DE2312303A1 - System zur ueberwachung auf radioaktives halogen - Google Patents

Description

Halogen

Die Erfindung betrifft die Peststellung oder Messung von radioaktiven Substanzen und insbesondere die überwachung auf radioaktive Halogene, beispielsweise Jod, bei Anwesenheit von radioaktiven Edelgasen, beispielsweise den als Spaltprodukt anfallenden Gasen. Beispielsweise führt der Zerfallsprozeß beim Betrieb einer Kernkraftanlage zur Bildung von Spaltprodukten, u. a. auch von Jod und radioaktiven Edelgasen, beispielsweise Krypton und Xenon. Diese Spaltprodukte werden in dem Brennmaterial erzeugt und normalerweise in den verschlossenen Brennstäben zurückgehalten, In der Praxis treten geringe Mengen der Spaltgase und flüchtige Kernspaltungsprodukte in das Kühlmittel aus. Weiterhin werden geringe Mengen von radioaktiven Gasen durch Aktivierung im Kühlmittel gebildet. Wegen der relativ kurzen HaIb-

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wertszeiten der meisten dieser radioaktiven Substanzen und ihrer geringen Gesamtmenge können sie nach geeigneter Behandlung und Verzögerung sicher in die Atmosphäre abgelassen werden. Ein solches System zur Behandlung des von einem Kernreaktor abgegebenen Gases wird beispielsweise beschrieben von H. J. Schröder u. a. in "Offgas Facility at the Gundremmingen Nuclear Power Plant", Kerntechnik 13 (197D No. 5, Seite 205·

Zusätzlich zur überwachung der Gesamtradioaktivität der Gase, der Dämpfe und teilchenförmiger Stoffe im Abgasstrom ist es erwünscht, noch einzeln die Radioaktivität bestimmter dieser Substanzen zu überwachen, beispielsweise für Jod. Es wurde gefunden, daß die überwachung für Jod sehr schwierig ist, da es nur einen kleinen Bruchteil des Abgasstroms bildet und seine Radioaktivität maskiert oder verdeckt wird durch die größere Radioaktivität der Edelgase. Das Jod kann jedoch in einem Filter aus aktivierter Kohle eingefangen und gesammelt werden. Die begleitenden Edelgase andererseits werden zwar bei ihrem Durchgang durch ein solches Filter absorbiert und verzögert, sie werden jedoch dort nicht angesammelt. Es kann daher eine bekannte. Probenmenge des Abgasstroms während einer vorgegebenen Zeitdauer durch ein Kohlefilter geführt werden. Das Filter kann dann (beispielsweise mit Luft) durchspült werden, um etwa verbleibende Edelgase zu entfernen, und zwar nach einer hinreichend langen Wartezeit, in der die festen radioaktiven Zerfallsprodukte der Gase (beispielsweise Cäsium und Rubidium) durch Zerfall einen hinreichend niedrigen Pegel einnehmen (ihre Halbwertszeit ist weitaus kürzer als die Halbwertszeit des Jodes). Anschließend kann die Radioaktivität des angesammelten Jodes gemessen werden. Durch Bezug dieser Messung auf die Probenmenge und die Zeit kann die durchschnittliche Verteilung des Jodes über die Probendauer bezüglich der öesamiradioaktivität des Abgasstroms ermittelt werden. Dieser Lösungsweg zur überwachung für Jod wird beispielsweise angewendet in dem Abgassystem der zuvor erwähnten Arbeit von Schroder und anderen. Ein ernsthafter Nachteil für einen solchen Lösungsweg besteht darin, daß die Länge der Probenahmenit unerwünscht groß ist unü beispielsweise in der Größenordnung von einigen Tagen liegen kann*

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Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die Probenahmezeit stark zu verringern. Eine weitere Aufgabe besteht in der Beseitigung der Notwendigkeit für eine periodische Entfernung und Handhabung des Pilterelementes.

