CN102047457A - 热发电元件和热发电器件 - Google Patents

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小森知行
菅野勉
足立秀明
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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    • H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
    • H10N10/10—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects operating with only the Peltier or Seebeck effects
    • H10N10/17—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects operating with only the Peltier or Seebeck effects characterised by the structure or configuration of the cell or thermocouple forming the device

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Abstract

本发明提供热发电元件和热发电器件，该热发电元件对圆柱状的热源等具有曲面的热源而言能够高效地进行热传递。本发明的热发电元件，包括：从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体；分别配置在叠层体的两端的第一电极和第二电极，其中，叠层体具有从一端至另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着轴的方向观看叠层体的情况下，叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从叠层体的内周向外周，远离以轴为起始点并通过边界的内周侧端点的直线。

Description

热发电元件和热发电器件
技术领域
本发明涉及将热能转换成电能的热发电元件和热发电器件。
背景技术
热发电技术是利用塞贝克效应将热能直接变换成电能的技术，塞贝克效应是指与在物质的两端产生的温度差成比例地产生电动势的效应。该技术被偏僻地区用电源、空间技术用电源、军事用电源等利用而被实用化。
在热发电器件中使用的热电转换材料的性能大多以性能指数Z或将其与绝对温度相乘并被无量纲化的性能指标ZT进行评价。使用物质的S＝塞贝克系数，ρ＝电阻率，κ＝热传导率，以ZT＝S2T/ρκ表示ZT。另外，由塞贝克系数S和电阻率ρ表示的S2/ρ是被称为功率因数的值。功率因数成为在温度差固定时决定热电转换材料和热电器件等的发电性能是否良好的基准。
当前，作为热电材料而被实用化的Bi系材料，其ZT是1左右，功率因数是40～50μW/cmK2，现状下具有较高的特性。但是，使用Bi系材料的一般的π型热发电器件中，也不能说具有充分的发电性能以用于更多的用途。所谓π型热发电器件是指，构成为将载流子的符号不同的p型半导体的热电转换材料和n型半导体的热电转换材料热并联而且电串联地连接的器件。另外，作为π型以外的热发电器件，例如存在利用自然或人工制作的叠层构造的热电特性的各向异性的热发电器件，该器件很早就被提出(例如，参照非专利文献1)。但是，该热发电器件也不能说具有充分的发电性能。另外，在专利文献1中，记载了这样的热发电器件，其具有2个电极和被该2个电极夹着的Bi2Te3层和金属层交替叠层而成的叠层体，叠层体的叠层面相对于2个电极相对的方向倾斜。该热发电器件具有高的发电性能。
专利文献1：日本专利第4124807号
非专利文献1：A.A.Snarskii，P.Bulat，“THERMOELECTRICS HANDBOOK”，Chapter45，CRC Press(2006)
发明内容
然而，现有的热发电器件的形状由于是平板状，因此存在对圆柱状的热源等具有曲面的热源而言不能高效地进行热授受(传递)这样的问题。
本发明是鉴于上述问题而完成的，其目的是提供对圆柱状的热源等具有曲面的热源而言，能够高效地进行热授受的热发电元件和热发电器件。
本发明者进行了各种研究，结果发现上述目的能够通过以下的本发明而达到。即，本发明的热发电元件，包括：从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体；分别配置在上述叠层体的两端的第一电极和第二电极，其中上述叠层体具有从上述一端至上述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着上述轴的方向观看上述叠层体的情况下，上述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由上述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从上述叠层体的内周向外周，远离以上述轴为起始点通过上述边界的内周侧端点的直线。
