CN100564246C - 氢生成装置及燃料电池发电系统 - Google Patents

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Abstract

本发明的氢生成装置的主体(50)由生成以氢为主体的重整气体的重整部(10)、将作为重整反应的原料的重整原料提供给重整部的重整原料流路(1)、将包含于从重整部(10)得到的重整气体的CO转化为CO2的CO转化部(15)、将从重整部(10)得到的重整气体提供给CO转化部(15)的重整气体流路(2)、以及从CO转化部(15)得到的转化后气体的流路(3)。转化后气体流路(3)与重整原料流路(1)隔着共同的横壁(31)相邻，借助于此，来自转化后气体的热量以及来自CO转化部下游侧端面(15b)的辐射热被传递给在重整原料流路(1)内移动的重整原料。

Description

氢生成装置及燃料电池发电系统
技术领域
本发明涉及使用水蒸气使城市煤气和LP气体等碳氢化合物原料气体重整(以下称为“水蒸气重整”)，生成以氢为主体的重整气体的氢生成装置及具备该装置的燃料电池发电系统。
背景技术
将城市煤气和LP气体等碳氢化合物原料气体用水蒸汽重整，产生以氢为主体的氢生成装置，用于在例如燃料电池中作为原料气体使用的氢的制造。由于氢生成装置中的氢重整反应(以下简称为“重整反应”)为吸热反应，为了维持重整反应，有必要将重整部保持于550～800℃左右的温度下。因此，在氢生成装置中，设置燃烧器等加热源，利用从该加热源得到的高温燃烧气体及释放该燃烧气体的辐射热的辐射体对重整部进行加热。
另一方面，利用氢生成装置的重整部得到的重整气体，虽然以所述氢作为主体，但是含有重整反应中作为副产品生成的CO。如果将这样含有CO的重整气体直接提供给燃料电池，则该CO会使燃料电池内的催化剂活性降低。因此，在氢生成装置内，为了除去CO，在所述重整部的下游，配设利用转化反应使重整气体中含有的CO转化为CO2的CO转化部。
作为已有的氢生成装置，为了抑制从如上所述加热到高温的重整部向外部释放热量，沿重整部的壁面的外周配设隔热材料，隔着隔热材料包围着重整部设置CO转化部。(参照例如日本专利第3108269号公报(第2-4页、第3图)。又，其结构为，由同心状配置的多个直立的圆筒构成，在利用筒的壁面形成的筒状的间隙之一中充填重整催化剂以形成重整部，同时在位于该重整部外围的间隙中充填CO转化催化剂形成CO转化部，在这样的结构中，由于重整部利用维持于比该重整部还低的温度(180～400℃左右)的CO转化部覆盖其周围，因此热量从重整部向CO转化部移动。从而，能够抑制对外部的热排放。(参照例如日本专利特开2002-187705号公报(第5-10页)、第1图)。
在上述结构的氢生成装置中，由于重整部(的一方)比CO转化部的温度还高，热移动以从重整部向CO转化部移动为主，另一方面，从CO转化部释放出的热量实质上不移动到重整部。从而，不能使从CO转化部释放出的热量回流到重整部有效利用，因此不能够得到充分高的热效率。
发明内容
本发明鉴于这些已有的氢生成装置的存在问题，其目的是提供一种能够谋求提高热效率的氢生成装置及具备该装置的燃料电池发电系统。
而且，为了达到这些目的，本发明的氢生成装置，具备：利用重整反应由重整反应原料生成氢为主体的重整气体的重整部、将所述重整反应原料提供给所述重整部的重整原料流路、利用转化反应使所述重整气体中的一氧化碳减少的一氧化碳转化部、由所述重整部将所述重整气体提供给所述一氧化碳转化部的重整气体流路、以及将从所述一氧化碳转化部得到的转化后的气体取出的转化后气体流路，该氢生成装置中，在所述转化后气体流路和所述重整原料流路之间形成能进行热交换的结构。最好是所述重整原料流路比所述转化后气体流路更靠近所述氢生成装置的内部侧配置，所述转化后气体流路中配置于所述一氧化碳转化部的下游侧端面的部分和所述重整原料流路隔着共同的横壁直接接触。
在这样的结构中，转化后气体流路侧的温度维持于180～400℃左右，另一方面，重整原料流路侧的温度维持于110～120℃左右。因此，在这里，热量从转化后气体流路侧移动到重整原料流路侧，利用该热量加热在重整原料流路内移动的重整反应原料。这样，利用这样的结构，可以将以往未充分有效利用的重整气体转化部的热量用于重整反应原料的加热，因此可以谋求提高热效率。
并且，采用这样的结构，热量从转化后气体流路向装置的内部移动，因此可以将一氧化碳转化部中的转化反应产生的热封闭于装置的内部。
也可以形成所述一氧化碳转化部的发热部隔着空间面临所述转化后气体流路的壁部的结构。又，从所述一氧化碳转化部得到的转化后气体具有的热量通过所述转化后气体流路被提供给所述重整原料气体流路。
所述氢生成装置的主体部的内部形成以下所述结构即可，也就是通过以共同拥有中心轴并以规定的间隔相向配置的多个轴方向壁和与所述轴方向壁交叉地配置于所述轴方向壁的规定的端部上的多个径方向壁进行分隔，在所述主体部内形成所述重整原料流路、所述重整气体流路、及所述转化后气体流路，沿所述中心轴形成所述重整部，同时在所述重整部的所述轴方向侧形成所述一氧化碳转化部，所述重整原料流路围绕所述重整部的外侧配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的一个端面连通，至少有一部分沿所述重整部的所述轴方向的一个端面形成，所述重整气体流路围绕所述重整部的外围配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一端面连通，同时另一端部与所述一氧化碳转化部的上游面相连通，所述一氧化碳转化部在所述轴方向上隔着所述重整原料流路与所述重整部的所述一个端面相向配置，所述转化后气体流路，一个端部与所述一氧化碳转化部的下游面连通，在相向的所述一氧化碳转化部和所述重整部之间直接或间接地连接于沿着所述重整原料流路的所述重整部的端面的部分。
