CN101268120B - 半导体发光器件用部件及其制造方法、以及使用该部件的半导体发光器件 - Google Patents

半导体发光器件用部件及其制造方法、以及使用该部件的半导体发光器件 Download PDF

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    • H01L33/56—Materials, e.g. epoxy or silicone resin

Abstract

本发明提供半导体发光器件用部件及其制造方法、以及使用该部件的半导体发光器件，所述新颖的半导体发光器件用部件具有优异的透明性、耐光性、耐热性，能够密封半导体发光器件并保持荧光体，即使长期使用也不产生裂纹和剥离。所述半导体发光器件用部件具有如下特征：(1)具有存在于陶瓷或金属表面的羟基或能够与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团；(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光的透过率的维持率为80％～110％；(3)以中心波长为400nm～450nm且波长大于385nm小于等于500nm的光进行24小时的照射以使波长436nm的照度为4500W/m2后，目视确认没有发生变化；(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上。

Description

半导体发光器件用部件及其制造方法、以及使用该部件的半导体发光器件
技术领域
本发明涉及新颖的半导体发光器件用部件及其制造方法、以及使用该部件的半导体发光器件。详细地说，本发明涉及对紫外线和热具有高耐久性、在透明性、密合性方面优异、具有高折射率、光取出效率也优异的半导体发光器件用部件及其制造方法以及使用了该部件的半导体发光器件。
背景技术
在发光二极管(light emitting diode，以下适宜简称为“LED”)和半导体激光等半导体发光器件中，一般通过透明的树脂等部件(半导体发光器件用部件)密封半导体发光元件。
作为该半导体发光器件用部件，可以使用例如环氧树脂。并且，已知通过使该密封树脂中含有荧光体等颜料，可以对来自半导体发光元件的发光波长进行转换等。
但是，由于环氧树脂的吸湿性高，所以存在如下问题：在长时间使用半导体发光器件时，半导体发光元件会产生热，该热会导致裂纹的产生；因水分的浸入会导致荧光体或发光元件的劣化等。
并且，近年还存在这样的问题：伴随发射光波长的短波长化，环氧树脂发生劣化而着色，因此在长时间点灯和高输出的使用中半导体发光器件的辉度显著降低。
针对这些课题，使用了耐热性、耐紫外光性优异的硅酮树脂来作为环氧树脂的替代品。但是，硅酮树脂由于柔软而易于擦伤，在密合性、透明性、耐候性方面还不充分。针对于此，作为耐热性、耐紫外光性优异的材料提出了无机系密封材料以及使用了该材料的半导体发光器件(例 如参见专利文献1～5)。
专利文献1：日本特许第3275308号公报
专利文献2：日本特开2003-197976号公报
专利文献3：日本特开2004-231947号公报
专利文献4：日本特开2002-33517号公报
专利文献5：日本特开2002-203989号公报
但是，熔融玻璃等无机材料的处理温度高，为350℃以上，对发光元件有损害，所以无法在工业上实现。
并且，通过溶胶凝胶法制造的玻璃存在的问题是：当其作为半导体发光器件用部件进行成型时，会由于固化收缩而导致裂纹的产生和剥离，因而尚未获得厚膜状态下的长期稳定的半导体发光器件用部件。
例如，专利文献1和专利文献2中记载了使用4官能的烷氧基硅烷形成玻璃材料的技术。但是，对于由专利文献1和专利文献2所述的技术得到的无机材料而言，在将4官能的烷氧基硅烷的水解液涂布在半导体发光器件上并以不损害半导体发光器件性能的150℃左右的温和的固化温度固化数小时左右时，所得到的玻璃材料为通常含有十几重量％以上的硅烷醇的不完全的玻璃体。因此，由专利文献1和专利文献2所述的技术不能得到如熔融法玻璃那样真正仅由硅氧烷键形成的玻璃体。
据推测，这是由于，与一般的有机树脂不同，专利文献1和专利文献2中使用的无机材料的交联点非常多，因此结构的束缚大，反应性末端游离而不能缩合。这样的玻璃体不致密，并且其表面与硅胶同样地处于亲水性非常高的状态，从而不具有充分的密封能力。
另外，一般通过250℃以上的加热，这种难以反应的硅烷醇开始极少地一点点地减少，通常以350℃以上、优选400℃以上的高温烧制时可以使硅烷醇的量积极地减少。但是，即使想要利用该技术从专利文献1和专利文献2中记载的无机材料中除去硅烷醇，也会由于半导体发光器件的耐热温度通常为260℃以下而难以实现。
进而，4官能的烷氧基硅烷由于脱水和脱醇缩合时脱离的成分量多，因而在本质上固化时的收缩率大。并且，由于4官能的烷氧基硅烷的交 联度高，所以通过干燥工序从一部分稀释溶剂蒸发后的表面部分开始固化，在形成包含溶剂的硬的凝胶体后内部溶剂可能会释放出，因此随着溶剂蒸发，收缩量也增大。结果，专利文献1和专利文献2中所记载的无机材料会因收缩而产生大的内部应力，因而多会产生裂纹。因此，仅以4官能烷氧基硅烷为原料是难以获得作为半导体发光器件用部件有用的大块状体或厚膜的。
另外，例如专利文献3中记载了以含有有机基团的硅烷化合物为原料通过溶胶凝胶法以良好的尺寸精度制作3维形状的荧光体层的技术。但是，专利文献3中没有关于交联度的详细记载，并且，为获得专利文献3中所记载的无机材料，必须利用高浓度的荧光体颗粒，并且实质上是以该荧光体颗粒作为骨材发挥作用来维持3维形状的，因此在无机材料中不含荧光体的情况中，不能得到透明且无裂纹的厚膜状的玻璃状涂布物。
进而，专利文献3所述的技术中，使用醋酸作为催化剂，由于并不将醋酸从所得到的无机材料中除去，因而醋酸会给半导体发光元件带来不良影响。并且，在形成专利文献3所述的无机材料的情况中，由于固化需要400℃的高温，因而实际上是不可能与半导体发光器件同时进行加热的，并且会因高温时过度的缩合而使其结构中积存变形，从而无法抑制裂纹的产生。
另外，例如在专利文献4中记载了通过涂布无机涂料(所述无机涂料是通过在以二氧化硅或硅氧烷为骨架的无机物溶胶中混合无机光散射剂而得到的)来得到半导体发光器件用部件的技术。但是，专利文献4所述的无机材料中必须具有无机光散射剂，并且在专利文献4中并未对原料和制造方法进行详细的记载，不能正确地再现技术。
另外，例如专利文献5中记载了通过涂布溶胶凝胶法玻璃来获得半导体发光器件用部件的技术。但是，与专利文献3同样地，为了获得专利文献5所述的无机材料，必须利用荧光体。并且，尽管以该荧光体作为骨材发挥作用以使所得到的无机材料为厚膜，但其膜厚不能超过100μm。并且在专利文献5中并未记载原料和制法，难以利用普通的烷氧 基硅烷稳定地再现技术。
进而，作为半导体发光器件用部件所要求的特性，有高折射率。半导体发光体通常具有高折射率(折射率n＝2.5左右)，其发出的光大多在与空气(n＝1.0)的界面产生全反射，被吸收于发光体内，因而只有极少的一部分发光取出至外部。在此，如果在发光体上设置具有两者中间的折射率的透明层，则会减轻全反射而提高光输出，可以得到高辉度的半导体发光器件。
以往，用作半导体发光器件用部件的环氧树脂的折射率为n＝1.55左右，是有用的光取出材料。但是，由于近年的发射光波长的短波长化和高输出化，环氧树脂发生劣化，因此变得难以使用，希望开发出替代的树脂。
但是，硅酮树脂和由溶胶凝胶法得到的玻璃等无机密封剂的折射率低，在n＝1.41附近，不能获得充分的辉度。并且，虽然开发出了导入有苯基的n＝1.53附近的高折射率硅酮树脂，但其与固化催化剂相互作用而易于导致苯基的改性/黄变、耐热性差。进而，对于由不进行交联度调整的现有的溶胶凝胶法得到的玻璃来说，其高折射率化相对容易，但易于引起裂纹/剥离，通常仅能形成薄膜，因此不能用作半导体发光器件用部件。
如此，已经尝试着通过导入高折射的有机基团或无机氧化物颗粒来进行高折射化，但是还没有发现除具有高折射率外在透明性、耐裂纹性、密合性以及对热/紫外光的耐久性方面保持良好平衡的半导体发光器件用部件。由于以上的背景，对高折射率且高耐久性的半导体发光器件用部件仍有需求。
发明内容
本发明是鉴于上述课题而进行的。即，本发明的目的在于提供新颖的半导体发光器件用部件，所述部件具有高折射率，可以获得光取出效率优异的高辉度的半导体发光器件，同时透明性、耐光性、耐热性优异，即使长时间使用也不会产生裂纹和剥离，能够密封半导体发光器件，保 持荧光体。
本发明人为了达成上述目的进行了反复深入的研究，结果发现，当将下述高分子用作半导体发光器件用部件时，可以提高光取出效率，同时可以形成厚膜，即使在厚膜部也能抑制裂纹的产生，进而密合性、耐热性、透明性也优异，从而完成了本发明；所述高分子在固体Si-核磁共振(nuclear magnetic resonance：以下适宜地称为“NMR”)光谱中具有特定峰值，同时硅等特定元素的合计含量在特定值以上，并且在规定的条件下折射率在特定范围。
即，本发明的要点在于一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(1)具有羟基或者能够与金属氧烷键(金属氧烷：メタロキサン，以金属-氧-金属为主链的化合物)中的氧形成氢键的官能团；(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光的透过率的维持率为80％～110％；(3)以中心波长为400nm～450nm且波长大于385nm小于等于500nm的光进行24小时的照射从而使波长436nm的照度为4500W/m2后，目视确认没有发生变化；(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上(权利要求1)。
本发明的另一要点在于一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(5)在固体Si-核磁共振光谱中具有至少一个选自由下述(i)和(ii)组成的组中的峰，所述(i)是峰顶位置位于化学位移为-40ppm～0ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～3ppm的峰，所述(ii)是峰顶位置位于化学位移大于等于-80ppm小于-40ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～5ppm的峰，同时，(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上，(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光的透过率的维持率为80％～110％(权利要求2)。
本发明的又一要点在于一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(5)在固体Si-核磁共振光谱中具有至少一个选自由下述(i)和(ii)组成的组中的峰，所述(i)是峰顶位置位于化学位移为-40ppm～0ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～3ppm的峰，所述(ii)是峰顶位置位于化学位移大于等于-80ppm小于-40ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～5ppm的峰， 同时，(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上，(6)硅烷醇的含量为0.01重量％～10重量％(权利要求3)。
本发明的又一要点在于一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(5)在固体Si-核磁共振光谱中具有至少一个选自由下述(i)和(ii)组成的组中的峰，所述(i)是峰顶位置位于化学位移为-40ppm～0ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～3ppm的峰，所述(ii)是峰顶位置位于化学位移大于等于-80ppm小于-40ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～5ppm的峰，同时，(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上，(7)Pt和Rh的合计含量为0.1ppm以下(权利要求4)。
在此，该半导体发光器件用部件优选具有两个以上的上述峰(权利要求5)。
另外，该半导体发光器件用部件优选(8)Si、Al、Zr、Ti、Y、Nb和B的合计含量为20重量％以上(权利要求6)。
另外，该部件在膜厚为1.0mm时于半导体发光器件的发射光波长下的光透过率优选为60％以上(权利要求7)。
另外，该部件优选含有无机颗粒(权利要求8)。
本发明的又一要点在于一种半导体发光器件用部件的制造方法，其是上述的半导体发光器件用部件的制造方法，该制造方法的特征在于，其具有对缩聚物进行干燥的工序，所述缩聚物是对下述通式(1)所示的化合物和/或其低聚物进行水解和缩聚而得到的，
Mm+XnY1 m-n    (1)
式(1)中，M表示选自硅、铝、锆和钛中的至少一种元素，X表示水解性基团，Y1表示1价的有机基团，m表示1以上的整数，用于表示M的价数，n表示1以上的整数，用于表示X基团的个数，其中m≥n(权利要求9)。
本发明的又一要点在于一种半导体发光器件用部件的制造方法，其是上述的半导体发光器件用部件的制造方法，该制造方法的特征在于，其具有对缩聚物进行干燥的工序，所述缩聚物是对下述通式(2)所示的化合物和/或其低聚物进行水解和缩聚而得到的，
(Ms+XtY1 s-t-1)uY2    (2)
式(2)中，M表示选自硅、铝、锆和钛中的至少一种元素，X表示水解性基团，Y1表示1价的有机基团，Y2表示u价的有机基团，s表示1以上的整数，用于表示M的价数，t表示1～s-1的整数，u表示2以上的整数(权利要求10)。
在此，水解率优选为80％～500％(权利要求11)。
另外，将得到的缩聚物干燥的工序优选具备第1干燥工序和第2干燥工序，在第1干燥工序中，在低于溶剂的沸点的温度实质性地去除溶剂；在第2干燥工序，在溶剂的沸点以上的温度进行干燥(权利要求12)。
另外，该制造方法优选具备蒸馏去除所述溶剂的工序，在该工序中，在对所述缩聚物进行干燥之前从所述缩聚物中蒸馏去除上述溶剂(权利要求13)。
另外，优选在金属络合物催化剂的存在下进行水解和缩聚(权利要求14)。
另外，本发明的又一要点在于一种半导体发光器件，该器件的特征在于，其至少具备上述的半导体发光器件用部件(权利要求15)。
与现有的无机系半导体发光器件用部件相比，本发明的半导体发光器件用部件可以进行厚膜涂布，仅通过在半导体发光器件上进行涂布、干燥就可以容易地密封半导体发光器件，保持荧光体。并且，由于本发明的半导体发光器件用部件折射率高且是透明的，所以可以获得高辉度的半导体发光器件。进而，本发明的半导体发光器件用部件由于以无机成分为主体，所以耐光性、耐热性也优异，即使长期间使用也不会产生裂纹和剥离。
附图说明
图1是表示实施方式A-1的示意性截面图。
图2是表示实施方式A-2的示意性截面图。
图3表示实施方式B-1，图3(a)为示意性截面图，图3(b)为图3(a)的要部放大图。
图4是表示实施方式B-2的示意性截面图。
图5是表示实施方式B-3的示意性截面图。
图6是表示实施方式B-4的示意性截面图。
图7是表示实施方式B-5的示意性截面图。
图8是表示实施方式B-6的示意性截面图。
图9是表示实施方式B-7的示意性截面图。
图10是表示实施方式B-8的示意性截面图。
图11是表示实施方式B-9的示意性截面图。
图12是表示实施方式B-10的示意性截面图。
图13是表示实施方式B-11的示意性截面图。
图14是表示实施方式B-12的示意性截面图。
图15是表示实施方式B-13的示意性截面图。
图16是表示实施方式B-14的示意性截面图。
图17是表示实施方式B-15的示意性截面图。
图18是表示实施方式B-16的示意性截面图。
图19是表示实施方式B-17的示意性截面图。
图20是表示实施方式B-18的示意性截面图。
图21是表示实施方式B-19的示意性截面图。
图22是表示实施方式B-20的示意性截面图。
图23是表示实施方式B-21的示意性截面图。
图24是针对实施方式B-21示出的要部截面图。
图25是表示实施方式B-22的示意性截面图。
图26是针对实施方式B-22示出的要部截面图。
图27是表示实施方式B-23的示意性截面图。
图28是针对实施方式B-23示出的要部立体图。
图29是表示实施方式B-24的示意性截面图。
图30是针对实施方式B-24示出的要部截面图。
图31是针对实施方式B-24示出的要部立体图。
图32是表示实施方式B-25的示意性截面图。
图33是表示实施方式B-26的示意性截面图。
图34是表示实施方式B-27的示意性截面图。
图35是表示实施方式B-28的示意性截面图。
图36是表示实施方式B-29的示意性截面图。
图37表示实施方式B-30，图37(a)为示意性截面图，图37(b)为图37(a)的要部放大图。
图38是表示实施方式B-31的示意性截面图。
图39是表示实施方式B-32的示意性截面图。
图40是表示实施方式B-33的示意性截面图。
图41是表示实施方式B-34的示意性截面图。
图42是表示实施方式B-35的示意性截面图。
图43是表示实施方式B-36的示意性截面图。
图44是表示实施方式B-37的示意性截面图。
图45是表示实施方式B-38的示意性截面图。
图46是表示实施方式B-39的示意性截面图。
图47是表示实施方式B-40的示意性截面图。
图48是各实施方式的要部的其他构成例的说明图。
图49(a)、图49(b)均为各实施方式的基本概念的说明图。
图50是示意性表示半导体发光器件的截面图，其用于对以本发明的实施例和比较例所进行的辉度提高率的测定进行说明。
符号说明
1，1A，1B发光装置(半导体发光器件)
2发光元件
3A透明部件(半导体发光器件用部件)
3B荧光体部(半导体发光器件用部件)
4a，4b从发光元件发射的光的一部分
5掺杂在荧光体部的发光离子特有的波长的光
11模塑部
12，13引线端子
14镜(杯部)
15导电线
16绝缘基板
16a凹处
17印刷配线
18框材
19密封部
19a密封功能部
19b透镜功能部
19c凹部
19d贯通孔
21发光层部
23反射层
24焊剂(vamp)
33，34荧光体部
35固体介质
101杯
102LED芯片
103LED元件
具体实施方式
下面对本发明进行详细说明，但本发明并不限于以下的实施方式，只要在其要点的范围内，可以进行各种变更来实施。
[I.半导体发光器件用部件]
本发明的第一方面的半导体发光器件用部件具有以下的特征(1)～(4)。
(1)具有羟基或可与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团。
(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光的透过率的维持率为80％～110％。
(3)以中心波长为400nm～450nm且波长为大于385nm小于等于 500nm的光进行24小时的照射从而使波长436nm的照度为4500W/m2后，目视确认没有发生变化。
(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上。
本发明的第二方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(2)和(4)以及以下的特征(5)。
(5)在固体Si-核磁共振光谱中具有至少一个选自由下述(i)和(ii)组成的组中的峰，所述(i)是峰顶位置位于化学位移为-40ppm～0ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～3ppm的峰，所述(ii)是峰顶位置位于化学位移大于等于-80ppm小于-40ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～5ppm的峰。
本发明的第三方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(4)和(5)以及以下的特征(6)。
(6)硅烷醇含量为0.01重量％～10重量％。
本发明的第四方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(4)和(5)以及以下的特征(7)。
(7)Pt和Rh的合计含量为0.1ppm以下。
下面，以这些特征(1)～(7)为中心，对本发明的第一～第四方面的半导体发光器件用部件的特征进行说明。此外，以下的说明中不区别指出本发明的第一～第四方面的半导体发光器件用部件时，简单地称为“本发明的半导体发光器件用部件”。
〔I-1.官能团〕
本发明的半导体发光器件用部件具有羟基或者可与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团(特征(1))。上述的羟基和金属氧烷键通常存在于陶瓷或金属的表面。高输出的半导体发光器件用的容器(后述的杯等；以下适宜地称为“半导体发光器件容器”)通常由陶瓷或金属形成。并且，在陶瓷和金属的表面通常存在羟基或金属氧烷键。另一方面，本发明的半导体发光器件用部件通常具有该羟基或者可与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团。因此，通过上述氢键，本发明的半导体发光器件用部件对于半导体发光器件容器的密合性优异。
作为本发明的半导体发光器件用部件所具有的上述的羟基或可与金 属氧烷键中的氧形成氢键的官能团，可举出例如硅烷醇和烷氧基等。此外，上述官能团可以是一种，也可以是两种以上。
此外，本发明的半导体发光器件用部件是否具有如上所述的羟基或可与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团可通过固体Si-NMR、固体 1H-NMR、红外线吸收光谱(IR)、拉曼光谱等光谱学的方法进行确认。
〔I-2.耐热性〕
本发明的半导体发光器件用部件的耐热性优异。即，所述部件具备即使在高温条件下放置时具有预定波长的光的透过率也不易变动的性质。具体地说，本发明的半导体发光器件用部件在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光的透过率的维持率通常为80％以上、优选为90％以上、更优选为95％以上，并且通常为110％以下、优选为105％以下、更优选为100％以下(特征(2))。
此外，上述的变动比可以通过基于紫外/可视分光光度计的透过率测定，与下面的〔I-3.耐UV性〕中所述的透过率的测定方法相同地测定光透过率并由其测定值计算出。
〔I-3.耐UV性〕
本发明的半导体发光器件用部件的耐光性(耐UV(紫外光)性)优异。即，所述部件具有如下性质：以中心波长为400nm～450nm且波长大于385nm小于等于500nm的光进行24小时的照射从而使波长436nm的照度为4500W/m2后，目视确认没有发生变化(特征(3))。所谓的“目视确认没有发生变化”是指经目视没有观察到例如白色浊物、碳化、黄变、裂纹等被认为是由紫外线所致的劣化的变化。并且，本发明的半导体发光器件用部件具备即使在经UV(紫外光)照射时其对具有规定波长的光的透过率也不易发生变动的性质。具体地说，本发明的半导体发光器件用部件在以中心波长380nm、发射强度0.4kW/m2的光照射72小时的前后，波长400nm的光的透过率的维持率通常为80％以上、优选为90％以上、更优选为95％以上，并且通常为110％以下、优选为105％以下、更优选为100％以下。
此外，上述的维持率可以用以下的方法测定半导体发光器件用部件 的光透过率并由其测定值计算出。
半导体发光器件用部件的光透过率可以通过例如以下方法，使用成型为膜厚1mm的平滑表面的单独固化物膜的样品，利用紫外分光光度计进行测定。
〔透过率的测定〕
利用半导体发光器件用部件的厚度约1mm的平滑表面(无伤痕和凹凸所致的散射)的单独固化物膜，使用紫外分光光度计(岛津制作所制UV-3100)，在波长200nm～800nm进行透过率测定。
〔I-4.折射率〕
本发明的半导体发光器件用部件的波长550nm的光的折射率通常为1.45以上、优选为1.5以上、更优选为1.55以上、进一步优选为1.6以上(特征(4))。折射率的上限不特别限制，但由于一般的发光器件的折射率约为2.5，所以折射率通常为2.5以下，从易于调整折射率的方面考虑，优选折射率为2.0以下。如果半导体发光器件用部件的折射率过小，则光取出效率与现有的半导体发光器件用部件相比有可能没有提高。另一方面，半导体发光器件用部件的折射率大于发光器件的折射率时，光取出效率也没有提高。
〔折射率测定法〕
