CN101227977A - 排气净化用催化剂 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种着火性能优异的排气净化用催化剂。该排气净化用催化剂(1)包含催化剂基材(3)、形成在该催化剂基材(3)上且包含贵金属和耐火性无机氧化物的催化剂涂层(5)。该排气净化用催化剂(1)的特征在于：该上游部分内层(17)含有CeO2组成比为50－95重量％的铈－锆复合氧化物，该上游部分外层(15)含有ZrO2组成比为50－95重量％的铈－锆复合氧化物，在该上游部分外层(15)和下游部分(13)中包含Rh贵金属，且该上游部分外层(15)中所含的Rh的量高于该下游部分(13)中所含的Rh的量。

Description

排气净化用催化剂
技术领域
本发明涉及一种排气净化用催化剂，其去除来自汽车、摩托车等的内燃机的排气中所含的有害成分。
背景技术
通过将包含耐火性无机氧化物和贵金属的催化剂涂层涂覆在由陶瓷等制得的基材上而形成排气净化用催化剂。目前，大部分催化剂是同时净化HC、CO和NOx的三元催化剂。
排气净化用催化剂所需的性能之一是，在发动机起动后的快速活化性能(即，着火性能、低温活化性能)，即使处于低温范围内亦是如此。人们已研究例如通过使催化剂层具有双层结构来改善排气净化用催化剂的着火性能(参见专利文献1-4)。
例如，日本专利公报No.3235640(专利文献1)的权利要求1记载了催化剂层的内层包含氧化铈/氧化锆重量比为100/2-100/80的铈-锆复合氧化物，且该催化剂层的外层包含氧化铈/氧化锆重量比为2/100-100/100的铈-锆复合氧化物。
日本未审专利申请公报No.2004-298813(专利文献2)的权利要求1记载了催化剂层的内层为包含由负载有铂组分的多孔氧化铝构成的负载铂的氧化铝和储氧二氧化铈-氧化锆复合氧化物的复合陶瓷，且该催化剂层的外层为包含下列物质的复合陶瓷：负载有铑的二氧化铈-氧化锆复合氧化物和负载有铑的氧化铝中的至少一种，它们均由负载有铑组分的低热可降解二氧化铈-氧化锆复合氧化物或多孔氧化铝构成；以及多孔氧化铝和低热可降解二氧化铈-氧化锆复合氧化物中的至少一种。
日本未审专利申请公报No.2001-70792(专利文献3)的权利要求5记载了催化剂层的内层包含钯，且外层包含同时负载有铑和铂的基于锆的复合氧化物以及同时负载有铑和铂的基于铈的复合氧化物。
日本未审专利申请公报No.10-296085(专利文献4)的权利要求1和2记载了催化剂层的内层由包含Ce、Zr、Pd、Ba以及作为主要组分的活性氧化铝的耐火性无机氧化物构成，且该内层的Ce/Zr摩尔比为85/15至30/70。该催化剂层的外层由包含选自Ce、Zr及其化合物中的至少一种、Rh以及作为主要组分的活性氧化铝的耐火性无机氧化物构成，且该外层的Ce/Zr摩尔比为0/100至25/75。
专利文献1：日本专利公报No.3235640
专利文献2：日本未审专利申请公报No.2004-298813
专利文献3：日本未审专利申请公报No.2001-70792
专利文献4：日本未审专利申请公报No.10-296085
发明内容
本发明所要解决的问题
然而，由于全世界对汽车排气排放的规章越来越严，近来要求着火性能进一步改善。
考虑到上述情况，作出本发明，本发明的目的在于提供具有改善的着火性能的排气净化用催化剂。
解决问题的方法
(1)权利要求1的发明提供了一种排气净化用催化剂，其包括催化剂基材、以及包含贵金属和耐火性无机氧化物且形成在该催化剂基材上的催化剂涂层。该催化剂涂层在排气的流动方向上包括位于上游的上游部分和位于下游的下游部分。该上游部分具有包括上游部分内层和上游部分外层的层状结构。该上游部分内层包含CeO2的组成比为50-95重量％的铈-锆作为耐火性无机氧化物，且包含ZrO2的组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物作为耐火性无机氧化物。该上游部分外层和下游部分含有作为贵金属的Rh，且该上游部分外层中所含的Rh的量大于该下游部分中所含的Rh的量。
根据本发明的排气净化用催化剂，在该催化剂涂层的上游部分的上游内层中，CeO2组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物(在下文中称为“富含Ce的复合氧化物”)吸附排气中的排气组分。催化剂涂层中所含的贵金属(特别是上游部分外层中所含的Rh)分解(degrade)所吸附的CO。
由于上述作用，本发明的排气净化用催化剂可获得高的排气净化性能，特别是可获得高的着火性能。具体地说，由于本发明的上游部分内层中含有该富含Ce的复合氧化物，因而可获得较高的排气净化性能和较高的着火性能。
根据本发明，由于上游部分外层中所含的Rh的量大于下游部分中所含的Rh的量，可进一步有效地对排气组分进行净化。
在本发明中，与Zr相比，该上游部分内层总体上处于富含Ce的状态，且优选仅包含富含Ce的复合氧化物(而不包含富含Zr的复合氧化物)。
而且，与Ce相比，该上游部分外层总体上处于富含Zr的状态，且优选仅包含富含Zr的复合氧化物(而不包含富含Ce的复合氧化物)。
对催化剂基材没有特别限制，只要该催化剂基材通常用于排气净化用催化剂。例如，可使用蜂窝状基材、波纹状基材和整体(monolith)蜂窝状基材。该催化剂基材可由任何耐火性材料制成。例如，可使用由耐火性陶瓷(例如堇青石)或金属(例如铁氧体不锈钢)制成的一体结构化基材。
该贵金属可为，例如，Rh、Pd或Pt。上游部分外层中所含的贵金属可仅为Rh或可为Rh和其它贵金属的组合。上游部分内层中所含的贵金属优选为选自Rh、Pd和Pt中的一种、或者其中两种或多种的组合。下游部分中所含的贵金属优选为选自Rh、Pd和Pt中的一种、或者其中两种或多种的组合。
该耐火性无机氧化物可为，例如，氧化铝(特别是活性氧化铝)、氧化锆、氧化铈、ZrCe复合氧化物、二氧化硅和二氧化钛。该耐火性无机氧化物的优选量为100～300g/升催化剂。
上游部分外层中所含的Rh的量与下游部分中所含的Rh的量之比优选为1∶0.05-0.9，且更优选为1∶0.1-0.7。催化剂涂层可含有Ba、La、Nd、Pr或Y。特别优选含有Ba和/或La。Ba和/或La的优选量为0-30g/升催化剂。
在排气流动方向上，上游部分与下游部分的面积比或长度比优选为1∶0.2-5。
可使用例如单一催化剂基材和形成在该催化剂基材上的催化剂涂层，以形成本发明的排气净化用催化剂。在这种情况下，上游部分和下游部分均形成在该单一催化剂基材上。可位于该下游部分的上游的该上游部分优选为包括作为排气入口的该排气净化用催化剂端面的区域。可位于该上游部分的下游的该下游部分优选为包括作为排气出口的该排气净化用催化剂端面的区域。
本发明的排气净化用催化剂可包括两种或多种催化剂基材的组合。在这种情况下，上游部分可设置在某一催化剂基材的表面且下游部分可设置在其余催化剂基材的表面上。按照排气的流动方向，其上设置有上游部分的催化剂基材可位于上游侧，而其上设置有下游部分的催化剂基材可位于下游侧。
本发明的催化剂涂层可仅由上游部分和下游部分两部分构成，或可包括其它区域，例如，上游部分的上游、上游部分和下游部分之间、或下游部分的下游。
该催化剂涂层的上游部分可由上游部分内层和上游部分外层这两层构成，或可进一步包括其它层。该其它层可设置在上游部分内层的内侧、上游部分内层和上游部分外层之间、或上游部分外层的外侧。
(2)权利要求2的发明提供了如权利要求1所述的排气净化用催化剂，其中该下游部分包含ZrO2的组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物作为耐火性无机氧化物。
由于该上述结构，本发明的排气净化用催化剂具有更高的排气净化性能。
在本发明中，与Ce相比，该下游部分总体上处于富含Zr的状态，且优选仅含有富含Zr的复合氧化物(而不包含富含Ce的复合氧化物)。
(3)权利要求3的发明提供了如权利要求1或2所述的排气净化用催化剂，其中该下游部分具有包括下游部分内层和下游部分外层的层状结构，且其中该下游部分内层和下游部分外层在以下(A)和/或(B)方面存在差异：(A)贵金属的种类和/或浓度；(B)耐火性无机氧化物的种类。
在本发明的排气净化用催化剂中，催化剂涂层中的下游部分内层和下游部分外层可在上述(A)、或(B)、或(A)和(B)两者中存在差异。这使得可以根据不同目的来对该排气净化用催化剂的性能进行各种设计。
该催化剂涂层的下游部分可由下游部分内层和下游部分外层这两层构成，或可进一步包括其它层。该其它层可设置在下游部分内层的内侧、下游部分内层和下游部分外层之间、或下游部分外层的外侧。
(4)权利要求4的发明提供了如权利要求3所述的排气净化用催化剂，其中该下游部分外层包含作为贵金属的Rh。
由于该下游部分外层包含Rh，本发明的排气净化用催化剂具有更高的排气净化性能。
(5)权利要求5的发明提供了如权利要求1-4中任一项所述的排气净化用催化剂，其中该上游部分的催化剂涂层的单位体积涂覆量低于该下游部分的催化剂涂层的单位体积涂覆量。
在本发明的排气净化用催化剂中，由于上游部分具有较小的催化剂涂层单位体积涂覆量，上游部分具有低热容，在发动机起动后不久即变热，从而获得改善的催化活性。因此，本发明的排气净化用催化剂具有更高的着火性能。
上游部分与下游部分之间的催化剂涂层的单位体积涂覆量之比优选为1∶1-5，且更优选为1∶1.1-2.0。
(6)权利要求6的发明提供了如权利要求1-5中任一项所述的排气净化用催化剂，其中贵金属主要包含在上游部分外层的外部区域中。
由于贵金属(例如，Rh)主要包含在上游部分外层的外部区域中，本发明的排气净化用催化剂具有更高的排气净化性能(特别是着火性能)。
主要包含在外部区域中意味着，例如，当以“T”表示上游部分外层的厚度时，上游部分外层中所含的80重量％或更多的贵金属位于由上游部分外层的表面至深度aT(a为0.1-0.2)的区域中。
附图说明
图1为显示了本发明第一实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图2为显示了第二实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图3为显示了第三实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图4为显示了第四实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图5为显示了第五实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图6为显示了第六实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图7为显示了第七实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图8为显示了第八实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图9为显示了第九实施例的排气净化用催化剂结构的说明图。
图10为显示了对比例1的排气净化用催化剂结构的说明图。
图11为显示了对比例2的排气净化用催化剂结构的说明图。
图12为显示了对比例3的排气净化用催化剂结构的说明图。
图13为显示了对比例4的排气净化用催化剂结构的说明图。
图14为显示了对比例5的排气净化用催化剂结构的说明图。
附图标号说明
1...排气净化用催化剂
3...基材
5...催化剂涂层
7...入口端
9...出口端
11...上游部分
13...下游部分
13a...下游部分内层
13b...下游部分外层
15...上游部分外层
17...上游部分内层
具体实施方式
下面，通过实施例来对本发明作具体解释。
实施例1
a)参照图1，对实施例1的排气净化用催化剂1的结构进行描述。在图1和稍后描述的图2-14中，“CZ”表示富含Ce的复合氧化物，“ZC”表示富含Zr的复合氧化物，“Al”表示氧化铝，且“Sub”表示基材。
该排气净化用催化剂1由基材(催化剂基材)3和形成在该基材3表面上的催化剂层5构成。基材3为长100mm、容量1.0L且孔(cell)密度为900孔/英寸2的整体蜂窝状基材。催化剂涂层5形成在基材3的孔的内表面上。在图1中，左端为孔的入口端7且右端为孔的出口端9。因此，从入口端7到出口端9的方向是排气的流动方向。(虽然仅在图1中以箭头表示气流，但其也可适用于其它的图。)
催化剂涂层5包括上游部分11和下游部分13，其中，该上游部分11横跨从入口端7开始的50mm的区域且该下游部分13横跨从出口端9开始的50mm的区域(即，从上游部分11的最下游端至出口端9的部分)。而且，上游部分11包括上游部分外层15和上游部分内层17。
该上游部分外层15包括作为贵金属的Rh(0.75g)、氧化铝和富含Zr的复合氧化物。该上游部分内层17包括氧化铝和富含Ce的复合氧化物(耐火性无机氧化物)。该下游部分13包括作为贵金属的Rh(0.25g)和Pd(1.0g)、氧化铝和富含Zr的复合氧化物(耐火性无机氧化物)。
b)对实施例1的排气净化用催化剂1的制造方法进行描述。
浆液S1A、S1B和S1C如下制备。
(浆液S1A)
混合下列组分(细粉；下同)以制备浆液S1A。
氧化铝：25g
富含Ce的复合氧化物(CeO2的组成比为80重量％)：25g
水：50g
(浆液S1B)
混合下列组分以制备浆液S1B。
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸铑溶液：含0.75g铑的量
水：50g
(浆液S1C)
混合下列组分以制备浆液S1C。
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：100g
在从入口端7开始的50mm区域中，将50g的浆液S1A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时。通过该步骤形成上游部分内层17。
在下文中可使用同样的干燥和煅烧条件。在本说明书中，浆液的涂覆量是指固体材料的重量。
随后，将50.75g的浆液S1B(含0.75g的铑)涂覆到已涂覆有浆液S1A的区域上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时。通过该步骤形成上游部分外层15。
然后，在从出口端9开始的50mm区域(即，未涂覆浆液S1A或S1B的部分)中，将101.25g的浆液S1C(含0.25g铑和1.0g钯)涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时。通过该步骤形成下游部分13，并从而完成该排气净化用催化剂1。
实施例2
如图2所示，实施例2的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例2与实施例1的区别在于下游部分13中所含的贵金属的量，即，Rh为0.25g且Pt为1.0g。
实施例2的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同。在实施例2中，使用通过混合下列组分而制备的浆液S2，以代替浆液S1C。
(浆液S2)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
硝酸铂溶液：含1.0g铂的量
水：100g
在实施例2中，在从出口端9开始的50mm区域中，将101.25g的浆液S2(含0.25g铑和1.0g铂)涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分13。上游部分11的形成方法与实施例1相同。
实施例3
如图3所示，实施例3的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例3与实施例1的区别在于下游部分13中所含的贵金属的量，即，Rh为0.25g、Pt为0.5g且Pd为0.5g。
实施例3的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同。在实施例3中，使用通过混合下列组分而制备的浆液S3，以代替浆液S1C。
(浆液S3)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
硝酸钯溶液：含0.5g钯的量
硝酸铂溶液：含0.5g铂的量
水：100g
在实施例3中，在从出口端9开始的50mm区域中，将101.25g的浆液S3(含0.25g铑、0.5g钯和0.5g铂)涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分13。上游部分11的形成方法与实施例1相同。
实施例4
如图4所示，实施例4的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例4与实施例1的不同之处在于上游部分内层17中含有1.0g作为贵金属的Pd且下游部分13中所含的贵金属仅为0.25g的Rh。
实施例4的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同。在实施例4中，使用通过混合下列组分而制备的浆液S4A，以代替浆液S1A。而且，使用通过混合下列组分而制备的浆液S4B，以代替浆液S1C。
(浆液S4A)
氧化铝：25g
富含Ce的复合氧化物(CeO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：50g
(浆液S4B)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
水：100g
在实施例4中，在从入口端7开始的50mm区域中，将51g的浆液S4A(含1.0g钯)代替浆液S1A涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成上游部分内层17。
而且，在从出口端9开始的50mm区域中，将100.25g的浆液S4B(含0.25g铑)代替浆液S1C涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分13。
在形成上游部分内层17后的上游部分外层15的形成方法与实施例1相同。
实施例5
a)如图5所示，实施例5的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例5与实施例1的区别在于该下游部分13被分为下游部分内层13a和下游部分外层13b，且仅在下游部分外层13b中含有作为贵金属的0.25g的Rh和1.0g的Pd。
b)虽然实施例5的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同，但是在下游部分13的形成方法上存在一些差异。下面将主要针对这些差异进行描述。
首先，通过混合下列组分，分别制备浆液S5A和浆液S5B，它们用作待形成下游部分13的浆液。
(浆液S5A)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
水：50g
(浆液S5B)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：50g
然后，以与实施例1相同的方式，使用浆液S1A和浆液S1B形成上游部分内层17和上游部分外层15。
随后，在从出口端9开始的50mm区域(即，未涂覆浆液S1A或S1B的部分)中，将50g的浆液S5A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时并在500℃下煅烧一小时。通过该步骤，形成下游部分内层13a。
此外，将51.25g的浆液S5B(含0.25g铑和1.0g钯)涂覆到预先涂覆有浆液S5A的区域上，进行干燥和煅烧。从而，形成下游部分外层13b，并完成该排气净化用催化剂1。
实施例6
如图6所示，实施例6的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例6与实施例1的区别在于下游部分内层13a中包含1.0g作为贵金属的Pd且下游部分外层13b中所含的贵金属仅为0.25g的Rh。
实施例6的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例5的方法相同。在实施例6中，使用通过混合下列组分而制备的浆液S6A，以代替浆液S5A。而且，使用通过混合下列组分而制备的浆液S6B，以代替浆液S5B。
(浆液S6A)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：50g
(浆液S6B)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
水：50g
在实施例6中，在从出口端9开始的50mm区域中，将51g的浆液S6A(含1.0g钯)代替浆液S5A涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分内层13a。
随后，将50.25g的浆液S6B(含0.25g铑)涂覆到预先涂覆有浆液S6A的区域上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分外层13b。上游部分11的形成方法与实施例5的方法相同。
实施例7
如图7所示，实施例7的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例7与实施例1的区别在于上游部分11中的涂覆量为50.75g，该量低于下游部分13中的101.25g的涂覆量。
实施例7的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同。在实施例7中，浆液S1A的涂覆量为25g，以形成上游部分内层17，且使用通过混合下列组分而制备的浆液S7A，以代替浆液S1B。
(浆液S7A)
氧化铝：12.5g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：12.5g
硝酸铑溶液：含0.75g铑的量
水：25g
在实施例7中，在从入口端7开始的50mm的区域中，将25g的浆液S1A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时并在500℃下煅烧一小时。从而，形成上游部分内层17。
随后，将25.75g的浆液S7A(含0.75g铑)涂覆到预先涂覆有浆液S1A的区域上，进行干燥和煅烧。从而，形成上游部分外层15。下游部分13的形成方法与实施例1的方法相同。
实施例8
如图8所示，实施例8的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。实施例8与实施例1的区别在于上游部分内层17、上游部分外层15和下游部分13均包含钡和镧。
实施例8的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与实施例1的方法相同。在实施例8中，使用通过混合下列组分而制备的浆液S8A，以代替浆液S1A。使用通过混合下列组分而制备的浆液S8B，以代替浆液S1B。而且，使用通过混合下列组分而制备的浆液S8C，以代替浆液S1C。
(浆液S8A)
氧化铝：25g
富含Ce的复合氧化物(CeO2的组成比为80重量％)：25g
硫酸钡：5g
碳酸镧：2.5g
水：57.5g
(浆液S8B)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硫酸钡：5g
碳酸镧：2.5g
硝酸铑溶液：含0.75g铑的量
水：82.5g
(浆液S8C)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硫酸钡：10g
碳酸镧：5g
硝酸铑溶液：含0.25g铑的量
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：115g
在实施例8中，在从入口端7开始的50mm区域中，将57.5g的浆液S8A代替浆液S1A涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成上游部分内层17。
然后，将58.25g的浆液S8B(含0.75g铑)涂覆到预先涂覆有浆液S8A的区域上，进行干燥和煅烧，以形成上游部分外层15。
随后，在从出口端9开始的50mm区域中，将116.25g的浆液S8C(含0.25g铑和1.0g钯)涂覆到基材3的孔上，进行干燥和煅烧，以形成下游部分13。
实施例9
如图9所示，实施例9的排气净化用催化剂1具有与实施例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。然而，作为贵金属的Rh主要包含在上游部分外层15的表面区域中(在外部区域内)。具体地说，上游部分外层15的厚度为100μm，且全部Rh负载在从上游部分外层15的表面至10μm深度的区域内。
实施例9的排气净化用催化剂1如下制造。
首先，在从入口端7开始的50mm区域中，以与实施例1相同的方式，将50g的浆液S1A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时，以形成上游部分内层17。
然后，将50g的浆液S5A涂覆到预先涂覆有浆液S1A的区域上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时。在煅烧后，使用硝酸铑溶液，使得0.75g的Rh负载在该预先涂覆有浆液S1A和浆液S5A的区域中，并在250℃下干燥一小时。
随后，在从出口端9开始的50mm区域中，将100g的浆液S5A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时并在500℃下煅烧一小时。在煅烧后，使用硝酸铑溶液和硝酸铂溶液，使得0.25g的Rh和1.0g的Pt负载在预先涂覆有浆液S5A的区域中(在从出口端9开始的50mm区域中)，并在250℃下干燥一小时。从而，完成该排气净化用催化剂1。
(对比例1)
参考图10，对对比例1的排气净化用催化剂1的结构进行描述。该排气净化用催化剂1在与实施例1中相同的基材3的孔表面上包括催化剂涂层5。该催化剂涂层5包括如实施例1中的上游部分内层17、上游部分外层15和下游部分13。该上游部分内层17包括氧化铝和富含Zr的复合氧化物。该上游部分外层15包括作为贵金属的Rh(0.75g)、氧化铝和富含Ce的复合氧化物。该下游部分13包括作为贵金属的Rh(0.25g)和Pd(1.0g)、氧化铝和富含Zr的复合氧化物。
b)对对比例1的排气净化用催化剂1的制造方法进行描述。
首先，在从入口端7开始的50mm区域中，将50g的浆液S5A涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时，以形成上游部分内层17。
然后，将50.75g的下列特定浆液SP1(含0.75g铑)涂覆到预先涂覆有浆液S5A的区域上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时，以形成上游部分外层15。
(浆液SP1)
氧化铝：25g
富含Ce的复合氧化物(CeO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸铑溶液：含0.75g铑的量
水：50g
随后，在从出口端9开始的50mm区域中，将101.25g的浆液S1C(含0.25g铑和1.0g钯)涂覆到基材3的孔上，在250℃下干燥一小时并在500℃下煅烧一小时，以形成下游部分13。
(对比例2)
如图11所示，对比例2的排气净化用催化剂1具有与对比例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。对比例2与对比例1的区别在于该上游部分外层15包括富含Zr的复合氧化物而不是富含Ce的复合氧化物。
对比例2的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与对比例1的方法相同。在对比例2中，将50.75g的浆液S1B(含0.75g铑)代替浆液SP1进行涂覆，以形成上游部分外层15。
(对比例3)
如图12所示，对比例3的排气净化用催化剂1具有与对比例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。对比例3与对比例1的区别在于该上游部分外层15中所含的Rh的量为0.25g且该下游部分13中所含的Rh的量为0.75g。对比例3的区别还在于该上游部分内层17含有富含Ce的复合氧化物而不是富含Zr的复合氧化物，且该上游部分外层15含有富含Zr的复合氧化物而不是富含Ce的复合氧化物。
对比例3的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与对比例1的方法相同，但部分不同。具体地说，将50g的浆液S1A代替浆液S5A进行涂覆，以形成上游部分内层17。而且，将50.25g的浆液S6B(含0.25g铑)代替浆液SP1进行涂覆，以形成上游部分外层15。此外，将101.75g的下列特定浆液SP3(含0.75g铑和1.0g钯)代替浆液S1C进行涂覆，以形成下游部分13。
(浆液SP3)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.75g铑的量
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：75g
(对比例4)
如图13所示，对比例4的排气净化用催化剂1具有与对比例1的排气净化用催化剂基本上相同的结构。对比例4与对比例1的区别在于该上游部分外层15中所含的Rh的量为0.5g且该耐火性无机氧化物为富含Zr的复合氧化物，且该下游部分13中所含的Rh的量为0.5g。
对比例4的排气净化用催化剂1的制造方法基本上与对比例1的方法相同，但部分不同。具体地说，将50.5g的下列特定浆液SP4A(含0.5g铑)代替浆液SP1进行涂覆，以形成上游部分外层15。
(浆液SP4A)
氧化铝：25g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：25g
硝酸铑溶液：含0.5g铑的量
水：50g
而且，将101.5g的下列特定浆液SP4B(含0.5g铑和1.0g钯)代替浆液S1C进行涂覆，以形成下游部分13。
(浆液SP4B)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含0.5g铑的量
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：100g
(对比例5)
如图14所示，对比例5的排气净化用催化剂1的结构包括形成在与实施例1中相同的基材3的孔表面上的催化剂涂层5。与实施例1-9不同，催化剂涂层5不分为上游部分和下游部分。催化剂涂层5具有包括内层19和外层21的两层结构。该内层19含有氧化铝、富含Ce的复合氧化物和1.0g作为贵金属的Pd。该外层21含有氧化铝、富含Zr的复合氧化物和1.0g作为贵金属的Rh。
对比例5的排气净化用催化剂1可如下制造。
首先，将101.0g的下列特定浆液SP5A(含1.0g钯)涂覆到与实施例1中相同的基材3的整个孔上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时，从而形成内层19。
(浆液SP5A)
氧化铝：50g
富含Ce的复合氧化物(CeO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸钯溶液：含1.0g钯的量
水：100g
然后，将101.0g的下列特定浆液SP5B(含1.0g铑)涂覆在预先涂覆有浆液SP5A的区域上，在250℃下干燥一小时，并在500℃下煅烧一小时，从而形成外层21。
(浆液SP5B)
氧化铝：50g
富含Zr的复合氧化物(ZrO2的组成比为80重量％)：50g
硝酸铑溶液：含1.0g铑的量
水：100g
对实施例1-9和对比例1-5中的每一个测定着火性能。
(试验方法)
在进行相当于80,000Km运行的耐久性试验后，将根据各实施例和对比例的每种排气净化用催化剂安装在具有2.0L排量发动机的实际交通工具上。在根据Japanese 11模式试验进行运行试验后，测量HC、CO和NOx的排放。
(试验结果)
表1显示了试验结果。
[表1]
试样 HC排放(g/试验) CO排放(g/试验) NOx排放(g/试验)
    实施例1     0.44     1.41     0.32
    实施例2     0.49     1.38     0.30
    实施例3     0.47     1.43     0.37
    实施例4     0.40     1.33     0.26
    实施例5     0.43     1.40     0.30
    实施例6     0.39     1.35     0.28
    实施例7     0.40     1.33     0.29
    实施例8     0.42     1.37     0.27
    实施例9     0.37     1.30     0.27
    对比例1     0.66     1.87     0.63
    对比例2     0.58     1.65     0.57
    对比例3     0.51     1.59     0.50
    对比例4     0.62     1.80     0.58
    对比例5     0.70     2.00     0.66
如表1所示，与对比例1-5的排气净化用催化剂的HC、CO和NOx排放相比，实施例1-9的排气净化用催化剂的HC、CO和NOx排放明显地低。具体地说，由于在上游部分内层17中含有Pd，因而，实施例4的排气净化用催化剂的排放更低。而且，由于下游部分13分为下游部分内层13a和下游部分外层13b、在下游部分内层13a中含有Pd且在下游部分外层13b中含有Rh，因而，实施例6的排气净化用催化剂的排放更低。由于上游部分11中的单位体积涂覆量低于下游部分13的单位体积涂覆量，实施例7的排气净化用催化剂的排放更低。而且，由于贵金属主要包含在上游部分外层15的表面区域和下游部分13中，因而，实施例9的排气净化用催化剂的排放更低。
通过上述实验，证明实施例1-9中的每种排气净化用催化剂的着火性能优异。
应当理解，本发明不限于上述实施例，其可在不背离本发明范围的情况下以各种形式实施。

Claims (6)

1.一种排气净化用催化剂，其包含：
催化剂基材；和
包含贵金属和耐火性无机氧化物且形成在该催化剂基材上的催化剂涂层，
其中，该催化剂涂层在排气的流动方向上包括位于上游的上游部分和位于下游的下游部分，
其中该上游部分具有包括上游部分内层和上游部分外层的层状结构，
其中该上游部分内层含有CeO2的组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物作为该耐火性无机氧化物，且该上游部分外层包含ZrO2的组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物作为该耐火性无机氧化物，并且
其中该上游部分外层和下游部分含有作为该贵金属的Rh，且该上游部分外层中所含的Rh的量大于该下游部分中所含的Rh的量。
2.权利要求1的排气净化用催化剂，其中该下游部分包含ZrO2的组成比为50-95重量％的铈-锆复合氧化物作为该耐火性无机氧化物。
3.权利要求1或2的排气净化用催化剂，其中该下游部分具有包括下游部分内层和下游部分外层的层状结构，且
其中该下游部分内层和下游部分外层在下列(A)和/或(B)中存在差异：
(A)贵金属的种类和/或浓度；
(B)耐火性无机氧化物的种类。
4.权利要求3的排气净化用催化剂，其中该下游部分外层包含作为贵金属的Rh。
5.权利要求1-4中任一项的排气净化用催化剂，其中该上游部分中该催化剂涂层的单位体积涂覆量低于该下游部分中该催化剂涂层的单位体积涂覆量。
6.权利要求1-5中任一项的排气净化用催化剂，其中该贵金属主要包含在该上游部分外层的外部区域中。
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