CN102082295A - 一种锂离子二次电池的电解液 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种锂离子二次电池电解液。该电解液采用氟代碳酸酯、高分子量的链状碳酸酯和N,N-二甲基三氟乙酰胺作为助溶剂,有机硼化合物作为增强导电性添加剂,并包含成膜添加剂碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯,以及溶解有锂盐的非水有机溶剂。使用上述电解液组装成的电池,在低温条件下具有良好的充放电性能和循环性能,而且氟代碳酸酯的加入能显著提高电解液的阻燃性能。
Description
【技术领域】
本发明涉及锂离子二次电池技术领域,特指一种具有良好的低温环境下工作性能的锂离子二次电池的电解液。
【背景技术】
锂离子电池是一种新型的二次电池,它具有工作电压高、比能量高、充放电寿命长、自放电率低、无污染和无记忆效应等优点,在全球二次电池市场占据主导地位,应用范围越来越广泛,包括便携式电子设备,如笔记本电脑、移动电话、摄像机、照相机等消费数码产品中应用广泛,并且在航空、航天、航海、小型医疗仪器及军用通讯设备等领域逐步代替传统电池。广泛的需求对锂离子电池的性能提出了更高的要求。
许多军用设备如导弹上电源等都要求其电源能在-40℃下工作。由于镍镉、镍氢二次电池采用水基电解液,存在低温条件下结冰的问题,在-20℃环境下工作已十分困难,无法在-40℃条件下工作;锂硫电池可在-40℃条件下工作,但锂硫电池存在明显的安全问题;而且,一次电池只适合用于作战条件下的大量使用,和平时期常规训练需要可重复利用的二次电池。
目前,在军事应用上,制约锂离子电池发展的一个因素就是是它的低温性能。低温下锂离子电池的输出性能下降主要表现在有效容量的下降和放电电压平台下降。目前商业化的锂离子电池,在-40℃下,电池放出容量低于室温容量的50%,不能满足实际应用的要求。因此,提高锂离子电池的低温性能是锂离子电池使用范围拓展的重要方向之一。
锂离子电池的主要组成部分包含正、负极材料、电解液、隔膜、外壳、集流体等;电池中,正、负及材料起着储存能量的作用,电解液是锂离子二次电池中提供锂离子通行的桥梁,在电池中承担着正负极之间输送离子传导电流的作用。电解液对电池的比容量、工作温度范围、循环效率及安全性能等都起着至关重要的作用,它主要由有机溶剂、锂盐及添加剂组成。
造成锂离子电池低温性能差的主要原因有以下几点:1)低温条件下,电池电解液部分溶剂凝固,导致离子迁移困难,电导率低;2)低温条件下,在电极材料中,锂的传递阻力大;3)低温条件下,在电极和电解液界面间(SEI膜)锂扩散和电荷转移较缓慢;4)低温条件下,电解液对隔膜的浸湿性以及锂离子对隔膜的穿透性较差。由上述原因可知,电解液的选取对电池的低温性能有很大的影响。
改善锂离子电池电解液的低温性能的可以从有机溶剂配比、锂盐及添加剂的选取三个方面进行研究。
改善锂离子电池电解液的低温性能的可以从有机溶剂配比、锂盐及添加剂的选取三个方面进行研究。目前商业化使用的锂盐主要为LiPF6,其热稳定性差,对水分敏感,此电解质的电导率随温度下降十分明显;新型锂盐LiC(SO2CF3)3电导率高,稳定性好,溶解所得电解液凝结温度低;然而其价格昂贵,合成条件苛刻,离实际应用还有一定距离;因此改善电解液的溶剂配方被认为是能有效提高电解液低温电导率,从而提高电池低温性能的途径。
溶剂组成是影响有机电解液导电性质的关键因素。锂离子电池常用有机溶剂有EC(碳酸乙烯酯)、DMC(碳酸二甲酯)、DEC(碳酸二乙酯)、EMC(碳酸甲乙酯)等,在商品化锂离子电池中,常用的有机溶液体系为EC与DMC(或DEC)以及EMC按比例混合组成的三元体系。EC具有较高的熔点(36.4℃),在大多数商品化锂离子电池电解液体系中,其EC溶剂的含量均在20%~50%之间,这是造成目前商业化电池低温性能差的主要原因。
【发明内容】
本发明所要解决的技术问题就是克服目前锂离子二次电池低温性能较差的不足,提供一种具有良好低温性能的锂离子二次电池的电解液,该电解液还具有良好的阻燃性能。
为解决上述技术问题,本发明采用了如下技术方案:该电解液包含以下物质:氟代碳酸酯类化合物、高分子量的链状碳酸酯、有机硼化合物、N,N-二甲基三氟乙酰胺、成膜添加剂、非水溶剂和锂盐;上述各种物质的重量百分比含量为:
氟代碳酸酯:0~40%;
有机硼化合物:0~20%;
N,N-二甲基三氟乙酰胺:0~50%;
高分子量的链状碳酸酯:0~50%;
成膜添加剂:0.5~10%;
非水溶剂:60~90%;
锂盐浓度为0.6~1.5摩尔。
进一步而言,上述技术方案中,所述的氟代碳酸酯具有下列结构:
其中R1可为CH3O-,CH3CH2O-,CF3CH2O-,(CH3)2N-中的任一种,R2可为CF3CH2O-,(CF3)2CHO-,CF3(CH2)2O-中的任一种。