折射率除可以使用液浸法(固体对象)测定外，还可以使用浦耳弗里奇(Pulflich)折射计、阿贝(Abbe)折射计、棱镜耦合法、衍射法、最小偏角法等公知的方法进行测定。本发明的折射率的测定波长为可见光中央区域的550nm，使用Abbe折射计等仪器时也可以选择通用的钠D线(589nm)。折射率存在波长依存性，但对于在550nm和589nm之间具有透明性的物质来说，其折射率变动幅度不因物质的不同而不同，并且变动幅度小，为0.002左右，即使利用589nm的光源，与550nm的测定值相比，其测定结果也相同。
〔I-5.固体Si-NMR光谱〕
以硅为主成分的化合物用示构式SiO2·nH2O表示，结构上具有如下结构：在硅原子Si的四面体的各顶点结合有氧原子O，在这些氧原子O 上进一步结合有硅原子Si，扩展为网状。于是，以下所示的模式图忽略上述的四面体结构，虽表示Si-O的网状结构，但在Si-O-Si-O-的重复单元中也包括一部分氧原子O被其他成员(例如-H、-CH3等)取代的情况，若着眼于其中的一个硅原子Si，则其存在模式图(A)所示那样的具有4个-OSi的硅原子Si(Q4)、模式图(B)所示那样的具有3个-OSi的硅原子Si(Q3)等。在固体Si-NMR测定中，将基于上述各硅原子Si的峰依次称为Q4 峰、Q3峰、……。
(A)                                  (B)
Figure S2006800349410D00141
这些结合有4个氧原子的硅原子一般总称为Q位。本发明中将源自Q位的Q0～Q4的各峰称为Qn峰组。不含有机取代基的二氧化硅膜的Qn 峰组作为通常在化学位移为-80～-130ppm的区域以连续的多重峰的方式被观测到。
与之相对，结合有3个氧原子、并结合有1个氧原子以外的原子(通常为碳)的硅原子一般总称为T位。源自T位的峰与Q位的情况相同，作为T0～T3各峰被观测到。本发明中将源自T位的各峰称为Tn峰组。Tn 峰组一般较Qn峰组在高磁场侧(通常化学位移-80～-40ppm)区域连续，作为多重峰被观测到。
进而，结合有2个氧原子并结合有2个氧原子以外的原子(通常为碳)的硅原子一般总称为D位。源自D位的峰也与源自Q位和T位的峰组同样地作为D0～Dn各峰(Dn峰组)被观测到，并且较Qn和Tn峰组在更高磁场侧区域(通常化学位移为0～-40ppm区域)作为多重峰被观测到。因为这些Dn、Tn、Qn各峰组的面积之比分别与在对应于各峰组的环境中的硅原子的摩尔比相等，因而若将总峰面积设为全部硅原子的摩尔量，则Dn峰 组和Tn峰组的合计面积通常与全部硅的摩尔量相对应，所述全部硅为与碳原子(通常为与其相对的碳原子)直接键合的全部硅。
如果对本发明的半导体发光器件用部件的固体Si-NMR光谱进行测定，则源自与有机基团的碳原子直接结合的硅原子的Dn峰组和Tn峰组、以及源自没有与有机基团的碳原子结合的硅原子的Qn峰组分别出现在不同的区域。如上所述，这些峰之中小于-80ppm的峰相当于Qn峰，-80ppm以上的峰相当于Dn、Tn峰。对于本发明的半导体发光器件用部件，Qn峰不是必需的，但在Dn、Tn峰区域观测到至少1个峰、优选2个以上的峰。
此外，半导体发光器件用部件的化学位移的值可以利用例如在后述实施例的说明中所述的方法进行固体Si-NMR测定并基于其结果进行计算而得出。并且，测定数据的解析(半峰宽和硅烷醇量解析)可以利用使用例如高斯函数或洛伦兹(Lorentz)函数的波形分离解析等对各峰进行分割提取的方法来进行。
本发明的半导体发光器件用部件发挥了优异的特性，能够得到即使在厚膜部分也可致密地固化而不会产生裂纹、与壳体的密合性及芯片的密封特性优异、固化后对光/热的耐久性优异的固化物，在这方面优选上述特征(5)的理由并不确定，但推测其理由如下。
作为得到由无机玻璃形成的半导体发光器件用部件的方法，有如下方法：熔融法，将低熔点玻璃熔融，进行密封；溶胶凝胶法，在较低温度下涂布对烷氧基硅烷等进行水解和缩聚后所得的液体，并使其干燥固化。其中由熔融法得到的部件主要仅观测到Qn峰，但熔融需要至少350℃以上的高温，会使半导体发光器件发生热劣化，所以不是现实的方法。
另一方面，溶胶凝胶法中由4官能的硅烷化合物得到的水解缩聚产物为完全无机的玻璃，耐热/耐候性极其优异，但在固化反应中会由于硅烷醇的缩合(脱水/脱醇)反应进行交联，因而伴随有脱水引起的组分重量减少、体积收缩。因此，如果原料仅由具有Qn峰的4官能的硅烷构成，则固化收缩的程度变得过大，覆膜上容易产生裂纹，不能厚膜化。对于这样的体系，试图通过添加无机颗粒作为骨材或是通过反复涂布来增加膜厚，但一般极限膜厚为10μm左右。使用溶胶凝胶玻璃作为半导体发光 器件用部件时，需要在复杂形状的配线部分上进行模塑，所以存在必须确保膜厚为500～1000μm的课题。
与之相对，本发明的半导体发光器件用部件中，为了调整交联密度、使膜具有可挠性，导入具有Tn峰的3官能硅烷和/或具有Dn峰的2官能硅烷，同时进行水解和缩聚，由此可以在不妨碍功能的范围内适度减少脱水缩合所致的体积减少量以及交联密度，并且通过控制水解缩聚工序以及干燥工序，可以得到膜厚即使达到1000μm也为透明的玻璃膜状的部件。因此，在本发明中，优选存在有于-80ppm以上观测到的Tn峰和/或Dn峰。
作为如此地以2官能或3官能的原料为主成分进行厚膜化的方法，已知例如有眼镜等的硬涂膜的技术，但其膜厚为几μm以下。对于这些硬涂膜，由于膜的厚度较薄，因而溶剂易于挥发，可以均匀地固化，产生裂纹的主要原因为与基材的密合性以及线膨胀系数的不同。而与此相对，本发明的半导体发光器件用部件中，膜厚在涂料的水平来说很大，所以膜自身具有一定程度的强度，可以吸收一些线膨胀系数的不同，但溶剂的干燥会导致体积减少，因而与薄膜的情况不同，内部应力的产生成为新的课题。即，在LED的杯等开口面积窄的深型容器上进行模塑时，膜深部的干燥不充分，以该状态进行加热固化时，交联后会引起溶剂挥发，使体积减小，因此产生大的裂纹和发泡。这样的膜中带有大的内部应力，测定该膜的固体Si-NMR时，检测到的Dn、Tn、Qn峰组与内部应力小的情况相比，硅氧烷键角存在差异，分别形成更宽的峰。该事实意味着，针对Si的由2个-OSi表示的键角的偏斜大。即由相同原料形成的膜中，这些峰的半峰宽越狭窄，则越难以引起裂纹，从而成为高品质的膜。
此外，与偏斜对应的半峰宽变大的现象在Si原子的分子运动受限制的程度越大的情况下越敏锐地被观测到，该现象出现的容易度为Dn＜Tn＜Qn。
在本发明的半导体发光器件用部件中，在-80ppm以上的区域观测到的峰的半峰宽具有比迄今为止利用溶胶凝胶法已知的半导体发光器件用部件的半峰宽范围更小(狭窄)的特征。
如果按照化学位移进行整理，则本发明中在大于等于-80ppm小于 -40ppm观测到峰顶位置的Tn峰组的半峰宽通常为5ppm以下、优选为4ppm以下，并且通常为0.3ppm以上、优选为1ppm以上、更优选为1.5ppm以上的范围。
同样，在-40ppm～0ppm观测到峰顶位置的Dn峰组的半峰宽由于分子运动的束缚小所以全部较Tn峰组的半峰宽小，通常为3ppm以下、优选为2ppm以下，并且通常为0.3ppm以上、优选为0.5ppm以上的范围。
如果在上述的化学位移区域观测到的峰的半峰宽较上述的范围大，则分子运动的束缚大，成为变形大的状态，易于产生裂纹，有可能成为耐热/耐候耐久性差的部件。例如，在较多地使用四官能硅烷的情况、或于干燥工序进行急速干燥蓄积了较大的内部应力的状态等中，半峰宽范围变得大于上述的范围。
另外，峰的半峰宽小于上述范围的情况下，处于该环境中的Si原子不参与硅氧烷交联，例如有如硅酮树脂那样交联部分以Si-C键形成从而仅观测到二甲基硅氧烷链的D2峰的例子、以及三官能硅烷以未交联状态残留的例子等，有可能成为耐热/耐候耐久性方面劣于以硅氧烷键为主体形成的物质的部件。
进而，如上所述，在本发明的半导体发光器件用部件的固体Si-核磁共振光谱中，在Dn、Tn峰区域观测到至少1个峰、优选观测到2个以上的峰。因此，本发明的半导体发光器件用部件的固体Si-核磁共振光谱优选具有至少1个、优选2个以上选自由具有上述范围的半峰宽的Dn峰组和Tn峰组组成的组中的峰(特征(5))。
〔I-6.硅烷醇含量〕
本发明的半导体发光器件用部件具有硅氧烷骨架的情况中，硅烷醇含量通常为0.01重量％以上、优选为0.1重量％以上、更优选为0.3重量％以上，并且通常为10重量％以下、优选为8重量％以下、进一步优选为6重量％以下(特征(6))。
通常，以烷氧基硅烷为原料通过溶胶凝胶法得到的玻璃体在150℃、3小时左右的温和的固化条件下不会完全聚合形成氧化物，从而残存有一定量的硅烷醇。仅由四烷氧基硅烷得到的玻璃体具有高硬度和高耐光性， 但由于交联度高所以分子链的自由度小，导致不完全缩合，因而残存的硅烷醇的量多。并且，对水解缩合液进行干燥固化时，因交联点多而快速变粘，干燥和固化同时进行，因而成为具有大的变形的块状体。如果使用这样的部件作为半导体发光器件用部件，长期使用时会因残存硅烷醇的缩合而产生新的内部应力，易于产生裂纹、剥离、断线等不良现象。并且，在部件的断裂面硅烷醇更多，虽然透湿性小，但表面吸湿性高，易于招致水分的浸入。虽然可以通过400℃以上的高温烧制使硅烷醇含量减少，但是半导体发光器件的耐热性大多在260℃以下，所以这种方法不现实。
另一方面，本发明的半导体发光器件用部件由于硅烷醇含量低，所以经时变化小、长期的性能稳定性优异、吸湿低，具有优异的性能。但是，完全不含硅烷醇的部件由于与半导体发光器件的密合性差，所以本发明中在硅烷醇含量方面如上所述存在最佳范围。
本发明的半导体发光器件用部件由于含有适当量的硅烷醇，所以在存在于器件表面的极性部分，硅烷醇进行氢键键合，发挥密合性。作为极性部分，可举出例如，羟基、金属氧烷键的氧等。
另外，通过在适当的催化剂存在下对本发明的半导体发光器件用部件进行加热，可以在与器件表面的羟基之间形成基于脱水缩合的共价键，进而可以发挥牢固的密合性。
另一方面，硅烷醇如果过多，则如上所述，体系内变粘使涂布变困难，或是活性增高，在低沸点成分因加热而挥发之前就发生固化，从而产生发泡和内部应力的增大，有可能导致裂纹的产生等。
此外，半导体发光器件用部件的硅烷醇含量可以按下述方式计算出：使用例如后述的方法进行固体Si-NMR光谱测定，由硅烷醇产生的峰的面积相对于总峰面积的比例求出全部硅原子中成为硅烷醇的硅原子的比例(％)，与另外进行分析所得到的硅含量进行比较，由此计算出硅烷醇含量。
〔固体Si-NMR光谱测定和硅烷醇含量的计算〕
对半导体发光器件用部件进行固体Si-NMR光谱测定时，首先以下 述条件进行固体Si-NMR光谱测定和数据解析。其次，由硅烷醇产生的峰的面积相对于总峰面积的比例求出全部硅原子中成为硅烷醇的硅原子的比例(％)，与另外进行分析所得到的硅含量进行比较，由此求出硅烷醇含量。
此外，测定数据的解析(硅烷醇量解析)通过使用例如高斯函数或洛伦兹函数的波形分离解析等对各峰进行分割提取的方法来进行。
〔装置条件例〕
装置：Chemagnetics社Infinity CMX-400核磁共振分光装置
29Si共振频率：79.436MHz
探针：7.5mmΦCP/MAS用探针
测定温度：室温
试样转速：4kHz
测定法：单脉冲法
1H去耦频率：50kHz
29Si翻转角：90°
29Si 90°脉冲宽：5.0μs
重复时间：600s
累积次数：128次
观测频率(観測幅)：30kHz
脉冲展宽因子：20Hz
〔数据处理例〕
对于半导体发光器件用部件，取512点作为测定数据，通过补零(zerofilling)对8192点进行傅利叶转换。
〔波形分离解析例〕
对于傅利叶转换后的光谱的各峰，以利用洛伦兹波形和高斯波形或两者的混合所制成的峰形状的中心位置、高度、半峰宽为可变参数，利用非线形最小二乘法进行最优化计算。
此外，峰的鉴定参考AIChE Journal，44(5)，p.1141，1998年等。
另外，半导体发光器件用部件的硅烷醇含量也可以通过以下的IR测 定求出。在此，尽管IR测定易于确定硅烷醇的峰，但其中峰的形状为宽峰，容易出现面积误差，定量作业时需要精确制作恒定膜厚的样品等，过程繁杂，因此在进行严格定量的方面优选使用固体Si-NMR。使用固体Si-NMR测定硅烷醇量时，在硅烷醇的量非常微小而难以检出的情况下、多个峰重叠难以分离硅烷醇的峰的情况下、未知试样中硅烷醇峰的化学位移不清楚的情况下等，通过辅助地进行IR测定，可以确定硅烷醇的浓度。
〔基于IR测定的硅烷醇含量的计算〕
·傅利叶转换红外分光法Fourier Transform Infrared Spectroscopy
·装置：Thermo Electron制NEXUS670和Nic-Plan
·分解能：4cm-1
·累积次数：64次
·净化：N2
测定例：在Si晶片上涂布制作膜厚200μm的薄膜试样，通过透过法对每个Si晶片测定红外吸收光谱，求出频率3751cm-1和3701cm-1的硅烷醇峰的总面积。另一方面，将作为已知浓度试样的三甲基硅烷醇稀释在无水四氯化碳中，使用光程长200μm的液池通过透过法测定红外吸收光谱，通过与实际样品的峰面积比进行比较，可以计算出硅烷醇浓度。此外，在红外吸收光谱中，源自样品吸附水的峰会作为硅烷醇峰的背景被检出，因而需采用在测定前将样品薄膜在常压下于150℃加热20分钟以上或于100℃真空处理10分钟以上等方法预先除去吸附水。
〔I-7.Pt和Rh的合计含量〕
本发明的半导体发光器件用部件中Pt和Rh的合计含量通常为0.1ppm以下、优选为0.05ppm以下、更优选为0.01ppm以下(特征(7))。此外，所述合计含量的下限没有限制，但通常优选为0ppm、即不含有Pt和Rh。Pt和Rh是在利用使用了羟基甲硅烷基化反应催化剂的羟基甲硅烷基化机理来合成后述的相当于化合物(1)和化合物(2)的单体、低聚物或预聚物时所衍生的可包含在本发明的半导体发光器件用部件中的成分。作为能够用作羟基甲硅烷基化反应催化剂的铂系催化剂，可举出例如微 粒状铂、氯化铂酸、铂二烯烃络合物、铂二酮络合物、铂膦络合物、铂二乙烯基四(二硅氧烷)络合物，对于铑也可使用相同的形式。这些催化剂参与羟基甲硅烷基化后进行微粒化，显示出等离子体激元吸收。另外，在高温环境中催化剂配体和催化剂自身的氧化会使部件发生黄变，在为了高折射化而导入了苯基的部件中会助长热和紫外光所致的苯基的改性，形成联苯等发色团。但是，本发明的半导体发光器件用部件通过如上所述抑制Pt和Rh的合计含量，可以获得在长期使用时能抑制近紫外区的透过率降低的优点。此外，本发明的半导体发光器件用部件中的Pt和Rh的合计含量可以通过ICP分析法测定。
如上所述，本发明的第一方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(1)～(4)。并且，本发明的第二方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(2)、(4)和(5)。进而，本发明的第三方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(4)、(5)和(6)。而且，本发明的第四方面的半导体发光器件用部件具有上述的特征(4)、(5)和(7)。但是，本发明的第一～第四方面的半导体发光器件用部件除具备各自对应的必须的特征外，还优选组合具备特征(1)～(7)中的非必须的特征，其中，满足上述全部特性(1)～(7)的半导体发光器件用部件满足本发明的第一～第四方面的半导体发光器件用部件的要件，是更优选的。
[1-8]其他物性
本发明的半导体发光器件用部件以上述的特性为主要特征，优选其还具有下述其他的结构和性质。
〔I-8-1.特定金属元素含量〕
本发明的半导体发光器件用部件优选含有与有机基团直接结合的硅以及提供高折射率氧化物的金属元素。作为提供高折射率氧化物的金属元素的例子，有例如Si(硅)、Al(铝)、Zr(锆)、Ti(钛)、Y(钇)、Nb(铌)以及B(硼)等，这些金属元素可以单独使用，也可以使用两种以上。
具体地说，本发明的半导体发光器件用部件优选以选自由Si(硅)、Al(铝)、Zr(锆)、Ti(钛)、Y(钇)、Nb(铌)以及B(硼)组成的组中的一种或两种以上的元素作为构成成分的金属氧烷键为主体。具体地说，这些Si、 Al、Zr、Ti、Y、Nb和B(以下有时将其称为“特定金属元素”)的合计含量通常为20重量％以上(特征(8))。现有的半导体发光器件用部件是以碳-碳和碳-氧键为基本骨架的环氧树脂等有机树脂。与此相对，本发明的半导体发光器件用部件的基本骨架是与玻璃(硅酸盐玻璃)等相同的无机质的金属氧烷键。由下述表1的化学键的比较表可知，该硅氧烷键所代表的金属氧烷键具有作为半导体发光器件用部件优异的如下特征。
(I)键能大，难以热解/光解，所以耐光性良好。
(II)有一些电极化。
(III)链状结构的自由度大，可以成为富有柔软性的结构，硅氧烷链等金属氧烷链可以围绕中心自由旋转。
(IV)氧化度大，不进一步被氧化。
(V)富有电绝缘性。
表1化学键比较表
    键   键合距离(
Figure 2006800349410_0
)		   键能(千卡/摩尔)     键角(°)
    Si-O-Si     1.64     108     130～160
    C-O-C     1.43     86     110
    C-C-C     1.54     85     109
根据这些特征可以理解，硅氧烷键等金属氧烷键通过三维的且以高交联度结合的骨架所形成的硅酮系等的半导体发光器件用部件不同于环氧树脂等现有的树脂系半导体发光器件用部件，其为近似于玻璃或岩石等无机质的富有耐热性和耐光性的保护被膜。特别是，以甲基为取代基的硅酮系等的半导体发光器件用部件在紫外区域不具有吸收，因而不易发生光解，耐光性优异。
本发明的半导体发光器件用部件的特定金属元素(Si、Al、Zr、Ti、Y、Nb和B)的合计含量如上所述为20重量％以上，其中优选为25重量％以上，更优选为30重量％以上。另一方面，作为上限，从确保半导体发光器件用部件的可挠性、不引起裂纹的产生和密合性不良的理由出发，该合计含量通常为70重量％以下的范围。
另外，本发明的半导体发光器件用部件具有关于固体Si-NMR光谱 的上述的(5)的特征，由此可知，该部件通常至少含有上述特定金属元素中的Si元素。其他的Al、Zr、Ti、Y、Nb和B这些元素都不是必须的，但从提高耐热性的角度出发，优选含有Al或B，并且从高折射率化的角度出发优选含有Zr、Ti、Y或Nb，其中，为了用作具有蓝色至紫外区域的发射光波长的半导体发光器件用部件，特别优选含有紫外线吸收少的Al、Zr、Y或B。
对于特定金属元素(Si、Al、Zr、Ti、Y、Nb、B)的存在形态，只要其在半导体发光器件用部件中相对于半导体发光器件的发射光波长为透明的，就可以以金属氧烷键的形式形成均匀的玻璃层，也可以以颗粒状存在于半导体发光器件用部件中。特定金属元素以颗粒状存在的情况中，其颗粒内部的结构可以为无定形状，也可以为结晶结构，但为了赋予高折射率，优选为结晶结构。为了不损害半导体发光器件用部件的透明度，其粒径通常小于等于半导体发光器件的发射光波长，优选为100nm以下、进一步优选为50nm以下、特别优选为30nm以下。具有最优选构成的一例是如下状态：以结合于有机基团的Si为主成分，并通过金属氧烷键连结作为折射率提高剂或交联度调整剂的Al、Zr、Ti、Y、Nb、B，作为折射率提高剂的结晶度高的Al、Zr、Ti、Y、Nb的氧化物颗粒以纳米颗粒的形式分散在具有可挠性的无定形状的粘合剂中。
此外，半导体发光器件用部件中特定金属元素的合计含量可以采用例如后述的实施例的说明中所述的方法进行电感耦合高频等离子体分光(inductively coupled plasma spectrometry，以下适宜简称为“ICP”)分析，基于其结果进行计算。
本发明的半导体发光器件用部件的组成被限定为体系内的交联主要由以硅氧烷键为首的无机键合(特别是上述特定金属元素的键合)来形成的情况。即，对于在大量有机成分中含有少量无机成分的半导体发光器件用部件，即使确认到-80ppm以上的上述半峰宽范围的峰，也不能得到本发明所规定的良好的耐热、耐光性和涂布性能。此外，对于本发明所规定的特定金属元素的合计含量为20重量％以上的半导体发光器件用部件，可举出例如仅含Si的例子，若以二氧化硅(SiO2)进行换算，则其含有 43重量％以上的SiO2。
〔I-8-2.UV透过率〕
对于本发明的半导体发光器件用部件，当其膜厚为1.0mm时，其在半导体发光器件的发射光波长下的光透过率通常为60％以上、优选为70％以上、更优选为80％以上。对于半导体发光器件来说，可以利用各种技术提高其光取出效率，但用于密封芯片和保持荧光体的透光性部件的透明度低时，由于使用该部件的半导体发光器件的辉度减小，所以难以获得高辉度的半导体发光器件产品。
在此所谓“半导体发光器件的发射光波长”是根据半导体发光器件的种类而不同的值，但一般指通常为300nm以上、优选为350nm以上且通常为900nm以下、优选为500nm以下的范围的波长。该范围波长下的光透过率低时，半导体发光器件用部件吸收光，光取出效率降低，不能获得高辉度的器件。另外，光取出效率降低部分的能量转化为热，成为器件热劣化原因，所以是不优选的。
此外，在近紫外～蓝色区域(350nm～500nm)密封部件易于光劣化，所以对于在该区域具有发射光波长的半导体发光器件，如果使用耐久性优异的本发明的半导体发光器件用部件，则其效果增大，因此是优选的。
另外，半导体发光器件用部件的光透过率可以利用例如实施例中所记载的方法，使用成型为膜厚1.0mm的平滑表面的单独固化物膜的样品，通过紫外分光光度计进行测定。
另外，半导体发光器件的形状各式各样，大多数以超过0.1mm的厚膜状态进行使用，但在将薄膜状荧光体层(例如含有纳米荧光体颗粒或荧光离子的厚度为几μm的层)设置在远离LED芯片(发光元件)的位置的情况中、或在将高折射光取出膜设置在LED芯片的正上面的薄膜状的情况中等，也存在以薄膜进行使用的用途。这种情况下，重要的是要在该膜厚时显示出60％以上的透过率。即使在这样的薄膜状的应用方式中，本发明的半导体发光器件用部件也可以显示出优异的耐光性、耐热性，密封性能优异，并可稳定地成膜而没有裂纹等。
〔I-8-3.其他〕
一般，对于环氧树脂或硅酮树脂等现有的半导体发光器件用部件，在为了高折射率化而含有无机氧化物颗粒和二氧化硅以外的玻璃成分等的情况下，由于颗粒的凝集等，所得到的半导体发光器件用部件易变得不透明，为了实现上述透过率，纳米级的均一性是重要的。
与此相对，对于本发明的半导体发光器件用部件，容易进行利用了溶胶凝胶反应的各种金属元素的导入，在一定程度上可以实现不依赖于高折射率的金属氧化物颗粒和有机基团的高折射率化。进而，固化前的涂布液与现有的树脂相比分子量低，稍具亲水性，具有能够容易地使难以分散在现有的树脂中的高折射率的金属氧化物的纳米颗粒进行分散的优点。特别是，作为高折射率的颗粒原料，不仅可适用易凝集的粉末状纳米颗粒，而且也可适用分散于甲醇等亲水性溶剂中的粒径更小且透明的纳米颗粒溶胶，这是应该特别指出的优点。
这样，借助耐候性高的有机基团来调整交联度，并导入硅以外的特定金属元素，由此使基材部分在一定程度上高折射率化，进一步通过使基材部分含有高折射率的纳米颗粒，从而可以获得透明且耐热性、耐候性等优异的高折射率的半导体发光器件用部件来替代现有的环氧树脂等。
此外，目的折射率低的情况中，不必一定使基材部分含有硅以外的金属元素。相反地，基材部分可以不含有高折射的纳米颗粒，而仅使用高折射化的基体部分。
本发明的半导体发光器件用部件可以涂布成厚膜状，透明性优异，并且密封性、耐热性、耐紫外线性等也优异，所以适宜用作各种形状的半导体发光器件用部件。特别是，对于在蓝～紫外区域具有发射光波长的半导体发光器件，所述部件可以用作劣化少的有用的部件。
[II.半导体发光器件用部件的制造方法]
制造本发明的半导体发光器件用部件的方法没有特别限制，例如可以通过对后述的通式(1)或通式(2)所示的化合物进行水解和缩聚并对缩聚物(水解缩聚物)进行干燥而得到。另外，在使本发明的半导体发光器件用部件含有特定金属元素的情况下，可以将含有特定金属元素的通式(1)或 通式(2)所示的化合物作为一部分原料进行水解和缩聚，或是根据需要在水解缩聚之前或之后添加至少含有上述特定金属元素中的一种或两种以上元素的高折射率的颗粒(以下适宜称为“高折射率特定金属氧化物颗粒)。并且，根据需要，可以使用溶剂，也可以不使用溶剂，可以在缩聚物的干燥之前将溶剂蒸馏除去。
此外，在以下的说明中，将干燥工序前得到的上述水解缩聚物或含有该水解缩聚物的组合物称为半导体发光器件用部件形成液。因此，通过此处说明的制造方法(以下适宜称为“本发明的半导体发光器件用部件的制造方法”)制造本发明的半导体发光器件用部件的情况下，由该半导体发光器件用部件形成液经干燥工序而得到的部件即为半导体发光器件用部件。以下，对该制造方法详细说明。
〔II-1.原料〕
作为原料，使用下述通式(1)所示的化合物(以下适宜称为“化合物(1)”)和/或其低聚物。
Mm+XnY1 m-n    (1)
通式(1)中，M表示选自由硅、铝、锆和钛组成的组中的至少一种元素。其中优选硅。
通式(1)中，m表示M的价数，为1～4的整数。并且，“m+”表示其为正的价数。
n表示X基团的个数，为1～4的整数。其中m≥n。
通式(1)中，X是被溶液中的水或空气中的水分等水解而生成富于反应性的羟基的水解性基团，可以任意使用以往公知的水解性基团。例如可举出C1～C5的低级烷氧基、乙酰氧基、丁酮肟基、氯基等。另外，此处Ci(i为自然数)这一标记表示碳原子数为i个。进而，X可以为羟基。并且，这些水解性基团可以单独使用一种，也可以以任意组合和比例并用两种以上。
