CN101662031A - 具有较低气体扩散率的气体扩散层 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及具有较低的气体扩散系数的气体扩散层,尤其涉及用于燃料电池中的气体扩散层,其包括气体可渗透的扩散结构和微孔层。该微孔层包括多个各向异性形状的颗粒,同时降低了该微孔层的孔隙率并提高了用于传送通过该微孔层的气体传送的曲折率。所述各向异性的颗粒在该微孔层中以第一含量存在,使得该气体扩散层具有提高的气体传送阻力。
Description
技术领域
[0001]在至少一种实施方案中,本发明涉及用于燃料电池中的具有升高的气体扩散阻力的气体扩散层。
背景技术
[0002]燃料电池在很多应用中用作电能来源。特别地,燃料电池计划用于汽车中代替内燃机。在质子交换膜(“PEM”)型燃料电池中,将氢气(H2)供给燃料电池的阳极作为燃料,将氧气供给阴极作为氧化剂。该氧气可以是纯态形式(O2)或空气(O2和N2的混合物)形式。PEM燃料电池通常具有膜电极组件(“MEA”),其中固体聚合物膜的一侧具有阳极催化剂,相对侧具有阴极催化剂。MEA夹在一对多孔气体扩散层(“GDL”)之间,该气体扩散层又夹在一对非多孔电导性元件或板之间。这些板用作阳极和阴极的集流器,包含适当的形成在其中的通道和开口,用于将该燃料电池的气态反应物分布在阳极和阴极催化剂各自的表面上。为了有效发电,PEM燃料电池的聚合物电解质膜必须是薄的、化学稳定的、可传送质子的、非电导性的和不透气体的。在典型应用中,燃料电池以许多单个电池堆的阵列提供以提供高水平的电能。
[0003]气体扩散层在PEM燃料电池中扮演了多种功能的角色。例如,GDL作为用于使反应物气体运动到阳极和阴极层的扩散体,同时将产物水运送到流场。GDL还传导电子,并将MEA处产生的热量传送给冷却剂,并且作为软MEA和硬双极板之间的缓冲层。在这些功能中,GDL的水管理能力对于实现最高燃料电池性能是至关重要的。换言之,理想的GDL在湿操作条件中或在高电流密度下将能够从电极中除去过量的产物水以避免溢流,而且还能够保持一定程度的膜电解质水合以在干操作条件过程中得到合适的离子传导性。用于PEM燃料电池中的固体电解质膜(例如Nafion)需要水合以保持一定程度的水合以提供良好的质子传导性。作为用于燃料电池应用的替代性固体电解质出现的基于烃的PEM具有与基于含氟聚合物的固体电解质膜(例如Nafion)相比更为廉价和更为有利(无氟释放)的潜力。目前开发的基于烃的固体电解质膜需要较高程度的水合以实现适当的质子传导性。
[0004]对于目标为汽车应用的PEM燃料电池,更干燥的稳态操作条件是有利的,其需要GDL良好的水保持能力以保持特定程度的膜水合。汽车应用中的燃料电池还将在启动、停车过程中和低于冰点环境中经历湿操作条件。
[0005]因此,存在对能够在干燥操作条件下保持一些产物水以及在湿润操作条件下除去过量产物水用于使燃料电池功能最优化的GDL的需求。
发明内容
[0006]本发明通过在至少一种实施方案中提供可用于燃料电池应用的气体扩散层克服了现有技术的一个或多个问题。本实施方案的气体扩散层能够位于燃料电池中的电极(阳极和/或阴极)和流场之间。本实施方案的气体扩散层包括气体可渗透的扩散基体和设置在该气体可渗透的扩散基体之上的微孔层。该微孔层包括细碳粉末和多个分散在该碳粉末之内的颗粒。该多个颗粒影响横跨该气体扩散层的气体传送阻力。将颗粒引入该微孔层内增加了用于气体(例如在其中移动的水蒸气)的气体曲折率,由此提高了气体传送阻力。因此,在变体中,使用传统碳纤维纸作为该气体可渗透的扩散基体,由此保持这类材料所需的机械性质。
[0007]在本发明的另一实施方案中,提供了结合有本发明的扩散层的燃料电池。在这些燃料电池中,该扩散层位于阳极流场和阳极层之间和/或位于阴极流场和阴极层之间。
附图说明
[0008]图1是结合了本发明的实施方案的扩散层的燃料电池的透视图;