采用这样的结构，一氧化碳转化部在重整部的轴方向侧与该重整部的端面相向配置，并能够实现与该转化部连通的转化后气体流路和与重整部的所述端面连通的重整原料流路邻接的结构。又，在这样的结构中，由于转化后气体排出到配置于装置的内侧的重整部侧，因此可以将在转化反应中得到的热量封闭在装置的内部。
所述氢生成装置的主体部的内部，也可以是其结构为，利用共同拥有中心轴，以规定的间隔相向配置的多个轴方向壁和与所述轴方向壁交叉地配置于所述轴方向壁的规定的端部上的多个径方向壁进行分隔，以在所述主体部内形成所述重整原料流路、所述重整气体流路、以及所述转化后气体流路，沿所述中心轴形成所述重整部，同时在所述轴方向围着所述重整部外侧形成所述一氧化碳转化部，所述重整原料流路在所述轴方向上围绕所述重整部外侧配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一个端面连通，所述重整气体流路在所述轴方向上围绕所述重整原料流路外侧配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一个端面连通，同时另一端部与所述一氧化碳转化部的上游面连通，所述一氧化碳转化部位于所述重整气体流路与所述重整原料流路之间，在所述轴方向上包围所述重整原料流路配置，所述转化后气体流路，一个端部连通所述一氧化碳转化部的下游面，在所述一氧化碳转化部和所述重整部之间直接或间接地与所述重整原料流路接触，在所述轴方向上围绕所述重整原料流路的外侧构成。
在这样的结构中，能够实现一氧化碳转化部隔着重整原料流路围着重整部的外围侧配置，连通该转化部的转化后气体流路与重整原料流路相邻接的结构。又，在这样的结构中，由于转化后气体排出到位于装置内侧的重整部侧，因此可以将转化反应中得到的热量封闭在装置的内部。
最好是形成这样的结构，即该转化后气体冲击在所述转化后气体流路与所述重整原料流路相接触的部分中分隔该两流路的隔壁的从所述一氧化碳转化部的下游面喷出到所述转化后气体流路，其后沿着所述转化后气体流路移动的结构。
采用这样的结构，转化后气体的喷出方向与移动于重整原料流路内的重整反应原料的移动方向交叉，所以不会在将热量从转化后气体流路侧向重整原料流路侧移动时形成传热边界膜，因而可以进行更有效的热交换。
最好是在所述一氧化碳转化部中，从所述上游面向所述下游面的气体移动方向大致为垂直方向。
采用这样的结构，气体在该一氧化碳转化部内沿着大致垂直的方向移动，因此利用浮力的效果，能够在一氧化碳转化部的下游面形成均匀的辐射面，同时加速气体的移动。从而可以有效地进行热交换。
所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路也可以是所述混合原料气体流路部，所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、所述原料气体流路部及所述水流路部中的任何一个。
所述一氧化碳转化部也可以是由含有AL、Ce、Zr中的至少一种的金属氧化物构成的载体上承载作为转化催化剂的铂族金属。
在这样的结构中，由于载体由含有AL、Ce、Zr的金属氧化物构成，因此一氧化碳转化部的耐热性更加提高。从而能进一步提高该转化部的温度。其结果是，从转化后气体流路侧提供的热量变大了，因此能够更有效地达到本发明的效果。
也可以形成能够在所述重整气体流路与所述重整原料流路之间能进行热交换的结构。
采用这样的结构，能够将热量从转化后气体流路提供给重整原料流路，同时将热量从重整气体流路提供给重整原料流路。从而，可以谋求进一步提高热效率。特别是，由于能够从保持于550～800℃左右的高温的重整部供给热量，因此能够有效地加热重整原料流路内的重整反应原料。再者，由于将重整气体具有的热量提供给重整反应原料，因此可以将重整气体的温度控制为一氧化碳转化部的最适合的反应温度。
本发明的燃料电池发电系统是具备具有任一所述结构的氢生成装置与使用由所述氢生成装置供给的以氢为主成分的燃料气体及氧化剂气体用以发电的燃料电池。
采用这样的结构，是为了如上所述在氢生成装置中谋求提高热效率，能够实现一种谋求综合提高热效率的燃料电池发电系统。
本发明的上述目的、其他目的、特征及优点，在参照附图后，通过下面的合适的实施形态的详细的说明可以清楚了解。
附图说明
图1是表示本发明实施形态1的氢生成装置的结构的示意性剖面图。
图2是表示本发明实施形态2的氢生成装置的结构的示意性剖面图。
图3是表示本发明实施形态3的氢生成装置的结构的示意性剖面图。
图4是表示本发明实施形态4的氢生成装置的结构的示意性剖面图。
图5是表示本发明实施形态1的燃料电池发电系统的示意性结构图。
具体实施形态
以下参照附图对本发明的实施形态进行说明。又，附图表示实施形态的氢生成装置及具备该装置的燃料电池发电系统的特征性结构，对于向来公知的结构则省略图示及详细说明。
实施形态1
氢生成装置
图1是示意性表示本发明实施形态1的氢生成装置的结构的剖面图。
如图1所示，氢生成装置主要由安装上端及下端封闭的圆筒状主体50和圆筒状辐射筒21的燃烧器20、以及覆盖于该圆筒状主体50外周的隔热材料53构成。以下对氢生成装置的详细结构进行说明。
