CN102576806A - 有机光电转换元件的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供能够防止制造工序中的有机层的劣化的有机光电转换元件的制造方法。一种有机光电转换元件的制造方法，其为具有由设置于第1基板(20A)的第1电极(32)和设置于第2基板(20B)的第2电极(34)构成的一对电极、以及在一对电极间夹持的活性层(50)的有机光电转换元件(10)的制造方法，其包括如下工序：在设置于第1基板的第1电极上形成第1电荷输送层(42)的工序；在第1电荷输送层上形成活性层而形成第1层叠结构体的工序；在设置于第2基板的第2电极上形成第2电荷输送层(44)而形成第2层叠结构体的工序；以及使设置于第1层叠结构体的活性层与设置于上述第2层叠结构体的第2电荷输送层接触，并将第1层叠结构体与第2层叠结构体接合的接合工序。

Description

有机光电转换元件的制造方法
技术领域
本发明涉及有机光电转换元件的制造方法以及能够通过该制造方法获得的有机光电转换元件。
背景技术
有机光电转换元件通常通过依次实施如下工序而制造，即(1)在基板上形成第1电极的工序；(2)在第1电极上形成第1电荷输送层的工序；(3)在第1电荷输送层上形成活性层的工序；(4)在活性层上形成第2电荷输送层的工序；以及(5)在上述第2电荷输送层上形成第2电极的工序。
有机光电转换元件以活性层、受电子性层、供电子性层之类的包含有机化合物的层(有时称为有机层。)作为必要构成要素。已知的是，有机层由于在外部环境中存在的氧气等而容易劣化，另外在形成有机层后的工序、特别是电极形成工序之类的在高温下处理的工序中，有机层会劣化、或丧失功能。
以抑制由上述元件制造工序引起的有机层的劣化为目的，已知有如下有机光电转换元件的制造方法：使在玻璃基板上蒸镀了金(Au)的结构体与在形成了ITO电极的玻璃基板上依次设置有TiO2膜和P3HT/PCBM混合膜的结构体进行层叠(参照非专利文献1)。
现有技术文献
非专利文献
非专利文献1：Solar Energy Materials and Solar Cells，Vol.93(2009)pp.1681-1684
发明内容
然而，根据上述现有技术，对于在玻璃基板上蒸镀了作为电极的金的结构体和在玻璃基板上依次设置了ITO电极、TiO2膜以及作为活性层的P3HT/PCBM混合膜的结构体，在100℃～150℃的加热条件下使金与活性层接触，制造有机光电转换元件。因此，现有的制造方法依然存在有机层由于制造工序中所用的高温而劣化，从而不仅光电转换效率降低，而且丧失功能的情况。
本发明人等对于有机光电转换元件的制造方法进行深入研究，结果发现通过以能够耐受高温处理的部件形成另行设置的结构体，并将该结构体与形成活性层之类的不耐高温的有机层的结构体接合，能够解决上述课题，从而完成本发明。
即本发明提供下述有机光电转换元件的制造方法及有机光电转换元件。
〔1〕一种有机光电转换元件的制造方法，其为具有第1基板、第2基板、由设置于该第1基板的第1电极和设置于该第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在上述一对电极间夹持的活性层的有机光电转换元件的制造方法，其包括如下工序：在设置于上述第1基板的上述第1电极上形成第1电荷输送层的工序；在上述第1电荷输送层上形成活性层而形成第1层叠结构体的工序；在设置于上述第2基板的上述第2电极上形成第2电荷输送层而形成第2层叠结构体的工序；以及使设置于上述第1层叠结构体的活性层与设置于上述第2层叠结构体的第2电荷输送层接触，并将上述第1层叠结构体与上述第2层叠结构体接合的接合工序。
〔2〕一种有机光电转换元件的制造方法，其为具有第1基板、第2基板、由设置于该第1基板的第1电极和设置于该第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在上述一对电极间夹持的活性层的有机光电转换元件的制造方法，其包括如下工序：在设置于上述第1基板的上述第1电极上形成第1电荷输送层的工序；在上述第1电荷输送层上形成第1导电型层而形成第1层叠结构体的工序；在设置于上述第2基板的上述第2电极上形成第2电荷输送层、在该第2电荷输送层上形成第2导电型层而形成第2层叠结构体的工序；以及使上述第1导电型层与上述第2导电型层接触而接合，形成由上述第1导电型层和上述第2导电型层层叠而成的上述活性层的接合工序。
〔3〕根据〔1〕或〔2〕所述的有机光电转换元件的制造方法，接合工序为挤压第1基板和第2基板中的任意一方或双方的加压工序。
