DE2251189C2

DE2251189C2 - Verfahren zum selektiven Messen des in elementarer oder chemisch gebundener Form vorliegenden Jodnuklides ↑1↑↑3↑↑1↑ J

Info

Publication number: DE2251189C2
Application number: DE19722251189
Authority: DE
Inventors: Heinrich 2000 Hamburg Mahnau; Jürgen Dipl.-Chem. 7501 Leopoldshafen Wilhelm
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1972-10-19
Filing date: 1972-10-19
Publication date: 1982-06-09
Also published as: DE2251189A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum selektiven Messen des in elementarer oder chemisch gebundener Form vorliegenden Jodnukiides ¹³¹J in Raumluft mittels Nachweis von bei Zerfall von ¹³¹J entstehender Quantenstrahlung unter Verwendung einer Einrichtung mit einem Szintillator, der achsparallel in einer die Raumluft führenden Leitung angeordnet ist, mit einem Filter im Strömungsweg der Raumluft zwischen dem Szintillatorgehäuse und der Innenwandung der Leitung, das das elementare und/oder chemisch gebundene Jodnuklid nahezu vollständig und außerdem Edelgase adsorbiert, wobei der Szintillator in eine durchgehende Ausnehmung im Filter eingepaßt ist.

Für die kontinuierliche (oder auch diskontinuierliche) Überwachung der Luft auf gasförmiges radioaktives Jod ist es erforderlich, das Jod an einem geeigneten Adsorber-Material abzuscheiden, um damit die spezifische Aktivität zu erhöhen, da die in Luft maximal zulässige Konzentration einer direkten Messung nicht zugänglich ist. Zu diesem Zweck wird mit Hilfe einer Pumpe eine bestimmte Luftmenge pro Zeiteinheit über einen Adsorptionsfilter geführt, auf dem sich die Aktivität summiert, womit sie dann mittels eines geeigneten Detektors, z. B. Szintillationszähler, gemessen werden kann. Radioaktives Jod in Form von freiem oder organisch gebundenem Jod kommt gasförmig insbesondere in der Abluft von Kernreaktoren vor. Die Messung des radioaktiven Jod wird bei Kernreaktoren dadurch außerordentlich erschwert, daß neben dem Jod radioaktive Edelgase vorhanden sind, deren Aktivität um mehrere Größenordnungen höher ist, als die von Jod. Die im Adsorptionsgleichgewicht am Adsorbermaterial adsorbierende Edelgasmenge ist zwar relativ klein, aber aufgrund der hohen Konzentration an radioaktiven Edelgasen in der Abluft kann es dennoch geschehen, daß die zu messende Jodaktivität völlig überdeckt wird. Als Detektor kann z. B. ein Szintillationszähler mit Natriumjodid/Tl-Kristall verwendet werden, dem ein Einkanal-Analysator nachgeschaltet ist, der zweckmäßigerweise die 364 keV-Gammalinie nachweist. Bei sehr hohen Edelgasaktiviläten jedoch kann es bei diesen Detektoren zu Störungen kommen aufgrund der verhältnismäßig langen Abklingzeit der s einzelnen Szintillationsimpulse und des begrenzten Energieauflösungsvermögens von Szintilattions-Kristallen.

Derartige Schwierigkeiten könnten zwar umgangen werden, wenn ein Gamma-Spektrometer mit Halbleiter-Detektor verwendet würde. Der Aufwand hierfür ist jedoch unverhältnismäßig groß; so muß der Detektor ζ. B. ständig (das heißt auch bei Nichtbenutzung) auf einer Temperatur unter minus 80° C gehalten werden, da sonst irreversible Veränderungen auftreten, die ihn is unbrauchbar machen. Daneben ist noch ein entsprechender Aufwand an elektronischen Geräten, wie sehr rauscharme Verstärker und ein Vielkanal-Analysator erforderlich. Hierdurch erhöht sich der Aufwand für eine Jod-Überwachungsanlage, die das Jod unabhängig von radiaktiven Edelgasen messen soll, um ein Vielfaches.

Es ist zwar aus dem Bericht des Kernforschungszentrums Karlsruhe KFK 1365. 1970, S. 105-109 ein Verfahren der o. g. Art bekannt, mit ihm gelingt es jedoch nicht, die der Erfindung gestellte Aufgabe, nämlich ein solches Verfahren so auszugestalten, daß die Messung des Jodnukiides ¹¹¹J unabhängig von der etwaigen Anwesenheit störender Edelgas-Aktivitäten wird, zu lösen.

Die Lösung dieser Aufgabe ist im kennzeichnenden Teil des Anspruches angegeben.

Da die Bindung der Edelgase am angewendeten Adsorptionsfilter relativ gering ist, stellt sich ein Adsorptions-Desorptions-Gleichgewicht schon in wenigen Minuten ein. Daher werden innerhalb weniger Minuten die Edelgasaktivitäten ausgewaschen. Darauf folgt der eigentliche Meßzyklus, das heißt der Detektor wird für eine kurze Zeit eingeschaltet und z. B. ein Ratemeter oder Zähler druckt den Wert der auf dem Filter angesammelten Jodaktivität aus.

Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Ausführungsbeispiels mittels der Zeichnung näher erläutert.

In der Zeichnung ist ein Teil eines Kamines 1 dargestellt, durch welchen Raumluft bzw. Abgasluft von einem nicht näher dargestellten Kernreaktor abgeführt wird. Durch die Wandung 10 des Kamins ist ein Ansaugrohr 11 dicht hindurchgeführt, durch welches Raumluft aus dem Innern des Kamins 1 angesaugt wird.

