CN101257105A - 非水电解质二次电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种体积能密度高、且安全性优良的非水电解质电池。所述非水电解质电池具有正极、负极和非水电解质，其特征在于，在所述正极和所述负极之间形成有包含绝缘性无机物粒子和聚烯烃的微多孔层。优选该层的厚度为1～10μm，作为聚烯烃使用重均分子量为50万以上的聚乙烯，绝缘性无机物粒子的平均粒径为0.1～2.0μm。

Description

非水电解质二次电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种非水电解质二次电池的体积能密度的提高。
背景技术
非水电解质二次电池具有高能量密度，且为高电容，因此，被广泛应用于作为移动设备的驱动电源，但近年，手机、笔记本电脑等的移动设备的小型化、薄化以及高功能化迅速发展，这就需要寻求体积能密度更高的电池。
在上述的非水电解质二次电池中，使用经由聚烯烃制的隔离件相隔的正极和负极卷绕而成的卷绕电极体。隔离件必须具有使正负极可靠绝缘、且使锂离子良好地传递的功能，但从安全性的观点出发，又谋求隔离件具有在电池异常高温时使锂离子的传递终止，从而使电流中断的功能(shutdown功能)。
但是，因为隔离件本身并不参与充放电反应，所以若将隔离件的体积增加，则可能导致电池的体积能密度的降低。然而，若将隔离件的厚度变薄，则可能引起在卷绕时隔离件破裂，正负极的绝缘功能受损。因此，隔离件的厚度必须在15～20μm的左右。
在此，为了将隔离件的厚度变薄，在专利文献1～3中提出了将利用粘结剂粘结绝缘物质粒子的多孔质层用作隔离件的技术。
【专利文献1】特开2006-310302号公报
【专利文献2】特开平10-241656号公报
【专利文献3】特开平10-241657号公报
专利文献1相关的技术是使用通过陶瓷物质和由具有三维交联结构的丙烯酸类橡胶构成的粘合剂所形成的多孔膜作为隔离件的技术。根据该技术，可获得耐短路性以及耐热性优良的电池。
专利文献2相关的技术是使用将绝缘性物质粒子用粘合剂结合而形成的物质作为隔离件的技术。根据该技术，可获得快速放电特性优良、且体积能密度高的电池。
专利文献3相关的技术是使用将表面积为1.0～100m2/g的绝缘性物质粒子用粘合剂结合而形成的绝缘性物质粒子聚集层作为隔离件的技术。根据该技术，可获得充放电循环特性优良的电池。
但是，与上述技术相关的隔离件，不具有截断的功能，所以安全性不够。
发明内容
本发明是为了解决上述问题而进行的，目的在于提供一种体积能密度高、且安全性好的非水电解质二次电池。
为了解决上述课题，第1本发明的非水电解质二次电池是一种具有正极、负极和非水电解质的非水电解质二次电池，其中，所述正极与所述负极之间形成了含有绝缘性无机物粒子和聚烯烃的微多孔层。
根据上述构成，含有绝缘性无机物粒子和聚烯烃的微多孔层可使正负极间可靠地绝缘，并且锂离子在无机物粒子间的空隙很好的传递。另外，当电池的温度变得异常高时，聚烯烃熔融且堵塞了无机物粒子相互间的空隙，从而锂离子的传递被中断(shut down)，因此，安全性高。另外，该微多孔层的厚度可以比以往的隔离件薄，因而提高了电池的体积能密度。
还有，上述微多孔层只在正极和负极对置的部分形成即可。
在上述构成中，所述聚烯烃可采用重均分子量为50万以上的聚烯烃。
作为聚烯烃，虽然可使用聚丙烯、聚乙烯等，但是由于聚乙烯的截断温度比聚丙烯低15～20℃，所以聚乙烯的安全性更好。另外，若重均分子量过小，不能充分获得截断功能，因此聚乙烯的重均分子量优选在50万以上。
根据上述构成，可采用所述微多孔层的厚度为1.0～10μm的构成。
需要该微多孔层具有(1)正负极间的绝缘功能、(2)锂离子可良好地传递的功能、(3)电池变得异常高温时的截断功能，但是为了发挥上述功能，该微多孔层的厚度最低需要在1μm以上。另外，若微多孔的厚度过厚，则体积能密度会降低，因此，优选其厚度在10μm以下。更优选为2.0～7.5μm。
根据上述构成，所述绝缘性无机物粒子的平均粒径可为0.1～2.0μm。
若绝缘性无机物粒子的平均粒径大，则多孔层的厚度很难变薄。相反，若绝缘性无机物粒子的平均粒径小，则绝缘性无机物粒子相互间的空隙变窄，可能会阻碍锂离子的良好传递。因此，多孔层的厚度优选在上述所规定的范围内，更优选0.2～1.0μm。
另外，作为绝缘性无机物粒子，粒子相互间可形成使锂离子能够良好传递的空隙，并且，谋求具有不阻碍充放电反应的性质。作为具有这样性质的绝缘性无机物粒子，适合选用氧化铝粒子、氧化钛粒子、氧化镁粒子。
根据上述构成，与所述微多孔层中含有的所述聚烯烃的质量配合比率可为3～20质量％。