〔4〕根据〔1〕～〔3〕中任一项所述的有机光电转换元件的制造方法，接合工序在比常温更高温的温度条件下进行。
〔5〕根据〔4〕所述的有机光电转换元件的制造方法，接合工序在高于40℃且低于100℃的温度条件下进行。
〔6〕根据〔1〕～〔5〕中任一项所述的有机光电转换元件的制造方法，接合工序在如下所述的溶剂蒸气氛围下进行，即，使第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方的露出层的表面溶解的溶剂蒸气氛围。
〔7〕根据〔6〕所述的有机光电转换元件的制造方法，作为溶剂蒸气，使用芳香族烃的蒸气或脂肪族烃的蒸气。
〔8〕根据〔6〕所述的有机光电转换元件的制造方法，作为溶剂蒸气，使用水蒸气或醇的蒸气。
〔9〕根据〔1〕～〔8〕中任一项所述的有机光电转换元件的制造方法，在接合工序后，还包括在真空中对接合的第1层叠结构体和第2层叠结构体进行真空处理的工序。
〔10〕根据〔6〕～〔9〕中任一项所述的有机光电转换元件的制造方法，在接合工序中，第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方为包含有机化合物的层。
〔11〕根据〔6〕～〔9〕中任一项所述的有机光电转换元件的制造方法，在接合工序中，第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方为包含无机化合物的层。
〔12〕一种有机光电转换元件，其是通过〔1〕～〔11〕中任一项所述的制造方法制造的。
〔13〕根据〔12〕所述的有机光电转换元件，相对置的第1基板的主面与第2基板的主面之间的间隔为大于300nm、且小于500nm。
〔14〕根据〔12〕或〔13〕所述的有机光电转换元件，第1基板和第2基板中的任意一方或双方的基板为无机化合物薄膜。
〔15〕根据〔12〕或〔13〕所述的有机光电转换元件，第1基板和第2基板中的任意一方或双方的基板为有机化合物薄膜。
〔16〕根据〔14〕所述的有机光电转换元件，无机化合物薄膜为包含金属或合金的薄膜。
〔17〕根据〔15〕所述的有机光电转换元件，有机化合物薄膜还具有阻挡层。
附图说明
图1为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(1)。
图2为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(2)。
图3为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(3)。
图4为表示有机光电转换元件的构成的概略截面图(1)。
图5为表示有机光电转换元件的构成的概略截面图(2)。
符号说明
10：有机光电转换元件
10A：第1层叠结构体
10B：第2层叠结构体
20A：第1基板
20B：第2基板
32：第1电极
34：第2电极
42：第1电荷输送层
44：第2电荷输送层
50：活性层
52：第1导电型层
54：第2导电型层
具体实施方式
<有机光电转换元件的制造方法>
以下，参照附图对本发明进行详细说明。另外，在以下说明中，各图只不过是以能够理解发明的程度地概略表示构成要素的形状、大小及配置，并非由此特别限定本发明。另外，各图中，对于同样的构成成分附上同样的符号表示，有时省略其重复说明。
通过本发明的制造方法制造的有机光电转换元件具有由设置于第1基板的第1电极和设置于第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在一对电极间夹持的活性层。
(第1实施方式)
第1实施方式的有机光电转换元件的制造方法包括如下工序：在设置于第1基板的第1电极上形成第1电荷输送层的工序；在第1电荷输送层上形成活性层而形成第1层叠结构体的工序；在设置于第2基板的第2电极上形成第2电荷输送层而形成第2层叠结构体的工序；以及使设置于第1层叠结构体的活性层与设置于第2层叠结构体的第2电荷输送层接触，并将第1层叠结构体与第2层叠结构体接合的接合工序。
这里，参照图1、图2及图4，对于第1实施方式的有机光电转换元件的制造方法进行具体说明。
图1为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(1)。图2为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(2)。图4为表示有机光电转换元件的构成的概略截面图(1)。