安装有辐射筒21的燃烧器20被收纳配置于主体50的中心部，且与主体50中心轴一致。圆筒状的主体50的内部，具体地说，主体50的内壁与辐射筒21之间的空间以圆筒状的，半径和轴方向的长度各不相同的同心状的多个纵壁102及合适地配设于该纵壁102的规定的端部的多个圆板状或中空圆板状的横壁103分隔。详细地说，利用多个纵壁102同心状地直立配置于主体50的内部，在纵壁102间形成间隙51，纵壁102的规定的端部利用横壁103适当封闭，以利用该间隙51形成所期望的气体流路。借助于此，在主体50内部形成重整部10、CO转化部15及各气体流路。
该各气体流路在主体50的半径方向的I-I’剖面上形成环状，从外侧向内侧按如下顺序配设具有二重构造的重整原料流路1的上游侧流路11、30、具有二重构造的燃烧气体流路4的下游侧流路41、重整气体流路2、重整部10及所示燃烧气体流路4的上游侧流路42。
重整部10具有圆筒状，隔着燃烧气体流路4的上游侧流路42，围绕辐射筒21的侧部和上部配置。在该重整部10的轴方向的上方，利用横壁103(以下特此将该横壁103称为“横壁31”)形成沿重整部10的上端面的重整原料流路1的下游侧流路30’。再在隔着该横壁31的重整部10的轴方向的上方，与重整部10的上端面相向地配设CO转化部15。然后，利用CO转化部15的下游侧端面15b与横壁31形成转化后气体流路3。在这里，如上所述CO转化部15与重整部10相向配置，由于两者间的间隙利用横壁31分隔，夹着横壁31形成的转化后气体流路3与所述下游侧流路30’隔着横壁31直接接触。
上述构成的主体50中，形成与装置的外部连通的所述重整原料流路1的原料供给口5及水供给口6、转化后气体流路3的气体取出口7、以及燃烧气体流路4的排气取出口8。又在安装于主体50的燃烧器20上，形成空气供给口20a及燃料供给口20b。
在燃烧气体流路4中，上游侧流路42的端部与安装辐射筒21的燃烧器20连通，同时下游侧流路41的端部通过排气取出口8与外部连通。又，重整原料流路1，在上游侧流路11的端部通过原料供给口5及水供给口6与外部连通的同时，下游侧流路30(30’)的端部与重整部10的上端面连通。又，重整气体流路2在上游侧端部与重整部10的下端面连通的同时，下游侧端部与CO转化部15的上游侧端面15a连通。又，转化后气体流路3的上游侧端部与CO转化部15的下游侧端面15b连通，下游侧端部通过转化后气体的取出口7与外部连通。
重整部10，由成型为粒状的金属氧化物构成的载体上承载作为重整催化剂的铂族金属颗粒充填于形成于纵壁102间的间隙51中形成。这样，重整部10形成于比重整原料流路1及重整气体流路2更靠近装置的内侧，上端面与重整原料流路1连通，同时下端面与重整气体流路2连通。
CO转化部15具有在由形成于陶瓷制蜂窝基体材料上的膜状金属氧化物构成的载体上分散、承载作为转化催化剂的铂族金属的结构。
主体50及燃烧器20除了与外部连通的上述原料供给口5、水供给口6、转化后气体取出口7、燃烧排气取出口8、空气供给口20a及燃料供给口20b的部分之外，其外围利用隔热材料53覆盖。
下面对上述氢生成装置的动作进行说明。
通过燃料供给口20b向燃烧器20提供燃料气体供给，同时通过空气供给口20a对燃烧器20进行空气供给。在这里，在图5中，如下所述将在燃料电池发电系统中得到的剩余燃料(所谓“废气”)作为燃料气体使用。然后，用所提供的燃料气体和空气进行扩散燃烧。在这里，由于燃烧器20由辐射筒21包围着，因此在辐射筒21内进行该燃烧，以此生成高温燃烧气体。该燃烧气体的热量通过辐射筒21利用辐射方式向主体50的半径方向的外侧传送。利用这样的辐射热加热重整部10的重整催化剂，同时该燃烧气体在辐射筒21内向轴方向上方移动，直接加热重整催化剂。借助于此，重整部10将温度维持于550～800℃左右。上升的燃烧气体在燃烧气体流路4的上游侧流路42内沿着纵壁102向轴方向往下移动，再在下游侧流路41内向轴方向上方移动，最终从燃烧排气取出口8排放到外部(图中的箭头i)。在这里，如下所述，在燃烧气体通过燃烧气体流路4移动的过程中，燃烧气体所具有的热量与重整原料流路1内移动的水之间进行热交换，该燃烧气体的热量被作为水蒸发部9的蒸发潜热利用。
从原料供给口5供给的，至少含有由碳和氢构成的化合物的原料气体(例如城市煤气、LP气体等碳氢化合物气体和甲醇等醇类)以及由水供给口6供给的水，作为重整反应原料通过重整原料流路1输送到重整部10。在这里，首先，由各供给口5、6供给的原料气体与水保持着不同的物质状态(即气体和液体)，在重整原料流路1的上游侧11的内部沿着纵壁102向轴方向的下方移动(图中的箭头a)。然后，在位于该流路11的底部的水蒸发部9中，水利用所述燃烧气体具有的热量和辐射热以及来自后述重整部10的热进行蒸发，成为水蒸汽。还有，该水蒸汽与所述原料气体的混合物(以下将其称为“混合原料气体“)在上游侧流路30内沿纵壁102往轴方向的上方移动(图中的箭头b)。而且，混合原料气体进入沿重整部10的上端面形成的重整原料流路1的下游侧流路30’，在该流路30’内沿横壁31通过半径方向向主体内侧移动，然后被提供给重整部10(图中的箭头c)。这样的供给过程中的混合原料气体的温度大约为110～120℃。又，在这里将所述混合原料气体进行移动的重整原料流路1的下游侧流路30’特别称为“混合原料气体流路30’”。
混合原料气体从重整部10的上端面被导入到其内部，在重整催化剂中沿纵壁102向轴方向的下方移动(图中的箭头d)。在这移动期间，混合原料气体被加热后温度上升，借助于此，进行重整反应生成重整气体。该重整气体以氢为主体，并含有作为副产品的CO。而且，生成的重整气体从重整部10的下端面放出到重整气体流路2，在该流路内沿纵壁102向轴方向的往上方移动(图中的箭头e)。并且在该流路内沿横壁103向半径方向移动，到达CO转化部15(图中的箭头f)。
