CN102367211A - 电介质陶瓷、电介质陶瓷的生产方法和电子部件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及电介质陶瓷、电介质陶瓷的生产方法和电子部件。提供包括含有Mg2SiO4的主组分以及含有氧化锌和玻璃组分的添加剂的电介质陶瓷，其中在X射线衍射中，对于保持未反应的氧化锌的2θ为在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度IB相对于对于作为主相的Mg2SiO4的2θ为在36.0°至37.0°之间的峰强度IA的峰强度比IB/IA为10％以下。所述电介质陶瓷具有96％以上的相对密度。

Description

电介质陶瓷、电介质陶瓷的生产方法和电子部件
相关申请的交叉引用
本申请基于并要求均于2010年6月30日提交的日本专利申请2010-150129和2010-150216的优先权权益，在此将其全部内容并入，以作参考。
技术领域
本发明涉及在电子部件中使用的电介质陶瓷，电介质陶瓷的生产方法和使用电介质陶瓷的电子部件，所述电子部件在高频区域如微波和毫波中使用。
背景技术
近年来，约几百MHz至几GHz的称为所谓“准微波”的高频带用于移动通信设备如移动电话，对此需求日益增加。因此，还需要用于移动通信设备如电容器、滤波器、谐振器和电路板的电子部件具有适合用于高频带中的一般特性。
构成用于高频带中的一类电子部件的电路板包括导体如电极或布线(下文中，称为“导体材料”)，并具有内置LC滤波器和内置电容器等，所述内置LC滤波器各自由磁体和电介质体的组合形成，所述内置电容器各自由高介电常数材料和低介电常数材料的组合形成。因此，这些电路板构成具有LC滤波器和电容器等的电路。
在电路板中，为了降低归因于电路板的布线层中的布线电容的信号延迟，需要降低所述板的相对电容率(relativepermittivity)εr。此外，由于高频信号在电路板内不衰减，因此需要使得基板的Qf因子大(即，降低介电损耗)。因此，需要在使用频率中具有低相对电容率εr并具有大Qf因子的电介质材料作为电路板用材料。Q表示损耗角δ正切tanδ的倒数，所述损耗角为电介质物质中的电流和电压之间的实际相位差与电流和电压之间的90°理想相位差之间的差，f表示谐振频率。Qf因子由品质因子Q＝1/tanδ和谐振频率f的乘积表示，并且当Qf因子增大时，介电损耗减小。
通常，具有低介电常数的材料在多数情况下显示小的介电损耗，并将那些材料用于微波区域中的器件。例如，LC滤波器通过同时烧制高介电常数材料和低介电常数材料而形成。在LC滤波器中，当使用具有高Q因子的低介电常数材料以使在构成L单元的部分的陶瓷材料可具有高的自谐振频率，并将具有有利的温度特性的高介电常数材料用于C单元时，可以实现具有高Q因子和具有有利的温度特性的LC元件。
作为此类电介质材料，例如，已建议包含镁橄榄石(Mg2SiO4)作为主组分以及氧化锌、氧化硼、碱土金属氧化物、铜化合物和锂化合物作为添加剂的电介质陶瓷组合物(下文中，称为“镁橄榄石系组合物”)(参见，例如日本特开专利公布2009-132579)。镁橄榄石组合物可以在比作为导体材料的金属银(Ag)或Ag系合金(下文中，称为Ag系金属)的熔点低的温度下烧制，因此，当将组合物制成基板时，可以增加机械强度。因此，镁橄榄石组合物适合作为电路板用电介质材料。
换言之，由于镁橄榄石系组合物的烧结温度为约1,000℃以下，并且该烧结温度比常规电介质陶瓷组合物的烧结温度低，因此镁橄榄石系组合物具有与已传统使用的导电材料如钯(Pd)或铂(Pt)相比更低的熔点，并且具有低电阻，和可以使用廉价的Ag系金属作为导体材料。因此，镁橄榄石系组合物可以在低温(比Ag系金属的熔点低的温度)下共烧制。因此，当使用镁橄榄石系组合物以形成电路板时，使用镁橄榄石系组合物作为低温共烧制陶瓷(LTCC)，其可以与导体材料如Ag系金属共烧制，和具有LC滤波器或电容器等的电路可形成于不同层中。
然而，常规的镁橄榄石系组合物具有以下问题：由于作为烧结助剂添加到镁橄榄石系组合物的烧结助剂如氧化锌在主烧制(main firing)工艺后保持未反应，所以所得电介质陶器具有大的介电损耗。
此外，还存在以下问题：当减少烧结助剂的添加量，并由此减少未反应的烧结助剂的量时，通过烧制镁橄榄石系组合物获得的烧制材料的烧结性受到损害，基板的介电损耗增加，由此基板的机械强度劣化。
因此，存在如下电介质陶瓷的需要，所述电介质陶瓷具有优异的介电性能，其可以通过在低温下烧制镁橄榄石系组合物后防止任何未反应的烧结助剂剩余而获得，也可以通过借助使烧结助剂进行完全反应确保烧结性而获得。
发明内容
根据本发明一方面的电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分以及含有氧化锌和玻璃组分的添加剂，其中在X射线衍射中，峰强度比IB/IA为10％以下，其中IA为对于作为主相的Mg2SiO4的2θ在36.0°至37.0°之间的X射线衍射峰强度，和IB为对于保持未反应的氧化锌的2θ在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度，和电介质陶瓷具有96％以上的相对密度。
根据本发明另一方面的电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分；和含有氧化锌、玻璃组分，以及氧化铝和氧化钛中至少之一的添加剂。
根据本发明再一方面的电子部件包括由根据本发明的电介质陶瓷形成的电介质层。
根据本发明再一方面的方法用于生产电介质陶瓷，所述电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分以及含有氧化锌和玻璃组分的添加剂。所述方法包括电介质陶瓷组合物生产工艺，其包括将氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末混合，热处理混合物以生产Mg2SiO4晶体粉末，将氧化锌和玻璃组分作为添加剂原料粉末添加至Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物；和烧制工艺，其包括在800℃至1000℃的温度下在氧气气氛中烧制电介质陶瓷组合物，从而获得烧结体，其中在X射线衍射中，峰强度比IB/IA为10％以下，其中IA为作为烧结体主相的Mg2SiO4的2θ在36.0°至37.0°之间的X射线衍射峰强度，和IB为对于保持未反应的氧化锌的2θ在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度，和电介质陶瓷具有96％以上的相对密度。
根据本发明再一方面的方法用于生产电介质陶瓷，所述电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分和含有氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中至少之一的添加剂。所述方法包括电介质陶瓷组合物生产工艺，其包括将氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末混合，热处理混合物以生产Mg2SiO4晶体粉末，将氧化铝和氧化钛的至少之一、氧化锌和玻璃组分作为添加剂原料粉末添加至Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物；和烧制工艺，其包括在800℃至1000℃的温度下在氧气气氛中烧制电介质陶瓷组合物，由此获得烧结体。
通过阅读本发明的目前优选实施方案的以下详细描述，当结合附图考虑时，将更好理解本发明的上述和其它特征、优点和技术及产业的意义。
附图说明
图1是示出用于生产根据本发明第一实施方案的电介质陶瓷的方法的流程图；
图2是示意性示出使用LC滤波器作为根据本发明第一实施方案的电子部件的实施方案的概念截面图；
图3是示出用于生产根据本发明第一实施方案的电子部件的方法的实例的流程图；
图4是示出用于生产根据本发明第二实施方案的电介质陶瓷的方法的流程图；
图5是示出用于生产根据本发明第二实施方案的电子部件的方法的实例的流程图；和
图6是实施例1-4和比较例1-7的一组X射线衍射谱图。
具体实施方式
下文中，将详细描述适合进行本发明的实施方案(下文中称为实施方案)。本发明并不意欲受限于以下实施方案中所述的主题。此外，下述实施方案中的构成要素包括可以由具有本领域的普通技术人员容易想到的那些要素，基本上等同的那些要素和在所谓同等范围内的那些要素。此外，可以适当组合在下述实施方案中公开的构成要素。
第一实施方案
电介质陶瓷
根据本发明第一实施方案的电介质陶瓷包含包括Mg2SiO4的主组分以及包括ZnO和玻璃组分的添加剂，在电介质陶瓷的X射线衍射分析中，保持未反应的氧化锌的2θ在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度IB相对于作为主相的Mg2SiO4的2θ在36.0°至37.0°之间的峰强度IA的峰强度比IB/IA为10％以下，同时相对密度为96％以上。
根据本实施方案，术语电介质陶瓷组合物是指电介质陶瓷的原料组合物，术语电介质陶瓷是指通过烧结电介质陶瓷组合物可获得的烧结体。此外，烧结是当加热电介质陶瓷组合物时，电介质陶瓷组合物转变成烧结体(电介质陶瓷)，并形成致密制品的现象。通常，与加热前的电介质陶瓷组合物的性能相比，烧结体的密度和机械强度等变大。此外，术语烧结温度是指烧结电介质陶瓷组合物时电介质陶瓷组合物的温度。术语烧制是指意欲用于烧结的热处理，烧制温度是指热处理时将电介质陶瓷组合物暴露至其的气氛的温度。
对于电介质陶瓷组合物是否可以在低温时烧制(低温烧结性)的评价，可以通过以下来进行：在缓慢降低烧制温度的同时烧制电介质陶瓷组合物，并确定电介质陶瓷组合物是否已烧结到根据本实施方案的电介质陶瓷可获得期望的电介质高频特性的程度。对于根据本实施方案的电介质陶瓷的介电性能可以基于Qf因子、谐振频率随温度(谐振频率的温度系数，τf)变化而变化以及相对电容率εr而评价。Qf因子和相对电容率εr可以根据日本工业标准“精细陶瓷在微波频率时的介电性能的测试方法”(JIS R1627，1996)测量。
主组分
根据本实施方案的电介质陶瓷包含Mg2SiO4(镁橄榄石)作为主组分。作为简单物质的Mg2SiO4具有200,000GHz以上的Qf因子并具有小的介电损耗，因此，Mg2SiO4具有降低电介质陶瓷的介电损耗的功能。此外，由于Mg2SiO4具有与约6至7一样低的相对电容率，因此该物质也具有降低电介质陶瓷的相对电容率εr的功能。此处，介电损耗是其中一部分高频能量以热的形式分散的现象。介电损耗的大小表示为损耗角δ正切(tanδ)的倒数Q，即Q＝1/tanδ，其中损耗角表示电介质物质中的电流和电压之间的实际相位差与电流和电压之间的90°理想相位差之间的差。使用作为该Q和谐振频率f的乘积的Qf因子，进行电介质陶瓷的介电损耗的评价。当介电损耗降低时，Qf因子增加，而当介电损耗增加时，Qf因子降低。由于介电损耗是指高频器件中的功率损耗，因此优选电介质陶瓷的Qf因子大。本实施方案中，使用Q因子进行介电损耗的评价。
