DE2352376A1

DE2352376A1 - Verfahren zur ueberwachung von aktivitaetskonzentrationen in fluessigkeiten

Info

Publication number: DE2352376A1
Application number: DE19732352376
Authority: DE
Inventors: Armin Fuchs; Karl Heinz Dr Neeb; Heinz Stoeckert
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1973-10-18
Filing date: 1973-10-18
Publication date: 1975-04-30
Also published as: CA1021073A; SE7412958L; CH572220A5; GB1465084A; FR2248518A1; FR2248518B1; US3953737A; SE396821B

Description

KRAFTWERK UNION AKTIENGESELLSCHAFT

Erlangen, 17« OHt. 1973 Werner-von-Siemens-Str. 50

Unser Zeichenϊ YPA 73/9464

Mü/Po

Yerfahren zur Überwachung von Aktivitätskonzentrationen in Flüssigkeiten

Die vorliegende Erfindung "betrifft ein Yerfahren zur kontinuierlichen Überwachung sehr geringer Aktivitätskonzentrationen in strömenden Flüssigkeiten, insbesondere Wasser mit Hilfe an sich bekannter ß- oder *l· - sensitiver Detektoren· Solche Überwaehungsverfahren sind notwendig s.B_o in Verbindung mit dem Betrieb von Kernreaktoren aber auch zur Sicherstellung der Reinheit von Trink- und Brauchwasser.

Zur kontinuierlichen Überwachung von Wasserströmen auf Radionuklide ist es üblichj Durchflußmeßzellen einzusetzen, deren Abmessungen hinsichtlich günstiger Nachweisgrenzen optimiert sind und in die ein ß- oder T- sensitiver Detektor eingesetzt ist, der fortlaufend eine der Aktivitätskonzentration der Radionuklide im Viasserstrom proportionale Impulsrate registriert. Die Anspreehwahrseheinlichkeit dieser Geräte und die Nullrate des Detektors ergeben eine Empfindlichkeit, die im allgemeinen bei einigen 10"' ./uCi / ml liegt, wobei die unterschiedlichen Strahlungaeigenschaften der auftretenden Radionuklide mehr oder weniger große Abweichungen von diesem Wert zur Folge haben können. Die in der Praxis erzielbaren Nachweisgrenzen sind wegen der auf die Dauer unvermeidlichen Kontaminationen der Meßzelles häufig wesentlich ungünstiger.

Wenn jedoch wesentlich niedrigere Aktiv-itätskouEeutrationen überwacht werden sollen, wie a.B_o aur Kontrolle kleiner ,Dampferaeugerleckagen in Kernkraftwerken oder zur Sicherstellung der Reinheit von Trink- und Brauchwasser, so ist dies nur

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durch Probenahme und Messung im Labor gegebenenfalls nach chemischer Aufkonzentrierung der Radionuklide möglich. Auf diesem Wege sind zwar Nachweisgrenzen der Größenordnung 10 /uCi / ml und darunter ohne Schwierigkeiten zu erreichen, der vergleichsweise große Arbeitsaufwand zwingt . jedoch zu einer Beschränkung auf Stichproben, so daß unter Umständen über längere Zeiten hinweg zwischen zwei Analysen die tatsächlich vorliegenden Aktivitätskonzentrationen unbekannt bleiben.

Es entstand daher ein echter Bedarf nach einem Prüfverfahren, das kontinuierlich arbeitet und auch für derart niedrige Aktivitätskonzentrationen in Wasser bzw. auch anderen Flüssigkeiten, wie z.B. auch flüssigen Metallen, geeignet ist. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß mit einem Verfahren gelöst, bei dem die radioaktiven Substanzen vor dem Strahlungsdetektor durch Filter- und Adsorptionsmittel dem Flüssigkeitsstrom entnommen werden und die Zunahme der Strahlung aus diesem Bereich in der Zeiteinheit ermittelt wird. Die Erhöhung der Empfindlichkeit wird also dadurch erreicht, daß die im Flüssigkeitsstrom enthaltenen Radionuklide durch Filter- bzw. Adsorptionsmittel festgehalten werden. Die von diesen Filtermitteln ausgehende Strahlung steigt somit proportional zur Zeit an, so daß deren meßtechnische Erfassung keine Schwierigkeiten mehr bereitet. Somit ist es auch möglich, im Flüssigkeitsstrom vorhandene kleinste Aktivitäten, deren Erfassung für sich allein technisch nicht mehr möglich wäre, nach verhältnismäßig kurzer Zeit mit den normalen und bekannten Mitteln festzustellen. Allerdings ist hierbei nicht mehr die Zählrate der Detektoren ein Maß für den Grad der gemessenen Aktivität, sondern vielmehr die Zunahme der Eählrate innerhalb einer Zeiteinheit. Anders ausgedrückt: Beim Vorhandensein von Radionukliden Im zu überwachenden Flüssigkeitsstrom wird der Detektor eine seitlich ansteigende Impulsrate messen, wobei die Steilheit des Anstieges der im Flüssigkeitsstrom vorliegenden Aktivitätskonzentration

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proportional ist. Eine automatische Anzeige für das Überschreiten einer zulässigen Aktivitätsgrenze im zu überwachenden !flüssigkeitsstrom ist dadurch möglich, daß die Meßwerte des Detektors auf ein an sich "bekanntes mit einer Warneinrichtung versehenes Anzeige- und Registriergerät gegeben werden, das einen Grenzwertgeber für die Auslösung dieser Warneinrichtung enthält, dessen Ansprechwelle proportional mit der Zeit nach oben verschoben wird.

