CN100539290C - 安全性改进的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种包含膜(“安全膜”)的二次电池，所述膜包括在高温下产生可燃性气体的可膨胀石墨和在高温下引起吸热反应并产生焦炭的聚氨酯(PU)。安全膜布置在电池中。根据本发明的二次电池具有这样的效果，可以将安全膜容易地附着到不影响二次电池操作部件的二次电池区域上，在不使二次电池的效率变差下制造表现出优异可燃性的二次电池。

Description

安全性改进的二次电池
技术领域
本发明涉及一种安全性改进的二次电池，更特别地，涉及一种包含膜(“安全膜”)的二次电池，所述安全膜包括在高温下产生可燃性气体的可膨胀石墨和在高温下引起吸热反应并产生焦炭的聚氨酯，所述安全膜布置在电池内。
背景技术
随着移动设备越来越发展和对这样的移动设备需求的增加，对作为移动设备能源的二次电池的需求也急剧增加。对它们中具有高能量密度和高放电电压的锂二次电池已经进行许多研究，现在已被商业化并广泛使用。
锂二次电池产生的最大问题之一是安全性低。在如过充电、外加热和物理变形等许多情况中，锂二次电池着火和爆炸的可能性很强。因此，已经提出了防止引起锂二次电池燃烧和爆炸的过充电和防止因锂二次电池物理变形引起的内短路发生的许多方法。尽管提供了这些防止措施，但是仍需要一种防止锂二次电池燃烧和爆炸的方法，或者当引发锂二次电池燃烧时需要一种抑制锂二次电池燃烧进展的方法。
通常，可以使用在电池外安装元件的方法和使用含于电池内的材料的方法来防止由于二次电池过充电引起的二次电池燃烧和爆炸。对利用电池温度变化的PTC元件和CID元件、利用电池电压变化的保护电路、和利用电池内压变化的安全气孔的应用属于前者。添加能随电池温度或电压变化而物理、化学或电化学地变化的材料则属于后者。
安装在电池外的元件利用电池的温度、电压和内压，结果实现安全拦截。但是，另外需要安装过程和安装空间。另一方面，CID元件仅适用于圆柱形电池。另外，在例如内短路、钉穿透或局部压碎等需要快的响应时间的试验相关的电池中，所述元件不能有效地表现保护功能。
作为使用含于电池中的材料的方法，存在为改进安全性将添加剂加到电解质或电极中的方法。例如，可以将在如过放电等条件下产生电化学聚合的材料加到电解质中，使得在过放电时该材料的聚合产物在电极上形成钝化膜或使电解质固化以抑制电池的不正常操作。该化学安全措施不需要另外的过程和空间，适用于所有种类的电池。但是，该化学安全措施不保证电池的可靠性操作。而且，由于加入该材料而使电池的性能降低。
因此，非常需要一种在不影响电池的操作且不需要大空间下容易地提供具有可燃性的电池的技术。
发明内容
由此完成了本发明，用以解决上述问题和其它还需要解决的技术问题。
作为解决上述问题的大量广泛深入的研究和实验的结果，本发明的发明人发现，当将包含在高温下产生可燃性气体的可膨胀石墨和在高温下引起吸热反应并产生焦炭的聚氨酯的膜(“安全膜”)安装在二次电池中时，在不影响二次电池的操作部件下可以将安全膜容易地附着在二次电池上，在不使二次电池的效率变差下可以制造表现出优异可燃性的二次电池。基于这些发现完成了本发明。
具体实施方式
根据本发明，通过提供包含膜(“安全膜”)的二次电池，所述安全膜包括在高温下产生可燃性气体的可膨胀石墨和在高温下引起吸热反应并产生焦炭的聚氨酯(PU)，且所述安全膜布置在电池中，可以实现上述和其它目的。
根据本发明的安全膜是薄膜，因此本发明具有可以将安全膜容易地施涂在电池的特定区域上和施涂安全膜的空间尺寸很小的优点。另外，包含在安全膜中的石墨组分和聚氨酯组分利用石墨组分和聚氨酯组分分别产生的可燃性气体和焦炭提供有效的完美的可燃性。
石墨组分和聚氨酯组分可以以许多方式包含在安全膜中。例如，(1)可以将石墨组分和聚氨酯组分加到衬底膜中，(2)可以将石墨组分和聚氨酯组分涂布在衬底膜表面上，或(3)该组分之一(例如聚氨酯组分)可以是衬底，而另一组分(例如石墨组分)可以加到或涂布到该衬底上。
关于第一种和第二种膜结构，对所述衬底膜并无特别限定，只要衬底膜稳定地负载可膨胀石墨和PU，同时衬底膜在电池中不引起化学反应就可以。例如，衬底膜可以用聚烯烃基聚合物如聚乙烯、聚丙烯和聚丁烯、聚氨酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯制成。
在优选方案中，基于安全膜的总重量，所述安全膜包含20重量％～50重量％的可膨胀石墨和20重量％～50重量％的PU。尽管可膨胀石墨和PU的该含量对于提供合适的可燃性和制造该膜是合适的，但是理所当然的，可膨胀石墨和PU的含量可以根据可膨胀石墨和PU是加到衬底膜中或还是涂布在衬底膜表面上而变化。
关于第三种膜结构，优选通过将可膨胀石墨加到作为衬底膜的PU中制造该安全膜。在这种情况中，基于包含PU作为衬底膜的安全膜的总重量，所述安全膜优选包含20重量％～50重量％的可膨胀石墨。
