CN101265095A - 低介电常数高q值的高频介质陶瓷及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种低介电常数高Q值的Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷，原料组分及质量百分比含量为：MgO 20～50％、Nb₂O₅ 50～80％。制备方法包括：(1)配料；(2)烘干；(3)煅烧熔块；(4)再球磨、烘干；(5)造粒、压制生坯、烧结；(6)涂覆银浆、烧渗电极、焊接引线。本发明的有益效果是提供了一种采用固相制备方法制备的Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷，其介电常数小于15，微波下测得的Q·f值高于230000(f＝12.123GHz)，简化了该现有的制备工艺，全过程无污染，本发明用于移动通信和卫星通信技术领域。

Description

低介电常数高Q值的高频介质陶瓷及其制备方法

技术领域

本发明是关于电子信息材料与电子元器件的，尤其涉及一种以组分为特征的高频介质陶瓷及其制备方法。

背景技术

随着移动通信和卫星通信技术的迅速发展，微波介质陶瓷材料已受到人们越来越广泛的关注。在高频微波范围内，微波介质陶瓷材料的基本要求是应具有合适的介电常数、较低的介质损耗、较高的品质因数(Q值)及较小的频率温度系数，因此，研制高Q值(品质因数Q＝1/tanδ)材料具有重要的意义和价值。

Mg₄Nb₂O₉自60年代被发现以来，已得到了许多研究。Mg₄Nb₂O₉陶瓷具有较低的介电损耗，且与Al₂O₃具有相同的晶体结构，其介电常数和Al₂O₃相近，Q·f值也可以和Al₂O₃相比拟，而且烧结温度(1300-1400℃)比Al₂O₃(1600-1800℃)低许多。因此，Mg₄Nb₂O₉可望成为取代氧化铝陶瓷的新一代高Q值微波介质材料。

近年来，科研工作者用固相法或化学法对该体系进行了研究，使得其介电性能有了不同程度的改善。但是传统的固相反应法合成Mg₄Nb₂O₉总是伴有其它杂相的生成，这些杂相的存在对高Q·f值的获得非常有害；化学法工艺复杂，工艺参数不易控制，造价高，故较难产业化。因此，研究一种工艺简单的固相制备方法可以使该体系具有广阔的应用前景。

发明内容

本发明的目的是提供一种采用固相制备方法，以MgO和Nb₂O₅为原料制成的Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷，使其介电常数小于15，微波下测得的Q·f值高于230000，简化该陶瓷材料的现有的制备工艺。

本发明通过如下技术方案予以实现：

本发明原料组分及质量百分比含量为：MgO 20～50％、Nb₂O₅ 50～80％。

制备步骤如下：

(1)将MgO、Nb₂O₅分别按质量百分比为20～50％及50～80％配料，按用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例加入聚酯罐中，在行星式球磨机上球磨2～8小时；

(2)将球磨后的原料于红外干燥箱中烘干；

(3)将烘干的粉料在高温炉里于900-1100℃煅烧2～6小时煅烧成熔块；

(4)将此熔块再按用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例球磨6～25小时，用红外烘箱烘干；

(5)在此烘干的陶瓷粉料中加入质量百分比为5％的石蜡作为粘合剂进行造粒，过筛后，再用粉末压片机以6～10MPa的压力压成生坯，将生坯于1200℃～1400℃烧结2～8小时；

(6)将所得样品上、下表面均匀地涂覆银浆，烧渗制备电极，最后焊接引线。

所述步骤(3)的熔块在高温炉中于1010℃煅烧5小时。

所述步骤(4)的球磨时间为12小时。

所述步骤(5)生坯直径为15mm，厚度为1～1.5mm，烧结温度为1400℃。

所述步骤(6)涂覆银浆后的制品经840±20℃烧渗制备电极。

本发明的有益效果是提供了一种采用固相制备方法，以MgO和Nb₂O₅为原料制成的Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷，其介电常数小于15，微波下测得的Q·f值高于230000(f＝12.123GHz)，简化了该陶瓷材料现有的制备工艺，全过程无污染，该低介高Q值陶瓷材料具有广阔的应用前景。

具体实施方式

本发明采用MgO(纯度大于99.7％)及Nb₂O₅(纯度不少于99.99％)为初始原料，制备Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷。

将MgO、Nb₂O₅分别按质量百分比含量配料，以用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例加入聚酯罐中，在行星式球磨机上球磨；再将球磨后的原料置于红外干燥箱中烘干、过筛、煅烧，制成熔块；具体实施例中制备熔块的工艺参数详见表1。

