CN101348940A - 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法 - Google Patents

一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法 Download PDF

Info

Publication number
CN101348940A
CN101348940A CNA2008101204852A CN200810120485A CN101348940A CN 101348940 A CN101348940 A CN 101348940A CN A2008101204852 A CNA2008101204852 A CN A2008101204852A CN 200810120485 A CN200810120485 A CN 200810120485A CN 101348940 A CN101348940 A CN 101348940A
Authority
CN
China
Prior art keywords
crystal
growth
crucible
compound semiconductor
temperature
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CNA2008101204852A
Other languages
English (en)
Other versions
CN101348940B (zh
Inventor
徐家跃
金敏
胡同兵
何庆波
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Xu Jiayue
Original Assignee
HANGZHOU SHANGJING ACTINOELECTRICITY CO Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by HANGZHOU SHANGJING ACTINOELECTRICITY CO Ltd filed Critical HANGZHOU SHANGJING ACTINOELECTRICITY CO Ltd
Priority to CN 200810120485 priority Critical patent/CN101348940B/zh
Publication of CN101348940A publication Critical patent/CN101348940A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN101348940B publication Critical patent/CN101348940B/zh
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Landscapes

  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)

Abstract

本发明涉及一种化合物半导体砷化镓单晶的改进型坩埚下降法生长方法，将多工位坩埚下降炉用于化合物半导体GaAs单晶的生长，其炉内设计有多个工位，可同时生长多根晶体；先合成好高纯富砷多晶GaAs原料，一般富砷量不多于1mol％；将原料装入底部有种井和籽晶的PBN坩埚内，置于静态稳定坩埚下降炉内；下降炉设计有三个温度区，高温区T1，梯度区T2以及低温区T3，分别承担化料、生长和保温功能；炉温控制在1250～1290℃，调整坩埚位置使籽晶顶部融化，然后以0.2～3mm/h速率下降，开始晶体生长；晶体生长结束后，通过调整坩埚位置和控制炉温，对晶体实行原位退火。优点：融合了现有VB法和VGF法的优点，增加了多坩埚，以提高晶体产率，增加了原位退火方法，以降低热应力引起的位错缺陷。

