CH676400A5 - - Google Patents

Description

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CH 676 400 A5

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Beschreibung

Die Erfindung betrifft die Einkapselung von Ab-fallstoffen und ist insbesondere zur Schaffung eines Systemes verwendbar, bei dem eine sichere Langzeitlagerung für gefährliche Abfallstoffe wie radioaktive Äbfallstoffe und toxische Verbindungen erreicht werden kann. Radioaktive Abfallstoffe schliessen abgebrannte Kernbrennstäbe und stark radioaktive Abfallstoffe ein, die bei der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstäben entstehen.

Hochradioaktiver Abfall ist normalerweise in Form einer Lösung des Abfalls vorhanden. Diese Lösung kann bei einer Temperatur von 600°C bis 800°C kalziniert werden, um den Abfall in Pulverform zu erhalten. Der Abfall muss sicher in einem System eingeschlossen werden, das korrosions-und hitzebeständig ist und einen Kontakt des Abfalls mit Grundwasser verhindert, so dass die Gefahr einer Kontaminierung von Grundwasser aufgrund von Auslaugung oder Leckage wird.

Als andere Möglichkeit könnten abgebrannte Kernbrennstäbe einfach in einem sicheren Behältersystem gelagert werden.

Verschiedene frühere Vorschläge mit Bezug auf die sichere Lagerung von Kernabfail wurden veröffentlicht. Ein Vorschlag besteht darin, den Abfall als Nebenbestandteil einer Kunststeinmatrix festzulegen, die aus mineralen Zwischenstoffbestandtei-len und dem Abfall in Pulverform hergestellt wird. Die Matrix wird unter Hochtemperatur- und Hochdruckbedingungen, die mehrere Stunden aufrecht erhalten werden, hergestellt. Geeignete Kunststeinstrukturen wurden von A.É. Ringwood und anderen veröffentlicht, zum Beispiel in:

Nature März 1979, Europäische Patentanmeldung Nr. 793 013 822, US-Patentanmeldung Nr. 124953.

Die Technologien zur Herstellung von Kunststein, der das hochaktive Abfallmaterial ein-schliesst, umfassen heisse, isostatische Druckprozesse (zum Beispiel europäisches Patent Nr. 0 044 381, übertragen auf ASEA) und heisse, uniaxiaie Prozesse (zum Beispiel australische Patentanmeldung Nr. 18163/83 und das entsprechende US-Patent Nr. 4 645 624, übertragen auf die obige Anmelderin).

Eine andere Veröffentlichung von ASEA betrifft einen vorgeschlagenen Prozess, gemäss welchem ein Kupferbehälter mit einer Mischung aus unverarbeitetem abgebrannten Kernbrennstoff und Kupferpulver gefüllt wird. Ein heisses, isostatisches Pressen wird durchgeführt, um den Brennstoff in einer dichten Kupfermatrix einzubetten. Dieser Prozess wird im allgemeinen als nicht brauchbar angesehen, aus Gründen, die die Durchführbarkeit und die Sicherheit betreffen. Der Prozess würde eine extrem grosse, heisse, isostatische Arbeitskammer erfordern, die in einer aktiven Zelle enthalten sein muss und beinhaltet Gefahren von allen heissen, isostatischen Prozessen, aufgrund der Schwierigkeiten die auftreten durch Kontaminierung des Gassystems, der Kontaminierung der Kammer, Wartung der Anlage, einschliesslich der Hochdruckdichtungen und der Schwierigkeiten im Umgang mit solchen

Problemen, wie einer ferngesteuerten Handhabungsvorrichtung und der Endlagerung der Einrichtung nach dem Ende der Gebrauchslebensdauer. Ein weiterer extrem wichtiger Sicherheitsfaktor ist die Gefahr eines Bruches des Druckbehälters und die möglichen katastrophalen Wirkungen auf die umgebende aktive Zelle. Selbst wenn diese Fragen zufriedenstellend gelöst werden, wären die Betriebskapitalkosten einer solchen Ausstattung und des zugeordneten Zellenvolumens sehr hoch.

