CH514564A - Verfahren zur Herstellung von 9B,10x-Steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 9B,10x-Steroiden

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CH514564A
CH514564A CH1605470A CH1605470A CH514564A CH 514564 A CH514564 A CH 514564A CH 1605470 A CH1605470 A CH 1605470A CH 1605470 A CH1605470 A CH 1605470A CH 514564 A CH514564 A CH 514564A
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CH
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keto
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chloro
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CH1605470A
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Andor Dr Fuerst
Marcel Dr Mueller
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Hoffmann La Roche
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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/56Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids
    • A61K31/57Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane or progesterone
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J7/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   9,s,10a-Steroiden   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   A1-,      -    oder   SlX6-Derivaten    von   9ss,lOa-    Steroiden der Formel
EMI1.1     
 worin R1 Wasserstoff oder einen Acylrest darstellt, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man durch Behandlung mit einem Dehydrierungsmittel entweder ein   9ss,l Oa-    Steroid der Formel I oder einen 3-Enoläther davon in mindestens einer der Stellungen   A1    und   A6    oder ein Steroid der Formel
EMI1.2     
 in der Stellung   St    dehydriert.



   Ein durch das Symbol R1 dargestellter Acylrest leitet sich vorzugsweise von einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen oder araliphatischen oder aromatischen Carbonsäure mit bis zu 20 C-Atomen ab. Beispiele solcher Säuren sind Ameisensäure, Essigsäure, Pivalinsäure, Propionsäure, Buttersäure, Valeriansäure, Capronsäure, Oenanthsäure, Ö1säure, Palmitinsäure, Stearinsäure, Bernsteinsäure, Malonsäure, Citronensäure, Benzoesäure.



   Die 20-Sauerstoffunktion kann a- oder ss-Konfiguration aufweisen. Eine bevorzugte Gruppe von Verbindungen der Formel I sind diejenigen, in denen R eine   3-Keto-A4'6-    oder eine   3-Keto-/ls4X6-gruppierung    und R1 Wasserstoff oder einen niederen   Alkanoylrest,    wie Acetyl darstellt.



   Als Mittel zur Dehydrierung eines   9ss,l Oa-Steroids    der Formel II oder eines   z16-Dehydroderivates    davon kommen Benzochinone, wie Dichlordicyanobenzochinon oder Chloranil in Lösungsmitteln wie Aceton oder Dioxan oder Amylalkohol, die gegebenenfalls etwas Wasser enthalten können, oder auch Benzol, in Betracht.



  Zur Einführung einer 1 (2)-Doppelbindung verwendet man vorzugsweise Dichlordicyanobenzochinon in einem Lösungsmittel wie Dioxan, das geringe Mengen, etwa 0,1 bis   1%,    Mineralsäure enthält.



   Eine 1(2)-Doppelbindung kann ferner mittels Selendioxid in tert.-Butanol oder Amylalkohol eingeführt werden. Die Einführung einer 6(7)-Doppelbindung kann mit Benzochinonen, vorzugsweise mit Dichlordicyanobenzochinon in Dioxan, das etwa   1-10%    Mineralsäure gelöst enthält, erfolgen oder beispielsweise auch durch Überführung einer Verbindung der Formel II in einen 3-Enol äther und Behandlung des Enoläthers mit Mangandioxid.



   Die Enolverätherung eines Steroids der Formel II kann z. B. durch Umsetzung des Steroids mit einem die einzuführende Alkylgruppe enthaltenden Alkohol, wie Methanol, Äthanol oder Benzylalkohol, in Gegenwart eines Katalysators, wie p-Toluolsulfonsäure, erfolgen oder auch mit einem Orthoameisensäureester in Gegenwart einer Säure, wie Salzsäure, oder mit einem Dialkoxypropan, wie 2,2-Dimethoxypropan, z. B. in Methanol   Dimethylformamid in Gegenwart von p-Toluolsulfonsäure als Katalysator bewerkstelligt werden.



   Die Ausgangsverbindungen für das erfindungsgemässe Verfahren können, soweit sie nicht bekannt sind, nach an sich bekannten Methoden gewonnen werden.



   Die   9p, 1 0a-Steroide    der Formel I sind hormonal, insbesondere progestativ, wirksam. In Tierversuchen wurde eine Beeinflussung des Gonadotropinhaushalts sowie eine anti-östrogene Wirkung festgestellt. Die   9ss,1 0a-Steroide    der Formel I kommen beispielsweise als Mittel zur Regulation des   Menstruationscyclus    in Betracht.



   Die Verfahrensprodukte können als Heilmittel in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche sie in Mischung mit einem für die enterale, perkutane oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder anorganischen inerten Trägermaterial enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form, in   halbfester    Form oder in flüssiger Form vorliegen. Gegebenenfalls enthalten sie Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.



   In den folgenden Beispielen sind die Temperaturen in Celsiusgraden angegeben. Die Drehungswerte sind in Dioxan bei c = 0,1 aufgenommen.



