MX2015003867A - Proceso para la preparacion de hidrocarburos. - Google Patents

Proceso para la preparacion de hidrocarburos.

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Abstract

La presente invención se refiere a un proceso para la preparación de hidrocarburos superiores que hierven en el intervalo de gasolina a partir de un gas de alimentación que contiene metano que comprende los pasos que consisten en a) mezclar el gas de alimentación con un gas de cola hidrogenado y reformar de manera autotérmica el gas de alimentación mezclado a un gas de síntesis de metanol que contiene hidrógeno, monóxido de carbono y dióxido de carbono; b) convertir el gas de síntesis de metanol a un efluente que contiene metanol y éter dimetílico en presencia de uno o más catalizadores que son activos en la conversión de hidrógeno y óxidos de carbono a metanol y la deshidratación de metanol a éter dimetílico; c) convertir el efluente que contiene metanol y éter dimetílico preparado en el paso (b) a un producto bruto que contiene hidrocarburos que hierven en el intervalo de gasolina, agua, gas de síntesis de metanol no convertido y dióxido de carbono formado durante la conversión del gas de síntesis de metanol; d) enfriar y separar el producto bruto en una fracción de agua, una fracción de hidrocarburo superior que hierve en el intervalo de gasolina y en un gas de cola con el gas de síntesis de metanol no convertido y el dióxido de carbono; e) hidrogenar una parte del gas de cola obtenido en el paso (d) para proporcionar el gas de cola hidrogenado; y f) reciclar el gas de cola hidrogenado al paso (a).

Description

PROCESO PARA LA PREPARACIÓN DE HIDROCARBUROS Campo de la Invención La invención se refiere a un proceso para la preparación de hidrocarburos a partir de combustibles gaseosos. En particular, la invención se refiere a la preparación de hidrocarburos útiles como compuestos de gasolina a partir de gas de síntesis obtenido del reformado auto-térmico de gas natural y/o gas de horno de coque.
Antecedentes de la Invención El gas de síntesis se puede obtener en una variedad de maneras, por ejemplo al reformar gas natural u otros gases ricos en metano como gas de horno de coque o una mezcla de gas de horno de coque y gas de alto horno.
Como un ejemplo, un proceso para la preparación de materias primas químicas por medio del reformado de vapor de una mezcla de gas de horno de coque y gas de alto horno se menciona en el documento EP 0200 880. La cantidad de gas de horno de coque y gas de alto horno se ajusta en este proceso y se sujeta a la metanación con el propósito de obtener un gas de síntesis estequiométrico para la preparación de metanol (MeOH).
Se sabe que el proceso de gasolina sintética tiene lugar en dos pasos: la conversión de gas de síntesis a compuestos oxigenados y la conversión de compuestos oxigenados a un producto de hidrocarburo de gasolina. Estos pasos de proceso pueden ser ya sea integrados, generando un producto intermedio oxigenado, por éjemplo metanol o mezclas de metanol-éter dimetílico, el cual junto con el gas de síntesis no convertido se lleva a un paso subsecuente para la conversión en gasolina o el proceso se puede conducir en dos pasos separados con una separación intermedia de compuestos oxigenados, por ejemplo metanol o metanol bruto.
Los compuestos oxigenados útiles incluyen metanol, éter dimetílico (DME) y alcoholes superiores y éteres de los mismos, pero también compuestos oxigenados como cetonas, aldehidos y otros compuestos oxigenados se pueden aplicar.
La producción de gasolina por medio del esquema de procesos integrados se plantea en la Patente de los Estados Unidos No. 4481305. Los hidrocarburos y especialmente la gasolina se preparan por medio de la conversión catalítica en dos reactores subsecuentes de un gas de síntesis que contiene hidrógeno y óxidos de carbono y que tiene una relación molar de CO/H2 inferior a 1 y cuando la conversión comienza una relación molar de CO/CO2 de 5 a 20. El gas de síntesis se convierte con alta eficiencia en un primer paso en un compuesto intermedio oxigenado que comprende predominantemente éter dimetílico (DME) la mezcla se convierte en un segundo paso en gasolina esencialmente de acuerdo con el esquema de reacción neto 3H2 + 3C0 -> CH3OCH3 + CO2 + Calor (1) CH3OCH3 -> 2/n(CH2)n + H2O + Calor (2) (CH2)n representa el intervalo amplio de hidrocarburos producidos en el paso de síntesis de gasolina. Después de la separación del producto de hidrocarburo, el gas de síntesis no convertido que comprende hidrógeno y óxidos de carbono se reciela al paso de síntesis de compuestos oxigenados después de que el CO2 es retirado por lo menos parcialmente, por ejemplo en un lavado de C02.
