DE2655296C3

DE2655296C3 - Verfahren zur Herstellung eines Filters zur Reinigung eines strömenden Gases von einer als atomare oder molekulare Teilchen vorliegenden Substanz

Info

Publication number: DE2655296C3
Application number: DE19762655296
Authority: DE
Inventors: Nicolaos 5170 Juelich Iniotakis
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1976-12-07
Filing date: 1976-12-07
Publication date: 1982-01-07
Also published as: ATA812777A; NL186678B; GB1598082A; AT367316B; CH630535A5; BE861566A; FR2373320B1; NL186678C; NL7713461A; DE2655296B2; FR2373320A1; JPH0146171B2; DE2655296A1; JPS5371687A; IT1088995B

Description

- Dichte der Teilchen im Gas in Atome/cm³

= Sättigungsmenge; die Teilchenzahl, die das vorgesehene Material pro cm³ maximal aufnehmen kann in Atome/cm³.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für ein Filter, welches für eine Betriebstemperatur unterhalb von 400⁰C vorgesehen ist, und bei dem während der vorgegebenen Betriebszeit t für die als Filtermaterial zur Auswahl stehenden Materialien für die Teilchen das Adsorptions-Desorptions-Gieichgewicht für die Haftung der Teilchen auf der Oberfläche des Filtermaterials nicht erreicht wird, die Länge /und der hydraulische Durchmesser d_en so bemessen werden und ein Filtermaterial mit so hoher Haftwahrscheinlichkeit λ vorgenommen wird, daß der Wert für

und für nicht radioaktive Substanzen die Beziehung

Dc= *L-SS-

Dc- -

AL

d,„

Si'

(1 -Ji)-O* Ii + (1 - Ii) ■ a*

D_

20

dem für den Durchlaßkoeffizient & vorgesehenen Wert entspricht.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für ein Filter, welches für eine Betriebstemperatur oberhalb von 600° C vorgesehen ist, und bei dem während der vorgesehenen Betriebszeit t für die als Filtermaterial zur Auswahl stehenden Materialien für die Teilchen das Adsorptions-Desorptions-Gleichgewicht für die Haftung der Teilchen auf der Oberfläche des Filtermaterials erreicht wird, die Länge / urd der hydraulische Durchmesser ddt so bemessen werden und ein Filtermaterial mit so hohem Penetrationskoeffizient (1 - J3) vorgesehen wird, daß der Wert für

dem für den Durchlaßkoeffizienten ö vorgesehenen Wert entspricht.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Erzielung einer t>o mögliehst langen Betriebszeit t mit gleichbleibendem kleinen Durchlaßkoeffizienten <5 das Filtermaterial eine solche Dicke ε aufweist, daß für radioaktive Substanzen die Bezieiiung

65 gelten, wobei D der Diffusionskoeffizient für die Teilchen im Filtermaterial ist.

j j Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines Filters zur Reinigung eines strömenden Gases von einer als atomare oder molekulare Teilchen vorliegenden Substanz, bei dem man

a) ein Filtermater al vorsieht, welches durch Wechselwirkung mit den Teilchen deren Zurückhaltung bewirkt,

b) das Filtermaterial in einer Weise strukturiert, daß es zum Ausfüllen eines zur Durchströmung mit dem Gas vorgesehenen Hohlraumes bei Bildung eines die gewünschte Strömung des Gases ermöglichenden, effektiven Durchmesser c/w/geeignet ist.

c) eine gasdichte Ummantelung für den Filiermaterial-Kö' per schafft und

d) sodann den eine Länge /in Strömungsrichuing des Gases aufweisenden Filtermaterial-Korper in dem durch die Ummantelung gebildeten Hohlraum anordnet.