如图1所示，首先准备第1层叠结构体10A。在准备第1层叠结构体10A时，准备第1基板20A。第1基板20A为具有相对置的2个主面的平板状的基板。作为第1基板20A，可以准备在第1基板20A的一方主面上预先设置有例如铟锡氧化物(有时称为ITO。)之类的能够作为电极的材料的导电性材料的薄膜。
该第1基板20A的材料只要是在形成电极、且形成含有有机物的层时没有化学变化的材料即可。第1基板20A优选为铝、铜、银、钛等之类的金属、不锈钢等合金、玻璃等的包含氧化物的材料所组成的无机化合物薄膜；还可以具有氧化硅、氮化硅等阻挡层的、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺之类的有机化合物的薄膜。
作为第1基板20A的材料的例子，可列举出玻璃、塑料、高分子薄膜、有机硅等。
在第1基板20A上未设置有导电性材料的薄膜的情况下，通过蒸镀之类的任意适合的方法在第1基板20A的一方主面上形成导电性材料的薄膜。接着使导电性材料的薄膜图案化。通过光刻工序和蚀刻工序之类的任意适合的方法，使导电性材料的薄膜图案化，形成第1电极32。
第1电极32和后述的第2电极34中，至少光入射侧的电极、即至少一方的电极被制成能够使发电所需的波长的入射光(太阳光)透过的透明或半透明的电极。
在第1基板20A为使入射光不透过的不透明的情况下，需要将与第1电极32相对置的、设置于与第1基板20A相反侧的第2基板20B和第2电极32制成透明、或者制成能够使所需入射光透过的半透明。
第1电极32和第2电极34的极性只要为与元件结构相对应的任意适合的极性即可，还可以以第1电极32作为阴极、并且以第2电极34作为阳极。
作为透明或半透明的电极，可列举出导电性的金属氧化物膜、半透明的金属薄膜等。作为透明或半透明的电极，具体来说，使用由氧化铟、氧化锌、氧化锡、及这些的复合体即铟锡氧化物、铟锌氧化物(IZO)的导电性材料制成的膜；NESA(透明导电膜)等、金、铂、银、铜等的膜，优选ITO、IZO、氧化锡的膜。
作为电极的制作方法的例子，可列举出真空蒸镀法、溅射法、离子镀法、镀敷法等。另外，作为电极，可以使用聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物等有机透明导电膜。
作为不透明的电极的电极材料，可以使用金属、导电性高分子等。作为不透明的电极的电极材料的具体例子，可列举出锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铝、钪、钒、锌、钇、铟、铈、钐、铕、铽、镱等金属；以及这些金属中2个以上的合金；或者1种以上的上述金属与选自金、银、铂、铜、锰、钛、钴、镍、钨及锡所组成的组中的1种以上的金属的合金；石墨、石墨层间化合物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物。作为合金的例子，可列举出镁-银合金、镁-铟合金、镁-铝合金、铟-银合金、锂-铝合金、锂-镁合金、锂-铟合金、钙-铝合金等。
接着在设置了第1电极32的第1基板20A上形成第1电荷输送层42。
在第1电极32为阳极的情况下，第1电荷输送层42为空穴输送层，另外在第1电极32为阴极的情况下，第1电荷输送层42为电子输送层。
作为第1电荷输送层42的材料的例子，可以使用氟化锂等碱金属及碱土金属的卤化物、碱金属及碱土金属的氧化物等。另外，还可以列举出氧化钛等无机半导体的微粒、PEDOT(聚-3，4-乙烯二氧噻吩)等。
在第1电荷输送层42为电子输送层的情况下，作为材料的例子，可列举出2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-邻菲咯啉(BCP)。在第1电荷输送层42为空穴输送层的情况下，作为材料的例子，可列举出PEDOT。
接着形成覆盖第1电荷输送层42的活性层50。本实施方式中，活性层50为混合含有受电子性化合物(n型半导体材料)和供电子性化合物(p型半导体材料)的、本体异质(bulk Hetero)型的有机层，即可以利用入射光的能量生成电荷(空穴和电子)的、具有对光电转换功能来说基本的功能的层。
活性层50如上所述，包含供电子性化合物和受电子性化合物。
另外，供电子性化合物和受电子性化合物由这些化合物的能级即能量水平相对确定，1个化合物有可能成为供电子性化合物、受电子性化合物中的任一个。