Description

一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法
技术领域
本发明涉及一种化合物半导体砷化镓单晶的改进型坩埚下降法生长方法，属于晶体生长领域。
背景技术
砷化镓(GaAs)是典型的化合物半导体，其地位仅次于Si单晶。与Si相比，GaAs的带隙较大、电子迁移率和饱和速度高，因此用GaAs制成的电子器件比相应Si器件工作速度快、工作频率高且具有更宽的工作温度范围。这使得GaAs取代Si成为了制作现代超高速电子器件和电路的最重要半导体材料。近几年来，GaAs材料及其相关产业发展迅速，每年以超过35％的速度增长，2005年其产值已超过了100亿美元。在未来的几十年内，GaAs产业仍将保持强劲的增长势头。GaAs产业的规模越来越大，前景十分诱人。
1、授权公告号CN1249271C、名称“砷化镓单晶的生长方法”，采用双加热温度温梯炉进行生长，具体步骤如下：①坩埚和生长炉的预烧处理：在坩埚未装原料的情况下，对氮化硼坩埚和生长炉内的装置进行高温预烧结处理，具体做法：对双加热温度梯度炉抽真空，真空度小于6×103Pa后，以50～150℃/小时的速率升温到1300～1500℃，保温24～48小时，降温速率为50～150℃/小时，降至室温后打开炉罩；②晶体生长过程：将定向好的砷化镓籽晶放入氮化硼坩埚的籽晶槽中，将坩埚置于定位棒的圆形凹槽内，在坩埚中放入按比例混合好的原料，氮化硼坩埚上覆盖氧化铝刚玉板，将炉体的其它组件装配到位，放下钟罩；打开真空系统对生长炉抽高真空，当真空度小于6×103Pa后，充入高纯保护氢气或氮气，气压为0.01～0.05MPa；启动生长控制程序，升温速率为10～100℃/小时，升温至130～1500℃，恒温3～12小时，以2～10℃/小时速率降温至900～1100℃；③高温原位退火：当砷化镓晶体结晶结束后，炉内温度降至900～1100℃时，保温1～30小时，退火结束后，以5～20℃/小时降至室温，晶体生长完毕。
2、目前，生长GaAs单晶的技术主要有水平布里奇曼法(HB)、液封直拉法(LEC)、蒸气控制直拉法(VCZ)、垂直梯度凝固法(VGF)和垂直布里奇曼法(VB)。HB法设备较为简单，可生长低位错密度的GaAs单晶，但该工艺生长周期长，所得晶体截面呈“D”形，加工成圆片时，造成材料损失，因此利用率低。LEC是首先在高压单晶炉内原位合成GaAs后，再以此为籽晶拉制单晶，该方法的优点是可制备出高纯度大尺寸的GaAs单晶，适合规模生产，但其结晶质量略差，位错密度高，而且设备十分昂贵。VCZ是对LEC技术的一项改进，它将坩埚-晶体放置在一充满As气氛的内生长室中，As蒸气压抑制了GaAs晶体在生长过程中的表面解离，从而获得了低位错晶体。但该工艺使生长系统复杂化了，生长过程无法观察，重复性较差，因而未能用于规模化生产。VGF和VB技术近几年被广泛采用，它们兼具了以上几种方法的优点，可生长出高质量大直径的GaAs单晶，并且设备成本低很多，因而倍受青睐。总体上讲，以上各生长方法各具特色，但它们有一个共同的缺点：每台生长设备在一个生长周期内只能获得一根晶体，生产效率不高。
发明内容
设计目的：避免背景技术中的不足之处，设计一种三温区炉膛可调节、一炉同时生长多根晶体的多坩埚、原位退火的一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，以期实现GaAs晶体的低成本、批量化、自动化生产。
设计方案：为了实现上述设计目的。本发明将预先合成好的高纯富砷多晶GaAs原料，装入底部有种井和籽晶的PBN坩埚内，放置于三温区的坩埚下降炉内，炉温控制在1250～1290℃，下降速率为0.2～3mm/h，并且在同一炉内可放置多个坩埚，同时生长多根晶体。晶体生长结束后，通过调整适当的坩埚位置和控制炉温，可对晶体实行原位退火消除热应力，减少晶体开裂。
技术方案：一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，(1)将多工位坩埚下降炉用于化合物半导体GaAs单晶的生长，其炉内设计有多个工位，可同时生长多根晶体；(2)先合成好高纯富砷多晶GaAs原料，一般富砷量不多于1mol％，将原料装入底部有种井和籽晶的PBN坩埚内，置于静态稳定坩埚下降炉内；(3)下降炉设计有三个温度区，高温区T1，梯度区T2以及低温区T3，分别承担化料、生长和保温功能；(4)炉温控制在1250～1290℃，调整坩埚位置使籽晶顶部融化，然后以0.2～3mm/h速率下降，开始晶体生长；(5)晶体生长结束后，通过调整坩埚位置和控制炉温，对晶体实行原位退火。
本发明与背景技术相比，一是融合了现有VB方法和VGF法的优点，增加了多坩埚，以提高晶体产率，增加了原位退火方法，以降低热应力引起的位错缺陷；二是生长炉结构简单，操作方便，而且可以调节炉膛内部温度梯度，非常适合规模生产，其改进型坩埚下降法(MPM)与现有生长方法的比较见表1：
表1 GaAs单晶各生长方法的特点
Figure A20081012048500051
具体实施方式
实施例1：化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法：
下降炉选择：将多工位坩埚下降炉用于化合物半导体GaAs单晶的生长；
原料配制：采用高纯As和Ga原料，在密闭条件下通过化学反应合成GaAs多晶料。根据实验需要在配料时特意添加过量的As，砷过量一般控制在小于1mol％，而多晶原料中掺入的Si或Zn或Te杂质不多于1mol％；
生长准备：选择高质量GaAs晶体，经X射线定向仪精确定向，切割、研磨成所需要形状，清洗干净后装入PBN坩埚的种井位置，然后装入多晶料，置于下降炉内适当位置；
晶体生长：炉温控制在1250～1290℃范围内调节且包括端值，恒温后保温数小时，待原料全部充分熔化后，调整坩埚位置使籽晶顶部融化，启动机械系统，开始晶体生长。界面温度梯度为20～35℃/cm范围内任选且包括端值，生长速度为0.2～5mm/h范围内任选且包括端值。多个坩埚同时进行上述相同操作，以确保每个晶体都能接种成功并实现同步生长；
退火处理：待原料全部结晶后，将坩埚移至恒温区域内，在900～1100℃范围内且包括端值下保温10h，消除晶体内部热应力，然后以30～70℃/h范围内的速率且包括端值缓慢降温至室温，取出晶体，即为所需的GaAs晶体。
本发明所述的种井是指装籽晶的槽。
举例说明：
例1：将富As的高纯GaAs多晶原料4.0kg，装入直径3英寸的PBN坩埚内，坩埚底部事先放置有<001>取向、直径10mm的籽晶。然后把坩埚置于下降法晶体生长炉中，炉温控制在1280℃，待恒温后开始接种生长。生长周期为5天，生长结束后在恒温区内1000℃下退火10小时，缓慢降温至室温，可获得表面光亮无沾润的GaAs晶体。
例2：将富As的高纯GaAs多晶原料16.0kg，分别装入4只直径3英寸的PBN坩埚内，坩埚底部事先分别放置了<001>取向、直径10mm的籽晶。然后把4只坩埚置于多工位的下降法晶体生长炉中，炉温控制在1280℃，待恒温后开始接种生长。生长周期为5天，生长结束后在恒温区内1000℃下退火10小时，缓慢降温至室温，可获得4根相同长度的表面光亮无沾润的GaAs晶体。
例3：将4.0kg合成好的富As的高纯GaAs多晶原料中，加入60mg高纯硅，混合均匀，装入直径4英寸的PBN坩埚内，坩埚底部事先放置有<001>取向、直径15mm的籽晶。然后把坩埚置于下降法晶体生长炉中，炉温控制在1280℃，待恒温后开始接种生长。生长周期为4天，生长结束后在恒温区内1000℃下退火12小时，缓慢降温至室温，可获得表面光亮无沾润的4英寸Si掺杂GaAs晶体。
例4：将20.0kg合成好的富As的高纯GaAs多晶原料中，加入500mg高纯硅，混合均匀，装入直径5只直径2英寸的PBN坩埚内，坩埚底部事先放置有<111>取向、直径10mm的籽晶。然后把坩埚置于多工位下降法晶体生长炉中，炉温控制在1270℃，待恒温后开始接种生长。生长周期为7天，生长结束后在恒温区内900℃下退火10小时，缓慢降温至室温，可获得表面光亮无沾润的5根直径2英寸的重Si掺杂的GaAs晶体。
需要理解到的是：上述实施例虽然对本发明作了比较详细的文字描述，但是这些文字描述，只是对本发明设计思路的简单文字描述，而不是对本发明设计思路的限制，任何不超出本发明设计思路的组合、增加或修改，均落入本发明的保护范围内。