从降低电介质陶瓷的介电损耗的角度，主组分中的Mg2SiO4的比例优选为100质量份。然而，为了调整相对电容率εr，除了Mg2SiO4以外的主组分可以与Mg2SiO4组合使用。除了Mg2SiO4以外的主组分的实例包括相对电容率εr为大约17的钛酸镁(MgTiO3)和相对电容率εr为大约200的钛酸钙(CaTiO3)。
将构成Mg2SiO4的MgO和SiO2的摩尔比化学计量为MgO∶SiO2的比为2∶1；然而，本实施方案并不意欲受限于该值，并且摩尔比可背离所述化学计量比至不损害根据本实施方案的电介质陶瓷的效果的程度。例如，MgO∶SiO2之比可以调整至1.9∶1.1至2.1∶0.9的范围内。
根据本实施方案的电介质陶瓷内Mg2SiO4的含量优选为从电介质陶瓷总量中除去以下所述的各种添加剂的含量后获得的剩余物。当电介质陶瓷在这样的条件下包含Mg2SiO4作为主组分时，可以确保获得降低介电损耗和相对电容率εr的效果。另外，当电介质陶瓷包含如上所述的除了Mg2SiO4以外的组分作为另一主组分时，主组分的总和构成从电介质陶瓷的总量中除去各种添加剂的含量后获得的剩余物。
添加剂
将根据本实施方案的电介质陶瓷构造为具有以下的组成：相对于Mg2SiO4作为主组分，含有氧化锌和玻璃组分作为添加剂。将添加剂用作当烧制电介质陶瓷组合物时形成液相的烧结助剂。特别地，作为添加剂混入的玻璃组分起到作为液相的作用，并促进作为主组分的Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应性。从而，可以降低电介质陶瓷组合物烧制后电介质陶瓷中保持未反应的煅结助剂的量，并且还可以使煅结助剂进行完全反应。因此，确保电介质陶瓷的烧结性。结果，可以增加所得电介质陶瓷的Q因子，并且可以使得介电损耗小。
此外，当将氧化锌和玻璃组分添加到电介质陶瓷组合物作为电介质陶瓷组合物烧制时形成液相的烧结助剂，并混入电介质陶瓷组合物中作为添加剂时，电介质陶瓷组合物的烧结温度降低。由于该原因，当通过烧制电介质陶瓷组合物来生产电介质陶瓷时，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属的熔点低的温度)下共烧制，并可以尝试低温烧制。另外，可以抑制伴随电介质陶瓷组合物的烧制温度降低而发生的电介质陶瓷的横向断裂强度的降低。因此，与通过烧制传统的镁橄榄石系组合物获得的那些电介质陶瓷相比，可以实现低温(比Ag系金属熔点低的温度)下电介质陶瓷组合物的烧制，同时可以增强所得电介质陶瓷的横向断裂强度。
氧化锌可以是例如ZnO等。玻璃组分优选包含至少一种或多种含Li2O玻璃物质。当玻璃组分包含Li2O时，玻璃组分进一步促进Mg2SiO4与未反应的烧结助剂的反应性，电介质陶瓷组合物烧制后在电介质陶瓷内保持未反应的烧结助剂的量可以进一步减少，并且可以使烧结助剂进行完全反应。因此，可以更稳定地确保电介质陶瓷的烧结性。从而，可以进一步增加所得电介质陶瓷的Q因子，并可以进一步降低介电损耗。另外，可将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属的熔点低的温度)下共烧制，另外，可以更稳定地确保电介质陶瓷的横向断裂强度。
将这样的玻璃组分优选构造为包括例如SiO2-RO-Li2O(其中RO包含一种或多种碱土金属氧化物)玻璃、B2O3-RO-Li2O玻璃和SiO2-RO-Li2O-Al2O3玻璃的任一种或两种以上。SiO2-RO-Li2O玻璃的实例包括SiO2-CaO-Li2O玻璃、SiO2-SrO-Li2O玻璃、SiO2-BaO-Li2O玻璃、SiO2-CaO-SrO-Li2O玻璃、SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃、SiO2-SrO-BaO-Li2O玻璃和SiO2-CaO-SrO-BaO-Li2O玻璃。B2O3-RO-Li2O玻璃的实例包括B2O3-CaO-Li2O玻璃、B2O3-SrO-Li2O玻璃、B2O3-BaO-Li2O玻璃、B2O3-CaO-SrO-Li2O玻璃、B2O3-BaO-CaO-Li2O玻璃、B2O3-SrO-BaO-Li2O玻璃和B2O3-CaO-SrO-Li2O玻璃。SiO2-RO-Li2O-Al2O3玻璃的实例包括SiO2-CaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-SrO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-BaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-CaO-SrO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-BaO-CaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-SrO-BaO-Li2O-Al2O3玻璃和SiO2-CaO-SrO-BaO-Li2O-Al2O3。其中，SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃是优选的。
通过计算氧化锌相对于ZnO的质量确定的氧化锌的含量优选为8.0质量份至20质量份，更优选10质量份至16质量份，并且更进一步优选12.0质量份至16.0质量份，相对于100质量份的主组分。当电介质陶瓷组合物与Ag系金属共烧制时，氧化锌有助于在低温(比Ag系金属的熔点低的温度)下烧制的可行性。由于该原因，当将氧化锌含量调整至上述范围内时，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属的熔点低的温度)下稳定地共烧制。
如果氧化锌的含量小于8.0质量份，则存在低温烧结效果(即，电介质陶瓷组合物在较低温度下能够烧结的效果)可能不充分的趋势，从而使电介质陶瓷的烧结密度降低，以及使品质因子Q降低。因此，介电损耗趋于增加，另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果氧化锌的含量大于20质量份，则品质因子Q降低，以及介电损耗趋于增加。因此，当将氧化锌的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
关于作为添加剂之一的玻璃组分，通过计算玻璃组分相对于SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的质量确定的组分含量优选为2.0质量份至10.0质量份，更优选2.0质量份至7.0质量份，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但没有玻璃组分的电介质组合物。
如果玻璃组分的含量小于2.0质量份，则低温烧结效果不充分，并且不充分地发生烧结。此外，根据本实施方案的电介质陶瓷具有降低的烧结密度和降低的品质因子Q，介电损耗趋于增加，另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果玻璃组分的含量大于10.0质量份，则品质因子Q降低，以及介电损耗趋于增强。因此，当将玻璃组分的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
除了氧化锌和玻璃组分作为添加剂要包括的组分之外，根据本实施方案的电介质陶瓷还可包含例如，氧化硼和碱土金属氧化物等。氧化硼的具体实例包括B2O3。碱土金属氧化物的实例包括BaO、SrO、CaO和MgO。
通过计算氧化硼相对于B2O3的质量确定的氧化硼的含量优选为3.0质量份至10.0质量份，更优选4.0质量份至8.0质量份，相对于100质量份的主组分。
如果氧化硼的含量小于3.0质量份，则存在低温烧结效果不充分，以及质量因子Q降低以致介电损耗趋于增加的趋势。此外，如果氧化硼的含量大于10.0质量份，则电介质陶瓷的烧结密度趋于降低，并且品质因子降低，以致介电损耗趋于增加，并且增强横向断裂强度的效果趋于降低。因此，当将氧化硼的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
通过计算碱土金属氧化物相对于RO(R表示碱土金属元素)的质量而确定的碱土金属氧化物的含量优选为1.0质量份至4.0质量份，更优选1.0质量份至3.0质量份，相对于100质量份的主组分。当将碱土金属氧化物混入电介质陶瓷组合物中时，电介质陶瓷组合物显示显著的低温烧结效果。
如果碱土金属氧化物的含量小于1.0质量份，则存在不能充分地获得低温烧结效果的趋势。另外，根据本实施方案的电介质陶瓷的烧结密度趋于降低，并且品质因子Q降低，以致介电损耗增加。另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果碱土金属氧化物的含量大于4.0质量份，则低温烧结效果变得显著，但品质因子Q降低，以致介电损耗趋于增加。因此，当将碱土金属氧化物的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
碱土金属R优选钡(Ba)、锶(Sr)和钙(Ca)中的任一种，并且这些中的两种或多种可以以混合物使用。碱土金属氧化物RO的具体实例包括MgO、CaO、SrO和BaO。
在根据本实施方案的电介质陶瓷中，X射线衍射中的峰强度比IB/IA为10％以下，优选5％以下，更优选0％。这是因为如果峰强度比IB/IA大于10％，则电介质陶瓷具有不充分的烧结性，可能无法获得充分的强度。
在X射线衍射分析中，当2θ为在36.0°至37.0°之间时，作为主相的Mg2SiO4的X射线衍射峰强度IA具有最大峰，当2θ为在31.0°至32.0°之间和在33.0°和34.0°之间时，X射线衍射峰强度IB具有最大峰。从该X射线衍射峰强度IB，可以确定存在保持未反应的氧化锌，并且当将该X射线衍射峰强度IB与X射线衍射峰强度IA相比时，可以检测到主组分内保持未反应的氧化锌的比例。主组份内保持未反应的氧化锌影响电介质陶瓷组合物烧结时的电介质陶瓷的烧结性，从而降低电介质陶瓷的烧结密度并降低Q因子。因此，当将峰强度比IB/IA调整至10％以下时，主组分内保持未反应的氧化锌的比例降低，可以确保电介质陶瓷的烧结性，可以使电介质陶瓷的烧结密度令人满意，并且可以增加Q因子。
将Mg2SiO4的关于X射线衍射峰强度IA的2θ角限定在36.0°和37.0°之间的范围内。然而，如稍后所述，由于在电介质陶瓷组合物的生产过程中将氧化锌或玻璃组分作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4的晶体粉末中，因此2θ角可以根据电介质陶瓷中包含的添加剂的组成比稍微波动。因此，Mg2SiO4的2θ角优选在36.0°至36.5°之间的范围内，更优选大约36.3°。