Ein weiterer Vorschlag besteht darin, den unbearbeiteten, abgebrannten Kernbrennstoff in einer dichten graphitnlckelsulfidgebundenen Matrix ein-zuschliessen. Es scheint, dass eine Matrix bei etwa 500°C ausgebildet werden kann, aber es ist fraglich, ob die Matrix zur Längzeitlagerung als sicher angesehen werden kann, aufgrund der ihr eigenen spröden Eigenschaften, mit den damit verbundenen Risiken des Bruchs und des Auslaugens der radioaktiven Bestandteile durch Grundwasser. Des weiteren scheint die Langzeitstabilität des Matrix im Hinblick auf die Beständigkeit gegen Auslaugen nicht gegeben zu sein.

Dementsprechend hat es über eine Dauer von mehreren Jahren intensive Forschungen mit beträchtlichen Kosten bezüglich vieler verschiedener Arten von Systemen zur sicheren Einkapselung und Lagerung von radioaktivem Abfall gegeben. Im Hinblick auf die Schaffung eines Systems mit kommerzieller Attraktivität bei gleichzeitiger akzeptabler Sicherheit und dem Einsatz auf einer Langzeitbasis, wurde die vorliegende Erfindung entwickelt und schafft neue und brauchbare Alternativen zu den bislang veröffentlichten Vorschlägen.

Entsprechend der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Einkapselung von Abfallmaterial geschaffen, das die Merkmale des Patentanspruches 1 aufweist.

In einer bevorzugten und wichtigen Ausführungsform der Erfindung und zur Erhöhung der inneren Sicherheit des Verfahrens und der Langzeitlagerung des Abfalls wird der Behälter, vor dem Heizen und dem Pressen innerhalb eines zweiten äusseren, axial kompressibien Behälters angeordnet, der Raum zwischen dem inneren Behälter und dem äusseren Behälter mit einem Metallpulver gefüllt, das einen dichten festen Schild um den Behälter während des heissen, uniaxialen Pressens bildet, und der Druck wird an die Enden des äusseren Behälters angelegt.

Vorzugsweise wird als Metall zur Fertigung entweder des Faltenbalgbehälters oder des äusseren Behälters eine hochtemperaturfeste, hochkorrosionsbeständige Legierung ausgewählt. Eine geeignete Legierung ist Inconel 601, Des Weiteren wird vorteilhafter Kupferpulver innerhalb des äusseren und inneren Behälters verwendet. Das Kupfermetall oder die Legierung kann so ausgewählt sein, dass das Verfahren bei 600« bis 800°C durchgeführt werden kann.

Ein weiterer wichtiger Gesichtspunkt, der in der bevorzugten Ausführungsform enthalten ist, ist eine Abgasentlüftung, die vorzugsweise der Grundfläche des Faltenbalgs und/oder dem faltenbalgähn-lichen äusseren Behälters zugeordnet ist, wodurch

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Gas durchgeführt wird, wenn Hitze und Druck auf den Inhalt ausgeübt werden; das Gas wird, falls erforderlich, in einem geeigneten System gesammelt und gefiltert.

Das Verfahren kann des weiteren, falls gewünscht, einen vorbereitenden Schritt beinhalten, indem die inneren Bereiche des äusseren Behälters und/oder des Faltenbalgbehälters mit einem Edelgas gespült werden, wodurch Sauerstoff und ungewünschte Gase von den Zwischenräumen des korpuskularen Materials entfernt werden und unerwünschte Oxidationsvorgänge verhindert werden. Dies kann einfach durch Evakuierung und Wiederbefüllung des Systems durch eine Verbindung mit der Abgasentlüftung erreicht werden.

Obwohl das Verfahren mit verschiedenen Abfallstoffen durchgeführt werden kann, ergibt sich eine insbesondere vorteilhafte und wichtige Anwendung, wenn der Abfall kalziniertes hochradioaktives Abfallmaterial ist oder, alternativ, geeignet granulierte abgebrannte Brennstäbe beinhaltet. Falls es jedoch gewünscht wird, können die Brennstäbe auch ohne vorherige Granulierung eingekapselt werden, durch einfaches Stapeln der Brennstäbe in dem Faltenbalgbehälter entweder in aufgewickelter Form oder in anderer Weise und durch Umgeben der Stäbe mit dem geeigneten korpuskularen Metallpulver.

