CN102300803A - 联合式气体精炼 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及联合式合成气精炼设备以及由单独的合成气流X同时生产用于制备氨的氢气流、用于制备甲醇的富含氢气的合成气流以及用于制备烃的贫含氢气的合成气流的方法。

Description

联合式气体精炼
本发明涉及由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A，用于制备产物B的富含氢气的合成气流B，用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C，以及任选的用于制备产物D的一氧化碳流D的方法。
特别地，本发明涉及联合式合成气精炼设备以及由单独的合成气流X同时生产用于制备氨的氢气流、用于制备甲醇的富含氢气的合成气流、用于制备烃例如石脑油和柴油的贫含氢气的合成气流以及任选的用于制备乙酸的一氧化碳气流的方法。
附图概述
图1表示根据本发明的由合成气制备三种产物的一个特定实施方式。在图1中，按以下示意性地描述了根据本发明的方法：
-将天然气源(101)通入多级(multiple)合成气生成反应器(102&103)以生成单独的合成气源(104)，以下称为“贫含氢气的合成气”，用于下游的操作中，
-将所述生成的贫含氢气的合成气(104)分为三部分(105，106&107)，
-将合成气的第一部分(105)用作包含费-托合成反应的气液设备(108)的合成气源，
-将合成气的第二部分(106)经过水煤气变换反应步骤(109)，接着经过CO2分离(110)、甲烷化步骤(111)以及氮气冲洗步骤(112)；将此处理过程中产生的氢气用作氨设备(113)的氢源，
-将合成气的第三部分(107)与来自上述第二部分处理过程(114)的氢气富集，得到的富集氢气的合成气(115)，以下称为“富含氢气的合成气”，用作甲醇设备(116)的合成气源，
-任选地，可以回收气液设备的尾气流(117)并与引入合成气反应器的天然气原料合并。
图2代表根据本发明的由合成气制备四种产物的另一个特定实施方式，。在图2中，按以下示意性地描述了根据本发明的一种方法：
-将天然气源(201)通入多级合成气生成反应器(202，203&204)以生成单独的合成气源(205)，以下称为“贫含氢气的合成气”，用于下游的操作中，
-将所述生成的贫含氢气的合成气(205)分为四部分(206，207，208&209)，
-将合成气的第一部分(206)用作包含费-托合成反应的气液设备(210)的合成气源，
-将合成气的第二部分(207)经过水煤气变换反应步骤(211)，接着经过CO2分离(212)、甲烷化步骤(213)以及氮气冲洗步骤(214)；将此处理过程中产生的氢气用作氨设备(215)的氢源，
-将合成气的第三部分(208)与来自上述第二部分处理过程(216)的氢气富集，得到的富集氢气的合成气(217)，以下称为“富含氢气的合成气”，用作甲醇设备(218)的合成气源，
-将合成气的第四部分(209)经过除去CO2的吸收器(219)和低温分离器(220)以获得富含氢气的气流(221)和用作乙酸设备(222)的一氧化碳源的一氧化碳气流，
-任选地，可以回收气液设备的尾气流(223)并与引入合成气反应器的天然气原料结合。
发明概述
本发明提供了由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A，用于制备产物B的富含氢气的合成气流B，用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C，以及任选的用于制备产物D的一氧化碳流D的方法，其特征在于：
a)具有以H2/CO计的合成气摩尔比的单独的合成气流X优选用于制备产物C，
b)将单独的合成气流X分为合成气流X1，合成气流X2，合成气流X3以及任选地合成气流X4，
c)将合成气流X1经过水煤气变换反应步骤以将来自合成气流X1的CO和水转换为CO2和H2，
