Vorrichtung zum Messen der Radioaktivität von Flüssigkeiten
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Messanordnung zum Messen der Radioaktivität von Flüssigkeiten. Mit radioaktiven Flüssigkeiten sind hier und in dem Folgenden z. B. flüssige Lösungen von radioaktiven Stoffen mit einer Verdampfungstemperatur gemeint, die höher als diejenige des Lösungsmittels ist.
Das Lösungsmittel wird üblicherweise aus leichtem oder schwerem Wasser gebildet, aber kann auch durch andere Stoffe gebildet werden, z. B. eine Metallschmelze. Das Lösungsmittel kann in vielen Fällen selbst in hohem Masse radioaktiv sein, was beispielsweise der Fall bei flüssigkeitsgefüllten Reaktoren ist.
Unter gewissen Umständen können auch kolloidale Lösungen unter den genannten radioaktiven Flüssigkeiten verstanden werden, und zwar falls die Teilchengrösse derselben derart klein ist, dass Ausspritzen der Lösung durch sehr feine Düsen stattfinden kann. Die radioaktiven Lösungen können auch radioaktive Gase enthalten.
Mit der industriellen Gewinnung von Atomenergie ist ein starkes Bedürfnis nach zuverlässigen, selbsttätigen Messmethoden für radioaktive Flüssigkeiten entstanden. Dies gilt insbesondere für die Regelung und Steuerung von Extraktionsanlagen, z. B. Plutoniumfabriken, weiter für die Überwachung von Korrosionsangriffen und Leckagen des Brennstoffelementes in flüssigkeitsgefüllten Reaktoren, und ebenfalls für die Kontrolle von homogenen Reaktoren. Die erhaltenen Messangaben betreffen im allgemeinen stark radioaktive Flüssigkeiten, und sie erfordern hohe Betriebsund Leckage-Sicherheit des Messgerätes. In einigen Fällen will man, abgesehen von der gegebenenfalls vorhandenen Strahlungsgefahr, aus ökonomischen Gründen diejenige Menge von Lösungsmittel zurückgewinnen, welche für die Messung benutzt wurde. Dies gilt beispielsweise, falls die Aktivität von schwerem Wasser gemessen wird.
Die radioaktiven Flüssigkeiten, die in den oben erwähnten Anlagen vorkommen, enthalten meistens auch radioaktive Gase, welche mit der früheren Technik aus der Lösung ausgewäscht werden mussten und in besonderen Vorrichtungen gemessen werden mussten.
Bei flüssigkeitsgekühlten Reaktoren ist es sehr wichtig, schnell von den Brennstoffelementen hinausdrängende, radioaktive Edelgase messen zu können, weil eine grössere Menge von solchen in der Kühlflüssigkeit einen Bruch oder eine grössere Leckage in den Schutzumhüllungen eines Brennstoffelementes andeuten könnte.
Die bisher benutzten Ausrüstungen für Messungen der hier betreffenden Art waren die einen der beiden folgenden Arten:
Bei der einen Art von Messausrüstung wird der strahlungsempfindliche Detektor in direktem Kontakt mit Behältern oder Rohrleitungen gebracht oder in diese eingeführt, welche die radioaktive Flüssigkeit enthalten. Diese Vorrichtung ist sowohl für Alpha-wie für Beta- und Gammastrahlungsmessung benutzt worden. Sie gibt nur sehr begrenzte Möglichkeit, selektiv die Radioaktivität der in der Flüssigkeit gelösten Stoffe zu messen, weil das Lösungsmittel oft selbst aktiv ist.
Energiediskriminierende Massnahmen können nicht ohne wesentliche Schwierigkeit auf Grund der Selbstabsorption der Strahlung in der Flüssigkeit zur Anwendung kommen.
Bei der anderen Art der Messausrüstung wird eine Probe der radioaktiven Flüssigkeit in einem sogenannten Teller eingedunstet, und danach wird die Aktivität der Trockensubstanz mit geeignetem Detektor gemessen. Diese Anordnung wird in erster Reihe zur Bestimmung der Alpha- und der Beta-Aktivität benutzt, weil sie dünne Probeschichten geben kann, die mit Rücksicht insbesondere auf die kurze Reichweite der Alpha-Strahlung angestrebt werden. Üblicherweise findet die Probeabnahme und die Eindunstung manuell statt; Versuche, diese Operationen zu automatisieren, sind aber gemacht worden. Ausser der Schwierigkeit, die radioaktive Trockensubstanz über die Probefläche gleichmässig zu verteilen, leidet diese Anordnung an dem Übelstand, dass der Zeitverlust zwischen der Probenahme und der Messung zu gross wird.