提供给CO转化部15的上游侧端面15a的重整气体在CO转化部15的转化催化剂中向轴方向(铅直方向)往下方移动。在该过程中，该重整气体中含有的CO进行转化为CO2的反应，即转化反应，生成转化后气体。转化后气体从CO转化部15的下游侧端面15b在转化后气体流路3中铅直向下排出(图中的箭头g)，冲击该流路3的底面，即与混合原料气体流路30’的共通的横壁31。此后，在该流路内沿着横壁103向半径方向移动后，沿着纵壁102在该流路内向轴方向的上方移动并从气体取出口7被取出(图中的箭头h)。
燃料电池发电系统
图5是具备图1的氢生成装置的本实施形态的燃料电池发电系统的示意性结构图。
该燃料电池发电系统具备图1的氢生成装置150和燃料电池151。在这里，氢生成装置150中，在CO转化部15的下游设有CO净化部40。从CO转化部15得到的转化后气体中的CO浓度相应于转化反应的温度降低到重整气体中CO浓度的1/5～1/50。从而，作为对燃料电池提供的燃料气体，有必要将CO浓度降低到10ppm以下。为此，转化后气体还被提供给配设于CO转化部15的下游的CO净化部40进行处理。而且，这样由氢生成装置150得到的以氢为主体的气体作为燃料气体被提供给燃料电池151的燃料极。在燃料电池151中，利用提供给燃料极的燃料气体和提供给氧气极的氧气的反应进行发电。而且未用于反应的燃料气体作为废气被提供给氢生成装置的燃烧器，在该处进行燃烧。
如上所述如果采用本实施形态，在CO转化部15中，上述转化反应由于是发热反应，伴随反应产生热量，在CO转化部15中形成发热部。又，提供给CO转化部的重整气体自身具有热量。因此，CO转化部15及转化后气体的温度维持于180～400℃左右。特别是，由于如上所述进行作为发热反应的转化反应，在CO转化部15中，与上游侧端面15a相比，下游侧端面15b的温度较高。
在本实施形态中，配置于CO转化部15的下游侧端面15b侧的转化后气体流路3与混合原料气体流路部30’隔着共同的横壁31直接接触，而且，如上所述，流过混合原料气体流路30’的混合原料气体的温度约为110～120℃，流过转化后气体流路3的转化后气体温度为180～400℃。从而能够通过横壁31，从转化后气体向混合原料气体发生热移动，实现热交换。在这样的热交换中，转化后气体由于如上所述形成冲击横壁31的气流，因此在横壁31附近不形成传热界面膜，因而，与转化后气体形成不冲击横壁31的对向流或平行流的情况相比，能够得到较高效率的热交换。
又，不仅转化后气体具有的热量，还有来自CO转化部15的辐射热量，都通过转化后气体流路3被提供给混合原料气体。在这里，由于CO转化部15中的气体的流动方向为铅直向下，由于浮力的效果，在CO转化部15的下游侧端面15b上形成均匀的辐射面。从而，在CO转化部15中，如上所述从比上游侧端面15a温度高的下游侧端面15b均匀地释放出辐射热，通过横壁31有效地向混合原料气体提供热量。
这样，在本实施形态的氢生成装置中，利用来自重整部10的热对水的蒸发及混合原料气体进行加热，以此进行热回收，同时使利用从CO转化部15得到的转化后气体具有的热及CO转化部15的辐射热加热混合原料气体以进行热回收成为可能。因而，与以往的情况相比较，本实施形态能够谋求提高热回收量。
还有，在本实施形态中，转化后气体排出到配置于装置内侧的重整部10，因此得到了将转化反应导致的发热封入氢生成装置内部的效果。这样做，使得在氢生成装置中可以进行更高效率的热回收，因此在燃料电池发电系统中利用氢生成装置的情况下，能够谋求提高系统整体的热效率。
在这里，上面所述中，重整部10如上所述具有在成型颗粒状的金属氧化物载体上承载铂族金属的结构，但是重整部10的结构也可以是除此以外的结构。例如也可以是例如根据重整部10的形状，以形成于陶瓷或金属等蜂窝基体材料上的膜状金属氧化物作为载体，在该总体上分散铂族金属构成。
在这里，在如上所述中，CO转化部15具有在由形成于陶瓷制蜂窝基体材料上的膜状金属氧化物载体上分散、承载铂族金属的结构，但是，CO转化部15的结构也可以是这以外的结构。例如，基体材料也可以是由不锈钢等金属薄板构成的构造体，又，可以说相应于CO转化部15的形状，充填由成型为粒状的金属氧化物的载体上承载铂族金属的物质的结构。而且，作为CO转化部15的转化催化剂，除铂族金属外，还可以使用Cu-Zn等贱金属。又，在如本实施形态那样将铂族金属作为催化剂使用的情况下，由于比将贱金属作为催化剂使用的情况，催化剂具有更高的耐热性，因此能够使CO转化部15的温度更高。因此，CO转化部15及转化后气体与混合原料气体的温度差变得更大，因此，混合原料气体从CO转化部15及转化后气体回收的热量更多。
又，本实施形态为在燃烧器20及围绕该燃烧器的重整部10的轴方向上配置CO转化部15的结构，但是作为本实施形态的变形例，是将CO转化部15与重整部10的轴方向的位置逆向的结构，即也可以是燃烧器20及重整部10位于CO转化部15的轴上方部的结构。采用这样的结构，利用浮力的效果，转化后气体冲击横壁31的速度变大，因此能够进行更高效率的热交换。
实施形态2
氢生成装置
图2是表示本发明实施形态2的氢生成装置的结构的示意性剖面图。本实施形态的氢生成装置具有与实施形态1的氢生成装置相同的结构，以下几点为与实施形态1不同的地方。
在实施形态1中，是采用位于比水蒸发部9更下游的混合原料气体流路30’，即水蒸汽与原料气体混合流动的领域及转化后气体流路3相邻配置的结构，而在本实施形态中，比水供给口6更上游侧的重整原料流路1的领域、即仅流过原料气体的领域(以下将其称为“原料气体流路32”)，与转化气体流路3隔着共通的横壁33相邻配置。