d)将来自步骤c)的CO2和H2分别分离并回收，
e)将来自步骤d)的一部分H2用作氢气流A，
f)将来自步骤d)的一部分H2与合成气流X2结合然后用作富含氢气的合成气流B，
g)将合成气流X3用作贫含氢气的合成气流C，以及任选地
h)将合成气流X4进行处理以除去其中的二氧化碳和氢气；得到的一氧化碳流用作气流D的一氧化碳源。
发明详述
根据本发明，具有以H2/CO计的合成气摩尔比的合成气流X优选用于制备产物C。因此，本发明显然在任何情况下都需要使制备化学品C所需的合成气摩尔比低于制备化学品B所需的合成气摩尔比，后者也低于制备化学品A所需的合成气摩尔比。
申请人发现通过设定合成气生成过程以在可接受的限制内满足制备产物C所需的最低的合成气摩尔比(H2/CO)，需要更高的H2/CO比的方法的合成气的条件可以随后单独进行，例如经由水煤气变换反应的水和一氧化碳到氢气和二氧化碳的转换。申请人已经发现在单独的水煤气变换反应中生成富含氢气的合成气流是非常有益地(与其在例如蒸汽甲烷重整器中直接产生相比)，可导致更低的整体二氧化碳(CO2)排放量。
根据本发明的一个优选实施方式，单独的合成气流X具有以H2/CO计为1.6到2.5，优选为1.7到2.2的合成气摩尔比。
根据本发明的一个实施方式，可以从任意合适的烃原料生产单独的合成气流X。所述用于合成气生成的烃原料优选为碳质材料，例如生物质、塑料、石脑油、精炼炉渣(refinery bottoms)、粗合成气(来自地下煤气化或生物质气化)，熔炉废气、城市垃圾、煤和/或天然气，其中煤和天然气是优选的原料，天然气是最优选源。
天然气一般包含一系列烃(例如C1-C3烷烃)，其中以甲烷为主。除此之外，天然气通常包含氮气、二氧化碳和硫化合物。优选原料中的氮气含量小于40wt％，更优选小于10wt％，最优选小于1wt％。
根据本发明的一个优选实施方式，烃原料可以包括单种的原料或者多种的独立原料。
根据本发明的一个实施方式，首先将烃原料输入至少一个合成气发生器中，该合成气发生器具有外部的热量输入，并取决于原料和所用方法，水、未转化原料、氮气和惰性气体中的一种或多种，以制备主要包含碳氧化物(carbonoxide(s))和氢气(通常称为合成气)的流。
合适的“合成气生成方法”包括但不限于，蒸汽重整(SR)、紧凑型重整(compact reforming)(CR)、烃的部分氧化(POX)、改进型气体加热重整(advancedgas heated reforming)(AGHR)、微通道重整、等离子体重整、自热重整(ATR)和所有这些的组合(不考虑合成气生成方法是以串联还是并联进行)。
用于在一个或多个合成气发生器中制备碳氧化物和氢气的混合物(合成气)的合成气生成方法是众所周知的。前述的每一种方法都具有它的优势和劣势，并且在实践中选择使用一种特定的重整方法而不是另一种受经济考虑和/或原料可得性以及获得在合成气中的H2/CO所需摩尔比的影响。在“HydrocarbonProcessing”V78，N.4，87-90，92-93(April 1999)和“Petrole et Techniques”，N.415，86-93(July-August 1998)中均有可行的合成气制备技术的论述。
在“IMRET 3：Proceedings of the Third International Conference onMicroreaction Technology”，Editor W Ehrfeld，Springer Verlag，1999，pages 187-196.中举例说明了在微结构反应器中通过烃(上文提及的)的催化部分氧化获得合成气的方法。或者可以如在EP0303438中描述的通过短接触时间催化部分氧化烃原料得到合成气。
合成气也可以通过“Hydrocarbon Engineering”，2000，5，(5)，67-69；“Hydrocarbon Processing”，79/9，34(September 2000)；“Today′s Refinery”，15/8，9(August 2000)；WO99/02254和WO200023689中描述的经由“紧凑型重整器”方法获得。