Beispielsweise aus einem Prospekt der Fa. Krebsöge GmbH vom November 1970 und dem Bericht »Herstellung, Eigenschaften und Verwendung von synthetischen Zeolithen (Molekularsieben)« von W. Espe und C. Hybl aus »Vakuum-Technik. 14. Jhrg., Heft 4. Seiten 108 bis 114«. ist bekannt. Filter der eingangs bezeichneten Art herzustellen, wobei das Filtermaterial als Schüttung aus körnigem Material in der vom Gas durchströmten Ummantelung des Filters angeordnet wird. Hierbei handelt es sich um Filter, deren FiIt .material eine möglichst große Oberfläche aufweist, da man in Hinsicht auf die Zurückhaltung der Teilchen nur der Adsorption/Desorption -jer Teilchen auf der Oberfläche des Filtermaterials oder der chemischen Bindung der Teilchen Beachtung geschenkt hat. Für die Auslegung des Filters, beispielsweise die Bestimmung der Länge /des durchströmten Filtermaterial, wird dabei von Erfahrungswerten ausgegangen, die mit dem Vorgesehenen Filtermaterial vorliegen. Bei derartigen Filtern ist jedoch von Nachteil, daß zur Ermittlung eines für vorgegebene Betriebsbedingungen geeigneten Filters vielfach sehr aufwendige und langwierige Experimente, in denen unterschiedliche Filtervarianten den vorgesehenen Betriebsbedingungen unterworfen werden, erforderlich sind.

Aus der DE-OS 24 40 130 ist ferner ein Filter bekannt, das aus einem Graphitkörper mit in geordneten Geometrien vorliegenden Kanälen besteht, deren Durchmesser 1 bis 6 mm beträgt. Diesem bekannten Filter liegt dabei jedoch ebenso wie den vorgenannten ■> Filtern die Überlegung zugrunde, das die zurückzuhaltenden Teilchen, in diesem Falle radioaktives Cäsium, Strontium oder Silber, auf der Oberfläche der Filterkanäle, also auf der Oberfläche des durch das Gas benetzten Graphits, abgelagert bzw. adsorbiert werden, ^|n so daß auch bei diesem bekannten Filter die Nachteile in Kauf genommen werden müssen, die sich, beispielsweise bei höheren Betriebstemperaturen, infolge einer geringeren Adsorptionsfähigkeit des Filtermaterials ergeben.

Außerdem besteht bei der vorgesehenen Verwendung des bekannten Filters als Filter im Hauptkreislauf eines gasgekühlten Kernreaktors der Nachteil, daß der ah Filtermaterial eingesetzte Graphitkörper beim regelmäßigen oder durch Störfall bedingten Abschalten des Reaktors, bei dem der Partialdruck der zurückzuhalienden Substanzen stark abnimmt (dies geschieht noch bei Temperaturen oberhalb 500⁰C), eine rapide Desorption der vorher zurückgehaltenen Substanzen vom Graphit einsetzt. Da somit eine Wirksamkeit des Filters über die Abschaltphase eines Reaktors hinaus nicht gegeben ist, kann somit die vorgeschlagene Einrichtung in der Praxis auch nicht als Filter eingesetzt werden.

Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren der eingangs bezeichneten Art zu schaffen, das es ermöglicht, ein Filter herzustellen, das der ihm gestellten Aufgabe aufgrund seiner Abmessungen in optimaler Weise gerecht wird, ohne daß es notwendig wäre, zur Anpassung des Filters an die gestellten Anforderungen aufwendige Versuchsreihen durchzuführen und bei dem die Wahl des Filtermaterials unter Berücksichtigung einer möglichst großen Zahl von für die Wechselwirkung der zurückzuhaltenden Teilchen mit dem Filtermaterial maßgebenden Materialeigenschaften erfolgt.