根据本发明的可膨胀石墨是包含酸的材料，所述酸含于石墨的分层晶体结构中。该可膨胀石墨具有如下性能，由于在150℃或更高的高温下的吸热反应而使石墨层之间含有的酸蒸发，从而石墨迅速膨胀至高达其初始体积的300％～400％。根据酸的蒸发，该可膨胀石墨放出可燃性气体，可燃性气体增加极限氧指数(LOI)以基本防止电池燃烧。另外，石墨本身是传导材料。因为该原因，当该石墨包含在电池中时，石墨不影响电池的性能和操作。通常，石墨的分层晶体结构中含有的酸可以是硫酸、硝酸或它们的混合物。可膨胀石墨的规格和制造可膨胀石墨的方法是熟知的，因此不给出它的另外说明。
通常，商业化的可膨胀石墨具有150μm的粒径。另一方面，根据本发明的可膨胀石墨具有优选5～40μm，更优选10～25μm的粒径。当可膨胀石墨的粒径太大时，安全膜的厚度增加。当可膨胀石墨的粒径太小时，石墨粉末粘附，结果不能均匀地分布石墨。
PU是在其分子链中具有氨基甲酸酯结构(-NHCO2-)的聚合物。PU具有如下性能，PU在约200℃的温度下引起吸热反应，在约400℃的温度下产生焦炭，从而抑制电池的另外的氧化反应。
可以优选用在本发明中的PU的分子量为10,000～50,000。PU的规格和制造PU的方法是熟知的。
例如，可以通过包含至少两个异氰酸酯基团的异氰酸酯化合物(a)与包含至少两个异氰酸酯官能团的有机化合物(b)之间的反应制造PU。或者，可以通过使上述化合物(a)和(b)以及包含一个或两个异氰酸酯官能团和至少一个亲水性离子基团的有机化合物(c)聚合以构成聚氨酯预聚物(d)，在聚氨酯预聚物(d)中异氰酸酯基团包含在它的相对端，以每分子0.1～10的摩尔比包含离子基团，它的数均分子量为1,000～30,000，链扩展该聚氨酯预聚物(d)来制造PU。
当然，可以用其它不同的方法制造的许多种PU可以用在本发明中。通常，商业化PU以液体或粉末相提供。根据本发明，优选加入具有5～15μm粒径的PU粉末以便容易地制造安全膜。当PU粉末的粒径太大时，安全膜的厚度过度增加，安全膜的强度大大地降低。另一方面，当PU粉末的粒径太小时，PU粉末容易粘附，结果不能均匀地分布PU粉末。
安全膜可以简单地制造。例如，可以通过挤出可膨胀石墨、PU粉末和用于衬底膜的聚合物来制造安全膜。当PU用作衬底膜时，可以通过挤出可膨胀石墨和PU粉末来制造安全膜。当以液相制造PU时，可以通过将可膨胀石墨加到该液体组分中、从而将该液体组分形成浆体相和将该浆体相组分涂布在衬底膜上来制造安全膜。另外，可以部分共同地使用上述方法来制造可膨胀石墨和PU包含在衬底膜中的复合结构的安全膜。
对安全膜的厚度没有特别限定，只要当安全膜附着在电池内时安全膜不影响电池的部件就可以。
安全膜可以附着在电池壳内或壳外，或附着在电池的电极组件或盖组件上。
当安全膜直接附着在电极组件上时，例如，可以以包括双电池(bicell)或全电池(full cell)的结构构造电极组件，安全膜可以插在双电池或全电池之间。
考虑到主要由于电极上的反应、例如电极上的电解质分解，而引起电池的安全相关问题这一事实，利用将安全膜包含在电极组件中的上述结构可以预期二次电池的改善的安全性。
下文将更详细地描述本发明的实施例。但是，应注意本发明的范围不受解释的实施例限制。
[实施例1]
1-1.阴极的制造
将95重量％作为阴极活性材料的LiCoO2、2.5重量％的Super-P(导电剂)和2.5重量％的PVdF(偶联剂)加到作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中制备阴极混合物浆体。将该阴极混合物浆体涂布在铝箔上，然后干燥和加压以制造阴极。
1-2.阳极的制造
将95重量％作为阳极活性材料的人工石墨、2.5重量％的Super-P(导电剂)和2.5重量％的PVdF(偶联剂)加到作为溶剂的NMP中制备阳极混合物浆体。将该阳极混合物浆体涂布在铜箔上，然后干燥和加压以制造阳极。
1-3.安全膜的制造
将30重量％的具有20μm粒径的可膨胀石墨和40重量％的具有10μm粒径的聚氨酯(PU)粉末混合到作为衬底膜用组分的聚丙烯托盘中。挤出该混合物以制造具有100μm厚度的安全膜。
1-4.电池的组件
使用Cell GuardTM作隔板。依次堆积如1-1段所述制造的阴极和如1-2段所述制造的阳极和隔板以制造双电池。以这种方式制造多个双电池。将如1-3段所述制造的安全膜插在一些双电池之间。最后，将该双电池安装在电池壳中以制造二次电池。
[实施例2]
除将30重量％的具有20μm粒径的可膨胀石墨混合到作为衬底膜的PU中和挤出该混合物以制造安全膜外，以实施例1的相同方式制造二次电池。
[对比例1]
除不使用安全膜外，以实施例1的相同方式制造二次电池。
[实验例1]
在下表1中指定的条件下对根据实施例1、实施例2和对比例1制造的二次电池进行过充电实验。
<表1>
 