其中，由于C1～C5的低级烷氧基在反应后所游离的成分为中性，因而优选C1～C5的低级烷氧基。特别是，由于甲氧基或乙氧基富于反应性，游离出的溶剂为低沸点，因而优选甲氧基或乙氧基。
进而，通式(1)中的X为乙酰氧基或氯基的情况下，由于水解反应后游离出醋酸或盐酸，因而在用作必须要求绝缘性的半导体发光器件用部件时，优选添加去除酸性成分的工序。
通式(1)中，Y1可以任意选择使用公知的所谓硅烷偶联剂的1价有机基团。此外，式中存在2个以上Y1时，这些Y1可以彼此相同，也可以不同。其中，本发明的通式(1)中作为Y1特别有用的有机基团为选自以下的Y0所示的组(有用有机基团组)中的基团。
<有用有机基团组Y0>
Y0：由脂肪族化合物、脂环式化合物、芳香族化合物、脂肪芳香族化合物衍生的1价以上的有机基团。
并且，属于组Y0的有机基团的碳原子数通常为1以上，并且通常为1000以下、优选为500以下、更优选为100以下、进一步优选为50以下。
进而，属于组Y0的有机基团所具有的氢原子之中的至少一部分可以被下述举出的原子和/或有机官能团等取代基所取代。此时，属于组Y0 的有机基团所具有的氢原子之中的两个以上氢原子可以被下述取代基所取代，这种情况下，可以用选自下述所示的取代基中的一种或两种以上的组合进行取代。
作为可取代属于组Y0的有机基团的氢原子的取代基的例子，可举出F、Cl、Br、I等原子；乙烯基、甲基丙烯酰氧基、丙烯酰氧基、苯乙烯基、巯基、环氧基、环氧环己基、环氧丙氧基、氨基、氰基、硝基、磺酸基、羧基、羟基、酰基、烷氧基、亚氨基、苯基等有机官能团等。
此外，在上述全部情况下，对于可与属于组Y0的有机基团所具有的氢原子进行取代的取代基之中的有机官能团，该有机官能团所具有的氢原子中的至少一部分可以被F、Cl、Br、I等卤原子等取代。
但是，作为可与属于组Y0的有机基团的氢进行置换的取代基而例示出的取代基中，有机官能团作为易于导入的一例，可以根据使用目的导入具有其它各种物理化学功能性的有机官能团。
并且，属于组Y0的有机基团在其中可以具有作为连接基团的O、N、或者S等各种原子或原子团。
通式(1)中，Y1根据其目的可以从属于上述有用有机基团组Y0的有机基团等中选择各种基团，从耐紫外线性、耐热性优异的方面考虑，优选以甲基和苯基为主体。并且，为了提高与构成半导体发光器件的各部件的亲和性和密合性、或调整本发明半导体发光器件用部件的折射率，可以适宜地使用其他基团。
如果列举上述的化合物(1)的具体例，则作为M为硅的化合物，可举出例如，二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、β-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-(3，4-环氧环己基)乙基三乙氧基硅烷、γ-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙酰氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、γ-氯丙基三甲氧基硅烷、β-氰基乙基三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基三丙氧基硅烷、甲基三丁氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丙氧基硅烷、四丁氧基硅烷、二甲基二氯硅烷、二苯基二氯硅烷、甲基苯基二甲氧基硅烷、三甲基甲氧基硅烷、三甲基乙氧基硅烷、三甲基氯硅烷、甲基三氯硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、4-氨基丁基三乙氧基硅烷、对氨基苯基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、氨基乙基氨基甲基苯乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、2-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、4-氨基丁基三乙氧基硅烷、N-(6-氨基己基)氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三氯硅烷、(对氯甲基)苯基三甲氧基硅烷、4-氯苯基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、苯乙烯基乙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三氯硅烷、乙烯基三(2-甲氧基乙氧基)硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷等。
另外，化合物(1)之中，作为M为铝的化合物，可举出例如，三异丙 醇铝、三正丁醇铝、三叔丁醇铝、三乙醇铝等。
另外，化合物(1)之中，作为M为锆的化合物，可举出例如，四甲氧基锆、四乙氧基锆、四正丙氧基锆、四异丙氧基锆、四正丁氧基锆、四异丁氧基锆、四叔丁氧基锆、二甲基丙烯酸酯二丁氧基锆等。
另外，化合物(1)之中，作为M为钛的化合物，可举出例如，四异丙氧基钛、四正丁氧基钛、四异丁氧基钛、甲基丙烯酸酯三异丙氧基钛、四甲氧基丙氧基钛、四正丙氧基钛、四乙氧基钛等。
其中，这些具体示例的化合物是容易获得的市售的偶联剂的一部分，更详细地说，例如可以由科学技术综合研究所发布的“偶联剂最佳利用技术”第9章的偶联剂和相关制品一览表来示出。当然，本发明能使用的偶联剂不受这些示例的限制。
另外，可以与上述化合物(1)和/或其低聚物同样地使用下述通式(2)所示的化合物(以下适宜称为“化合物(2))和/或其低聚物。
(Ms+XtY1 s-t-1)uY2    (2)
通式(2)中，M、X和Y1分别独立地表示与通式(1)相同的内容。特别是，作为Y1，与通式(1)的情况相同，可以根据其目的从属于上述的有用有机基团组Y0的有机基团等中选择各种基团，从耐紫外线性、耐热性优异的方面考虑，优选以甲基为主体。
并且，通式(2)中，s和s+分别独立地表示与通式(1)的m和m+同样的含义。
进而，在通式(2)中，Y2表示u价的有机基团。其中，u表示2以上的整数。因此，通式(2)中，Y2可以任意选择使用公知的所谓硅烷偶联剂的有机基团中的2价以上的基团。
并且，通式(2)中t表示1～s-1的整数。其中t≤s。
作为上述化合物(2)的例子，可举出在各种有机聚合物或低聚物上结合有两个以上作为侧链的水解性甲硅烷基的化合物、在分子的两个以上末端结合有水解性甲硅烷基的化合物等。
以下举出上述化合物(2)的具体例及其产品名。
·二(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物
(信越化学制、KBE-846)
·2-二乙氧基甲基乙基甲硅烷基二甲基-2-呋喃基硅烷
(信越化学制、LS-7740)
·N，N’-双[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]乙二胺
(chisso制、サイラエ一ス(硅烷偶联剂)XS1003)
·N-缩水甘油基-N，N-二[3-(甲基二甲氧基甲硅烷基)丙基]胺
(东芝硅酮制、TSL8227)
·N-缩水甘油基-N，N-二[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]胺
(东芝硅酮制、TSL8228)
·N，N-二[(甲基二甲氧基甲硅烷基)丙基]胺
(东芝硅酮制、TSL8206)
·N，N-二[3-(甲基二甲氧基甲硅烷基)丙基]乙二胺
(东芝硅酮制、TSL8212)
·N，N-二[(甲基二甲氧基甲硅烷基)丙基]甲基丙烯酰胺
(东芝硅酮制、TSL8213)
·N，N-二[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]胺
(东芝硅酮制、TSL8208)
·N，N-二[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]乙二胺
(东芝硅酮制、TSL8214)
·N，N-二[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]甲基丙烯酰胺
(东芝硅酮制、TSL8215)
·N，N’，N”-三[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]异氰脲酸酯
(HYDRUS化学制、12267-1)
作为原料，可以使用化合物(1)、化合物(2)和/或它们的低聚物。即，本发明的制造方法中作为原料可以使用化合物(1)、化合物(1)的低聚物、化合物(2)、化合物(2)的低聚物以及化合物(1)与化合物(2)的低聚物中的任一物质。此外，作为原料使用化合物(1)的低聚物或化合物(2)的低聚物时，只要能获得本发明的半导体发光器件用部件，其低聚物的分子量是任意的，但通常为400以上。
在此，将化合物(2)和/或其低聚物用作主原料时，体系内的主链结构可能会变为有机结合主体，耐久性可能变差。因此，优选以主要用于赋予密合性、调整折射率、控制反应性、赋予无机颗粒分散性等赋予功能性的最小限度的用量使用化合物(2)。在同时使用化合物(1)和/或其低聚物(化合物(1)衍生的成分)、以及化合物(2)和/或其低聚物(化合物(2)衍生的成分)时，原料的总重量中化合物(2)衍生的成分的用量比例优选通常为30重量％以下、优选为20重量％以下、进一步优选为10重量％以下。
另外，在本发明的半导体发光器件用部件形成液和半导体发光器件用部件的制造方法中，使用化合物(1)或化合物(2)的低聚物作为原料时，可以预先准备低聚物，但也可以在制造工序中制备低聚物。即，可以以化合物(1)或化合物(2)那样的单体为原料，在制造工序中暂时将其制成低聚物，由该低聚物进行后序反应。
另外，作为结果，低聚物只要具有与由化合物(1)或化合物(2)这样的单体得到的物质相同的结构即可，也可以使用具有这样的结构的市售品。作为所述低聚物的具体例，可举出例如如下所示的低聚物。
<仅由2官能硅形成的低聚物的例子>
GE东芝硅酮社制造的羟基末端二甲基聚硅氧烷，其中可举出例如，XC96-723、XF3905、YF3057、YF3800、YF3802、YF3807、YF3897等。
GE东芝硅酮社制造的羟基末端甲基苯基聚硅氧烷，其中可举出例如，YF3804等。
Gelest社制造的两末端硅烷醇聚二甲基硅氧烷，其中可举出例如，DMS-S12、DMS-S14等。
Gelest社制造的两末端硅烷醇二苯基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物，其中可举出例如，PDS-1615。
Gelest社制造的两末端硅烷醇聚二苯基硅氧烷，其中可举出例如，PDS-9931。
<含有3官能以上的硅的低聚物的例子>
信越化学工业制造的硅酮烷氧基低聚物(甲基/甲氧基型)，其中可举出例如，KC-89S、KR-500、X-40-9225、X-40-9246、X-40-9250等。
信越化学工业制造的硅酮烷氧基低聚物(苯基/甲氧基型)，其中可举出例如，KR-217等。
信越化学工业制造的硅酮烷氧基低聚物(甲基苯基/甲氧基型)，其中可举出例如，KR-9218、KR-213、KR-510、X-40-9227、X-40-9247等。
这些之中，仅由2官能硅形成的低聚物赋予本发明的半导体发光器件用部件以柔软性的效果大，但仅利用2官能硅时机械强度往往变得不充分。因此，通过同时聚合由3官能以上的硅形成的单体或者含有3官能以上的硅的低聚物，本发明的半导体发光器件用部件可以获得作为密封剂有用的机械强度。并且，具有硅烷醇作为反应性基团的低聚物事先无需水解，具有无需使用醇等溶剂作为用于加水的相溶剂的优点。此外，使用具有烷氧基的低聚物时，与以具有烷氧基的单体为原料时同样地无需水解用水。
进而，作为原料，可以仅使用这些化合物(1)、化合物(2)、及其低聚物之中的一种，也可以以任意组合和组成混合两种以上。进而，可以使用预先进行了水解(即，通式(1)、(2)中X为OH基)的化合物(1)、化合物(2)及其低聚物。
另外，本发明中，作为原料通常使用至少一种以上含有M为硅且具有至少一个有机基团Y1或有机基团Y2的化合物(1)、化合物(2)及其低聚物(包括水解物)。并且，由于优选体系内的交联主要通过以硅氧烷键为首的无机成分形成，所以同时使用化合物(1)和化合物(2)时，优选化合物(1)为主体。
并且，为获得以硅氧烷键为主体的半导体发光器件用部件，优选使用化合物(1)和/或其低聚物作为原料的主体。进而，更优选这些化合物(1)的低聚物和/或化合物(2)的低聚物由以2官能为主体的组成构成。特别优选该化合物(1)的低聚物和/或化合物(2)的低聚物的2官能单元用作2官能低聚物。
进而，化合物(1)的低聚物和/或化合物(2)的低聚物中，将2官能低聚物(以下适宜称为“2官能成分低聚物”)用作主体时，这些2官能成分低聚物的用量相对于原料总重量(即，化合物(1)、化合物(2)、及其低聚物的重 量之和)通常为50重量％以上、优选为60重量％以上、更优选为70重量％以上。此外，用量的上限通常为97重量％。这是由于，使用2官能成分低聚物作为原料主体这一点是可以通过本发明的半导体发光器件用部件的制造方法容易地制造出本发明的半导体发光器件用部件的要因之一。
下面对使用2官能成分低聚物作为原料主体的优点进行详细说明。
在例如现有的由溶胶凝胶法制造的半导体发光器件用部件中，使其原料水解和缩聚而得到的水解缩聚物(包括涂布液(水解液)中含有的水解缩聚物等)具有高反应活性。因此，如果不用醇等溶剂稀释其水解缩聚物，则体系内进行聚合，立刻固化，从而使成型和操作变得困难。例如，以往不用溶剂稀释的情况下，温度为40℃～50℃左右时就发生固化。因此，为了确保水解后得到的水解缩聚物的操作性，必须使水解缩聚物中共存有溶剂。
并且，如果以水解缩聚物中共存有溶剂的状态进行水解缩聚物的干燥固化，则其在固化时因脱水缩合而收缩，并且夹杂有脱溶剂所致的收缩(脱溶剂收缩)。因此，现有的半导体发光器件中，固化物的内部应力易于变大，易于产生由该内部应力引起的裂纹、剥离、断线等。
进而，为了使半导体发光器件用部件柔软化而缓和上述的内部应力时多使用2官能成分单体作为原料，而此时缩聚物中的低沸点环状物有可能增多。由于低沸点环状物在固化时会挥发，所以如果低沸点环状物增多，则重量有效利用率会降低。并且，低沸点环状物从固化物中挥发，有时成为应力发生的原因。进而，含有较多的低沸点环状物的半导体发光器件用部件的耐热性有可能会变低。由于这些理由，以往，半导体发光器件用部件难以作为性能良好的弹性体状固化物来获得。
与此相对，本发明的半导体发光器件用部件的制造方法中，作为原料，使用以另外的体系(即，不参与水解缩聚工序的体系)预先将2官能成分低聚化并蒸馏除去了不具有反应性末端的低沸点杂质的物质。因此，即使使用较多的2官能成分(即，上述的2官能成分低聚物)，这些低沸点杂质也不会挥发，可以实现固化物重量有效利用率的提高，同时可以获得性能良好的弹性体状固化物。
进而，通过以2官能成分低聚物为主原料，可以抑制水解缩聚物的反应活性。据推测这是由于水解缩聚物的空间位阻和电子效果、以及与使用了2官能成分低聚物相伴随的硅烷醇末端量的降低所致的。通过抑制反应活性，即使不共存有溶剂，水解缩聚物也可以固化，因此可以将水解缩聚物设定为一液型的无溶剂体系。
并且，通过降低水解缩聚物的反应活性，可以使固化开始温度高于以往。因此，当水解缩聚物中共存有不高于水解缩聚物的固化开始温度的溶剂时，对水解缩聚物进行干燥时，在水解缩聚物开始固化之前，溶剂就会挥发。由此，即使在使用溶剂的情况下，也能够抑制脱溶剂收缩引起的内部应力的产生。
〔II-2.水解缩聚工序〕
本发明中，首先使上述的化合物(1)和/或化合物(2)、和/或其低聚物发生水解缩聚反应(水解缩聚工序)。该水解缩聚反应可以通过公知的方法进行。此外，以下没有适宜地区别指出化合物(1)和化合物(2)以及低聚物时，称为“原料化合物”。
为进行原料化合物的水解缩聚反应而使用的水的理论量基于下式(3)所示的反应式，其为体系内的水解性基团的总量的1/2摩尔比。
2×≡Si-X+H2O→≡Si-O-Si≡+2×XH    (3)
此外，上述式(3)是以通式(1)、(2)的M为硅的情况为例来表示的。并且，“≡Si”和“Si≡”是省略了硅原子所具有4个结合键中的3个来表示的。
本说明书中，以该水解时必需的水的理论量、即相当于水解性基团的总量的1/2摩尔比的水的量为基准(水解率100％)，水解时使用的水的量用相对于该基准量的百分率、即“水解率”来表示。
本发明中，用上述的水解率来表示为了进行水解缩聚反应而使用的水量时，该水量通常为80％以上，其中优选100％以上的范围。水解率较该范围小时，水解/聚合不充分，固化时的原料可能会挥发，或者固化物的强度可能变得不充分。另一方面，水解率超过200％时，在固化途中，体系内常残存游离水，使芯片或荧光体因水分而劣化，或者杯部会吸水，可能会成为固化时发泡、产生裂纹、剥离的原因。但是，水解反应中重 要的是以100％左右以上(例如80％以上)的水进行水解缩聚，如果涂布前附加除去游离水的工序，则可以应用超过200％的水解率。此时，如果使用过于大量的水，则应该除去的水量和作为相溶剂使用的溶剂的量增加，浓缩工序变得繁杂，并且过度进行缩聚会使部件的涂布性能降低，因而水解率的上限通常为500％以下，其中理想的是300％以下、优选为200％以下的范围。
对原料化合物进行水解缩聚时，优选共存有催化剂等以促进水解缩聚。此时，作为所使用的催化剂，可以使用例如，醋酸、丙酸、丁酸等有机酸；硝酸、盐酸、磷酸、硫酸等无机酸；有机金属化合物催化剂等。并且，催化剂可以使用一种，也可以以任意的组合和比例并用两种以上。其中，当制作与半导体发光器件直接接触的部分所使用的部件时，优选对绝缘特性影响小的有机金属化合物催化剂。在此，所谓有机金属化合物催化剂不只是指由有机基团与金属原子直接结合形成的狭义的有机金属化合物构成的催化剂，还包括由有机金属络合物、金属醇盐、有机酸与金属的盐等广义的有机金属化合物构成的催化剂。
有机金属化合物催化剂中，优选含有至少一种选自锆、锡、锌和钛中的元素的有机金属化合物催化剂，更优选含有锆的有机金属化合物催化剂。
作为其具体例，作为含有锆的有机金属化合物催化剂的例子，可举出四乙酰丙酮锆、三丁氧基乙酰丙酮锆、二丁氧基二乙酰丙酮锆、四正丙氧基锆、四异丙氧基锆、四正丁氧基锆、有机酸锆(zirconium acylate)、三丁氧基硬脂酸酯锆等。
另外，作为含有钛的有机金属化合物催化剂的例子，可举出四异丙氧基钛、四正丁氧基钛、钛酸丁酯二聚物、四辛基钛酸酯、乙酰丙酮钛、辛二醇酸钛(titanium octylene glycolate)、乙酰乙酸乙酯钛等。
另外，作为含有锌的有机金属化合物催化剂的例子，可举出三乙酰丙酮锌等。
另外，作为含有锡的有机金属化合物催化剂的例子，可举出四丁基锡、单丁基三氯化锡、二丁基二氯化锡、二丁基氧化锡、四辛基锡、二 辛基二氯化锡、二辛基氧化锡、四甲基锡、二丁基月桂酸锡、二辛基月桂酸锡、二(2-乙基己酸)锡、二(新癸酸)锡、二正丁基二(乙基己基马来酸)锡、二-正丁基二(2，4-戊二酮)锡、二正丁基丁氧基氯化锡、二正丁基二乙酰氧基锡、二正丁基二月桂酸锡、二甲基二新癸酸酯锡等。
此外，这些有机金属化合物催化剂可以单独使用一种，也可以以任意组合和比例使用两种以上。
通过使用上述优选的有机金属化合物催化剂，在对原料化合物进行水解缩聚时，可以抑制作为副产物的低分子环状硅氧烷的生成，以高的有效利用率合成半导体发光器件用部件形成液。
并且，通过使用该有机金属化合物催化剂，本发明的半导体发光器件用部件可以实现高耐热性。其理由虽然不清楚，但认为上述有机金属化合物不仅简单地作为催化剂促进原料化合物的水解缩聚反应，而且可以在水解缩聚物及其固化物的硅烷醇末端进行临时的结合/解离，以此来调整含有硅烷醇的聚硅氧烷的反应性，具有高温条件下(i)防止有机基团的氧化、(ii)防止聚合物间不需要的交联、(iii)防止主链的切断等的作用。以下，对这些作用(i)～(iii)进行说明。
作为(i)防止有机基团的氧化，在由于热的作用而在例如甲基上产生自由基时，有机金属化合物催化剂的过渡金属具有补足自由基的效果。另一方面，该过渡金属自身因自由基补足而失去离子价数，从而与氧作用，防止有机基团的氧化。据推测，其结果为抑制了半导体发光器件用部件的劣化。
作为(ii)防止聚合物间不需要的交联，例如当甲基受到氧分子的氧化时会变为甲醛，并生成与硅原子相结合的羟基。若这样得到的羟基之间脱水缩合，则可在聚合物间形成交联点，交联点增加时，本来为橡胶状的半导体发光器件用部件有可能变硬、变脆。但据推测，当使用有机金属化合物催化剂时，该催化剂与硅烷醇基结合，由此可以防止热分解所致的交联的进行。
作为(iii)防止主链的切断等，据推测，有机金属化合物催化剂可与硅烷醇结合，由此对硅烷醇的分子内攻击所致的聚合物主链的切断和环状 硅氧烷的生成所致的加热时的重量减少进行抑制，耐热性得到提高。
有机金属化合物催化剂的优选配合量可根据所使用的催化剂的种类适宜选择，相对于进行水解缩聚的原料的总重量，该配合量通常为0.01重量％以上、优选为0.05重量％以上、进一步优选为0.1重量％以上，并且通常为5重量％以下、优选为2重量％以下、特别优选为1重量％以下。有机金属化合物催化剂过少时，有可能固化花费过多时间或者由于固化不充分而不能获得充分的机械强度和耐久性。另一方面，有机金属化合物催化剂过多时，有可能固化过快而难以控制作为固化物的半导体发光器件用部件的物性，或者催化剂不能溶解分散而析出从而损害半导体发光器件用部件的透明度，或者催化剂自身带进的有机物量增多而使所得到的半导体发光器件用部件在高温使用时着色。
这些有机金属催化剂可以在水解缩合时一次性混入至原料体系中，也可以分批进行混合。并且，在水解缩聚时为了溶解催化剂可以使用溶剂，也可以直接将催化剂溶解在反应液中。但是，作为半导体发光器件用部件形成液进行使用时，为了防止固化时的发泡和由热所致的着色，优选在水解缩聚工序后严格地蒸馏除去上述的溶剂。
上述原料化合物的水解缩聚物(缩聚物)优选为液态。但是，即使为固体状的水解缩聚物，只要可通过使用溶剂而成为液态，就可以使用。
水解缩聚反应时体系内分液而成为不均一的体系时，可以使用溶剂。作为溶剂，可以任意使用C1～C3的低级醇类、二甲基甲酰胺、二甲亚砜、丙酮、四氢呋喃、甲基溶纤剂、乙基溶纤剂、丁酮、其他能与水均一混合的溶剂，其中优选不显示出强酸性或碱性的溶剂，这是由于该类溶剂不会对水解缩聚带来不良影响。溶剂可以单独使用一种，也可以并用两种以上。溶剂的用量可以自由选择，但由于在半导体发光器件上进行涂布时必须除去溶剂，所以优选将其设定为必要最低限的量。并且，由于容易除去溶剂，所以优选选择沸点为100℃以下、更优选为80℃以下的溶剂。此外，即使不从外部添加溶剂，在水解反应中也会生成醇等溶剂，因而即使反应初始时体系不均一，有时在反应中也能变为均一体系。
上述原料化合物的水解缩聚反应在常压实施时，通常在室温以上、 优选为40℃以上且通常为120℃以下、优选为100℃以下的范围进行。通过在加压下维持液相，可以在更高的温度进行反应，但优选不超过150℃。
水解缩聚反应时间因反应温度不同而不同，但通常实施0.1小时以上、优选1小时以上、进一步优选3小时以上且通常100小时以下、优选20小时以下、进一步优选15小时以下。
在以上的水解缩聚条件中，如果时间变短或温度过低，则由于水解缩聚不充分而有可能在固化时原料挥发，固化物的强度变得不充分。并且，如果时间过长或温度过高，则缩聚物的分子量增高，体系内的硅烷醇量减少，在涂布时产生密合性不良、固化过快，使固化物的结构变得不均一，易于产生裂纹。基于以上的倾向，优选根据所期望的物性值适宜选择条件。
上述水解缩聚反应结束后，将所得到的水解缩聚物保存在不高于室温的温度直至进行使用，但在这段期间所得到的水解缩聚物仍会缓慢地进行缩聚，因而特别是在欲作为厚膜状部件进行使用时，从上述的利用加热所进行的水解缩聚反应结束的时刻开始计算，优选在室温保存通常60天以内、优选30天以内、进一步优选15天以内就供于使用。根据需要可以通过在不结冻的低温进行保存，从而延长该保存时间。
〔II-3.高折射率特定金属氧化物颗粒的添加〕
添加高折射率特定金属氧化物颗粒的情况下，其种类不受特别限制，只要含有至少一种以上的上述特定金属元素的颗粒即可，但通常使用由特定金属元素的氧化物形成的颗粒(金属氧化物颗粒)。
作为添加高折射率特定金属氧化物颗粒的方法，可举出以粉末状单独添加至水解缩聚反应液中的方法、与溶剂一起以水系或溶剂系的溶胶的形式添加至水解缩聚反应液中的方法等。可以采用这些方法中的任一方法，但为了获得透明的半导体发光器件用部件，以粒径小的高分散的溶剂系溶胶的形式进行添加的方法是最简便的。
对于高折射率特定金属氧化物颗粒，在其结晶的分散状态为稳定状态的情况下，可以将其直接导入至半导体发光器件用部件中，获得显著的高折射率化的效果，所以是优选的。另外，分散状态为不稳定状态的 情况下，可以同时存在有用于稳定分散的配体。并且，在高折射率特定金属氧化物颗粒的表面具有催化剂活性从而有可能损害半导体发光器件用部件的有机基团部分的耐热性、耐光性的情况下，以及由于该表面与基体部分的亲和性低而易于引起凝集的情况下，可以在高折射率特定金属氧化物颗粒的表面适宜设置公知的涂布层。这些情况下，优选配体和涂布层自身耐热性、耐光性优异。而且，一般这样的配体和涂布层大多折射率较低，所以优选涂布层的用量限于必要最低限。