根据本发明的一个实施方式，将合成气通过至少一个蒸汽重整设备(例如蒸汽甲烷重整器)生成。蒸汽重整设备结构优选与至少一个其它合适的合成气发生器(例如自热重整器或部分氧化设备)一起使用，其中所述发生器优选串联连接。
蒸汽重整反应实际上是高吸热的。因此，反应一般在重整器炉的管中进行催化。当选择天然气作为烃原料时，所需的吸热反应热量通过燃烧燃料(例如附加量的天然气或氢气)来提供。在蒸汽重整反应的同时，在反应器中还发生水/煤气变换反应。由于对蒸汽重整器中反应所需的典型催化剂来说，硫是已知的毒物，因此所选择的烃原料优选在进入所述重整器前脱硫。
另外，期望在蒸汽重整器中得到高的蒸汽与碳的比以防止碳在催化剂上沉积，以及同时确保一氧化碳的高转化；因而，在蒸汽重整器中蒸汽与碳(即，碳以烃存在)的优选摩尔比在1到3.5之间，优选在1.2到3之间。
根据本发明的另一个实施方式，合成气通过紧凑型重整器生成。紧凑型重整器将预热、蒸汽重整和废工艺热回收在单个的紧凑单元中进行。重整器设计典型地类似传统的壳-管热交换器，其与例如传统蒸汽甲烷重整器设计结构相比较时是紧凑的。蒸汽重整反应在所述反应器的管中发生，该管中装填以传统催化剂。用于吸热蒸汽重整反应的热量由壳程(shellside)提供，在此通过燃料/空气混合物的燃烧在火焰中间加热管。在被称为高度逆流装置中发生更有效的热传递。优选地，壳程燃烧区域也在高压下。这种高压公认有助于对管的更有效的对流热传递。
典型地，对于商业合成气生产，合成气生产的压力范围为约1到100BAR，优选15到55BAR；合成气流出最后一个重整器的温度范围为约650℃至1100℃。典型地，为了制造合成气生产的有利的平衡以及避免与碳除尘(carbon dusting)相关的冶金问题，高温是必需的。
根据本发明的一个优选实施方式，在合成气生成前或过程中，可以采用附加步骤，其中在将原料转化为合成气前首先纯化以除去硫和其它潜在的催化剂毒物(例如卤化物或金属，例如Hg)。合成气的纯化，例如除去硫和潜在的催化剂毒物(其中合成气存在的随后的过程)，也可以在合成气制备之后进行，例如，当使用煤或生物质的时候。
如上文所述，本发明提供了由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A，用于制备产物B的富含氢气的合成气流B，用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C，以及任选的用于制备产物D的一氧化碳流D的方法。
在本发明的一个实施方式中，该方法不包括由任选的合成气流X4任选的制备一氧化碳流D。因此，本发明提供了由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A，用于制备产物B的富含氢气的合成气流B，用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C的方法，其特征在于：
a)具有优化用于制备产物C的以H2/CO计的合成气摩尔比的单独的合成气流X，
b)将该单独的合成气流X分为合成气流X1、合成气流X2和合成气流X3，
c)将合成气流X1经过水煤气变换反应步骤以将来自合成气流X1的CO和水转换为CO2和H2，
d)将来自步骤c)的CO2和H2分别分离并回收，
e)将来自步骤d)的一部分H2用作氢气流A，
f)将来自步骤d)的一部分H2与合成气流X2合并，其然后用作富含氢气的合成气流B，和
g)将合成气流X3用作贫含氢气的合成气流C。
根据本发明的一个优选实施方式，产物A为氨；产物B为甲醇；产物C为烃混合物。优选地，烃混合物包括石脑油和/或柴油或它们的组分。为制备作为产物A的氨，氮气与上文步骤e)的氢气流A合并。