将保持未反应的氧化锌的关于X射线衍射峰强度IB的2θ角限定在31.0°和32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的范围内。然而，如上所述，由于2θ角可以根据电介质陶瓷中包含的添加剂的组成比稍微波动，因此关于保持未反应的氧化锌的2θ角在31.0°至32.0°之间的角优选在31.5°至32.0°的范围内，更优选大约31.8°。此外，关于保持未反应的氧化锌的2θ角在33.0°至34.0°之间的角优选在33.3°至33.8°之间的范围内，更优选大约33.6°。
根据本实施方案的电介质陶瓷具有96％以上，并优选99％以上的相对密度。相对密度表示当烧制电介质陶瓷组合物时可获得的烧结性。这是因为如果相对密度小于96％，则电介质陶瓷具有不充分的烧结性，并且电介质陶瓷显示Q因子的降低和强度的降低。在电介质陶瓷组合物是通过使用Mg2SiO4作为主组分，并使用ZnO、B2O3、CaCO3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃作为添加剂来生产的情况下，当烧结密度ρs通过改变具有相同组成的电介质陶瓷组合物的时间和烧制温度来测量时，烧结密度ρs的值为3.35g/cm3。尽管电介质陶瓷的烧结密度ρs的值取决于电介质陶瓷的主组分和添加剂的组成比稍微波动，但是可以通过例如当电介质陶瓷的烧结密度ρs的值为3.35g/cm3时定义相对密度为100％来确定相对密度。因此，由于通过将根据本实施方案的电介质陶瓷的相对密度调整为96％以上，可以确保电介质陶瓷的烧结性，因此可使所得电介质陶瓷的烧结密度令人满意，可以增加Q因子，可以降低介电损耗，另外，可以增加横向断裂强度。
Q因子的降低意指电子部件的损耗增加，并随着Q因子增加，抑制电子部件的损耗至低水平。在根据本实施方案的电介质陶瓷中，将氧化锌和玻璃组分的含量调整至与电介质陶瓷组合物的氧化锌和玻璃组分的含量相同的范围内，将X射线衍射中的峰强度比IB/IA调整至10％以下，另外，将相对密度调整至96％以上。从而，对于根据本实施方案的电介质陶瓷，可以确保烧结性和横向断裂强度，另外，可以通过增加Q因子使得介电损耗小。由于此原因，当尝试电介质陶瓷组合物的低温烧结时，根据本实施方案的电介质陶瓷的Q因子可以保持至等于或大于预定值(例如，1,000)。因此，根据本实施方案的电介质陶瓷可以提供用于以下的电子部件中的能够低温烧制的电介质陶瓷，该电子部件采用低熔点导体材料如Ag系金属作为内部电极的。
同样地，根据本实施方案的电介质陶瓷包含Mg2SiO4作为主组分以及包含氧化锌和玻璃组分作为添加剂。另外，在X射线衍射中，电介质陶瓷具有调整至10％以下的峰强度比IB/IA，并具有96％以上的相对密度。当烧制电介质陶瓷组合物时，在根据本实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的玻璃组分起到作为液相的作用，并能够促进Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应，从而即使在低温下烧制电介质陶瓷组合物，也能消除未反应的烧结助剂，并能够使烧结助剂进行完全反应，从而确保电介质陶瓷的烧结性。在此情况下，根据本实施方案的电介质陶瓷的峰强度比IB/IA为10％以下，另外，相对密度为96％以上。从而，可以增加由此可得的电介质陶瓷的Q因子，并可以使得介电损耗小。此外，当使用上述组合物时，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制，另外，可以抑制伴随电介质陶瓷组合物的烧制温度降低而发生的横向断裂强度的降低。出于此原因，与通过烧制常规的镁橄榄石系组合物获得的那些电介质陶瓷相比，可以增加通过在低温下烧制获得的电介质陶瓷的横向断裂强度。因此，可以通过在低温下烧制获得根据本实施方案的电介质陶瓷，但仍能确保电介质陶瓷的烧结性，保持横向断裂强度，另外，具有降低的介电损耗。
电介质陶瓷的生产方法
将描述用于生产根据本实施方案的电介质陶瓷的方法的实例。图1是示出用于生产根据本实施方案的电介质陶瓷的方法的流程图。如图1所示，关于含有包括Mg2SiO4的主组分以及包括ZnO和玻璃组分的添加剂的电介质陶瓷的生产，用于生产根据本实施方案的电介质陶瓷的方法包括以下步骤。
(a)Mg2SiO4晶体粉末的生产工艺，所述工艺为混合氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末，热处理混合物，从而生产Mg2SiO4晶体粉末(步骤S11)；
(b)电介质陶瓷组合物生产工艺，所述工艺为将上述氧化锌和玻璃组分作为辅助原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，从而获得电介质陶瓷组合物(步骤S12)；和
(c)烧制工艺，所述工艺为在800℃至1,000的温度下在氧气气氛中烧制电介质陶瓷组合物，从而获得烧结体(步骤S13)。
Mg2SiO4晶体粉末生产工艺：步骤S11
Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S11)是混合氧化镁(MgO)用原料和二氧化硅(SiO2)用原料，煅烧混合物，从而生产镁橄榄石(Mg2SiO4)晶体粉末的工艺。分别以其预定量称重构成Mg2SiO4晶体粉末用原料的MgO原料粉末和SiO2原料粉末，然后混合原料粉末。从而，获得原料混合粉末。此处，进行添加剂各原料的称重，以使完成后电介质陶瓷组合物中的添加剂的各含量与相对于电介质陶瓷组合物总量的期望比例(质量份)相匹配。此外，可以通过混合方法如干混或湿混来进行MgO原料粉末和SiO2原料粉末的混合，例如用混合分散机如球磨机，使用溶剂如纯水或乙醇将原料粉末混合。在用球磨机混合的情况下，将混合时间设定为约4小时至24小时。
在优选100℃至200℃，更优选120℃至140℃的温度下将混合的原料粉末干燥约12小时至36小时，然后热处理(煅烧)。通过该煅烧，获得Mg2SiO4晶体。烧制温度优选为1,100℃至1,500℃，并优选1,100℃至1,350℃。此外，烧制时间优选为约1小时至24小时。
将合成的Mg2SiO4晶体粉碎成粉末，然后干燥粉末。从而，获得Mg2SiO4晶体粉末。将该Mg2SiO4晶体粉末用作电介质陶瓷的主组分粉末。可以通过粉碎方法如干式粉碎或湿式粉碎进行粉碎工艺，例如用球磨机，使用溶剂如纯水或乙醇进行湿式粉碎。粉碎时间没有特别限定，并可以是能够获得具有期望平均粒径的Mg2SiO4晶体粉末的任何时间段。粉碎时间可以是例如约4小时至24小时。Mg2SiO4晶体粉末的干燥优选在100℃至200℃，更优选120℃至140℃的干燥温度下进行12小时至36小时。
此外，为了增强基于Mg2SiO4晶体的效果，需要减少包含于Mg2SiO4中的任何未反应的原料组分如MgO和SiO2。因此，当通过混合MgO和SiO2来生产混合的原料粉末时，优选混合MgO和SiO2以使镁的摩尔数为硅摩尔数的两倍。
并不意欲将Mg2SiO4晶体粉末限定为通过由MgO原料粉末和SiO2原料粉末合成Mg2SiO4晶体的方法获得的产品，也可使用任何商购可得的Mg2SiO4。在这种情况下，商购可得的Mg2SiO4产品可以通过上述相同的方法粉碎和干燥以获得Mg2SiO4晶体粉末。
获得Mg2SiO4晶体粉末后，工艺转向电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)。
电介质陶瓷组合物生产工艺：步骤S12
电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)是通过将上述氧化锌和玻璃组分作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，从而获得电介质陶瓷组合物的生产电介质陶瓷组合物的工艺。
以预定量称重由此获得的Mg2SiO4晶体粉末和作为电介质陶瓷组合物用添加剂原料的氧化锌，然后将这些粉末混合并热处理。将玻璃组分添加到Mg2SiO4晶体粉末和添加剂原料粉末的热处理后获得的粉末中，并将所得混合物粉碎处理以获得电介质陶瓷组合物。根据本实施方案，推荐将玻璃组分添加到通过混合Mg2SiO4晶体粉末和氧化锌然后热处理所得混合物而获得的粉末；然而，本实施方案并不意欲限定于此，玻璃组分可以在混合Mg2SiO4晶体粉末和氧化锌并热处理混合物时混入。如上所述，氧化锌的实例包括ZnO。如上所述，优选玻璃组分包含至少一种或多种含Li2O玻璃。优选将玻璃组分构造为包括例如SiO2-RO-Li2O玻璃和B2O3-RO-Li2O玻璃中的任一种或两者。当玻璃组分包含Li2O时，可以进一步促进Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应。因此，可以更稳定地确保电介质陶瓷组合物的烧结性，可以进一步增加由此获得的电介质陶瓷的Q因子并可以使得介电损耗更小。此外，在可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制的同时，可以更稳定地确保电介质陶瓷的横向断裂强度。
作为添加剂原料，还可使用当在稍后所述的热处理如煅烧中烧制时转变成氧化锌或含Li2O玻璃的化合物。作为电介质陶瓷组合物用添加剂原料，除了氧化锌和玻璃组分之外，还可使用例如氧化硼、碱土金属氧化物或当烧制(稍后所述的热处理如煅烧)时转变成这些氧化物的化合物。氧化硼的实例包括B2O3。碱土金属氧化物的实例包括BaO、SrO、CaO和MgO。通过烧制转变成上述氧化物的化合物的实例包括碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、硫化物和有机金属化合物。氧化硼的实例包括B2O3。碱土金属氧化物的实例包括BaO、SrO、CaO和MgO。
进行氧化锌和玻璃组分各原料的称重以使完成后电介质陶瓷中的氧化锌和玻璃组分的各含量与相对于主组分所期望的质量比例(质量份)相匹配。即，通过计算氧化锌相对于ZnO的质量确定的氧化锌的含量优选为8.0质量份至20质量份，更优选12.0质量份至16.0质量份，相对于100质量份的主组分。通过计算玻璃组分相对于SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的质量确定的玻璃组分的含量优选为2.0质量份至10.0质量份，更优选2.0质量份至7.0质量份，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质组合物。
在电介质陶瓷组合物包含例如氧化硼和碱土金属氧化物等作为除了氧化锌和玻璃组分之外在添加剂中包含的组分的情况下，如上所述，也进行组分的称重以使氧化硼和碱土金属氧化物各自的含量与相对于主组分的期望质量比例(质量份)相匹配。