添加高折射率特定金属氧化物颗粒的时机不特别限制，可以在对上述的原料化合物进行水解缩聚之前添加(前添加法)，也可以在之后添加(后添加法)。在采用后添加法时若水解缩聚后的反应液与高折射率特定金属氧化物颗粒的亲和性差从而在固化时引起高折射率特定金属氧化物颗粒的凝集的情况下，则优选采用前添加法。如果在高折射率特定金属氧化物颗粒的共存下进行原料化合物的水解缩聚，则在颗粒的表面生成基于半导体发光器件用部件自身的涂布层，可以稳定地进行涂布和固化。
从利用少量高折射率特定金属氧化物颗粒即可使半导体发光器件用部件的折射率提高的方面考虑，该高折射率特定金属氧化物颗粒的折射率通常为1.6以上、优选为1.8以上、更优选为1.9以上。
〔II-4.蒸馏去除溶剂〕
作为原料化合物使用2官能的低聚物作为主成分、且在上述的水解缩聚工序中使用溶剂的情况下，通常优选在固化前蒸馏去除溶剂(蒸馏去除溶剂工序)。此时，蒸馏去除溶剂后的水解缩聚物通常成为液态。以往，如果蒸馏去除溶剂，则水解缩聚物固化，因而难以对水解缩聚物进行处理。但是，如果使用2官能成分低聚物，则可以对水解缩聚物的反应性进行抑制，因而即使在固化前蒸馏去除溶剂，水解缩聚物也不会固化，可以进行溶剂的蒸馏去除。通过在固化前蒸馏去除溶剂，可以防止脱溶剂收缩所致的裂纹、剥离、断线等。
此外，通常在溶剂的蒸馏去除时也可以将水解中所用的水蒸馏去除。并且，在蒸馏去除的溶剂中还包括对上述通式(1)、(2)所示的原料化合物进行水解缩聚反应所生成的用XH等表示的溶剂。
蒸馏去除溶剂的方法是任意的，只要不明显损害本发明的固化即可。但是要避免以水解缩聚物的固化开始温度以上的温度进行溶剂的蒸馏去除。
如果列举进行溶剂的蒸馏去除时的温度条件的具体范围，则该温度通常为60℃以上、优选为80℃以上、更优选为100℃以上，并且通常为150℃以下、优选为130℃以下、更优选为120℃以下。所述温度低于该范围的下限时，溶剂的蒸馏去除有可能变得不充分，超出上限时，水解缩聚物有可能凝胶化。
另外，进行溶剂的蒸馏去除时的压力条件通常为常压。进而，可以根据需要进行减压以使溶剂蒸馏去除时的反应液沸点不会达到固化开始温度(通常为120℃以上)。并且，压力的下限为不会使水解缩聚物的主成分馏出的程度。
一般可以在高温/高真空条件下高效率地对低沸点成分进行蒸馏去除，但在低沸点成分为微量而由于装置的形状不能精确地使其蒸馏去除的情况下，高温操作会使聚合进一步进行，分子量有可能过高。进而，在使用规定种类的催化剂时，若将其长时间用于高温反应，则其会失活，有可能难以对半导体发光器件用部件形成液进行固化。因此，在这些情况等中，可以根据需要通过吹入氮或进行水蒸气蒸馏等在低温常压下蒸馏去除低沸点成分。即使在进行减压蒸馏去除或吹入氮等任一情况下，也优选以不使水解缩聚物的主成分本体馏出的形式利用前段的水解缩聚反应预先适度增加分子量。使用通过这些方法充分除去了溶剂、水分、低分子环状硅氧烷副产物、溶存空气等低沸点成分的半导体发光器件用部件形成液所制造的半导体发光器件用部件可以减少因低沸点成分气化所致的固化时发泡和高温使用时从器件的剥离，所以是优选的。
但进行溶剂的蒸馏去除并不是必须的操作。特别是使用沸点小于或等于水解缩聚物的固化温度的溶剂的情况下，在水解缩聚物的固化中，水解缩聚物的固化开始前溶剂就会挥发，所以即使不特别地进行蒸馏去除溶剂的工序，也能防止脱溶剂收缩所致的裂纹等的生成。但是，溶剂的挥发会使水解缩聚物的体积发生变化，因而从精密控制半导体发光器 件用部件的尺寸和形状的方面考虑，优选进行溶剂的蒸馏去除。
〔II-5.干燥〕
通过对由上述的水解缩聚反应得到的水解缩聚物进行干燥(干燥工序)，可以得到本发明的半导体发光器件用部件。该水解缩聚物如上所述通常为液态，但通过将其以装入目的形状的模型中的状态进行干燥，可以形成具有目的形状的本发明的半导体发光器件用部件。并且，通过将该水解缩聚物涂布在目的部位，以该状态进行干燥，可以在目的部位直接形成本发明的半导体发光器件用部件。此外，本说明书中将该液态的水解缩聚物适宜地称为“水解缩聚液”或“半导体发光器件用部件形成液”。并且在干燥工序中溶剂并不一定气化，这里其包括具有流动性的水解缩聚物失去流动性而固化的现象，将其称为干燥工序。因此，不伴随有溶剂的气化时，上述“干燥”可以用“固化”替代进行理解。
干燥工序中，通过进一步使水解缩聚物聚合，可以形成金属氧烷键，使聚合物固化，从而得到本发明的半导体发光器件用部件。
干燥时，将水解缩聚物加热到规定的固化温度使其固化。具体的温度范围是任意的，只要可以使水解缩聚物干燥即可，但由于通常在100℃以上可以高效率地形成金属氧烷键，所以优选在120℃以上、进一步优选在150℃以上实施干燥。然而，与半导体发光器件一同进行加热时，通常优选在器件构成要件的耐热温度以下的温度、优选为200℃以下实施干燥。
另外，保持在用于使水解缩聚物干燥的在固化温度的时间(固化时间)取决于催化剂浓度和部件的厚度等，不能一概而论，但通常实施0.1小时以上、优选0.5小时以上、进一步优选1小时以上并且通常为10小时以下、优选5小时以下、进一步优选3小时以下。
此外，干燥工序中的升温条件不特别限制。即，在干燥工序的过程中，可以保持在恒定的温度，也可以连续地或间断地对温度进行改变。并且，还可以将干燥工序分两次以上进行。进而，干燥工序中，可以使温度阶段性地变化。通过阶段性地改变温度，可以获得能够防止残留溶剂或溶存水蒸气所致的发泡的优点。并且，在低温固化后再在高温进行 后固化的情况下，还可以获得在所得到的半导体发光器件用部件中不易产生内部应力、不易产生裂纹和剥离的优点。
但是，在溶剂的存在下进行上述的水解缩聚反应时，在不进行蒸馏去除溶剂的工序的情况下和即使进行了蒸馏去除溶剂的工序但在水解缩聚物中仍残留有溶剂的情况下，优选将该干燥工序分为在溶剂的沸点以下的温度实质性地除去溶剂的第1干燥工序和在该溶剂的沸点以上的温度进行干燥的第2干燥工序来进行。此外，在此所说的“溶剂”也包括通过上述的原料化合物的水解缩聚反应生成的、用XH等表示的溶剂。并且，本说明书中的“干燥”指上述的原料化合物的水解缩聚物失去溶剂、进而聚合固化形成金属氧烷键的工序。
第1干燥工序中，不积极推进原料化合物的水解缩聚物进一步的聚合，而是在所含溶剂的沸点以下的温度实质性地除去该溶剂。即，该工序得到的产物是对干燥前的水解缩聚物进行浓缩，并通过氢键成为粘稠的液体或柔软的膜状的物质，或为除去溶剂后使水解缩聚物以液态存在的物质。
但是，通常优选以小于溶剂沸点的温度进行第1干燥工序。如果以该溶剂沸点以上的温度进行第1干燥，则所得到的膜上会出现溶剂的蒸气所致的发泡，难以得到无缺陷的均质的膜。在制成薄膜状的部件的情况等溶剂蒸发效率高的情况下，可以以单独的步骤进行该第1干燥工序，但对于在杯上进行模塑的情况等蒸发效率差的情况下，可以分为2个以上的步骤进行升温。并且，在其形状为蒸发效率极差的形状的情况下，可以预先用另外的效率高的容器进行干燥浓缩，然后以残存有流动性的状态进行涂布，进而实施干燥。蒸发效率差的情况下，不采用大风量的通风干燥等仅在部件的表面进行浓缩的方法，而优选设法使部件整体均匀干燥。
第2干燥工序中，在经过第1干燥工序后实质上不存在上述的水解缩聚物的溶剂的状态下在溶剂沸点以上的温度加热该水解缩聚物，形成金属氧烷键，由此制成稳定的固化物。该工序中如果残留有较多的溶剂，则进行交联反应的同时会由于溶剂的蒸发而使体积减小，从而产生大的 内部应力，成为收缩所致的剥离和裂纹的原因。由于金属氧烷键通常在100℃以上可以高效率地形成，因而第2干燥工序优选在100℃以上、进一步优选在120℃以上实施。然而，在与半导体发光器件一起加热的情况下，通常优选在器件构成要件的耐热温度以下的温度、优选在200℃以下实施干燥。第2干燥工序中的固化时间取决于催化剂浓度和部件的厚度等，不能一概而论，但通常实施0.1小时以上、优选为0.5小时以上、进一步优选为1小时以上并且通常为10小时以下、优选5小时以下、进一步优选为3小时以下。
这样通过将干燥工序明确区分为溶剂除去工序(第1干燥工序)和固化工序(第2干燥工序)，可以得到具有本发明的物性的耐光性、耐热性优异的半导体发光器件用部件，而不会产生裂纹和剥离。
然而，在第1干燥工序中也会进行固化，并且在第2干燥工序中有时也会进行溶剂除去。但第1干燥工序中的固化和第2干燥工序中的溶剂除去通常在不影响本发明的效果的很小的程度上进行。
此外，上述的第1干燥工序和第2干燥工序只要能够实质性地实现即可，各工序中的升温条件不受特别的限制。即，在各干燥工序的过程中，可以保持在恒定的温度，也可以连续地或间断地使温度变化。并且，还可以将各干燥工序分两次以上进行。进而，即使存在有在第1干燥工序中使温度暂时为溶剂沸点以上的温度、在第2干燥工序中使温度为小于溶剂沸点的温度这样的期间的情况下，只要可实质性地独立地实现上述那样的溶剂除去工序(第1干燥工序)和固化工序(第2干燥工序)，就都包括在本发明的范围内。
进而，当使用具有小于或等于水解缩聚物的固化温度、优选小于固化温度的沸点的溶剂作为溶剂的情况下，即使在不对温度进行特别调整的条件下将水解缩聚物加热到固化温度时，在干燥工序的过程中，在温度达到沸点的时刻，共存于水解缩聚物中的溶剂也会从水解缩聚物中蒸馏除去。也就是说，这种情况下，在干燥工序中将水解缩聚物升温至固化温度的过程中，在水解缩聚物固化前，实施在溶剂沸点以下的温度实质性地除去溶剂的工序(第1干燥工序)。此时，作为原料化合物若使用2 官能的低聚物为主成分，蒸馏去除溶剂后的水解缩聚物通常为液态。于是，其后在溶剂沸点以上的温度(即，固化温度)进行干燥，进行使水解缩聚物固化的工序(第2干燥工序)。因此，若使用具有水解缩聚物的固化温度以下的沸点的溶剂作为溶剂时，即使并无实施的意图，上述的第1干燥工序和第2干燥工序也会发生。因此，若作为溶剂使用水解缩聚物的固化温度以下、优选小于固化温度的溶剂，则在实施干燥工序时，即使水解缩聚物含有溶剂，也不会对半导体发光器件用部件的品质产生大的影响，所以可以说是优选的。
〔II-6.其他〕
上述的干燥工序后，根据需要可以对所得到的半导体发光器件用部件实施各种后处理。作为后处理的种类，可举出用于改善与模塑部的密合性的表面处理、防反射膜的制作、用于提高光取出效率的微细凹凸面的制作等。
[III.半导体发光器件用部件的用途]
本发明的半导体发光器件用部件的用途不特别限制，可以在以密封半导体发光元件等的部件(密封剂)为代表的各种用途中使用。其中，通过并用荧光体颗粒和/或无机颗粒，可以根据特定用途适当地使用。以下，对这些荧光体颗粒和无机颗粒的并用进行说明。
[III-1.荧光体的并用]
对于本发明的半导体发光器件用部件，例如可以使荧光体分散在半导体发光器件用部件中，在半导体发光器件的杯内模塑，或在适当的透明支持体上涂布成薄层状，从而用作波长转换用部件。此外，荧光体可以单独使用一种，也可以以任意组合和比例并用两种以上。
[III-1-1.荧光体的种类]
对荧光体的组成没有特别限制，但优选为在作为结晶母体的以Y2O3、Zn2SiO4等为代表的金属氧化物、以Ca5(PO4)3Cl等为代表的磷酸盐和以ZnS、SrS、CaS等为代表的硫化物中组合Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb等稀土金属的离子和/或Ag、Cu、Au、Al、Mn、Sb等金属的离子作为活化剂或共活化剂而成的荧光体。
作为结晶母体的优选例，可举出例如，(Zn，Cd)S、SrGa2S4、SrS、ZnS等硫化物，Y2O2S等氧硫化物，(Y，Gd)3Al5O12、YAlO3、BaMgAl10O17、(Ba，Sr)(Mg，Mn)Al10O17、(Ba，Sr，Ca)(Mg，Zn，Mn)Al10O17、BaAl12O19、CeMgAl11O19、(Ba，Sr，Mg)O·Al2O3、BaAl2Si2O8、SrAl2O4、Sr4Al14O25、Y3Al5O12等铝酸盐，Y2SiO5、Zn2SiO4等硅酸盐，SnO2、Y2O3等氧化物，GdMgB5O10、(Y，Gd)BO3等硼酸盐，Ca10(PO4)6(F，Cl)2、(Sr，Ca，Ba，Mg)10(PO4)6Cl2等卤磷酸盐，Sr2P2O7、(La，Ce)PO4等磷酸盐等。
但是，上述的结晶母体以及活化剂或共活化剂在元素组成上没有特别限制，可以部分地与同族元素进行置换，所得到的荧光体只要可吸收近紫外至可见区域的光并发出可见光，就可以进行使用。
具体地说，作为荧光体，可以使用以下列举的荧光体，这些荧光体只是示例，本发明中可使用的荧光体并不限于这些。此外，以下示例中，对仅部分结构不同的荧光体适宜地进行省略表示。例如，将“Y2SiO5:Ce3+”、“Y2SiO5:Tb3+”和“Y2SiO5:Ce3+，Tb3+”归纳表示为“Y2SiO5:Ce3+，Tb3+”，将“La2O2S:Eu”、“Y2O2S:Eu”和“(La，Y)2O2S:Eu”归纳表示为“(La，Y)2O2S:Eu”。省略处用逗号(，)隔开表示。
[III-1-1-1.红色荧光体]
如果列举发红色荧光的荧光体(以下适宜称为“红色荧光体”)所发荧光的具体波长的范围，则峰值波长理想的是，通常为570nm以上、优选为580nm以上并且通常为700nm以下、优选为680nm以下。
作为这样的红色荧光体，可以举出例如由具有红色断裂面的粉碎颗粒构成且进行红色区域下的发光的以(Mg，Ca，Sr，Ba)2Si5N8:Eu表示的铕活化碱土类氮化硅系荧光体；由具有近于球形形状作为规则的结晶成长形状的成长颗粒构成且进行红色区域下的发光的以(Y，La，Gd，Lu)2O2S:Eu表示的铕活化稀土类氧硫化物系荧光体等。
另外，本实施方式中也可以使用特开2004-300247号公报中记载的含有氧氮化物和/或氧硫化物的荧光体，所述氧氮化物和/或氧硫化物含有选自由Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、W和Mo组成的组中的至少1种元素，所述荧光体含有的氧氮化物是部分或全部Al元素被Ga元素取代并具有α 赛隆(α-sialon)结构的氧氮化物。这些荧光体为含有氧氮化物和/或氧硫化物的荧光体。
此外，作为红色荧光体，可以使用例如：(La，Y)2O2S:Eu等Eu活化氧硫化物荧光体、Y(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu等Eu活化氧化物荧光体、(Ba，Sr，Ca，Mg)2SiO4:Eu，Mn、(Ba，Mg)2SiO4:Eu，Mn等Eu，Mn活化硅酸盐荧光体、(Ca，Sr)S:Eu等Eu活化硫化物荧光体、YAlO3:Eu等Eu活化铝酸盐荧光体、LiY9(SiO4)6O2:Eu、Ca2Y8(SiO4)6O2:Eu、(Sr，Ba，Ca)3SiO5:Eu、Sr2BaSiO5:Eu等Eu活化硅酸盐荧光体、(Y，Gd)3Al5O12:Ce、(Tb，Gd)3Al5O12:Ce等Ce活化铝酸盐荧光体、(Ca，Sr，Ba)2Si5N8:Eu、(Mg，Ca，Sr，Ba)SiN2:Eu、(Mg，Ca，Sr，Ba)AlSiN3:Eu等Eu活化氮化物荧光体、(Mg，Ca，Sr，Ba)AlSiN3:Ce等Ce活化氮化物荧光体、(Sr，Ca，Ba，Mg)10(PO4)6Cl2:Eu，Mn等Eu，Mn活化卤磷酸盐荧光体、(Ba3Mg)Si2O8:Eu，Mn、(Ba，Sr，Ca，Mg)3(Zn，Mg)Si2O8:Eu，Mn等Eu，Mn活化硅酸盐荧光体、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn等Mn活化锗酸盐荧光体、Eu活化α塞隆等Eu活化氧氮化物荧光体、(Gd，Y，Lu，La)2O3:Eu，Bi等Eu，Bi活化氧化物荧光体、(Gd，Y，Lu，La)2O2S:Eu，Bi等Eu，Bi活化氧硫化物荧光体、(Gd，Y，Lu，La)VO4:Eu，Bi等Eu，Bi活化钒酸盐荧光体、SrY2S4:Eu，Ce等Eu，Ce活化硫化物荧光体、CaLa2S4:Ce等Ce活化硫化物荧光体、(Ba，Sr，Ca)MgP2O7:Eu，Mn、(Sr，Ca，Ba，Mg，Zn)2P2O7:Eu，Mn等Eu，Mn活化磷酸盐荧光体、(Y，Lu)2WO6:Eu，Mo等Eu，Mo活化钨酸盐荧光体、(Ba，Sr，Ca)xSiyNz:Eu，Ce(其中，x、y、z为1以上的整数)等Eu，Ce活化氮化物荧光体、(Ca，Sr，Ba，Mg)10(PO4)6(F，Cl，Br，OH):Eu，Mn等Eu，Mn活化卤磷酸盐荧光体、((Y，Lu，Gd，Tb)1-xScxCey)2(Ca，Mg)1-r(Mg，Zn)2+rSiz-qGeqO12+δ等Ce活化硅酸盐荧光体等。
并且，作为红色荧光体，还可以使用例如：由以β-二酮酸酯、β-二酮、芳香族羧酸或布朗斯台德酸等的阴离子作配体的稀土元素离子络合物构成的红色有机荧光体、二萘嵌苯系颜料(例如，二苯并{[f，f’]-4，4’，7，7’-四苯基}二茚并[1，2，3-cd：1’，2’，3’-1m]二萘嵌苯)、蒽醌系颜料、色淀系颜料、偶氮系颜料、喹吖啶酮系颜料、蒽系颜料、异吲哚啉系颜料、异吲 哚啉酮系颜料、酞菁系颜料、三苯基甲烷系碱性染料、阴丹酮系颜料、靛酚系颜料、花青系颜料、二噁嗪系颜料等。
并且，红色荧光体中峰值波长处于580nm以上、优选590nm以上并且为620nm以下、优选为610nm以下范围内的荧光体可以适用作橙色荧光体。作为这样的橙色荧光体的例子，可举出(Sr，Ba)3SiO5:Eu、(Sr，Mg)3(PO4)2:Sn2+、SrCaAlSiN3:Eu、Eu活化α塞隆等Eu活化氧氮化物荧光体等。
[III-1-1-2.绿色荧光体]
若对发出绿色荧光的荧光体(下文中适当地称为“绿色荧光体”)所发出的荧光的具体的波长范围进行举例，则波峰波长通常为490nm以上，优选为500nm以上，并且，通常为570nm以下，优选为550nm以下。
作为这种绿色荧光体，可以举出例如：由具有断裂面的粉碎颗粒构成且进行绿色区域下的发光的以(Mg，Ca，Sr，Ba)Si2O2N2:Eu表示的铕活化碱土类氮氧化硅系荧光体；和由具有断裂面的粉碎颗粒构成且进行绿色区域下的发光的以(Ba，Ca，Sr，Mg)2SiO4:Eu表示的铕活化碱土类硅酸盐系荧光体等。
此外，作为绿色荧光体，还可举出Sr4Al14O25:Eu、(Ba，Sr，Ca)Al2O4:Eu等Eu活化铝酸盐荧光体、(Sr，Ba)Al2Si2O8:Eu、(Ba，Mg)2SiO4:Eu、(Ba，Sr，Ca，Mg)2SiO4:Eu、(Ba，Sr，Ca)2(Mg，Zn)Si2O7:Eu等Eu活化硅酸盐荧光体、Y2SiO5:Ce，Tb等Ce，Tb活化硅酸盐荧光体、Sr2P2O7-Sr2B2O5:Eu等Eu活化硼酸磷酸盐荧光体、Sr2Si3O8-2SrCl2:Eu等Eu活化卤硅酸盐荧光体、Zn2SiO4:Mn等Mn活化硅酸盐荧光体、CeMgAl11O19:Tb、Y3Al5O12:Tb等Tb活化铝酸盐荧光体、Ca2Y8(SiO4)6O2:Tb、La3Ga5SiO14:Tb等Tb活化硅酸盐荧光体、(Sr，Ba，Ca)Ga2S4:Eu，Tb，Sm等Eu，Tb，Sm活化硫代镓酸盐荧光体、Y3(Al，Ga)5O12:Ce、(Y，Ga，Tb，La，Sm，Pr，Lu)3(Al，Ga)5O12:Ce等Ce活化铝酸盐荧光体、Ca3Sc2Si3O12:Ce、Ca3(Sc，Mg，Na，Li)2Si3O12:Ce等Ce活化硅酸盐荧光体、CaSc2O4:Ce等Ce活化氧化物荧光体、SrSi2O2N2:Eu、(Sr，Ba，Ca)Si2O2N2:Eu、Eu活化β塞隆等Eu活化氧氮化物荧光体、BaMgAl10O17:Eu，Mn等Eu，Mn活化铝酸盐荧光体、SrAl2O4:Eu等Eu活化 铝酸盐荧光体、(La，Gd，Y)2O2S:Tb等Tb活化氧硫化物荧光体、LaPO4:Ce，Tb等Ce，Tb活化磷酸盐荧光体、ZnS:Cu，Al、ZnS:Cu，Au，Al等硫化物荧光体、(Y，Ga，Lu，Sc，La)BO3:Ce，Tb、Na2Gd2B2O7:Ce，Tb、(Ba，Sr)2(Ca，Mg，Zn)B2O6:K，Ce，Tb等Ce，Tb活化硼酸盐荧光体、Ca8Mg(SiO4)4Cl2:Eu，Mn等Eu，Mn活化卤硅酸盐荧光体、(Sr，Ca，Ba)(Al，Ga，In)2S4:Eu等Eu活化硫代铝酸盐荧光体或硫代镓酸盐荧光体、(Ca，Sr)8(Mg，Zn)(SiO4)4Cl2:Eu，Mn等Eu，Mn活化卤硅酸盐荧光体等。
并且，作为绿色荧光体，也可以使用吡啶-邻苯二甲酰亚胺缩合衍生物、苯并噁嗪酮系、喹唑啉酮系、香豆素系、喹酞酮系、萘二甲酰亚胺系等荧光色素、具有水杨酸己酯配体的铽络合物等有机荧光体。
[III-1-1-3.蓝色荧光体]
若对发出蓝色荧光的荧光体(下文中适当地称为“蓝色荧光体”)所发出的荧光的具体波长范围进行举例，则波峰波长理想的是，通常为420nm以上、优选为440nm以上并且通常为480nm以下、优选为470nm以下。
作为这样的蓝色荧光体，可以举出：由具有近于六角形形状作为规则的结晶成长形状的成长颗粒构成且进行蓝色区域下的发光的以BaMgAl10O17:Eu表示的铕活化钡镁铝酸盐系荧光体；由具有近于球形形状作为规则的结晶成长形状的成长颗粒构成且进行蓝色区域下的发光的以(Ca，Sr，Ba)5(PO4)3Cl:Eu表示的铕活化卤代磷酸钙系荧光体；由具有近于立方体形状作为规则的结晶成长形状的成长颗粒构成且进行蓝色区域下的发光的以(Ca，Sr，Ba)2B5O9Cl:Eu表示的铕活化碱土类氯硼酸盐系荧光体；由具有断裂面的粉碎颗粒构成且进行蓝绿色区域下的发光的以(Sr，Ca，Ba)Al2O4:Eu或(Sr，Ca，Ba)4Al14O25:Eu表示的铕活化碱土类铝酸盐系荧光体等。
此外，作为蓝色荧光体还可举出，Sr2P2O7:Sn等Sn活化磷酸盐荧光体、Sr4Al14O25:Eu、BaMgAl10O17:Eu、BaAl8O13:Eu等Eu活化铝酸盐荧光体、SrGa2S4:Ce、CaGa2S4:Ce等Ce活化硫代镓酸盐荧光体、(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu、BaMgAl10O17:Eu，Tb，Sm等Eu活化铝酸盐荧光体、 (Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu，Mn等Eu，Mn活化铝酸盐荧光体、(Sr，Ca，Ba，Mg)10(PO4)6Cl2:Eu、(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，Br，OH):Eu，Mn，Sb等Eu活化卤磷酸盐荧光体、BaAl2Si2O8:Eu、(Sr，Ba)3MgSi2O8:Eu等Eu活化硅酸盐荧光体、Sr2P2O7:Eu等Eu活化磷酸盐荧光体、ZnS:Ag、ZnS:Ag，Al等硫化物荧光体、Y2SiO5:Ce等Ce活化硅酸盐荧光体、CaWO4等钨酸盐荧光体、(Ba，Sr，Ca)BPO5:Eu，Mn、(Sr，Ca)10(PO4)6·nB2O3:Eu、2SrO·0.84P2O5·0.16B2O3:Eu等Eu，Mn活化硼酸磷酸盐荧光体、Sr2Si3O8·2SrCl2:Eu等Eu活化卤硅酸盐荧光体等。
并且，作为蓝色荧光体，也可以使用例如：萘二甲酰亚胺系、苯并噁唑系、苯乙烯基系、香豆素系、吡唑啉系、三唑系化合物的荧光色素、铥络合物等有机荧光体等。
[III-1-1-4.黄色荧光体]
若对发黄色荧光的荧光体(以下适宜称为“黄色荧光体”)所发出的荧光的具体波长的范围进行列举，则处于通常530nm以上、优选540nm以上、更优选550nm以上并且通常620nm以下、优选600nm以下、更优选580nm以下的波长范围的荧光体是适用的。黄色荧光体的发光峰值波长过短时，黄色成分变少，有可能成为显色性差的半导体发光器件，而黄色荧光体的发光峰值波长过长时，半导体发光器件的辉度有可能降低。
作为这样的黄色荧光体，可举出例如，各种氧化物系、氮化物系、氧氮化物系、硫化物系、氧硫化物系等的荧光体。特别可举出RE3M5O12:Ce(在此，RE表示Y、Tb、Gd、Lu、Sm中的至少一种元素，M表示Al、Ga、Sc中的至少一种元素。)或M2 3M3 2M4 3O12:Ce(在此，M2 表示2价的金属元素，M3表示3价的金属元素，M4表示4价的金属元素)等所示的具有石榴石结构的石榴石系荧光体、AE2M5O4:Eu(在此，AE表示Ba、Sr、Ca、Mg、Zn中的至少一种元素，M5表示Si，Ge中的至少一种元素)等所示的原硅酸盐系荧光体、这些体系的荧光体的构成元素的氧的一部分被氮取代的氧氮化物系荧光体、AEAlSiN3:Ce(在此，AE表示Ba、Sr、Ca、Mg、Zn中的至少一种元素)等具有CaAlSiN3结构的氮化物系荧光体等经Ce活化的荧光体等。
此外，作为黄色荧光体，也可以使用CaGa2S4:Eu(Ca，Sr)Ga2S4:Eu、(Ca，Sr)(Ga，Al)2S4:Eu等硫化物系荧光体、Cax(Si，Al)12(O，N)16:Eu等具有SiAlON结构的氧氮化物系荧光体等经Eu活化的荧光体。
[III-1-1-5.其他的荧光体]
