CN101473465A - 用于燃料电池或者基于燃料电池技术的反应器的质子传导膜 - Google Patents

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Abstract

用于燃料电池或者基于燃料电池技术的反应器的质子传导膜(13)由容许质子从膜的一侧迁移到另一侧的薄玻璃板构成。这种膜不受通常在DMFC电池中的反应物的影响，和对于除了质子/水合氢离子以外的其它离子是不能透过的并且其不传导电子。所述玻璃可为普通钠钙玻璃并且其可掺杂有氯化银。此外，可将对于在燃料电池或者反应器中进行阳极反应和阴极反应之一必须的催化剂熔合在所述膜的一侧上的玻璃表面中，并且可将对于进行另一反应必须的催化剂熔合在所述膜的另一侧上的玻璃表面中。

Description

用于燃料电池或者基于燃料电池技术的反应器的质子传导膜
技术领域
本发明涉及用于燃料电池或者基于燃料电池技术的反应器的质子传导膜。
在本文中质子传导膜是指具有在其一侧上接收质子/水合氢离子和在其另一侧上释放相应数量的质子的能力的膜。当一个质子从一侧进入膜时，另一质子被从另一侧推出。该膜还不容许电子在相反方向上的通过并且除H+/H3O+之外的其它离子的通过是不期望的。
此外，在本文中DMFC理解为由液态甲醇驱动的燃料电池(直接甲醇燃料电池)，该燃料电池包括具有阳极和用于阳极反应的催化剂的阳极侧、具有阴极和用于阴极反应的催化剂的阴极侧、以及将所述阳极侧和所述阴极侧彼此隔开的中间膜。
背景技术
直接甲醇驱动的燃料电池是先前已知的，参见在http://www.wpi.edu/Pubs/ETD/Available/etd-051205-151955/unrestricted/A.Hac quard.pdf上公布的Alexandre Hacquard，Improving and Understanding DirectMethanol Fuel Cell(DMFC)Performance(提交给Worcester PolytechnicInstitute教员的论文)。在可获得的优点中，可提及：燃料是液态的，因此使得能够快速加燃料；可以低的成本生产甲醇以及可制成紧凑设计的燃料电池两者；以及燃料电池可设计用于许多不同的固定或者移动/便携式应用。此外，DMFC型燃料电池是环境友好的，仅排放出和二氧化碳；不形成硫或者氮的氧化物。
在上述出版物中，在所公开的燃料电池中的阳极和阴极由石墨构成并且在它们各自的一侧上均具有通道系统等，在阳极处用于供给液态甲醇-水混合物并且在阴极处用于供给氧气(纯氧或者空气氧)。在阳极和阴极之间具有质子传导膜，并且分别在膜与阳极和阴极之间具有称为气体扩散层的物质。而且，气体扩散层或者膜在阳极侧上载有Pt和Ru催化剂，并且在阴极侧上载有单独的Pt催化剂。气体扩散层由碳布或者碳纸构成。在阳极侧上，气体扩散层接收与甲醇在阳极催化剂上氧化有关形成的CO2并且容许其向上扩散到上端面，在所述上端面中形成CO2气泡。在阴极侧上，所供给的氧气通过气体扩散层并且与通过膜的电子和质子反应以形成水。与用于由直接甲醇驱动的其它燃料电池的膜类似，此处的膜由NafionTM(磺化的PTFE型聚合物)构成。催化剂以有机溶剂、细粉状的催化剂颗粒和NafionTM溶液的油墨形式涂布在气体扩散层上或者膜上，之后让溶剂挥发。一般认为对于质子向膜的有效传输具有NafionTM网络是必须的。此外，由此制备的气体扩散层用作电极。
然而，已经表明NafionTM不具有期望的耐甲醇性，而且当暴露于2M(约6％)甲醇时已经开始溶解。而且，已知的DMFC型燃料电池由于甲醇在阳极处缓慢的电化学氧化而具有太低的功率密度，并且甲醇能够穿过PEM膜(聚合物电解质)迁移到其中氧化甲醇的阴极。这不仅导致燃料损失，而且导致所形成的一氧化碳使在阴极处所使用的铂催化剂中毒，这导致降低的效率。反应的复杂性使得难以获得令人满意的产率。
发明内容
本发明的目的是提供不受DMFC电池中的反应物影响并且除质子/水合氢离子之外的其它离子不能透过的质子传导膜。
在介绍中所提及的膜中，该目的通过由薄玻璃板构成的膜而实现，所述薄玻璃板容许质子从膜的一侧迁移至另一侧。实际上，玻璃在水中不溶，玻璃膜因此不受DMFC电池中的反应物的影响，且对于除质子/水合氢离子之外的其它离子是不能透过的。