Diese Luft gelangt über ein Ventil 2, welches geöffnet ist, durch eine Leitung 12 zu einer Jodfilteranlage 19. Die Jodfilteranlage 19 besteht im wesentlichen aus einem Behälter 13, in dem konzentrisch ein Szintillationskristall 5 angeordnet ist. Der Zwischenraum zwischen der Oberfläche des Szintillationskristalles 5 und der Innenwandung des Behälters 13 ist vollständig mit einem Filter 4 ausgefüllt. Es kann sich dabei um eine Patrone handeln, welche eine Innenausnehmung aufweist, in die der Szintillationskristall 5 hineingeführt bzw. hineingepaßt ist. Das Filter 4 erstreckt sich jedoch nach unten nicht über die gesamte Länge des Szintillationskristalles 5, so daß zwischen einem, am Ende des Szintillationskristalles 5 angeschlossenen Photovervielfacher 6, dem ein Einkanal- Analysator 9 und ein Ratemeter bzw. Zähler 8 nachgeschaltet sind, und der Unterfläche 15 des Filters 4 ein Sammelraum 16 für die durch das Filter 4 gesaugte Raumluft besteht, der mit einer Abluftleitung 17 verbunden ist. In dieser

Abluftleitung 17 ist eine Pumpe 7 angeordnet, welche diese Abluft über ein weiteres Rohr 18 durch die Wandung 10 des Kamins 1 in den Innenraum des Kamins zurückführt

Das Filter 4 kann ein spezielles Aktivkohle-Filter sein, wobei die Körnigkeit bzw. die Dicke des Filters berechnet bzw. experimentell bestimmt werden kann. Das Aktivkohle-Filter ist dann noch speziell imprägniert, so daß auch organische Jodverbindungen, wie z. B. Methyljodid, adsorbiert werden. Das Filteinaterial kann aber auch ein spezielles Katalysatormaterial mit dieser letztgenannten Eigenschaft sein.

Der Szintillationskristall 5 und das Filter 4 sind derart gegeneinander angeordnet, daß der Szintillationskristall 5 gegenüber der von dem Jodnuklid 131 ausgehenden Gammaquantenstrahlung aus der Adsorptionszone für elementares Jod und der Adsorptionszone für das organisch gebundene Jod gleich empfindlich ist. Die von der Gammaquantenstrahlung im Szintillationskristall 5 erzeugten Lichtblitze werden danaci. von dem Photovervielfacher 6 in elektrische Impulse umgewandelt und über den Einkanal-Analysator 9 und das Ratemeter bzw. den Zähler 8 ausgewertet.

Im Abscheidezyklus bzw. im Sammelzyklus ist das Ventil 2 in der Ansaugleitung U geöffnet und ein weiteres Ventil 3, welches von einer anderen Seite zur Leitung 12 über eine Zuführungsleitung 20 reine Luft herbeiführen kann, geschlossen. Die Abluft aus dem Kamin 1 strömt in das Filter 4 bzw. wird durch die Pumpe 7 angesaugt und somit durch das Filter 4 hindurchgezogen. Danach wird es von der Pumpe 7 wiederum in den Kamin 1 zurückgedrückt Bei diesem Vorgang belädt sich das Filter 4 mit dem zu messenden Jod und Edelgasen, weiche hoch radioaktiv sind und sich ebenfalls im Kamin 1 befinden. Nach einer bestimmten vorgebbaren Sammelzeit wird des z. B. elekiromecha nisch gesteuerte Ventil 2 geschlossen, wobei gleichzeitig das Ventil 3 geöffnet wird. Über das Ventil 3 strömt nun von nennenswerten Edelgasaktivitäten freie Luft in das Filter 4 und wäscht die darin vorher gesammelten Edelgase innerhalb weniger Minuten aus. Die hierzu erforderliche Luft wird ebenfalls über die Pumpe 7 angesaugt und von dort ebenfalls in den Kamin 1 hineingedrückt.

Nach diesem Waschzyklus wird der Detektor, der im wesentlichen aus dem Szintillationskristall 5 und dem Photovervielfacher 6 besteht, eingeschaltet und über den Einkanal-Analysator 9 vom Ratemeter bzw. Zähler 8 die Jodaktivität gemessen. Nach diesem Meß- bzw. Registrierzyklus wird das Ventil 3 wiederum geschlossen, gleichzeitig oder anschließend öffnet sich das Ventil 2 und es wird nun erneut ein Sammelzyklus vorgenommen.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zum selektiven Messen des in elementarer oder chemisch gebundener Form vorliegenden Jodnukiides ¹³¹J in Raumluft mittels Nachweis von bei Zerfall von ¹³¹J entstehender Quantenstrahlung unter Verwendung einer Einrichtung mit einem Szintillator, der achsparallel in einer die Raumluft führenden Leitung angeordnet ist, mit einem Filter im Strömungsweg der Raumluft zwischen dem Szimillatorgchäuse und der Innenwandung der Leitung, das das elementare und/oder chemisch gebundene Jodnuklid nahezu vollständig und außerdem Edelgase adsorbiert, wobei der Szintillator in eine durchgehende Ausnehmung im Filter eingepaßt ist, dadurch gekennzeichnet,daß nach einem Sammelzyklus, in dem das ¹¹¹J und gegebenenfalls vorhandene Edelg;isaktivitäten in dem Filter (4) adsorbiert werden, das Filter (4) einem Waschzyklus mit von nennenswerten Edelgasaktivitäten freier Luft unterzogen wird, bei dem etwaige adsorbierte Edelgasaktivitäten aus dem Filter (4) entfernt werden, und daß erst nach dem Waschzyklus in einem MeB- und Registrierzyklus das ¹³¹Jod mit dem Szintillator (5) gemessen wird.