本发明的半导体发光器件用部件也可以含有上述荧光体以外的荧光体。例如，本发明的半导体发光器件用部件也可以制成均一且透明地溶解或分散有离子状荧光物质或有机/无机荧光成分的荧光玻璃。
[III-1-2.荧光体的粒径]
对本发明所使用的荧光体的粒径没有特别限制，但以中值粒径(D50)计通常为0.1μm以上、优选为2μm以上、进一步优选为5μm以上。并且通常为100μm以下、优选为50μm以下、进一步优选为20μm以下。荧光体的中值粒径(D50)在上述范围时，在后述的半导体发光器件中从半导体发光元件发出的光被充分散射。并且，由于半导体发光元件发出的光被荧光体颗粒充分吸收，所以可高效率地进行波长转换，同时从荧光体发出的光向全方向照射。借此，可以将从两种以上荧光体发出的一次光进行混合而形成白光，并获得均匀的白光，所以能够在半导体发光器件发出的合成光中获得均匀的白色光和照度。另一方面，荧光体的中值粒径(D50)较上述范围大时，由于荧光体不能充分填埋发光部的空间，所以在后述的半导体发光器件中来自半导体发光元件的光有可能不能被荧光体充分吸收。并且，荧光体的中值粒径(D50)较上述范围小时，由于荧光体的发光效率降低，所以半导体发光器件的照度有可能降低。
为了使半导体发光器件用部件中的颗粒的分散状态一致，优选荧光体颗粒的粒度分布(QD)小，但减小粒度分布会使分级收率下降，成本提高，所以粒度分布通常为0.03以上、优选为0.05以上、进一步优选为0.07以上。并且通常为0.4以下、优选为0.3以下、进一步优选为0.2以下。
此外，本发明中，中值粒径(D50)和粒度分布(QD)可以由重量基准粒度分布曲线得出。上述重量基准粒度分布曲线是通过激光衍射/散射法测定粒度分布而得到的，具体地说，例如可以如下进行测定。
〔重量基准粒度分布曲线的测定方法〕
(1)在温度25℃、湿度70％的环境下使荧光体分散在乙二醇等溶剂中。
(2)利用激光衍射式粒度分布测定装置(堀场制作所LA-300)于粒径范围0.1μm～600μm进行测定。
(3)在该重量基准粒度分布曲线中，将积分值为50％时的粒径值标记为中值粒径D50。并且，将积分值为25％和75％时的粒径值分别标记为D25、D75，并定义QD＝(D75-D25)/(D75+D25)。QD小意味着粒度分布窄。
并且，对荧光体颗粒的形状也没有特别限定，只要不影响半导体发光器件用部件的形成、例如不影响荧光体部形成液(即含有荧光体的半导体发光器件用部件形成液，指与荧光体组合物相同的物质)的流动性等即可。
[III-1-3.荧光体的表面处理]
对于本发明中所使用的荧光体，为了提高耐水性或防止荧光体在半导体发光器件用部件中的不必要的凝集，可以进行表面处理。作为所述表面处理的例子，可举出日本特开2002-223008号公报中记载的使用了有机材料、无机材料、玻璃材料等的表面处理、日本特开2000-96045号公报等中记载的基于金属磷酸盐的被覆处理、基于金属氧化物的被覆处理、二氧化硅涂布等公知的表面处理等。
若对表面处理的具体例进行列举，则例如在荧光体的表面被覆上述金属磷酸盐时，可以进行以下(i)～(iii)的表面处理。
(i)将规定量的水溶性磷酸盐(磷酸钾、磷酸钠等)与碱土金属、Zn和Mn中的至少一种的水溶性金属盐化合物(氯化钙、硫酸锶、氯化锰、硝酸锌等)于荧光体悬浮液中进行混合并搅拌。
(ii)在悬浮液中生成碱土金属、Zn和Mn中的至少一种金属的磷酸盐，同时使生成的这些金属磷酸盐沉积在荧光体表面上。
(iii)除去水分。
另外，若对表面处理的其他例中优选的例子进行列举，则作为二氧化硅涂布，可举出中和水玻璃后使SiO2析出的方法、对烷氧基硅烷进行水解并以水解后的物质进行表面处理的方法(例如，日本特开平3-231987号公报)等，在提高分散性的方面优选对烷氧基硅烷进行水解并以水解后 的物质进行表面处理的方法。
[III-1-4.荧光体的混合方法]
本发明中，添加荧光体颗粒的方法不特别限制。荧光体颗粒的分散状态良好的情况下，只要将其后混合于上述的半导体发光器件用部件形成液中即可。即，可以将本发明的半导体发光器件用部件形成液与荧光体进行混合，准备荧光体部形成液，使用该荧光体部形成液制作半导体发光器件用部件。在易于引起荧光体颗粒凝集的情况下，如果在水解前的含有原料化合物的反应用溶液(以下适宜称为“水解前溶液”)中提前混合荧光体颗粒，在荧光体颗粒的存在下进行水解缩聚，则颗粒的表面被部分硅烷偶联处理，荧光体颗粒的分散状态得以改善。
另外，虽然荧光体中也存在水解性荧光体，但本发明的半导体发光器件用部件在涂布前的液态(半导体发光器件用部件形成液)中水分作为硅烷醇体而潜在地存在，几乎不存在游离水分，所以即使是这种水解性的荧光体，也可以进行使用而不会发生水解。并且，如果对水解缩聚后的半导体发光器件用部件形成液进行脱水/脱醇处理后再使用，则还具有易于与所述荧光体并用的优点。
另外，在使荧光体颗粒和/或无机颗粒(后述)分散在本发明的半导体发光器件用部件中的情况下，也可以对颗粒表面进行基于有机配体的修饰以改善分散性。以往，在作为半导体发光器件用部件而使用的加成型硅酮树脂中，会因这样的有机配体而使之易于受到固化阻碍，从而不能对进行了这样的表面处理的颗粒进行混合固化。这是由于，加成反应型硅酮树脂中所使用的铂系固化催化剂由于与这些有机配体具有强相互作用而失去了羟基甲硅烷基化的能力，从而引起固化不良。作为这样的催化剂中毒物质，除了含有N、P、S等的有机化合物之外，还可举出Sn、Pb、Hg、Bi、As等重金属的离子性化合物、乙炔基等、含有多重键的有机化合物(助熔剂(flux)、胺类、聚氯乙烯、硫磺硫化橡胶)等。而与此相对，本发明的半导体发光器件用部件就不易因这些催化剂中毒物质而引起固化阻碍，其是由缩合型的固化结构形成的。因此，本发明的半导体发光器件用部件与经有机配体表面改性的荧光体颗粒和/或无机颗粒、甚 至络合物荧光体等荧光成分混合使用的自由度大，作为导入有荧光体粘合剂或高折射率纳米颗粒的透明材料具有优异的特征。
[III-1-5.荧光体的含量]
本发明的半导体发光器件用部件中荧光体的含量是任意的，只要不显著损害本发明的效果即可，可以根据其应用方式自由选定。若以用于白色LED或白色照明等用途的白色发光的半导体发光器件为例进行列举，则在将荧光体均匀分散并对包含半导体发光元件的封装材的凹部整体进行填埋来灌封的情况下，作为荧光体总量，通常为0.1重量％以上、优选为1重量％以上、更优选为5重量％以上，并且通常为35重量％以下、优选为30重量％以下、更优选为28重量％以下。
并且，以相同用途将以高浓度分散有荧光体的分散液以薄膜状涂布在远离半导体发光器件的半导体发光元件的发光面的面(例如，用透明密封剂填埋了包括半导体发光元件的凹部的封装材开口面、LED气密密封用玻璃盖体/透镜/导光板等外部光学部件的出光面等)上的情况下，荧光体的总含量通常为5重量％以上、优选为7重量％以上、更优选为10重量％以上，并且通常为90重量％以下、优选为80重量％以下、更优选为70重量％以下。
另外，一般将半导体发光元件的发光色和荧光体的发光色混合得到白光，在该情况下，由于会使半导体发光元件的一部分发光色透过，所以荧光体的含量变为低浓度，位于接近上述范围的下限的区域。另一方面，在将半导体发光元件的发光全部转换为荧光体发光色来获得白光的情况下，优选高浓度的荧光体，因此荧光体的含量位于接近上述范围的上限的区域。荧光体的含量较该范围高时，涂布性能有可能变差，或是因光学衍射作用而使荧光体的利用效率降低，半导体发光器件的辉度变低。并且，荧光体含量低于该范围时，利用荧光体进行的波长转换不充分，有可能得不到目的发光色。
以上，对白色发光的半导体发光器件的用途进行了例示，但根据目的色、荧光体的发光效率、混色形式、荧光体比重、涂布膜厚、器件形状的不同，具体的荧光体含量也多种多样，并不限于此。
与环氧树脂、硅酮树脂等现有的半导体发光器件用形成液相比，本发明的半导体发光器件用部件形成液为低粘度并且与荧光体和无机颗粒的相容性良好，具有即使分散了高浓度的荧光体和/或无机颗粒也可以充分维持涂布性能的优点。并且，也可以根据需要通过调整聚合度或含有气相法二氧化硅(Aerosil)等触变材料(チキソ材)使之具有高粘度，提供对应于目标荧光体含量的粘度的调整范围大且能柔和地对应于涂布对象物的种类和形状以及灌封/旋涂/印刷等各种涂布方法的涂布液。
此外，如果能够确定荧光体组成，则半导体发光器件用部件中荧光体的含量可如下求出：将含荧光体的试样粉碎后预烧制，除去碳成分，然后通过氢氟酸处理将硅成分以氟硅酸的形式除去，将残渣溶解在稀硫酸中使主成分的金属元素水溶液化，再通过ICP、火焰分析、荧光X线分析等公知的元素分析方法对主成分金属元素进行定量，计算求出荧光体含量。并且，荧光体形状和粒径均一且比重已知时，也可以采用简易的方法，通过涂布物截面的图像解析，求出单位面积的颗粒个数，换算成荧光体含量。
另外，可以对荧光体部形成液中荧光体的含量进行设定以使半导体发光器件用部件中荧光体的含量在上述范围。因此，若荧光体部形成液在干燥工序中不发生重量变化，则该情况下荧光体部形成液中荧光体的含量与半导体发光器件用部件中荧光体的含量相同。另外，对于荧光体部形成液含有溶剂等的情况等以及荧光体部形成液在干燥工序中发生重量变化的情况，只要使除去所述溶剂等后的荧光体部形成液中的荧光体的含量与半导体发光器件用部件中的荧光体的含量相同即可。
[III-2.无机颗粒(填料)的并用]
另外，将将本发明的半导体发光器件用部件用于半导体发光器件中等的情况中，为了提高光学特性和作业性，并且为了获得以下<1>～<5>任一效果，可以使该部件进一步含有无机颗粒。
<1>通过在半导体发光器件用部件中混入无机颗粒作为光散射物质以使半导体发光器件的光发生散射，可以使荧光体所对应的半导体发光元件的光量增加，使波长转换效率提高，同时扩大从半导体发光器件 发到外部的光的指向角。
<2>通过在半导体发光器件用部件中配合无机颗粒作为粘合剂，可以防止裂纹的产生。
<3>通过在半导体发光器件用部件形成液中配合无机颗粒作为粘度调整剂，可以增大该形成液的粘度。
<4>通过在半导体发光器件用部件中配合无机颗粒，可以减小其收缩。
<5>通过在半导体发光器件用部件中配合无机颗粒，可以调整其折射率，提高光取出效率。
该情况下，可以与荧光体的粉末同样地根据目的在半导体发光器件用部件形成液中适量混合无机颗粒。此时，所得到的效果根据混合的无机颗粒的种类和量而不同。
例如，无机颗粒为粒径约10nm的超微粒状二氧化硅(日本AEROSIL株式会社制造、商品名：AEROSIL#200)时，由于半导体发光器件用部件形成液的触变性增大，所以上述<3>的效果大。
另外，无机颗粒为粒径约几μm的破碎二氧化硅或者正球状二氧化硅时，由于触变性几乎没有增加，而其作为半导体发光器件用部件的骨材的功能成为中心，所以上述<2>和<4>的效果大。
另外，如果使用折射率与半导体发光器件用部件不同的粒径约1μm的无机颗粒，则由于半导体发光器件用部件与无机颗粒的界面上的光散射增大，所以上述<1>的效果大。
另外，如果所使用的无机颗粒具有折射率大于半导体发光器件用部件的3～5nm的粒径、具体地说具有发射光波长以下的粒径，则由于可以在原样维持半导体发光器件用部件的透明性的同时提高折射率，所以上述<5>的效果大。
因此，根据目的选择用于混合的无机颗粒的种类即可。并且，无机颗粒可以为单一种类，也可以为两种以上的组合。并且，可以用硅烷偶联剂等表面处理剂对无机颗粒进行表面处理以改善分散性。
[III-2-1.无机颗粒的种类]
作为所使用的无机颗粒的种类，可例示二氧化硅、钛酸钡、氧化钛、氧化锆、氧化铌、氧化铝、氧化铈、氧化钇等无机氧化物颗粒和金刚石颗粒，但并不限于这些，也可以根据目的选择其他物质。
无机颗粒的形态可以是粉体状、浆料状等适于目的的任何形态，但在需要保持透明性的情况中，优选使无机颗粒与本发明的半导体发光器件用部件的折射率相同，或以水系/溶剂系透明溶胶的形式加入到半导体发光器件用部件形成液中。
并且，无机颗粒可以使用一种，也可以以任意组合和比例并用两种以上。
[III-2-2.无机颗粒的中值粒径]
对这些无机颗粒(一次颗粒)的中值粒径没有特别的限制，通常为荧光体颗粒的1/10以下的程度。具体地说，可以根据目的使用以下的中值粒径的无机颗粒。例如，将无机颗粒用作光散射材料时，其中值粒径优选为0.1～10μm。另外，例如将无机颗粒用作骨材时，其中值粒径优选为1nm～10μm。另外，例如将无机颗粒用作增稠剂(触变剂)时，其中值粒径优选为10～100nm。另外，例如将无机颗粒用作折射率调整剂时，其中值粒径优选为1～10nm。
[III-2-3.无机颗粒的混合方法]
本发明中对混合无机颗粒的方法不特别限制，但通常推荐与荧光体同样地使用行星搅拌混合机等在脱气的同时进行混合。例如在混合气相法二氧化硅(Aerosil)那样的易于凝集的小颗粒时，可以在混合颗粒后根据需要使用珠磨机或三辊辊压机等进行凝集颗粒的破碎，然后再混合荧光体等容易混合的大颗粒成分。
[III-2-4.无机颗粒的含量]
本发明的半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量可以是任意含量，只要不显著损害本发明的效果即可，可以根据其应用形态进行自由选定。例如将无机颗粒用作光散射剂时，其含量优选为0.01～10重量％。另外，例如将无机颗粒用作骨材时，其含量优选为1～50重量％。另外，例如将无机颗粒用作增稠剂(触变剂)时，其含量优选为0.1～20重量％。
另外，例如将无机颗粒用作折射率调整剂时，其含量优选为10～80重量％。无机颗粒的量如果过少，则有可能得不到所期望的效果，如果过多时，则有可能对固化物的密合性、透明性、硬度等各种特性带来不良影响。
与环氧树脂和硅酮树脂等现有半导体发光器件用形成液相比，本发明的半导体发光器件用部件形成液的粘度低，并且与荧光体和无机颗粒的相容性良好，具有即使分散了高浓度的无机颗粒也可以充分维持涂布性能的优点。并且，也可以根据需要通过调整聚合度或含有气相法二氧化硅等触变材料使之具有高粘度，提供对应于目标无机颗粒含量的粘度的调整范围大且能柔和地对应于涂布对象物的种类和形状以及灌封/旋涂/印刷等各种涂布方法的涂布液。
此外，半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量可以与上述荧光体含量同样地进行测定。
并且，可以对半导体发光器件用部件形成液中无机颗粒的含量进行设定以使半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量在上述范围。因此，当半导体发光器件用部件形成液在干燥工序中不发生重量变化时，半导体发光器件用部件形成液中无机颗粒的含量与半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量相同。另外，对于半导体发光器件用部件形成液含有溶剂等的情况等半导体发光器件用部件形成液在干燥工序中发生重量变化的情况，只要使除去所述溶剂等后的半导体发光器件用部件形成液中无机颗粒的含量与半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量相同即可。
[III-3.导电性填料的并用]
另外，在将本发明的半导体发光器件用部件用于半导体发光器件的情况等中，该部件可以含有导电性填料从而可采用提供导电性的印刷或灌封等技术以低于焊料使用温度的低温形成电气电路。
作为所使用的导电性填料的种类，可例示银粉、金粉、铂粉、钯粉等贵金属粉，铜粉、镍粉、铝粉、黄铜粉、不锈钢粉等贱金属粉，用银等贵金属镀覆、合金化的贱金属粉，用贵金属、贱金属被覆的有机树脂粉，二氧化硅粉，其他炭黑、石墨粉等碳系填料等，但并不限于这些物质，可以根据目的选择其他物质。并且，导电性填料可以使用一种，也 可以以任意组合和比例并用两种以上。
导电性填料的供给形态可以是粉体状、浆料状等适于目的的任意形态，但在需要保持透明性的情况中、需要印刷形成微细的配线的情况中，优选以无凝集的水系/溶剂系的透明溶胶或容易再分散的带有表面修饰的纳米颗粒粉末的形式加入到半导体发光器件用部件形成液中。
作为这些金属粉的形状，有小薄片状(鳞片状)、球状、粟状、树枝状(dendrite)、球状的一次颗粒凝集成3维状的形状等。金属粉中，从导电性、成本、可靠性的方面考虑优选以银粉为主体，从导电性的方面考虑更优选在银粉中并用少量炭黑和/或石墨粉。并且，从导电性、可靠性的方面考虑优选使用小薄片状、球状的银粉，最优选并用小薄片状和球状的银粉。另外，可以根据需要配合少量二氧化硅、滑石、云母、硫酸钡、氧化铟等无机填料等。
对于银粉与炭黑和/或石墨微粉末的优选配合比(质量比)，在将银粉与炭黑和/或石墨微粉末的总量设为100质量比时，银粉的质量比的上限优选为99.5质量比以下、更优选为99质量比以下。银粉的质量比的下限为85质量比以上、更优选为90质量比以上。
对导电性填料的中值粒径没有特别的限制，通常为0.1μm以上、优选为0.5μm以上、进一步优选为1μm以上，并且通常为50μm以下、优选为20μm以下、进一步优选为10μm以下。并且，在特别要求透明性、微细加工性的情况中，其中值粒径通常为3nm以上、优选为10nm以上，并且通常为150nm以下、优选为100nm以下。
另外，在将该导电性填料和粘合剂树脂的总量设为100重量％时，导电性填料的含量通常为50重量％以上、优选为75重量％以上、更优选为80质量比以上。并且，从粘结性、油墨的粘性的角度出发，导电性填料的含量通常为95重量％以下、优选为93重量％以下、更优选为90重量％以下。导电性填料的含量过少时，有可能得不到所期望的效果，而含量过多有可能对固化物的密合性、透明性、硬度等各种特性产生不良影响。
与环氧树脂和硅酮树脂等现有半导体发光器件用形成液相比，本发明的半导体发光器件用部件形成液的粘度低并且与荧光体和无机颗粒的相容 性良好，具有即使分散了高浓度的无机颗粒也可以充分维持涂布性能的特征。并且，也可以根据需要通过调整聚合度或含有气相法二氧化硅等触变材料使之具有高粘度，提供对应于目标无机颗粒含量的粘度的调整范围大且能柔和地对应于涂布对象物的种类和形状以及灌封/旋涂/印刷等各种涂布方法的涂布液。
此外，可以与上述荧光体含量同样地测定半导体发光器件用部件中无机颗粒的含量。
[III-4.与其他部件的组合]
本发明的半导体发光器件用部件可以单独用作密封材料，但在对有机荧光体、易受氧和水分作用而劣化的荧光体、半导体发光器件进行密封的情况等要求更严密地对氧和水分进行屏蔽的用途中，可以用本发明的部件实施荧光体的保持、半导体发光元件的密封/光取出，进而在其外侧利用玻璃板和环氧树脂等高气密材料实施气密密封，或实施真空密封。此时的器件形状没有特别限制，只要利用本发明的半导体发光器件用部件形成的密封体、涂布物或者涂布面实质性地被金属/玻璃/高气密性树脂等高气密材料保护从而与外界隔绝处于无氧或水分的流通的状态即可。
另外，本发明的半导体发光器件用部件由于如上所述具有良好的密合性，所以可以用作半导体发光器件用粘结剂。具体地说，例如在将半导体元件和封装材粘结的情况中、将半导体元件和基台(submount)粘结的情况中、粘结多个封装材构成要件的情况中、将半导体发光器件和外部光学部件粘结的情况中等，可以通过使用本发明的半导体发光器件用部件进行涂布、印刷、灌封等来进行。本发明的半导体发光器件用部件特别在耐光性、耐热性方面优异，所以用作长时间暴露于高温、紫外线的高输出半导体发光器件用粘结剂时，可以提供禁得起长期使用的可靠性高的半导体发光器件。
此外，尽管仅采用本发明的半导体发光器件用部件就能确保充分的密合性，但为了进一步确保密合性，可以在与半导体发光器件用部件直接接触的表面上进行表面处理以改善密合性。作为这样的表面处理，可举出例如使用底层涂料、硅烷偶联剂的密合改善层的形成、使用酸或碱 性等试剂进行的化学表面处理、使用等离子体照射或离子照射/电子线照射的物理表面处理、基于喷砂或蚀刻/微粒涂布等的粗面化处理等。作为用于改善密合性的表面处理，还可以举出其他的方法，例如在日本特开平5-25300号公报、稻垣训宏著“表面化学”Vol.18 No.9、pp21-26、黑崎和夫著“表面化学”Vol.19 No.2、pp44-51(1998)等中公开的公知的表面处理方法。
[IV.半导体发光器件]
以下通过实施方式对使用本发明的半导体发光器件用部件的半导体发光器件(本发明的半导体发光器件)进行说明。另外，以下的各实施方式中，将半导体发光器件适宜地简称为“发光装置”。并且，对于在哪个部位使用本发明的半导体发光器件用部件，将在全部的实施方式的描述之后进行归纳说明。但是，这些实施方式是为了便于透彻地进行说明而采用的，应用本发明的半导体发光器件用部件的发光装置(半导体发光器件)的例子并不限于这些实施方式。
[IV-1.基本概念]
使用了本发明的半导体发光器件用部件的半导体发光器件例如有以下A)、B)的应用例。在任一个应用例中，与现有半导体发光器件用部件相比，本发明的半导体发光器件用部件都显示出优异的光耐久性和热耐久性，不易引起裂纹和剥离，辉度的降低小。因此，若利用本发明的半导体发光器件用部件，则可以提供经过长时间可靠性也高的部件。
A)直接利用发光元件的发光色的半导体发光器件。
B)在发光元件附近设置荧光体部，通过来自发光元件的光使荧光体部中的荧光体或荧光体成分受到激发，利用荧光发出所期望的波长的光的半导体发光器件。
A)的应用例中，利用本发明的半导体发光器件用部件的高耐久性、透明性和密封剂性能，可以通过单独使用的方式，将该部件用作高耐久密封剂、光取出膜、各种功能性成分保持剂。特别是将本发明的半导体发光器件用部件用作保持上述无机颗粒等的功能性成分保持剂并在本发明的半导体发光器件用部件中保持了透明高折射成分的情况中，使用本 发明的半导体发光器件用部件时使其与发光元件的出光面密合，并且将其设定为具有接近于发光元件的折射率，以此可以减少发光元件出光面上的反射，获得更高的光取出效率。
并且，即使在B)的应用例中，本发明的半导体发光器件用部件也可以发挥与上述A)的应用例相同的优异的性能，并且可以通过保持荧光体或荧光体成分来形成高耐久性且光取出效率高的荧光体部。进而，若本发明的半导体发光器件用部件中除保持有荧光体或荧光体成分外还同时保持有透明高折射成分，则通过将本发明的半导体发光器件用部件的折射率设定为接近发光元件、荧光体的折射率，可以减小界面反射，获得更高的光取出效率。
以下，参照图49(a)、图49(b)对应用本发明的半导体发光器件用部件的各实施方式的基本概念进行说明。此外，图49(a)和图49(b)是各实施方式基本概念的说明图，图49(a)对应于上述A)的应用例，图49(b)对应于上述B)的应用例。
如图49(a)、图49(b)所示，各实施方式的发光装置(半导体发光器件)1A，1B具备由LED芯片形成的发光元件2和设置在发光元件2附近的本发明的半导体发光器件用部件3A，3B。
其中，在如图49(a)所示的对应于上述A)的应用例的实施方式(实施方式A-1、A-2)中，在发光装置1A中，半导体发光器件用部件3A不含荧光体或荧光体成分。此时，半导体发光器件用部件3A发挥发光元件2的密封、光取出功能、功能性成分的保持等各功能。此外，以下的说明中，将不含荧光体或荧光体成分的半导体发光器件用部件3A适宜地称为“透明部件”。
另一方面，如图49(b)所示，在与上述B)的应用例对应的实施方式(实施方式B-1～B-40)中，在发光装置1B中，半导体发光器件用部件3B含有荧光体或荧光体成分。此时，半导体发光器件用部件3B除可以发挥图49(a)的半导体发光器件用部件3A所能发挥的的各功能外，也能发挥波长转换功能。此外，以下的说明中，将含有荧光体或荧光体成分的半导体发光器件用部件3B适宜地称为“荧光体部”。并且，荧光体部有时根据其 形状或功能等适宜地用符号33，34等表示。
发光元件2例如由发蓝色光～紫外光的LED芯片构成，但也可以是这些发光色以外的发光色的LED芯片。
另外，透明部件3A发挥发光元件2的高耐久性密封剂、光取出膜、赋予各种功能的膜等的功能。透明部件3A可以单独使用，但只要不显著损害本发明的效果，除荧光体或荧光体成分外，透明部件3A还可以含有任意的添加剂。
另一方面，荧光体部3B可以发挥发光元件2的高耐久性密封剂、光取出膜、赋予各种功能的膜等的功能，同时可以发挥出波长转换功能，在受到来自发光元件2的光的激发后发出所期望的波长的光。荧光体部3B至少含有受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光的荧光物质即可。作为这样的荧光物质的例子，可举出上述示例的各种荧光体。作为荧光体部3B的发光色，红色(R)、绿色(G)、蓝色(B)这3原色自不用说，也可以是如荧光灯那样的白色或如电灯泡那样的黄色。总而言之，荧光体部3B具有发射不同于激发光的所期望波长的光的波长转换功能。
图49(a)中所示的上述的发光装置1A中，从发光元件2发射的光4透过透明部件3A，发射到发光装置1A的外部。因此，在发光装置1A中，从发光元件2发射的光4以从发光元件2发射时的发光色的方式被直接利用。
另一方面，图49(b)所示的发光装置1B中，从发光元件2发射的光的一部分4a直接透过荧光体部3B向发光装置1B的外部发射。另外，发光装置1B中从发光元件2发射的光的另一部分4b被荧光体部3B吸收，激发荧光体部3B，向发光装置1B的外部发射出荧光体部3B中含有的荧光体颗粒、荧光离子、荧光染料等荧光成分所特有的波长的光5。