Physikalische Gründe liegen vor, dass die Verdampfung des Lösungsmittels in einem Teller nicht mit der erforderlichen Geschwindigkeit stattfinden kann, zwecks Verhinderung dieses grossen Zeitverlustes.
Beide diese bekannten Vorrichtungen leiden somit an wesentlichen Übel ständen, womit keine derselben imstande ist, die besonders oben verzeichneten Bedingungen für eine völlig wirksame Messausrüstung zufriedenzustellen.
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Messen der Radioaktivität von Flüssigkeiten, bei der ein in einer Heizvorrichtung erhitzter Gasstrom in eine Sprühkammer geleitet wird, in welche die zu untersuchende Flüssigkeit durch eine Düse eingesprüht und unter Aerosolbildung verdunstet wird, bei der ferner durch den heissen Gas strom die gebildeten festen Bestandteile zu einem elektrostatischen Filter geleitet und durch dieses auf ein Band niedergeschlagen werden, welches an einem oder mehreren Detektoren zum Messen der Radioaktivität vorbeigeführt wird. Die erfindungsgemässe Vorrichtung ist dadurch gekennzeichnet, dass zwischen dem elektrostatischen Filter und der Zuführung des Gasstromes zur Heizvorrichtung eine Rückführungsleitung vorhanden ist, in die eine Kühlvorrichtung zum Kondensieren und Abführen der vorher in der Sprühkammer verdunsteten Flüssigkeit eingeschaltet ist.
In der folgenden Beschreibung ist ein Ausführungsbeispiel der Erfindung erläutert, und zwar unter Hinweis auf die beigefügte Zeichnung, in welcher Fig. 1 ein prinzipielles Schema zeigt, den gegenseitigen Zusammenhang zwischen den verschiedenen Teilen zeigend, welche radioaktive Substanzen tragen, während Fig. 2 ein Schema der mechanischen Vorrichtung für die Verschiebung der bandförmigen Unterlage für die radioaktive Ausfällung zeigt.
In Fig.l wird die Flüssigkeit, von welcher angenommen wird, mit radioaktiven Bestandteilen versetzt zu sein, in eine Röhrenzuleitung 10 eingeführt. Zwecks Regelung des Flüssigkeitszulaufes zu einem Satz von feinen Düsen für Erzielung eines Sprays 11 ist eine Einspritzpumpe 12 angeordnet, teils in Reihe mit einem ersten magnetgesteuerten Ventil 13, teils parallel mit einem zweiten solchen Ventil 14 geschaltet.
Die für die Eindunstung der Flüssigkeit erforderlichen heissen Gase werden dem folgenden davon getrennten Kanal zugeführt: Das Gas wird anfangs mit beliebiger Temperatur durch einen Rohranschluss 15 zu einem sogenannten Absolutfilter 16 geführt. Dieses Filter hat den Zweck, feste Verunreinigungen wegzufiltrieren. Gegebenenfalls kann eine Ionisationskammer oder ein anderer Strahlungsdetektor im Wege des Gases eingeschaltet sein. Diese Ionisationskammer 17 hat den Zweck, gegebenenfalls vorhandene Radioaktivität in dem zugeführten Gas zu registrieren. Von der Ionisationskammer 17 passiert das Gas weiter ein Gebläse 18, wonach es eine gegebenenfalls einstellbare Abzweigestelle 19 passiert, wo ein Teil des Gases aus der Anlage durch die Leitung 20 ausgelassen werden kann, während ein anderer Teil des zugeführten Gases weiter über die Leitung 21 eine zweite Abzweigstelle 22 passiert.
Von dieser Stelle wird das Gas in zwei parallelen Zweigen 23 und 24 zur Kammer 25 geleitet, in welche ebenfalls die Spraydüsen münden. Der Zweig 23 läuft direkt zu der Kammer 25, während der Zweig 24 ein Heizelement 26 passiert für Erhitzung auf eine solche Temperatur, dass Eindunstung der eingespeisten Flüssigkeit stattfindet. In der Kammer 25 wird deshalb ein Aerosol gebildet, bestehend aus dem zugeführten Gas, aus Dämpfen von dem Lösungsmittel der zugeführten Flüssigkeit und aus den festen Mikropartikelchen des radioaktiven Stoffes.
