CN101161785B - 一种烃类蒸汽裂解装置抑制结焦和渗碳的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种烃类蒸汽裂解装置抑制结焦和渗碳的方法，该方法包括在裂解炉的热备期间，向裂解炉中注入一种可防止结焦和渗碳的组合物，其中所述的组合物是含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中至少一种的溶胶组合物。该方法简单易行，不仅成本低、对环境友好，而且不会对乙烯厂的下游系统造成影响，同时能有效抑制裂解炉管的结焦和渗碳，从而延长裂解炉的使用寿命及运行周期。
Description
技术领域
本发明涉及一种对烃类蒸汽裂解装置进行预处理的方法。
背景技术
在烃类蒸汽裂解生产乙烯、丙烯等烯烃的过程中，不可避免地会在裂解炉管及其急冷锅炉等工艺部位形成焦碳，焦碳沉积在裂解炉管内壁及急冷锅炉换热管内壁上，不仅阻碍了裂解炉管及急冷锅炉中物流的热传递，使炉管压力降增加，而且会堵塞管道，影响裂解炉的正常操作，并造成主要产品产量降低、能耗增加。焦碳会以固体溶液的形式进入炉管管壁的合金层，并与合金中的铬反应形成碳化铬沉积，从而产生渗碳现象，导致炉管合金失去最初的抗氧化能力，使炉管更易受化学攻击，从而降低了裂解炉管的使用寿命，缩短了裂解炉的操作周期。
因此工厂必须定期对裂解炉及急冷锅炉等配套设备进行清焦处理，以清除在裂解炉管内壁及急冷锅炉换热管内壁上沉积的焦碳。清焦通常需要一至三天，需消耗大量的人力、物力和能源，裂解炉的结焦问题每年给乙烯厂造成上百万美元的损失。因此，人们提出了很多方法以抑制焦碳在烃类蒸汽裂解炉管内壁及急冷锅炉换热管内壁上的沉积，从而达到延长裂解炉运行时间的目的。
抑制裂解炉管结焦的技术主要包括以下几类：1)在裂解原料中添加结焦抑制剂；2)在裂解炉管内表面涂敷防焦涂层；3)采用抗结焦新材料炉管；4)采用有利于传热的炉管构件。
常用的在裂解原料中添加的结焦抑制剂有含硫化合物、含磷化合物、硫磷复合物、碱金属或碱土金属的盐类及有机硅氧烷等。常用的在裂解炉管内表面涂敷的防焦涂层成分包括锡、硅、铬、硼、铝、钛、碱金属及碱土金属等。抗结焦新材料炉管包括高性能合金炉管及陶瓷制造的炉管等。有利于传热的炉管构件包括能强化传热的辐射段炉管构件如扭曲片或螺旋片等。
法国阿托菲纳公司在CN1399670A中公开了一种减少裂解反应器中结焦的方法，采用含有至少一种硅化合物和至少一种硫化合物的水蒸气气流对裂解反应器进行预处理，提出Si:S的原子比为5:1至1:5，优选为2:1至1:2，这种方法认为硫和硅之间存在协同作用，但此作用如何实现，并没有披露，本领域公认的实际情况是，硫和硅在抑制结焦过程中所起的作用是不一样的，将二者同时加入，并不能达到最佳效果。此外，通常在裂解原料中已含有一定量的有机硫。
CN1236827A中公开了一种抑制和减缓烃类高温裂解中焦炭形成与沉积的方法，采用硫化氢、有机硫化合物、有机磷化合物及有机硫磷化合物的一种或几种的混合物对热裂解设备进行预处理，但是抑制结焦的效果不很理想。
US4297246A中公开了一种在金属基质上提供涂层，以抑制暴露在气流中的金属表面上炭层的沉积，使用高浓度的CeO2、SiO2、ZrO2等溶胶以浸渍方式处理试验室的金属样片，高浓度溶胶的使用会给下游系统造成影响，甚至会污染下游产品；此外，US4297246A中公开的方法工序多，操作条件繁琐，不仅成本高，技术复杂，不易掌握，而且在工业上无法实现。该技术并未提供一种将上述溶胶应用于处理高温裂解炉管的方法。
高温裂解炉管由于处于各种不同的高温腐蚀环境中，当不锈钢炉管表面的保护膜被破坏并不能重新生成时，气相和基本金属发生反应会引起炉管材料渗碳。渗碳造成炉管蠕变破裂，大大缩短了炉管使用寿命。
已有的抑制结焦方法存在以下一些缺点：1)给下游系统造成影响，使后系统操作困难；2)添加剂具有毒性，污染环境；3)在裂解炉投油前注入抑制剂的时间过长，使乙烯产量降低；4)加工、维修困难及成本较高；5)不能有效改善裂解炉管的渗碳等等。