因此，从发光装置1B发出作为经过波长转换的光的合成光6，合成光6是发光元件2发出并透过荧光体部3B后的光4a和荧光体部3B发出的光5的合成光，从而发光元件2的发光色和荧光体部3B的发光色共同决定了作为发光装置1B整体的发光色。此外，发光元件2发出并透过荧 光体部3B的光4a并不是必需的。
[IV-2.实施方式]
[A.不利用荧光的实施方式]
〔实施方式A-1〕
本实施方式的发光装置1A中，如图1所示，在施行了印刷配线17的绝缘基板16上进行了发光元件2的表面实装。该发光元件2的发光层部21的p形半导体层(未图示)和n形半导体层(未图示)分别通过导电线15，15电连接于印刷配线17，17。此外，使用截面积小的导电线15，15以便不防害从发光元件2发射出的光。
其中，作为发光元件2可以使用发出紫外～红外区任何波长的光的发光元件，但在此设定成使用氮化镓系LED芯片的发光元件。并且，该发光元件2在图1中的下面侧形成n形半导体层(未图示)、在上面侧形成p形半导体层(未图示)，由于是从p形半导体层侧取出光输出，因而将图1的上方作为前方进行说明。
并且，在绝缘基板16上固附有包围发光元件2的框状的框材18，在框材18的内侧设置有用于密封保护发光元件2的密封部19。该密封部19由作为本发明的半导体发光器件用部件的透明部件3A形成，可以通过利用上述的半导体发光器件用部件形成液进行灌封来形成。
于是，本实施方式的发光装置1A由于具有发光元件2和透明部件3A，因此可以使发光装置1A的光耐久性、热耐久性提高。并且，由于在密封部3A不易引起裂纹和剥离，所以可以提高密封部3A的透明性。
进而，与以往相比可以减少光色不匀和光色偏差，同时可以提高光向外部的取出效率。即，由于可以将密封部3A制成无模糊和污点的透明性高的部件，所以光色的均一性优异，发光装置1A间也几乎没有光色偏差，与以往相比可以提高发光元件2的光向外部的取出效率。并且，可以提高发光物质的耐候性，与以往相比可以谋求发光装置1A的长寿命化。
〔实施方式A-2〕
如图2所示，本实施方式的发光装置1A中透明部件3A盖在发光元 件2的前面，并且在其透明部件上用不同于透明部件3A的材料形成密封部19，除此以外，与上述的实施方式A-1相同地构成发光装置。另外，发光元件2表面的透明部件3A是作为光取出膜、密封膜发挥作用的透明薄膜，例如可以在形成发光元件2的芯片时利用旋转涂布等涂布上述的半导体发光器件用部件形成液，从而形成该透明部件3A。此外，对与实施方式A-1相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
与实施方式A-1同样地，本实施方式的发光装置1A由于具备发光元件2和透明部件3A，所以可以提高发光装置1A的光耐久性、热耐久性，由于密封部3A上不易产生裂纹和剥离，所以可以提高密封部3A的透明性。
进而，也可以获得与实施方式A-1相同的优点。
[B.利用了荧光的实施方式]
〔实施方式B-1〕
如图3(a)所示，本实施方式的发光装置1B具备由LED芯片形成的发光元件2和将透光性的透明材料成型为炮弹形所得到的模塑部11。模塑部11覆盖发光元件2，发光元件2电连接于由导电性材料形成的引线端子12，13上。引线端子12，13由引线框架形成。
发光元件2是氮化镓系的LED芯片，在图3(a)中的下面侧形成n形半导体层(未图示)、在上面侧形成p形半导体层(未图示)，由于从p形半导体层侧进行光输出的取出，因而以图3(a)和图3(b)的上方为前方进行说明。发光元件2的后面通过固晶机(die bond)与安装于引线端子13的前端部的镜(杯部)14接合。并且，发光元件2中，上述的p形半导体层和n形半导体层上分别通过粘结剂连接有导电线(例如，金线)15，15，发光元件2与引线端子12，13通过该导电线15，15进行电连接。此外，为了不妨碍从发光元件2发射出的光，导电线15，15使用截面积小的导电线。
镜14具有将从发光元件2的侧面和后面发射的光反射到前方的功能，从LED芯片发射的光和由镜14反射到前方的光通过具有透镜功能的模塑部11的前端部从模塑部11向前方发射。模塑部11覆盖镜14、导电线15，15、引线端子12，13的一部分以及发光元件2，从而可以防止发 光元件2与大气中的水分等发生反应所致的特性劣化。各引线端子12，13的后端部分别从模塑部11的后面向外部突出。
如图3(b)所示，发光元件2中，在荧光体部3B上利用半导体工艺(process)形成由氮化镓系半导体形成的发光层部21，在荧光体部3B的后面形成反射层23。基于来自发光层部21的发光的光向全方位发射，被荧光体部3B吸收的那部分光激发荧光体部3B，并发射出上述荧光成分特有的波长的光。该荧光体部3B发出的光被反射层23反射而向前方发射。因此，发光装置1B中得到从发光层部21发射的光和从荧光体部3B发射的光的合成光。
于是，本实施方式的发光装置1B具备发光元件2和受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光的荧光体部3B。在此，使用透光性优异的物质作为荧光体部3B时，从发光元件2发射的光的一部分直接发射到外部，同时从发光元件2发射的光的另一部分激发作为发光中心的荧光成分，并向外部发射基于该荧光成分特有的发光的光，从而可以获得从发光元件2发射出的光和从荧光体部3B的荧光成分发射的光的合成光，并且，与以往相比可以减小光色不匀和光色偏差，同时可以提高光向外部的取出效率。即，如果使用无模糊和污点的透明性高的物质作为荧光体部3B，则光色的均一性优异，发光装置1B间也几乎没有光色偏差，与以往相比可以提高发光元件2的光向外部的取出效率。并且，可以提高发光物质的耐候性，与以往相比可以谋求发光装置1B的长寿命化。
另外，本实施方式的发光装置1B中，荧光体部3B兼用作形成发光元件2的基板，所以可以利用发光元件2发出的光的一部分有效地激发荧光体部中的作为发光中心的荧光体，可以提高基于该荧光成分特有的发光的光的辉度。
〔实施方式B-2〕
如图4所示，本实施方式的发光装置1B中在施行了印刷配线17的绝缘基板16上进行发光元件2的表面实装。其中，发光元件2与实施方式B-1具有同样的构成，由氮化镓系半导体形成的发光层部21形成于荧 光体部3B上，并在荧光体部3B的后面形成有反射层23。并且，发光元件2的发光层部21的p形半导体层(未图示)和n形半导体层(未图示)分别通过导电线15，15与印刷配线17，17电连接。
另外，在绝缘基板16上固附有包围发光元件2的框状框材18，在框材18的内侧设置有用于密封/保护发光元件2的密封部19。
与实施方式B-1相同，在本实施方式的发光装置1B中具有发光元件2和受到发光元件2发出的光的激发而发出所期望的波长的光的荧光体部3B，所以可以得到来自发光元件2的光和来自荧光体的光的合成光。并且，与实施方式B-1相同，与以往相比可以减少光色不匀和光色偏差，同时可以提高光向外部的取出效率，谋求长寿命化。
〔实施方式B-3〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，但不使用实施方式B-2中说明的框材18(参照图4)，并且如图5所示，密封部19的形状不同。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号并省略说明。
本实施方式中的密封部19由圆锥台状的密封功能部19a和透镜状的透镜功能部19b构成，所述密封功能部19a密封发光元件2，所述透镜功能部19b在密封部19的前端部作为透镜发挥作用。
于是，与实施方式B-2相比，本实施方式的发光装置1B可以减少部件个数，可以谋求小型化和轻量化。并且，通过在密封部19的一部分设置具有透镜功能的透镜功能部19b，可以得到指向性优异的配光。
〔实施方式B-4〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如图6所示，其特征在于，在绝缘基板16的一面(图6中的上面)设置收纳发光元件2的凹处16a，在凹处16a的底部实装发光元件2，在凹处16a内设置密封部19。其中，形成于绝缘基板16上的印刷配线17，17延长至凹处16a的底部，并通过导电线15，15与发光元件2的由氮化镓系半导体形成的发光层部21电连接。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，密封部19是通过对形成于绝缘基板16的上面的凹处16a进行填充来形成的，因此可以不使用实施方式B-2中说明的框材18(参照图5)和实施方式B-3中说明的成型用模具来形成密封部19，与实施方式B-2、B-3相比，具有可以简便地进行发光元件2的密封工序的优点。
〔实施方式B-5〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图7所示，其特征在于，发光元件2通过所谓的倒晶封装(flip chip)被实装于绝缘基板16上。即，发光元件2中，在发光层部21的p形半导体层(未图示)和n形半导体层(未图示)各自的表面侧设置有由导电性材料构成的焊剂(vamp)24，24，发光层部21以面朝下(facedown)的方式通过焊剂(vamp)24，24与绝缘基板16的印刷配线17，17电连接。因此，本实施方式中的发光元件2中，在最接近绝缘基板16侧配置有发光层部21，在距离绝缘基板16最远侧配置有反射层23，在发光层部21和反射层23之间存在荧光体部3B。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，被反射层23反射到图7中的下方(后方)的光在凹处16a的内周面被反射，并向图7中的上方(前方)发射。其中，在凹处16a内周面的印刷配线17，17以外的部位优选另外设置由反射率高的材料形成的反射层。
本实施方式的发光装置1B中，由于将设置于绝缘基板16上的印刷配线17，17与发光元件2连接，所以实施方式B-4那样的导电线15，15不是必需的，因而与实施方式B-4相比，可以提高机械强度和可靠性。
〔实施方式B-6〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-5大致相同，如图8所示，其不同在于，不设置实施方式B-5中说明的反射层23。总而言之，本实施方式的发光装置1B中，由发光层部21发出的光和由荧光体部3B发出的光透过密封部19直接发射到前方。此外，对与实施方式B-5相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-5相比，可以减少部件个数，易于进行制造。
〔实施方式B-7〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-1大致相同，如图9所示，其特征在于，该发光装置具备覆盖发光元件2的模塑部11，将模塑部11与荧光体部一体形成。此外，对与实施方式B-1相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
在本实施方式的发光装置1B的制造中，将未设置模塑部11的半成品浸渍于贮存有荧光体部形成液的成型模具中，通过使荧光体部形成液(缩聚物)固化的方法等形成模塑部11。
本实施方式中，由于模塑部11与荧光体部形成为一体，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以提高模塑部11的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，并可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。
〔实施方式B-8〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-1大致相同，如图10所示，其特征在于，在模塑部11的外面安装有后面开口的杯状荧光体部3B。即，本实施方式中，不是如实施方式B-1那样在发光元件2上设置荧光体部3B，而是将荧光体部3B设置成沿模塑部11的外周的形状。此外，对与实施方式B-1相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式中的荧光体部3B既可以通过实施方式B-7中说明的使荧光体部形成液(缩聚物)固化的方法形成薄膜，也可以预先将固体的荧光体部成型加工成杯状，将杯状部件安装在模塑部11上。
与实施方式B-7的发光装置1B中的将模塑部11整体与荧光体部一体形成的情况相比，本实施方式的发光装置1B可以谋求荧光体部的材料用量的削减，实现低成本化。
〔实施方式B-9〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如 图11所示，其特征在于，发光装置1B具备在绝缘基板16的一面(图11的上面)侧以包围发光元件2的方式设置的框状框材18，并且利用与实施方式B-2中说明的荧光体部3B相同的荧光体部形成框材18内侧的密封部19。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式中，密封部19利用荧光体部形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以提高密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，并可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。
〔实施方式B-10〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如图12所示，其特征在于，其具备在绝缘基板16的一面(图12的上面)侧以包围发光元件2的方式设置的框状框材18，并且利用与实施方式B-2中说明的荧光体部3B相同的荧光体部形成框材18内侧的密封部19。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式中，密封部19利用荧光体部形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以提高密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，并可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。
并且，本实施方式中，由于在发光元件2的发光层部21的后面形成荧光体部3B，并且覆盖发光元件2的密封部19由荧光体部形成，所以在发光元件2的发光层部21各个方向的位置上存在荧光体部，具有较实施方式B-9能够更有效地进行荧光体部的激发、发光的优点。
〔实施方式B-11〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如图13所示，其特征在于，在由透光性材料形成的密封部19的上面配置预先成型为透镜状的荧光体部33。其中，荧光体部33由与在实施方式B-2中说明的荧光体部3B相同的材质形成，其受到来自发光元件2的光的激发后发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-2相同的构成 要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，荧光体部33不仅具有波长转换功能而且具有透镜的功能，可以基于透镜效果对发光进行指向性控制。
〔实施方式B-12〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如图14所示，其特征在于，在由透光性材料形成的密封部19的上面配置预先成型为透镜状的荧光体部33。其中，荧光体部33由与实施方式B-2中说明的荧光体部3B相同的材质构成，其受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，荧光体部33不仅具有波长转换功能而且具有作为透镜的功能，可以基于透镜效果对发光进行指向性控制。并且，本实施方式中，由于在发光元件2的发光层部21的后面形成有荧光体部3B，所以具有与实施方式B-11相比能够更有效地进行荧光体部的激发、发光的优点。
〔实施方式B-13〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-3大致相同，如图15所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的上面侧覆盖发光元件2的密封部19，并且密封部19由荧光体部形成。此处，与实施方式B-3相同，密封部19由密封发光元件2的圆锥台状密封功能部19a和在密封部19的前端部作为透镜发挥作用的透镜状透镜功能部19b构成。此外，对与实施方式B-3相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，密封部19不仅具有密封/保护发光元件2的功能，而且具有对来自发光元件2的光进行波长转换的波长转换功能、对发光的指向性进行控制的透镜功能。并且，可以提高密封部19的耐候性，可以谋求长寿命化。而且，本实施方式中，由于在发光元件2的发光层部21的后面形成有荧光体部3B，且覆盖发光元件2的密封部19由荧光体部形成，所以荧光体部存在于发光元件2的发光层部21各个方向的位置上，具有与实施方式B-12相比能够更有效地进行荧光体部的 激发、发光的优点。
〔实施方式B-14〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-3大致相同，如图16所示，其特征在于，其具备在绝缘基板16的一面(图16的上面)侧覆盖发光元件2的密封部19，并且密封部19由荧光体部3B形成。此处，与实施方式B-3相同，密封部19由密封发光元件2的圆锥台状密封功能部19a和在密封部19的前端部作为透镜发挥作用的透镜状透镜功能部19b构成。此外，对与实施方式B-3相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
实施方式的发光装置1B中，密封部19不仅具有密封/保护发光元件2的功能，而且具有对来自发光元件2的光进行波长转换的波长转换功能、对发光的指向性进行控制的透镜功能。并且，可以提高密封部19的耐候性，可以谋求长寿命化。
〔实施方式B-15〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-3大致相同，如图17所示，其特征在于，配置有在绝缘基板16的上面侧覆盖发光元件2的圆顶状荧光体部34，在荧光体部34的外面侧形成有由透光性树脂形成的密封部19。此处，与实施方式B-3相同，密封部19由密封发光元件2的密封功能部19a和在密封部19的前端部作为透镜发挥作用的透镜状的透镜功能部19b构成。此外，对与实施方式B-3相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-13、B-14相比，可以减少荧光体部34的材料用量。并且，本实施方式中由于配置有覆盖发光元件2的圆顶状荧光体部34，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以更可靠地防止来自外部的水分等导致的发光元件2的劣化，可以谋求长寿命化。
〔实施方式B-16〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-3大致相同，如图18所示，其特征在于，其在绝缘基板16的上面侧配置有覆盖发光元 件2的圆顶状荧光体部34，并且在荧光体部34的外面侧形成有密封部19。此处，与实施方式B-3同样地，密封部19由对发光元件2进行密封的密封功能部19a和在密封部19的前端部作为透镜发挥作用的透镜状透镜功能部19b构成。此外，对与实施方式B-3相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-13、B-14相比，可以减少荧光体部34的材料用量。并且，本实施方式中由于配置有覆盖发光元件2的圆顶状荧光体部34，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以更可靠地防止来自外部的水分等导致的发光元件2的劣化，可以谋求长寿命化。并且，本实施方式中由于在发光元件2的发光层部21的后面形成有荧光体部3B，并且覆盖发光元件2的密封部19由荧光体部形成，所以荧光体部存在于发光元件2的发光层部21的全方位，具有与实施方式B-15相比能够更有效地进行荧光体部的激发、发光的优点。
〔实施方式B-17〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图19所示，其特征在于，其具有密封发光元件2的密封部19，所述发光元件2配置在设于绝缘基板16的一面(图19中的上面)的凹处16a的底部，并且密封部19由荧光体部形成。其中，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，荧光体部受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，由于密封部19由荧光体部形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部，就可以改善密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。并且，本实施方式中，由于在发光元件2的发光层部21的后面形成有荧光体部3B，并且覆盖发光元件2的密封部19由荧光体部3B形成，所以荧光体部存在于发光元件2的发光层部21的全方位，具有与实施方式B-15相比能够更有效地进行荧光体部的激发、 发光的优点。
〔实施方式B-18〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图20所示，其特征在于，其具有密封发光元件2的密封部19，所述发光元件2配置在设于绝缘基板16的一面(图20中的上面)的凹处16a的底部，并且密封部19由荧光体部3B形成。其中，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，荧光体部3B受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，由于密封部19由荧光体部形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部3B，就可以改善密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。
〔实施方式B-19〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图21所示，其特征在于，其在密封部19的上面(光取出面)配置有预先成型为透镜状的荧光体部33。其中，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，荧光体部33受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，荧光体部33不仅具有波长转换功能而且具有作为透镜的功能，可以基于透镜效果对发光进行指向性控制。
〔实施方式B-20〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图22所示，其特征在于，在密封部19的上面(光取出面)配置有预先成型为透镜状的荧光体部33。其中，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，荧光体部33受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，荧光体部33不仅具有波长转换功能而且具有作为透镜的功能，可以基于透镜效果对发光进行指向性控制。并且，本实施方式中，由于在发光元件2的发光层部21的后面也配置有荧光体部3B，所以具有与实施方式B-19相比能够更有效地进行荧光体部的激发、发光的优点。
〔实施方式B-21〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-5大致相同，如图23所示，其特征在于，其具有密封发光元件2的密封部19，所述发光元件2配置在设于绝缘基板16的一面(图23中的上面)的凹处16a的底部，并且密封部19由荧光体部3B形成。其中，如图24所示，预先将密封部19加工成外周形状为与凹处16a对应的形状且在与发光元件2所对应的部位具有用于收纳发光元件2的凹部19c的形状，将加工后的密封部安装在实装有发光元件2的绝缘基板16的凹处16a，由此，可以使密封工序简便。并且，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，形成密封部19的荧光体部3B受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-5相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，由于密封部19由荧光体部形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部3B，就可以改善密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。并且，本实施方式中，由于从发光元件2的发光层部21向前方发射的光被反射层23暂时向凹处16a的内底面侧反射，所以在凹处16a的内底面和内周面设置反射层的话，由凹处16a的内底面和内周面进一步进行反射并向前方发射，光程增长，具有与荧光体部3B相比能够更有效地进行激发、发光的优点。