另外，本发明的热发电器件，上述多个热发电元件分别具备从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体，上述叠层体具有从上述一端至上述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着上述轴的方向观看上述叠层体的情况下，上述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由上述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从上述叠层体的内周向外周，远离以上述轴为起始点并通过上述边界的内周侧端点的直线，上述多个热发电元件彼此电串联地连接。
另外，本发明的热发电器件，上述多个热发电元件分别具备从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体，上述叠层体具有从上述一端至上述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着上述轴的方向观看上述叠层体的情况下，上述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由上述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从上述叠层体的内周向外周，远离以上述轴为起始点并通过上述边界的内周侧端点的直线，上述多个热发电元件彼此电并联地连接。
另外，本发明的另一个方案提供的热发电元件，包括：叠层体，其配置成：相对于连接了由具有从一端至另一端交替叠层的两种不同的热电转换材料的材料所包围的中心点和上述材料的内周上的上述两种不同的热电转换材料之间的边界处的点的直线，从上述材料的内周向外周倾斜，其中，该叠层体由上述材料构成；配置在上述一端的第一电极；和配置在上述另一端的第二电极。这里，叠层体具有一边从一端行进至另一端，一边包围呈直线的轴的周围的形状。中心点是从沿着该轴的方向观看叠层体时的该轴。另外，在从沿着该轴的方向观看叠层体的情况下，各热电转换材料配置成：相对于连接了叠层体的内周上两种不同的热电转换材料之间的边界处的点与中心点的直线，随着从叠层体的内周向外周而远离。
根据本发明的热发电元件和热发电器件，由于对圆柱状的热源等具有曲面的热源而言能够高效地进行热授受，具有高的发电特性，因此是实用的。本发明促进热能与电能的转换的应用，工业价值高。
发明的效果
根据本发明，能够提供对圆柱状的热源等具有曲面的热源等而言能够高效地进行热授受的热发电元件和热发电器件。
附图说明
图1是表示本发明的热发电元件的一个例子的图。
图2是表示本发明的热发电元件中的叠层体的一个例子的图，是从沿着轴的方向观看而得到的图。
图3A是表示在制造本发明的热发电元件时使用的构造保持体的图。
图3B是在制造本发明的热发电元件时使用的热电转换材料层片的立体图。
图3C是在制造本发明的热发电元件时使用的热电转换材料层片的侧面图。
图3D是表示本发明的热发电元件的制造方法的一个例子的第一工序图。
图3E是表示本发明的热发电元件的制造方法的一个例子的第二工序图。
图3F是表示本发明的热发电元件的制造方法的一个例子的第三工序图。
图4是表示本发明的热发电元件的动作状态的图。
图5A是表示本发明的热发电元件中的叠层体的另一个例子的图，是从沿着轴的方向观看而得到的图。
图5B是表示本发明的热发电元件中的叠层体的另一个例子的图，是从沿着轴的方向观看而得到的图。
图5C是表示本发明的热发电元件中的叠层体的另一个例子的图，是从沿着轴的方向观看而得到的图。
图6A是表示本发明的热发电元件的另一个例子的图。
图6B是表示本发明的热发电元件的另一个例子，是从沿着轴的方向观看而得到的图。
图7是表示本发明的热发电器件的一个例子的图。
图8是表示本发明的热发电器件的另一个例子的图。
具体实施方式
以下，参照附图说明本发明的实施方式。
(实施方式1)
图1示出了本发明的热发电元件的一个例子。如图1所示，本发明的热发电元件10具备叠层体13、分别配置在叠层体13的两端的第一电极11和第二电极12。叠层体13具有从一端至另一端包围呈直线的轴19的周围的形状，且具有在轴19的周围螺旋状地延伸的形状。叠层体13在沿着轴19的方向上边保持充分距离边卷绕，以形成空间21，且相互不接触。而且，叠层体13具有从一端至另一端交替叠层有第一热电转换材料层14和第二热电转换材料层15的结构。
图2示出了本发明的热发电元件中的叠层体的一个例子，是从沿着轴的方向观看而得到的图。如图2所示，第一、第二热电转换材料层14、15分别遍及叠层体13的内周与外周之间地扩展并且弯曲。第一、第二热电转换材料层14、15的各层的边界22配置成，随着从叠层体13的内周向外周，逐渐远离以轴19为起始点并通过边界22的内周侧端点23的直线17的曲线。直线17是内周侧端点23上的叠层体13的内周的法线。另外，连接边界22的内周侧端点23和外周侧端点24的线段16与直线17构成的角度θ优选大于等于15°小于等于210°。另外，第一、第二热电转换材料层14、15也可以不弯曲，但弯曲的热发电元件10能够得到更高的功率因数。另外，第一、第二热电转换材料层14、15各自的角度θ也可以不全是相同的值。即，也可以分别在第一、第二热电转换材料层14、15中混合有角度θ不同的层。
构成第一热电转换材料层14的热电转换材料和构成第二热电转换材料层15的热电转换材料是相互不同的材料，因此优选相互的热传导率κ的差和塞贝克系数S的差大。由此，热发电元件10能够得到大的发电量。另外，这些热电转换材料均优选电阻率低。例如，这些热电转换材料优选是金属，具体地说，采用含有Bi的材料、含有Bi和Te的材料、含有Pb和Te的材料、Cu、Ag、Au或Al即可。热电转换材料的一者优选是含有Bi的材料、含有Bi和Te的材料、含有Pb和Te的材料，在这种情况下，热电转换材料的另一者优选是Cu、Ag、Au，特别优选是Cu、Ag。另外，含有Bi和Te的材料优选是Bi2Te3，含有Pb和Te的材料优选是PbTe。另外，这些热电转换材料根据制作条件的不同而存在产生成分偏离的可能性，但只要是Bi2Tex(2＜x＜4)和PbTey(0＜y＜2)即可。