作为供电子性化合物的例子，可列举出吡唑啉衍生物、芳基胺衍生物、均二苯代乙烯衍生物、三苯基二胺衍生物、低聚噻吩及其衍生物、聚乙烯咔唑及其衍生物、聚硅烷及其衍生物、侧链或主链上具有芳香族胺的聚硅氧烷衍生物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物、聚吡咯及其衍生物、聚苯乙炔及其衍生物、聚噻吩乙炔及其衍生物等。
作为受电子性化合物的例子，可列举出噁二唑衍生物、蒽醌二甲烷及其衍生物、苯醌及其衍生物、萘醌及其衍生物、蒽醌及其衍生物、四氰蒽醌二甲烷及其衍生物、芴酮衍生物、二苯基二氰基乙烯及其衍生物、联苯醌衍生物、8-羟基喹啉及其衍生物的金属络合物、聚喹啉及其衍生物、聚喹喔啉及其衍生物、聚芴及其衍生物、C60富勒烯等富勒烯类及其衍生物、浴铜灵(bathocuproine)等菲衍生物、氧化钛等金属氧化物、碳纳米管等。作为受电子性化合物，优选为氧化钛、碳纳米管、富勒烯、富勒烯衍生物，特别优选为富勒烯、富勒烯衍生物。
作为富勒烯的例子，可列举出C60富勒烯、C70富勒烯、C76富勒烯、C78富勒烯、C84富勒烯等。
作为富勒烯衍生物的例子，可列举出C60富勒烯、C70富勒烯、C76富勒烯、C78富勒烯、C84富勒烯各自的衍生物。作为富勒烯衍生物的具体结构的例子，可列举出如下所述的结构。
Figure BDA0000154574550000081
另外，作为富勒烯衍生物的例子，可列举出[6，6]苯基-C61丁酸甲酯(C60PCBM、[6，6]-Phenyl C61 butyric acid methyl ester)、[6，6]苯基-C71丁酸甲酯(C70PCBM、[6，6]-Phenyl C71 butyric acid methyl ester)、[6，6]苯基-C85丁酸甲酯(C84PCBM、[6，6]-Phenyl C85 butyric acid methyl ester)、[6，6]噻吩基-C61丁酸甲酯([6，6]-Thienyl C61 butyric acid methyl ester)等。
在作为受电子性化合物使用富勒烯衍生物的情况下，相对于供电子性化合物100重量份，富勒烯衍生物的比例优选为10重量份～1000重量份，更优选为20重量份～500重量份。
活性层的厚度通常优选为1nm～100μm、更优选为2nm～1000nm、进一步优选为5nm～500nm、更优选为20nm～200nm。
第1电荷输送层42和活性层50通过如下所述的成膜方法形成，即，使用涂布液即溶液，在氮气氛围之类的任意适合的氛围下，在适合于材料和溶剂的条件下进行干燥的成膜方法。
作为成膜方法，可以使用旋涂法、铸涂法、微凹版涂布法、凹版涂布法、刮条涂布法、辊涂法、线棒涂布法、浸涂法、喷涂法、丝网印刷法、凹版印刷法、柔性印刷法、胶印法、喷墨印刷法、分配器印刷法、喷嘴涂布法、毛细管涂布法等涂布法，优选为旋涂法、柔性印刷法、凹版印刷法、喷墨印刷法、分配器印刷法。
用于使用这些溶液的成膜方法的溶剂只要是使各层的材料溶解的溶剂，则没有特别限定。
作为这样的溶剂的例子，可列举出甲苯、二甲苯、三甲苯、四氢化萘、十氢化萘、联环己烷、丁基苯、仲丁基苯、叔丁基苯等不饱和烃溶剂、四氯化碳、氯仿、二氯甲烷、二氯乙烷、氯丁烷、溴丁烷、氯戊烷、溴戊烷、氯己烷、溴己烷、氯环己烷、溴环己烷等卤化饱和烃溶剂、氯苯、二氯苯、三氯苯等卤化不饱和烃溶剂、四氢呋喃、四氢吡喃等醚类溶剂。
通过以上工序，制造具有第1基板20A、设置于第1基板20A上的第1电极32、设置于第1电极32上的第1电荷输送层42以及设置于第1电荷输送层42上的活性层50的第1层叠结构体10A。
如图2所示，通过与上述的第1层叠结构体10A的制造不同的工序，制造第2层叠结构体10B1。首先在第2基板20B的一方主面上形成第2电极34。
接着在设置有第2电极34的第2基板20B上形成第2电荷输送层44。
在第2电极34为阳极的情况下，第2电荷输送层44为空穴输送层，在第2电极34为阴极的情况下，第2电荷输送层44为电子输送层。
第2基板20B、第2电极34、第2电荷输送层44的材料只要与第1层叠结构体10A的第1基板20A、第1电极32、第1电荷输送层42相对应地选择即可。另外，对于制造工序，第2电极34的制造工序与上述的第1电极32的制造工序相同，第2电荷输送层44的制造工序与上述的第1电荷输送层42的制造方法相同。
通过以上工序，制造具有第2基板20B、设置于第2基板20B上的第2电极34以及设置于第2电极34上的第2电荷输送层44的第1实施方式的第2层叠结构体10B1。
