CN101103472B - 密封材料以及使用该材料的装置 - Google Patents

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Abstract

一种固体氧化物燃料电池装置，该装置加入了在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封材料，其中该密封材料的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃，按照重量％包含以下组分：(i)80-95重量％玻璃料，该玻璃料本身具有按摩尔％的以下组成：SiO2为70-85，Al2O3为0-5，Na2O3为0-8，K2O为10-25，ZnO为0-10，ZrO2为0-6，MgO为0-7，TiO2为0-2；(ii)5-25重量％的添加剂，所述添加剂包含氧化铝、氧化锆或白榴石添加剂中的至少一种。

Description

密封材料以及使用该材料的装置
发明领域
本发明一般涉及如碱金属-锌-硅酸盐玻璃料的玻璃密封料，使用该玻璃料的密封剂和装置。更具体地，这些玻璃料和密封材料适合作为在固体氧化物燃料电池(SOFC)中的密封玻璃料。
背景技术
在600-1000℃温度范围进行密封的玻璃料代表了一类中间材料，即，在用于对许多销售的玻璃产品进行低温密封的基于B2O3或P2O5的玻璃料与各种用于高温接合高级陶瓷、结构部件的硅酸盐之间的中间材料。
低温玻璃料在低于600℃的温度下使用，用来密封如阴极射线管(CRT)、灯泡等的产品。高温玻璃料在高于1000℃的温度下使用，以制造可包括高温的纤维增强的结构陶瓷的制品。
在中间温度范围(600-1000℃)进行密封的很古老的产品是ZnO-B2O3-SiO2玻璃料。另一种是Li2O-改性的ZnO-Al2O3-SiO2玻璃料，设计的这种玻璃料可以在900-1000℃使用。在600-800℃进行密封的玻璃料对许多应用都是重要的。对这种玻璃料的需求很显然已成为对用于固体氧化物燃料电池(SOFC)的密封剂玻璃料的要求。
此外，燃料电池装置中经受大的热循环和热梯度，这会在燃料电池的堆叠部件中诱发热应力。因此，要求所述密封部分能够承受高温波动并具有与电解板和框架相适应的膨胀系数。如果密封部分以不同于框架或电解板的热膨胀率发生膨胀，则或密封会发生碎裂，或引起电解板碎裂。在密封部分或者在电解板上的缺陷都使得必须更换电解装置。
美国专利6,291,092描述适用于固体氧化物的无B2O3-玻璃料密封剂。这些玻璃料密封剂已成功用于许多应用中。然而，某些燃料电池装置使用钢部件(如，框架或基板)。美国专利6,291,092中的表1揭示的玻璃料密封剂含有较高量的ZnO，ZnO是能够在适当条件下通过与许多不锈钢合金元素(例如Cr和Al)的氧化还原反应而还原的化合物。
因此，对用于固体氧化物燃料电池的替代的玻璃料密封剂化合物的需求成为近年来大量研究的对象。
发明概述
本发明的密封材料的一个优点是，可以在(700-900℃)的温度范围对燃料电池装置的部件进行密封，同时具有与这些部件的CTE相适用的CTE。本发明密封材料的另一个优点是所得密封能在SOFC环境中耐久使用。
根据本发明的一个方面，固体氧化物燃料电池中加入了能够在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封材料，该密封材料的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃，按照重量％包含以下组分：
(i)80-95重量％的玻璃料，该玻璃料本身的组成按照摩尔％如下：SiO2为60-80；Al2O3为1-3；Na2O3为0-8；K2O为10-20；ZnO为0-10；ZrO2为0-6；MgO为0-7；TiO2为0-2；和
(ii)氧化铝研磨料(mill)、氧化锆或白榴石，添加量为5-25重量％。
根据本发明的另一个方面，固体氧化物燃料电池装置的密封材料包含按照重量％计的以下组分的玻璃料玻璃(frit glass)：SiO2为60-80；Al2O3为1-3；Na2O3为0-8；K2O为10-20；ZnO为0-10；ZrO2为0-6；MgO为0-7和TiO2为0-2。根据本发明的实施方式，这种玻璃料玻璃在与填料混合，然后进行焙烧时，该玻璃料玻璃形成能够在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封，该密封的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃。