在本发明的另一个实施方式中，该方法包括从任选的合成气流X4任选的制备一氧化碳流D。因此，本发明还提供了由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A，用于制备产物B的富含氢气的合成气流B，用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C，以及用于制备产物D的一氧化碳流D的方法，其特征在于：
a)具有优化用于制备产物C的以H2/CO计的合成气摩尔比的单独的合成气流X，
b)将该单独的合成气流X分为合成气流X1，合成气流X2，合成气流X3以及合成气流X4，
c)将合成气流X1经过水煤气变换步骤以将来自合成气流X1的CO和水转换为CO2和H2，
d)将来自步骤c)的CO2和H2分别分离并回收，
e)将来自步骤d)的一部分H2用作氢气流A，
f)将来自步骤d)的一部分H2与合成气流X2合并，其然后用作富含氢气的合成气流B，
g)将合成气流X3用作贫含氢气的合成气流C，以及，
h)将合成气流X4进行处理以除去其中的二氧化碳和氢气；得到的一氧化碳流用作流D的一氧化碳源。
根据本发明的一个优选实施方式，产物A为氨；产物B为甲醇；产物C为烃混合物；产物D为乙酸。优选地，烃混合物包括石脑油和/或柴油或它们的组分。对于制备作为产物A的氨时，氮气与以上步骤e)的氢气流A合并。
根据本发明的一个实施方式，可以将从上文步骤h)回收的氢气有利地用作氢气流A的氢源的一部分和/或用作富含氢气的合成气流B的氢源的一部分。
根据本发明的另一个实施方式，也可以将氢气流A的一部分和/或从上文步骤h)回收的氢气的一部分有利地输出销售。
如上文所述，一部分合成气流(X1)经历水煤气变换反应步骤以将所述合成气流(X1)中的CO和水(蒸汽)转化为CO2和H2。此水煤气变换反应步骤由以下组成：向合成气流(X1)中添加蒸汽，和将得到的混合物进行水煤气变换反应步骤，以将大部分存在的CO转化为CO2和H2，通常在合成气流中留下一些残余量的、典型地约0.3％体积的CO。随后将CO2去除以获得具有大大减少的二氧化碳含量的氢气流。
众所周知，在氢气流中任何剩余的含氧化合物(CO和CO2)对于氨合成的催化剂都是有毒的；因而优选从氢气流中例如使用甲烷转化器除去所述化合物。所述甲烷转化器可将这些剩余的碳氧化物转化为甲烷和水。甲烷转化合成气(氢气)流随后优选被冷却并传递到氮气冲洗系统中，在此处将甲烷分离。所述氮气优选来自空气分离单元并优选以氨合成单元的合适的化学计量比添加到氢气流中，也就是H2/N2的摩尔比为约2.5到3.5。可以分离回收的CO2。可以将回收的H2用作氨设备的原料也可用作甲烷设备的原料。
如上文所述，水煤气变换反应用于将一氧化碳通过与蒸汽反应转化为二氧化碳和氢气，例如：
CO+H2O＝CO2+H2
反应是放热的，这意味着在较低温度下平衡向右转移，相反地，在较高温度下平衡向利于反应物方向进行。传统的水煤气变换反应器在CO和蒸汽的非均相(heterogeneous)气相反应中使用金属催化剂。尽管在较低温度下平衡倾向于生成产物，但在高温下反应的动力学更快。由于这个原因催化水煤气变换反应最初在高温反应器中在350-370℃下进行，随后在较低温度反应器中典型地在200-220℃下进行以提高转化程度。当使用一个时，在第一个反应器中CO的转化典型地为90％，且进一步90％剩余的CO在低温反应器中转化。其它非金属催化剂，例如氧化物和混合金属氧化物如Cu/ZnO，催化水煤气变换反应是公知的。CO的转化程度也可以通过添加多于化学计量量的蒸汽来提高，但是这会导致额外的热量损失。甲烷和氮气在典型水煤气变换条件下是惰性的。
在氢气制备中，二氧化碳(CO2)是合成气生成步骤(无论所用路线为天然气蒸汽重整、烃部分氧化或煤气化)中不可避免的副产物，优选在进一步的下游加工过程前将其分离。几乎所有用于CO2分离的商业方法都基于在液体溶剂中吸收。所用的溶剂可以被分为两种类型——化学溶剂(例如单乙醇胺或碳酸钾水溶液，其吸收机理是经由可逆的化学反应)或物理溶剂(例如用在“Rectisol”法中的甲醇或“Selexol”法中的聚乙二醇的二甲醚，其中CO2吸收和其它酸性气体不发生化学反应)。溶剂典型地包含促进质量转移的活化剂。在很多吸收系统中除去二氧化碳至小于1000ppm是可能的。痕量的碳氧化物可以通过下述甲烷化除去。