进一步而言,上述技术方案中,所述的链状碳酸酯为助溶剂,其具有以下结构:
其中R3代表CH3-,CH3CH2-,R4代表CH3CH2-,CH3(CH2)2-,CH3(CH2)3-。
进一步而言,上述技术方案中,所述的氟代碳酸酯的质量百分比含量为0~20%。
进一步而言,上述技术方案中,所述有机硼化物选自下述物质中的至少一种:(C6F5O)3B,[(CF3)CHO]3B,并且其重量百分比含量为0~9%。
进一步而言,上述技术方案中,所述的N,N-二甲基三氟乙酰胺重量百分比含量为0~30%。
进一步而言,上述技术方案中,所述作为助溶剂的高分子量链状碳酸酯为下述物质中的至少一种:丙酸甲酯MP,丙酸乙酯EP,丁酸甲酯MB,丁酸乙酯EB,乙酸乙酯EA,乙酸甲酯MA;并且所述高分子量的链状碳酸酯重量百分比含量为0~30%。
进一步而言,上述技术方案中,所述成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯,1,3丙烷磺酸内酯中的至少一种;并且所述成膜添加剂的重量百分比含量为0~8%。
进一步而言,上述技术方案中,所述非水溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中的一种或多种混合物;并且所述非水溶剂的重量百分比含量为50~90%。
进一步而言,上述技术方案中,所述锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、三氟甲基磺酸锂中的至少一种;并且所述锂盐浓度为0.8~1.4M。
本发明采用上述技术方案后,该电解液采用氟代碳酸酯、高分子量的链状碳酸酯和N,N-二甲基三氟乙酰胺作为助溶剂,有机硼化合物作为增强导电性添加剂,并包含成膜添加剂碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯。其电解液采用分子量较高的链状碳酸酯MP,EP,EB,EA,PB作为助溶剂,降低高熔点溶剂EC的含量,增大具有低熔点、高介电常数和低粘度溶剂EMC的比例,可拓宽电解液低温工作范围。
另外,在本发明的电解液中加入低温功能型添加剂:采用含氟碳酸酯、N,N-二甲基三氟乙酰胺、有机硼化合物作为添加剂,可提高电解液低温下的电导率,有效地拓展电解液的低温性能,提高电池-20,-40℃条件下的放电容量。其中,氟代碳酸酯的加入,可有效降低电池界面膜(SEI膜)的阻抗,减小锂离子传导时产生的极化,提高低温下锂离子电解液中的传导能力。同时,氟代碳酸酯具有高沸点、高闪点、不易燃、氧化稳定性高的特点,能增强电解液的阻燃能力,提高电池在受热、过充电条件下的安全性能。N,N-二甲基三氟乙酰胺(DTA)具有较低的粘度和较高的介电常数,电化学稳定性好,在石墨表面有较好的成膜能力,氧化稳定性好;以DTA与PC的混合物作为溶剂,组装成的锂离子电池低温下具有优良的循环性能;有机硼化合物可与锂盐阴离子PF6 -发生作用,促进Li+的解离,提高电解液的导电性,减小低温下Li+在电解液中的传导的阻抗。
【具体实施方式】
本发明提供了一种锂离子二次电池电解液,其包含以下物质:氟代碳酸酯类化合物、高分子量的链状碳酸酯、有机硼化合物、N,N-二甲基三氟乙酰胺、成膜添加剂、非水溶剂和锂盐。
用于本发明锂离子二次电池电解液的氟代碳酸酯具有下列结构:
其中R1可为CH3O-,CH3CH2O-,CF3CH2O-,(CH3)2N-中的任一种,R2可为CF3CH2O-,(CF3)2CHO-,CF3(CH2)2O-中的任一种。
所述氟代碳酸酯的百分比含量为0~40%,优选百分比含量为0~20%。
用于本发明锂离子二次电池电解液的高分子量的链状碳酸酯助溶剂具有以下结构:
其中R3代表CH3-,CH3CH2-,R4代表CH3CH2-,CH3(CH2)2-,CH3(CH2)3-。
上述链状碳酸酯助溶剂为下述物质中的至少一种:丙酸甲酯MP,丙酸乙酯EP,丁酸甲酯MB,丁酸乙酯EB,乙酸乙酯EA,乙酸甲酯MA;优选丙酸甲酯MP,丙酸乙酯EP,丁酸甲酯MB;碳酸酯助溶剂的重量百分比含量为0~50%,优选含量为0~30%,更优选含量为0~20%。
N,N-二甲基三氟乙酰胺的质量百分比含量为0~50%,优选含量为0~30%,更优选含量为0~20%。
有机硼化合物为(C6F5O)3B,[(CF3)CHO]3B中的至少一种;质量百分比含量为0~20%,优选含量为0~10%,更优选含量为0~6%;
成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯,1,3丙烷磺酸内酯中的至少一种;所述成膜添加剂的总的重量百分比含量为0.5~10%,优选总含量为1~8%。