〔实施方式B-22〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-5大致相同，如图25所示，其特征在于，其具有密封发光元件2的密封部19，所述发光元件2配置在设于绝缘基板16的一面(图25中的上面)的凹处16a的底部， 并且密封部19由荧光体部3B形成。其中，如图26所示，预先将密封部19加工成外周形状为与凹处16a对应的形状且在与发光元件2所对应的部位具有用于收纳发光元件2的凹部19c的形状，将加工后的密封部安装在实装有发光元件2的绝缘基板16的凹处16a，因此，可以使密封工序简便。并且，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，形成密封部19的荧光体部3B受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-5相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，由于密封部19由荧光体部3B形成，所以通过如后所述使用本发明的半导体发光器件用部件作为荧光体部3B，就可以改善密封部19的密封性、透明性、耐光性、耐热性等，可以抑制长期使用产生的裂纹和剥离。
〔实施方式B-23〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-6大致相同，如图27所示，其特征在于，在发光元件2的上面配置有预先加工成条状(rod)的荧光体部3B。其中，在发光元件2和荧光体部3B的周围形成有由透光性材料形成的密封部19，荧光体部3B的一端面(图27中的下端面)与发光元件2的发光层部21密合，另一端面(图27中的上端面)露出。此外，对与实施方式B-6相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，上述的一端面与发光元件2的发光层部21密合的荧光体部3B形成为条状，所以发光层部21发出的光可以通过荧光体部3B的上述一端面有效地取入荧光体部3B，受到取入的光的激发后荧光体部3B发光，所发的光可以通过荧光体部3B的上述另一端面而有效地向外部发射。此外，本实施方式中，可以将荧光体部3B形成为较大直径的条状从而仅用一条，但也可以如图28所示，将荧光体部3B形成为较小直径的纤维状并排列多条荧光体部3B来进行配置。另外，荧光体部3B的截面形状不限于圆形，当然例如可以形成四边形，也可以形成其他形状。
〔实施方式B-24〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-23大致相同，如图29所示，其特征在于，其具有设置于绝缘基板16的凹处16a内的密封部19，并且密封部19由荧光体部3B形成。其中，如图30所示，预先将密封部19加工成外周形状为与凹处16a对应的形状且在与发光元件2所对应的部位具有用于收纳发光元件2的贯通孔19d的形状，将加工后的密封部安装在实装有发光元件2的绝缘基板16的凹处16a，由此可以使密封工序简便。并且，与实施方式B-1中说明的荧光体部3B同样地，形成密封部19的荧光体部3B受到来自发光元件2的光的激发而发出所期望的波长的光。此外，对与实施方式B-23相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，密封部19也是由荧光体部3B形成的，所以可以谋求长寿命化和发光的高效率化。此外，本实施方式中，可以将荧光体部3B形成为较大直径的条状从而仅使用一条，但也可以如图31所示，将荧光体部3B形成为较小直径的纤维状并排列多条荧光体部3B来进行配置。另外，荧光体部3B的截面形状不限于圆形，当然例如可以形成四边形，也可以形成其他形状。
〔实施方式B-25〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-2大致相同，如图32所示，其特征在于，其具有配置于绝缘基板16的一面(图32中的上面)侧的框材18，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作框材18内侧的密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-2相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末分散在密封部19中，所以可以得到由合成光形成的光输出，所述合成光为从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光。
因此，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。本实施方式中，从荧光体部3B发射蓝色光，同时从荧光体粉末发射黄色光，可以获得与任一发光色不同的白色光。
此外，如果已知的荧光体粉末和荧光体部的荧光体颗粒分别限于可发光的材料，并且仅以任意一个得不到所期望的光色，则在这种情况下本实施方式是极为有效的。也就是说，在仅以荧光体部3B得不到所期望的光色特性的情况下，通过并用具有荧光体部3B所欠缺的适当的光色特性的荧光体粉末进行补充，可以实现所期望的光色特性的发光装置1B。并且，本实施方式中，使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。在此，在以荧光体部3B和荧光体粉末设定为大致相同的发光色的情况下，例如使用发红色光的P2O5·SrF2·BaF2:Eu3+作为荧光体部3B的荧光体颗粒，并使用发红色光的Y2O2S:Eu3+作为荧光体粉末时，可以谋求红色发光的高效率化。该荧光体部3B与荧光体粉末的组合是一个例子，当然可以采用其他组合。
〔实施方式B-26〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-3大致相同，如图33所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的一面(图33的上面)侧密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发近紫外光，并且，在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-3相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，在密封部 19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料的话，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-27〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-4大致相同，如图34所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的上面的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-4相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的 发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-28〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-5大致相同，如图35所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图35中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且，在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-5相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-29〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-6大致相同，如图36所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图36中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中 分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+ 荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-6相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-30〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-1大致相同，如图37(a)、图37(b)所示，其特征在于，其具有炮弹形的模塑部11，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作模塑部11的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+ 荧光体的粉末)，模塑部11作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-1相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在模塑部11中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25 同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和模塑部11中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-31〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-8大致相同，如图38所示，其特征在于，其具有炮弹形的模塑部11，发光元件2的发光层部21(图38中省略图示)以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作模塑部11的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，模塑部11作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-8相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在模塑部11中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和模塑部11中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-32〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-11大致相同， 如图39所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的一面(图39的上面)侧密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部33的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-11相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到从发光元件2发出的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以得到由从发光元件2发射的光、从荧光体部33发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部33和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色一致，则在荧光体部33的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-33〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-15大致相同，如图40所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的一面(图40的上面)侧密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部34的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-15相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部34发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部34和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部34的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部34的发光色一致，则在荧光体部34的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-34〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-19大致相同，如图41所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图41中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部33的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-19相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部33发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部33和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色不同，但如果 使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色一致，则在荧光体部33的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-35〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-12、B-22大致相同，如图42所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图42中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部33的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-12、B-22相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以得到由从发光元件2发射的光、从荧光体部33发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部33和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部33的发光色一致，则在荧光体部33的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-36〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-12大致相同，如图43所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的上面侧密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光， 并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-12相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
〔实施方式B-37〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-16大致相同，如图44所示，其特征在于，其具有在绝缘基板16的一面(图44的上面)侧密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部34的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-16相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末， 所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部34发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部34和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部34的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色和荧光体部34的发光色一致，则在荧光体部34的发光中重叠上荧光体粉末的发光，从而可以增加光输出，可以提高发光效率。
〔实施方式B-38〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-20大致相同，如图45所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图45中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-20相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高 发光效率。
〔实施方式B-39〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-5、B-12大致相同，如图46所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图46中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-5、B-12相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，从而可以增加光输出，可以提高发光效率。
〔实施方式B-40〕
本实施方式的发光装置1B的基本构成与实施方式B-20、B-21大致相同，如图47所示，其特征在于，其具有对形成于绝缘基板16的一面(图47中的上面)的凹处16a进行填充从而密封发光元件2的密封部19，发光元件2的发光层部21以AlGaN系发出近紫外光，并且在用作密封部19的透光性材料中分散有荧光体粉末(例如，受到近紫外光的激发而发出黄色光的 YAG:Ce3+荧光体的粉末)，密封部19作为荧光体部发挥功能。并且，本实施方式中，作为荧光体部3B的荧光体颗粒，使用氟磷酸盐系玻璃(例如，受到近紫外光的激发而发出蓝色光的P2O5·AlF3·MgF·CaF2·SrF2·BaCl2:Eu2+)。此外，对与实施方式B-20、B-21相同的构成要件赋予同一符号，并省略说明。
本实施方式的发光装置1B中，与实施方式B-25同样地，由于在密封部19中分散有受到来自发光元件2的光的激发而发光的荧光体粉末，所以可以获得由从发光元件2发射的光、从荧光体部3B发射的光和从荧光体粉末发射的光的合成光形成的光输出。也就是说，与实施方式B-25同样地，如果选择发近紫外光的材料作为发光元件2的发光层部21的材料，则荧光体部3B和密封部19中的荧光体粉末都受到从发光元件2发射的光的激发，并分别呈现固有的发光，从而得到其合成光。并且，本实施方式中也使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色不同，但如果使荧光体粉末的发光色与荧光体部3B的发光色一致，则在荧光体部3B的发光中重叠上荧光体粉末的发光，可以增加光输出，从而可以提高发光效率。
在上述各实施方式中将荧光体部3B加工成所期望的形状，但如图48所示，如果不使用上述各实施方式中的荧光体部，而是使荧光体部3B形成为具有较可视波长稍大的直径的球状，并使大量荧光体部3B分散在由透光性材料形成的固体介质35中来使用，则可以在维持可视波段的荧光体部的透明性的同时谋求减少荧光体部的材料用量，从而实现低成本化。
并且，上述各实施方式的发光装置1B可以仅具有1个发光元件2，但当然也可以由2个以上的发光元件2构成1单元的组件，组件的至少一部分接近作为发光物质的荧光体部进行配置。此外，例如在如实施方式B-1中说明的那样的具有炮弹形的模塑部11的发光装置的情况中，可以将2个以上的发光装置实装在同一印刷基板上，从而构成1单元的组件。并且，对于例如实施方式B-2中说明的那样的表面实装型的发光装置，可以将2个以上的发光元件2配置于同一绝缘基板16上，从而构成 1单元的组件。
〔半导体发光器件用部件的应用〕
在以上说明的各实施方式A-1、A-2、B-1～B-40的发光装置(半导体发光器件)1A、1B中，对应用本发明的半导体发光器件部件的位置不特别限制。在上述的各实施方式中，示出了应用本发明的半导体发光器件部件作为形成透明部件3A和荧光体部3B、33、34等的部件的例子，除此以外，本发明的部件也可以很好地用作形成例如上述的模塑部11、框材18、密封部19等的部件。通过使用本发明的半导体发光器件部件作为这些部件，可以得到上述优异的密封性、透明性、耐光性、耐热性、成膜性、抑制长期使用产生的裂纹和剥离等的各种效果。
并且，在应用本发明的半导体发光器件部件时，优选根据使用本发明部件的位置适宜地进行改变。例如，在荧光体部3B、33、34应用本发明的情况中，可以将上述的荧光体颗粒或荧光体离子、荧光染料等荧光成分混合在本发明的半导体发光器件用部件中来使用。借此，除上述举出的各种效果外，还可以得到提高荧光体的保持性的效果。
另外，由于本发明的半导体发光器件用部件的耐久性优异，所以即使该部件不含荧光体而单独进行使用，也可以作为光耐久性(紫外线耐久性)和热耐久性优异的密封材料(无机系粘结剂用途)来密封发光元件(LED芯片等)。
另外，如果将上述的无机颗粒混入到本发明的半导体发光器件用部件中来使用，则除上述举出的各种效果外，还可以获得在无机颗粒的并用的说明中已述的效果。特别是通过并用无机颗粒将折射率调整至接近发光元件的折射率而得到的部件作为很好的光取出膜发挥作用。
〔半导体发光器件的用途等〕
半导体发光器件例如可以用于发光装置。在将半导体发光器件用于发光装置的情况下，该发光装置中，将含有红色荧光体、蓝色荧光体和绿色荧光体的混合物的含荧光体层配置在光源上即可。此时，红色荧光体也可以不必与蓝色荧光体、绿色荧光体混合在同一层中，例如，可以在含有蓝色荧光体和绿色荧光体的层上层积含有红色荧光体的层。
发光装置中，可以将含荧光体层设置在光源的上部。含荧光体层可以作为光源与密封树脂部之间的接触层、或作为密封树脂部的外侧的涂布层、或作为外部间隙的内侧的涂布层来提供。并且，也可以采取使密封树脂内含有荧光体的方式。
作为所使用的密封树脂，可以使用本发明的半导体发光器件用部件。并且，也可以使用其他树脂。作为其他树脂，通常可举出热塑性树脂、热固性树脂、光固性树脂等。具体地说，可举出例如，聚甲基丙烯酸甲酯等甲基丙烯酸树酯；聚苯乙烯、苯乙烯-丙烯腈共聚物等苯乙烯树脂；聚碳酸酯树脂；聚酯树脂；苯氧树脂；丁缩醛树脂；聚乙烯醇；乙基纤维素、纤维素乙酸酯、醋酸丁酸纤维素等纤维素类树脂；环氧树脂；酚醛树脂；硅酮树脂等。并且，可以使用无机系材料，例如金属醇盐、陶瓷前体聚合物或者将含有金属醇盐的溶液通过溶胶-凝胶法水解聚合而成的溶液、或将它们的组合进行固化而得到的无机系材料，例如具有硅氧烷键的无机系材料。此外，密封树脂可以使用一种，也可以以任意组合和比例并用两种以上。