Dementsprechend schafft die vorliegende Erfindung ein Verfahren, das mittels eines einfachen Aufbaus verwendet werden kann, der in einer aktiven Zelle durch ferngesteuerte Manipulatoren bedient werden kann, und schafft auf diese Weise eine sichere und praktische Einkapselung des Abfalls in einem System, das hochkorrosionsbeständig ist. Des Weiteren bewirkt der hohe Wärmeleitungskoeffizient eine Ableitung der Wärme, welche aufgrund des radioaktiven Zerfalls über eine lange Zeitdauer auftreten kann,

Ausführungsformen der Erfindung werden anhand der beigefügten Zeichnungen erläutert. Es zeigt:

Figur 1 eine schematische Darstellung eines doppelten Faltenbalgbehälters, der abgebrannte Brennstäbe enthält und eine erste Ausführungsform bildet;

Figur 2 eine skizzenartige Aufsicht auf die innere Zwischenwand des in Figur 1 gezeigten äusseren Behälters;

Figur 3 eine der Figur 1 entsprechende Teilansicht, die die Einfügung einer Abgaseinheit in den Basisbereich des inneren Faltenbalgbehälters erläutert;

Figur 4 eine Darstellung einer zweiten Ausführungsform, bei der Kalzin, welches intensiv mit keramischem Pulver oder Metallpulver gemischt ist, im inneren Behälter enthalten ist, und;

Figur 5 eine schematische Darstellung einer heizbaren stehenden uniaxialen Druckvorrichtung zur Ausbildung, der in den Figuren 1 bis 4 gezeigten Produkte.

Bezugnehmend auf die Ausführungsformen der Figuren 1 und 2 sind dort innere und äussere Behälter 11 und 12 verwendet, wobei die Behälter im wesentlichen ähnliche Form aufweisen und aus einer hitze- und korrosionsbeständigen Legierung bestehen, die eine ausreichende Festigkeit für Pressvorgänge bis zu 1200°C aufrecht erhält. Jeder Behälter hat eine gewellte Seitenwand 13A, 13B, eine starre Grundwandung 14A, 14B, eine starre, ringförmige Deckenwandung 15A, 15B und einen Deckel 16A, 16B, der nach der Befüllung der Behälter aufgeschweisst werden kann.

Figur 1 erläutert des Weiteren ein Abgassystem für den äusseren Behälter; das Abgassystem beinhaltet eine Abgasrohrleitung 17, die radial durch die Basis 14B führt und während des Heissdruckschrit-tes an ein Abgassystem angeschlossen werden kann. Die Leitung 17 endet in einer axialen Einlassleitung 18, die zu einer Kammer mit einer Kappe 19 führt, die eine Seitenwand mit Öffnungen aufweist. Innerhalb der Kappe kann ein geeigneter Partikelfilter angeordnet sein, um das Eintreten von Metallpartikeln und ihr Abführen durch das Abgassystem zu verhindern.

Des Weiteren beinhaltet der äussere Behälter eine Zwischenwandung 20, die bei 21 im Inneren der gewellten Faltenbalgwandung angeschweisst ist. Die Zwischenwandung 20, die man am besten aus Figur 2 ersehen kann, ist im wesentlichen ringförmig und beinhaltet beabstandete Bohrungen 22, durch welche das korpuskulare Metall fallen kann, eine Reihe von vier radialen Armen 23 und eine Mittelplatte 24 zum Stützen des inneren Behälters. Die Zwischenwandung 20 ist in geeigneterWeise aus einer Legierung, die beständig gegen hohe Temperaturen und Korrosion ist und dient ferner der Versteifung des äusseren Behälters, um grosse Aus-wärtsdeformationen während des Pressvorganges zu vermindern und dient ferner als. wichtiges Wärmeleitungselement, um eine schnelle und gleichförmige Aufheizung innerhalb des Aufbaus zu erreichen.