可以通过混合方法如干式混合或湿式混合进行混合，例如可以通过使用溶剂如纯水或乙醇、使用混合分散机如球磨机的混合方法进行混合。可将混合时间设定为约4小时至24小时。
在优选100℃至200℃，更优选120℃至140℃的干燥温度下将混合的原料粉末干燥约12小时至36小时。
将干燥的混合原料粉末例如在800℃至950℃的温度下热处理(煅烧)约1小时至10小时。当在等于或低于烧制温度的温度下进行煅烧时，可以抑制混合的原料粉末中的镁橄榄石的熔融，由此可以将Mg2SiO4以晶体的形式混入电介质陶瓷组合物中。
将锂系玻璃如含Li2O玻璃添加到煅烧后获得的混合的原料粉末，将混合物混合、粉碎，然后干燥。由此获得电介质陶瓷组合物。可以通过粉碎方法如干式粉碎或湿式粉碎进行粉碎。粉碎时间可以是约4小时至24小时。粉碎后获得的混合的原料粉末的干燥可在优选100℃至200℃，更优选120℃至140℃的处理温度下进行约12小时至36小时。
通过上述作为电介质粉末的混合的原料粉末的生产方法，将电介质陶瓷组合物的主组分和添加剂均匀地混合，因此可以获得具有材料的均匀质量的电介质陶瓷组合物。
获得电介质陶瓷组合物后，工艺转向烧制电介质陶瓷组合物的烧制工艺(步骤S13)。
烧制工艺：步骤S13
烧制工艺(步骤S13)中，烧制由此获得的电介质陶瓷组合物，因此获得烧结体。由此获得根据本实施方案的电介质陶瓷。烧制优选例如在氧气气氛如空气中进行。此外，烧制温度优选等于或低于用作导体材料的Ag系金属的熔点，例如烧制温度优选为800℃至1,000℃，更优选800℃至950℃，更进一步优选860℃至950℃，并最优选880℃至940℃。
通过使用根据本实施方案的电介质陶瓷的生产方法可获得的电介质陶瓷自身具有10％以下的峰强度比IB/IA和96％以上的相对密度。由于该原因，尽管烧制工艺(步骤S13)中在800℃至1,000℃的低温下进行烧制，但是增加电介质陶瓷的相对密度，并降低保持未反应的ZnO的含量。因此，根据本实施方案的电介质陶瓷提供能够通过在烧制工艺(步骤S13)中低温烧制获得的电介质陶瓷，其具有确信的电介质陶瓷的烧结性，保持横向断裂强度，另外，具有优异的介电损耗性能。因此，根据本实施方案的电介质陶瓷可以合适地用作构成电子部件如滤波器、谐振器、电容器或电路板的一部分的电介质陶瓷。
由此，已描述根据本发明的电介质陶瓷的适合的实施方案，但本发明并不意欲受限于上述实施方案。例如，根据本发明的电介质陶瓷可包含其它化合物，至不损害以下效果的程度：确保烧结性、保持横向断裂强度和降低介电损耗，同时能够在低温下烧制电介质陶瓷。
电子部件
可以合适地将根据本实施方案的电介质陶瓷例如作为构成电子部件如滤波器、电容器、谐振器或电路板的一部分的电介质层使用。图2是示意性示出使用LC滤波器作为根据本发明的第一实施方案的电子部件的概念截面图。如图2所示，LC滤波器10包括多个电介质层11、线圈12、电容器图案部13-1至13-3和通路(via)(通路导体)14。电介质层11使用根据本实施方案的电介质陶瓷。线圈12和电容器图案部13-1至13-3分别由Ag导体形成。通路14为填充有Ag导体的通孔部，所述Ag导体穿过线圈12和电容器图案部13-1，并形成LC谐振电路。电容器图案部13-1通过通路14与线圈12连接。LC滤波器10中的电容器单元具有三层结构，但是LC滤波器10并不限于三层结构，可构成任意多层结构。LC滤波器10中，由于将根据本实施方案的电介质陶瓷用于电介质层11中，所以在电介质层11中确保横向断裂强度，并同时抑制介电损耗的降低。因此，LC滤波器10可以保持电介质层11的强度，具有高Q因子，还具有降低的介电损耗。因此，获得适合于在高频带中使用的性能。因此，根据本实施方案的电子部件可以合适地用作LC滤波器。
如上所述生产的LC滤波器10通过焊接等封装于印刷电路板上，并在各种电子设备中原样使用。
根据本实施方案的电子部件不意欲限于以下电子部件：其中在图2示出的LC滤波器10的情况下，电介质层11和电容器图案部13-1至13-3交替层压，并且可以合适地使用包括电介质层的任何电子部件。另外，根据本实施方案的电介质陶瓷还可合适地用作元件进一步单独封装于外侧中的电子部件。关于本实施方案的其它电子部件，也可合适地使用例如电容器、谐振器、电路板、低通滤波器(LPF)、带通滤波器(BPF)、双工器(diplexer)(DPX)、耦合器(方向性连接器)和不平衡变压器(balun)(平衡-不平衡阻抗转换器)。
电子部件的生产方法
描述根据本实施方案的电子部件的生产方法的实例。图3是示出根据本实施方案的电子部件的生产方法的实例的流程图。如图3所述，根据本实施方案的电子部件的生产方法包括形成通过如图1所述的电介质陶瓷的生产方法生产的电介质陶瓷组合物，将多个成型体层压，和烧制层压体。关于根据本实施方案的电子部件的生产，生产方法包括以下工艺。
(a)Mg2SiO4晶体粉末生产工艺，所述工艺为混合氧化镁和二氧化硅，热处理混合物，由此生产Mg2SiO4晶体粉末(步骤S21)；
(b)电介质陶瓷组合物生产工艺，所述工艺为将氧化锌和玻璃组分作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物(步骤S22)；
(c)成型体生产工艺，所述工艺为将含有电介质陶瓷组合物的糊剂施涂到基板上，由此生产成型体(步骤S23)；
(d)层压体生产工艺，所述工艺为层压多个通过形成成型体获得的生片，由此获得层压体(步骤S24)；和
(e)烧制工艺，所述工艺为在800℃至1,000的温度下在氧气气氛中烧制层压体，由此获得烧结体(步骤S25)。
Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S21)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S22)
如上所述在电介质陶瓷的生产中进行，以与图1所示的Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S11)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)相同的方式，进行Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S21)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S22)。因此，不重复进一步的解释。获得电介质陶瓷组合物后，工艺转向生产成型体的成型体生产工艺(步骤S23)。
成型产品生产工艺：步骤S23
成型体生产工艺(步骤S23)是将包含电介质陶瓷组合物粉末的糊剂施涂到基板上，由此生产成型体的工艺。将由此获得的电介质陶瓷组合物粉末添加到有机粘结剂如聚乙烯醇类粘结剂、丙烯酸类粘结剂或乙基纤维素类粘结剂，然后将所得混合物成型为片状，由此获得生片。用于形成生片的方法的实例包括湿式成型方法如成片法(sheet method)或印刷法(printingmethod)。生产成型体后，工艺转向生产层压体的层压体生产工艺(步骤S24)。
层压体生产工艺：步骤S24
层压体生产工艺(步骤S24)是层压多个通过形成成型体获得的生片，由此获得层压体的工艺。在层压体生产工艺(步骤S24)中，将含Ag的导电性糊剂施涂到通过成型获得的生片上，从而形成具有预定形状的内部电极。根据需要，生产多数上面已施涂导电性糊剂的生片，并且层压和压制生片。由此获得层压体。将由此获得的层压体切断为期望的大小，并倒角化。随后，工艺转向烧制芯片的烧制工艺(步骤S25)。
烧制工艺：步骤S25
如上所述在电介质陶瓷的生产中进行，以与如图1所示的烧制工艺(步骤S13)相同的方式，进行烧制工艺(步骤S25)，因此，将不重复进一步的解释。将烧结体冷却后，如果需要，在由此获得的电介质陶瓷上形成外部电极等，由此完成具有形成于电介质陶瓷上的外部电极等的电子部件。
第二实施方案
电介质陶瓷
根据本发明第二实施方案的电介质陶瓷包含包括Mg2SiO4的主组分和包括氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中的任一种或两者的添加剂。
主组分
根据本实施方案的电介质陶瓷包含Mg2SiO4(镁橄榄石)作为主组分。在本实施方案中作为主组分包含的Mg2SiO4与根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为主组分包含的Mg2SiO4相同，因此，将不重复进一步的解释。
添加剂
将根据本实施方案的电介质陶瓷构造为相对于作为主组分的Mg2SiO4具有含氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中的任一种或两者作为添加剂的组合物。将添加剂用作当烧制电介质陶瓷组合物时形成液相的烧结助剂。特别地，作为添加剂混入的玻璃组分起到作为液相的作用，并促进作为主组分的Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应性。由此可以降低烧制电介质陶瓷组合物后电介质陶瓷中保持未反应的烧结助剂的量，另外，可以使烧结助剂进行完全反应。因此，确保电介质陶瓷的烧结性。结果，可以增加所得电介质陶瓷的Q因子，并且可以使得介电损耗小。此外，由于氧化铝和氧化钛分别具有高Q因子，因此确保电介质陶瓷的烧结性。因此，可以增加电介质陶瓷的Q因子，并且可以使得介电损耗小。
此外，当将氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中的任一种或两者作为烧制时形成液相的烧结助剂添加到电介质陶瓷组合物，并作为添加剂混入电介质陶瓷组合物中时，降低电介质陶瓷组合物的烧结温度。由于该原因，当通过烧制电介质陶瓷组合物来生产电介质陶瓷时，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属熔点低的温度)下共烧制，并可以尝试低温烧制。另外，可以抑制伴随电介质陶瓷组合物烧制温度的降低而发生的电介质陶瓷横向断裂强度的降低。
氧化锌的实例包括ZnO。氧化铝的实例包括Al2O3。氧化钛的实例包括TiO2。玻璃组分优选包含至少一种或多种含Li2O玻璃。当玻璃组分包含Li2O时，玻璃组分可以进一步促进Mg2SiO4和未反应的烧结助剂之间的反应性，因此，可以更稳定地确保电介质陶瓷组合物的烧结性。由此可以进一步增加所得电介质陶瓷的Q因子和可以进一步降低介电损耗。此外，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属熔点低的温度)下共烧制，另外，可以更稳定地确保电介质陶瓷的横向断裂强度。