本发明的其它特征和优点将在以下的详细描述中述及，本领域的技术人员通过这些描述将显而易见地了解这些特征和优点，并能够通过按照本文所述，包括下面的详细描述、权利要求书以及附图，实施本发明来认识这些特征和优点。
应理解，上面的概述和下面的详述都是给出本发明的示例的实施方式，其意图是提供对理解所要求的本发明的本性和特点的纵览或框架。包括的附图提供对本发明的进一步的理解，附图结合在说明书中并构成说明书的一部分。附图示出了本发明的各种实施方式，并与描述内容一起说明本发明的原理和操作。
附图简述
图1所示是示例的固体氧化物燃料电池装置组件的示意透视图；
图2所示是图1中的固体氧化物燃料电池装置组件的一部分的分解透视图；
图3所示是示例的燃料电池装置的透视图；
图4示出示例的玻璃料/填料混合物的温度性能。
优选实施方式的详细描述
下面详细参见本发明的优选实施方式，其中的例子示于附图。只要可能，在所有附图中使用相同的标号来标示相同或类似的部分。本发明无机电解板的三个示例的实施方式图示于图1。该燃料电池装置一般用标号10标示。
图1是典型的SOFC装置组件10的透视图。图2示出该燃料电池装置组件10的一部分，包括堆叠的燃料电池装置12。SOFC装置组件10包括交替的燃料电池装置，各装置由固体电解质层，阴极和阳极板组成。固体电解质通常是钇(Y)-掺杂的ZrO2。燃料电池装置12包括阳极14、阴极16和电解质(未示出)。各燃料电池装置12还包括分配部件18，该部件中包含多个平行通道20，用于供应电解质、氧化剂或燃料。通道20的轴位于一个公共平面内。
分配部件18优选由两种成波形的陶瓷板制成。板上的波纹平行排列，一个板的波纹的谷结合到另一个板的波纹的峰。这样形成通道20，其直径约为2mm。
如图2所示，多孔支承结构22包围分配部件18并横向延伸。该结构与部件18的峰和谷接触，形成多个平行通道，这些通道是固体氧化物燃料电池装置12的阳极14或阴极16的室。它们为固体氧化物燃料电池装置12提供电解质分配和除去。波形陶瓷板具有在通道20之间的孔，使燃料从通道20流入固体氧化物燃料电池装置10的阳极14或阴极16的室。
图3所示是交替的阳极14和阴极16以及它们与通道20的关系的分解图。
本发明基于玻璃料(glass-frit-based)的密封可以包封每个电池12，或者这些密封形成在各电池12，一组电池或结合有一个或多个电池12的部件之间的阻挡层。基于玻璃料的密封形成阻挡层时，可以是夹在相邻电池12之间的板的形式。结构22也可以由本发明的玻璃料构成。本发明的基于玻璃料的密封能防止氢气从一个电池12(或一组电池)扩散到另一个电池。基于玻璃料的密封可用于具有不同于图1-3所示的构造的SOFC装置，一个或多个SOFC装置的部件需要密封到另一个部件的任何情况。
根据本发明的实施方式，固体氧化物燃料电池装置10加入了能够在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封材料，该密封材料的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃。该密封材料包含75-95重量％(优选80-90重量％)的密封玻璃料和5-25重量％(优选10-20重量％)的研磨料添加剂，例如氧化铝研磨料、氧化锆研磨料或白榴石研磨料添加剂，使玻璃料和研磨料添加剂的总的重量％为100重量％。该添加剂的平均粒径优选小于5μm，更优选小于1μm，最优选小于0.5μm。
本发明的密封玻璃料不含B2O3，或不含有ZnO，或者只含少量的ZnO。该密封玻璃料包含按摩尔％的以下组分：
SiO2   70-85
Al2O3  0-5
Na2O3  0-8
K2O    10-25
ZnO    0-10
ZrO2   0-6
MgO    0-7
TiO2   0-2。
该玻璃料中SiO2的含量优选为72-80摩尔％。玻璃料中ZnO的含量优选为小于5摩尔％，更优选小于1摩尔％。玻璃中Al2O3的含量优选为1-3摩尔％。玻璃中K2O的含量优选为12-20摩尔％。玻璃料中TiO2的含量优选为小于1摩尔％，更优选为0％。
实施例
由下面的三个实施例进一步阐明本发明的密封玻璃料，所述玻璃料的组成按照摩尔％示出。
表1
 