用于本发明锂离子二次电池电解液的非水溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中的一种或多种混合物;优选为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯的混合物;非水溶剂的重量百分比含量为50~90%,优选60~90%。
用于本发明锂离子二次电池电解液的锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、三氟甲基磺酸锂中的至少一种,优选六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂;锂盐浓度为0.6~1.5M,优选浓度为0.8~1.4M。
本专利发明的电解液可用于正极材料为LiCoO2,LiNi0.8Co0.2O2,LiFePO4负极材料为中间相碳微球MCMB,天然石墨的电池;在低温-20℃,-40℃下,电池放电容量较高,循环性能好;添加剂1,3-PS的加入使电池具有良好的高温性能,而氟代碳酸酯的加入则提高了电解液阻燃能力和电池的安全性。
以下是本发明的具体实施例。
实施例1
在Ar气氛的手套箱中,将EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和MP(丙酸甲酯)按质量比20∶55∶25混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC(碳酸亚乙烯酯)2w.t.%,1,3-PS(1,3丙烷磺酸内酯)1w.t.%。
实施例2
在Ar气氛的手套箱中,将EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和MP(丙酸甲酯)按质量比20∶60∶20混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 2w.t.%,1,3-PS 1.5w.t.%,(C6F5O)3B 4w.t.%。
实施例3
在Ar气氛的手套箱中,将EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)、MP(丙酸甲酯)和DTA(N,N-二甲基三氟乙酰胺)按质量比15∶45∶15∶15混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 1.5w.t.%,1,3-PS2w.t.%,(C6F5O)3B 3w.t.%。
实施例4
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、MP和(CF3CH2O)2CO按质量比15∶45∶15∶15混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 1w.t.%,1,3-PS 3w.t.%。
实施例5
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、PC和DTA按质量比15∶50∶15∶15混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC2w.t.%,1,3-PS 0.5w.t.%。
实施例6
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、EP、DTA和(CF3CH2O)2CO按质量比20∶40∶20∶10∶10混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 3w.t.%,(C6F5O)3B 4w.t.%,1,3-PS 2w.t.%。
实施例7
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、MB、CH3OCOOCH(CF3)2和DTA,按质量比20∶35∶20∶15∶5混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1.1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 1.5w.t.%,[(CF3)CHO]3B 1w.t.%,1,3-PS 2w.t.%。
实施例8
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、EA、(CH3)2NCOOCH(CF3)2和DTA,按质量比30∶35∶10∶15∶5混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 2w.t.%,1,3-PS 2w.t.%。
实施例9
