CN102405550A - 电解液及包含该电解液的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种电解液以及含有该电解液的二次电池，其中所述电解液可通过在电池的电解液中包含能够与导致负极材料成分分解的副反应位点发生反应的官能团和能够与导致正极材料成分分解的水气发生反应的官能团而确保电池的高温稳定性，从而防止电池性能的劣化。本发明采用包含能够与负极材料的副反应位点发生反应的官能团和能够与水气发生反应的官能团的化合物而最大化地改善二次电池的高温储存性能。

Description

电解液及包含该电解液的二次电池
技术领域
本文中公开的本发明涉及一种包含化合物的电解液，所述化合物具有能与二次电池中的负极材料的副反应位点发生反应的官能团和能与水气发生反应的官能团，本发明还涉及一种通过包含所述电解液以防止电池性能劣化而具有改善的高温储存性能的二次电池。
本申请要求2009年2月27日提交的韩国专利申请10-2009-0016798和2010年3月2日提交的韩国专利申请10-2010-0018477的优先权，特此通过参考将其全部内容并入本申请中。
背景技术
广泛地用作膝上型计算机、便携式摄像机、移动电话等的电源的锂二次电池由如下组成：包含能够嵌入和脱嵌锂离子或硫的锂金属复合氧化物的正极、包含碳材料或金属锂等的负极、以及其中将合适量的锂盐溶于混合的有机溶剂中的电解液。
在锂二次电池的初始充电过程期间，由正极活性材料如锂金属氧化物释放的锂离子向负极活性材料如石墨移动，然后嵌入到负极活性材料的层间。此时，由于锂的高反应性，电解液与负极活性材料如石墨的表面上的负极活性材料的碳发生反应，从而产生化合物如Li2CO3、Li2O和LiOH。这些化合物在负极活性材料如石墨的表面上形成一种固态电解液界面(SEI)膜。
SEI膜充当仅允许锂离子通过的离子隧道。由于离子隧道效应，SEI膜防止了与电解液中的锂离子一起移动的、具有高分子量的有机溶剂嵌入到负极活性材料层中并由此破坏负极结构。因此，因为电解液不与负极活性材料接触，所以电解液不分解，且还可逆地保持了在所述电解液中的锂离子量，从而确保了稳定的充电/放电。
然而，如果以全充电的状态将电池置于高温下，则由于随着时间而增加的电化学能和热能，SEI膜被缓慢地损坏。结果，在负极的暴露表面和周围的电解液之间不断地发生副反应。由于此时不断地产生气体，所以电池的内部压力增加，从而增加了棱柱状电池和袋状电池的厚度，且这可能在电子设备如移动电话和膝上型计算机中引起问题。即，所述电池的高温稳定性差。
因此，已经进行了各种研究以提高电池的高温稳定性。为了抑制电池内部压力的增加，对于向电解液中加入添加剂以改变形成反应的SEI膜的相的方法的研究是其中具有代表性的。例如，日本特开平07-176323号公报公开了其中添加CO2的电解液。日本特开平07-320779号公报公开了将硫化物基化合物添加到电解液中以抑制电解液分解的技术。日本特开平09-73918号公报公开了添加二苯基苦基偕腙肼(DPPH)以提高电池的高温稳定性的技术。日本特开平08-321313号公报公开了添加特定的化合物以提高电池的充电/放电循环寿命的技术。
发明内容
提供了本发明以解决如下现有技术问题：由于电极活性材料与电解液成分的副反应而导致电池的高温稳定性劣化。
因此，本发明可改善电池的高温储存性能和电池的循环性能，这是因为可包含具有两个官能团的化合物作为电解液的成分以防止负极和正极因电极活性材料与电解液的副反应而预先分解，其中一个官能团能够与导致负极材料成分分解的副反应位点发生反应，另一个官能团能够与导致正极材料成分分解的水气发生反应。
本发明的一个目的是提供一种使电池具有优异的高温储存性能的电解液，所述电解液可防止电池性能的劣化。
本发明的另一个目的是提供一种通过向电池中添加所述电解液而具有改善的高温储存性能和循环性能的二次电池。
具体实施方式
根据本发明的电解液包含由下式1表示的化合物：
式1
B-R-A
在式1中，B是选自NO2、NH2、SiOH或(RCO)2O(其中R是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基)中的一种或多种；
R表示氢原子、卤素原子、R、OR、SR、COR、OCOR、NRR’或CONRR’，其中R和R’各自是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基，且可一起形成环；以及