Claims (4)

1、一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，其特征是：
(1)将多工位坩埚下降炉用于化合物半导体GaAs单晶的生长，其炉内设计有多个工位，可同时生长多根晶体；
(2)先合成好高纯富砷多晶GaAs原料，一般富砷量不多于1mol％；将原料装入底部有种井和籽晶的PBN坩埚内，置于静态稳定坩埚下降炉内；
(3)下降炉设计有三个温度区，高温区T1，梯度区T2以及低温区T3，分别承担化料、生长和保温功能；
(4)炉温控制在1250～1290℃，调整坩埚位置使籽晶顶部融化，然后以0.2～3mm/h速率下降，开始晶体生长；
(5)晶体生长结束后，通过调整坩埚位置和控制炉温，对晶体实行原位退火。
2、根据权利要求1所述的化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，其特征是：下降炉内设计有多个工位，可同时放置多支PBN坩埚，用于生长多根晶体。
3、根据权利要求1所述的化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，其特征是：多晶原料中掺入富砷量不多于1mol％。
4、根据权利要求1所述的化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法，其特征是：多晶原料中掺入Si或Zn或Te杂质不多于1mol％。
CN 200810120485 2008-09-08 2008-09-08 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法 Expired - Fee Related CN101348940B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN 200810120485 CN101348940B (zh) 2008-09-08 2008-09-08 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN 200810120485 CN101348940B (zh) 2008-09-08 2008-09-08 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN101348940A true CN101348940A (zh) 2009-01-21
CN101348940B CN101348940B (zh) 2013-05-15

Family

ID=40267904

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN 200810120485 Expired - Fee Related CN101348940B (zh) 2008-09-08 2008-09-08 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN101348940B (zh)