溶胶是胶体溶液，胶体颗粒的直径为1～100nm，因此，溶胶在超细粒子和纳米材料制备中具有重要使用价值。硅溶胶通常用于硅酸盐材料的粘结剂、催化剂载体、酒类澄清剂、地板蜡的防滑剂等，铝溶胶通常用于制备催化剂载体，锆溶胶通常用于制备热障涂层材料。
本发明的目的是提供一种使用溶胶组合物对烃类蒸汽裂解装置进行预处理，从而阻止在反应器内壁生成和沉积焦碳的方法。
发明内容
本发明的发明人经过长期深入细致的研究，将硅溶胶、铝溶胶及锆溶胶作为防焦注剂用于石油化工领域乙烯装置的裂解炉，并提供了一种将含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中至少一种的溶胶组合物作为抑制结焦和渗碳的注剂，用于烃类蒸汽裂解装置的新方法，所使用的防焦注剂便宜、易得，安全、无毒，不会对下游系统造成影响。
本发明提供了一种非常有效的抑制裂解炉结焦和渗碳的新方法，通过对烃类蒸汽裂解炉进行在线预处理，不仅可阻止在裂解炉管内壁生成和沉积焦碳，而且能抑制裂解炉管内壁金属的渗碳和性能恶化，延长裂解炉的使用寿命及运行周期，从而提高乙烯厂的经济效益。
烃类蒸汽裂解装置如裂解炉由上而下分为对流段和辐射段，连接对流段和辐射段的部分称为横跨段，由于对流段和横跨段距地面的高度通常在15米以上，此外，处于热备期间的裂解炉管内为微正压状态，因此，必须在一定的压力条件下才能将液体有效地注入裂解炉中。
本发明的烃类蒸汽裂解装置抑制结焦和渗碳的方法，包括向处于热备期间的裂解炉中，在压力0.1～0.8Mpa的条件下，注入一种溶胶组合物，其中所述的溶胶组合物含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中的至少一种，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.1～10％，优选为0.5～5％。
其中，所述的裂解炉的热备期间是指裂解炉在正式投油运行前，通入蒸汽并达到裂解所需温度，具备通入原料进行裂解的阶段。
在本发明的方法的实施中，优选所述的溶胶组合物包括选自氧化硅溶胶、氧化铝溶胶、氧化锆溶胶和硅酸铝溶胶的水溶液中的至少一种。
在本发明的方法中，优选所述的溶胶组合物含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中的至少两种，即硅溶胶和铝溶胶、硅溶胶和锆溶胶、铝溶胶和锆溶胶两两一起使用，其中，氧化硅、氧化铝和氧化锆的用量摩尔比x:y:z，在x＝1～20，y＝0.2～10，z＝0.2～10内选择，优选x＝1～10，y＝0.2～5，z＝0.2～5。
在本发明的一个优选实施方案中，所述的溶胶组合物包括选自氧化硅溶胶、氧化铝溶胶和氧化锆溶胶的水溶液中的至少两种。
在本发明的一个优选实施方案中，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.5～5％，所述的溶胶组合物中氧化硅溶胶、氧化铝溶胶、氧化锆溶胶中纯氧化物的用量摩尔比为x:y:z，其中x＝1～10，y＝0.2～5，z＝0.2～5。更优选，所述的溶胶组合物中氧化硅溶胶、氧化铝溶胶和氧化锆溶胶中纯氧化物的用量摩尔比8:1:1。
在本发明的方法中，优选在裂解炉处于热备的700～1000℃温度下，向裂解炉中注入所述的溶胶组合物。
在本发明的方法中，所述的溶胶组合物与载气一起注入裂解炉，所述的载气选自水蒸气、氮气和惰性气体中任一种；所述的溶胶组合物以占载气总重量的1～30wt％的量注入裂解炉，优选以占载气总重量的5～20wt％的量注入裂解炉。
在本发明的方法中，优选的注入时间为0.5～7小时，更优选0.5～3小时。
在本发明的方法中，所述的溶胶组合物是从裂解炉的对流段或横跨段注入裂解炉