Figure BPA00001406540800081
Figure BPA00001406540800082
CO2去除之后，任何剩余的碳氧化物(例如CO，CO2)都可以在甲烷转化器中通过使气体通过铁或镍催化剂与H2反应转化为甲烷和水。由于碳氧化物都起到氨合成催化剂毒物的作用，优选将碳氧化物减少到痕量水平。主要的甲烷化反应是高放热的并且低温和高压是对其有利的。反应速率随着升高的温度和压力而提高。在甲烷化过程中可能发生碳沉积。然而，由于在合成气中的大量过量的氢气，通常不会遇到碳的形成。通过甲烷化可以产生极低的碳氧化物含量(＜10ppm)。甲烷化的缺点在于氢气的消耗；因此该方法优选用于低含量的二氧化碳(例如≤1mol％，优选≤1,000ppm)，例如CO2去除后残余的碳氧化物。典型地，将甲烷化的氢气流冷却并干燥以在进一步使用前例如进入氮气冲洗阶段前通过氧化铝或分子筛除去痕量的水。
用于自氢气和氮气的氨合成的化学计量为：
Figure BPA00001406540800083
另外，由于合成反应是平衡可控的且每道次(pass)的转化率是低的，合成典型地需要大的循环。惰性杂质可使氨合成效率降低，因为大部分净化气流典型地被去除以避免杂质在循环环路中的积累。用液氮低温冲洗可用于将甲烷和氩气清除到非常低的水平。
任意必要的纯化后，可以将氢气流压缩并通入到氨转化器，在其中氢气和氮气通过催化剂化学结合以制备氨。所有生产氨的商业方法取决于氢气和氮气反应物和氨产物之间的平衡，如上述反应所示。提高压力和降低温度有利于反应向氨方向进行。在给定的温度和压力下，氨浓度随着惰性组分(inerts)浓度的升高而线性降低。平衡也受氢-氮比的影响。
尽管平衡表明氢气和氮气到氨的转化随着压力不断升高，现有的氨设备设计中最佳的合成压力在150-375atm范围内。催化剂一般基于铁，其可以用铝、钾和/或钙促进。多种氨合成设计都是可行的并且已在文献中描述了它们。
转化效率(也就是气体中的实际的氨与在操作条件下理论可得的氨的比率)随着温度升高而提高。然而，在480-550℃以上，铁催化剂开始失效(deteriorate)，典型地使用一些冷却方法以阻止过热。一定程度上地依赖于催化剂，常规催化剂在大部分商业的转化器中的输入温度约为400℃且允许的最高热点温度不高于525℃。氢气/氮气流的组成在决定转化方面起重要作用。转化效率依赖于氢气与氮气的比和转化速率随着压力的升高而升高。然而，当压力从151atm升高到317atm时，发现转化效率降低约15-20％。
根据本发明，一部分被分离并从合成气流X1的处理中回收的氢气流与合成气流X2混合，然后用作富含氢气的合成气流B。根据本发明的一个优选实施方式，得到的富含氢气的合成气流导入甲醇合成单元，以生产一种包含甲醇的气流。
优选地，所述富含氢气的合成气流B的Sn(化学计量数)摩尔比，(H2-CO2)∶(CO+CO2)大于1.6，更优选大于1.8，最优选大于2.0。优选地，所述富含氢气的合成气流B的Sn摩尔比，(H2-CO2)∶(CO+CO2)小于3.0，更优选小于2.5，最优选小于2.2。甲醇的合成典型地需要以化学计量数计的在2.0到2.15之间、优选2.08的合成气的组成，二氧化碳浓度典型地以在2％到8％体积的范围内，氮气的浓度典型地小于0.5％体积。
甲醇合成单元可以为任意适合制备甲醇的单元，例如带有或不带有外部热交换装置运行的固定床反应器，例如多管反应器；或者流动床反应器；或者空穴反应器(void reactor)。
优选地甲醇合成单元在高于200℃，更优选高于220℃，最优选高于240℃；且优选低于310℃，更优选低于300℃，最优选低于290℃的温度下运行。优选地，甲醇合成单元在高于2MPa，最优选高于5MPa；且优选低于10MPa，最优选低于9MPa的压力下运行。由于甲醇合成是放热反应，所选择的操作温度典型地受促进向前反应和提高转化速率的的平衡影响。
甲醇合成所用的催化剂可以典型地被分为2类：
i.由氧化锌和促进剂组成的高压锌催化剂；以及