Cited By (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102363897A (zh) * 2011-11-07 2012-02-29 上海应用技术学院 一种pbn坩埚及利用其进行砷化镓晶体生长的方法
CN102677175A (zh) * 2012-05-28 2012-09-19 上海应用技术学院 一种砷化镓单晶的生长方法
CN103789835A (zh) * 2014-03-04 2014-05-14 昆山鼎晶镓业晶体材料有限公司 一种改进型梯度凝固GaAs单晶生长方法
CN105543949A (zh) * 2016-03-10 2016-05-04 中国电子科技集团公司第十三研究所 注入原位合成连续vgf/vb生长化合物半导体单晶的制备方法
CN106206841A (zh) * 2016-07-21 2016-12-07 江西德义半导体科技有限公司 砷化镓衬底材料制备方法
CN106225478A (zh) * 2016-08-29 2016-12-14 沈阳科晶自动化设备有限公司 一种高通量电弧熔炼炉
CN106536795A (zh) * 2014-07-17 2017-03-22 住友电气工业株式会社 GaAs晶体
CN106637413A (zh) * 2016-12-30 2017-05-10 有研光电新材料有限责任公司 一种降低hb砷化镓单晶头部位错密度的方法
CN109913941A (zh) * 2019-02-12 2019-06-21 南京同溧晶体材料研究院有限公司 一种异质高熔点弧形籽晶生长稀土离子掺杂晶体的模具及生长方法
CN110629289A (zh) * 2019-11-01 2019-12-31 中国电子科技集团公司第四十六研究所 一种低亮暗点的4和6英寸半绝缘砷化镓抛光片制备方法
CN111893571A (zh) * 2020-08-06 2020-11-06 山西中科晶电信息材料有限公司 一种掺杂砷化镓单晶晶体生长工艺
CN112420511A (zh) * 2020-11-23 2021-02-26 陕西科技大学 一种GaAs衬底的退火处理方法
CN114232069A (zh) * 2022-02-25 2022-03-25 北京通美晶体技术股份有限公司 一种Ⅱ族元素掺杂GaAs单晶硅及其制备方法
CN114808106A (zh) * 2022-03-02 2022-07-29 北京通美晶体技术股份有限公司 一种GaAs单晶生长工艺
CN115029783A (zh) * 2022-05-09 2022-09-09 云南鑫耀半导体材料有限公司 基于vb法与vgf法结合的砷化铟单晶生长方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1196816C (zh) * 2002-04-29 2005-04-13 中国科学院上海硅酸盐研究所 硅酸镓镧晶体的坩埚下降法生长技术

Cited By (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102363897A (zh) * 2011-11-07 2012-02-29 上海应用技术学院 一种pbn坩埚及利用其进行砷化镓晶体生长的方法
CN102677175A (zh) * 2012-05-28 2012-09-19 上海应用技术学院 一种砷化镓单晶的生长方法
CN103789835A (zh) * 2014-03-04 2014-05-14 昆山鼎晶镓业晶体材料有限公司 一种改进型梯度凝固GaAs单晶生长方法
CN106536795A (zh) * 2014-07-17 2017-03-22 住友电气工业株式会社 GaAs晶体
CN105543949A (zh) * 2016-03-10 2016-05-04 中国电子科技集团公司第十三研究所 注入原位合成连续vgf/vb生长化合物半导体单晶的制备方法
CN106206841A (zh) * 2016-07-21 2016-12-07 江西德义半导体科技有限公司 砷化镓衬底材料制备方法
CN106225478A (zh) * 2016-08-29 2016-12-14 沈阳科晶自动化设备有限公司 一种高通量电弧熔炼炉
CN106637413A (zh) * 2016-12-30 2017-05-10 有研光电新材料有限责任公司 一种降低hb砷化镓单晶头部位错密度的方法
CN109913941A (zh) * 2019-02-12 2019-06-21 南京同溧晶体材料研究院有限公司 一种异质高熔点弧形籽晶生长稀土离子掺杂晶体的模具及生长方法
CN109913941B (zh) * 2019-02-12 2024-03-26 南京同溧晶体材料研究院有限公司 一种异质高熔点弧形籽晶生长稀土离子掺杂晶体的模具及生长方法
CN110629289A (zh) * 2019-11-01 2019-12-31 中国电子科技集团公司第四十六研究所 一种低亮暗点的4和6英寸半绝缘砷化镓抛光片制备方法
CN110629289B (zh) * 2019-11-01 2021-02-23 中国电子科技集团公司第四十六研究所 一种低亮暗点的4和6英寸半绝缘砷化镓抛光片制备方法
CN111893571A (zh) * 2020-08-06 2020-11-06 山西中科晶电信息材料有限公司 一种掺杂砷化镓单晶晶体生长工艺
CN112420511A (zh) * 2020-11-23 2021-02-26 陕西科技大学 一种GaAs衬底的退火处理方法
CN114232069A (zh) * 2022-02-25 2022-03-25 北京通美晶体技术股份有限公司 一种Ⅱ族元素掺杂GaAs单晶硅及其制备方法
CN114808106A (zh) * 2022-03-02 2022-07-29 北京通美晶体技术股份有限公司 一种GaAs单晶生长工艺
CN115029783A (zh) * 2022-05-09 2022-09-09 云南鑫耀半导体材料有限公司 基于vb法与vgf法结合的砷化铟单晶生长方法
CN115029783B (zh) * 2022-05-09 2023-10-03 云南鑫耀半导体材料有限公司 基于vb法与vgf法结合的砷化铟单晶生长方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN101348940B (zh) 2013-05-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101348940B (zh) 一种化合物半导体GaAs单晶的改进型坩埚下降法生长方法
CN103789835A (zh) 一种改进型梯度凝固GaAs单晶生长方法
CN101148777B (zh) 直拉法生长掺镓硅单晶的方法和装置
CN101736401B (zh) 锗晶体生长的方法和装置
CN2885891Y (zh) 生长砷化镓单晶的温控炉
CN101550586B (zh) 一种碲化锌单晶生长技术
CN100357498C (zh) 水平三温区梯度凝固法生长砷化镓单晶的方法
CN101348939B (zh) 一种提高砷化镓单晶利用率的生长方法
CN102168307B (zh) 铈钇铝石榴石晶体生长方法
CN102296368B (zh) 一种减少晶体热应力的方法
CN101305116A (zh) 晶体生长的系统和方法
CN103305903B (zh) 一种高氮压助熔剂-坩埚下降法制备GaN晶体的方法
CN101580961A (zh) 还原性气氛泡生法生长晶体的方法
CN102758249A (zh) 一种无色刚玉单晶的制备方法
CN102978694A (zh) 一种蓝宝石晶体生长的改良泡生法
CN111020689A (zh) 晶体生长装置及方法
CN102272361A (zh) 单晶锗晶体生长的系统、方法和衬底
CN102677175A (zh) 一种砷化镓单晶的生长方法
CN105568385A (zh) 一种掺锗SiC体单晶材料的生长方法
CN108103575A (zh) 一种低应力碳化硅单晶的制备方法及其装置
CN108560053B (zh) 一种镧、镝、铈共掺的硅酸钇镥闪烁材料及其晶体生长方法
JP2021502944A (ja) 少量のバナジウムをドーピングした半絶縁炭化ケイ素単結晶、基板、製造方法
CN101597788B (zh) 在氮气下融化多晶硅制备掺氮铸造单晶硅的方法
CN117626436A (zh) 一种磷化铟多晶的合成装置和合成工艺
CN106591952A (zh) 一种SiC晶片的制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
ASS Succession or assignment of patent right