本发明的烃类蒸汽裂解装置抑制结焦和渗碳的方法，包括在裂解炉烧焦后的700～1000℃的热备期间，用载气将溶胶组合物从裂解炉的对流段或横跨段注入裂解炉，注入时间为0.5～7小时；所述的溶胶组合物包括氧化硅溶胶、氧化铝溶胶、氧化锆溶胶的两两组合的溶胶水溶液，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.1～10％；所述的溶胶组合物与载气一起注入裂解炉；所述的溶胶组合物以占载气总量1～30wt％的量注入裂解炉。
本发明的方法既可用于烧焦后处于热备状态的旧裂解炉管，也可用于处于热备状态的新裂解炉管。
本发明的抑制结焦和渗碳的方法适用于各种类型及各种规模的新建或原有的烃类裂解装置，操作方法简单易行，不仅成本低、对环境友好，而且不会对乙烯厂的下游系统造成影响，也不需要对工厂的装置进行改动。
本发明的方法克服了US4297246A只能处理试验室样片、溶胶浓度高、工序多，操作条件繁琐及工业上无法实现的缺点，可直接针对乙烯厂的裂解炉进行操作，是一种在线注入方式，不仅操作简单、成本低，而且不会对乙烯厂的下游系统造成影响。采用本发明的方法对裂解炉进行处理后，可在裂解炉管的内表面形成抗结焦防渗碳的一层陶瓷膜层，覆盖并保护裂解炉管内表面的金属合金层，抑制裂解炉管的结焦和渗碳，从而延长裂解炉的使用寿命及运行周期。
本发明的方法具有以下的有益效果：
1、防焦剂注入时间短。本领域现有的对裂解炉进行预处理的方法，注入时间通常需10～15小时，大大影响了裂解炉的利用率和经济效益；而本发明的方法只需注入防焦注剂1～7小时，即可有效阻止裂解炉管的结焦和渗碳，提高了裂解炉的利用率和经济效益。
2、提高了裂解炉管的防结焦、抗渗碳性能。本发明的方法中所使用的抑制裂解炉管结焦和渗碳的防焦注剂是含氧化硅和/或氧化铝和/或氧化锆的溶胶组合物，具有较强的抗渗碳性能，减轻了裂解炉管的渗碳，可延长炉管使用寿命。
3、裂解炉运行周期延长。采用本发明的方法处理裂解炉后，裂解炉的运行周期可延长1倍左右，可为乙烯厂带来可观的经济效益。
附图说明
图1是本发明的方法所采用的工艺流程示意图。
图中：1.裂解原料油；2油泵；3.水；4.水泵；5.裂解炉(a.对流段；b.横跨段；c.辐射段)；6.急冷器；7.气液分离器；8.冰冷却器；9.缓冲器；10.增湿器；11.湿式气体流量计；12.氮气钢瓶；13.氧气钢瓶；14.氮气流量计；15.氧气流量计；16.红外分析仪；17.防焦注剂；18.注剂泵
具体实施方式
本发明的用作防焦注剂的含氧化硅和/或氧化铝和/或氧化锆的溶胶包括SiO2溶胶、Al2O3溶胶、ZrO2溶胶、SiO2—Al2O3溶胶、ZrO2—Al2O3溶胶、Si02—ZrO2、SiO2—Al2O3—ZrO2溶胶等。
以下的实施例具体说明采用本发明的方法对几种烃类蒸汽裂解炉进行处理所获得的有益效果。
其中Si02溶胶是由中科院上海应用物理研究所生产的SiO2质量浓度为20％、PH为6.5～7.5的中性硅溶胶；Al2O3溶胶是由浙江宇达化工有限公司生产，Al203质量浓度为20％、PH为4～7；SiO2—Al2O3溶胶是由浙江宇达化工有限公司生产的固含量为20％、Si02/AlO3＝8、PH为3～4的硅酸铝溶胶；所使用的ZrO2溶胶是由上海彩誉纳米科技有限公司生产的纳米二氧化锆溶于水制得的。
实施例1和实施例2是对工业裂解炉进行处理的结果。
实施例1
将固含量为20％、SiO2/Al2O3＝8、PH为3～4的硅酸铝溶胶用水稀释为氧化物质量浓度为1％的SiO2—Al203溶胶水溶液。装置为6万吨/年乙烯SRT-IV型工业裂解炉，分为六组进料，并联有三台废热锅炉，在裂解炉烧焦后的热备期间，裂解炉出口温度为700～850℃，在0.4Mpa的操作压力下，将稀释好的SiO2—Al2O3溶胶水溶液在载气水蒸气(20kg/h)的伴送下，从裂解炉的对流段注入，注入量为2.0kg/h，注入时间为3小时。Si02—Al2O3溶胶在裂解炉管内壁形成一层陶瓷膜层，可起到抑制炉管结焦和渗碳的作用。使用上述方法处理裂解炉管后进行蒸汽裂解，裂解原料为重柴油，裂解条件为：炉管出口温度790℃，水油比为0.75。裂解炉的运行周期可延长1倍左右，即由未处理时的35天左右延长至70天左右。