充电电流 实施例1 实施例2 对比例1
1C速率 排气 排气 爆炸
5C速率 排气 排气 爆炸
从上面的表2可以看到，实验结果表明，对于根据实施例1和实施例2制造的二次电池，由于在各个过充电条件下可膨胀石墨产生的可燃性气体，所以二次电池的电池壳的密封区域相互分离，从而气体从二次电池中排出，聚氨酯产生焦炭，从而引起吸热反应，因此，确保了二次电池的安全性。另一方面，实验结果表明，根据对比例1制造的二次电池着火并爆炸。
本发明的效果
从上面的说明明显看到，根据本发明的二次电池具有这样的效果，可以将安全膜容易地附着到不影响二次电池操作部件的二次电池区域上，在不使二次电池的效率变差下制造表现出优异可燃性的二次电池。
尽管为了说明性目的已经公开了本发明的优选实施方案，但是本领域的技术人员将认识到在不偏离如附带的权利要求所公开的本发明的范围和精神下可以有许多修改、增加和替换。

Claims (8)

1.一种包含安全膜的二次电池，所述安全膜包括在150℃以上的温度下产生可燃性气体的可膨胀石墨和在200℃的温度下引起吸热反应并在400℃的温度下产生焦炭的聚氨酯，该安全膜布置在电池中。
2.如权利要求1所述的二次电池，其中基于所述安全膜的总重量，所述安全膜包含20重量％～50重量％的可膨胀石墨和20重量％～50重量％的聚氨酯。
3.如权利要求1所述的二次电池，其中通过将可膨胀石墨和聚氨酯加到衬底膜中而制造所述安全膜。
4.如权利要求1所述的二次电池，其中通过将可膨胀石墨和聚氨酯涂布在衬底膜表面上而制造所述安全膜。
5.如权利要求1所述的二次电池，其中通过将可膨胀石墨加到作为衬底膜的聚氨酯上而制造所述安全膜。
6.如权利要求5所述的二次电池，其中基于所述安全膜的总重量，所述安全膜包含20重量％～40重量％的可膨胀石墨。
7.如权利要求1所述的二次电池，其中所述安全膜附着在电池壳内或壳外，或者附着到电池的电极组件或盖组件上。
8.如权利要求6所述的二次电池，其中所述电池包含电极组件，所述电极组件包括多个双电池或全电池，所述安全膜插在双电池或全电池之间。
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