Der in Figur 1 dargestellte Aufbau wird zunächst durch aufeinanderfolgendes Füllen des inneren Faltenbalgbehälters 11 mit korpuskularen Kupferpulver oder Keramikpulver 25 und spiralförmig gebogenen Brennstäben 26, die durch Lagen aus Kupferpulver in Abstand voreinander gehalten sind, gebildet. Eine Vibrationsverdichtungstechnik wird zum Erreichen einer hohen Packungsdichte verwendet. Nachdem der Behälter gefüllt ist, wird er evakuiert und der Deckel 16A wird in seiner Position aufgeschweisst.

Der äussere Behälter 12 wird mit Kupferpulver 27 bis zu der Höhe der Zwischenwandung 20 gefüllt, wobei wieder eine Vibrationsunterstützung verwendet wird, um eine dichte Packung des Pulvers zu erhalten. Der innere Behälter 11 wird dann so angeordnet, dass mit einem geeigneten Manipulator zusätzliches Kupferpulver unter Vibration zur Füllung des Behälters eingefüllt werden kann. Der Deckel 16B wird in seiner Position aufgeschweisst.

Die in Figur 1 dargestellte Einheit wird dann zweckdienlicherweise einer Vorheizstation zugeführt und wird dann einer geheizten Presse, die im allgemeinen vom in Figur 5 gezeigten Typ ist, übertragen. Die geheizte Presse beinhaltet eine aufwärts wirkende hydraulische Ramme 30, einen fe-

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sten oberen Anschlag 31, und einen umgebenden Rahmen 32. Eine Sicherheitshülle 33 umgibt einen elektrischen Induktionsofen 34 und wirkt zusätzlich als Hitzeschild^ um Wärmeverluste zu verhindern. Eine metallische zylindrische Hülse 35 dient als Sus-zeptor, in dem durch den Betrieb des Induktionsofens Wärme erzeugt wird, so dass der zusammengesetzte Faltenbalgbehälter 12, der von der Ramme 30 unterstützt wird, während des Pressvorgangs kontinuierlich geheizt wird.

Wenn Kupferpulver verwendet wird, wird typischerweise ein Druck von etwa 14 MPa bei einer Temperatur von etwa 750°C für eine Dauer von etwa 20 Minuten angewendet. Wenn der Druck aufrecht erhalten wird, werden die Faltenbalgbehälter langsam in axialer Richtung in einem beträchtlichen Masse komprimiert, wobei die nach aussen gerichtete Deformation relativ klein ist. Dies erleichtert die folgende Handhabung und die Lagerung der zusammengesetzten Behältereinheit.

In der in Figur 3 dargestellten Ausführungsform ist auch für den inneren Faltenbalgbehälter 11 ein Abgassystem dargestellt. Figur 3 erläutert die Einrichtung eines permeablen Filters aus gesintertem Metall oder Aluminiumoxidfasern 40 und 41, der innerhalb den entsprechenden starren Kappenstrukturen 19 und 42 innerhalb der Behälter vorgesehen ist. Ein Verbindungsrohr 43 ist starr befestigt an und erstreckt sich von einer Mittenöffnung in der Basiswandung 14A des inneren Behälters, und ihr unteres Ende trägt einen scheibenförmigen starren Kopf 44 mit einer ringförmigen Dichtscheibe 45 zum dichtenden Eingriff mit der Deckelwandung der Kappe 19 während des Kompressionsvorganges. Es soll bemerkt werden, dass das untere freie Ende des Rohres 43 sich durch eine runde Mittenöffnung an der Oberseite der Kappe 19 erstreckt. Das Verbindungsrohr 43 wird zusammengedrückt und dichtet das System nach der Hochtemperaturpressung vollständig ab.

Figur 4 erläutert eine weitere Ausführungsform, die ähnlich der von Figur 3 ist, wobei aber statt abgebrannte Brennstäbe der innere Behälter 11 eine intensive Mischung aus granuliertem oder fein zerkleinertem, unverarbeitetem, abgebrannten Brennstoff und Kupfer- oder Keramikpulver 50 enthält, die eingekapselt werden soll. Im übrigen sind die Komponeten gleich, und die gleichen Bezugsziffern wurden benutzt.