Diese und weitere Aufgaben werden durch ein System erreicht, das zwei oder mehr Jodsammeifilter und Strahlungsdetektoren besitzt. Ein Probestrom des zu überwachenden Gases (beispielsweise des Reaktorabgases) wird durch das erste der Filter gepumpt, während das zweite Filter mit einem Spülgas durchgespült und die Strahlung vom zweiten Filter gemessen wird. Nach einer relativ kurzen Probenahmedauer wird der Probenstrom vom ersten Filter zum zweiten Filter umgeleitet und das erste Filter wird gespült und ausgemessen. Am Ende der zweiten Probenahmeperiode wird der Probenstrom erneut auf das erste Filter umgeschaltet usw. Durch dieses zyklische Verfahren ist die effektive AnspreengescuJiwindigkeit des Überwachungssystems so, als ob die Ansammlung von Jod in einem Filter gemessen würde, in dem keine radioaktiven Edelgase vorhanden sind.

Nachstehend wird die Erfindung noch näher erläutert anhand praktischer Ausführungsformen und im Zusammenhang mit den Abbildungen.

Figur 1 zeigt eine schematische Darstellung eines Jodüberwachungssystems als Ausführungsform der Erfindung.

Figur 2 ist ein Zeitdiagramm für den Betrieb des Systems nach Figur 1.

Figur 3 zeigt die Einfügung einer Differentialschaltung in das System.

Figur 4 zeigt die Einfügung eines Erhitzers für das Probegas in das System.

Figur 5 ist eine schematische Darstellung eines Systems mit Verwendung von 3 Filtern.

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Figur 6 zeigt ein Zeitdiagramm des Betriebs des Systems der Figur 5·

In Figur 1 umfaßt ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen. ' Systems ein Paar bekannter Filter 10 (1) und 10 (2) aus aktivierter Kohle oder Aktivkohle, ein Paar Zweiwegeventile 11 (1) und (2), eine Pumpe 12, ein Paar bekannter Strahlungsdetektoren 13

(1) und 13 (2), welche beispielsweise Strahlungsdetektoren vom Typ eines Natrium,]odidkrisfcalls sein können. Ebenso ist ein Schalter 14 zur abwechselnden Verbindung der Detektoren 13 (1) und

(2) mit dem Impulsfrequenzmeßinstrument 16 (einschließlich einer Anzeige 17) und ein Taktgeber' 18 vorhanden, welcher im Zyklus die Ventile 11. (1), 11 (2) und·* den Schalter 14 betätigt. (Die Strahlungsdetektoren und die Impulsfrequnezmesser sind beispielsweise beschrieben von W.Ü. Price in "Nuclear Radiation Detection", 2. Auflage _s McGraw-Hill^

Der Betrieb des Systems der Figur 1 wird veranschaulicht durch das Zeitdiagramm der Figur 2* Dieses zeigt die von den Filtern IO <1) und 10 (2) gemessene Radioaktivität abgetragen über willkürlich gewählten Zeiteinheiten. Am' Anfang wird das Ventil 11 (I)... so eingestellt, daß das Probengas von einer Einlaßleitung 19 für das Gas dem Filter 10 (i) zugeführt wird, Dort wird das In dem Probengas enthaltene Jod eingefangen und das begleitend vorhandene Edelgas wird von dem Filter IO {1} mittels einer Pumpe 12 über eine Ausgangsleitung 21 ausgestoßen*

Währenddessen ist das Ventil 11 {2) so eingestallt, daß das Filter 10 <2) mit einem Spülgas durchspült ifird {beispielsweise saubere Luft, Dampf o'. ä.), und zwar aus einer Eingangs leitung 22 <2) für Spülgas. Der ^Schalter IH lsi so eingestellt, daß er den Detektor 15 i2) mit dem Impülsfrequenzmesser 16 verbindet*

Am Ende der vierten Zeiteinheit wird das Ventil 11 <1) durch den Taktgeber 18 über eine Verbindung 23 (1) so betätigt, daß das

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Probengas abgesperrt wird und ein Spülgas aus einer Eingangsleitung 22 (1) für Spülgas durch das Pilter 10 (1) gerichtet \tfird. Am Ende der fünften Zeiteinheit wird das Ventil 11 (2) durch den Taktgeber 18 über ein Verbindungsglied 23 (2) so betätigt, daß es Probengas durch das Filter 10 (2) führt. Gleichzeitig wirft der Taktgeber 18 über ein Verbindungsglied 2k den Schalter 14 in seine andere Schaltstellung und dadurch wird der Detektor 13 (1) mit dem Impulsfrequenzmesser 16 verbunden. Am Ende der neunten Zeiteinheit wird das Ventil 11 (2) betätigt, um das Pilter 10 (2) zu spülen und am Ende der zehnten Zeiteinheit ist ein Betriebszyk'lus vollständig abgeschlossen. Zu diesem Zeitpunkt wird dann das Ventil 11 (1) erneut betätigt, um das Probengas durch das Pilter 10 (1) zu führen, und der Schalter I¹I wird erneut umgelegt, so daß der Detektor 13 (2) mit dem Impulsfrequenzmesser l6 verbunden