实施例2
将固含量为20％、SiO2/Al2O3＝8、PH为3～4的硅酸铝溶胶用水稀释为氧化物质量浓度为2％的SiO2—Al2O3溶胶水溶液。 装置为3.0万吨乙烯/年GK-V型裂解炉，分四大组进料，有两台废热锅炉，在裂解炉烧焦后的热备期间，裂解炉出口温度为700～850℃，在0.3Mpa的操作压力下，将稀释好的SiO2—Al2O3溶胶水溶液在载气水蒸气(10kg/h)的伴送下，从裂解炉的横跨段注入，注入量为1.5kg/h，注入时间为2小时。SiO2—Al2O3溶胶在裂解炉管内壁形成一层陶瓷膜层，可起到抑制炉管结焦和渗碳的作用。使用上述方法处理裂解炉管后进行蒸汽裂解，裂解原料为石脑油，裂解条件为：炉出口温度840℃，水油比0.50。裂解炉的运行周期可延长1倍左右，即由未处理时的45天左右延长至90天左右。
实施例3～实施例9是本发明方法在模拟裂解炉上的应用实例，说明了不同溶胶浓度及不同处理时间对模拟裂解炉结焦的影响，结果汇总于表1。试验过程中用溶胶水溶液处理时的操作压力均为0.15Mpa。
对比例1及对比例2是未采用本发明方法处理的空白试验。
试验装置的流程示意见图1。图1中虚线框内为模拟裂解炉部分，由对流段、横跨段和辐射段组成，炉管材质为1Cr18Ni不锈钢，对流段炉管总长4000mm，横跨段炉管总长300mm，辐射段炉管总长8000mm，辐射段炉管体积为90ml，作为防焦注剂的溶胶水溶液从模拟裂解炉的横跨段注入，水在对流段汽化后与原料油在横跨段混合并进入裂解炉的辐射段，在此进行高温热裂解反应，裂解产物经急冷器、气液分离器、冰冷器、缓冲器及增湿器后，裂解气相产物经湿式气体流量计计量后放空；裂解液相产物经计量后收集，得到裂解焦油及稀释剂水。
在裂解部分试验完成后，通入由氮气和氧气混合而成的烧焦气，对辐射段炉管所结焦碳进行烧焦，烧焦气经急冷器急冷后，进入红外分析仪，分析并记录烧焦气中的CO及CO2浓度，烧焦尾气经湿式气体流量计计量后放空，裂解炉辐射段炉管的结焦量通过红外分析仪的记录结果计算得到，具体方法可参见中国专利CN1580192A。表1中结焦量的减少是以对比例1和对比例2的结果作为对比的基础。
表1模拟裂解炉的试验结果
| 编号 | 溶胶类型 | 溶胶中纯氧化物质量浓度/％ | 溶胶中纯氧化物摩尔比 | 处理时间/h | 裂解炉结焦量/g | 裂解炉结焦量减少/％ |
| 实施例3 | SiO2 | 0.5 | / | 1 | 3.48 | 30 |
| 实施例4 | Al2O3 | 0.8 | / | 0.5 | 2.99 | 40 |
| 实施例5 | ZrO2 | 1.0 | / | 1 | 3.34 | 33 |
| 实施例6 | SiO2—Al2O3 | 2.0 | 8：1 | 1 | 1.30 | 62 |
| 实施例7 | ZrO2—A l2O3 | 3.0 | 2：3 | 0.5 | 1.71 | 50 |
| 实施例8 | SiO2—ZrO2 | 4.0 | 5：3 | 1 | 1.54 | 55 |
| 实施例9 | SiO2—Al2O3—ZrO2 | 1.5 | 8：1：1 | 1 | 1.20 | 65 |
| 对比例1 | / | / | / | / | 4.98 | / |
| 对比例2 | / | / | / | / | 3.42 | / |
实施例3
模拟SRT-III型裂解炉，采用本发明的方法，在裂解炉出口温度为800℃时，将SiO2质量浓度为20％、PH为6.5～7.5的中性硅溶胶用水稀释为纯氧化物质量浓度为0.5％的SiO2溶胶水溶液，从裂解炉的横跨段注入，注入量为200g/h，注入时间为1小时，SiO2溶胶在裂解炉管内壁形成一层陶瓷膜层，可起到抑制炉管结焦和渗碳的作用。使用上述方法处理裂解炉管后，以石脑油为原料进行蒸汽裂解，裂解条件为：裂解温度840℃、停留时间0.37秒，进料油量为800g/h，水量为400g/h，水油比0.5，反应时间6小时。模拟裂解炉的结焦量为3.48g，比未处理的炉管减少30％。