优选地，该玻璃为普通钠钙玻璃。这种玻璃便宜，但是满足在所要用的环境中不溶性和耐腐蚀性方面的要求。
为了使玻璃是质子传导的，其适当地用氯化银掺杂。可使用其它掺杂剂，但是氯化银是公知的并且相对便宜。
合适的是，将为了在燃料电池或者反应器中进行阳极反应或者阴极反应所必须的催化剂熔合在膜一侧上的玻璃表面中。优选地，将对于进行阳极反应必须的催化剂熔合在膜一侧上的玻璃表面中，和将对于进行阴极反应必须的催化剂熔合在膜另一侧上的玻璃表面中。因此保护催化剂免受机械破坏，同时保持紧凑设计的可能性，提供高的功率密度。
附图说明
以下，将参照优选实施方式以及附图更详细地描述本发明。
图1为显示DMFC型燃料电池装置的原理流程图，其中在燃料电池中液态甲醇逐步氧化以形成二氧化碳和水。
图2为根据图1的燃料电池装置的横截面视图，显示电极、中间膜和流体通道的优选布置。
图3和4为两个不同流型的平面视图，其中可在各装置内部引导反应物。
具体实施方式
在图1中的原理流程图中所显示的DMFC型燃料电池装置中，液态甲醇在燃料电池中逐步氧化为二氧化碳和水。所显示的燃料电池装置包括流动状态串联连接的三个燃料电池1、2和3，用于在三个单独的步骤中进行逐步氧化。各个燃料电池包括阳极11、阴极12和将它们彼此隔开的膜13。在阳极侧上，在第一个步骤1中甲醇氧化为甲醛，在第二个步骤2中所获得的甲醛氧化为甲酸，并且在第三个步骤3中所获得的甲酸氧化为二氧化碳。在阴极侧上，新鲜供应的过氧化氢在各步骤1-3中还原以形成水。适当控制对不同步骤的氧化剂供应使得在每个单独的步骤中在阳极侧和阴极侧上的反应处于彼此化学计量平衡。因此，所述反应可更加可靠地精制和控制以增加产率。
所述三个燃料电池1、2和3还是串联电连接的。两个电子从步骤1中的阳极111经由以灯泡形式显示的负载15去往步骤3中的阴极123；两个电子从步骤3中的阳极113去往步骤2中的阴极122；并且两个电子从步骤2中的阳极112去往步骤1中的阴极121。在所有的三个电池1、2和3中，所形成的质子/水合氢离子从阳极11穿过膜13去往阴极12。
图2是根据图1的燃料电池装置的横截面视图，显示电极11、12、中间膜13和流体通道16的优选布置。阳极11、阴极12和膜13由彼此附着以形成组(package)或者堆(pile)的薄板或者片形成。所述接合可为机械的，例如通过连杆(未示出)，但是优选使用合适胶水例如硅酮型胶水的接合(未示出)以将所述板/片保持在一起。在膜13和阳极11之间以及在膜13和阴极12之间布置表面结构16，所述表面结构将在基本上板的整个侧面上提供优化的液体流动。图1中所示的在单独的燃料电池1、2和3之间的流线由在板组/堆中形成的流动连接以及图2中所示的位于外部的流动连接构成。
根据本发明，膜13由容许质子/水合氢离子从膜13的一侧迁移至另一侧的薄玻璃板构成。所述玻璃可有利地由便宜的玻璃级别如钠钙玻璃和绿玻璃构成。当使得这种玻璃板薄时，其回弹性和其对负载的比耐久性将增加。作为玻璃中的掺杂剂，可想到几种不同的金属，但是优选使用氯化银形式的银，其相当便宜。掺杂剂以及小的玻璃厚度促进质子/水合氢离子迁移穿过膜。此外，所述玻璃阻止其它离子和分子例如甲醇的通过，并且其不导电，这意味着来自阴极12的电子不能穿过膜13传递至阳极11。因此，不会发生从阳极11到阴极12的甲醇迁移，这意味着不存在由于甲醇迁移引起的燃料损失和没有在阴极12处一氧化碳的形成，所述一氧化碳的形成否则可降低此处任选使用的铂催化剂的效率。
在图2中所示的优选实施方式中，阳极11、阴极12和膜13具有小于1mm的厚度。阳极11以及阴极12具有一个平面侧，并且所述表面结构16布置在阳极11以及阴极12上，而中间膜13的两侧为平面的，所述表面结构在基本上所述板的整个侧面上提供优化的液体流动。然后图1中所示的燃料电池装置中的电池1中的阴极121的平面侧与电池2中的阳极112的平面侧邻接接触等等。容易实现燃料电池1、2、3可具有阳极11、膜13以及阴极12，其全部具有面向在邻接板上的具有表面结构16的一侧的平面侧，反之亦然，或者阳极11和阴极12具有面向膜13的平面侧，所述膜13的两侧具有表面结构16。