[0009]图2是本发明的气体扩散层的变体的横截面示意图;
[0010]图3是提供用于对照样和含石墨薄片的试样的配方的表格;
[0011]图4提供了在湿润条件下结合了这些GDL的电池的电压与电流密度的关系曲线图;和
[0012]图5提供了在干燥条件下结合了这些GDL的电池的电压与电流的关系曲线图。
具体实施方式
[0013]现在将详细涉及本发明目前优选的组合物、实施方案和方法,其构成了本发明人目前已知的实施本发明的最佳模式。该附图无需按比例绘制。然而,应当理解所公开的实施方案仅是本发明的实例,本发明可以具体体现为多种可替代的形式。因此,此处公开的特别细节并不应当被解释为限制性的,而仅作为本发明的任意方面的代表性基础和/或作为用于教导本领域技术人员以多种方式使用本发明的代表性基础。
[0014]除了在实施例中或另外清楚指出的情形以外,在本说明书中表示材料量或反应和/或应用条件的所有数值量都应当理解为被词语“约”所修饰,描述本发明的最宽范围。在给出的数值限制中的实施通常是优选的。而且,除非明确相反指出,百分比、“份数”和比值都以重量计;术语“聚合物”包括“低聚物”、“共聚物”、“三元共聚物”等;适合或优选用于与本发明相关的给定目的的一组或一类材料的描述表示该组或类中的任意两种或多种成员的混合物同样是适合或优选的;化学术语对组分的描述表示添加到说明书中给出的任意组合时的组分,并不必排除一旦混合后混合物的组分之间的化学相互作用;首字母缩略词或其他缩略语的第一次定义应用于相同缩略语的本文的所有随后的使用,并对初次定义的缩略语的标准语法变体进行必要的修正使用;以及除非明确相反指出,性质的测量值是由与针对该相同性质之前或之后提到的相同技术测定的。
[0015]还应当理解本发明并不限定于以下所述的特别实施方案和方法,因为特定的组分和/或条件当然可能改变。而且,此处所用的术语仅用于描述本发明的特别实施方案的目的,决不用于限制。
[0016]也应当注意到说明书和后附权利要求中所用的单数形式“某(a)”、“某个(an)”和“该、所述(the)”包括复数个指示物,除非上下文明确相反指出。例如,对单数形式的组分的提及意于包括多个组分。
[0017]在整个该申请中,其中引用了公开文本,这些公开文本的公开内容整体由此全文通过引用而结合到本申请中以更全面描述本发明涉及的现有技术。
[0018]在本发明的至少一种实施方案中,提供了能够位于PEM燃料电池中电极和流场之间的扩散层。参照图1,提供了结合有本实施方案的扩散层的燃料电池的透视图。PEM燃料电池10包括气体扩散层12、14。气体扩散层12位于阳极流场16和阳极层18之间,而气体扩散层14位于阴极流场20和阴极层22之间。
[0019]参照图2,提供了本发明的气体扩散层的变体的横截面示意图。气体扩散层12、14之一或两者包括气体可渗透的扩散基体28和设置在该气体可渗透的扩散基体上的微孔层30。在本实施方案的变体中,气体可渗透的扩散基体具有约50微米~500微米的厚度。该微孔层具有10微米~100微米的厚度,且可以在该基体上形成离散层或渗透到气体可渗透的基体中。微孔层30包括细的碳粉末部分32和多个分布在其中的颗粒34。多个颗粒34降低了可用的体积或横截面积(即降低了孔隙率)并提高了如方向d1、d2和d3所示移动通过细粉末部分32的气体横越的距离(即提高了曲折率)。由于气体必须使用非直线路径通过微孔层30,因此这些距离提高了。
[0020]在本实施方案的变体中,多个颗粒34的存在量使得在与现有技术相比较时该气体传送阻力明显提高。颗粒的量和颗粒的形状或几何形状都可以改变该气体传送阻力。在微孔层30中包括多个颗粒34降低了气体扩散层的孔隙率(即孔体积)并提高了这些层的曲折率(即有效孔长度),这两种效应导致扩散传送阻力的提高。