如在根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的玻璃组分的情况下，此类玻璃组分优选构造成包括例如，SiO2-RO-Li2O(其中RO包含一种或多种碱土金属氧化物)玻璃、B2O3-RO-Li2O玻璃和SiO2-RO-Li2O-Al2O3玻璃中的任一种或两种以上。SiO2-RO-Li2O玻璃的实例包括SiO2-CaO-Li2O玻璃、SiO2-SrO-Li2O玻璃、SiO2-BaO-Li2O玻璃、SiO2-CaO-SrO-Li2O玻璃、SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃、SiO2-SrO-BaO-Li2O玻璃和SiO2-CaO-SrO-BaO-Li2O玻璃。B2O3-RO-Li2O玻璃的实例包括B2O3-CaO-Li2O玻璃、B2O3-SrO-Li2O玻璃、B2O3-BaO-Li2O玻璃、B2O3-CaO-SrO-Li2O玻璃、B2O3-BaO-CaO-Li2O玻璃、B2O3-SrO-BaO-Li2O玻璃和B2O3-CaO-SrO-Li2O玻璃。SiO2-RO-Li2O-Al2O3玻璃的实例包括SiO2-CaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-SrO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-BaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-CaO-SrO-Li2O-Al2O3玻璃SiO2-BaO-CaO-Li2O-Al2O3玻璃、SiO2-SrO-BaO-Li2O-Al2O3玻璃和SiO2-CaO-SrO-BaO-Li2O-Al2O3。其中，SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃是优选的。
因此，根据本实施方案的电介质陶瓷可以通过在低温下烧制获得，但仍可以确保烧结性和具有优异的介电性质。此外，当将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制时，可以抑制伴随电介质陶瓷组合物的烧制温度降低而发生的电介质陶瓷横向断裂强度的降低。由于该原因，与通过烧制常规的镁橄榄石系组合物获得的那些电介质陶瓷的横向断裂强度相比，可以增加通过在低温下烧制获得的电介质陶瓷的横向断裂强度。
如在根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的氧化锌的情况下，通过计算氧化锌相对于ZnO的质量确定的氧化锌的含量优选为8.0质量份至20质量份，更优选10质量份至16质量份，更进一步优选12.0质量份至16.0质量份，相对于100质量份的主组分。当将电介质陶瓷组合物与Ag系金属共烧制时，氧化锌(特别是ZnO)有助于在低温(比Ag系金属熔点低的温度)下烧制的可行性。由于该原因，当将氧化锌的含量调整至上述范围内时，可以稳定地将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低温(比Ag系金属熔点低的温度)下共烧制。
如果氧化锌的含量小于8.0质量份，则存在低温烧结效果(即，电介质陶瓷组合物在较低温度下能够烧结的效果)可能不充分的趋势，从而根据本实施方案的电介质陶瓷的烧结密度降低，和质量因子Q降低。因此，介电损耗趋于增加，另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果氧化锌的含量大于20质量份，则品质因子Q降低，并且介电损耗趋于增加。因此，当将氧化锌的含量调整至上述范围内时，则可以抑制这些趋势。
关于作为添加剂之一的玻璃组分，如在根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的玻璃组分的情况下，通过计算玻璃组分相对于SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的质量确定的组分含量优选为2.0质量份至10.0质量份，更优选2.0质量份至7.0质量份，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质组合物。
如果玻璃组分的含量小于2.0质量份，则低温烧结效果不充分，和不充分地发生烧结。此外，根据本实施方案的电介质陶瓷具有降低的烧结密度和降低的品质因子Q，介电损耗趋于增加，同时增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果玻璃组分的含量大于10.0质量份，则品质因子Q降低，并且介电损耗趋于增强。因此，当将玻璃组分的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
通过计算氧化铝相对于Al2O3的质量确定的氧化铝的含量优选为0.1质量份至10.0质量份，更优选0.5质量份至5.0质量份，相对于100质量份的主组分。
如果氧化铝的含量小于0.1质量份，则根据本实施方案的电介质陶瓷的烧结密度和品质因子Q趋于降低，并且介电损耗趋于增加。另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果氧化铝的含量大于10.0质量份，则低温烧结效果不充分，和不充分地发生烧结。另外，品质因子Q趋于降低，同时介电损耗趋于增加。因此，当将氧化铝的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
通过计算氧化钛相对于TiO2的质量确定的氧化钛的含量优选为0.1质量份至10.0质量份，更优选0.5质量份至5.0质量份，相对于100质量份的主组分。
如果氧化钛的含量小于0.1质量份，则根据本实施方案的电介质陶瓷的烧结密度和品质因子Q趋于降低，并且介电损耗趋于增加。另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果氧化钛的含量大于10.0质量份，则低温煅烧效果不充分，和不充分地发生烧结。另外，品质因子Q趋于降低，同时介电损耗趋于增加。因此，当将氧化钛的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
除了氧化锌和玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中的任一种或两者作为以添加剂要包含的组分之外，根据本实施方案的电介质陶瓷还可包含例如氧化硼和碱土金属氧化物等。氧化硼的具体实例包括B2O3。碱土金属氧化物的实例包括BaO、SrO、CaO和MgO。
如在根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的氧化硼的情况下，通过计算氧化硼相对于B2O3的质量确定的氧化硼的含量优选为3.0质量份至10.0质量份，更优选4.0质量份至8.0质量份，相对于100质量份的主组分。
如果氧化硼的含量小于3.0质量份，则存在低温烧结效果可能不充分的趋势，且质量因子Q降低以致介电损耗趋于增加。此外，如果氧化硼的含量大于10.0质量份，则电介质陶瓷的烧结密度趋于降低，以及品质因子降低以致介电损耗趋于增加，并且增强横向断裂强度的效果趋于降低。因此，当将氧化硼的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
如在根据第一实施方案的电介质陶瓷中作为添加剂包含的碱土金属氧化物的情况下，通过计算碱土金属氧化物相对于RO(R表示碱土金属元素)的质量而确定的碱土金属氧化物的含量优选为1.0质量份至4.0质量份，更优选2.0质量份至3.0质量份，相对于100质量份的主组分。当将碱土金属氧化物混入电介质陶瓷组合物中时，电介质陶瓷组合物显示显著的低温烧结效果。
如果碱土金属氧化物的含量小于1.0质量份，则存在不能充分地获得低温烧结效果的趋势。另外，根据本实施方案的电介质陶瓷的烧结密度趋于降低，并且品质因子Q降低以致介电损耗增加。另外，增强横向断裂强度的效果趋于降低。此外，如果碱土金属氧化物的含量大于4.0质量份，则低温烧结效果变得显著，但品质因子Q降低，以致介电损耗趋于增加。因此，当将碱土金属氧化物的含量调整至上述范围内时，可以抑制这些趋势。
碱土金属R优选Ba、Sr和Ca中的任一种，并且这些中的两种或多种可以以混合物使用。碱土金属氧化物RO的具体实例包括MgO、CaO、SrO和BaO。
同样地，根据本实施方案的电介质陶瓷包含作为主组分的Mg2SiO4，包含作为添加剂的氧化锌和玻璃组分，另外包含氧化铝和氧化钛中的任一种或两者。作为根据本实施方案的电介质陶瓷中的添加剂包含的玻璃组分起到当烧制电介质陶瓷组合物时作为液相的作用，并可以促进Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应性。因此，即使在低温下烧制电介质陶瓷组合物时，也可以消除未反应的烧结助剂，并可以使烧结助剂进行完全反应，因此可以确保电介质陶瓷的烧结性。由此可以增加电介质陶瓷的Q因子，并可以使得介电损耗小。此外，由于氧化铝和氧化钛分别具有高Q因子，因此确保电介质陶瓷的烧结性，从而可以增加由此获得的电介质陶瓷的Q因子，并可以使得介电损耗小。当使用具有上述组成的电介质陶瓷组合物时，可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制。另外，当将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制时，可以抑制伴随电介质陶瓷组合物的烧制温度降低而发生的横向断裂强度的降低。因此，可以通过在低温下烧制获得根据本实施方案的电介质陶瓷，但仍可以确保烧结性，并还可具有降低的介电损耗。
Q因子的降低意指电子部件损耗的增加，并且随着Q因子增加，将电子部件的损耗抑制至低水平。当将作为添加剂包含的氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中的任一种或两者的各自含量调整到上述范围内时，可以尝试电介质陶瓷组合物的低温烧结，同时根据本实施方案的电介质陶瓷的Q因子可以保持至等于或大于预定值(例如，1,000)。由此，根据本实施方案的电介质陶瓷可以提供能够低温烧制的电介质陶瓷，该电介质陶瓷用于具有低熔点导体材料例如Ag系金属作为内部电极的电子部件中。
电介质陶瓷的生产方法
将描述根据本实施方案的电介质陶瓷的生产方法的实例。图4是示出根据本实施方案的电介质陶瓷的生产方法的流程图。如图4所示，关于包含包括Mg2SiO4的主组分和包括ZnO、玻璃组分和氧化铝的添加剂的电介质陶瓷的生产，根据本实施方案的电介质陶瓷的生产方法包括以下工艺。
(a)Mg2SiO4晶体粉末的生产工艺，所述工艺为混合氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末，热处理混合物，由此生产Mg2SiO4晶体粉末(步骤S31)；
(b)电介质陶瓷组合物生产工艺，所述工艺为将氧化锌、玻璃组分以及氧化铝作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物(步骤S32)；和