合适地，阳极11以及阴极12由导电并且耐反应物的材料例如不锈钢的薄金属片构成，所述薄金属片的厚度大小为0.6mm下至0.1mm，优选0.3mm。膜13中的任何表面结构以及在阳极11和阴极12中的表面结构可由波形横截面的通道16形成。合适地，通道16具有宽度大小为2mm上至3mm和深度大小为0.5mm下至0.05mm。膜13中的任何表面结构16是例如通过蚀刻产生的，并且在阳极和阴极板11、12中表面结构是通过绝热成型(也称为高冲击成型)产生的。这种成型的一个实例公开于美国专利No.6,821,471中。
图3和4显示两种不同的表面结构或者流型，其在基本上板的整个侧面上产生优化的液体流动。在图3中，平行通道反复地横向贯穿，使得整个表面结构由以格子样式布置的肩(shoulder)构成，形成通道16的格栅样式。最后，图4显示还可使用平行运行的曲流状的通道16。在包括不同的可能流径的所有情况中，应该争取使它们从入口到出口是等长的。
优选地，玻璃板13具有一个平面侧并且所述平面侧适当地具有对于进行燃料电池或者反应器中的阳极反应或者阴极反应必须的催化剂，并且优选所述催化剂熔合至膜一侧上的玻璃表面。因此，还合适的是，玻璃板13的另一侧是平面的并且对于进行阴极反应必须的催化剂熔合至膜另一侧上的玻璃表面。从其中还显示两个膜13在两侧上具有催化剂的层14的图2清楚的是，促进具有包括一个平面侧和具有表面结构的一侧的相同薄板形状的电极11、12的燃料电池1、2、3的紧凑堆的构造，由此可获得高的功率密度。
通过将催化剂合适地熔合至玻璃表面，在保持给出高的功率密度的紧凑结构的同时保护其免受机械破坏。所述熔合例如通过激光，合适地在惰性气氛中进行，并且在所述熔合之前自然应该使催化剂颗粒非常小，例如通过在球磨机中研磨，以提高催化剂面积。
自然，在所有情况下使催化剂适合于待催化的反应。优化用于图1中所示的甲醇驱动的燃料电池装置的催化剂将例如导致所述第一催化剂由以下形成：对于如下反应的单独的或者与Au和/或TiO2组合的60-94％Ag、5-30％Te和/或Ru、和10％Pt，优选以约90:9:1的比例
Figure A200780021935D00071
对于如下反应的与Ag组合的SiO2和TiO2
对于如下反应的单独的或者与TiO2和/或Te组合的Ag
Figure A200780021935D00073
然后所述第二催化剂由对于如下反应的例如炭粉(炭黑)、蒽醌和Ag以及酚醛树脂形成
Figure A200780021935D00074
如上所述，用于所述第二个步骤的优化催化剂合适地由SiO2、TiO2和Ag构成。在膜13由玻璃构成的情况下，SiO2已包含在玻璃中，这意味着仅需要单独涂布TiO2和Ag。
对于甲醇氧化为乙醛，E0≈0.9V，对于乙醛氧化为甲酸，E0≈0.4V，对于甲酸氧化为二氧化碳，E0≈0.2V，并且在低的负载下这一起将提供约1.5～1.6V。当转化良好时，热量可从中间电池2取出。
蒽醌(CAS no.84-65-1)是具有286℃的熔点并且在水和醇中不溶但是在硝基苯和苯胺中可溶的结晶粉末。催化剂可通过如下制造：将炭粉(炭黑)、蒽醌和银与例如酚醛树脂混合，此后将其形成为涂层，让所述涂层干燥。然后将涂层与其载体分离，将其粉碎并且细磨，之后使所获得的粉末在合适的溶剂中调浆，涂布在所需处，之后让溶剂挥发。
自然，催化剂也可由电极11、12之一或者两者所携带。或者，催化剂的至少之一，例如含有蒽醌和银的催化剂，可布置在中间的单独载体例如碳纤维毡载体(未示出)中。然而，这种布置将意味着扩散变慢，这意味着即使这种变化是较不优选的，尽管其是可能的。此外，相同的催化剂可用于燃料电池型反应器中以相反地驱动反应以从二氧化碳、水和电能生产甲醇和过氧化氢。

Claims (4)

1.用于燃料电池或者基于燃料电池技术的反应器的质子传导膜，特征在于膜(13)由容许质子/水合氢离子从所述膜的一侧迁移到另一侧的薄玻璃板构成，和将为了在燃料电池或者反应器中进行阳极反应或者阴极反应所必须的催化剂熔合在膜(13)的一侧上的玻璃表面中。
2.权利要求1的膜，特征在于所述玻璃为普通钠钙玻璃。
3.权利要求1或2的膜，特征在于所述玻璃掺杂有氯化银。
4.权利要求1的膜，特征在于将对于进行阳极反应所必须的催化剂熔合在所述膜的一侧上的玻璃表面中，和将对于进行阴极反应所必须的催化剂熔合在所述膜另一侧上的玻璃表面中。
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