Man weiss, dass in einer Sprayanordnung ohne Schwierigkeit eine Flüssigkeit in Tropfen von der Grössenordnung 0,01-0,1 mm Durchmesser fein zerteilt werden kann. Mit normaler Konzentration des in der Flüssigkeit gelösten radioaktiven Stoffes kann man mit einem Partikeldurchmesser von 0,1-1 y rechnen. Partikel dieser Grössenanordnung folgen ohne wesentlichen Niederschlag dem Strom des heissen Gemisches aus Gas und Lösungsmitteldampf durch die Leitung 27 zu dem elektrostatischen Filter 28.
In dem elektrostatischen Filter 28 wird dem Aerosol aus Gas, Lösungsmitteldampf und festen Partikeln ein gewisses elektrisches Potential erteilt, während ein Band, beispielsweise aus Metall 29, das entgegengesetzte elektrische Potential erhält. Dieses Band bewegt sich durch das elektrostatische Filter 28, vorzugsweise in intermittierender Bewegung, gegebenenfalls in kontinuierlicher Bewegung in Richtung des Pfeiles 30.
Auf Grund des Potentialunterschiedes werden die festen Partikelchen gleichmässig verteilt auf das Band 29 in Form eines Belages 31 niedergeschlagen.
Das jetzt völlig oder teilweise von den festen Teilchen befreite Gemisch aus Gas und Dampf des Lösungsmittels wird von der elektrostatischen Filterkammer 28 durch die Leitung 32 herausgeführt.
Manchmal ist aber das Lösungsmittel derart wertvoll, dass eine Regenerierung desselben erwünscht ist. Ebenfalls kann es passieren, dass das Gas derart wertvoll ist, dass man dasselbe regenerieren will. In solchen Fällen wird das Gemisch aus Gas und Lösungsmitteldampf zum Absolutfilter 16 geführt, wo es mit dem gegebenenfalls zugeführten Frischgas durch die Leitung 15 vereinigt wird. Von dem Absolutfilter 16 wird das somit entstandene Gemisch zu einem Kühler 33 geführt, in welchem Kondensation des Lösungsmitteldampfes bewirkt wird gegebenenfalls im Zusammenhang mit teilweiser oder vollkommener Ausfrierung des Lösungsmittels in der Form von feinen Kristallen. Das somit abgetrennte Lösungsmittel wird durch die Leitung 34 abgeführt, um gegebenenfalls zu seiner Quelle zurückgeführt zu werden. Diese Abtrennung des Lösungsmittels ist z. B. erwünscht, wenn es aus schwerem Wasser besteht.
Falls das Gas des Systems dabei übliche Luft ist, werden im Zusammenhang mit der Koronaentladung in dem elektrostatischen Filter gewisse nitröse Gase gebildet, die dem zurückgewonnenen Wasser einen schwachen Säuregehalt erteilen können. Das kann man dadurch verhindern, dass man als Gas reinen Sauerstoff benutzt. In einem solchen Fall ist es aber auch erwünscht, diesen Sauerstoff zurückzugewinnen, was ebenfalls bei der gezeigten Vorrichtung stattfindet.
Nun kann es vorkommen, dass mit dem zum Kühler 33 gelangenden Lösungsmittel, z. B. schwerem Wasser, einige in dem Lösungsmittel gelöste aktive Gase folgen. Diese können nicht in dem elektrostatischen Filter abgetrennt werden, da sie nicht fest sind, und sie folgen deshalb weiter dem Lösungsmittel. Die daraus hergeleitete Radioaktivität wird in der Ionisationskammer 17 registriert. Diese Registrierung ist für den hauptsächlichen Zweck der Vorrichtung an sich von untergeordneter Bedeutung, dagegen ist sie aus einem anderen Grund von ausserordentlich grosser Bedeutung.
Falls beispielsweise ein Brennelementbruch in einem Reaktor stattgefunden haben sollte oder ein anderer Fehler eingetreten wäre, wodurch die im Reaktor vorhandenen, besonders teuren Edelgase ausströmen würden, so wird ein Teil dieser Gase mit Sicherheit in dem Lösungsmittel gelöst werden, und eine sehr schnelle Angabe davon wird dann in der Ionisationskammer 17 erhalten, welche zu diesem Zwecke mit einer Alarmleitung 35 verbunden ist.