在第一电极11和第二电极12中使用导电性高的材料即可，没有特别限定，具体地说，第一电极11和第二电极12是使用Cu、Ag、Mo、W、Al、Ti、Cr、Au、Pt、In等金属、TiN等氮化物或添加锡的氧化铟(ITO)、SnO2等氧化物形成的即可。另外，也可以通过焊料、银焊料、导电性浆料等形成第一电极11和第二电极12。
另外，由于空间21中存在空气而被电绝缘，因此叠层体13不会短路。进而，由于空气的绝热性高而能够抑制来自空间21的散热，故优选。另外，也可以在空间21中填充电绝缘体。由此，提高热发电元件10的强度。绝缘体可以采用环氧树脂、石蜡、橡胶聚氯乙烯、氧化铝、玻璃等，从高绝热性这一点出发，则优选环氧树脂。
本发明人研究了热发电元件10的各种条件，详细调查了与热发电性能的关系，尝试优化热发电元件10。结果发现，根据构成第二热电转换材料层15的材料，适当地设定角度θ、第一热电转换材料层14的内周角度与第二热电转换材料层15的内周角度之比、以及叠层体13的内径与外径之比，由此热发电元件10获得高发电性能。这里，所谓内周角度是指，在从沿着轴19的方向观看叠层体13的情况下，用以轴19为顶点所得到的角度来表示叠层体13内周上的第一热电转换材料层14和第二热电转换材料层15在周向上的厚度的值(参照图2)。
构成第二热电转换材料层15的材料优选含有Bi。这种情况下，更优选角度θ大于等于30°小于等于120°。另外，第一热电转换材料层14与第二热电转换材料层15的内周角度之比优选在0.2∶1～250∶1的范围内，特别优选在5∶1～20∶1的范围内。另外，叠层体13的内径与外径之比优选在1∶1.1～1∶100的范围内，特别优选在1∶1.5～1∶2的范围内。
另外，构成第二热电转换材料层15的材料优选含有Bi和Te。这种情况下，特别优选角度θ大于等于60°小于等于90°。另外，第一热电转换材料层14与第二热电转换材料层15的内周角度之比优选在0.05∶1～250∶1的范围内，特别优选在5∶1～40∶1的范围内。另外，叠层体13的内径与外径之比优选在1∶1.1～1∶10的范围内，特别优选1∶1.5。
另外，构成第二热电转换材料层15的材料优选含有Pb和Te。这种情况下，特别优选角度θ大于等于60°小于等于90°。另外，第一热电转换材料层14与第二热电转换材料层15的内周角度之比优选在0.2∶1～100∶1的范围内，特别优选在5∶1～40∶1的范围内。另外，叠层体13的内径与外径之比优选在1∶1.05～1∶10的范围内，特别优选在1∶1.2～1∶1.5的范围内。
对于构成第二热电转换材料层15的各材料，在各条件处在上述范围内的情况下，热发电元件10的功率因数成为极其实用的值。
图3A示出了在制造本发明的热发电元件时使用的构造保持体。另外，图3B是在制造本发明的热发电元件时使用的热电转换材料层片的立体图，图3C是在制造本发明的热发电元件时使用的热电转换材料层片的侧面图。图3D～F是表示本发明的热发电元件的制造方法的一个例子的第一～第三工序图。为了制造热发电元件10，首先准备图3A所示的构造保持体32。构造保持体32具备呈螺旋状的带部分32a和沿着带部分32a的相对的边设置的导向部分32b，形成有螺旋形状的槽32c。图3B和图3C中所示的热电转换材料层片31是与图1所示的第一或第二热电转换材料层14、15相当的部件。如果考虑到后续的工序，则热电转换材料层片31优选与第一、第二热电转换材料层14、15中由熔点高的材料构成的一者相当。在第一热电转换材料层14的构成材料与第二热电转换材料层15的构成材料相比熔点更高的情况下，热电转换材料层片31优选与第一热电转换材料层14相当。热电转换材料层片31是通过将第一热电转换材料层14的构成材料切削成与第一热电转换材料层14相同的形状而得到的。另外，也可以根据需要在切削之后实施研磨加工。
如图3D所示，在构造保持体32的槽32c，隔开规定的间隔地配置热电转换材料层片31，以形成规定的倾斜角度。接着，如图3E所示，将所有热电转换材料层片31配置在槽32c，然后使熔融的第二热电转换材料层15的构成材料流入相邻的热电转换材料层片31的间隙中，并进行冷却。冷却之后通过去除构造保持体32，如图3F所示制造出叠层体13。构造保持体32可以通过在叠层体13的卷绕方向上旋转，与叠层体13分离从而去除。另外，构造保持体32也可以为使多个部件组合而构成，通过将构造保持体32分解成各部件，与叠层体13分离从而去除。然后，通过对叠层体13实施研磨处理，调整形状即可。
然后，在叠层体13的两端分别形成第一电极11和第二电极12，由此完成图1所示的热发电元件10。在第一电极11和第二电极12的制作中，除了蒸镀法、溅射法等气相生长方法之外，还能够使用导电性浆料的涂敷、电镀、热喷焊、焊料、由银焊料进行的接合等各种方法。
本发明的热发电元件10的制造方法，只要是能够实现热发电元件10的构造的方法，则不会特别限定于上述方法。例如，通过切削、研磨热电转换材料层片31和第二热电转换材料层15的构成材料，制作与第二热电转换材料层15相同的形状的热电转换材料层片，并将它们压接，也可以制作叠层体13。具体地说，将这些热电转换材料层片在构造保持体32的槽32c中分别交替配置成规定的倾斜角度，然后边加热边进行辊压延，压延后进行冷却，由此能够制作叠层体13。
为了使热发电元件10动作，可以在叠层体13中从内周侧向外周侧产生温度梯度。由此，在叠层体13中产生电动势。所产生的电力经由第一电极11和第二电极12输出。图4示出了本发明的热发电元件的动作状态。如图4所示，按照分别与热发电元件10紧贴的方式在热发电元件10的内周侧设置圆柱状的高温部44，在外周侧设置低温部41。由此，从叠层体13的内周侧向外周侧产生温度梯度。