(c)烧制工艺，所述工艺为在800℃至1,000的温度下在氧气气氛中烧制电介质陶瓷组合物，由此获得烧结体(步骤S33)。
关于烧结助剂，将描述除氧化锌和玻璃组分之外还使用包含氧化铝的烧结助剂的情况，但本实施方案并不意欲于此。烧结助剂可以包括代替氧化铝的氧化钛，或可以包括氧化铝和氧化钛二者。
Mg2SiO4晶体粉末生产工艺：步骤S31
以与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S11)”中相同的方式，进行Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S31)，因此，将不重复进一步的解释。
电介质陶瓷组合物生产工艺：步骤S32
电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S32)是将包括氧化锌和氧化铝的添加剂原料粉末与Mg2SiO4晶体粉末混合，热处理混合物，进一步将玻璃组分作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物的工艺。
以各预定量称重由此获得的Mg2SiO4晶体粉末以及作为电介质陶瓷组合物用添加剂原料的氧化锌和氧化铝，然后将这些组分混合并热处理。热处理后将玻璃组分添加到可获得的粉末，并将所得混合物粉碎处理以获得电介质陶瓷组合物。根据本实施方案，推荐将玻璃组分添加到通过混合Mg2SiO4晶体粉末、氧化锌和氧化铝获得的粉末，然后热处理所得混合物；然而，本实施方案并不意欲受限于此，可以在混合Mg2SiO4晶体粉末、氧化锌和氧化铝时混入玻璃组分，并热处理混合物。如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，氧化锌的实例包括ZnO。如上所述，氧化铝的实例包括Al2O3。如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，优选玻璃组分包含至少一种或多种含Li2O玻璃。优选将玻璃组分构造为包括例如，SiO2-RO-Li2O玻璃和B2O3-RO-Li2O玻璃中的任一种或两者。当玻璃组分含Li2O时，可以进一步促进Mg2SiO4和未反应的烧结助剂之间的反应。因此，可以更稳定地确保电介质陶瓷组合物的烧结性，可以进一步增加由此可获得的电介质陶瓷的Q因子，并可以使得介电损耗更小。此外，在可以将电介质陶瓷组合物与Ag系金属在低至Ag系金属不熔融的程度的温度下共烧制的同时，可以更稳定地确保电介质陶瓷的横向断裂强度。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，作为添加剂原料，还可使用当在稍后所述的热处理如煅烧中烧制时转变成氧化锌、氧化铝或含Li2O玻璃的化合物。作为电介质陶瓷组合物用添加剂原料，除了氧化锌、氧化铝和玻璃组分之外，还可使用例如氧化钛、氧化硼、碱土金属氧化物或当烧制(稍后所述的热处理如煅烧)时转变成这些氧化物的化合物。氧化钛的实例包括TiO2。氧化硼的实例包括B2O3。碱土金属氧化物的实例包括BaO、SrO、CaO和MgO。通过烧制转变成上述氧化物的化合物的实例包括碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、硫化物和有机金属化合物。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，进行氧化锌、氧化铝和玻璃组分的各原料的称重以使完成后电介质陶瓷中的氧化锌、氧化铝和玻璃组分的各含量与相对于主组分的期望的质量比例(质量份)相匹配。即，通过计算氧化锌相对于ZnO的质量确定的氧化锌的含量优选为8.0质量份至20质量份，更优选12.0质量份至16.0质量份，相对于100质量份的主组分。通过计算玻璃组分相对SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的质量确定的玻璃组分的含量优选为2.0质量份至10.0质量份，更优选2.0质量份至7.0质量份，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质组合物。通过计算氧化铝相对于Al2O3的质量确定的氧化铝的含量优选为0.1质量份至10质量份，更优选0.5质量份至5.0质量份，相对于100质量份的主组分。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，当电介质陶瓷组合物包含例如，氧化钛、氧化硼和碱土金属氧化物等作为除了氧化锌、氧化铝和玻璃组分之外还包括于添加剂中的组分时，如上所述，也进行组分的称量以使氧化钛、氧化硼和碱土金属氧化物的各含量与相对于主组分的期望的质量比例(质量份)相匹配。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，通过混合方法如干式混合或湿式混合进行混合，并可以通过例如使用溶剂如纯水和乙醇使用混合分散机如球磨机的混合方法进行。混合时间可以设定为约4小时至24小时。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，在优选100℃至200℃，更优选120℃至140℃的干燥温度下将混合的原料粉末干燥约12小时至36小时。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，在比下述的烧制工艺中的烧制温度(800℃至1,000℃)低的温度下，例如在800℃至950℃的温度下将干混的原料粉末热处理(煅烧)约1小时至10小时。当在等于或低于烧制温度的温度下进行煅烧时，可以抑制混合的原料粉末中的镁橄榄石的熔融，由此可以将Mg2SiO4以晶体的形式混入电介质陶瓷组合物中。
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S12)”中的情况下，将Li系玻璃添加到煅烧后获得的混合的原料粉末。将混合物混合、粉碎，然后干燥，由此获得电介质陶瓷组合物。可以通过粉碎方法如干式粉碎或湿式粉碎进行粉碎。粉碎时间可以是约4小时至24小时。粉碎后获得的混合的原料粉末的干燥可在优选100℃至200℃，更优选120℃至140℃的处理温度下进行约12小时至36小时。
通过上述作为电介质粉末的混合的原料粉末的生产方法，使电介质陶瓷组合物的主组分和添加剂均匀地混合，因此可以获得具有材料的均匀质量的电介质陶瓷组合物。
获得电介质陶瓷组合物后，工艺转向烧制电介质陶瓷组合物的烧制工艺(步骤S33)。
烧制工艺：步骤S33
烧结工艺(步骤S33)中，烧制由此获得的电介质陶瓷组合物，因此获得烧结体。由此获得根据本实施方案的电介质陶瓷。由于以与根据第一实施方案的电介质陶瓷的生产方法有关的所述“烧结处理(步骤S13)”中相同的方式进行烧制处理，因此将不重复进一步的解释。
同样地，关于通过使用根据实施方案的电介质陶瓷的生产方法获得的电介质陶瓷，即使在烧制工艺(步骤S33)中在800℃至1,000℃的低温下烧制电介质陶瓷组合物时，也可以促进Mg2SiO4和保持未反应的烧结助剂之间的反应。因此，可以确保烧结性同时保持低温(比Ag系金属熔点低的温度)烧制，并且因此，电介质陶瓷具有降低含量的保持未反应的烧结助剂。因此，根据本实施方案的电介质陶瓷提供可通过在烧制工艺(步骤S33)中在低温(比Ag系金属熔点低的温度)下烧制获得的电介质陶瓷，可以确保电介质陶瓷的烧结性，并且具有优异的介电损耗性能。因此，可以合适地使用根据本实施方案的电介质陶瓷作为构成电子部件如滤波器、谐振器、电容器或电路板的一部分的电介质陶瓷。
因此，尽管已描述了根据本发明的电介质陶瓷的适合的实施方案，但本发明并不意欲受限于上述实施方案。例如，根据本发明的电介质陶瓷可以包含其它化合物，以致于以下效果不受损害：确保烧结性和即使在低烧制温度下也降低介电损耗，同时能够在低温下烧制电介质陶瓷。
电子部件
如在与根据第一实施方案的电介质陶瓷有关的所述情况下，可合适地使用根据本实施方案的电介质陶瓷例如作为构成电子部件如滤波器、电容器、谐振器或电路板的一部分的电介质层。当将根据本实施方案的电子部件用作如图2所示的LC滤波器时，LC滤波器10在电介质层11中使用根据本实施方案的电介质陶瓷，并且电介质层11抑制介电损耗降低。因此，LC滤波器10可以保持电介质层11的机械强度，另外，具有高的Q因子和降低的介电损耗，因此LC滤波器10可以获得适合于在高频带中使用的性能。因此，可将本实施方案的电子部件合适地用作LC滤波器。
电子部件的生产方法
将描述根据本实施方案的电子部件的生产方法的实例。图5是示出根据本实施方案的电子部件的生产方法的实例的流程图。如图5所示，根据本实施方案的电子部件的生产方法包括形成通过图4所示的电介质陶瓷的生产方法生产的电介质陶瓷组合物，层压多个成型体，并烧制层压体。关于根据本实施方案的电子部件的生产，所述生产方法包括以下工艺。
(a)Mg2SiO4晶体粉末生产工艺，所述工艺为混合氧化镁和二氧化硅，热处理混合物，由此生产Mg2SiO4晶体粉末(步骤S41)；
(b)电介质陶瓷组合物生产工艺，所述工艺为将氧化锌、玻璃组分和氧化铝作为添加剂原料粉末添加到Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物(步骤S42)；
(c)成型体生产工艺，所述工艺为将含电介质陶瓷组合物粉末的糊剂施涂到基板上，由此生产成型体(步骤S43)；
(d)层压体生产工艺，所述工艺为层压多个通过形成成型体获得的生片，由此获得层压体(步骤S44)；和
(e)烧制工艺，所述工艺为在800℃至1,000℃的温度下在氧气氛中烧制层压体，由此获得烧结体(步骤S45)。
关于烧结助剂，将描述使用除氧化锌和玻璃组分之外还包括氧化铝的烧结助剂的情况，但本实施方案并不意欲于此。如上所述，烧结助剂可以包括代替氧化铝的氧化钛，或者可以包括氧化铝和氧化钛两者。
Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S41)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S42)
如上所述在电介质陶瓷的生产中进行，以与图4所示的Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S31)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S32)中相同的方式，进行Mg2SiO4晶体粉末生产工艺(步骤S41)和电介质陶瓷组合物生产工艺(步骤S42)。因此，将不重复进一步的解释。获得电介质陶瓷组合物后，工艺转向生产成型体的成型体生产工艺(步骤S43)。
成型产品生产工艺：步骤S43