若微多孔层中含有的聚烯烃的量过少，则有可能不能充分发挥截断功能。相反，若微多孔层中含有的聚烯烃的量过多，则聚烯烃可能会填满绝缘性无机物粒子间的空隙，从而阻碍锂离子的良好传递。因此，优选将微多孔层中含有的聚烯烃的量控制在上述范围内。特别优选微多孔层中含有的聚烯烃的质量配合比率为5～15质量％。另外，聚烯烃可以以粒子状含有，优选一次粒子的平均粒径为0.1～5μm。
用于解决上述课题的第2发明是制造具有正极、负极和非水电解质的非水电解质二次电池的方法，其中，具有：在所述正极或所述负极的表面，涂布含有绝缘性无机物粒子、聚烯烃、粘合剂和溶剂的料浆的涂布工序；以及，所述涂布工序之后，挥发除去所述溶剂的干燥工序。
根据上述构成，能够以高生产率制造使正负极间绝缘可靠、使锂离子良好传递，且电池异常时，可使锂离子的传递截断的微多孔层。
如上所述，根据本发明，达到了能够获得体积能密度高、且安全性优良的电池的显著效果。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明的最佳实施方式进行说明，还有，本发明并不限定于下述的方式，只要不改变其主要思想，就可以适当变更而实施。
(实施例1)
<正极的制作>
混合95质量份的钴酸锂(LiCoO2)、2质量份的作为导电剂的石墨粉末、3质量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯(PVdF)和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，从而得到正极活性物质料浆。将该正极活性物质料浆涂布于铝制的正极集电体的双面，干燥后压延，制得正极。
<负极的制作>
混合98质量份的作为负极活性物质的石墨、1质量份的作为粘结剂的苯乙烯丁二烯橡胶、1质量份的作为增粘剂的羧甲基纤维素和水，作为负极活性物质料浆。将该负极活性物质料浆涂布于铜制的负极集电体的双面，干燥后压延，制得负极。
<微多孔层的形成1：涂布工序>
将经如下所述的溶剂分散的料浆涂布于负极的双面，所述溶剂由85质量份的平均粒径为0.3μm的氧化铝(Al2O3)、10质量份的重均分子量为50万且一次粒子的平均粒径为2μm的聚乙烯树脂、5质量份的丙烯酸类橡胶所构成的粘合剂以及N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)构成。
<微多孔层的形成2：干燥工序>
其次，使制备料浆时所必要的溶剂(NMP)干燥，在负极表面形成厚度为5μm的微多孔层。
<电极体的制作>
将上述正极以及负极卷绕，后经过加压处理，制得扁平卷绕电极体。
<非水电解质的制备>
将碳酸亚乙酯(EC)和碳酸乙基甲基酯(EMC)按照体积比30∶70(25℃)混合作为非水溶剂，溶解作为电解质盐的LiPF6，以使浓度成为1M(摩尔/升)，得到非水电解质。
<电池的组装>
将上述扁平卷绕电极体插入到外装罐中后，注入所述电解液，将外装罐的开口部密封，由此制得厚度5.5mm、宽度34mm、高度50mm的实施例1相关的非水电解质二次电池。
(实施例2)
作为聚乙烯树脂使用重均分子量为100万的聚乙烯之外，与实施例1相同地制作了实施例2相关的非水电解质二次电池。
(实施例3)
作为聚乙烯树脂使用重均分子量为30万的聚乙烯之外，与实施例1相同地制作了实施例3相关的非水电解质二次电池。
(比较例1)
除了在负极表面涂布使95质量份的Al2O3和5质量份的由丙烯酸类橡胶构成的粘合剂分散在溶剂(NMP)中而形成的料浆之外，与实施例1相同地制作了比较例1相关的非水电解质二次电池。
(比较例2)
除了在负极表面涂布使95质量份的聚乙烯树脂和5质量份的由丙烯酸类橡胶构成的粘合剂分散在溶剂(NMP)中而形成的料浆之外，与实施例1相同地制作了比较例2相关的非水电解质二次电池。
(比较例3)
除了在负极表面不形成微多孔层，且使用厚度为20μm的聚乙烯制的隔离件之外，与上述实施例1相同地制作了比较例3相关的非水电解质二次电池。
[电池特性试验]
对于上述各电池而言，在下述的条件下，进行初始容量的测定、充放电循环特性试验以及安全性试验，结果如下述表1所示。
[初始容量的测定]
充电条件：恒定电流1000mA下，充电至电压成为4.2V，然后，在恒定电压4.2V下，充电至电流成为50mA，温度为25℃。
放电条件：恒定电流200mA下，放电至电压成为2.75V，温度为25℃。
[充放电循环特性的测定]
(1)恒定电流1000mA下，充电至电压成为4.2V，然后，在恒定电压4.2V下，充电至电流成为50mA，温度为25℃。
(2)中断10分钟