图5A～C示出了本发明的热发电元件中的叠层体的另一个例子，是从沿着轴的方向观看而得到的图。图5A、图5B所示的热发电元件的叠层体13a、13b的外周形状不是圆形，而是四边形、三角形。除此以外，为与叠层体13同样的结构。例如，像多边形等那样，即使外周形状是圆形以外的形状，但只要在内周侧和外周侧产生温度梯度，则在叠层体13a、13b中产生电动势。另外，图5C所示的热发电元件13c在外周上设置有垫片(filler)51。除此以外是与叠层体13同样的结构。由于具有垫片51，叠层体13的外周侧的表面积增大，外周侧的散热量增加，因此热转换效率提高。
图6A示出了本发明的热发电元件的又一个例子。图6B是从沿着轴的方向观看该元件而得到的图。如图6A和图6B所示，热发电元件60的叠层体63不是螺旋状，而是欠缺了一部分的环状。从而，在从沿着轴的方向观看的情况下，叠层体63的内周和外周为圆弧形状。除此以外，为与热发电元件10相同的结构。在热发电元件60中，如果也从内周侧向外周侧产生温度梯度，则经由第一电极11和第二电极12输出电力。
本发明的热发电元件10例如能够与汽车的消音器或用于将工厂内的排出气体释放到外部的管等圆筒或圆柱状的热源的外周紧贴地设置。由此，由于能够从热源高效率地吸收热，因此热电转换效率高。另外，叠层体13由于具有在轴19的周围呈螺旋状地延伸的形状，因此能够充分扩展与热源相接的部位(内周部分)的面积。
根据本发明的热发电元件10，通过适当地选择构成材料、角度θ、内周角度之比、内径与外径之比，能够得到高的发电性能。因此，能够实现实用的热发电元件10。本发明促进了热能与电能转换的应用，工业价值很高。
(实施方式2)
图7示出了本发明的热发电器件的一个例子。热发电器件70具有电连接的2个叠层体13。关于叠层体13的结构，由于已在实施方式1中说明过，因此省略说明。各叠层体13的一端通过连接电极73相互电连接。在各叠层体13的另一端都形成有取出电极71。
在取出电极71和连接电极73中，可以使用导电性高的材料，材质没有特别限定。具体地说，可以使用Cu、Ag、Mo、W、Al、Ti、Cr、Au、Pt、In等金属、TiN等氮化物或添加锡的氧化铟(ITO)、SnO2等氧化物。另外，也可以使用焊料、银焊料或导电性浆料。连接电极73和取出电极71，除了蒸镀法、溅射法等气相生长方法以外，也能够使用电镀、热喷焊等各种方法而制作。
如图7所示，在叠层体13的内周侧设置成，汽车的消音器等圆柱状的高温部分75与叠层体13紧贴。叠层体13的外周侧暴露在空气中。由此，从叠层体13的内周侧至外周侧产生温度梯度，产生电动势。所产生的电力经由取出电极71输出。热发电器件70是电串联地连接2个叠层体13的结构。在热发电器件70中，与叠层体13是1个的情况相比较，进行热授受(传递)的部位(叠层体13的外周面、内周面)的面积增大。从而，与1个叠层体13相比较，热发电器件70的输出更高。叠层体13的数量不限于2个，可以通过电串联地连接多个叠层体13来构成热发电器件70。随着叠层体13增加，热发电器件70的输出电压增加。
图8示出了本发明的热发电器件的又一个例子。热发电器件80具有被电连接的2个叠层体13。各叠层体13的一端通过配线84相互电连接。另外，各叠层体13的另一端通过配线84相互电连接。而且，配线84分别与取出电极81连接。
在配线84和取出电极81中，可以使用导电性高的材料，材质没有特别限定。具体地说，可以使用Cu、Ag、Mo、W、A1、Ti、Cr、Au、Pt、In等金属、TiN、添加锡的氧化铟(ITO)、SnO2等氮化物或氧化物。另外，也可以使用焊料、银焊料或导电性浆料。配线84和取出电极81，除了蒸镀法、溅射法等气相生长方法以外，也能够使用电镀、热喷焊等各种方法制作。
如图8所示，在各叠层体13的内周侧，紧贴地设置有汽车的消音器等圆柱状的高温部分75。叠层体13的外周侧暴露在空气中。由此，从叠层体13的内周侧向外周侧产生温度梯度，产生电动势。所产生的电力经由取出电极81输出。热发电器件80是电并联地连接了2个叠层体13的结构，因此热发电器件80的器件整体的内部电阻小。另外，即使热发电器件80的电连接的一部分断路，也能够保持器件整体上的电连接。叠层体13的数量不限于2个，可以通过电并联地连接多个叠层体13来构成热发电器件80。另外，也可以以串联连接和并联连接适当地组合的方式连接叠层体13，构成热发电器件。
本发明的热发电器件，在热源具有圆柱形状等曲面的情况下，也能够与热源紧贴，能够高效地进行热的授受。从而，热发电器件能够高效地发电。
[实施例]
以下，说明本发明的更具体的实施例。
(实施例1)
实施例1的热发电元件10中，使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料，使用Bi作为第二热电转换材料层15的构成材料，成为图1所示的构造。叠层体13的形状是内径100mm，外径150mm，宽度50mm，Cu与Bi的内周角度比是20∶1。另外，使角度θ在0°～240°的范围内变化。另外，叠层体13的宽度是沿着轴19的方向上的宽度。
通过图3D～F所示的制造方法制造热发电元件10。首先，通过对100mm×100mm、厚度50mm的Cu板实施切削加工，制作出具有与第一热电转换材料层14相同的形状的热电转换材料层片31(参照图3B、图3C)。热电转换材料层片31的内周角度为18°。图3A所示的构造保持体32是通过切削直径150mm、长度1000mm的铜制的管而制成的。另外，以叠层体13的空间21在轴19方向上的距离为40mm的方式制作构造保持体32。