以与根据第一实施方案的电子部件的生产方法有关的所述“成型体生产工艺(步骤S23)”中相同的方式，进行成型体生产工艺(步骤S43)，因此，将不重复进一步的解释。生产成型体后，工艺转向生产层压体的层压体生产工艺(步骤S44)。
层压体生产工艺：步骤S44
以与根据第一实施方案的电子部件的生产方法有关的所述“层压体生产工艺(步骤S24)”中相同的方式进行层压体生产工艺(步骤S44)，因此，将不重复进一步的解释。将由此获得的层压体切断为期望的大小，并倒角化。随后，工艺转向烧制芯片的烧制工艺(步骤S45)。
烧制工艺：步骤S45
如上所述在电介质陶瓷的生产中进行，以与图4所示的“烧制工艺(步骤S33)”中相同的方式，进行烧制工艺(步骤S45)，因此，将不重复进一步的解释。冷却烧结体后，如果需要，将外部电极等形成于由此获得的电介质陶瓷上，由此完成具有形成于电介质陶瓷上的外部电极等的电子部件。
实施例
下文中，将通过实施例和比较例更详细描述本发明，但本发明并不意欲受限于以下实施例。
实施例1
电介质陶瓷的生产
实施例1-1
通过下述步骤生产电介质陶瓷，所述电介质陶瓷包含作为主组分的Mg2SiO4和作为添加剂的氧化锌和玻璃组分，所述电介质陶瓷具有16质量份的ZnO含量、6.0质量份的B2O3含量和2.0质量份的CaCO3含量，相对于100质量份主组分，并具有2.0质量份的SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的含量，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质组合物。
首先，分别称重作为主组分用原料的MgO和SiO2，以使镁原子的摩尔数为硅原子摩尔数的两倍。将纯水添加至称重的原料，由此生产具有25质量份浆料浓度的浆料。通过使用球磨机的湿式混合来混合该浆料16小时，然后在约120℃干燥24小时。由此获得混合的原料粉末。在约1,200℃下在空气中将该混合的原料粉末煅烧3小时，由此获得Mg2SiO4晶体。添加纯水到这些Mg2SiO4晶体，由此生产具有25％浆料浓度的浆料。使用球磨机粉碎该浆料16小时，然后在120℃下干燥24小时。因此，生产作为电介质陶瓷组合物的主组分的Mg2SiO4晶体粉末。
然后，分别将作为电介质陶瓷组合物的添加剂用原料的ZnO、B2O3、CaCO3和玻璃组分混入由此获得的Mg2SiO4晶体粉末中，并生产混合物。因此，获得电介质陶瓷组合物的粉末。将电介质陶瓷组合物组分的各混入量调整为至ZnO为16质量份、B2O3为6.0质量份和CaCO3为2.0质量份，相对于100质量份Mg2SiO4晶体粉末，以及SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃为2.0质量份，相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质陶瓷组合物。
将有机粘结剂等添加到电介质陶瓷组合物粉末，然后通过刮刀法将其进行片状成型。因此，生产多个片状成型体。层压多个片状成型体，并通过施压将层压体成形为基板形状。因此，生产片状层压成型体。将该片状层压成型体切断为期望的大小，然后将芯片倒角化。在Ag不熔融的烧制温度(900℃)下烧制所得物2.5小时，因此生产电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的各混入量示于表1-1中。
实施例1-2至1-12、比较例1-1至1-10
除了将Li2O相对于电介质陶瓷组合物总量的含量(质量％)改变为表1-1和1-2所示的值以外，以与实施例1-1相同的方式分别生产电介质陶瓷组合物。然后，将由此获得的各电介质陶瓷组合物进行片状成型，并将由此获得的多个片状成型体层压然后加压。因此，生产成形为基板形状的片状层压成型体。以与实施例1-1相同的方式处理该片状层压成型体，因此获得各电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的各混入量示于表1-1和1-2中。
Figure BSA00000532007300381
Figure BSA00000532007300391
评价
分别确定由此获得的电介质陶瓷的烧结密度ρs、相对密度(当烧结密度为3.35g/cm3时定义为100％)、Q因子和横向断裂强度、基材的变形、烧结性和ZnO相对于主相的量(表1-1和1-2中称为“未反应的ZnO的量”)。
烧结密度ρs的测量
将烧制后获得的样品切断为大约4.5×3.2×0.8mm(长度×宽度×厚度)的大小，用测微计(micrometer gauge)测量各方向上的尺寸。用电子天平测量样品的质量，将由这些值获得的体积密度(bulk density)定义为烧结密度ρs(单位：g/cm3)。测量结果示于表1-1和1-2中。本实施例中，当通过改变烧制温度和时间使用以下电介质陶瓷组合物来测量烧结密度ρs时，电介质陶瓷组合物的烧结密度ρs的值为3.35g/cm3，该电介质陶瓷组合物具有与实施例1-4的电介质陶瓷的生产中使用的电介质陶瓷组合物的作为主组分的Mg2SiO4和作为添加剂的ZnO、B2O3、CaCO3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的相同组成。因此，将实施例1-4中获得的烧结密度的值3.35g/cm3用于定义相对密度为100％，当相对密度小于96％时，评价为样品不充分烧结。
Q因子
通过X射线衍射来表征保持未反应的ZnO的量
将烧制后获得的样品使用玛瑙研钵粉碎成粉末状，通过X射线衍射光谱进行X射线衍射(XRD)分析以测量X射线衍射峰强度。利用使用Cu真空管的X射线衍射设备(商品名：RINT2000/PC，由Rigaku Corp.制造)进行XRD分析。将实施例1-4和比较例1-7用作测量样品。测量条件如下所示。实施例1-4和比较例1-7的X射线衍射光谱示于图6中。
测量条件
电压：50kv
电流：300mA
扫描速度：4°/分钟
范围：2θ＝10至70(度)
如图6所示，从XRD测量结果，在实施例1-4中的大约36.5°处确定X射线衍射峰强度，在比较例1-7中的大约36.4°处确定X射线衍射峰强度IA。可认为该X射线衍射峰强度IA归因于作为主相的Mg2SiO4。比较例1-7中，在大约31.8°处和大约33.6°处确定X射线衍射峰强度IB。可认为这些X射线衍射峰强度IB归因于保持未反应的ZnO。另一方面，在实施例1-4中，在大约31.8°和33.6°处确定没有X射线衍射峰强度IB。因此，在包含Mg2SiO4作为主组分和ZnO、B2O3、CaCO3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃作为添加剂的电介质陶瓷中，X射线衍射峰强度IB相对于X射线衍射峰强度IA的峰强度比IB/IA为0％。另一方面，在包含Mg2SiO4作为主组分和ZnO、B2O3、CaCO3和Li2O玻璃作为添加剂的电介质陶瓷中，X射线衍射峰强度IB相对于X射线衍射峰强度IA的峰强度比IB/IA为约15％。因此，可以说，在包含Mg2SiO4作为主组分和ZnO、B2O3、CaCO3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃作为添加剂的电介质陶瓷中，如在实施例1-4的电介质陶瓷的情况下，氧化锌没有保持未反应，且氧化锌进行完全反应。
Q因子的测量
通过空腔谐振器扰动法(cavity resonator perturbationmethod)测量Q因子。将在各边上测量0.8mm的样品插入空腔谐振器中，并测量空腔谐振器内部的Q因子的变化。在1.9GHz的频率下进行测量，在三次测量中获得的Q因子的平均值定义为Q因子。测量结果示于表1-1和1-2中。
横向断裂强度的测量
切断各电介质陶瓷以获得具有大约0.4mm厚度和大约2.6mm宽度的样品，并测量三点弯曲强度(flexural strength)。使用分析仪(商品名：5543，由Instron，Inc.制造)测量三点弯曲强度。由通过三点弯曲强度试验获得的测量结果确定横向断裂强度。将在测量过程中支承样品的两点的夹持部(chuck)之间的距离设定至15mm，并将测量速度设定至0.5mm/min，在10个位点进行测量。将通过十次测量获得的值的平均值(单位：MPa)定义为测量值。测量结果显示于表1-1和1-2中。
基材的变形和烧结性
通过目视检查用于烧结密度ρs测量中的各样品来判断基材的变形。对于烧结性分析，断裂用于煅烧密度ρs测量中的各样品，用扫描电子显微镜(SEM；商品名：JSM-6700，由JEOLDatum，Ltd.制造)观察断裂面。因此，基于相对于具有100％相对密度的样品的孔隙的量的程度，确定烧结性是否充分。结果示于表1-1和1-2中。
保持未反应的ZnO相对于主相的量
对于保持未反应的ZnO相对于烧制后主相的量，确定当主相包括的Mg2SiO4的2θ在36.0°和37.0°之间时可获得的X射线衍射峰强度IA和当保持未反应的ZnO的2θ在31.0°和32.0°之间和在33.0°和34.0°之间时可获得的X射线衍射峰强度IB，由X射线衍射峰强度IB相对于X射线衍射峰强度IA的峰强度比IB/IA来确定ZnO的量。测量结果示于表1-1和1-2中。将该峰强度比IB/IA的合适范围限定为10％以下。
如表1-1和1-2所示，在实施例1-1至1-12中，烧结密度ρs的值在3.35g/cm3±0.02g/cm3的范围内。因此，当将3.35g/cm3的烧结密度ρs的值定义为100％的相对密度时，确定相对密度的值全部为99％以上。此时，确定实施例1至12的各电介质陶瓷具有1,000以上的Q因子和280MPa以上的横向断裂强度，不存在基材的变形，并且烧结性也是令人满意的。此外，保持未反应的ZnO相对于烧制后的主相的量在全部情况下确定为0％。因此，可以说，当添加Li系玻璃如SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃时，可以抑制保持未反应的ZnO的量，并且可以获得1,000以上的Q因子。
相反地，在比较例1-1和1-3至1-6中，确定烧结密度ρs的值小于3.35g/cm3，并且相对密度的值小于96％。特别地，当相对密度的值等于或大于90％至小于96％时，确定Q因子和横向断裂强度降低，并且尽管在一些情况下不发生基材的变形，但在全部情况下不充分地实现烧结(参见比较例1-3和1-4)。另外，当相对密度的值小于90％时，确定Q因子和横向断裂强度不可测，并且不充分地实现烧结(参见比较例1-5和1-6)。此时，确定ZnO相对于主相的量在全部情况下为0％。认为这是因为电介质陶瓷组合物不充分烧结，因此，不能获得电介质陶瓷。此外，在比较例1-2和1-7至1-10中，确定相对密度的值为96％以上，但是Q因子低，并且保持未反应的ZnO相对于主相的量为15％以上。认为这是因为当添加Li2O时，未反应的ZnO保持至一定程度，并且不能获得1,000以上的Q因子。因此，即使烧结密度ρs令人满意，如果Q因子低，则也可以说电介质陶瓷具有残余的ZnO。