Während ,jedes Betriebszyklus des Systems sammelt jedes Pilter während der Dauer von vier Zeiteinheiten, wird dann während sechs Zeiteinheiten gespült und während der letzten fünf Zeiteinheiten jedes Spülzyklus ausgemessen. Dies ergibt eine Überlappung von einer Zeiteinheit für den Spülzyklus, welche dazu dient, im wesentlichen die Edelgase aus einem Pilter auszuspülen, bevor der benachbarte Detektor mit dem Impulsfrequenzmeßinstrument verbunden wird.

Wie bereits vorstehend ausgeführt, sind die in Pigur 2 wiedergegebenen Zeiteinheiten willkürlich gewählt. Es ist jedoch zu beachten, daß die Sammelzeiten (mit vier Zeiteinheiten) einen Bruchteil der Zeit betragen können, welche von vorbekannten Systemen benötigt wird. Beispielswweise können sie in der Größenordnung von 10 bis 30 Sekunden liegen. Daher ergibt das vorstehend beschriebene System eine bedeutend raschere Anzeige der in dem Probengasstrom vorhandenen Jodmenge, insbesondere im Vergleich zu den Sammelzeiten der vorbekannten überwachungs- oder Meßsysteme für Jod, welche viele Stunden oder sogar Tage für die Sammelzeit benötigen.

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Wie in Figur 2 dargestellt, vergrößert sich die ari jedem Filter gemessene Radioaktivität mit der Zeit ( in Richtung nach rechts), einhergehend mit der fortschreitenden Sammlung einer größeren

Menge Jod in den Filtern.

Wenn jedoch die Menge oder der Anteil des radioaktiven Jods in dem Probengas konstant bleibt, dann wird die gemessene Radioaktivität in den Filtern einen konstanten Wert an einem Gleichgewichtspunkt einnehmen, bei dem die Geschwindigkeit der Verminderung der Radioaktivität infolge"des Zerfalls gleich der Geschwindigkeit der Vergrößerung der Radioaktivität infolge des neu gesammelten Jodes ist. Jede Änderung der Jodmenge oder des Jodanteils in dem Probengas wird diesen Gleichgewichtspunkt verschieben und eine entsprechende Änderung des Auslesewertes auf dem Anzeigegerät 17 verursachen. ^J

Für einige Anwendungszwecke kann es erwünscht sein, eine Anzeige der Änderungsgeschwindigkeit der Radioaktivität von einer Meßperiode zu einer anderen .Meßperiode zu erhalten. Dies kann erreicht xirerden durch eine an sich bekannte Differenzierungsschaltung, welche im Endergebnis die Messung des vorhergehenden Überwachungsvorganges speichert und sie durch den Meßwert für die gerade ablaufende Meßdauer teilt. Eine solche Differenzierungsschaltung kann als Ersatz des Impulsfrequenzmessers 16 geschaltet werden oder sie kann parallel mit demselben gemäß Figur 3 geschaltet -werden. Diese Figur 3 zeigt eine Differenzierungsschaltung 25 mit einem Anzeigeteil 26, welche parallel zum Impulsfolgefrequenzmesser 16 mit dem Schalter lh verbunden sind. (Geeignete Differenzierungsschaltungen sind dargestellt von W.J.Price in der zuvor genannten Veröffentlichung.)

Es wurde gefunden^ äa& die Wirksamkeit des gemäß der Erfindung vergrößert wenden- kann durch ein Erhitzen des, Probengases vor seiner Zuführung zu dan Aktivkohle filtern» Es wurde dabei gefunden,, üa& die ErJiifcgung des Proöegases die Menge

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der Edelgase verringert, welche in dem Filter vorhanden sind,und infolgedessen ebenso ihre radioaktiven Zerfallsprodukte, beispielsweise Cäsium und Rubidium, mit denen sie in radioaktivem Gleichgewicht stehen. Gleichzeitig wird hierbei die Fähigkeit der Filter zum Sammeln und Zurückhalten von Jod nicht merklich verringert. Hierdurch werden daher die notwendigen Zerfallszeiten für Cäsium und Rubidium vor der Messung für Jod verkleinert. Die Temperatur des Probengases kann erhöht werden durch Einfügung eines Heizungsteils 27 in die Eingangsleitung 19 für das Probegas gemäß Figur H. Gute Ergebnisse sind erzielbar durch Erhitzen des Probegases auf eine Temperatur im Bereich von etwa 66°C bis 120⁰C (150 bis 25O°F).

