙基)胺、N,N-二(2-羟丙基)胺、2-(甲氨基)乙醇、2-(乙氨基)乙醇、2-(正丁基氨基)乙醇、2-氨基-1-丁醇、3-氨基-1-丙醇、以及5-氨基-1-戊醇。
10.如权利要求5所述的吸收剂的用途，其中这些烷基二胺是选自下组，该组包括：六亚甲基二胺、1,4-二氨基丁烷、1,3-丙二胺、2,2-二甲基-1,3-丙二胺、3-甲氨基丙胺、3-(二甲氨基)丙胺、3-(二乙氨基)丙胺、4-二甲氨基丁胺以及5-二甲氨基戊胺、1,1,N,N-四甲基乙二胺、2,2,N,N-四甲基-1,3-丙烷二胺、N,N’-二甲基-1,3-丙烷二胺、N,N′二(2-二羟乙基)亚乙基二胺。
11.如权利要求1到10之一所述的使用一种吸收剂从流体流中去除二氧化碳的用途，其中使该流体流与该吸收剂相接触并且该吸收剂负载有CO2。
12.如权利要求11所述的使用一种吸收剂从流体流中去除二氧化碳的用途，其中该吸收剂在<200毫巴的分压下进行CO2的负载。
13.如权利要求1到12之一所述的使用一种吸收剂用于从流体流中去除二氧化碳的用途，其中该有负载的吸收剂通过以下方式进行再生：
i)加热，
ii)减压，
iii)用由该溶剂的内部蒸发产生的汽提蒸气进行汽提，
iv)用惰性流体进行汽提，
或者通过这些措施中的两者或全部的组合。
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