实施例1 实施例2 实施例3
SiO2 78.0 78.0 77.1
Al2O3 2.5 2.5 2.4
Na2O3 0.0 0.0 0.4
K2O 19.5 14.5 17.4
ZnO 0.0 0.0 0.0
MgO 0.0 5.0 2.5
TiO2 0.0 0.0 0.25
表1列出的三种示例的碱金属-硅酸盐玻璃组成的数据。更具体地，这些数据是硅酸钾玻璃料的组成。熔融后，各组合物通过干法球磨成为平均粒径小于30μm，例如5-20μm的玻璃料。对SOFC密封材料所需的高CTE值和高软化点可以通过在较高粘度的粘性粉末化原料玻璃中加入提高膨胀系数的填料来获得。示例的填料有氧化铝研磨料、氧化锆研磨料(CTE≈120x10-7/℃)或白榴石K2O-Al2O3-4SiO2(CTE≈200x10-7/℃)添加剂，其量为5-25重量％，优选5-20重量％。
实施例1的玻璃料主要是K2O-Al2O3-SiO2，优选具有四硅酸盐的化学计量(即SiO2/K2O＝4)，因为该玻璃料与细的氧化铝添加剂的反应可能导致原位形成白榴石。
第二实施例的组成类似于第一实施例，但是用MgO替代了一部分的氧化钾(potassia)。这种改变产生较低粘度的玻璃料，当玻璃料混合物在900℃的密封温度下使用时提供更好的流动(优于实施例1)。由表1所示的第二示例的玻璃组合物形成的玻璃料的软化点为846℃。
第三实施例的组合物的组成类似于第二实施例，但是，该组合物含有更少的MgO，还含有少量Na2O3和TiO2。Na2O3和TiO2用作填料，以降低制得的组合物的软化点。该第三实施例与实施例1相比，明显降低了软化点，并具有更低的粘度。由表1示出的第三示例的玻璃组合物形成的玻璃料的软化点为773℃。
密封剂混合物。
密封材料包含80-95重量％的基于碱金属-二氧化硅的玻璃料和5-25重量％，优选10-20重量％的研磨料添加剂，使玻璃料和研磨料添加剂的总重量％为100重量％。添加剂的平均粒径优选小于30μm，更优选小于20μm，最优选小于10μm。例如，可使用90∶10的混合物(以重量％为基准)，如90％粉末化玻璃和10％的AlcoaTM氧化铝(其平均粒径小于5μm，优选小于1μm)，以促进形成白榴石。氧化铝添加剂的目的是在进行密封期间形成少量的白榴石(K2O-Al2O3-4SiO2)，将组合物的总体CTE升高到约100-110x10-7/℃。这些CTE值与用于燃料电池电极、互连件和支承结构的材料的CTE值相匹配。在该混合物中形成白榴石后，所得材料充分结晶，几乎不流动，直到温度达到约1100℃，因此该密封材料在最高达1000℃的操作温度下能起到密封作用。
三种示例的混合物与实施例1的玻璃料(表1)一起使用，并列于表2。第一混合物包含80重量％玻璃料和20％氧化锆研磨料添加剂。第二混合物包含90重量％玻璃料和20重量％白榴石研磨榴添加剂。第三混合物包含85重量％玻璃料和15重量％氧化铝研磨料添加剂。表2所示的第四实施例包含实施例的玻璃料(90重量％)和白榴石(10重量％)添加剂。
表2
 