Vorstehend wurde das erfindungsgemäße System anhand eines Ausführungsbeispiels in Verbindung mit der Messung oder überwachung der Abgase eines Reaktors beschrieben. Das System ist jedoch in gleicher Weise brauchbar für andere Anwendungszwecke, beispielsweise für die überwachung oder Messung des Jodes oder anderer Halogene in der Atmosphäre des Reaktors, der Behälter für Wärmeaustauscher oder Turbinen oder in Aufarbeitungsanlagen oder für irgendwelche anderen Anwendungsfälle, welche die Messung und Feststellung von radioaktivem Jod oder anderen Halogenen bei Anwesenheit radioaktiver Edelgase oder anderer Substanzen erfordern, v;elche wirksam aus den Filtern ausgespült werden können.

Das in den Figuren 1 und 2 als Ausführungsbeispiel dargestellte System kann erweitert werden durch Verwendung von zusätzlichen Filterelementen und zugeordneten Ventilen und Detektoren. Figur 5 zeigt ein System mit- Anwendung von 3 Filtern 100 (1) - 100 (3) mit zugeordneten Ventilen 110 (1) - 110 (3), Detektoren I30 (1) bis 130 (3) und einem Stufenschalter 140 mit 3 Stellungen. Der Betrieb des Systems gemäß Figur 5 wird veranschaulicht durch das Zeitdiagramm der Figur 6. Dort sind die Sammelzeiten (C) und die Meßzeiten (M) jeweils festgelegt mit einer Dauer von 3 Zeitein-.heiten und die Spülzeiten (F) besitzen eine Dauer von 6 Zeitein-

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heiten. Das zusätzliche Filter gestattet ein längeres Spülen und eine längere Zerfallszeit vor der Messung zwecks vollständigen Austreibens der Edelgase aus den Filtern.

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Claims (12)

1. - 9 - Patentansprüche

   [ 1. ^System zur Messung von radioaktivem Halogen in einem Probe- ^~"^ gasstrom, welcher noch radioaktives Edelgas enthalt, dadurch gekennzeichnet, daß es umfaßt: erste und zweite Aktivkohlefilter (10 (I))und 10(2)), wobei Jedes der Filter einen Einlaß und Auslaß besitzt; eine Einrichtung (12) zur Abgabe des Gases aus dem Auslaß der Filter;

   eine Quelle für das Probegas;
   eine Quelle für-Spülgas;

   ein erstes Ventil (11(1)), dessen Auslaß mit dem Einlaß des ersten Filters (10(1))verbunden ist,.wobei noch ein Einlaß des Filters mit- der Quelle für Probegas und ein anderer Einlaß mit der Quelle für Spülgas verbunden ist; ein zweites Ventil (11 (2))mit einem Auslaß, der mit dem Ein,-laß des zweiten Filters (10(2)) verbunden ist, wobei ein Einlaß des Ventils mit der Quelle für Probegas und ein anderer Einlaß mit der Quelle für Spülgas verbunden ist, sowie eine Einrichtung (l8) zur Betätigung des ersten und zweiten Ventils;·

   einen ersten Strahlungsdetektor (13(D), der benachbart zum ersten .Filter (10(1)) angeordnet ist, und einen zweiten Strahlungsdetektor (13(2)), der benachbart zum zweiten Filter (10(2))angeordnet ist.
2. 2. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es ein Impulsfrequenzmeßinstrument (l6) zur Zählung und Anzeige der von den Detektoren (13(1)) und (13(2)) gemessenen Strahlungsereignisse besitzt, einen einpoligen Schalter (14) mit ersten und zweiten Anschlüssen, wobei der Pol mit dem Impulszähler (16) und der erste Anschluß, mit dem ersten Detektor und der zweite Anschluß mit dem zweiten Detektor verbunden ist.