Claims (9)

Patentansprüche

1. Verfahren zur Einkapselung von Abfallmaterial mit den Schritten (a) Verwendung eines metallischen im wesentlichen zylindrischen Behälters (11) mit einer Basis (14A) und einer Seitenwandung (13A), die sich um die Achse des Behälters erstreckt und eine fal-tenbalgähnliche Wellung aufweist, damit der Behälter während des Vorgangs, bei welchem er im wesentlichen uniaxial, mit einer wesentlichen Reduktion der axialen Länge komprimiert wird nur eine relativ kleine Veränderung der radialen Abmessungen oder Distorsion aufweist, wobei das

Metall des Behälters korrosionsbeständig ist, und bei den in dem Prozess angewendeten Temperaturen im wesentlichen seine Festigkeit beibehält;

(b) Auffüllen des Behälters mit einem Feststoffmaterial (26), das das Abfallmaterial enthält;

(c) Einbringen von korpuskularem Schutzmaterial (25) zur Ausbildung einer dichten, festen Barriere um das Abfallmaterial, während des Verfahrens;

(d) Verschliessen des Behälters (11);

(e) Aufheizen des Behälters (11) auf eine erhöhte Temperatur und Aufbringen von uniaxialem Druck in Achsrichtung des Behälters, wobei die Temperaturen und Drücke so ausgewählt sind, dass das Abfallmaterial in einer dichten festen Matrix des korpuskularen Schutzmaterials eingekapselt wird, wobei das Verfahren, dadurch gekennzeichnet ist, dass zumindest ein Teil des korpuskularen Schutzmaterials (25) in intensiven Kontakt mit dem Abfallmaterial kommt und zumindest ein Teil des restlichen korpuskularen Schutzmaterials (25), welches ein Metallpulver enthält, zurückgehalten und um das Abfallmaterial angelagert wird und eine dichte Hülle, aus einem korrosionsbeständigen Metall bildet, wodurch das Abfallmaterial eingekapselt ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Behälter (11) vordem Heizen und dem uniaxialen Komprimieren in einen zweiten, äusseren, axial kompressiblen Behälter (12) angeordnet wird, der Raum zwischen dem erstgenannten Behälter und dem zweiten äusseren Behälter mit dem Metallpulver (27) gefüllt wird, das einen dichten festen Schild um den inneren Behälter, während dem uniaxialen Komprimieren bei erhöhter Temperatur bildet, und dass der Druck an den Enden des zweiten äusseren Behälters (12) angelegt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine Abgaseinrichtung (41, 42) dem Basisbereich (14a) des faltenbalgähnlichen inneren Behälters (11) und/oder dem ebenfalls faltenbalgähnlichen äusseren Behälter (12) zugeordnet ist, wodurch während Wärme und Druck angewendet werden, Gas durch die Abgaseinrichtung abgeführt wird, dann gesammelt und durch eine weitere Abgaseinrichtung gefiltert wird.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass vor der Aufheizung die inneren Bereiche des äusseren Behälters und/oder des faltenbalgähnlichen inneren Behälters mit einem Edelgas gespült werden, wodurch Sauerstoff und nicht gewünschte Gase von den Zwischenräumen des korpuskularen Schutzmaterials entfernt werden und unerwünschte Oxidationseffekte verhindert werden.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Metallpulver (27) im Raum zwischen dem inneren Behälter und dem äusseren Behälter Kupfer oder eine Kupferlegierung eingesetzt wird.

6. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine korrosionsbeständige und hochtemperaturbeständige Legierung entweder für den faltenbalgähnlichen inne-

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ren Behälter (11) oder den äusseren Behälter (12) oder für beide verwendet wird.

7. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Metallpulver in dem Feststoffmaterial zur Füllung des inneren Behälters verwendet wird, und dass das Metallpulver Kupfer oder eine Kupferlegierung ist.

8. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Abfallmaterial abgebrannte Kembrennstäbe beinhaltet, die in Spiralform gebogen und geschichtet angeordnet sind.

9. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Abfallmaterial kalziniertes hoch radioaktives Abfallmaterial (50) beinhaltet.

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