因此发现，当将包含于电介质陶瓷组合物中的全部量的ZnO烧制时，电介质陶瓷的峰强度比IB/IA调整至10％以下，另外，将相对密度调整至96％以上，可以确保由此可获得的电介质陶瓷的烧结性，可以保持横向断裂强度，另外，可以增加Q因子，从而可以降低介电损耗。
实施例2
电介质陶瓷的生产
实施例2-1
通过下述步骤生产电介质陶瓷，所述电介质陶瓷包含作为主组分的Mg2SiO4以及作为添加剂的氧化锌和玻璃组分，所述电介质陶瓷具有相对于100质量份主组分为16质量份的ZnO含量、6.0质量份的B2O3含量、2.0质量份的CaCO3含量和0.5质量份的A12O3含量，并具有相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质组合物为5.0质量份的SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃含量。
首先，使用为主组分用原料的MgO和SiO2生产作为电介质陶瓷组合物的主组分的Mg2SiO4晶体粉末。以与实施例1有关的所述相同方式进行生产Mg2SiO4晶体粉末的方法，因此将不重复进一步的解释。
然后，分别将作为电介质陶瓷组合物的添加剂用原料的ZnO、B2O3、CaCO3、Al2O3和玻璃组分混入由此获得的Mg2SiO4晶体粉末，并生产混合物。因此，获得电介质陶瓷组合物粉末。将电介质陶瓷组合物组分的各混入量调整为相对于100质量份Mg2SiO4晶体粉末，对于ZnO为16.0质量份、对于B2O3为6.0质量份、对于CaCO3为2.0质量份和对于Al2O3为0.5质量份，以及相对于100质量份具有全部的相同添加剂但不含玻璃组分的电介质陶瓷组合物，对于SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃为5.0质量份。
使用由此获得的电介质陶瓷组合物生产电介质陶瓷。以与在实施例1有关的所述情况下的相同方式进行电介质陶瓷的生产方法，因此，将不重复进一步的解释。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、Al2O3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的各混入量示于表2-1中。
实施例2-2至2-4
除了将Al2O3相对于电介质陶瓷组合物总量的含量比率(质量份)改变为表2-1所示的值以外，以与实施例2-1相同的方式分别生产电介质陶瓷组合物。然后，将由此获得的各电介质陶瓷组合物进行片状成型，并将由此获得的多个片状成型体层压然后加压。因此，生产成形为基板形状的片状层压成型体。以与实施例1-1相同的方式处理该片状层压成型体，由此获得各电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、Al2O3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的各混入量示于表2-1中。
实施例2-5至2-8
除了使用TiO2代替Al2O3作为烧结助剂从而混入TiO2作为添加剂代替Al2O3，并将TiO2相对于电介质陶瓷组合物总量的含量比率(质量份)改变为表2-1所示的值以外，以与实施例1相同的方式分别生产电介质陶瓷组合物。然后，将由此获得的各电介质陶瓷组合物进行片状成型，并将由此获得的多个片状成型体层压然后加压。因此，生产成形为基板形状的片状层压成型体。以与实施例1相同的方式处理片状层压成型体，因此获得各电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、TiO2和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃的各混入量示于表2-1中。
Figure BSA00000532007300461
比较例2-1至2-4
除了使用Li2O代替SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃作为烧结助剂从而混入Li2O作为添加剂代替SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃，并将Li2O相对于电介质陶瓷组合物总量的含量比率(质量份)改变为表2-2所示的值以外，以与实施例2-1相同的方式分别生产电介质陶瓷组合物。然后，将由此获得的各电介质陶瓷组合物进行片状成型，并将由此获得的多个片状成型体层压然后加压。因此，生产成形为基板形状的片状层压成型体。以与实施例2-1相同的方式处理该片状层压成型体，因此获得各电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、Al2O3和Li2O的各混入量示于表2-2中。
比较例2-5至2-8
除了使用TiO2和Li2O代替Al2O3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃作为烧结助剂从而混入TiO2和Li2O作为添加剂代替Al2O3和SiO2-BaO-CaO-Li2O玻璃，并将TiO2和Li2O相对于电介质陶瓷组合物总量的含量比率(质量份)改变为表2-2所示的值以外，以与实施例2-1相同的方式分别生产电介质陶瓷组合物。然后，将由此获得的每个电介质陶瓷组合物进行片状成型，并将由此获得的多个片状成型体层压然后加压。因此，生产成形为基板形状的片状层压成型体。以与实施例1相同的方式处理该片状层压成型体，由此获得各电介质陶瓷。作为由此生产的电介质陶瓷的主组分包含的Mg2SiO4和作为添加剂包含的ZnO、B2O3、CaCO3、TiO2和Li2O的各混入量示于表2-2中。
Figure BSA00000532007300481
评价
确定由此获得的各电介质陶瓷的烧结密度ρs和Q因子。
烧结密度ρs
将烧制后获得的样品切断为大约4.5×3.2×0.8mm(长度×宽度×厚度)的大小，用测微计测量各方向上的尺寸。用电子天平测量样品的质量，将由这些值获得的体积密度定义为烧结密度ρs(单位：g/cm3)。测量结果示于表2-1和2-2中。
Q因子
通过空腔谐振器扰动法测量Q因子。将在各边上测量0.8mm的样品插入空腔谐振器中，并测量空腔谐振器内部的Q因子的变化。在1.9GHz频率下进行测量，将三次测量中获得的Q因子的平均值定义为Q因子。测量结果如表2-1和2-2所示，确定在实施例2-1至2-7中，烧结密度ρs的值在3.34g/cm3±0.02g/cm3的范围内，和在实施例2-8中，烧结密度ρs的值与3.28g/cm3一样低。此外，确定实施例2-1至2-8的各电介质陶瓷具有1,000以上的Q因子。
相反地，在比较例2-1至2-8中，确定烧结密度ρs的值在3.31g/cm3至3.34g/cm3的范围内。另外，确定比较例2-1至2-8的各电介质陶瓷具有800以上的Q因子。
因此发现，在生产电介质陶瓷时，当将Mg2SiO4作为主组分混入，并将氧化锌、玻璃组分以及氧化铝或氧化钛作为添加剂混入时，由此可获得的电介质陶瓷具有增加的Q因子，因此，可以使得介电损耗小。
尽管为了完整和清楚地公开而参考具体实施方案已描述了本发明，但并所附的权利要求不因此受限，而是解释为采用对于本领域技术人员而言可能产生的全部改进和替换构造，这些改进和替换构造完全落入本文所述的基本教导内。

Claims (14)

1.一种电介质陶瓷，其包括：
含有Mg2SiO4的主组分；和
含有氧化锌和玻璃组分的添加剂，
其中在X射线衍射中，峰强度比IB/IA为10％以下，其中IA为对于作为主相的Mg2SiO4的2θ在36.0°至37.0°之间的X射线衍射峰强度，和IB为对于保持未反应的氧化锌的2θ在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度，和
所述电介质陶瓷具有96％以上的相对密度。
2.根据权利要求1所述的电介质陶瓷，其中所述玻璃组分包括至少一种含Li2O玻璃。
3.根据权利要求1所述的电介质陶瓷，其中所述氧化锌的含量为10质量份至16质量份。
4.一种电子部件，其包括由根据权利要求1所述的电介质陶瓷形成的电介质层。
5.一种电介质陶瓷，其包括：
含有Mg2SiO4的主组分；和
含有氧化锌、玻璃组分，以及氧化铝和氧化钛中至少之一的添加剂。
6.根据权利要求5所述的电介质陶瓷，其中所述玻璃组分包括至少一种含Li2O玻璃。
7.根据权利要求5所述的电介质陶瓷，其中所述氧化锌的含量为10质量份至16质量份。
8.一种电子部件，其包括由根据权利要求5所述的电介质陶瓷形成的电介质层。
9.一种电介质陶瓷的生产方法，所述电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分以及含有氧化锌和玻璃组分的添加剂，所述方法包括以下步骤：
电介质陶瓷组合物生产工艺，其包括将氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末混合，热处理所述混合物以生产Mg2SiO4晶体粉末，将所述氧化锌和所述玻璃组分作为添加剂原料粉末添加至Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物；和
烧制工艺，其包括在800℃至1000℃的温度下在氧气气氛中烧制所述电介质陶瓷组合物，由此获得烧结体，
其中在X射线衍射中，峰强度比IB/IA为10％以下，其中IA为对于作为所述烧结体主相的Mg2SiO4的2θ在36.0°至37.0°之间的X射线衍射峰强度，和IB为对于保持未反应的氧化锌的2θ在31.0°至32.0°之间和在33.0°至34.0°之间的X射线衍射峰强度，和
所述电介质陶瓷具有96％以上的相对密度。
10.根据权利要求9所述的电介质陶瓷的生产方法，其中所述玻璃组分包含至少一种含Li2O玻璃。
11.根据权利要求9所述的电介质陶瓷的生产方法，其中所述氧化锌的含量为10质量份至16质量份。
12.一种电介质陶瓷的生产方法，所述电介质陶瓷包括含有Mg2SiO4的主组分和含有氧化锌、玻璃组分、以及氧化铝和氧化钛中至少之一的添加剂，所述方法包括以下步骤：
电介质陶瓷组合物生产工艺，其包括将氧化镁的原料粉末和二氧化硅的原料粉末混合，热处理所述混合物以生产Mg2SiO4晶体粉末，将所述氧化铝和所述氧化钛的至少之一、所述氧化锌和所述玻璃组分作为添加剂原料粉末添加至所述Mg2SiO4晶体粉末，由此获得电介质陶瓷组合物；和
烧制工艺，其包括在800℃至1000℃的温度下在氧气气氛中烧制所述电介质陶瓷组合物，从而获得烧结体。
13.根据权利要求12所述的电介质陶瓷的生产方法，其中所述玻璃组分包括至少一种含Li2O玻璃。
14.根据权利要求12所述的电介质陶瓷的生产方法，其中所述氧化锌的含量为10质量份至16质量份。
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