Die zur Durchführung dieses Verfahrens benötigten Einrichtungen sind verhältnismäßig einfach und sohematiseh anhand einiger Beispiele in Figo 1 bis 3 dargestellt. Ib allen drei Beispielea ist der Strahlungsdetektor mit 1, der zulaufende flüssigkeitsstrom mit 8 und dsr ablaufende mit 9 bezeichnet. Der Detektor 1 ragt dabei in den flüssigkeitsstrom hinein. Das dem Detektor 1 vorgeschaltete Filter besteht nach Fig. aus drei Seilen_f eiaem mechanischen Filter 2_S eisern Kationenuiad AaioneaaustausclierSiarz 4 und einem weiteren mechanischen Filter 3„ Diese drei Teile sind zn einer Einheit₉ wie dargestellt 9 zusammengebaut. Das mechanische Filter kama dabei aus einem Membran- oder &lasfaserfilter bestehen und hält die an Sühwebstoffteilchen angelagerten Radionuklide zurück. DJs Katiosexi- und Anionenaustaixsclierharzfilter 4 gewährleisten ein© wirkuagevolle Abscheidung der ieraal gelösten Radionuklide. Die abströmend© Flüssigkeit 9 ist dann praktisch frei von mitgeführter Aktivität«, Hierin ist auch der große Torteil des vorliegenden Verfahrens begründet, das praktisch keine Kontamination der Detektoroberfläche und damit eine Verfälschung und Minderung der Empfindlichkeit des Detektors mit sieh bringt. Beispielsweise sei weiterhis erwürat, daß sieh mit ä©r Einrichtung gemäß Figo 1 für die feststellung von Jod 131 im Flüssigkeitsstrom folgende Ergebnisse erzielen lassens Bei' einer angenommenen Zählausbeute durch den Detektor 1 für das genannt® laotop non 5$ und ©inem Durchsatz von 50 Litern Flüssigkeit pro Stunde durch das Filter ergibt sich bei einer Aktivitätskonzentratiora im Wasser

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τοπ 1.10 /uGi / ml bereits nach 10 Minuten eine lietto-Impulsrate von ca. 100 Impulsen pro Minute. Bei einer

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Aktivitätskonsentration von 1.10 /uCi / ml werden nach einer Stunde ca. 50 Impulse pro Minute erreicht. Die Zählausbeute kann dabei durch günstigere Anordnung der Filtermaterialien zum Detektor wesentlich verbessert werden, was naturgemäß dann eine wesentliche Erhöhung der Gesamtempfindlichkeit der Einrichtung bedeutet.

Wesentlich für die Arbeitsweise der Meßstelle ist weiterhin die Auswahl der geeigneten Piltermaterialien. Bei Wasser als zu untersuchender !Flüssigkeit gewährleistet die in Pig. 1 dargestellte Kombination von mechanischem Filter und lonenaustauseherliars eise wirkungsvolle Abscheidung sowohl der ional gelösten wie aueli der an Sctiwebstof f e gebundene Radionuklide. Ist eis© selektive Messung γοη z.B. Jod-Isotopen erwünscht, so ist ein Filteraufbau, wie in Pig. 2 dargestellt» vorteilhaft_s Hier ist zunächst ein mechanisches Filter 2 vorgesehera nvA anschließend daran ein Kationenaustauscherhars 5» Erst nach einem rätmliclien Abstand 7 kommt ein AaionenaustauscherliarK β bzw® ein Kationenaustauscherhars mit einer Vorbehandlung vom Ag"** - Ionen. Im ersten Pllter 2 werde σ» Schwebstoff© und im Katioaeaaustauscherharz 5 Kationen ausgeschieden. Infolge der größeren Entfernung 7 zum Detektor trägt die hler abgeschiedene Aktivität nur wenig zur registrierten Impulsrate bei, außerdem kann die Selektivität durch entsprechende elektronische Diskriminierung am Meßgerät weiter erhöht werden« Auf letzteren Punkt s©i hier nicht näher eingegangen, da er zum bekannten Stand der !Peshnik gehört. Die Jod-Isotopen dagegen werden im AnionenaiiBtauscherhars 6 direkt über den Detektor 1 gesammelt. Anstelle des normalerweise zur Jodadsorption verwandten Anionenaustauseherharzes kann auch ein mit Silberionen vorbehandeltes Kationenaustausciierharz eingesetzt werden, das bei sehr verdünnten Lösungen Jod sehr wirkungsvoll adsorbiert, eine Reihe anderer Anionen dagegen durchläßt. Sollen

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andere spezielle Radionuklide erfaßt werden, so ist es lediglich, notwendig, die Filterschicht 6 aus einem für das betreffende Radionuklid spezifischen Adsorptionsmaterial aufzubauen .