如图4所示，使所制造的第1层叠结构体10A与第2层叠结构体10B1(参照图1及图2)贴合而接合。在该例子中使第1层叠结构体10A的与第1基板20A相反侧的作为露出层的活性层50的表面50a、与第2层叠结构体10B1的与第2基板20B相反侧的作为露出层的第2电荷输送层44的表面44a接触而接合。
通过例如挤压第1基板20A和第2基板20B中的任意一方或双方的加压工序，进行该接合工序。
加压工序如下所述：例如使用具有如在液晶显示面板的制造工序中的贴合工序中使用的现有公知的加压平板之类的加压装置，通过从露出第1基板20A和第2基板20B中的任意一方或双方的主面侧施加压力的挤压工序，能够以第1层叠结构体10A与第2层叠结构体10B1一体化的方式进行贴合。作为压力的程度，在不破坏层结构、且能够确保稳定的接合强度的条件下能够以任意适合的压力实施加压工序。
该接合工序特别优选在比不进行温度调节的温度即常温(25℃左右)更高温的温度条件下进行。该温度条件可以为考虑制造对象的有机光电转换元件的材料的耐热性、接合中适合的温度而任意适合的温度。
作为比常温更高温的温度条件，例如可列举出高于40℃且低于100℃的温度条件。
由此，若在比常温更高温的温度条件下实施接合工序，则能够制成接合更牢固的物质。
接合工序更适合在如下所述的溶剂蒸气氛围下进行，即，使第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方的露出层的表面溶解的溶剂蒸气氛围。
溶剂蒸气可以为适应于露出层的材料的任意适合的溶剂蒸气。作为溶剂蒸气的材料，在露出层为活性层的情况下，优选使用氯仿、甲苯、二甲苯、氯苯等之类的芳香族烃化合物，以及在露出层的材料为PEDOT:PSS等的水溶性材料的情况下优选使用水、甲醇、乙醇、异丙醇等之类的醇或这些的混合物。
通过如上所述在使作为接合面的露出层的表面溶解的状态下进行接合工序，提高了层之间的亲和性，因而能够进一步提高接合强度。
根据本发明的有机光电转换元件的制造方法，优选在已说明的接合工序后，还包括在真空中对接合的第1层叠结构体和第2层叠结构体进行真空处理的工序。
通过进行这样的追加的真空处理，能够制成第1层叠结构体与第2层叠结构体的接合更牢固的物质。
通过以上工序，制造如下所述的第1层叠结构体10A与第1实施方式的第2层叠结构体10B1接合而成的有机光电转换元件10，所述第1层叠结构体10A具有：第1基板20A、设置于第1基板20A上的第1电极32、设置于第1电极32上的第1电荷输送层42以及设置于第1电荷输送层42上的活性层50；所述第1实施方式的第2层叠结构体10B1具有：第2基板20B、设置于第2基板20B上的第2电极34以及设置于第2电极34上的第2电荷输送层44。
这里，简单说明完成的有机光电转换元件的工作机理。透过透明或半透明的电极而入射到活性层的入射光的能量被受电子性化合物和/或供电子性化合物吸收，生成电子与空穴耦合而成的激发子。所生成的激发子进行迁移，到达受电子性化合物与供电子性化合物接合的异质结界面时，由于在界面的各个HOMO能量和LUMO能量的不同，电子和空穴分离，产生能够独立活动的电荷(电子和空穴)。通过所产生的电荷分别向电极(阴极、阳极)迁移，从而能够以电能量(电流)的形式取出到元件外部。
(第2实施方式)
第2实施方式的有机光电转换元件的制造方法，其为具有由设置于第1基板的第1电极和设置于第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在一对电极间夹持的活性层的有机光电转换元件的制造方法，其具有如下工序：在设置于第1基板的第1电极上形成第1电荷输送层的工序；在第1电荷输送层上形成第1导电型层而形成第1层叠结构体的工序；在设置于第2基板的第2电极上形成第2电荷输送层，在第2电荷输送层上形成第2导电型层而形成第2层叠结构体的工序；以及使第1导电型层与第2导电型层接触而接合，形成由第1导电型层和第2导电型层层叠而成的活性层的接合工序。
这里，参照图1、图3及图5，对于第2实施方式的有机光电转换元件的制造方法进行具体说明。对于与已经说明的第1实施方式同样的构成，附上同样的参照符号，有时省略其详细说明，另外，对于与第1实施方式同样的工序，有时省略条件等的详细说明。
图1为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(1)。图3为表示有机光电转换元件的制造方法的概略截面图(3)。图5为表示有机光电转换元件的构成的概略截面图(2)。