具体地说，在本实施形态中，在重整原料流路1的上游侧流路11中包含利用横壁103进行分隔，在混合原料气体流路30’的轴方向上部与该流路部30’相向配置的原料气体流路部32。而且，原料气体流路部32隔着横壁33与转化后气体流路3直接接触。原料气体流路部32的下游，与实施形态1的结构相同。
在这样的结构中，由原料供给口5提供的原料气体沿着横壁103在原料气体流路32内向半径方向移动，此后，在重整原料流路1的上游侧流路11内沿纵壁102在轴方向向下方移动。另一方面，在比原料气体流路32更下游的领域内由水供给口6提供水，与实施形态1相同，在水蒸发部9中将水转化为水蒸汽，与原料气体混合。水蒸汽与原料气体混合的混合原料气体与实施形态1相同，在重整原料流路1的混合原料气体流路30内流动，被引导到重整部10。
在这里，如本实施形态那样，在邻接的转化后气体流路3与原料气体流路32中，在流过各流路的转化后气体与原料气体之间，转化后气体比原料气体温度高。因此，转化后气体具有的热及来自CO转化部15的辐射热通过共同的横壁33传送到流过原料气体流路部32的原料气体中，利用于对原料气体的加热。在这样的转化后气体与原料气体之间的热交换中，转化后气体与本实施形态1的情况一样，形成冲击与原料气体流路部32共同的横壁33那样的气流，因此能够如上所述体更高效率向原料气体传热。又，在这里也与实施形态1的情况相同，利用浮力的效果，在CO转化部15的下游侧端面15b上形成均匀的辐射面，从比上游侧端面15a温度更高的下游侧端面15b将辐射热有效地传送到原料气体上。
如上所述，在本实施形态的氢生成装置中，能够进行热回收，将从CO转化部15得到的转化后气体的热量利用于原料气体的加热。从而，能够与实施形态1一样，与已有的情况相比谋求提高热效率。
在本实施形态中，也与实施形态1一样，CO转化部15及重整部10的结构并不限于上述结构，也可以是除此以外的结构。又，作为本实施形态的变形例，也可以与实施形态1的变形例相同，形成将CO转化部15与重整部10的上下方向的位置反转的结构。在这种情况下，也能够取得与上述相同的效果。
燃料电池发电系统
本实施形态的燃料电池发电系统是在实施形态1的燃料电池发电系统(图5)中，取代实施形态1的氢生成装置，具备本实施形态的氢生成装置的系统。借助于此，能够构筑具备达到上述效果的氢生成装置的燃料电池发电系统。
实施形态3
氢生成装置
图3是表示本发明实施形态3的氢生成装置的结构示意性剖面图。本实施形态的氢生成装置具有与实施形态1的氢生成装置相同的结构，以下几点是与实施形态1不同的地方。
在本实施形态中，比原料供给口5更上游侧的重整原料流路1的领域，即只流水的领域(以下将其称为“水流路部34”)隔着传热抑制结构35与转化后气体流路3间接地相邻配置。而且，本实施形态的重整原料流路1中，在比该水流路部34更下游侧的领域中从原料供给口5提供原料气体。该原料气体与在水蒸发部9中生成的水蒸汽混合，由此得到的混合原料气体与实施形态1一样被引导到重整部10。
具体地说，本实施形态中，在重整原料流路1的上游侧流路11上含有利用横壁103分隔，在混合原料气体流路30’的轴方向上部与该流路部30’相向配置的水流路部34。而且，水流路部34隔着横壁36及传热抑制结构35，间接地与转化后气体流路3接触。水流路部34的下游与实施形态1的结构相同。
在这样的结构中，由水供给口6提供的水在水流路部34内沿着横壁103向半径方向移动，其后，在重整原料流路1的上游侧流路11内沿着纵壁102向轴方向的下方移动。另一方面，在比水流路部34更下游的领域中从原料供给口5提供原料气体。在流路内移动的水与实施形态1一样，在水蒸发部9中变为水蒸汽后与原料气体混合。水蒸汽与原料气体混合的混合原料气体与实施形态1一样流过重整原料流路1的混合原料气体流路部30’，被引导到重整部10。
在这里，如本实施形态所述，间接邻接的转化后气体流路3与水流路部34中，在转化后气体与水之间，转化后气体比水的温度更高。因此，转化后气体具有的热与来自CO转化部15的辐射热量通过传热抑制结构35传送到在水流路部34中移动到水中。这种情况下，从CO转化部15侧转移到水流路部34侧的热量由传热抑制结构35将热量调整到该水不蒸发的程度。作为传热抑制结构35，采用例如在玻璃纤维等隔热材料中，将使热传导率更高的金属分散·混合的构件、对陶瓷等颗粒设置空隙充填的构件、利用温度几乎不上升的相变充填吸热的材料的构件等。
在本实施形态中的转化后气体与水之间的热交换中，转化后气体与实施形态1的情况相同，形成冲击相当于转化后气体流路3的底面的横壁36那样的气流。因此，与实施形态1一样，能够更有效率地将热传送到水中。而且与实施形态1的情况相同，利用浮力的效果，在CO转化部15中，从比上游侧端面15a温度更高的下游侧端面15b将辐射热有效地传送到水中。
如上所述，在本实施形态的氢生成装置中，能够将从CO转化部15得到的转化后气体的热量利用对水的加热进行热回收。从而，与实施形态1一样，能够谋求比已有技术的情况提高热效率。
在本实施形态中，与实施形态1一样，CO转化部15及重整部10的结构并不限定于上述结构，除此以外的其他结构也可以。又，作为本实施形态的变形例，也可以是将CO转化部15与重整部10的上下方向的位置逆转的结构。
燃料电池发电系统
本实施形态的燃料电池发电系统是在实施形态1的燃料电池发电系统(图5)中，取代实施形态1的氢生成装置，具备本实施形态的氢生成装置的系统。借助于此，能够构筑具备达到上述效果的氢生成装置的燃料电池发电系统。
实施形态4
氢生成装置
图4是表示本发明实施形态4的氢生成装置的结构的示意性剖面图。本实施形态的氢生成装置具有与实施形态1的氢生成装置相同的结构要素，其结构在以下几点与实施形态1不同。