In Fällen, bei denen Radionuklide lediglich an Schwebstoffe gebunden sind, reicht der Einsatz eines mechanischen Filters allein aus.

Wie bereits erwähnt, ist die Geometrie der Meßanordnung ebenfalls für die Empfindlichkeit desselben mitverantwortlich. Bei extrem niedrigen Aktivitätskonzentrationen ist eine Anordnung nach Fig. 3 günstig, bei der das Filtermaterial den Detektor 1 praktisch vollkommen umgibt. Das Filtermaterial 13 besteht hier aus drei Schichten a, b, c, die wie die Filter nach Fig. 1 und 2 aufgebaut sein können, und ist zwischen den perforierten Halteplatten 11 und 12 angeordnet. Durch Abnahme der unteren Abdeckplatte 14» die gleichzeitig der Halterung der unteren Halteplatte 12 dienen kann, ist der Filterraum leicht zugänglich und kann das Filtermaterial rasch ausgewechselt werden. Die Darstellung in Fig. 3 ist selbstverständlich rein schematisehj Dichtungen usw. und andere konstruktive Feinheiten sind der Übersichtlichkeit halber weggelassen, eine entsprechend© konstruktive Ausbildung dieser Einrichtung bereitet einem Konstrukteur bei Kenntnis dieser Prinzipskizze keine Schwierigkeit.

Ein weiterer Torteil, der mit der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verbunden ist, besteht darin, daß die zum Schutz der Aktivitätsmessungen gegenüber von außen ©infallender Störstrahlung notwendige Abschirmung 15, siehe die Fig. 1 bis 3, klein und kompakt gehalten werden kann, so daß bä akzeptablem Gewicht relativ große Abschirmdicken möglich sind. Dies erleichtert auch die Auswechslung der Detektoreinsätze 1.

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Selbstverständlich sind auch andere konstruktive Ausbildungsformen von für die Durchführung des Verfahrens geeigneten Einrichtungen möglich, sie werden sich im allgemeinen nach dem Einsatzort, nach der Höhe der zu erwartenden Aktivität sowie der Art des zu überwachenden Betriebes zu richten haben.

5 Figuren

6 Patentansprüche

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Claims

17. OktiSft

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Patentansprüche

Γ 1 J. Verfahren zur kontinuierlichen Überwachung sehr geringer Aktivitätskonzentrationen in strömenden !Flüssigkeiten, insbesondere Wasser mit Hilfe an sich bekannter ß- oder'Insensitive Detektoren, dadurch gekennzeichnet₉ daß die radioaktiven Substanzen ¥or dem Strahlungsdetektor durch Filter- und Adsorptionsmittel dem !Flüssigkeitsstrom entnommen werden trad die Zunahme der Strahlung aus diesem Bereich in der Zeiteinheit ermittel wird»

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die durch die Zunahme der Strahlung sich mit der Zeit steigernden Meßwerte des Detektors auf ein mit einer Warneinrichtung versehenes Anzeige- und Registriergerät gegeben t/erden, dessen Grenzwertgeber für die Auslösuag der Warneinrichtung proportional der Zeit Ib se±a©r nach oben verschoben wird_o

Einrichtung zur Durchführung des ?©rfaSireoa Bach ÄB 1 und 2 j dadurch gelceimieiehaet ₉ iaB ein Teil des zu überwachenden Flüssigkeitsstrom^ durch sine Meßl©ittmg und darin angeordnet© !filter- und Adsorptionsmittel strömt und daß 1ώ Strömungsrichtung nach diesem Bereich ein Strahlungsdetektor so angeordnet ist, daß er eines möglichst großen -Anteil d@r Gesamtstrahlung bsif_o einen selektierten Anteil der Gesamtstrahlung erfaßt«

4ο Einrichtung Bach Anspruch 3_S dadurch als Filter- und Adsorptionsmittel mechanische Pilter sowie KationeB- und AaionsHaTistaiisclierliarg© ©iagesetst sind.

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5. Einrichtung nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß die verschiedenen Filter- und Adsorptionsmaterialien mit Abständen räumlich hintereinander im Sinne einer bevorzugten Erfassung "bestimmter radioaktiver Stoffe angeordnet sind.

6. Einrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kationenaustauscherharz mit Ag Ionen vorbehandelt ist.

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