La Patente de los Estados Unidos No. 4520216A da a conocer un proceso adicional para hidrocarburos sintéticos, especialmente gasolina de alto octanaje, a partir de gas de síntesis por medio de la conversión catalítica en dos pasos. En el primer paso el gas de síntesis se convierte a MeOH y/o éter dimetílico. En el segundo paso el producto intermedio completo del primer paso se convierte a los hidrocarburos sintéticos. La corriente de producto bruto del segundo paso se enfría y de ese modo se separa en una corriente de producto de hidrocarburo condensado y una corriente de gas de cola que contiene gas de síntesis no convertido, este último es reciclado sin separación adicional a la entrada del paso de síntesis de MeOH/DME y en este punto se combina con una alimentación de gas de síntesis reciente.
La corriente de gas de cola separada de la corriente de producto bruto contiene además de la cantidad de dióxido de carbono en el gas de síntesis sin reaccionar también el dióxido de carbono que se forma durante la síntesis de éter dimetílico por medio de la reacción (1) mostrada anteriormente.
En los procesos de gasolina conocidos con un recielaje de gas de cola a la síntesis de MeOH/DME, el CO2 se acumula en el gas de cola ya que es un material inerte en la síntesis de MeOH/DME y la síntesis de gasolina. Las altas concentraciones de C02 incluso reducen la actividad del catalizador e inhiben la síntesis de MeOH. La manera típica de retirar el CO2 en un gas es por medio de un proceso de remoción de gas ácido, en el cual los gases ácidos tales como C02 se retiran de las corrientes gaseosas. Existen dos tipos de procesos de remoción de gas ácido: procesos que utilizan solventes físicos (tal como Rectisol que utiliza MeOH como solvente o Selexol que utiliza una mezcla de glicoles como solvente) y procesos que utilizan solventes químicos, tales como solventes basados en amina como en el proceso de MDEA. La elección del proceso de remoción de C02 depende de la composición del gas, la presión y otros parámetros.
Los procesos de remoción de CO2 son costosos en general, en gastos tanto de capital como operativos, y por lo tanto evitar completamente una remoción de CO2 conduce a una reducción de gastos.
Sumario de la Invención El objetivo general de la invención es proporcionar un esquema de proceso mejorado para la preparación de hidrocarburos valiosos, que hierven en el intervalo de gasolina, a partir de gas de síntesis rico en monóxido de carbono, por medio de la síntesis de compuestos oxigenados intermedios y una síntesis de gasolina, por lo cual no se requiere la remoción de dióxido de carbono de un gas de cola separado de la síntesis de gasolina. En lugar de los procesos costosos de remoción de C02, una parte del gas de cola de la síntesis de gasolina se reciela a un paso de reformado autotérmico en una sección de preparación de gas de síntesis con el propósito de reducir el contenido de dióxido de carbono del gas de cola reciclado por medio de reacciones de reformado.
Descripción de la Invención Estos y otros objetivos de la invención se abordan por medio de un proceso para la preparación de hidrocarburos superiores que hierven en el intervalo de gasolina a partir de gas de alimentación que contiene metano que comprende los pasos que consisten en a) mezclar el gas de alimentación con un gas de cola hidrogenado y reformar de manera autotérmica el gas dé alimentación mezclado a un gas de síntesis de metanol que contiene hidrógeno, monóxido de carbono y dióxido de carbono; b) convertir el gas de síntesis de metanol a un efluente que contiene metanol y éter dimetílico en presencia de uno o más catalizadores activos en la conversión de hidrógeno y óxidos de carbono a metanol y la deshidratación de metanol a éter dimetílico; c) convertir el efluente que contiene metanol y éter dimetílico como se preparó en el paso b) a un producto bruto que contiene hidrocarburos que hierven en el intervalo de la gasolina, agua, gas de síntesis de metanol no convertido y dióxido de carbono formado durante la conversión del gas de síntesis de metanol; d) enfriar y separar el producto bruto en una fracción de agua, una fracción de hidrocarburo superior que hierve en el intervalo de la gasolina y en un gas de cola con el gas de síntesis de metanol no convertido y el dióxido de carbono; e) hidrogenar una parte del gas de cola como se obtiene en el paso d) para proporcionar el gas de cola hidrogenado; y f) recielar el gas de cola hidrogenado al paso a).
Las siguientes modalidades se pueden combinar entre sí en cualquier orden: Los gases de alimentación adecuados comprenden gas natural, gas de horno de coque o gas de alto horno o combinaciones de los mismos.