即在实施形态1中将CO转化部15及转化后气体流路3配置于装置的轴方向的重整部10的上方，而在本实施形态中，在装置的半径方向上，围绕重整部10的外围配置圆筒状的CO转化部15’以及转化后气体流路3，而且在重整部10与转化气体流路3之间配置重整原料气体流路1的混合原料气体流路部30’。
具体地说，在本实施形态中，封闭上端及下端的圆筒状主体50的内部与实施形态1一样以纵壁102及横壁103分隔，借助于此，在装置的中心，围着安装有辐射筒21的燃烧器20，形成圆筒状的重整部10。而且，围绕该重整部10形成装置半径方向的II-II’线剖面的形状为环状的圆筒状的各气体流路及CO转化部15。
在这里，从装置的半径方向的外侧向内侧按顺序形成具有二重结构的燃烧气体流路4的下游侧流路41、成为具有三重结构的重整原料流路1的二重的上游侧流路11、30、具有二重结构的重整气体流路2的下游侧流路23、CO转化部15’、转化后气体流路3、所述重整原料流路1的下游侧流路30’、所述重整气体流路2的上游侧流路22、重整部10及燃烧气体流路4的上游侧流路42。又，具有多重结构的流路的所述上游侧流路与下游侧流路通过利用横壁103形成的半径方向的流路连通。
在上述各气体流路中，在燃烧气体流路4中，上游侧流路42的端部与安装辐射筒21的燃烧器20相连通，同时下游侧流路41的端部通过排气取出口8与外部连通。又，重整原料流路1在上游侧流路11的端部通过原料供给口5及水供给口6与外部连通，同时下游侧流路30’的端部与重整部10的下端面连通。又，重整气体流路2在上游侧流路22的端部与重整部10的上端面连通，同时下游侧流路23的端部与CO转化部15’的上游侧端面15’a连通。又，转化后气体流路3在上游侧端部与CO转化部15’的下游侧端面15’b连通的同时，下游侧端部通过转化后气体取出口7与外部连通。
又，在本实施形态中，CO转化部15’不是像实施形态1的CO转化部15那样，在形成于蜂窝状基材上的膜状的金属氧化物载体上承载铂族金属构成，而是在成型为粒状的金属氧化物载体上承载铂族金属构成，并且配置于位于重整气体流路2和转化后气体流路3之间的圆筒状区域形成。
在本实施形态中，从原料供给口5及水供给口6供给的原料气体及水在重整原料流路1的外侧的上游侧流路11内沿着纵壁102向轴方向的下方流动(图中的箭头A所示)。然后，在该流路底部的水蒸发部9中，水受到来自重整部10及燃料气体流路4内的燃烧气体的热而蒸发。混合这样生成的水蒸汽和原料气体形成混合原料气体，在内侧的上游侧流路30内沿着纵壁102向轴方向的上方流动(图中的箭头B)。其后，进入下游侧流路30’，在该流路内沿着纵壁102再向轴方向的下方流去。在这里，特此将流过混合原料气体的重整原料流路1的下游侧流路30’称为“混合原料气体流路部30’”。通过该混合原料气体流路部30’，该混合原料气体从重整部10的下端被供给到重整部10的内部(图中的箭头C)。混合原料气体在重整部10内沿着纵壁102流向轴方向的上方的过程中发生重整反应，生成以氢为主体的重整气体。
生成的重整气体在重整气体流路2的上游侧流路22内沿着纵壁102向轴方向的下方流动后，再在下游侧流路23内沿着纵壁102向轴方向的上方流动(图中的箭头D及E)，到达CO转化部15’。在像这样的重整气体流动的过程中，重整气体流路2的上游侧流路22与混合原料气体流路部30’隔着共同的纵壁39相邻接，因此重整气体具有的热量通过共同的纵壁39传送给混合原料气体。另一方面，提供给CO转化部15’的重整气体向着主体内侧，向圆筒状的该转化部15’的半径方向、即与氢生成装置的中心轴(未图示)垂直的方向流动(图中的箭头F)。在这一过程中，通过转化反应生成转化后气体。因此，由于该转化反应如上所述是发热反应，CO转化部15’的下游侧端面(即内周面)15’b比上游侧端面(即外周面)15’a温度高。从CO转化部15’得到的转化后气体形成从CO转化部15’的下游侧端面15’b垂直地冲击与重整原料流路1的混合原料气体流路部30’共同的纵壁37的气流，进入转化后气体流路3。然后，转化后气体沿着纵壁37在转化后气体流路3内流向轴方向的上方，从转化后气体取出口7取出。(图中的箭头G)。
在这样的结构中，由于混合原料气体流路部30’隔着共同的纵壁37与转化后气体流路3相邻接，因此与实施形态1的情况相同，热量从温度高的转化后气体向温度低的混合原料气体移动。在进行这样的热交换时，如上所述，由于转化后气体形成冲击纵壁37那样的气流，因此在纵壁37附近不形成传热边界膜，从而能够更有效地进行从转化后气体向混合原料气体的热交换。又利用来自比上游侧端面15’a温度更高的CO转化部15’的下游侧端面15’b的辐射热加热纵壁37，从纵壁37将热传送到混合原料气体。
这样，如果采用本实施形态，利用通过混合原料气体回收来自转化后气体及CO转化部15’的热，能够谋求提高热效率。又，由于转化后气体排放到配置于主体内侧的重整部10一侧，因此有将转化反应得到的热封闭在内部的效果。还有，比重整部10温度更低的CO转化部15’覆盖着重整部10的主要的放热面配置于外围，而且通过CO转化部15’的气体的流动方向(与轴方向垂直的方向)与通过重整部10的气体的主要流动方向(即轴方向)几乎垂直，因此可以有效地抑制从重整部10的放热量。
再者，在这里，由于混合原料气体流路部30’与重整气体流路2的上游侧流路22通过共同的纵壁39直接连接，因此，能够通过该纵壁39将热量从重整气体传送到混合原料气体。又，利用来自重整部10的辐射热加热纵壁39，通过该纵壁39将热传送到混合原料气体。这样，在存在大的温度差的混合原料气体与重整气体之间，能够利用混合原料气体从重整气体及重整部10回收热量。因此，在这样的结构中，能够更有效地进行热回收。又，同时可以实现利用热量从重整气体向混合原料气体移动减少重整气体具有的热量，将提供给CO转化部15’的重整气体的温度控制为适于转化反应的温度。