[0021]除多个颗粒34之外,该气体扩散层12典型地还包括通常现有技术气体扩散层中所发现的气体扩散基体28和微孔层30。例如,气体可渗透的扩散基体28可以包括导电非织造织物或纸或导电织造织物或布。气体可渗透的扩散基体28的更特别实例包括但不局限于碳纤维纸或纸浸渍布。约180微米厚的TGP-H-060碳纤维纸在100kPa和80℃下的气体传送阻力约为0.1s/cm,如美国专利号7157178中提出的。该专利的全部公开内容由此通过引用结合进来。
[0022]在本实施方案的变体中,微孔层30包括碳粉末和碳氟聚合物粘结剂。适合的碳氟聚合物粘结剂的实例包括但不局限于碳氟聚合物,例如聚四氟乙烯(“PTFE”)、氟代乙烯丙烯(“FEP”)及其组合。
[0023]如前所述,微孔层30包括多个分散的颗粒。通常,该多个颗粒的至少一部分包括具有板状形状的三维物体。在本实施方案的一种变体中,该多个颗粒的至少一部分包含导电薄片。在该变体的进一步改进中,导电薄片具有约0.1微米~约50微米的最大尺寸。在该变体的另一改进中,导电薄片具有约1微米~约5微米的最小尺寸。在本实施方案的另一改进中,导电薄片具有约5微米~约15微米的最大尺寸。可用的导电薄片的实例包括但不局限于石墨薄片。
[0024]参照图1和2,提供了结合有上述本发明的扩散层的燃料电池。本实施方案的燃料电池10包括阳极气体流场16,其典型地包括一个或多个用于将第一气体引入该燃料电池10的通道60。阳极扩散层12设置在该阳极气体流场16上,而阳极催化剂层18设置在阳极扩散层12上。聚合物离子传导膜62设置在该阳极催化剂层18上。阴极层22设置在该聚合物离子传导膜62上。阴极扩散层14设置在阴极层22上。最后,阴极气体流场20设置在阴极扩散层14上。阴极气体流场20包括一个或多个用于将第二气体引入该燃料电池10的通道66。阳极扩散层12或阴极扩散层14的至少之一包含气体可渗透的扩散结构26和微孔层30。如上所述,微孔层30设置在该气体可渗透的扩散基体上,在其中分散有多个颗粒34。气体扩散基体28、微孔层30和多个颗粒34的详情与如上所述的相同。
[0025]以下实施例举例描述了本发明的多个实施方案。本领域技术人员将认识到在本发明的精神和权利要求的范围之内的多种变体。
[0026]如下制备对照样和含石墨薄片的试样(参见图3中的表I)。从VWR International购买具有7~10μm中值尺寸的石墨薄片。依照美国专利号7063913B2中所述的一步烧结工艺,首先将Toray TGP-H-060碳纸基体浸渍在3%稀Daikin D2C分散体中,然后在约64℃在IR灯下干燥,以形成疏水Toray基体。测得该PTFE吸收量为约12.9wt%。将具有68.7%乙炔黑、25.1%PTFE粘合剂和6.2%石墨薄片的微孔层涂覆在该疏水Toray基体上,然后在约380℃烧结20分钟。以类似的方式制备在该微孔层中不包含石墨薄片的对照样(75%乙炔黑和25%PTFE)。两种最后涂层都具有1mg/cm2的测定负载量。
[0027]如图4和5中所示评价在湿润和干燥操作条件下在MPL中具有和不具有石墨薄片的GDL的性能。图4提供了在湿润条件下结合有这些GDL的氢-空气电池的电压与电流密度的关系曲线图。图5提供了在干燥条件下结合有这些GDL的电池的电压与电流密度的关系曲线图。在湿润操作条件下,包括石墨薄片的试样的性能在2A/cm2处略差于不包括石墨薄片的对照样。然而,直至电流约1.5A/cm2,两种电池的性能接近。在更干燥的操作条件下,包括石墨薄片的试样的性能好于对照样。对于湿润测试条件,入口处的阳极和阴极气体压力和相对湿度为270kPa绝对压力和100%,电池温度为60℃。对于干燥试验条件,入口处的气体压力和相对湿度为101kPa绝对压力和40%,电池温度为70℃。对于两种试验条件,将H2和O2的反应物化学计量保持为2。
[0028]尽管已经举例说明和描述了本发明的实施方案,但并不旨在这些实施方案举例说明和描述本发明的所有可能形式。而是在该说明书中所用的词语都是描述性而不是限制性的词语,应当理解在不脱离本发明的精神和范围的情况下可以进行多种改变。