A选自NCO或CN。
另外，本发明的二次电池通过向电解液中添加由式1表示的化合物而制得。
在下文中，将更详细地描述本发明。
本发明涉及一种二次电池，所述二次电池可通过向电解液中添加包含能与二次电池中的负极材料的副反应位点发生反应的官能团和能与水气发生反应的官能团的化合物来防止电极的分解，从而提高电池的高温稳定性。
本发明的电解液包含由下式1表示的化合物、溶剂和典型的电解质盐。
式1
B-R-A
在式1中，B是选自NO2、NH2、SiOH或(RCO)2O(其中R是C1-10亚烷基、C1-10卤代亚烷基或C6-12亚芳基)中的一种或多种；R表示氢原子、卤素原子、R、OR、SR、COR、OCOR、NRR’或CONRR’，其中R和R’各自是C1-10亚烷基、C1-10卤代亚烷基或C6-12亚芳基，且可一起形成环；A选自NCO或CN。
式1中的官能团B是能与水气发生反应以防止正极材料分解的官能团。典型地，已知正极材料成分由于从外部引入的或残留在内部成分中的水气而发生分解。因此，通过向式1表示的化合物中添加能与水气发生反应的官能团以防止正极材料的分解，本发明提高了电池的高温储存性能和循环性能。
在式1中，B是选自NO2、NH2、SiOH或(RCO)2O(其中R是C1-10亚烷基、C1-10卤代亚烷基或C6-12亚芳基)中的一种或多种，且NO2是其中最优选的。
在式1中，R表示氢原子、卤素原子、R、OR、SR、COR、OCOR、NRR’或CONRR’，其中R和R’各自是C1-10亚烷基、C1-10卤代亚烷基或C6-12亚芳基，且可一起形成环，在本发明的效果方面，其中的亚芳基是最有利的。
在式1中，A是能与正极材料的副反应位点发生反应的官能团且选自NCO或CN，NCO是更优选的，因为NCO可以使通过聚合反应制造的聚合物电还原，并有助于形成SEI膜层。
在一般的负极中的负极材料的代表性副反应位点是酸的催化位点如-COOH，并与溶质如锂盐等以及溶剂发生反应而消耗锂离子或者导致电池性能劣化。因此，根据本发明的官能团A与-COOH等发生反应，所述-COOH等是要被转换为不消耗锂离子的惰性位点的副反应位点。因此，因为未消耗负极材料的锂离子，所以可以防止电池性能的劣化。
由式1表示的化合物包含在电解液中，并与电池中的负极材料的副反应位点发生反应以防止因所述位点的副反应而导致的负极材料的分解。同时，所述化合物通过包含能够与水气发生反应的官能团而用于防止正极材料成分的分解，其中已知所述水气可与电池的正极材料发生反应。
基于电解液的总重量，由式1表示的化合物的含量为0.1～2重量％。当所述含量少于0.1重量％时，未充分显示本发明的效果。当所述含量超过2重量％时，因为可能大大减少电池的输出，所以是不优选的。
本发明的电解液可采用环状碳酸酯和/或线型碳酸酯作为溶剂。环状碳酸酯的例子包括碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、γ-丁内酯(GBL)等。线型碳酸酯的例子包括选自碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或多种。
本发明的电解液包含电解质盐作为与碳酸酯化合物一起的溶质。所述电解质盐是指任何盐，例如适合离子迁移的无机盐。所述无机盐可包括下列各种负离子之一。其例子可包括LiClO4、LiI、LiSCN、LiBF4、LAsF6、LiCF3SO3、LiPF6、NaI、NaSCN、KI、CsSCN等。
本发明还提供一种通过添加包含由式1表示的化合物的电解液而制造的二次电池。
本发明的二次电池包含负极、正极和隔膜，且二次电池的具体结构没有特别限制。
根据本发明的由式1表示的化合物包含两个官能团，其中一个官能团能够与负极材料的副反应位点发生反应，一个官能团能够与可能造成正极材料分解的水气发生反应。因此，当使用选自结晶碳类负极材料和无定形碳类负极材料中的一种或多种碳类负极材料时，根据本发明的负极显示了特别优异的效果。另外，可以将其中的石墨用作负极材料，这是因为其显示最好的效果。
另外，可以将用于制造锂二次电池的所有正极材料用于正极材料中。然而，特别优选的是包含能够嵌入和脱嵌锂离子的化合物作为正极材料。例如，可使用金属氧化物或金属硫化物，聚合物(例如TiS2、MoS2、NbSe2或V2O5)或具有高能量密度和电压的LiCoO2、LiNiO2和LiMn2O4，以及具有橄榄树(橄榄石)结构的LiFePO4。