实施例4
与实施例3相同的试验装置及试验原料，将Al2O3质量浓度为20％、PH为4～7的Al2O3溶胶用水稀释为纯氧化物质量浓度为0.8％的Al2O3溶胶水溶液，从裂解炉的横跨段注入，注入时间为0.5小时，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为2.99g，比未处理的炉管减少40％。
实施例5
与实施例3相同的试验装置及试验原料，将纳米二氧化锆溶于水制得纯氧化物质量浓度为1.0％的ZrO2溶胶水溶液，从裂解炉的横跨段注入，注入时间为1小时，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为3.34g，比未处理的炉管减少33％。
实施例6
与实施例3相同的试验装置，改变裂解原料为轻柴油，采用本发明的方法，在裂解炉出口温度为800℃时，将固含量为20％、SiO2/Al2O3＝8、PH为3～4的硅酸铝溶胶用水稀释为氧化物质量浓度为2.0％的SiO2—Al2O3溶胶水溶液，从裂解炉的横跨段注入，注入时间为1小时，裂解条件为：裂解温度800℃、停留时间0.36秒，进料油量为800g/h，水量为600g/h，水油比0.75，反应时间6小时。其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为1.30g，比未处理的炉管减少62％。
实施例7
与实施例6相同的试验装置及试验原料，将纳米二氧化锆溶于Al2O3质量浓度为20％、PH为4～7的Al2O3溶胶并用水稀释为纯氧化物质量浓度为3.0％的ZrO2—Al2O3溶胶水溶液，其中Al2O3/ZrO2摩尔比为2:3，注入时间为0.5小时，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为1.71g，比未处理的炉管减少50％。
实施例8
与实施例6相同的试验装置及试验原料，将纳米二氧化锆溶于SiO2质量浓度为20％、PH为6.5～7.5的中性硅溶胶并用水稀释为纯氧化物质量浓度为4.0％的SiO2—ZrO2溶胶水溶液，其中SiO2/ZrO2＝5/3(摩尔比)，注入时间为1小时，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为1.54g，比未处理的炉管减少55％。
实施例9
与实施例6相同的试验装置及试验原料，将纳米二氧化锆溶于固含量为20％、SiO2/Al2O3＝8、PH为3～4的硅酸铝溶胶并用水稀释为纯氧化物质量浓度为1.5％的SiO2—Al2O3—ZrO2溶胶水溶液，其中SiO2/Al2O3/ZrO2＝8/1/1(摩尔比)，注入时间为1小时，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为1.20g，比未处理的炉管减少65％。
对比例1
与实施例3相同的试验装置及试验原料，未用溶胶组合物进行处理，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为4.98g。
对比例2
与实施例6相同的试验装置及试验原料，未用溶胶组合物进行处理，其他操作条件不变，模拟裂解炉的结焦量为3.42g。
Claims (12)
1.一种烃类蒸汽裂解装置抑制结焦和渗碳的方法，其特征在于，该方法包括向处于热备期间的裂解炉中，在压力0.1～0.8Mpa的条件下，注入一种溶胶组合物，其中所述的溶胶组合物含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中的至少一种，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.1～10％。