Claims (25)
1.用于燃料电池中的气体扩散层,包括流场、离子传导膜和电极,该气体扩散层包括:
气体可渗透的扩散基体;和
设置在该气体可渗透的扩散基体之上的微孔层,该微孔层包括碳粉末和多个分散在其中的颗粒,所述多个颗粒的存在改变横过该微孔层的气体传送阻力,该扩散层能够位于所述电极和所述流场之间。
2.权利要求1的扩散层,其中由于存在所述多个颗粒,提高了该气体传送阻力。
3.权利要求1的扩散层,其中该气体可渗透的扩散基体包括导电非织造织物或纸或织造织物或布。
4.权利要求1的扩散层,其中该气体可渗透的扩散基体具有约50微米~500微米的厚度。
5.权利要求1的扩散层,其中该气体可渗透的扩散基体包括碳纤维纸或碳浸渍布。
6.权利要求1的扩散层,其中该微孔层包含碳粉末和碳氟聚合物粘结剂。
7.权利要求6的扩散层,其中该碳氟聚合物粘合剂包括选自聚四氟乙烯、氟化乙烯丙烯及其组合的组分。
8.权利要求1的扩散层,其中所述多个颗粒的至少一部分包含具有一定纵横比的板状形状的三维物体。
9.权利要求1的扩散层,其中所述多个颗粒的至少一部分包含导电薄片。
10.权利要求9的扩散层,其中所述导电薄片包括石墨薄片。
11.权利要求9的阴极扩散层,其中所述导电薄片具有约0.1微米~约50微米的最大尺寸。
12.权利要求9的阴极扩散层,其中所述导电薄片具有约1微米~约5微米的最小尺寸。
13.权利要求9的阴极扩散层,其中所述导电薄片具有约5微米~约15微米的最大尺寸。
14.燃料电池,包括:
具有一个或多个用于将第一气体引入该燃料电池的通道的阳极气体流场;
设置在该阳极气体流场上的阳极扩散层;
设置在该阳极扩散层上的阳极层;
设置在该阳极层上的聚合物离子传导膜;
设置在该聚合物离子传导膜上的阴极层;
设置在阴极层上的阴极扩散层;
具有一个或多个用于将第二气体引入该燃料电池的阴极板通道的阴极气体流场,该阴极流场设置在该阴极扩散层之上,其中该阳极扩散层或阴极扩散层的至少之一包括:
气体可渗透的扩散基体;和
设置在该气体可渗透的扩散基体之上的微孔层,该微孔层具有多个分散在其中的颗粒,所述多个颗粒提高了横过该气体扩散层的气体传送阻力。
15.权利要求14的燃料电池,其中该气体可渗透的扩散基体包括非织造织物或纸或织造织物或布。
16.权利要求14的燃料电池,其中该气体可渗透的扩散基体具有约50微米~500微米的厚度。
17.权利要求14的燃料电池,其中该微孔层包含碳粉末和碳氟聚合物粘结剂。
18.权利要求14的燃料电池,其中该碳氟聚合物粘合剂包括选自聚四氟乙烯、氟化乙烯丙烯及其组合的组分。
19.权利要求14的燃料电池,其中所述多个颗粒的至少一部分包含具有板状形状的三维物体。
20.权利要求14的燃料电池,其中所述多个颗粒的至少一部分包含导电薄片。
21.权利要求20的燃料电池,其中所述导电薄片包括石墨薄片。
22.权利要求20的燃料电池,其中所述导电薄片具有约0.1微米~约50微米的最大尺寸。
23.权利要求20的燃料电池,其中所述导电薄片具有约1微米~约5微米的最小尺寸。
24.权利要求20的燃料电池,其中所述导电薄片具有约5微米~约15微米的最大尺寸。
25.燃料电池,包括:
具有一个或多个用于将第一气体引入该燃料电池的通道的阳极气体流场;
设置在该阳极气体流场上的阳极扩散层;
设置在该阳极扩散层上的阳极层;
设置在该阳极层上的聚合物离子传导膜;
设置在该聚合物离子传导膜上的阴极层;
设置在阴极层上的阴极扩散层;
具有一个或多个用于将第二气体引入该燃料电池的阴极板通道的阴极气体流场,该阴极流场设置在该阴极扩散层之上,其中该阳极扩散层和阴极扩散层各自独立地包括:
气体可渗透的扩散基体;和
设置在该气体可渗透的扩散基体之上的微孔层,该微孔层具有多个分散在其中的颗粒,所述多个颗粒提高了横过该气体扩散层的气体传送阻力。
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