在构造保持体32的槽32c中隔开一定间隔地配置热电转换材料层片31。在配置热电转换材料层片31之后，使加热到650℃的Bi流入其间，然后进行24小时(h)的空气冷却。在去除了构造保持体32之后，对叠层体13实施切削研磨加工。
在叠层体13的两端，利用溅射法形成由Au构成的第一电极11和第二电极12，由此得到热发电元件10。
对利用上述方法制作的热发电元件10，进行发电性能的评价。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃，通过水冷使外周侧为20℃，测定在第一电极11与第二电极12之间的电动势和电阻。在作为倾斜角的角度θ是60°的情况下，电动势是10.5mV，电阻是0.16mΩ。由此，能够推测功率因数是290μW/cmK2。同样，使角度θ变化而制作出多个热发电元件10，并测定功率因数。表1表示其结果。
[表1]
Cu/Bi叠层器件的层倾斜角和功率因数(μW/cmK2)
从表1可以确认，实施例1的热发电元件10在角度θ为大于等于15°小于等于210°的范围时，表现出理想的发电特性，特别是在大于等于30°小于等于120°的范围时，表现出更理想的发电特性。
(实施例2)
与实施例1同样地制作实施例2的热发电器件10。角度θ固定为60°。使叠层体13的Cu与Bi的内周角度比在0.025∶1～400∶1的范围内变化，由此制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表2表示其结果。另外，为了使内周角度比变化，可以在构造保持体32的槽32c中配置热电转换材料层片31时，使配置间隔变化。
[表2]
Cu/Bi叠层器件的Bi的比例和功率因数(μW/cmK2)
Figure BPA00001263433200121
从表2可以确认，实施例2的热发电元件10在Cu与Bi的内周角度比是0.2∶1～250∶1的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在5∶1～20∶1的范围时，表现出更优选的发电特性。
(实施例3)
与实施例1同样地制作实施例3的热发电元件10。角度θ固定为60°。叠层体13的内径为100mm，使外径变化，使得内径与外径之比在1∶1.05～1∶150的范围内变化，由此制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表3表示其结果。
[表3]
Cu/Bi叠层器件的内径外径比和功率因数(μW/cmK2)
从表3可以确认，实施例3的热发电元件10在内径与外径之比是1∶1.1～1∶100的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在1∶1.5～1∶2的范围时，表现出更优选的发电特性。这时，功率因数超过300μW/cmK2。这是当前已被实用化的使用Bi的π型构造元件的6倍左右以上的高性能。
(实施例4)
按照与实施例1相同的方法，制作各热电转换材料层的构成材料是Cu和Bi、并在各热电转换材料层中混合存在有角度θ是60°的层和角度θ是180°的层的热发电元件。使叠层体中的Cu与Bi的内周角度比为5∶1，内径与外径之比为1∶1.5，除此以外的条件与实施例1相同。在实施例4中，使叠层体中角度θ是60°的层与角度θ是180°的层的体积比例变化而制作出多个热发电元件，使其在与实施例1相同的条件下动作。表4表示功率因数的测定结果。另外，表4中仅表示角度θ是60°的层的体积比例。角度θ是180°的层的体积比例成为其余值。
[表4]
Cu/Bi叠层器件的θ＝60°的层的体积比例和功率因数
Figure BPA00001263433200131
(实施例5)
实施例5的热发电器件70通过电串联地连接两个使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料、使用Bi作为第二热电转换材料层15的构成材料的叠层体13，成为图7所示的构造。在取出电极71和连接电极73中使用Cu。
与实施例1同样地制作叠层体13。设角度θ为60°、第一热电转换材料层14的内周角度为18°、Cu与Bi的内周角度比为20∶1、叠层体13的内径为100mm，设内径与外径之比为1∶2。另外，在取出电极71和连接电极73中使用厚度0.5mm的Cu板。
对实施例5的热发电器件70进行发电性能的评价。首先，测定取出电极71之间的电阻值的结果是0.34mΩ。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃，并通过水冷将外周侧保持为20℃的结果，热发电器件70的开路端电动势是17.6mV。由此，能够估计功率因数是386μW/cmK2这样高的值。能够从实施例5的热发电器件70取出最大7.8W的电力。
(实施例6)
实施例6的发电元件10，使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料，使用Bi2Te3作为第二热电转换材料层15的构成材料，成为图1所示的构造。叠层体13的形状是内径100mm、外径150mm、宽度50mm，Cu与Bi2Te3的内周角度比是20∶1。另外，使倾斜角度θ在0°～240°的范围内变化。
首先，通过对Cu实施切削加工，制作出具有与第一热电转换材料层14相同的形状的热电转换材料层片31(参照图3B、图3C)。热电转换材料层片31的内周角度设为18°。进而，通过对Bi2Te3实施切削加工，制作出具有与第二热电转换材料层15相同的形状的热电转换材料层片。
切削直径150mm、长度1000mm的铜制的管，制作图3A所示的构造保持体32。另外，以叠层体13的空间21在轴19方向上的距离为40mm的方式制作构造保持体32。