如图1所示，首先准备第1层叠结构体10A。在准备第1层叠结构体10A时，准备第1基板20A。第1基板20A为具有相对置的2个主面的平板状的基板。作为第1基板20A，可以准备在基板20的一方主面预先设置有能够作为电极的材料的导电性材料的薄膜的基板。
在第1基板20A上未设置导电性材料的薄膜的情况下，通过蒸镀之类的任意适合的方法，在第1基板20A的一方主面上形成导电性材料的薄膜。接着使导电性材料的薄膜图案化。通过光刻工序和蚀刻工序之类的任意适合的方法，使导电性材料的薄膜图案化，形成第1电极32。
接着在设置于第1基板20A的第1电极32上形成第1电荷输送层42。在第1电极32为阳极的情况下，第1电荷输送层42为空穴输送层，另外，在第1电极32为阴极的情况下，第1电荷输送层42为电子输送层。
接着，形成覆盖第1电荷输送层42的第1导电型层52。在第1电荷输送层42为电子输送层的情况下，第1导电型层52为包含导电型为n型的n型半导体材料的受电子性层，在第1电荷输送层42为空穴输送层的情况下，第1导电型层52为包含导电型为p型的p型半导体材料的供电子性层。对于作为受电子性层的材料的受电子性化合物和作为供电子性层的材料的供电子性化合物，如第1实施方式中的说明。
可以通过与第1实施方式同样地使用涂布液即溶液的成膜方法，形成第1电荷输送层42和第1导电型层52。
通过以上工序，制造具有第1基板20A、设置于第1基板20A上的第1电极32、设置于第1电极32上的第1电荷输送层42以及设置于第1电荷输送层42上的第1导电型层52的第1层叠结构体10A。
如图3所示，通过与上述的第1层叠结构体10A的制造不同的工序，制造第2层叠结构体10B2。首先在第2基板20B的一方主面形成第2电极34。
接着在设置有第2电极34的第2基板20B上，与第1电荷输送层42同样地形成第2电荷输送层44。在第2电极34为阳极的情况下，第2电荷输送层44为空穴输送层，另外在第2电极34为阴极的情况下，第2电荷输送层44为电子输送层。
接着，与第1导电型层52同样地形成覆盖第2电荷输送层44的第2导电型层54。在第2电荷输送层44为电子输送层的情况下，第2导电型层54为包含导电型为n型的n型半导体的受电子性层，在第2电荷输送层44为空穴输送层的情况下，第2导电型层54为包含导电型为p型的p型半导体的供电子性层。对于作为受电子性层的材料的受电子性化合物和作为供电子性层的材料的供电子性化合物，如第1实施方式中的说明。
通过以上工序，制造具有第2基板20B、设置于第2基板20B上的第2电极34、设置于第2电极34上的第2电荷输送层44以及设置于第2电荷输送层44上的第2导电型层54的第2实施方式的第2层叠结构体10B2。
如图5所示，与第1实施方式中说明的工序同样地，将所制造的第1层叠结构体10A与第2层叠结构体10B2贴合而接合。通过该工序，第1导电型层52(与第1基板相反侧的露出层)与第2导电型层54(与第2基板相反侧的露出层)接合。第1导电型层52和第2导电型层54的层叠结构相当于活性层50。
第2实施方式的制造方法中，由于露出层为第1导电型层52和第2导电型层54，因而所制造的有机光电元件成为pn异质结(pn hetero junction)型。
若使接合工序为如上所述地在使第1层叠结构体10A和第2层叠结构体10B2双方的露出层的表面溶解的溶剂蒸气氛围下进行实施的接合工序，则在接合的第1导电型层52与第2导电型层54之间能够形成第1导电型层52的材料与第2导电型层54的材料混合存在的本体异质层(i层)。
通过以上工序，制造如下所述的第1层叠结构体10A与第2实施方式的第2层叠结构体10B2接合而成的有机光电转换元件10，所述第1层叠结构体10A具有第1基板20A、设置于第1基板20A上的第1电极32、设置于第1电极32上的第1电荷输送层42以及设置于第1电荷输送层42上的第1导电型层52；所述第2实施方式的第2层叠结构体10B2具有：第2基板20B、设置于第2基板20B上的第2电极34、设置于第2电极34上的第2电荷输送层44以及设置于第2电荷输送层44上的第2导电型层54。
能够通过第1实施方式及第2实施方式的制造方法获得的有机光电转换元件如上所述，不需要用于接合密封基板(第2基板)而必需的密封材(粘接剂)，因而可以使元件整体的厚度、特别是相对置的第1基板的主面与第2基板的主面之间的间隔变得更小。具体来说，可以将在现有的构成中1μm左右的相对置的第1基板的主面与第2基板的主面的间隔设为本发明的构成中的大于300nm且小于500nm的程度。
<有机光电转换元件>
这里，对于通过本发明的制造方法制造的有机光电转换元件进行说明。以下示出有机光电转换元件能够采用的层构成的一例。