En una modalidad de la invención el gas de síntesis se produce a partir de gas de alimentación que contiene hidrocarburos superiores, tal como gas de horno de coque. Los hidrocarburos superiores contenidos en estos gases se deben convertir a metano por medio de un paso de pre-reformado antes de mezclar el gas de alimentación con el gas de cola hidrogenado en el paso a).
En una modalidad de la invención, la conversión catalítica del producto bruto de gas de síntesis de metanol en el paso (b) se lleva a cabo en presencia de un catalizador seleccionado del grupo que consiste de óxidos de Cu, Zn, Al y sus mezclas, y se combina con un ácido sólido.
En una modalidad de la invención la conversión catalítica de un efluente que contiene metanol y éter dimetílico al producto bruto en el paso (c) se lleva a cabo en presencia de un catalizador de zeolita.
En una modalidad de la invención, el gas de síntesis de metanol tiene una relación molar entre hidrógeno y monóxido de carbono menor que 1.5 y una relación molar entre monóxido de carbono y dióxido de carbono menor que 10.
En una modalidad preferible de la invención, el gas de síntesis tiene una relación molar entre hidrógeno y monóxido de carbono de aproximadamente 1 y una relación molar entre monóxido de carbono y dióxido de carbono de aproximadamente 1 a 4, que proporciona de ese modo condiciones óptimas para la síntesis de gasolina.
El gas de síntesis que es útil para la invención se ajusta preferiblemente a una relación de H2/CO de aproximadamente 1 y se hace reaccionar de acuerdo con las reacciones (3), (4) y (5) en presencia de un catalizador de compuesto oxigenado que incluye los catalizadores de metanol conocidos por ejemplo catalizadores con cobre, zinc y/u óxido de aluminio o sus mezclas combinadas con un catalizador de deshidratación que comprende un ácido sólido tal como una zeolita, alúmina o sílice-alúmina. El catalizador de deshidratación es útil para catalizar la deshidratación de metanol a eter dimetílico (DME) de acuerdo con la reacción (5).
C0 + 2H2 <r-> CH3OH (3) 2 CH3OH <® DME + H20 (5) La síntesis de gasolina se realiza sustancialmente a la misma presión empleada en la síntesis de compuestos oxigenados en presencia de un catalizador que es activo en la reacción de compuestos oxigenados a hidrocarburos superiores, preferiblemente hidrocarburos C5+. Un catalizador preferido para esta reacción es la zeolita conocida H-ZSM-5.
Una ventaja particular del proceso de la invención es que puede aceptar un contenido relativamente alto de gases inertes en el gas de síntesis e incluso a presión moderada proporciona una conversión significativa de gas de síntesis en gasolina por vía de la síntesis de compuestos oxigenados. Los materiales inertes que comprenden dióxido de carbono y metano se llevan a través de los pasos completos de síntesis de gasolina y, eventualmente, terminan en la corriente de gas de cola del paso de síntesis de gasolina subsecuente a la separación del producto.
Se sabe que la reacción de DME a hidrocarburos superiores es fuertemente exotérmica y necesita ya sea el enfriamiento indirecto (por ejemplo un reactor de agua en ebullición o de lecho fluidizado) o la dilución del gas de síntesis de metanol de la reacción.
En una modalidad de la invención, una parte del gas de cola se reciela a la conversión de éter dimetílico a gasolina en el paso c) con el propósito de controlar la temperatura de reacción por medio de la dilución del efluente que contiene metanol y éter dimetílico.
La síntesis de compuestos oxigenados se puede llevar a cabo a una temperatura en el intervalo de 200-300°C.
La síntesis de MeOH/DME se puede llevar a cabo a presiones moderadas de aproximadamente 4 MPa, pero se pueden aplicar presiones más altas de por ejemplo 8 a 12 MPa para incrementar la conversión del gas de síntesis y, a su vez, la productividad de gasolina.
Las presiones de operación adecuadas están en el intervalo de 2-20 MPa, preferiblemente 4-8 MPa. Preferiblemente, un reactor de agua en ebullición o un reactor enfriado por gas se pueden utilizar para proporcionar el enfriamiento de la reacción de síntesis exotérmica de metanol/DME.
El producto bruto del reactor de gasolina contiene hidrocarburos en el intervalo de 1 a 10 átomos de carbono, agua y dióxido de carbono y cantidades residuales de ¾ no convertido, CO y materiales inertes en el gas de síntesis de metanol.