2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物包括选自氧化硅溶胶、氧化铝溶胶、氧化锆溶胶和硅酸铝溶胶的水溶液中的至少一种。
3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.5～5％。
4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物含有选自硅溶胶、铝溶胶和锆溶胶中的至少两种，其中，硅溶胶、铝溶胶、锆溶胶中纯氧化物的用量摩尔比为x∶y∶z，在相应溶胶如果存在的情况下，x＝1～20，y＝0.2～10，z＝0.2～10。
5.按照权利要求4所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物包括选自氧化硅溶胶、氧化铝溶胶和氧化锆溶胶的水溶液中的至少两种。
6.按照权利要求5所述的方法，其特征在于，以纯氧化物重量计，所述的溶胶组合物中氧化物的质量浓度为0.5～5％，所述的溶胶组合物中氧化硅溶胶、氧化铝溶胶、氧化锆溶胶中纯氧化物的用量摩尔比为x∶y∶z，其中x＝1～10，y＝0.2～5，z＝0.2～5。
7.按照权利要求1-6之一所述的方法，其特征在于，在裂解炉处于热备的700～1000℃温度下，向裂解炉中注入所述的溶胶组合物。
8.按照权利要求1-6之一所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物与载气一起注入裂解炉，所述的载气选自水蒸气、氮气和惰性气体中任一种。
9.按照权利要求8所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物以占载气总重量的1～30wt％的量注入裂解炉。
10.按照权利要求9所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物以占载气总重量的5～20wt％的量注入裂解炉。
11.按照权利要求1～6中任一权利要求所述的方法，其特征在于，向裂解炉中注入0.5～7小时所述的溶胶组合物。
12.按照权利要求1～6中任一权利要求所述的方法，其特征在于，所述的溶胶组合物是从裂解炉的对流段或横跨段注入裂解炉。
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| US5266360A (en) * | 1991-12-20 | 1993-11-30 | United Technologies Corporation | Inhibiting coke formation by coating gas turbine elements with silica |
| CN1218095A (zh) * | 1997-11-24 | 1999-06-02 | 中国石油化工总公司 | 结焦积垢抑制剂及制备和应用 |
| CN1236827A (zh) * | 1998-05-27 | 1999-12-01 | 中国石化齐鲁石油化工公司 | 一种抑制和减缓烃类高温裂解中焦炭形成与沉积的方法 |
| CN1247887A (zh) * | 1999-09-10 | 2000-03-22 | 中国石油化工集团公司北京化工研究院 | 抑制乙烯裂解装置结焦的方法 |
| CN1399670A (zh) * | 1999-09-24 | 2003-02-26 | 阿托菲纳公司 | 减少裂解反应器中的结焦 |
-
2006
- 2006-10-12 CN CN200610113670XA patent/CN101161785B/zh active Active
Patent Citations (5)
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