a)阳极/活性层/阴极
b)阳极/空穴输送层/活性层/阴极
c)阳极/活性层/电子输送层/阴极
d)阳极/空穴输送层/活性层/电子输送层/阴极
e)阳极/供电子性层/受电子性层/阴极
f)阳极/空穴输送层/供电子性层/受电子性层/阴极
g)阳极/供电子性层/受电子性层/电子输送层/阴极
h)阳极/空穴输送层/供电子性层/受电子性层/电子输送层/阴极
(这里，记号“/”表示夹着记号“/”的层之间相邻而层叠。)
上述各层不仅可以由单层构成，也可以作为2层以上的层叠体构成。
相对于供电子性化合物100重量份，在具有含有受电子性化合物和供电子性化合物的本体异质型的活性层的有机光电转换元件中的受电子性化合物的比例优选为10重量份～1000重量份，更优选为50重量份～500重量份。
根据本发明的有机光电转换元件的制造方法，能够不曝露于高温地制造活性层等，因而可以避免由于高温处理导致电特性劣化和功能丧失。
另外，由于在独立处理2个基板后进行贴合，因而制造工序变得简易，另外，被2个基板夹住的电极、电荷输送层、活性层之类的功能层的组合的变更变得容易，因而能够即使是需要制造多品种的有机光电转换元件的情况下也能够容易地应对。
<用途>
本发明的制造方法制造的有机光电转换元件，通过从作为透明或半透明的电极的第1电极和/或第2电极照射太阳光等光，从而在电极间产生光致电压，可作为有机薄膜太阳能电池工作。通过集成多个有机薄膜太阳能电池，还能够用作有机薄膜太阳能电池模块。
另外，本发明的制造方法制造的有机光电转换元件，以对第1电极和第2电极间施加电压的状态、或无施加的状态，使光透过透明或半透明的电极而入射到元件内，由此使光电流进行流动。因此通过本发明的制造方法制造的有机光电转换元件可以作为有机光传感器工作。通过集成多个有机光传感器，还能够用作有机图像传感器。
实施例
<实施例1>
(第1层叠结构体的制作)
用丙酮对通过溅射法以150nm的厚度在一方主面设置了ITO的薄膜的玻璃基板(第1基板)进行洗涤后，使用具有低压汞灯的紫外线臭氧照射装置(TECHVISION社制、型号：UV-312)，进行15分钟UV臭氧洗涤处理，形成具有清洁表面的ITO电极(第1电极)。接着，通过旋涂法在ITO电极表面上涂布TiO2(触媒化成社制、商品名PALSOL HPW)，形成TiO2层(第1电荷输送层)。然后，在大气中150℃下进行40分钟干燥。按照P3HT为1.5重量％、PCBM为2重量％的量在邻二氯苯溶剂中添加作为供电子性化合物的聚(3-己基噻吩)(P3HT)(MERCK社制、商品名lisicon SP001、lot.EF431002)、和作为受电子性化合物的富勒烯衍生物的PCBM(Frontier Carbon社制、商品名E100、lot.7B0168-A)，在70℃下进行2小时搅拌后，通过孔径0.2μm的过滤器进行过滤，制备涂布液。通过旋涂法在TiO2层上涂布涂布液，在氮气氛围下，在150℃进行3分钟加热处理，成膜活性层。加热処理后的活性层的膜厚为约100nm。
(第2层叠结构体的制作)
用丙酮洗涤玻璃基板(第2基板)后，使用具有低压汞灯的紫外线臭氧照射装置，进行15分钟UV臭氧洗涤处理。接着，通过丝网印刷法在玻璃基板上涂布Ag糊剂(MITSUBOSHI BELTING社制、商品名：MDot-SLP)后，在大气中200℃下进行30分钟热处理，形成第2电极，制成第2层叠结构体。加热处理后的Ag层的膜厚为约5μm。接着，通过旋涂法，在Ag层上涂布PEDOT层(Starck社制、商品名Baytron P AI4083、lot.HCD0701019)，形成PEDOT层(第2电荷输送层)。然后，在大气中150℃下进行30分钟干燥。
(有机光电转换元件的制作)
在25℃(常温)、氯仿饱和蒸气压下的密闭容器内，以活性层与第2电荷输送层接触的方式，将设置有第1电极、电荷输送层、以及活性层的第1基板(第1层叠结构体)与设置有第2电极和第2电极的第2基板(第2层叠结构体)重叠，在加压状态下保持30分钟，进行接合。所得的有机光电转换元件的形状为2mm×2mm的正方形。
<评价>
(光电转换效率的测定)
对于实施例1中制作的有机光电转换元件的光电转换效率，使用太阳模拟器(山下电装社制、商品名YSS-80)、照射通过AM1.5G滤光片的放射照度100mW/cm2的光，测定电流和电压，其结果是确认到发电。
产业上的可利用性
本发明在有机光电转换元件的制造方面有用。

Claims (17)