在构造保持体32的槽32c中交替配置热电转换材料层片31和由Bi2Te3构成的热电转换材料层片，在加热到580℃的同时，从叠层有这些热电转换材料层片的叠层体的一端至另一端，以0.01MPa进行辊压。然后，进行24h的空气冷却，在去除了构造保持体32之后，对叠层体13实施切削研磨加工。
在叠层体13的两端，利用溅射法形成由Au构成的第一电极11和第二电极12，由此得到热发电元件10。
对利用上述方法制作的热发电元件10进行发电性能的评价。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃，并通过水冷使外周侧为20℃，测定在第一电极11与第二电极12之间的电动势和电阻。在作为倾斜角的角度θ是60°的情况下，电动势是8.4mV，电阻是3.54mΩ。由此，能够估计功率因数是257μW/cmK2。同样，使角度θ变化而制作出多个热发电元件10，并测定功率因数。表5表示其结果。
[表5]
Cu/Bi2Te3叠层器件的层倾斜角和功率因数(μW/cmK2)
从表5可以确认，实施例6的热发电元件10在角度θ为大于等于15°小于等于210°的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在大于等于60°小于等于90°的范围时，表现出更优选的发电特性。
(实施例7)
与实施例6同样地制作实施例7的热发电元件10。角度θ固定为60°。使叠层体13的Cu与Bi2Te3的内周角度比在0.025∶1～400∶1的范围内变化，制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表6表示其结果。
[表6]
Cu/Bi2Te3叠层器件的Bi2Te3的比例和功率因数(μW/cmK2)
Figure BPA00001263433200151
从表6可以确认，实施例7的热发电元件10在Cu与Bi2Te3的内周角度比是0.05∶1～250∶1的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在5∶1～40∶1的范围时，表现出更优选的发电特性。
(实施例8)
与实施例6同样地制作实施例8的热发电器件10。角度θ固定为60°。叠层体13的内径设为100mm，使外径变化，使得内径与外径之比在1∶1.05～1∶150的范围内变化，由此制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表7表示其结果。
[表7]
Cu/Bi2Te3叠层器件的内径外径比和功率因数(μW/cmK2)
Figure BPA00001263433200152
从表7可以确认，实施例8的热发电元件10在内径与外径之比是1∶1.1～1∶10的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在1∶1.5时，表现出更优选的发电特性。这时，功率因数超过300μW/cmK2。
这是当前已被实用化的使用Bi的π型构造元件的6倍左右以上的高性能。
(实施例9)
利用与实施例6相同的方法，制作各热电转换材料层的构成材料是Cu和Bi2Te3、并在各热电转换材料层中混合存在有角度θ是60°的层和角度θ是180°的层的热发电元件。使叠层体中的Cu与Bi2Te3的内周角度比为5∶1，内径与外径之比为1∶1.5，除此以外的条件与实施例6相同。在实施例9中，使叠层体中角度θ是60°的层与角度θ是180°的层的体积比例变化而制作出多个热发电元件，使其在与实施例1相同的条件下动作。表8表示功率因数的测定结果。另外，表8中仅表示角度θ是60°的层的体积比例。角度θ是180°的层的体积比例成为其余值。
[表8]
Cu/Bi2Te3叠层器件的θ＝60°的层的体积比例和功率因数
Figure BPA00001263433200161
(实施例10)
实施例10的热发电器件70，通过电串联地连接两个使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料、使用Bi2Te3作为第二热电转换材料层15的构成材料的叠层体13，成为图7所示的构造。在取出电极71和连接电极73中使用Cu。
与实施例6同样地制造叠层体13。设角度θ为60°、第一热电转换材料层14的内周角度为18°、Cu与Bi2Te3的内周角度比为20∶1、叠层体13的内径为100mm，设内径与外径之比为1∶1.5。另外，在取出电极71和连接电极73中使用厚度0.5mm的Cu板。
对实施例10的热发电器件70进行发电性能的评价。首先，测定取出电极71之间的电阻值的结果是0.32mΩ。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃、并通过水冷使外周侧保持为20℃的结果，热发电器件70的开路端电动势是41.4mV。由此，能够估计功率因数是315μW/cmK2这样高的值。能够从实施例10的热发电器件70取出最大6.4W的电力。
(实施例11)
实施例11的发电元件10，通过使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料，并使用PbTe作为第二热电转换材料层15的构成材料，成为图1所示的构造。叠层体13的形状是内径100mm、外径150mm、宽度50mm，Cu与PbTe的内周角度比是20∶1。另外，使角度θ在0°～240°的范围内变化。
首先，通过对Cu实施切削加工，制作出具有与第一热电转换材料层14相同的形状的热电转换材料层片31(参照图3B、图3C)。热电转换材料层片31的内周角度设为18°。进而，通过对PbTe实施切削加工，制作出具有与第二热电转换材料层15相同的形状的热电转换材料层片。