In der angegebenen Weise wird somit das Lösungsmittel von z. B. einem Reaktor durch den Einlass 10 geführt, von wo es die Einspritzpunpe 12, das Sprühgerät 25, das elektrostatische Filter 28, das Absolutfilter 16 und den Kühler 33 passiert, wonach es zum Reaktor zurückgeführt wird. Das für Herstellung des Aerosoles benutzte Gas wird in einem geschlossenen Kreislauf zirkulieren, und zwar über das Absolutfilter, den Kühler 33, die Ionisationskammer 17, das Gebläse 18, die Erhitzungsvorrichtung 23, 26, das Sprühgerät 25 und das elektrostatische Filter 28, gegebenenfalls unter Zufuhr vom frischen Gas durch die Leitung 15 oder unter Abgabe von Überschussgas durch die Leitung 20.
Während der Zirkulation des Gases kann es passieren, dass diesem Gase in unerlaubtem Masse radioaktive Bestandteile zugeführt werden, so dass die Ionisationskammer 17 oder der entsprechende Detektor Signal abgibt. Um dies zu verhindern, müsste man in geeignet abgemessenen Zwischenräumen die ganze Anlage reinspülen, was durch Einführung von Frischgas durch den Einlass 15 bei gleichzeitigem Auslass des benutzten Gases durch den Auslauf 20 ausführbar ist.
Im gegebenen Takt wird der Niederschlag des radioaktiven Stoffes 31 auf dem Bande 29 stattfinden, zwecks Messung in einer Weise, die jetzt unter Hinweis auf Fig. 2 beschrieben werden soll.
Das Band 29 wird in dieser Vorrichtung von einer Magazinspule einer Leitrolle 37 vorbei in diejenige Bahn geführt, welche in Fig. 1 gezeigt wurde, wo es in intermittierendem Betrieb vor dem elektrostatischen Filter 28 passiert und mit einem radioaktiven Belag 31 versehen wird. In Abständen nach dem elektrostatischen Filter 28 folgen danach Detektoren für Radioaktivität 36, 37 und 38, welche die von dem radioaktiven Niederschlag ausgehende Strahlungseinheiten zählen, beispielsweise mittels eines Zählers nach Eccles-Jordan. Der Detektor 36 dient für Zählung der Alpha-Strahlung, der Detektor 37 für Zählung der Beta-Strahlung und der Detektor 38 für Zählung der Gamma-Strahlung.
Die drei Detektoren sind mit einer geeigneten Registrierungstafel zwecks Angabe der registrierten Werte verbunden, gegebenenfalls teils als Momentanwerte, teils auch als zeitsummierte Werte.
Das Band passiert nach einer Zeitverzögerungsschleife mit den Leitrollen 39 eine weitere Reihe von Detektoren 40, 41 und 42 für erneute Messung der Strahlung aus Alpha-Partikeln 40, Beta-Partikeln 41 und Gamma-Partikeln 42 und gelangt über eine Leitrolle 43 zur Aufnahmespule 44. Es kann vorkommen, dass die Strahlungsintensität während der Bewegung des Bandes von den drei ersterwähnten Detektoren 36, 37, 38 zu den drei letzterwähnten Detektoren 40, 41, 42 stark abgenommen hat, und da diese erneute Messung übrigens dazu vorgesehen ist, festzustellen, wie stark die Strahlungsintensität abnimmt, kann es geeignet sein, im Zusammenhang mit den drei letzterwähnten Detektoren oder wenigstens im Zusammenhang mit dem Beta- und Gamma-Detektor 41 bzw. 42 einen Bleischirm für Abschirmung anzuordnen. Dieser Bleischirm ist in der Zeichnung mit 45 gezeigt worden.
Der obigen Beschreibung dürfte zu entnehmen sein, dass durch Zeitaufteilung die Messung der Radioaktivität von gelösten Stoffen in radioaktiven Flüssigkeiten mittels eines einzigen Satzes von Strahlungsdetektoren, Verstärkern und Pulszählern stattfinden kann, welche das Messergebnis in Form einer Ziffernsumme angeben, am einfachsten in binären Zahlen.
In Kombination mit den früher erhaltenen Zahlenwerten können die somit gewonnenen Messwerte für Steuerung und Regelung von Plutoniumfabriken und anderen Extraktionsanlagen benutzt werden oder aber für die Überwachung von flüssigkeitsgefüllten Reaktoren.