Por medio del enfriamiento y la condensación se obtiene una fase líquida de agua, una fase líquida de gasolina mezclada y gas de petróleo ligero (LPG), referida como gasolina bruta, se separa de un gas de cola que contiene materiales inertes, hidrocarburos ligeros tales como metano, etano, etcétera y dióxido de carbono que se origina del gas de síntesis y adicionalmente que se forma en procesos corriente arriba como se describiera anteriormente. La gasolina bruta puede ser procesada adicionalmente por medios convencionales para obtener una fracción de gasolina de ebullición más baja y una fracción de LPG.
Una parte del gas de síntesis que contiene dióxido de carbono puede ser recielada al paso de síntesis de gasolina para el control de temperatura.
El proceso de acuerdo con la invención no requiere ventajosamente ninguna remoción separada de dióxido de carbono corriente arriba o intermedia.
Aún una ventaja de la invención es que la cantidad de CO2 que está presente en la corriente de alimentación de gas de síntesis y la cantidad de CO2 que se produce en el paso de síntesis se puede recuperar corriente abajo de la síntesis de gasolina esencialmente a la misma presión de síntesis que prevalece en el paso de síntesis de compuestos oxigenados.
Si una parte del gas de cola se reciela al reactor de gasolina, la cantidad de gas de cola reciclado se ajusta para proporcionar una entrada de concentración de eOH/DME del reactor de gasolina entre 2 y 10% en volumen.
Una modalidad de acuerdo con la invención se ilustra en la Figura 1, que muestra un diagrama de flujo simplificado de un proceso para la preparación de gasolina a partir de gas de horno de coque.
El gas de síntesis se produce al alimentar y pasar un gas de alimentación de horno de coque 2 que contiene además de hidrógeno y óxidos de carbono, metano e hidrocarburos superiores a través de un hidrogenador 4 para hidrogenar compuestos de azufre en el gas de alimentación a sulfuro de hidrógeno y un absorbedor de azufre subsecuente 6 para reducir el contenido de sulfuro de hidrógeno en el gas alimentado. El gas de alimentación desulfurado de esta manera se sujeta al pre-reformado en el metanador 8. En el metanador los hidrocarburos superiores en el gas de alimentación son craqueados a metano. El gas de alimentación tratado de esta manera 10 se mezcla con un gas de cola hidrogenado 12 reciclado de una unidad de síntesis de gasolina. La corriente de gas mezclada 14 se convierte a gas de síntesis de metanol 18 en un reformador autotérmico 16 por medio de una oxidación parcial con reacciones de reformado de oxígeno y vapor. El gas de síntesis de metanol preparado de esta manera 18 se enfría después y la remoción del producto condensado de proceso (el cual no se muestra) se introduce en un reactor de MeOH/DME 20, preferiblemente del tipo de agua en ebullición, cargado con un sistema catalizador que es activo en la conversión de gas de síntesis en MeOH y DME de acuerdo con las siguientes reacciones: CO + 2H2 <® CH3OH ( 3 ) 2 CH3OH <-> DME + H2O ( 5 ) para producir un efluente 22 que comprende MeOH y DME. El efluente 22 del reactor 20 contiene además de MeOH y DME, gas de síntesis no convertido y dióxido de carbono contenido en el gas de síntesis y formado en la reacción del gas a MeOH y DME. El efluente 22 se introduce en el reactor de gasolina 24. Antes de la introducción en el reactor 24, una parte de un gas de cola 30 de un procesamiento corriente abajo del efluente del reactor 24 se mezcla a través de la línea en el efluente 25 con el propósito de controlar la temperatura en el reactor de gasolina 24. En el reactor 24 el MeOH y el DME se convierten en presencia de un catalizador como se describiera anteriormente en predominantemente hidrocarburos de 3 a 10 átomos de carbono y agua y se retiran a través de la línea 26.
Por medio de la refrigeración en un enfriador (el cual no se muestra) y la condensación en un condensador y separador 28, una fracción de gasolina bruta 29, una fracción de agua 31 y un gas de cola 30 se obtienen. El gas de cola 30 contiene CO2, materiales inertes e hidrógeno junto con monóxido de carbono y adicionalmente cantidades de olefinas.
Una parte del gas de cola 30 se reciela al reactor de gasolina 24 como se planteara anteriormente. Una parte adicional del gas se purga a través de la línea 27 para prevenir la acumulación de materiales inertes en el circuito de síntesis. El resto del gas de cola 30 se recicla a la sección de preparación de gas de síntesis de metanol y se mezcla en el gas de alimentación metanado 10. Antes de la mezcla, el gas de cola se hidrogena en el hidrogenador 32 en presencia de un catalizador de Cu/ZnO para reducir el contenido de olefinas en el gas de cola.