ii.由氧化锌、氧化铜和促进剂组成的低压铜催化剂。
优选的甲醇合成催化剂是铜、氧化锌和促进剂例如氧化铬或氧化铝的混合物。
可以便利地将贫含氢气的合成气流C用于例如在气-液设备中通过费-托合成反应制备烃产物。有利地，贫含氢气的合成气流C可以用于制备液体烃燃料例如柴油燃料和石脑油。
典型地，用包括三个独立步骤的费-托合成制备液体燃料。在第一步骤中，烃原料(例如天然气、煤、生物质或垃圾)转化为合成气。然后将合成气输入第二阶段以通过费-托合成反应转化为烃组合物，例如包含石蜡和轻质烃的组合物。然后将典型地作为液体流的烃组合物输送至第三步骤，其中发生氢化裂解和蒸馏以制备最终产物。
一般费-托合成反应如下：
[CO+2H2]n+H2→CH3(CH2)n-2CH3+nH2O
CO+3H2→CH4+H2O
CO+H2O→CO2+H2
不必要的副反应可导致甲烷和二氧化碳的形成。还有除了直接链加成外的反应途径。石蜡、醇和短链醛也可能会形成。
费-托产物合成需要H2∶CO比为1.6-2.5的典型的合成气组成。费-托合成反应器典型地使含有钴或铁基催化剂的合成气转化以制备链烷烃例如蜡和轻质烃和1当量水/每碳原子产物(one equivalent of water per carbon atom of product)。反应是高放热的，较差的温度控制可降低对更高级链烷烃的选择性。
在上述第三步骤中，长链分子，例如在蜡中和烃液体使用氢化裂解催化剂异构化并裂解为较短分子。反应由两个步骤组成，大蜡分子裂解成大约相似长度的链，然后它们异构化为甲基异构体。裂解反应速率取决于链长度，因此较短链直馏产品相对不受通过加氢裂解器影响。氧化化合物也可以反应以形成石蜡和水。
来自氢化裂解器中的流可以在分馏器中被分离成最终烃产物，例如柴油和石脑油，任何未转化的蜡典型地被循环到氢化裂解器中。
费-托合成反应的任何尾气，例如未转化的合成气和高挥发性的烃分子，可以被便利地循环到合成气生成单元，或者可以与原料流合并输送至合成气生成单元。

Claims (9)

1.由单独的合成气流X同时生产用于制备产物A的氢气流A；用于制备产物B的富含氢气的合成气流B；用于制备产物C的贫含氢气的合成气流C；以及任选的用于制备产物D的一氧化碳流D的方法，其特征在于：
a)该单独的合成气流X具有优化用于制备产物C的以H2/CO计算的合成气摩尔比，
b)将该单独的合成气流X分为合成气流X1，合成气流X2，合成气流X3以及任选地合成气流X4，
c)将该合成气流X1进行水煤气变换反应步骤以将来自该合成气流X1的CO和水转换为CO2和H2，
d)将来自步骤c)的CO2和H2分别分离并回收，
e)将来自步骤d)的一部分H2作为氢气流A使用，
f)将来自步骤d)的一部分H2与合成气流X2合并，其然后作为富含氢气的合成气流B使用，
g)将合成气流X3作为贫含氢气的合成气流C使用，以及任选地
h)将合成气流X4进行处理以去除其中的二氧化碳和氢气；和得到的一氧化碳流作为流D的一氧化碳源使用。
2.根据权利要求1的方法，其中该方法不包括由任选的合成气流X4任选地制备一氧化碳流D。
3.根据权利要求2的方法，其中产物A为氨；产物B为甲醇；产物C为烃混合物。
4.根据权利要求1的方法，其中该方法包括由任选的合成气流X4任选地制备一氧化碳气流D。
5.根据权利要求4的方法，其中产物A为氨；产物B为甲醇；产物C为烃混合物；产物D为乙酸。
6.根据权利要求4或5的方法，其中将从步骤h)回收的氢气作为氢气流A的一部分氢源和/或富含氢气的合成气流B的一部分氢源使用。
7.根据前述任一项权利要求的方法，其中该单独的合成气流X具有以H2/CO计算的1.6到2.5的合成气摩尔比。
8.根据前述任一项权利要求的方法，其中该富含氢气的合成气流B的Sn摩尔比(H2-CO2)∶(CO+CO2)大于1.6。
9.根据前述任一项权利要求的方法，其中该富含氢气的合成气流B的Sn摩尔比(H2-CO2)∶(CO+CO2)小于3.0。
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