   Beispiel I
Eine Lösung von 5,0 g   6-Chlor-20a-hydroxy-9ss,10a-    pregna-4,6-dien-3-on und 4,23 g 2,3-Dichlor-5,6-dicyano-benzochinon in 200 ml Dioxan, das   0,2 %    Chlorwasserstoff enthält, wird 6 Stunden bei Zimmertempe ratur gerührt. Dann gibt man 200 g Natriumcarbonat zu und erwärmt die Mischung 30 Minuten zum Rückfluss. Das abgekühlte Reaktionsgemisch wird filtriert und der Rückstand gut mit Dioxan nachgewaschen. Die vereinigten Filtrate werden mit dem gleichen Volumen Benzol versetzt und durch eine Säule von 100 g Aluminiumoxid (Akt. I) filtriert. Die Substanz wird mit Essigester vollständig eluiert. Die vereinigten Eluate liefern nach Eindampfen im Vakuum 5,0 g Rückstand, der auf 250 g Silicagel chromatographiert wird.

  Mit Äther Hexan (2: 1) wird 4,2 g dünnschichtchromatographisch einheitliches   6-Chlor-20α-hydroxy-9ss,10α-pregna-1,4,6-    trien-3-on eluiert. Schmelzpunkt 159-161  (Aceton Hexan);   e,2S    = 11 500,   eo 2    = 10 600, e302 = 11 100;    [α]D25  = - 254.   



   Beispiel 2
In Analogie zu Beispiel 1 erhält man aus 6-Chlor   20ss-hydroxy-9ss, 10α-pregna-4,6-dien-3-on    reines 6-Chlor   20p-hydroxy-9ss, 1    Oa-pregna-1,4,6-trien-3-on, Schmelzpunkt 209-210  (Aceton-Hexan).



      eg=l180Q e2 2 = 10550, e302 = 10 10900.   



   Beispiel 3
Nach der in Beispiel 1 beschriebenen Methode erhält man aus   20α-Acetoxy-6-chlor-9ss, 10α-pregna-4,6-dien-    3-on reines   20α-Acetoxy-6-chlor-9ss,10α-pregna-1,4,6-    trien-3-on, Schmelzpunkt   145-146     (aus   Äther).   



      #228 = 11 100, #253 = 10300, #302 = 10700;  [α]D23 = - 247 .   



   Beispiel 4
Eine Mischung von 8,90 g   20a-Acetoxy-6fl-chlor-      9p, 1 0a-pregn-4-en-3 -on,    0,5 g p-Toluolsulfonsäure, 8,5 ml Orthoameisensäureäthylester und 120   ml    abs.



  Dioxan wird 15 Std. unter Lichtausschluss bei 250 gehalten. Das Reaktionsgemisch wird dann innert 15 Min.



  unter gutem Rühren zu einer Mischung von 45 g Braunstein, 450 ml Eisessig und 36 ml Wasser gegeben. Anschliessend rührt man 2 Stunden bei Raumtemperatur, giesst das Reaktionsgemisch auf viel Eiswasser und extrahiert mit Methylenchlorid. Die organischen Extrakte werden mit Wasser neutral gewaschen, mit Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum zur Trockene verdampft.



  Den Rückstand chromatographiert man auf Silicagel.



  Mit Hexan-Aceton (9:1) wird reines 20a-Acetoxy-6   chlor-9ss, 10α-pregna-4,6-dien-3-on    eluiert. Schmelzpunkt 159-160  (aus Aceton-Hexan).

 

      = = 21 600; [a]2r  = 4030.   



   Beispiel 5
Eine Lösung von 1,0 g   20a-Acetoxy-6ss-chlor-9ss,10a-    pregn-4-en-3-on und 1,0 g 2,3-Dichlor-5,6-dicyanobenzochinon in 50 ml Dioxan wird 20 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Die abgekühlte Lösung wird auf eiskalte 2N-Natronlauge gegossen und dreimal mit Äther extrahiert. Die vereinigten   Ätherauszüge    werden mit Wasser neutral gewaschen, über   Na2SO4    getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Rückstand, auf 50 g Silicagel chromatographiert, liefert nach Elution mit Hexan Aceton   (95 : 5)    reines   20α-Acetoxy-6ss-chlor-9ss,10α-    pregna-1,4-dien-3-on, Smp.   156-1570.   



      [a]2rS  = + 190; UV-Spektrum: #242 = 15 200.    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von At,A6- oder #1,6- Derivaten von 9ss,10a-Steroiden der Formel EMI2.1 worin R1 Wasserstoff oder einen Acylrest darstellt, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man durch Behandlung mit einem Dehydrierungsmittel entweder ein 9ss,10a- Steroid der Formel I oder einen 3-Enoläther davon in mindestens einer der Stellungen #Ú und #6 oder ein Steroid der Formel EMI2.2 in der Stellung d1 dehydriert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 6-Chlor-20-hydroxy-9ss, 10α-pregn-4- en-3-on in d6-Stellung dehydriert.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 6-Chlor-20-hydroxy-9ss,10α-pregn-4- en-3-on in d9ç6dtellung dehydriert.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 6-Chlor-20-niederalkanoyloxy 9ss, lÜa-pregu-4-en-on in 6Stellung dehydriert.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 6-Chlor-20-niederalkanoyloxy 9ss,10a-pregn-4-en-3-on in á1ç6-Stellung dehydriert.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 6-Chlor-20-hydroxy-9ss,10α-pregna- 4,6-dien-3-on in dt-Stellung dehydriert.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 20-Aeetoxy-6-chlor-9ss,10α-pregna- 4,6-dien-3-on in dt-Stellung dehydriert.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 20-Acetoxy-6-chlor-9ss,10α-pregn-4- en-3-on in Åa6-Stellung dehydriert.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man 20-Acetoxy-6-chlor-9ss,10α-pregn-4- en-3-on in át-Stellung dehydriert.
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