EJEMPLO La gasolina bruta se prepara por medio del proceso descrito anteriormente con referencia a la Fig.1.
Las condiciones de proceso y las composiciones de las diversas corrientes mostradas en la Figura se resumen en la Tabla 1 a continuación. Los números de corriente en la tabla se refieren a los números de corriente mostrados en la Figura.
Tabla 1 La cantidad de gas de purga en la corriente 27 sin un reciclaje de gas de cola al ATR sería aproximadamente dos veces la cantidad con el reciclaje.

Claims (7)

REIVINDICACIONES
1- Un proceso para la preparación de hidrocarburos superiores que hierven en el intervalo de gasolina a partir de gas de alimentación que contiene metano, caracterizado porque comprende los pasos que consisten en a) mezclar un gas de alimentación con un gas de cola hidrogenado y reformar de manera autotérmica el gas de alimentación mezclado a un gas de síntesis de metanol que contiene hidrógeno, monóxido de carbono y dióxido de carbono; b) convertir el gas de síntesis de metanol a un efluente que contiene metanol y éter dimetílico en presencia de uno o más catalizadores que son activos en la conversión de hidrógeno y óxidos de carbono a metanol y la deshidratación de metanol a éter dimetílico; c) convertir el efluente que contiene metanol y éter dimetílico preparado en el paso (b) a un producto bruto que contiene hidrocarburos que hierven en el intervalo de gasolina, agua, gas de síntesis de metanol no convertido y dióxido de carbono formado durante la conversión del gas de síntesis de metanol; d) enfriar y separar el producto bruto en una fracción de agua, una fracción de hidrocarburo que comprende hidrocarburos superiores que hierven en el intervalo de gasolina y en un gas de cola con el gas de síntesis de metanol no convertido y el dióxido de carbono; e) hidrogenar una parte del gas de cola obtenido en el paso (d) para proporcionar el gas de cola hidrogenado; y f) recielar el gas de cola hidrogenado al paso (a).
2. El proceso de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado porque el gas de alimentación contiene hidrocarburos superiores y en donde el gas de alimentación se sujeta a la pre-formación antes del paso (a).
3. El proceso de conformidad con la reivindicación 1 o 2, caracterizado porque el gas de alimentación está compuesto de gas natural, gas de horno de coque y gas de alto horno o combinaciones de los mismos.
4. El proceso de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque la conversión catalítica del gas de síntesis de metanol en el paso (b) se lleva a cabo en presencia ,de un catalizador seleccionado del grupo que consiste de óxidos de Cu, Zn, Al y su mezclas, y se combina con un ácido sólido.
5. El proceso de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque la conversión catalítica de un efluente que contiene metanol y éter dimetílico al producto bruto en el paso (c) se lleva a cabo en presencia de un catalizador de zeolita.
6. El proceso de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque el gas de síntesis de metanol tiene una relación molar entre hidrógeno y monóxido de carbono de aproximadamente 1 y una relación molar entre monóxido de carbono y dióxido de carbono de aproximadamente 1 a 4.
7. El proceso de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque una parte del gas de cola se reciela a la conversión de éter dimetílico a gasolina en el paso (c). RESUMEN DE LA INVENCIÓN La presente invención se refiere a un proceso para la preparación de hidrocarburos superiores que hierven en el intervalo de gasolina a partir de un gas de alimentación que contiene metano que comprende los pasos que consisten en a) mezclar el gas-de alimentación con un gas de cola hidrogenado y reformar de manera autotérmica el gas de alimentación mezclado a un gas de síntesis de metanol que contiene hidrógeno, monóxido de carbono y dióxido de carbono; b) convertir el gas de síntesis de metanol a un efluente que contiene metanol y éter dimetílico en presencia de uno o más catalizadores que son activos en la conversión de hidrógeno y óxidos de carbono a metanol y la deshidratación de metanol a éter dimetílico; c) convertir el efluente que contiene metanol y éter dimetílico preparado en el paso (b) a un producto bruto que contiene hidrocarburos que hierven en el intervalo de gasolina, agua, gas de síntesis de metanol no convertido y dióxido de carbono formado durante la conversión del gas de síntesis de metanol; d) enfriar y separar el producto bruto en una fracción de agua, una fracción de hidrocarburo superior que hierve en el intervalo de gasolina y en un gas de cola con el gas de síntesis de metanol no convertido y el dióxido de carbono; e) hidrogenar una parte del gas de cola obtenido en el paso (d) para proporcionar el gas de cola hidrogenado; y f) recielar el gas de cola hidrogenado al paso (a).
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