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、EP、(CH3)2NCOOCH2CF3,按质量比30∶30∶20∶15混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 2.5w.t.%,1,3-PS 2w.t.%,(C6F5O)3B 5w.t.%。
实施例10
在Ar气氛的手套箱中,将EC、EMC、MB和(CH3)2NCOOCH(CF3)2,按质量比30∶40∶15∶10混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入多种功能型添加剂;得到的电解液中,各种添加剂组分的含量分别为:VC 2w.t.%,1,3-PS 2w.t.%,[(CF3)CHO]3B 2w.t.%。
对比例1:
在Ar气氛的手套箱中,将碳酸乙烯酯EC、碳酸二甲酯DMC和碳酸二乙酯DEC按质量比1∶1∶1混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入功能型添加剂;得到的电解液中,添加剂的含量为:VC 2w.t.%。
对比例2:
在Ar气氛的手套箱中,将碳酸乙烯酯EC、碳酸甲乙酯EMC按质量比1∶4混合,并进行电磁搅拌,加入LiPF6电解质配置成浓度为1M的电解液,并向其中加入VC 2w.t.%。
评价制备的电解液的电化学性能:
按照实施例3、对比例1,2描述的方法制备相关电解液,并用来组装成电池;电池正极为LiNi0.85Co0.15O,负极为MCMB;电池25℃下0.2C放电容量为1Ah。
电池首先在25℃下以0.2A电流充电到4.1V,然后放置在-20℃环境下4小时;然后在-20℃条件下以0.2C的倍率(电流为0.2A)放电至电压为3.0V,即可得到-20℃下0.2C的放电容量。用同样的方法可以测得-30℃、-40℃、-50℃条件下0.2C放电的容量。
测试所得数据见下表:
表1:不同电解液样品组装电池在-40℃
分析表1的数据可知,实施例3的电解液样品组装的电池在-40℃下0.2C放电容量远高于对比例1、2的电解液样品组装的电池。
对实施例3的电解液样品,分别测试其在25℃,-20℃,-30℃,-40℃,-50℃条件下0.1C放电的容量;测试数据见下表:
表2:不同温度下实施例3电解液组装电池放电容量
Claims (10)
1.一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:该电解液包含以下物质:氟代碳酸酯类化合物、高分子量的链状碳酸酯、有机硼化合物、N,N-二甲基三氟乙酰胺、成膜添加剂、非水溶剂和锂盐;上述各种物质的重量百分比含量为:
氟代碳酸酯:0~40%;
有机硼化合物:0~20%;
N,N-二甲基三氟乙酰胺:0~50%;
高分子量的链状碳酸酯:0~50%;
成膜添加剂:0.5~10%;
非水溶剂:60~90%;
锂盐浓度为0.6~1.5摩尔。
4.根据权利要求2所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述的氟代碳酸酯的质量百分比含量为0~20%。
5.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述有机硼化物选自下述物质中的至少一种:(C6F5O)3B,[(CF3)CHO]3B,并且其重量百分比含量为0~9%。
6.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述的N,N-二甲基三氟乙酰胺重量百分比含量为0~30%。
7.根据权利要求3所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述作为助溶剂的高分子量链状碳酸酯为下述物质中的至少一种:丙酸甲酯,丙酸乙酯,丁酸甲酯,丁酸乙酯,乙酸乙酯,乙酸甲酯;并且所述高分子量的链状碳酸酯重量百分比含量为0~30%。
8.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯,1,3丙烷磺酸内酯中的至少一种;并且所述成膜添加剂的重量百分比含量为0~8%。
9.根据权利要求1-8中任意一项所述的一种锂离子二次电池的电解液其特征在于:所述非水溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中的一种或多种混合物;并且所述非水溶剂的重量百分比含量为50~90%。
10.根据权利要求1-8中任意一项所述的一种锂离子二次电池的电解液,其特征在于:所述锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、三氟甲基磺酸锂中的至少一种;并且所述锂盐浓度为0.8~1.4M。
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