(3)恒定电流1000mA下，放电至电压成为2.75V，温度为25℃。
(4)中断10分钟
(5)返回到(1)
充放电循环特性(％)＝第500次循环的放电容量÷第1次循环的放电容量×100
[安全性试验]
在恒定电流1000mA下，充电至电压成为4.2V，然后，在恒定电压4.2V下，充电至电流成为50mA，温度为25℃。
在60℃恒温槽内，使处于充电状态下的电池外部短路，保持该状态，在电池出现冒烟、起火时判定为NG。
[表1]
初始容量(mAh)   充放电循环特性(％)   安全性试验
  实施例1 1000   85   10/10OK
  实施例2 1000   85   10/10OK
  实施例3 1000   85   5/10NG
  比较例1 1000   85   10/10NG
  比较例2 不能放电   不能进行充放电循环   -
  比较例3 920   85   10/10OK
从上述表1可知，在使用聚乙烯树脂和粘合剂形成层的比较例2中不能放电。
另外，实施例1～3相关的任意一个电池的充放电循环特性都为85％，即可知其可进行良好的冲放电循环。
认为该原因如下。若使用聚乙烯和粘合剂形成层，则层上未形成微多孔，因此不能传递锂离子。所以，比较例2不能进行充放电。另一方面，若使用绝缘性无机物粒子(Al2O3)、聚乙烯和粘合剂形成层(实施例1～3)，则在绝缘性无机物粒子相互间的空隙处可形成大量的使锂离子传递的微多孔，因此，锂离子能够良好的传递。所以，冲放电循环特性高。
另外，在使用以往的隔离件的比较例3情况下，初始容量为920mAh，即可知与实施例1～3的1000mAh相比，大大降低。
认为该原因如下。通过本发明形成的微多孔层，厚度为5μm，即与比较例3中使用的隔离件(厚度20μm)相比，厚度更薄。因此，在相同大小的外装罐内，实施例1～3与比较例3相比，可填充更多的活性物质，从而使初始放电容量增大。
另外，在使用绝缘性无机物粒子和粘合剂形成层的比较例1中，安全性试验结果为10/10NG，即可知与使用绝缘性无机物粒子、聚乙烯和粘合剂形成了层的实施例1～3的0/10～5/10NG相比，安全性差。
认为该原因如下。由于使用绝缘性无机物粒子和粘合剂形成的层，不具有截断功能，因而在外部短路时安全性降低。另一方面，若使用绝缘性无机物粒子、聚乙烯和粘合剂形成层，则当电池变得异常高温时，在电池达到冒烟前，该层中含有的聚乙烯可堵塞绝缘性无机物粒子之间的间隙，从而使电流遮断(shut down)，因此安全性高。
另外，在使用重均分子量为30万的聚乙烯的实施例3中，安全性试验结果为5/10NG，即可知与使用重均分子量为50万以上的聚乙烯的实施例1、2的0/10NG相比，安全性差。
认为该原因如下。若聚乙烯的重均分子量过小，则不能充分发挥截断功能，部分电池中出现冒烟现象。因此，优选聚乙烯的重均分子量在50万以上。
(追加事项)
需要说明的是，在上述实施例中，可使用氧化铝(Al2O3)作为绝缘性无机物粒子，也可使用氧化钛、氧化镁或它们的混合物。
另外，上述实施例中，在负极表面形成微多孔层，也可在正极表面形成微多孔层。
产业上的可利用性
如以上说明，通过本发明可提供一种体积能密度高、且安全性好的非水电解质二次电池，因此在工业上意义重大。

Claims (7)

1、一种非水电解质二次电池，其具备正极、负极和非水电解质，其特征在于，
在所述正极与所述负极之间形成有包含绝缘性无机物粒子和聚烯烃的微多孔层。
2、如权利要求1所述的非水电解质二次电池，其特征在于，
所述聚烯烃是重均分子量为50万以上的聚乙烯。
3、如权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其特征在于，
所述绝缘性无机物粒子的平均粒径为0.1～2.0μm。
4、如权利要求1、2或3所述的非水电解质二次电池，其特征在于，
所述微多孔层的厚度为1.0～10μm。
5、如权利要求1～4中任意一项所述的非水电解质二次电池，其特征在于，
所述绝缘性无机物粒子为从氧化铝粒子、氧化钛粒子、氧化镁粒子构成的组中选择的至少一种。
6、如权利要求1～5中任意一项所述的非水电解质二次电池，其特征在于，
与所述微多孔层中含有的所述聚烯烃的质量配合比率为3～20质量％。
7、一种非水电解质二次电池的制造方法，其是制造具备正极、负极和非水电解质的非水电解质二次电池的方法，其特征在于，具有：
涂布工序，其在所述正极或所述负极的表面涂布含有绝缘性无机物粒子、聚烯烃、粘合剂和溶剂的料浆；和
干燥工序，其在所述涂布工序之后，挥发除去所述溶剂。
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