相对于密封树脂的荧光体的用量没有特别限定，但是相对于100重量份密封树脂，荧光体的用量通常为0.01重量份以上、优选为0.1重量份以上、更优选为1重量份以上，并且通常为100重量份以下、优选为80重量份以下、更优选为60重量份以下。
并且，在密封树脂中也可以含有除荧光体和无机颗粒以外的成分。例如，可以含有色调校正用的染料、抗氧化剂、磷系加工稳定剂等加工/氧化方面的物质以及热稳定化剂、紫外线吸收剂等耐光性稳定化剂和硅烷偶联剂。此外，这些成分可以使用一种，也可以以任意组合和比例并用两种以上。
对光源没有限制，然而优选发出在350nm～500nm的范围具有峰值波长的光的光源，作为具体例，可举出发光二极管(LED)或激光二极管(LD)等。其中，优选使用了GaN系化合物半导体的GaN系LED或LD。其原因为，与在该区域具有发光的SiC系LED等相比，GaN系LED或LD的发光输出和外部量子效率非常大，通过与上述荧光体组合，可以以非常 低的电能获得非常明亮的发光。例如，在20mA的电流负荷下，通常GaN系LED或LD具有SiC系的100倍以上的发光强度。GaN系LED或LD中优选具有AlXGaYN发光层、GaN发光层或InXGaYN发光层的GaN系LED或LD。其中，GaN系LED中，具有InXGaYN发光层的LED由于具有非常强的发光强度而特别优选；GaN系LD中，InXGaYN层和GaN层的多重量子阱结构的LD的发光强度非常强，所以是特别优选的。
此外，上述中，X+Y的值通常为0.8～1.2的范围的值。GaN系LED中，在调节发光特性的方面，优选在这些发光层中没有掺杂剂的或掺杂有Zn或Si的GaN系LED。
GaN系LED以这些发光层、p层、n层、电极和基板为基本构成要件，将发光层以n型和p型的AlXGaYN层、GaN层、或InXGaYN层等制成夹层形式，具有这样的异质结构的GaN系LED发光效率高，是优选的，进而将异质结构制成量子阱结构的GaN系LED的发光效率更高，是更优选的。
发光装置发白色光，装置的发光效率为20lm/W以上、优选为22lm/W以上、更优选为25lm/W以上，特别优选为28lm/W以上，平均演色评价指数Ra为80以上、优选为85以上、更优选为88以上。
通过将发光装置单独使用或者2个以上组合使用，可以用作例如，照明灯、液晶面板用等的背部照明、超薄型照明等各种照明装置、图像显示装置。
实施例
下面举出实施例来更具体地说明本发明，但这些实施例用于对本发明进行说明，而本发明并不限于这些方式。
[I.分析方法]
对于后述的各实施例和各比较例的半导体发光器件用部件，以下述步骤进行分析。
〔I-1.固体Si-NMR光谱测定〕
对于各实施例和各比较例的半导体发光器件用部件，在以下条件下进行固体Si-NMR光谱测定和波形分离解析。对于各实施例和各比较例 的半导体发光器件用部件，由所得到的波形数据求出各峰的半峰宽和硅烷醇含量。
<装置条件>
装置：Chemagnetics社Infinity CMX-400核磁共振分光装置
29Si共振频率：79.436MHz
探针：7.5mmΦCP/MAS用探针
测定温度：室温
试样转速：4kHz
测定法：单脉冲法
1H去耦频率：50kHz
29Si翻转角：90°
29Si 90°脉冲宽：5.0μs
重复时间：600s
累积次数：128次
观测频率(観測幅)：30kHz
脉冲展宽因子：20Hz
<数据处理法>
对于实施例1和比较例1、3的半导体发光器件用部件，取512点作为测定数据，通过补零对8192点进行傅利叶转换。另一方面，对于由硅酮树脂形成的比较例2的半导体发光器件用部件，由于峰非常锐，所以取2048点作为测定数据，通过补零对8192点进行傅利叶转换。
<波形分离解析法>
对于傅利叶转换后的光谱的各峰，以利用洛伦兹波形和高斯波形或两者混合的波形所制成的峰形状的中心位置、高度、半峰宽为可变参数，通过非线形最小二乘法进行最优化计算。
此外，峰的鉴定参考AIChE Journal，44(5)，p.1141，1998年等。
〔I-2.特定金属元素的合计含量的测定〕
通过下述(a)、(b)的方法测定各元素的含量，由其总量计算得出特定金属元素(Si、Al、Zr、Ti、Y、Nb、B)的合计含量。
(a)硅含量的测定：
将各实施例和各比较例的半导体发光器件用部件的单独固化物粉碎成100μm左右，在铂坩锅中，于大气中以450℃保持1小时，接着以750℃保持1小时、以950℃保持1.5小时，进行烧制，除去碳成分后，在所得到的少量残渣中加入10倍量以上的碳酸钠，喷灯加热，使其熔融，将其冷却后加入去离子水，进而用盐酸将pH调整为中性左右，同时定容至硅为几ppm左右，然后进行ICP分析。
(b)硅以外的金属含量的测定：
将各实施例和各比较例的半导体发光器件用部件的单独固化物粉碎成100μm左右，在铂坩锅中，于大气中以450℃保持1小时，接着以750℃保持1小时、以950℃保持1.5小时，进行烧制，除去碳成分后，在所得到的少量残渣中加入氢氟酸，进行加热使其干透。向其中加入稀硫酸将残渣溶解，加入去离子水，定容至各金属元素为几ppm。使用该水溶液进行ICP发光分析。
〔I-3.折射率测定)
将实施例和比较例的半导体发光器件用部件的单独固化物粉碎为几十μm左右的粉末状，将其分散在具有预测折射率附近的折射率的折射率标准液(折射液)记数点中，自然光下进行观察，其结果，悬浮的粉末无光散射成为透明的，具有用目视不能确认出来的液体的折射率，具有作为粘合剂的折射率(液浸法)。
〔I-4.透过率的测定〕
使用实施例和比较例的半导体发光器件用部件的厚度约0.5mm的平滑表面(不存在因伤痕和凹凸导致的散射)的单独固化物膜，利用紫外分光光度计(岛津制作所制UV-3100)在波长300nm～700nm进行透过率的测定。此外，表2中示出波长400nm时的透过率。
〔I-5.耐热试验〕
对于实施例和比较例的半导体发光器件用部件，将利用特氟龙(注册商标)皿(シヤ一レ)制作的直径5cm、膜厚约1.0mm的样品保持在温度200℃的通风干燥机中。
〔I-6.耐紫外光性试验〕
对于实施例和比较例的半导体发光器件用部件，将利用特氟龙(注册商标)皿制作的直径5cm、膜厚约1.0mm的样品以下述条件照射紫外光，比较照射前后的膜的情况。
条件：在松下电工制水银氙灯UV照射装置Aicure SPOT TYPEANUP5204(光纤出光面上输出28000W/m2)中组合波长385nm以下的UV光切口过滤器进行使用。在照射纤维前端与UV切口过滤器间无间隙，在过滤器与样品表面间无间隙，以此照射24小时。此外，照射在照射面上的光的照度用USHIO电机社制造的436nm受光元件照度计UVD-436PD(灵敏度波段360nm～500nm)进行测定，其照度为4500W/m2。
此外，基于JISZ8103“标准器或测量器根据更高位的测定标准分别进行校正，确立和国家标准/国际标准有关的途径”，样品受光面的照度测定所使用的照度计必须为经过标准光源(该标准光源基于国家标准/国际标准被赋予了照度值)校正的照度计，或经过了改变了该标准光源所赋予的值的参照用光源或照度计的间接校正。进而，在目视观察时劣化明显的情况下，劣化的检出法可以采用基于目视的相对评价的方式，但评价结果接近的情况下，可以通过采用辅助性地利用透过率计/显微分光装置进行透过率/黄色度(YI值)的测定、利用浊度计进行浊度的测定、基于色差系进行色度的数值化等的方法来对是否存在变化进行数值化，以此来求出劣化的程度。采用这些测定方法时，考虑到紫外光对样品的照射面积，则如点照射那样在照射面积微小的情况下，选定可以以对应于照射面积的微小面积进行测定的仪器。
〔I-7.密合性评价方法〕
(1)将实施例和比较例的半导体发光器件用部件固化前的水解缩聚液(半导体发光器件用部件形成液)滴加在直径9mm、凹部的深度为1mm的Ag镀覆表面的铜制杯中，以规定的固化条件使其固化，制作测定用样品(半导体发光器件用部件)。
(2)在厚度1mm、长25mm、宽70mm的铝板上薄薄地涂布散热用硅酮油脂，将所得到的测定用样品摆开，使其在温度85℃、湿度85％的气 氛(以下适宜称为“吸湿环境”)下吸湿1小时。
(3)从上述(2)的吸湿环境下取出吸湿后的测定用样品，使其冷却到室温(20～25℃)。在设定为260℃的加热板上，连带铝板载置经吸湿、冷却的测定用样品，保持1分钟。在该条件下，测定用样品的实温以约50秒到达260℃，其后在260℃保持10秒。
(4)连带铝板将加热后的样品置于不锈钢制的室温的冷却板上，使其冷却到室温。通过目视和显微镜观察，观察从测定用样品的上述铜制杯上有无剥离。即使仅观察到少量的剥离也计为“有剥离”。
(5)对10个测定用样品分别实施上述(2)、(3)和(4)的操作，求出上述测定用样品的剥离率。此外，剥离率是由“剥离了的测定用样品的个数/全部测定样品数”计算得到的比例。
〔I-8.辉度提高率试验〕
使用实施例和比较例中得到的密封剂液制作半导体发光器件。此时，作为LED芯片，使用具有发光峰值波长为405nm和460nm的Face-up型GaN系半导体作为发光层的LED芯片，针对每个LED芯片制作各自的半导体发光器件。对这些半导体发光器件通电，所通电的驱动电流为20mA，比较密封前后的辉度，根据下式计算辉度提高率。
辉度提高率＝(密封后辉度/密封前辉度)×100(％)
此外，如下准备半导体发光器件。即，首先，如图50所示，制作由杯101和LED芯片102形成的表面实装型LED元件103作为LED光源。杯101由聚邻苯二甲酰胺形成，其底部设置有未图示的电极。进而，使用环氧树脂作为固晶胶，用固晶机(Westbond社制造“手动固晶机(マニユアルダイボンダ一)”)将LED芯片102贴在杯101内的电极表面。并且，在LED芯片102的上部设置有电极(未图示)，使用日本Avionics社制造的绑线机(wire bonder)“MB-2200”用金线将该电极和杯101的电极进行线连接，获得电导通。其次，用微量移液管将实施例和比较例中准备的水解缩聚液滴加在杯101内并使其达到与杯的上缘同等的高度。接下来，在规定的温度条件下使密封剂液固化，制作具备透明密封层(半导体发光器件用部件)的半导体发光器件。
〔I-9.加成型催化剂含量测定试验〕
制作半导体发光器件用部件，以此为样品，通过硅以外的特定金属含量的测定法测定样品中的Pt和Rh的合计含量。
[II.半导体发光器件用部件的制造]
[实施例1]
将6.7g苯基三甲氧基硅烷、2.0g二甲基二甲氧基硅烷、1.5g水、28.0g作为折射率调整剂的涂布有粒径为5nm的二氧化硅氧化锆的氧化钛溶胶(固体成分为20重量％的甲醇分散液)、1.80g作为催化剂的5％乙酰丙酮铝盐甲醇溶液加入能够密闭的容器中进行混合，栓塞密闭后用搅拌器搅拌，同时在50℃的温水浴中加热8小时，然后返回到室温，调制成水解缩聚液。该液体的水解率为120％。
将4.1ml上述的水解缩聚液加入到直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，在防爆炉中在微风下于40℃保持4小时，接下来用3小时从40℃升温至65℃，进行第一干燥，然后于150℃保持3小时，进行第二干燥，从而得到厚度约0.5mm的独立的圆形半透明玻璃膜。使用该样品进行上述的透过率的测定、耐热试验和耐紫外光试验。并且，使用研钵粉碎该样品，进行固体Si-NMR光谱测定、折射率的测定和特定金属元素含量的测定。进而，使用在制造圆形半透明玻璃膜的过程中得到的水解缩聚液，通过密合性评价方法测定剥离率，并且，利用连续点灯试验测定经过500小时后的辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[实施例2]
在安装有搅拌翼和电容器的三口烧瓶中称量50.0g东芝硅酮社制造的两末端硅烷醇二甲基硅油XC96-723、5.0g苯基三甲氧基硅烷和11.0g作为催化剂的四正丙氧基锆溶液(将5重量份四正丙氧基锆的75重量％正丙醇溶液用95重量份甲苯稀释后的溶液)，于室温在大气压下搅拌15分钟，进行初期水解后，在约50℃加热搅拌8小时。其后，将反应液冷却到室温，转移至茄形烧瓶中，使用蒸发器以50℃、1mPa的条件进行30分钟蒸馏，除去溶剂和反应生成的醇、水分、低沸点硅成分，从而得到 无溶剂的密封剂液。称量1.0g利用辛酸进行了疏水化表面处理的氧化锆颗粒粉末(ZrO2含量73重量％、溶剂分散时的平均粒径4nm)，加进50ml的具有冷凝管的茄形烧瓶中，加入10g甲苯，使其完全溶解制成透明液。进而，加入0.1g二苯基二甲氧基硅烷(Azmax公司)，在氮气气氛下于90℃加热搅拌3小时。冷却溶液后加入3.9g上述的密封剂液时会暂时出现混浊，但会立刻溶解而成为透明。将该溶液再在氮气气氛下于90℃加热搅拌3小时。其后，于50℃减压蒸馏去除溶剂，制作有机无机混合密封材料。将2g该液体加入到直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，在防爆炉中在微风下于110℃保持1小时，接着在150℃保持3小时，从而得到厚度约1mm的独立的圆形透明弹性体状膜。
使用该样品进行上述的透过率的测定、耐热试验和耐紫外光试验。并且，使用研钵粉碎该样品，进行固体Si-NMR光谱测定、折射率的测定和特定金属元素含量的测定。进而，使用在制造圆形半透明玻璃膜的过程中得到的水解缩聚液，通过密合性评价方法测定剥离率，并且，利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。此外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[实施例3]
准备70g GE东芝硅酮制的两末端硅烷醇二甲基硅油XC96-723、70g两末端硅烷醇甲基苯基硅油YF3804、14g苯基三甲氧基硅烷以及0.308g作为催化剂的四乙酰丙酮锆粉末，将这些物质加入到安装有搅拌翼和电容器的三口烧瓶中，于室温搅拌15分钟直至催化剂充分溶解。其后，将反应液升温至120度，在120度于完全回流下搅拌2小时，同时进行初期水解。
接着，以SV20吹入氮，将生成的甲醇和水分、作为副产物的低沸硅成分蒸馏去除，同时于120℃进行搅拌，进而进行6小时的聚合反应。
停止吹入氮，将反应液一次性冷却到室温后，将反应液转移至茄形烧瓶中，使用旋转蒸发器在油浴上以120℃、1kPa蒸馏20分钟，除去残留的微量的甲醇和水分、低沸点硅成分，从而得到无溶剂的密封剂液。
将2g上述的密封剂液加入到直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，在 防爆炉中在微风下于110℃保持1小时，接着于150℃保持3小时，从而得到厚度约1mm的独立的圆形透明弹性体状膜。
使用该样品，进行上述的透过率的测定、耐热试验和耐紫外光试验。并且，使用研钵粉碎该样品，进行固体Si-NMR光谱测定、折射率的测定和特定金属元素含量的测定。进而，使用在制造圆形半透明玻璃膜的过程中得到的水解缩聚液，通过密合性评价方法测定剥离率，并且，利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[比较例1]
将30.80g硅酸甲酯(三菱化学社制造的MKC硅酸酯MS51)、56.53g甲醇、6.51g水、19.6g作为折射率调整剂的涂布有粒径为5nm的二氧化硅氧化锆的氧化钛溶胶(固体成分为20重量％的甲醇分散液)、和6.16g作为催化剂的5％乙酰丙酮铝盐甲醇溶液用能密闭的容器进行混合，栓塞密闭后用搅拌器搅拌，同时用50度的温水浴加热8小时，然后返回室温，调制成水解缩聚液。该液体的水解率为113％。
将10ml上述的水解缩聚液加入直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，以与实施例1相同的条件进行干燥，得到厚度约0.3mm的玻璃膜，但在干燥过程的途中产生大量的裂纹而成为粉状，没能以独立的圆形透明玻璃膜的形式取出。并且，使用该粉末进行固体Si-NMR光谱测定、折射率的测定和特定金属元素含量的测定。进而，使用在制造圆形半透明玻璃膜的过程中得到的水解缩聚液，通过密合性评价方法测定剥离率，并利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[比较例2]
用涂布器将用作半导体发光器件用模塑剂的市售的硅酮树脂(东丽-道康宁公司制造JCR6101UP)涂布在特氟龙(注册商标)板上，于25℃进行1小时真空排气后，于150℃加热2小时进行固化，然后，剥离该固化物，得到厚度1.0mm的弹性体状膜。使用该膜用于耐紫外光性试验、耐热试验和透过率的测定。并且，上述的固体Si-NMR光谱测定、折射率测定、 特定金属元素含量的测定使用将该样品用冷冻粉碎机粉碎后的样品来进行。进而，使用上述的硅酮树脂，通过密合性评价方法测定剥离率，并利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[比较例3]
将用作半导体发光器件用模塑剂的市售的2液固化型芳香族环氧树脂加入直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，于25℃进行1小时真空排气后，于120℃加热4小时进行固化，从而作为独立膜得到了厚度1.0mm的稍带蓝色的圆形透明树脂膜。使用该膜用于耐紫外光性试验、耐热试验和透过度的测定。并且，上述的固体Si-NMR光谱测定、折射率的测定、特定金属元素含量的测定使用将该样品用冷冻粉碎机粉碎后的样品来进行测定。进而，使用上述的2液固化型芳香族环氧树脂，通过密合性评价方法测定剥离率，并且利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[比较例4]
将用作半导体发光器件用模塑剂的市售的硅酮树脂(GE东芝硅酮社制造IVS5332)加入直径5cm的特氟龙(注册商标)皿中，于25℃进行1小时真空排气后，于150℃加热1小时进行固化，然后，将固化物剥离得到厚度1.0mm的弹性体状膜。使用该膜用于耐紫外光性试验、耐热试验和透过率的测定。并且，上述的固体Si-NMR光谱测定、折射率测定、特定金属元素含量的测定使用将该样品用冷冻粉碎机粉碎后的样品来进行测定。进而，使用上述的硅酮树脂，通过密合性评价方法测定剥离率，并利用辉度提高率试验测定辉度的提高率。另外，还通过加成型催化剂含量测定试验测定样品中的Pt和Rh的含量。结果列于表2。
[比较例5]
在10g比较例2中所使用的硅酮树脂中混合2g实施例2中所使用的经疏水化表面处理的氧化锆溶胶颗粒粉末，于150℃固化2小时，结果完全没有固化。据认为是由于作为硅酮树脂的固化催化剂的铂络合物与用 于氧化锆溶胶的表面处理的辛酸反应而失活，不能发挥固化催化剂的作用。一般为了将高折射率金属氧化物颗粒分散于树脂中，大多将有机酸或表面活性剂等配体用于颗粒的表面处理以使之具有疏水性和改善其分散性，但本发明的半导体发光器件用部件即使利用这样的配体也不会使固化受到阻害，可以广泛地选择表面处理方法。
[总结]
如下述表2所示，满足本发明的规定的实施例1～3的半导体发光器件用部件具有以基于金属氧烷键的无机成分为主体的结构，不仅耐热性、耐紫外光性优异，而且与仅由4官能硅烷形成的比较例1的半导体发光器件用部件相比，本发明的部件不易产生裂纹，容易制成厚膜。并且，与环氧树脂和硅酮树脂等现有树脂相比，可以容易地分散高折射率金属氧化物纳米颗粒，容易调整折射率，所以可以用作有用的光取出材料。
表2：实施例及比较例的结果
Figure S2006800349410D01011
*样品成为粉状，所以不能测定。
**没有固化，不能测定。
工业实用性
本发明的半导体发光器件用部件的用途并不特别限制，可以适于用于以对半导体发光元件等进行密封的部件(密封剂)为代表的各种用途。
以上使用特定的方式详细说明了本发明，但在不脱离本发明的意图 和范围的条件下可以对其进行各种变化，这对本领域技术人员来说是显而易见的。
另外，本申请基于2005年9月22日提出的日本专利申请(特愿2005-276756)以及2006年9月22日提出的日本专利申请(特愿2006-256973)，以引用的方式援用其全部内容。 

Claims (15)

1.一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(1)具有羟基或能够与金属氧烷键中的氧形成氢键的官能团；(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光在膜厚为1.0mm时的透过率的维持率为80％～110％；(3)以中心波长为400nm～450nm且波长大于385nm小于等于500nm的光进行24小时的照射从而使波长436nm的照度为4500W/m2后，目视确认没有发生变化；(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上。
2.一种半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：(5)在固体Si-核磁共振光谱中具有至少一个选自由下述(i)和(ii)组成的组中的峰，所述(i)是峰顶位置位于化学位移为-40ppm～0ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～3ppm的峰，所述(ii)是峰顶位置位于化学位移大于等于-80ppm小于-40ppm的区域且峰的半峰宽为0.3ppm～5ppm的峰，同时，(4)波长550nm的光的折射率为1.45以上，(2)在200℃放置500小时，放置前后，波长400nm的光在膜厚为1.0mm时的透过率的维持率为80％～110％。
3.如权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：
(6)硅烷醇的含量为0.01重量％～10重量％。
4.如权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：
(7)Pt和Rh的合计含量为0.1ppm以下。
5.如权利要求2所述的半导体发光器件用部件，该部件的特征在于，所述峰具有两个以上。
6.如权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件，该部件的特征在于：
(8)Si、Al、Zr、Ti、Y、Nb和B的合计含量为20重量％以上。
7.如权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件，其特征在于，所述部件在膜厚为1.0mm时于半导体发光器件的发射光波长下的光透过率为60％以上。
8.如权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件，其特征在于，该部件含有无机颗粒。
9.一种半导体发光器件用部件的制造方法，其是权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件的制造方法，该制造方法的特征在于，其具有对缩聚物进行干燥的工序，所述缩聚物是对下述通式(1)所示的化合物和/或其低聚物进行水解和缩聚而得到的，
Mm+XnY1 m-n    (1)
式(1)中：
M表示选自硅、铝、锆和钛中的至少一种元素，
X表示水解性基团，
Y1表示1价的有机基团，
m表示1以上的整数，用于表示M的价数，
n表示1以上的整数，用于表示X基的个数，其中m≥n。
10.如权利要求9所述的半导体发光器件用部件的制造方法，其特征在于，所述化合物的水解率为80％～500％。
11.如权利要求9所述的半导体发光器件用部件的制造方法，其特征在于，对得到的缩聚物干燥的工序具备第1干燥工序和第2干燥工序，在第1干燥工序中，在低于溶剂的沸点的温度实质性地去除溶剂；在第2干燥工序，在溶剂的沸点以上的温度进行干燥。
12.如权利要求9所述的半导体发光器件用部件的制造方法，其特征在于，该方法具备蒸馏去除所述溶剂的工序，在该工序中，在对所述缩聚物进行干燥之前从所述缩聚物中蒸馏去除上述溶剂。
13.如权利要求9所述的半导体发光器件用部件的制造方法，其特征在于，所述水解和缩聚是在金属络合物催化剂的存在下进行的。
14.一种半导体发光器件用部件的制造方法，其是权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件的制造方法，该制造方法的特征在于，其具有对缩聚物进行干燥的工序，所述缩聚物是对下述通式(2)所示的化合物和/或其低聚物进行水解和缩聚而得到的，
(Ms+XtY1 s-t-1)uY2         (2)
式(2)中：
M表示选自硅、铝、锆和钛中的至少一种元素，
X表示水解性基团，
Y1表示1价的有机基团，
Y2表示u价的有机基团，
s表示1以上的整数，用于表示M的价数，
t表示1～s-1的整数，
u表示2以上的整数。
15.一种半导体发光器件，该半导体发光器件的特征在于，其至少具备权利要求1或2所述的半导体发光器件用部件。
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