另外，本发明的隔膜没有特别限制，只要其是使用典型的橄榄石基聚合物的隔膜和本领域中已知的隔膜即可。
本发明的锂二次电池可通过使用本领域中已知的方法制造，且没有特别限制。例如，所述电池可通过在正极和负极之间安置隔膜，并引入电解液来制造。可以使用隔膜、电解液和如果必要的其它添加剂，只要它们是本领域中已知的即可。
在下文中，为了更好的理解本发明，提供了优选的实施例。然而，提供下列实施例仅用于说明，因此本发明不限于它们或不受它们限制。另外，尽管在下列实施例中参考实施例对本发明进行描述，但是对本领域技术人员显而易见，即使当可能使用其等价物时也会显示相同的效果。
实施例1
使用其中将比率为EC∶DMC∶EMP＝3∶4∶3的混合溶剂、作为溶质的1M LiPF6、和0.5％重量的异氰酸硝基苯酯混合在一起的混合物。将天然石墨、锰尖晶石和PE/PP/PE隔膜分别用于电池的负极、正极活性材料和隔膜。单元电池由电解液、负极、正极和隔膜构成。
比较例1
以与实施例1相同的方式制造单元电池，不同之处在于，在电解液的溶质中使用异氰酸乙酯代替异氰酸硝基苯酯。
比较例2
以与实施例1相同的方式制造单元电池，不同之处在于，在电解液的溶质中使用异氰酸苄基酯代替异氰酸硝基苯酯。
比较例3
以与实施例1相同的方式制造单元电池，不同之处在于，在电解液的溶质中使用碳酸乙烯酯代替异氰酸硝基苯酯。
比较例4
以与实施例1相同的方式制造单元电池，不同之处在于，在电解液的溶质中使用异氰酸环己酯代替异氰酸硝基苯酯。
使用下列方法对实施例和比较例中的单元电池的高温储存性进行评价。
高温储存性能的评价
在电池制造之后立即测量电池的输出，将电池在60℃下储存4周，测量电池的输出，并对这两个值进行比较。根据USABC FreedomCar手册测量电池的输出，并将结果示于表1中。
[表1]
  输出减少率(％)
  实施例1   8
  比较例1   22
  比较例2   25
  比较例3   31
  比较例4   30
从表1中可以确认，当向电解液中添加包含能够与负极材料的副反应位点发生反应的官能团和能够与水气发生反应的官能团的化合物时，显著地降低了电池的输出减少率。
然而，当与其中仅包含能与负极材料的副反应位点发生反应的官能团的比较例相比时，可确认所述效果减小。

Claims (8)

1.一种电解液，其包含由下式1表示的化合物：
式1
B-R-A
其中B是选自NO2、NH2、SiOH或(RCO)2O(其中R是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基)中的一种或多种；
R表示氢原子、卤素原子、R、OR、SR、COR、OCOR、NRR’或CONRR’，其中R和R’各自是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基，且可一起形成环；以及
A选自NCO或CN。
2.权利要求1的电解液，其中基于所述电解液的总重量，所述由式1表示的化合物的含量为0.1～2重量％。
3.一种通过添加电解液而制得的二次电池，所述电解液包含由下式1表示的化合物：
式1
B-R-A
其中B是选自NO2、NH2、SiOH或(RCO)2O(其中R是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基)中的一种或多种；
R表示氢原子、卤素原子、R、OR、SR、COR、OCOR、NRR’或CONRR’，其中R和R’各自是C1-C10亚烷基、C1-C10卤代亚烷基或C6-C12亚芳基，且可一起形成环；以及
A选自NCO或CN。
4.权利要求3的二次电池，其中所述二次电池的负极包含选自结晶碳类负极材料和无定形碳类负极材料中的一种或多种碳类负极材料。
5.权利要求4的二次电池，其中所述碳类负极材料是石墨。
6.权利要求3的二次电池，其中所述二次电池的正极包含能够嵌入和脱嵌锂离子的化合物作为正极材料。
7.权利要求3的二次电池，其中所述二次电池是锂二次电池。
8.权利要求3的二次电池，其中根据USABC FreedomCar规定将所述二次电池在60℃下储存4周，由此所测定的所述电池的输出减少率小于10％。
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