如上所述，重整部10与实施形态1一样，具有在成型为粒状的金属氧化物的载体上承载铂族金属的结构，但是也可以是相应于重整部10的形状，在由陶瓷和金属等构成的蜂窝状基材上形成的膜状金属氧化物载体上分散承载铂族金属的结构。
又，如上所述，CO转化部15’具有在成型为粒状的金属氧化物载体上承载铂族金属的结构，但是也可以是相应于CO转化部15’的形状，在由陶瓷和金属等构成的蜂窝状基材上形成的膜状金属氧化物载体上分散承载铂族金属的结构。还有，作为转化催化剂，除铂族金属以外，还可以使用Cu-Zn等贱金属。使用铂族金属作为催化剂的情况下的效果如实施形态1中所述。
采用如本实施形态那样沿着重整部10的外周配置CO转化部15’的结构，还是如实施形态1～3那样在重整部10的轴方向端部侧配置CO转化部15的结构，可以任意选择，但是转化后气体流路3与重整原料流路1的接触面积越大就越可以有效地进行热交换，因此最好是合适地选择该接触面积大的结构。借助于此，本发明的效果能够更有效地实现。例如，在构成氢生成装置的重整部10中，轴方向的长度比径向的长度更长。因此，在这样的结构中，如本实施形态那样，最好是将CO转化部15’配置于重整部10的外周，这样的结构该接触面积大，因此更加理想。
燃料电池发电系统
本实施形态的燃料电池发电系统，在实施形态1的燃料电池发电系统(图5)中，取代实施形态1的氢生成装置，具备本实施形态的氢生成装置的装置。借助于此，能够形成具备达到上述效果的氢生成装置的燃料电池发电系统。
又，在上述实施形态1～4中，向燃烧器20提供的燃料气体，使用燃料电池151中的剩余燃料，例如该燃料气体也可以使用城市煤气、甲烷、LP气体、灯油等气体碳氢化合物燃料或氢等。又，在上述实施形态1～4中对重整部10供给的原料气体使用城市煤气，但是除此以外也可以使用甲烷、LP气体、甲醇、汽油等其他碳氢化合物原料。
再者，在上述实施形态1～4中，对同心圆状的形成圆筒状气体流路的圆筒式氢生成装置进行说明，本发明也可以适用于具有除此以外形状的氢生成装置。
从上述说明，本领域的技术人员可以清楚了解本发明的许多改良及其他实施形态。从而，上述说明应该仅作为例示来解释，上述说明是以将实施本发明的最佳实施形态作为对本行业技术人员的教学示范的目的来提供的。在不脱离本发明的精神的情况下，可以对其结构及/或功能的细节进行实质性的变更。
工业应用性
本发明的氢生成装置作为使用于燃料电池发电系统等的氢生成装置是有用的。
本发明的燃料电池发电系统作为具备能够谋求提高热效率的氢生成装置的燃料电池发电系统等是有用的。

Claims (23)

1.一种氢生成装置，利用重整反应由重整反应原料生成氢为主体的重整气体的重整部、将所述重整反应原料提供给所述重整部的重整原料流路、利用转化反应使所述重整气体中的一氧化碳减少的一氧化碳转化部、由所述重整部将所述重整气体提供给所述一氧化碳转化部的重整气体流路、以及将从所述一氧化碳转化部得到的转化后的气体取出的转化后气体流路，其特征在于，
在所述转化后气体流路和所述重整原料流路之间形成能进行热交换的结构，
所述氢生成装置的主体部的内部，利用共同拥有中心轴，以规定的间隔相向配置的多个轴方向壁、以及与所述轴方向壁交叉地配置于所述轴方向壁的规定的端部上的多个径方向壁进行分隔，以此在所述主体部内形成所述重整原料流路、所述重整气体流路、以及所述转化后气体流路，沿所述中心轴形成所述重整部，同时在所述重整部的所述轴方向侧形成所述一氧化碳转化部，
所述重整原料流路围绕所述重整部外侧配置，其一个端部与所述重整部的所述轴方向的一个端面连通，至少其一部分沿所述重整部的所述轴方向的一个端面形成，
所述重整气体流路围绕所述重整部外围配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一端面连通，同时，另一端部与所述一氧化碳转化部的上游面连通，
所述一氧化碳转化部在所述轴方向上隔着所述重整原料流路与所述重整部的所述一个端面相向配置，
所述转化后气体流路，一个端部连通所述一氧化碳转化部的下游面，在相向的所述一氧化碳转化部和所述重整部之间，直接或间接地与所述重整原料流路的沿着所述重整部的端面的部分接触。
2.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，形成所述一氧化碳转化部的发热部隔着空间面临所述转化后气体流路的壁部的结构。
3.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整原料流路比所述转化后气体流路更靠所述氢生成装置的内部侧配置。
4.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述转化后气体从所述一氧化碳转化部的下游面放出到所述转化后气体流路内，使其在所述转化后气体流路与所述重整原料流路接触的部分冲撞分隔该两流路的隔板，其后沿着所述转化后气体流路移动。
5.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，在所述一氧化碳转化部中，从所述上游面向下游面的气体移动方向大致为垂直方向。
6.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述混合原料气体流路部。