图3A所示的构造保持体32是通过切削直径150mm、长度1000mm的铜制的管而制作的。另外，按照叠层体13的空间21在轴19方向上的距离为40mm的方式制作构造保持体32。
在构造保持体32的槽32c中交替配置热电转换材料层片31和由PbTe构成的热电转换材料层片，在加热到800℃的同时，从叠层有这些热电转换材料层片的叠层体的一端至另一端，以0.01MPa进行辊压。然后，进行24h的空气冷却，在去除了构造保持体32之后，对叠层体13实施切削研磨加工。
在叠层体13的两端，利用溅射法形成由Au构成的第一电极11和第二电极12，由此得到热发电元件10。
对利用上述方法制作的热发电元件10进行发电性能的评价。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃，并通过水冷使外周侧为20℃，测定在第一电极11与第二电极12之间的电动势和电阻。在作为倾斜角的角度θ是60°的情况下，电动势是6.8mV，电阻是3.8mΩ。由此，能够估计功率因数是136μW/cmK2。同样，使角度θ变化而制作出多个热发电元件10，并测定功率因数。表9表示其结果。
[表9]
Cu/PbTe叠层器件的层倾斜角和功率因数(μW/cmK2)
从表9可以确认，实施例11的热发电元件10在角度θ为大于等于15°小于等于210°的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在大于等于60°小于等于90°的范围时，表现出更优选的发电特性。
(实施例12)
与实施例11同样地制作实施例12的热发电器件10。角度θ固定为60°。使叠层体13的Cu与PbTe的内周角度比在0.025∶1～400∶1的范围内变化而制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表10表示其结果。
[表10]
Cu/PbTe叠层器件的PbTe的比例和功率因数(μW/cmK2)
Figure BPA00001263433200182
从表10可以确认，实施例12的热发电元件10在Cu与PbTe的内周角度比是0.2∶1～100∶1的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在5∶1～40∶1的范围时，表现出更优选的发电特性。
(实施例13)
与实施例11同样地制作实施例13的热发电器件10。角度θ固定为60°。叠层体13的内径设为100mm，使外径变化，使得内径与外径之比在1∶1.01～1∶50的范围内变化，由此制作出多个热发电元件10，并测定其功率因数。表11表示其结果。
[表11]
Cu/PbTe叠层器件的内径外径比和功率因数(μW/cmK2)
Figure BPA00001263433200191
从表11可以确认，实施例13的热发电元件10在内径与外径之比是1∶1.05～1∶10的范围时，表现出优选的发电特性，特别是在1∶1.2～1∶1.5的范围时，表现出更优选的发电特性。这时，功率因数超过150μW/cmK2。这是当前已被实用化的使用Bi的π型构造元件的3倍左右以上的高性能。
(实施例14)
利用与实施例11相同的方法，制作各热电转换材料层的构成材料是Cu和PbTe、并在各热电转换材料层中混合存在有角度θ是60°的层和角度θ是180°的层的热发电元件。使叠层体中的Cu与PbTe的内周角度比为5∶1，内径与外径之比为1∶1.5，除此以外的条件与实施例11相同。在实施例14中，使叠层体中角度θ是60°的层与角度θ是180°的层的体积比例变化而制作出多个热发电元件，使其在与实施例11相同的条件下动作。表12表示功率因数的测定结果。另外，表12中仅表示角度θ是60°的层的体积比例。角度θ是180°的层的体积比例成为其余值。
[表12]
Cu/PbTe叠层器件的θ＝60°的层的体积比例和功率因数
Figure BPA00001263433200192
(实施例15)
实施例15的热发电器件70，通过电串联地连接两个使用Cu作为第一热电转换材料层14的构成材料、并使用PbTe作为第二热电转换材料层15的构成材料的叠层体13，成为图7所示的构造。在取出电极71和连接电极73中使用Cu。
与实施例11同样地制作叠层体13。设角度θ为60°、第一热电转换材料层14的内周角度为18°、Cu与PbTe的内周角度比为20∶1、叠层体13的内径为100mm，设内径与外径之比为1∶1.5。另外，在取出电极71和连接电极73中使用厚度0.5mm的Cu板。
对实施例15的热发电器件70进行发电性能的评价。首先，测定取出电极71之间的电阻值的结果是0.32mΩ。用温水将叠层体13的内周侧加热到30℃，并通过水冷将外周侧保持为20℃的结果，热发电器件70的开路端电动势是61.5mV。由此，能够估计功率因数是156μW/cmK2这样高的值。能够从实施例15的热发电器件70取出最大3.2W的电力。
产业上的可利用性
本发明的热发电元件和热发电器件具有优异的发电性能，能够应用在利用了从汽车或工厂排出的排出气体等的热量的发电机等中。另外，还能够应用在小型的便携发电机等用途中。

Claims (16)

1.一种热发电元件，其特征在于，包括：
从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体；
分别配置在所述叠层体的两端的第一电极和第二电极，其中
所述叠层体具有从所述一端至所述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由所述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从所述叠层体的内周向外周，远离以所述轴为起始点并通过所述边界的内周侧端点的直线。