表1

实施例	MgO％	Nb2O5％	球磨时间(h)	煅烧温度℃	煅烧时间(h)
						1	42％	58％	6	1010	5
2	42％	58％	4	1010	6
						3	42％	58％	2	1100	2
4	40％	60％	4	1100	8
						5	42％	58％	6	1000	5
6	42％	58％	4	1000	6
						7	42％	58％	6	960	2
8	42％	58％	4	960	8
						9	50％	50％	8	900	5
10	20％	80％	4	900	5

将制得的熔块再按用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例进行球磨，用红外烘箱烘干；再于陶瓷粉料中加入质量百分比为5％的石蜡作为粘合剂进行造粒；过筛后，再用粉末压片机压制为生坯，再进行烧结；所得制品上、下表面均匀地涂覆银浆，烧渗制备电极，最后焊接引线。此番工艺过程的相关参数详见表2。

表2

实施例	熔块球磨时间(h)	加入石蜡％	成型压力MPa	生坯直径mm	生坯厚度Mm	烧结温度℃	保温时间(h)	烧渗电极温度℃
									1	12	5	8	15	1.213	1400	5	840
2	24	5	8	15	1.202	1400	5	840
									3	6	5	6	15	1.156	1400	5	840
4	18	5	10	15	1.155	1400	5	840
									5	12	5	8	15	1.162	1350	5	840
6	24	5	8	15	1.173	1350	5	840
									7	6	5	6	15	1.179	1350	5	840
8	18	5	10	15	1.158	1350	5	840
									9	12	5	8	15	1.164	1200	5	840
10	24	5	8	15	1.155	1200	5	840

本发明实施例的检测结果见表3：

表3

编号	介电常数ε(1MHz)	Qf值	谐振频率
				实施例1	13.94	233180	12.123GHz
实施例2	13.82	162760	11.943GHz
				实施例3	14.09	91958	12.113GHz
实施例4	14.36	107221	12.118GHz
				实施例5	12.89	82686	12.121GHz
实施例6	14.36	72210	12.107GHz
				实施例7	13.54	41517	12.078GHz
实施例8	13.84	49264	12.106GHz
				实施例9	13.30	10427	11.926GHz
实施例10	13.59	9534	11.935GHz

测试方法

一、电容量的测量

使用HEWLETT PACKARD 4278A测试样片的电容量，并计算出样品的介电常数。对于圆片电容器，换算关系如下：

$\mathrm{\ϵ}=\frac{14.4\×C_0\×d}{D^2}$

其中：C₀-样片在室温下(25℃)的电容量，单位pF；

d-样片的厚度，单位cm；

D-样片的直径，单位cm。

二、微波频率下系统品质因数Q的测量

用Agilent 8720ES网络分析仪开式腔谐振法测量样品在12GHz左右频率下的Q值，采用的谐振模式为TE011模式。计算软件为基于测试理论编写的matlab程序。

本发明通过固相法以MgO和Nb₂O₅为原料制成了Mg₄Nb₂O₉高频介质陶瓷，简化了该陶瓷材料现有的制备工艺，测试结果优于现有技术，获得了更高的Q·f值。

本发明并不局限于上述实施例，很多细节的变化是可能的，但这并不因此违背本发明的范围和精神。

Claims (6)

1.一种低介电常数高Q值的高频介质陶瓷，原料组分及质量百分比含量为：MgO 20～50％、Nb₂O₅ 50～80％。

2.权利要求1的低介电常数高Q值的高频介质陶瓷的制备方法，具有如下步骤：

(1)将MgO、Nb₂O₅分别按质量百分比为20～50％及50～80％配料，按用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例加入聚酯罐中，在行星式球磨机上球磨2～8小时；

(2)将球磨后的原料于红外干燥箱中烘干；

(3)将烘干的粉料在高温炉里于900-1100℃煅烧2～6小时煅烧成熔块；

(4)将此熔块再按用料∶去离子水∶锆球的质量比为1∶1∶1.5的比例球磨6～25小时，用红外烘箱烘干；

(5)在此烘干的陶瓷粉料中加入质量百分比为5％的石蜡作为粘合剂进行造粒，过筛后，再用粉末压片机以6～10MPa的压力压成生坯，将生坯于1200℃～1400℃烧结2～8小时；

(6)将所得制品上、下表面均匀地涂覆银浆，烧渗制备电极，最后焊接引线。

3.根据权利要求2的低介电常数高Q值的高频介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)的熔块在高温炉中于1010℃煅烧5小时。

4.根据权利要求2的低介电常数高Q值的高频介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)的球磨时间为12小时。

5.根据权利要求2的低介电常数高Q值的高频介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(5)生坯直径为15mm，厚度为1～1.5mm，烧结温度为1400℃。

6.根据权利要求2的低介电常数高Q值的高频介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(6)涂覆银浆后的制品经840±20℃烧渗制备电极。