7.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述原料气体与水以不同的物质状态移动的所述流路部。
8.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备仅移动所述原料气体的原料气体流路部、所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述原料气体流路部。
9.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备仅移动所述水的水流路部、所述水与所述原料气体以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述水流路部。
10.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，所述一氧化碳转化部是由含有Al、Ce、Zr中的至少一种的金属氧化物构成的载体承载作为转化催化剂的铂族金属。
11.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于，在所述重整气体流路和所述重整原料流路之间形成能进行热交换的结构。
12.一种燃料电池系统，其特征在于，具备
权利要求1所述的氢生成装置、以及
使用由氢生成装置提供，以氢为主成分的燃料气体及氧化剂气体进行发电的燃料电池。
13.一种氢生成装置，利用重整反应由重整反应原料生成氢为主体的重整气体的重整部、将所述重整反应原料提供给所述重整部的重整原料流路、利用转化反应使所述重整气体中的一氧化碳减少的一氧化碳转化部、由所述重整部将所述重整气体提供给所述一氧化碳转化部的重整气体流路、以及将从所述一氧化碳转化部得到的转化后的气体取出的转化后气体流路，其特征在于，
在所述转化后气体流路和所述重整原料流路之间形成能进行热交换的结构，
所述氢生成装置的主体部的内部，利用共同拥有中心轴，以规定的间隔相向配置的多个轴方向壁、以及与所述轴方向壁交叉地配置于所述轴方向壁的规定的端部上的多个径方向壁进行分隔，以此在所述主体部内形成所述重整原料流路、所述重整气体流路、以及所述转化后气体流路，沿所述中心轴形成所述重整部，同时在所述轴方向围着所述重整部外侧形成所述一氧化碳转化部，
所述重整原料流路在所述轴方向上围绕所述重整部外侧配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一个端面连通，
所述重整气体流路在所述轴方向上围绕所述重整原料流路外侧配置，一个端部与所述重整部的所述轴方向的另一个端面连通，同时另一端部与所述一氧化碳转化部的上游面连通，
所述一氧化碳转化部位于所述重整气体流路与所述重整原料流路之间，在所述轴方向上包围所述重整原料流路配置，
所述转化后气体流路，一个端部连通所述一氧化碳转化部的下游面，在所述一氧化碳转化部和所述重整部之间直接或间接地与所述重整原料流路接触，在所述轴方向上围绕所述重整原料流路的外侧。
14.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，形成所述一氧化碳转化部的发热部隔着空间面临所述转化后气体流路的壁部的结构。
15.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整原料流路比所述转化后气体流路更靠所述氢生成装置的内部侧配置。
16.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述转化后气体从所述一氧化碳转化部的下游面放出到所述转化后气体流路内，使其在所述转化后气体流路与所述重整原料流路接触的部分冲撞分隔该两流路的隔板，其后沿着所述转化后气体流路移动。
17.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述混合原料气体流路部。
18.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述原料气体与水以不同的物质状态移动的所述流路部。
19.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备仅移动所述原料气体的原料气体流路部、所述原料气体与水以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述原料气体流路部。
20.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述重整反应原料含有碳氢化合物原料气体和水，所述重整原料流路具备仅移动所述水的水流路部、所述水与所述原料气体以不同的物质状态移动的流路部、使所述水蒸发成为水蒸汽的水蒸发部、以及移动所述原料气体与所述水蒸汽混合的气体的混合原料气体流路部，
与所述转化后气体流路直接或间接接触的所述重整原料流路为所述水流路部。
21.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，所述一氧化碳转化部是由含有Al、Ce、Zr中的至少一种的金属氧化物构成的载体承载作为转化催化剂的铂族金属。
22.如权利要求13所述的氢生成装置，其特征在于，在所述重整气体流路和所述重整原料流路之间形成能进行热交换的结构。
23.一种燃料电池系统，其特征在于，具备
权利要求13所述的氢生成装置、以及
使用由氢生成装置提供，以氢为主成分的燃料气体及氧化剂气体进行发电的燃料电池。
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