Owner name: SHANGHAI JINGCUI MATERIAL TECHNOLOGY CO., LTD.

Free format text: FORMER OWNER: HANGZHOU SHANGJING ACTINOELECTRICITY CO., LTD.

Effective date: 20111111

C41 Transfer of patent application or patent right or utility model
COR Change of bibliographic data

Free format text: CORRECT: ADDRESS; FROM: 311102 HANGZHOU, ZHEJIANG PROVINCE TO: 200333 PUTUO, SHANGHAI

TA01 Transfer of patent application right

Effective date of registration: 20111111

Address after: 200333, room 2, building 1006, 335 Jinsha River Road, Shanghai, Putuo District

Applicant after: Shanghai crystal Mstar Technology Ltd.

Address before: 311102 Yongxing Industrial Road, Yuhang Economic Development Zone, Yuhang District, Zhejiang, Hangzhou

Applicant before: Hangzhou Shangjing Actinoelectricity Co.,Ltd.

ASS Succession or assignment of patent right

Owner name: HE QINGBO

Free format text: FORMER OWNER: SHANGHAI JINGCUI MATERIAL TECHNOLOGY CO., LTD.

Effective date: 20111208

C41 Transfer of patent application or patent right or utility model
COR Change of bibliographic data

Free format text: CORRECT: ADDRESS; FROM: 200333 PUTUO, SHANGHAI TO: 200061 PUTUO, SHANGHAI

TA01 Transfer of patent application right

Effective date of registration: 20111208

Address after: 200061 Shanghai Putuo District Shiquan Road 36 No. 402 Xinyuan ningquan

Applicant after: He Qingbo

Address before: 200333, room 2, building 1006, 335 Jinsha River Road, Shanghai, Putuo District

Applicant before: Shanghai crystal Mstar Technology Ltd.

ASS Succession or assignment of patent right

Owner name: XU JIAYUE

Free format text: FORMER OWNER: HE QINGBO

Effective date: 20120529

C41 Transfer of patent application or patent right or utility model
TA01 Transfer of patent application right

Effective date of registration: 20120529

Address after: 200061, room 47, No. 301, Lane 602, palm Road, Shanghai, Putuo District

Applicant after: Xu Jiayue

Address before: 200061 Shanghai Putuo District Shiquan Road 36 No. 402 Xinyuan ningquan

Applicant before: He Qingbo

C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee

Granted publication date: 20130515

Termination date: 20210908

CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee