CN101176228A - 燃料电池及燃料电池用催化剂层电极 - Google Patents

燃料电池及燃料电池用催化剂层电极 Download PDF

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Abstract

将催化剂层电极12A、12B的二维投影面形状形成为矩形，并彼此之间具有去掉部分角部的去掉角的部分13A、13B，使得在至少一个角部上相邻的短边12a和长边12b的末端彼此之间、正交并且不相交，并且与固体电解质膜11压接在一起。

Description

燃料电池及燃料电池用催化剂层电极
技术领域
本发明涉及显示出稳定而良好的电池特性的、能使电子设备有效地动作的平面形燃料电池，以及向该燃料电池补充液体燃料和水用的燃料电池、以及燃料电池用催化剂层电极。
背景技术
燃料电池的利用电池反应生成的生成物，在原理上为水，作为一种对地球环境几乎无恶劣影响的清洁的发电系统而备受关注。尤其是具有固体电解质膜并使用液体燃料的直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种最适合于便携式信息设备使用的燃料电池，人们都期待着能将其早日付诸实用。
例如，日本专利第3413111号公報所记载的DMFC，具有膜电极接合体(MEA：Membrane Electrode Assembly)作为构成的单元电池：该膜电极接合体包括：由具有质子导电性的固体电解质膜；由用离子交换树脂覆盖的具有催化剂作用的碳微粒的催化剂层电极；以及向催化剂层电极供给反应燃料的同时还收集电荷的气体扩散层组成，并从燃料和水中生成电荷和质子的阳极；由用上述离子交换树脂覆盖的具有作催化剂用的碳微粒的催化剂层电极；以及向催化剂层电极供给氧的同时还传导电荷的气体扩散层组成、并从质子和氧气中生成水的阴极，在其周围有液体燃料罐，并用保护罩覆盖单个或多个单元电池。催化剂层电极内存在由形成于碳粒的二次粒子或三次粒子之间的微小细孔组成的空隙部，作为反应气体的扩散路径起作用。
由于研发出具有相当高的离子导电性的固体电解质膜、以及将用和固体电解质膜相同或不同种类的离子交换树脂披覆的具有催化剂的碳粒作为电极催化剂层的构成材料使用，力求在催化剂层内使反应区三维化等，从而DMFC的发电性能得以大幅度地提高。
但是，在现有的DMFC的MEA10中，如图10所示，催化剂层电极12的角部13易从固体电解质膜11上剥离，对发电反应有用的面积减少、难以获得足够的发电性能。催化剂层电极12以复写纸或碳素纤维等毡质材料作为母材，通过利用热压的叠片处理与固体电解质膜11压接，但由于其粘接强度低，在将其装入电池主体中时，往往会从角部13上剥离。因此本应在催化剂层电极12和固体电解质膜11之间进行的反应便不能进行，电池的特性部分地受到损害，存在的问题是无法得到设计规格预定的输出。
发明内容
本发明为解决上述问题而提出，其目的在于提供一种被压接的催化剂层电极不易从固体电解质膜上剝离，并具有稳定而良好的电池性能的燃料电池、以及燃料电池用催化剂层电极。
为了解决上述问题，作为本发明者们关注催化剂层电极角部的形状，对催化剂层电极和固体电解质膜间的压接潜心研究，最终，研发出一种难以从固体电解质膜上剥离的本发明的催化剂层电极。
本发明的燃料电池，是具有以固体电解质膜及夹住所述固体电解质膜对向设置的阳极和阴极作为单位电池，并将单个或多个所述单位电池沿表面方向配置而成的便携式电子设备用的燃料电池，其中，所述阳极及阴极中至少一方的催化剂层电极，没有小于等于90度的角部，并且在所述固体电解质膜的各个面上分别做成一体。
所述阳极及阴极的各催化剂层电极的二维投影面形状实质上为矩形，具有去掉部分角部的去掉角的部分，使得在至少一个角部上相邻的边的末端之间、角度小于等于90度并且不相交，而且分别与所述固体电解质膜的各个面压接。
本发明的燃料电池用催化剂层电极，是具有以固体电解质膜及夹住所述固体电解质膜并对向设置的阳极和阴极作为单位电池，并将单个或多个所述单位电池沿表面方向配置而成的燃料电池中使用的所述阳极和阴极中至少一个的催化剂层电极，其中，所述阳极及阴极中至少一方的催化剂层电极，没有小于等于90度的角部，并且在所述固体电解质膜的各个面上分别做成一体。
本发明的燃料电池用催化剂层电极，是所述燃料电池用的催化剂层电极，其中，二维投影面形状实质上为矩形，并具有去掉部分所述角部的去掉角的部分，使得在至少一个角部上相邻的边的末端之间、角度为小于等于90度并且不相交。
最好催化剂层电极的二维投影面形状大于等于五边形的多边形，或催化剂层电极角部的二维投影面形状为圆弧。在前者的情况下，最好角部为超过90度的角(钝角)，而且具有在二维投影面形状上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积，在后者的情况下，最好角部圆弧的曲率半径R大于等于1mm，而且具有在二维投影面形状上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积，若倒角过大，或圆弧的曲率半径过大，则催化剂层电极自身的面积就过小，发电所需的反应面积不足，只要大于等于原来的矩形面积的90％，这一担忧实质上就不存在。
在二维投影面上将相邻边的末端相交的交点作为顶点，并在离开该交点规定长度处，切除将分别斜着横切相邻的边的直线作为底边的三角形的部分，形成去掉角的部分(图2)，也可以在二维投影面上在相邻的边的末端离相交的交点规定长度处，切除与相邻的边分别外切的圆弧的外侧部分，形成去掉角的部分(图3)。可以通过对图9示出的真正矩形的催化剂层电极的角部进行倒角或切除等，形成这种去掉角的部分。
本发明也包括不去掉角部的形状的催化剂层电极。例如在二维投影面上若做成将催化剂层电极的各条边向外弯曲(凸出)的曲线形状，则相邻的边的末端之间就一定以超过90度的角相交(图4)。在边的曲线形状上可以采用正圆的圆弧、椭圆的圆弧、悬垂线、摆线、心形线等各种二维曲线。具有这种曲线形状的边的催化剂层电极上，也只要再去掉角部能进一步提高其效果(图5)。再有，也可以将同一尺寸·同一形状的多个催化剂层电极平行地排列粘贴于一片固体电解质膜上形成一个组合型的膜电极接合体(图6、图7)。所谓‘各催化剂层电极的二维投影面形状实质上为矩形’系指包括正方形、长方形或四条边中至少1边向外侧弯曲(凸出)的虚假长方形。
另外，催化剂层电极可以通过将涂布或浸透含有催化剂的材料与片状含碳的母材压接而形成一体。具体为，例如在100～160℃的温度下，通过热压能使其压接在固体电解质膜上。在含碳的母材上采用碳素纤维或复写纸等毡片，将含有规定成分和规定数量的催化剂的糊状物涂布在这种毡片上，或将其浸透，隔着固体电解质膜在其两面粘贴涂过所述糊状物的毡片，再通过将其热压而压接成一体。
附图说明
图1为模式地表示燃料电池结构的侧剖视图。
图2为表示实施例1的催化剂层电极的俯视图。
图3为表示实施例2的催化剂层电极的俯视图。
图4为表示实施例3的催化剂层电极的俯视图。
图5为表示变形例的催化剂层电极的俯视图。
图6为表示具有多极的催化剂层电极的组合型膜电极接合体的俯视图。
图7为表示实施例4的催化剂层电极的俯视图。
图8为表示比较例2的催化剂层电极的俯视图。
图9为表示比较例1的催化剂层电极的俯视图。
图10为表示与现有的燃料电池的固体电解质膜热压压接的催化剂层电极的侧视图。
具体实施方式
以下，参照附图对实施本发明用的各种方式进行说明。
首先，参照图1对本发明实施方式的便携式设备用燃料电池的整体概要进行说明。燃料电池1整体被保护罩20覆盖，内部有单位电池。燃料电池1从保护罩20一侧开始通过密封构件17、18，用螺栓28和螺母29将内部的单位电池夹紧固定成一体。利用作为推压构件的密封构件17、18和多片隔板25，在燃料电池1的内部形成各种空间或间隙。这些空间或间隙中，例如阴极一侧的空间用作水贮藏室26，而阳极一侧的空间用作燃料贮藏室27。在阴极一侧的保护罩20上形成多个细小的通气孔24，分别与空间部26连通。
燃料电池的单位电池，具有固体电解质膜11、阳极和阴极。阳极和阴极相隔固体电解质膜11对向配置。阳极具有阳极催化剂层电极12A(12B～12D)及阳极气体扩散层14。阳极催化剂层电极12A(12B～12D)通过气体扩散层14，将所供给的燃料氧化从燃料中取出电子和质子，做成催化剂层电极12A(12B～12D)和气体扩散层14重叠在一起的层叠结构。阳极催化剂层电极12A(12B～12D)例如可利用含催化剂的碳粉构成。至于催化剂例如可以采用铂(Pt)的微粒、镍(Ni)、钴(Co)、钌(Ru)、或钼(Mo)等过渡性金属或其氧化物、或者它们的合金等微粒。但是，若利用钌和铂的合金构成催化剂，则能防止催化剂由于吸附一氧化碳(CO)而失去活性，所以相当理想。
另外，更理想的为阳极催化剂层电极12A(12B～12D)含有后述的固体电解质膜11采用的树脂的微粒。这是由于产生的质子容易移动。气体扩散层14例如用由多孔的碳素材料组成的薄膜构成，具体为可用复写纸或碳素纤维构成。还有与气体扩散层14端部导通的负极引线16b向外伸出。
阴极具有阴极催化剂层电极12A(12B～12D)及阴极气体扩散层15。阴极催化剂层电极12A(12B～12D)将氧气还原，使电子和在阴极催化剂层电极12A(12B～12D)上产生的质子反应生成水，例如可以和上述的阳极催化剂层电极12A(12B～12D)及气体扩散层14同样地构成。即阴极做成从固体电解质膜11的一侧开始依次将由含催化剂的碳粉组成的阴极催化剂层电极12A(12B～12D)和由多孔的碳素材料组成的阴极气体扩散层15(气体透过层)重叠在一起的层叠结构。阴极催化剂层电极12A(12B～12D)所用的催化剂和阳极催化剂层电极12A(12B～12D)所用的相同，阴极催化剂层电极12A(12B～12D)有时含固体电解质膜11所用的树脂微粒这一点也和阳极催化剂层电极12A(12B～12D)相同。还有与阴极气体扩散层15的端部导通的正极引线16a向外伸出。
以下说明催化剂层电极12A(12B～12D)的各种形状。
催化剂层电极的形状例如如图2所示，催化剂层电极12A的二维投影面形状可以为大于等于五边形的多边形、或如图3所示，催化剂层电极12B的角部13B的二维投影面形状为圆弧。在前者的情况下，角部为大于等于90度的钝角，而且最好为具有在二维投影面形状上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积。在后者12B的情况下，设角部圆弧的曲率半径R大于等于1mm，而且最好为具有在二维投影面形状上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积。若倒角过大，或圆弧的曲率半径过大，则催化剂层电极自身的面积就过小，发电所需的反应面积便不足，只要大于等于原来的矩形面积的90％，这一担忧实质上就不存在。
如图2所示，在二维投影面上，将相邻的边的末端相交的正交点作为顶点，在离开该正交点规定长度处，切除将分别斜着横切相邻的边的直线作为底边的三角形的部分而形成去掉角的部分13A，也可以如图3所示，在二维投影面上在离相邻的边的末端相交的正交点规定长度处，切除与相邻的边分别外切的圆弧的外侧部分而形成去掉角的部分13B。可以通过对图7示出的真正矩形的催化剂层电极的角部进行倒角或切除等来形成这种去掉角的部分。
本发明的催化剂层电极包括不去掉角部的形状。例如如图4所示，在二维投影面上如做成使催化剂层电极12C的各边12a、12b向外弯曲(凸出)的曲线形状，则相邻的边的末端之间就一定会以超过90度的角度相交。边的曲线形状可以采用正圆的圆弧、椭圆的圆弧、悬垂线、摆线、心形线等二维曲线。再有，如图5所示，在具有这种曲线形状的边12a、12b的催化剂层电极12D上，如也去掉角部形成去掉角的部分13D，则能进一步提高其效果。
固体电解质膜11用于将在阳极催化剂层电极12A(12B～12D)上产生的质子向阴极催化剂层电极12A(12B～12D)输送，可用无电子传导特性，而能输送质子的材料构成。例如ポリパ-フルォロスルホン酸系的树脂膜，具体为由美国杜邦公司生产的ナフイォン膜、日本旭硝子公司生产的フレミォン膜、或日本旭化成工業公司生产的アシプツレクス膜等构成。还有除了ポリパフルォロスルホン酸系的树脂膜以外也可以用トリフルォロスチレン电介质的共聚膜、让其浸透磷酸的聚苯并咪唑(ポリベンゾイミダゾ- ル)、芳香族的聚醚酮砜酸树脂、或脂肪族碳氢系树脂膜等构成能输送质子的固体电解质膜11。
还可以在一片固体电解质膜11上平行地并排粘贴多个催化剂层电极，形成组合型的膜电极接合体。本实施方式中，如图6所示，沿宽度方向(X方向)等间距、平行地配置4个催化剂层电极E1～E4。作为催化剂层电极E1～E4具有图3示出的倒过角R的角部13B，并使用长宽比3～8的催化剂层电极12B。
在与阳极气体扩散层14的固体电解质膜11相反的一侧，例如与阳极气体扩散层14相邻地设置形成于内部的具有液体燃料贮存空间的燃料贮藏室27。其优点是，通过使用高浓度的液体燃料，在提高燃料电池体积效率的同时，还能使和燃料电池一起携带的燃料盒的大小和重量减小。贯穿密封构件18的燃料供给口(图中未示出)与燃料贮藏室27连通，能向燃料贮藏室27供给液体燃料。在该燃料供给口上安装着能拆装地关闭该燃料供给口的盖子(图中未示出)。燃料贮藏室27及盖子例如用聚四氟乙烯、聚苯乙烯、聚苯烯、或聚碳酸酯等不会因液体燃料而产生浸润膨胀的硬质塑料制成。另外，燃料贮藏室27及盖子也可以用不锈钢或金属镍等耐腐蚀性能良好的金属材料制成。在用金属材料构成燃料贮藏室27及盖子时，燃料贮藏室27要设置成不让阳极催化剂层电极12A和阴极催化剂层电极12A短路，或插入防止短路用的图中未示出的绝缘构件。另外，为了从气体扩散层14在负极引线16b上取出电子，通过设置从保护罩20向气体扩散层14延伸出的多片隔板25(凸起结构)，能高效地利用发电能量的效率。另外，负极引线16b有多个开口和间隔，成为不妨碍气体扩散的形状。
在燃料贮藏室27的内部，有时充填着浸透并保持液体燃料的浸透液体燃料的构件。作为浸透液体燃料的构件例如可使用多孔的聚酯纤维、具体为日本ユニチカ公司生产的ユニベックス等。该浸透液体燃料的构件可配置于阳极气体扩散层14和燃料开口(图中未示出)之间，具有向阳极供给适量燃料的功能。除了聚酯纤维外，还可以用丙烯酸系的树脂等各种吸水的聚合物构成，也可以利用海绵或纤维的集合体等的液体浸透性能保持液体的材料而构成。本浸透液体燃料的构件不论本体的姿态如何总是能有效地供给适量的燃料。还有，作为液体燃料例如可以使用甲醇水溶液、乙醇水溶液、丙醇水溶液、或纯丙醇等的丙醇燃料、乙二醇水溶液或纯乙二醇等乙二醇燃料、二甲基乙醚、甲酸水溶液、甲酸钠水溶液、醋酸水溶液、乙烯乙二醇水溶液等含氢的有机系的水溶液。其中，甲醇水溶液由于碳数量为1反应时产生的反应物为二氧化碳气体，同时在低温下发电反应也能进行，比较容易利用工业生产的废弃物进行制造，所以较为理想。总之，可以使用适合于燃料电池的液体燃料。在阴极一侧的保护罩20上开设多个例如用于通过间隙靠自然扩散向阴极气体扩散层15供给外部空气的通气孔24。这些通气孔24虽然形成外部气体能流通的开口，但在外形上采取某些措施，以能防止微小的或针状的异物从外部进入·接触阴极气体扩散层15。
以上，列举了各种实施方式并进行说明，但本发明并不仅限于上述各实施方式，可以作各种变形及组合。
[实施例1、2、3及比较例1]
以复写纸为母材，在其上涂布含催化剂的糊状物，将其分别粘贴于固体电解质膜的两面，再通过热压将其压接成一体，分别获得规定形状的实施例1、2、3及比较例1的发电元件结构。
实施例1表示利用图2示出的形状的催化剂层电极12A的试验结果，实施例2表示利用图3示出的形状的催化剂层电极12B的试验结果，实施例3表示利用图4示出的形状的催化剂层电极12C的试验结果，比较例1表示利用图9示出的形状的催化剂层电极12的试验结果。还有，设长边12b的长度L1为40mm、短边12a的长度L2为30mm，在实施例1中去掉角的部分13A的倒角尺寸L3为1mm、在实施例2中去掉角的部分1 3B的圆弧曲率半径R3为1mm、在实施例3短边1 2A的曲率半径R2为100mm、长边12b的曲率半径R1为200mm。另外各实施例1、2、3及比较例1都按照温度125℃、压力300Mpa/cm2的条件进行热压。热压后的固体电解质膜/阳极催化剂层电极/阴极催化剂层电极的总厚度约1.5mm。
按照下述条件分别使实施例1、2、3及比较例1的燃料电池发电，对长时间发电前后的电池性能进行比较。
在组装成电池后，注入燃料，测量内阻，作为初期的内阻。此后，以0.3V固定电压对负载进行500小时的长时间发电试验。将试验刚开始的电力值作为基准，求出500小时后的电力值以此作为维持率。另外，也测量试验后的内部阻值，求出长时间发电前后的内阻变化。该项试验的结果示于以下的表1。
表1
    电池性能试验
    初期的内阻(mΩ)     试验后的内阻(mΩ)    电力的维持率(％)
  实施例1     80     95     85
  实施例2     76     90     83
  实施例3     79     92     82
  比较例1     78     160     51
在表1中，试着对长时间发电前和后的内部阻值进行比较，可以知道：比较例1的内部阻值(160mΩ)比实施例1、2、3的内部阻值(95mΩ、90mΩ、92mΩ)高。可以认为这是由于长时间发电试验中随着时间的过去造成电极粘贴强度降低致使内阻增大。另外，在电力的维持率上，相比比较例1的不超过51％，实施例1为85％、实施例2为83％、实施例3为82％分别显示出较高的维持率。由此可知实施例1、2、3即使在长时间发电后仍能保持电池的特性。
[实施例4及比较例2]
以复写纸为母材，在其上涂布含催化剂的糊状物，将其分别粘贴于固体电解质膜的两面，再通过热压将其压接成一体，分别获得图7示出的规定形状的实施例4及比较例2的膜电极接合体。
实施例4为将图2示出的形状的催化剂层电极12平行地排成3列的组合型膜电极接合体，比较例2为将图9示出的形状的催化剂层电极12排成3列串联连接的组合型膜电极接合体。还有，设长边12b的长度L1为40mm、短边12a的长度L2为9mm，实施例4的去掉角的部分的倒角尺寸L3为1mm、电极间的间隙L5为1.5mm，总宽L6为30mm。另外，实施例4及比较例2都按照温度125℃、压力300Mpa/cm2的条件进行热压。热压后的固体电解质膜/阳极催化剂层电极/阴极催化剂层电极的总厚度约1.5mm。
按照与上述实施例1、2、3及比较例1相同的条件分别使各燃料电池发电，进行同样的试验，其试验结果示于以下的表2。
表2
    电池性能试验
  初期的内阻(mΩ)   试验后的内阻(mΩ)   电力的维持率(％)
  实施例4   256   300   79
  比较例2   260   380   50
在表2中，试着对长时间发电前和后的内部阻值进行比较，可以知道：比较例1的内部阻值(380mΩ)比实施例4的内部阻值(300mΩ)高。可以认为这是由于长时间发电试验中随着时间的过去造成电极粘贴强度降低致使内阻增大。另外，在电力的维持率上，相比比较例2的不超过50％，实施例4为79％，显示出较高的维持率。由此可知实施例4即使在长时间发电后仍能保持电池的特性。
根据本发明，由于被压接的催化剂层电极变得难以从固体电解质膜上剥离，因此能获得稳定而良好的电池性能，作为手机、笔记本电脑、便携式逰戏机等可移动设备的电源能获得稳定的输出特性。
本发明的燃料电池，通过简易的操作能使电池的功能得以维持·恢复，因此可以组装在手机、笔记本电脑、便携式游戏机等可移动设备中作为其所用的电源，并且具有相当高的利用价值。

Claims (13)

1.一种燃料电池，具有以固体电解质膜及夹住所述固体电解质膜并且对向设置的阳极和阴极作为单位电池，并配置单个所述单位电池或沿表面方向配置多个所述单位电池，其特征在于，
所述阳极及阴极中至少一方的催化剂层电极，没有小于等于90度的角部，并且在所述固体电解质膜的各个面上分别做成一体。
2.如权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述阳极及阴极中至少一方的催化剂层电极的二维投影面形状实质上为矩形，并具有去掉部分所述角部的去掉角的部分，使得在至少一个角部上相邻的边的末端之间、角度小于等于90度并且不相交。
3.如权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述催化剂层电极的二维投影面形状为大于等于五边形的多边形。
4.如权利要求3所述的燃料电池，其特征在于，
所述多边形的角部为超过90度的钝角，而且具有在二维投影面上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积。
5.如权利要求2所述的燃料电池，其特征在于，
所述催化剂层电极角部二维投影面形状为圆弧。
6.如权利要求5所述的燃料电池，其特征在于，
所述角部的圆弧的曲率半径大于等于1mm，而且具有在二维投影面上没有去掉角的部分的真正矩形的面积大于等于90％的面积。
7.如权利要求2所述的燃料电池，其特征在于，
在二维投影面上将相邻边的末端相交的交点作为顶点，并在离开该交点规定长度处，切除将分别斜着横切相邻的边的直线作为底边的三角形的部分，形成所述去掉角的部分。
8.如权利要求2所述的燃料电池，其特征在于，
在二维投影面上在相邻的边的末端离相交的交点规定长度处，切除与相邻的边分别外切的圆弧的外侧部分，形成所述去掉角的部分。
9.如权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述阳极和阴极中至少一方的催化剂层电极的二维投影面形状实质上是矩形，并且至少一条边为向外弯曲的曲线。
10.如权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述催化剂层电极利用压接、熔接、或粘接等任一种方法，与固体电解质膜接合成一体。
11.如权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述催化剂层电极，通过在100～160℃的温度下对片状的含有碳的母材涂布或浸透含催化剂物质的材料进行热压，从而与所述固体电解质膜压接。
12.一种燃料电池用催化剂层电极，是具有以固体电解质膜及夹住所述固体电解质膜并且对向设置的阳极和阴极作为单位电池，并将配置单个所述单位电池或沿表面方向配置多个所述单位电池而成的燃料电池中使用的所述阳极和阴极中至少一个的催化剂层电极，其特征在于，
所述阳极及阴极中至少一方的催化剂层电极，没有小于等于90度的角部。
13.一种燃料电池用催化剂层电极，其特征在于，
是如权利要求1所述的燃料电池中用的催化剂层电极，
二维投影面形状实质上为矩形，并具有去掉部分角部的去掉角的部分，使得在所述角部上相邻的边的末端之间、角度小于等于90度并且不相交。
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