2.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
所述叠层体是螺旋状，且具有从所述一端至所述另一端包围所述轴的周围的形状。
3.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，由所述两种不同的热电转换材料构成的各层弯曲。
4.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，
在连接由所述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界处的内周侧端点和外周侧端点的线段与以所述轴为起始点并通过该内周侧端点的直线所构成的角度θ大于等于15°小于等于210°。
5.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
所述热电转换材料的至少一种含有Bi。
6.根据权利要求5所述的热发电元件，其特征在于：
所述叠层体由交替叠层的第一热电转换材料层和第二热电转换材料层构成，
所述第二热电转换材料层由含有Bi的所述热电转换材料构成，
在用以所述轴为顶点的角度来表示在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时所述叠层体的内周上的所述第一热电转换材料层和所述第二热电转换材料层在周向上的厚度所得到的值作为内周角度时，所述第一热电转换材料层和所述第二热电转换材料层的内周角度之比在0.2∶1～250∶1的范围内。
7.根据权利要求5所述的热发电元件，其特征在于：
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的外周是圆或圆弧形状，
所述叠层体的内径与外径之比在1∶1.1～1∶100的范围内。
8.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
所述热电转换材料的至少一种含有Bi和Te。
9.根据权利要求8所述的热发电元件，其特征在于：
所述叠层体由交替叠层的第一热电转换材料层和第二热电转换材料层构成，
所述第二热电转换材料层由含有Bi和Te的所述热电转换材料构成，
在用以所述轴为顶点而得到的角度来表示在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时所述叠层体的内周上的所述第一热电转换材料层和所述第二热电转换材料层在周向上的厚度并将该角度的值作为内周角度时，该内周角度之比在0.05∶1～250∶1的范围内。
10.根据权利要求8所述的热发电元件，其特征在于：
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的外周是圆或圆弧形状，
所述叠层体的内径与外径之比在1∶1.1～1∶10的范围内。
11.根据权利要求1所述的热发电元件，其特征在于：
所述热电转换材料的至少一种含有Pb和Te。
12.根据权利要求11所述的热发电元件，其特征在于：
所述叠层体由交替叠层的第一热电转换材料层和第二热电转换材料层构成，
所述第二热电转换材料层由含有Pb和Te的所述热电转换材料构成，
在用以所述轴为顶点而得到的角度来表示在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时所述叠层体的内周上的所述第一热电转换材料层和所述第二热电转换材料层在周向上的厚度并将该角度的值作为内周角度时，该内周角度之比在0.2∶1～100∶1的范围内。
13.根据权利要求11所述的热发电元件，其特征在于：
在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的外周是圆或圆弧形状，
所述叠层体的内径与外径之比在1∶1.05～1∶10的范围内。
14.一种热发电器件，其具备多个热发电元件，该热发电器件的特征在于：
所述多个热发电元件分别具备从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体，所述叠层体具有从所述一端至所述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由所述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从所述叠层体的内周向外周，远离以所述轴为起始点并通过所述边界的内周侧端点的直线，所述多个热发电元件彼此电串联地连接。
15.一种热发电器件，其具备多个热发电元件，该热发电器件的特征在于：
所述多个热发电元件分别具备从一端至另一端交替叠层有两种不同的热电转换材料的叠层体，所述叠层体具有从所述一端至所述另一端包围呈直线的轴的周围的形状，在从沿着所述轴的方向观看所述叠层体时，所述叠层体的内周是圆或圆弧形状，并且，由所述两种不同的热电转换材料构成的各层的边界配置成：随着从所述叠层体的内周向外周，远离以所述轴为起始点并通过所述边界的内周侧端点的直线，
所述多个热发电元件彼此电并联地连接。
16.一种热发电元件，其特征在于，具备：
叠层体，其由具有从一端至另一端交替叠层的两种不同的热电转换材料的材料构成，所述材料配置成：相对于连接了由所述材料包围的中心点和所述材料的内周上的所述两种不同的热电转换材料之间的边界处的点的直线，从所述材料的内周向外周倾斜；
配置在所述一端的第一电极；和
配置在所述另一端的第二电极。
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