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3. 3. System nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung zur Betätigung der Ventile eine -Taktgebereinrichtung (l8) enthält mit einem ersten Betätigungsglied, das mit dem ersten Ventil verbunden ist, einem zweiten Betätigungsglied, das mit dem zweiten Ventil verbunden ist und einem dritten Betätigungsglied, welches mit dem Schalter (14) verbunden ist.
4. 4. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Einrichtung zur Erhöhung der Temperatur des Probengases enthält einschließlich einer zwischen die Quelle für das·Probegas und das erste und zweite Ventil eingefügten Heizeinrichtung (27).
5. 5. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Differenzierschaltung (25) enthält, welche mit den Detektoren (13(1) und 13(2)) verbunden ist, zur Anzeige der. Änderungsgeschwindigkeit für die von den Detektoren gemessene Strahlung^
6. 6. System zur Messung radioaktiven Halogens in einem Probegasstrom, welcher außerdem andere radioaktive Substanzen,enthält, dadurch gekennzeichnet,, daß es tmfaSt:

   eine Vielzahl von Filterelementen mit Fähigkeit sum Sammeln und Zurückhalten des Halogens, welche noch geeignet sind für eine im wesentlichen vollständige Austreibung der anderen Substanzen aus den Filtern durch einen Spülstromi eine Einrichtung, durch welche der Probengas strom zeitlich nacheinander wahrend aufeinanderfolgender Saaaelperioden auf die verschiedenen Filterelemente riehtbar istj ' eine Einrichtung, durch welche der Spulstrom wahrend aufein- - anderfolgender und auf die Saiamelperioden folgender Spill-Perioden nacheinander durch aufeinanderfolgende Pilterelemente

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   - li -

   richtbar ist, und

   Einrichtungen, durch welche während aufeinanderfolgender Meßperioden, beginnend nach dem Anfang der Spülperiode und mindestens vor dem Beginn einer nächstfolgenden Sammelperiode jedes Elementes endenden Meßperiode, die Strahlung nacheinander von aufeinanderfolgenden Filterelementen meßbar Ist.
7. 7. System nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Einrichtung zur Erhitzung des Probengasstroms auf eine Temperatur im Bereich von ett*a 66⁰C

   . bis 120⁰C (150 bis 250⁰P) vor dem Durchgang in die Filterelemente besitzt.
8. 8. System nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Filterelemente Aktivkohle enthalten,
9. 9. System nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß es Einrichtungen (16) zur Zählung und Registrierung der an den Filterelementen gemessenen Strahlungserel^gnisse aufweist.
10. 10. System nach Anspruch 6_a dadurch gekennzeichnet, daß Einrichtungen zur Anzeige der Änderungsgeschwindigkeit der Strahlung von jedem der Filterelemente vorgesehen sind.
11. 11. Verfahren zur Messung von radioaktivem Halogen in einem Gasstrom, welcher noch radioaktives Edelgas enthält, gekennzeich.net durch die folgenden Verfahrensschritte:

    (a) es wird eine Vielzahl von Filterelementen vorgesehen, welche die Fähigkeit zum Sammeln und Zurückhalten des Halogens besitzen und ein Ausspülen des Edelgas.es aus den Filtern gestatten,

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    (b) das Halogen wird periodisch und nacheinander in jedem der Filtereleiiiente dadurch gesammelt, daß ein Gasstrom durch aufeinanderfolgende verschiedene Filterelemente während aufeinanderfolgender Sammelperioden geführt wird,

    (c) nacheinander wird aus jedem der Filterelemente periodisch das Edelgas dadurch ausgespült, daß ein Strom eines Spülgases durch aufeinanderfolgende verschiedene Filterelemente während aufeinanderfolgender und sich an die Sammelpöriöden anschließenden .--Spülperiöden gerichtet wird_s und

    ζύ) in suecessiver Reihenfolge wird nach Beginn der Spülperio de und vor dein Beginn einer nächstfolgenden SammeIperiode
    Filte'releinetes *· nacheinander die Strahlung an verschiedenen
    Filtere!ernsten gemessen. _s
12. 12. Verfahren nach Anspruch Ii, dadttreh gekennzeichnet, daß vor der Einleitung des Gasstroms
    durch ein Filterelement der Gasstrom auf eine Temperatur von
    etwa 66°G bis 12O°C {150 bis 250⁰P) erhitzt wird,

    * Verfahren Bach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Filterelemente Aktivkohle enthalten.

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