实施例1玻璃料/氧化锆 实施例1玻璃料/白榴石 实施例1玻璃料/氧化铝 实施例3玻璃料/白榴石
组成重量％ 80重量％/20重量％ 90重量％/10重量％ 85重量％/15重量％ 90重量％/10重量％
密封温度 900℃ 875℃ 975℃ 750℃
*CTE，RT至500℃ 83x10-7/℃ 105x10-7/℃ 122x10-7/℃ 112.9x10-7/℃
*CTE是在烧结后的样品上测定的，术语RT表示室温。
表2显示，三种混合物都在低于1000℃的密封温度下形成密封。玻璃料/氧化锆混合物产生最低的密封CTE值。因此，如果需要较高的密封CTE值，在该混合物中还可以加入一定量的某些氧化铝研磨料添加剂，其添加量要能够将制成的混合物的CTE升高到要求的水平。
玻璃料/白榴石混合物中白榴石量仅为10重量％。虽然可以使用细粉碎的天然白榴石制备该混合物，但是在此示例的实施方式中，为升高制成的密封的CTE值所加入的白榴石的来源是一种玻璃-陶瓷(按摩尔％的组成如下：Na2O3为4.7；K2O为13.0；Al2O3为18.0；SiO2为59.1；TiO2为5.1)。该(玻璃-陶瓷)组合物在1600-1650℃的温度下熔融后，产生的材料于1100℃进行陶瓷化4小时，然后球磨至平均粒径为10-20μm。制得的玻璃/白榴石混合物在所有混合物最低焙烧温度下(即，最低密封温度分别为875℃和750℃)形成密封。
当使用白榴石填料与表1的实施例3的玻璃料时，该混合物形成高强度的粘性玻璃态涂层，并能在低至750℃的温度对高CTE的基板(如E-briteTM和氧化锆)充分密封。这种密封剂因为不含XnO，而与其它两种密封剂相比可能的还原性较低。对实施例3玻璃的适当化学计量比也可以通过在750℃加热，使第二混合物(即聚甲基丙烯酸甲酯)与硅酸钾水玻璃(例如，KasilTM16(从PQ corporation ofPhiladelphia，PA购得)慢慢溶解和均质化来获得。均质化后，将制成的涂料施用在e-bright基板上，该涂层为具有光泽的、透明的和高粘着性的。
玻璃料/氧化铝混合物使用细氧化铝(Alcoa A1000SG，购自Alcola，Pittsburg，PA)作为填料，使得在焙烧期间通过玻璃料与填料之间的反应原位形成白榴石；K2O-SiO2(玻璃料)+α-Al2O3(A1000SG)→K2O·Al2O3·4SiO2(白榴石)。制得的密封的高CTE证明(在焙烧期间)确实发生了该反应。
图4示出表2列出的两种混合物的温度/CTE性能(上部两个曲线)。注意到，这些混合物具有比美国专利6,291,092揭示的密封材料(下部曲线)更高的CTE和更低的粘度。
将表2列出的第二组成的混合物涂布在E-brightTM基板上，并在空气中于875℃焙烧1小时。然后，置于模拟的SOFC环境，在750℃用水蒸汽饱和2小时形成气体(97％CO2，3％H2)。制得的密封在该密封和基板之间形成良好的界面，没有碎裂的迹象。在处于模拟的SOFC环境中200小时后该界面的质量没有发生变化。
本发明的优点是，硅酸钾玻璃料混合物在低至750℃的温度下在用于SOFC的高CTE基板上形成密封。这些混合物提供了优良的与高Cr不锈钢合金的相容性，没有潜在的氧化还原反应，并且在置于模拟的还原性SOFC环境(该环境包含被水蒸汽饱和的形成的气体(97％CO2，3％H2))，在750℃下200小时后不受影响。
对本领域的技术人员而言，在不偏离本发明的精神和范围的前提下，下对本发明的各种变动和修改都是显而易见。因此，本发明意图覆盖在所附权利要求书和其等价物的范围之内对本发明的变动和修改。

Claims (8)

1.一种固体氧化物燃料电池装置，该装置加入了在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封材料，其中该密封材料的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃，按照重量％包含以下组分：
(i)75-95重量％玻璃料，该玻璃料本身具有按摩尔％的以下组成：
Figure FSB00000540821100011
(ii)5-25重量％的氧化铝、氧化锆或白榴石添加剂。
2.如权利要求1所述的固体氧化物燃料电池装置，其特征在于，该装置包含5-20重量％的平均粒径小于5μm的氧化铝、氧化锆或白榴石添加剂。
3.如权利要求1所述的固体氧化物燃料电池装置，其特征在于，所述玻璃料组合物按摩尔％包含以下组分：
Figure FSB00000540821100012
4.如权利要求3所述的固体氧化物燃料电池装置，其特征在于，玻璃料中ZnO量小于1摩尔％。
5.一种密封材料，该密封材料包含：
(i)75-95重量％玻璃料，该玻璃料本身具有按摩尔％的以下组分：SiO2为70-85；Al2O3为0-5；Na2O3为0-8；K2O为10-20；ZnO为0-10；ZrO2为0-6；MgO为0-7；TiO2为0-2，和
(ii)5-25重量％的氧化铝、氧化锆或白榴石添加剂。
6.如权利要求5所述的密封材料，其特征在于，所述玻璃料含有70-80摩尔％SiO2、1-3摩尔％Al2O3、0-5摩尔％ZnO。
7.如权利要求5所述的密封材料，其特征在于，具有小于1摩尔％的ZnO。
8.如权利要求5所述的密封材料，其特征在于，所述玻璃料与添加剂混合然后进行焙烧后，形成在600-800℃的中间温度范围的密封温度下耐氢气渗透的密封材料，该密封材料的CTE为100x10-7/℃至120x10-7/℃。
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