1.一种有机光电转换元件的制造方法，其为具有第1基板、第2基板、由设置于所述第1基板的第1电极和设置于所述第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在所述一对电极间夹持的活性层的有机光电转换元件的制造方法，其包括如下工序：
在设置于所述第1基板的所述第1电极上形成第1电荷输送层的工序；
在所述第1电荷输送层上形成活性层而形成第1层叠结构体的工序；
在设置于所述第2基板的所述第2电极上形成第2电荷输送层而形成第2层叠结构体的工序；以及
使设置于所述第1层叠结构体的所述活性层与设置于所述第2层叠结构体的所述第2电荷输送层接触，并将所述第1层叠结构体与所述第2层叠结构体接合的接合工序。
2.一种有机光电转换元件的制造方法，其为具有第1基板、第2基板、由设置于所述第1基板的第1电极和设置于所述第2基板的第2电极构成的一对电极、以及在所述一对电极间夹持的活性层的有机光电转换元件的制造方法，其包括如下工序：
在设置于所述第1基板的所述第1电极上形成第1电荷输送层的工序；
在所述第1电荷输送层上形成第1导电型层而形成第1层叠结构体的工序；
在设置于所述第2基板的第2电极上形成第2电荷输送层、在所述第2电荷输送层上形成第2导电型层而形成第2层叠结构体的工序；以及
使所述第1导电型层与所述第2导电型层接触地接合，形成由所述第1导电型层和所述第2导电型层层叠而成的所述活性层的接合工序。
3.根据权利要求1所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
接合工序为挤压第1基板和第2基板中的任意一方或双方的加压工序。
4.根据权利要求1所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
接合工序在比常温更高温的温度条件下进行。
5.根据权利要求4所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
接合工序在高于40℃且低于100℃的温度条件下进行。
6.根据权利要求1所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
接合工序在如下所述的溶剂蒸气氛围下进行，所述溶剂蒸氛围为使第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方的露出层的表面溶解的溶剂蒸气氛围。
7.根据权利要求6所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
作为溶剂蒸气，使用芳香族烃的蒸气或脂肪族烃的蒸气。
8.根据权利要求6所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
作为溶剂蒸气，使用水蒸气或醇的蒸气。
9.根据权利要求1所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
在接合工序后，还包括在真空中对接合的第1层叠结构体和第2层叠结构体进行真空处理的工序。
10.根据权利要求6所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
在接合工序中，第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方为包含有机化合物的层。
11.根据权利要求6所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，
在接合工序中，第1层叠结构体的与第1基板相反侧的露出层和第2层叠结构体的与第2基板相反侧的露出层中的任意一方或双方为包含无机化合物的层。
12.一种有机光电转换元件，其是通过权利要求1所述的制造方法制造的。
13.根据权利要求12所述的有机光电转换元件，其中，
相对置的第1基板的主面与第2基板的主面之间的间隔大于300nm、且小于500nm。
14.根据权利要求12所述的有机光电转换元件，其中，
第1基板和第2基板中的任意一方或双方的基板为无机化合物薄膜。
15.根据权利要求12所述的有机光电转换元件，其中，
第1基板和第2基板中的任意一方或双方的基板为有机化合物薄膜。
16.根据权利要求14所述的有机光电转换元件，其中，
无机化合物薄膜为包含金属或合金的薄膜。
17.根据权利要求15所述的有机光电转换元件，其中，
有机化合物薄膜还具有阻挡层。
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