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß

a) als Filtermaterial ein solches Material vorgesehen wird, das bei vorgesehenem, die Substanz enthaltendem Gas, bei vorgesehener Strömung des Gases und bei vorbestimmter, am Filtermaterial zurückzuhaltender Substanz für die vorgesehene Betriebszeit /des Filters

eine hinreichend große Haftwahrscheinlichkeit λ für die Teilchen an der Oberfläche des Filtermaterials aufweist,

für das die Desorptionskonstante ϋ hinreichend klein ist und

für das der Penetrationskoeffizient {\-ß) und somit die Wahrscheinlichkeit, daß die Teilchen nicht an der Oberfläche des Filtermaterials bleiben sondern in das Filtermaterial selbst eindringen und dort irreversibel gebunden werden, hinreichend groß ist,

wobei für das Filtermaterial die Sättigungsmenge Φoo und die Diffusionskonstante D so groß sind, daß das Produkt aus

(\-ß)a*· Ng

/Γ

kleiner als 1 ist; und daß

b) zur Erzielung eines vorgegebenen Rückhaltevermögens des Filters und damit zur Erzielung eines vorgegebenen Wertes für den Durchlaßkoeffizieni <5 das Filtermaterial so strukturiert wird, daß der Wert für die Länge / und der Wert für den hydraulischen Durchmesser c/c/rzugleich den Beziehungen

und (Beziehung I)

genügen;
dabei sind:

It

a*

a* + h

- i„ _e

= zweite Stanton-Zahl

= StolTübergangskoeffizient in cm/sec

= Strömungsgeschwindigkeit des Gases in cm/sec

= α ■ 3,63 - 10³ — in cm/sec A

= Massenzahl der Teilchen

= Temperatur der Oberfläche des Filtermaterials in ⁰K

= 8 '. ⁱ ^:£-ⁱ ; in see

\ cn + h J

= o>_o ■ e ^{R T} (Desorptionskonstanle in see'¹)

R λ 1, ί-ϊ

N₁.
Φ-

~ 1.308 ■ 10¹¹T in sec '; Dcbye-Frcqucnz Dcsorptionsenergie in Cal/Mol universelle Gnskonslanle in CaI/(°) MoI Zerfallskonstante für die Substanz in sec ' modifizierte Besselsche Funktion ha* ββ

Al

'IfIl

■ St' · — ^- in sec

(a* + I,)¹

I Rir / > —
ν

0 Rir / < —
ν

= Dichte der Teilchen im Gas in Atome/cm¹

= Sättigungsmenge; die Teilchenzahl, die das vorgesehene Material pro cm³ maximal aufnehmen kann in Atome/cm·⁵.

Der Wert fii- die Haftwahrscheinlichkeit α ist dann ist die Bedingung ungefähr gleich 1 bei Partialdrücken f<10-^|0atm, 25 wenn keine Aktivierungsprozesse vorliegen. ,₍* JT < 1

Der Durchlaßkoeffizient

6(1, t) ^mit

ist gleich dem Quotienten aus dem Teilchenstrom j(0, t) beim fintritt in (las Filtermaterial und dem TeilchenstromyY/, f^beim »Austritt aus dem Filtermaterial.

Bei der Bezeichnung De handelt es sich um eine neu eingeführte Bezeichnung, die sogenannte von der Decken-Zahl.

Förden hydraulischen Durchmesser c/_c/rgilt

4K_n

/ = Länge /de«, Filtermaterials in cm,

VO = das innerhalb der Ummantelung im Bereich der Länge / nach Anordnung des Filtermaterials verbleibende Hohlraumvolumen in cm³,

F = die vom Gas benetzte Oberfläche des Filtermaterials in cm².

Hinsichtlich der geometrischen Strukturen des Filters sind jeweils diejenigen auszuwählen, für die der Wert

St'

möglichst groß isu

Der Stoffübergangskoeffizient h wird zweckmäßigerweise nach der Wärme-Stoff-Transport-Analogie berechnet Soll ein Filter hergestellt werden, das zur Reinigung eines Gases von radioaktiven Teilchen eingesetzt werden soll, und gilt

VTd>,,

{\-ß)a* ■ )V _t,
=

inem/sec.

in cm/sec"²

ne nen für alle Werte von t erfüllt und die Beziehung I für DE immer gültig.

Das Verfahren gemäß der Erfindung ermöglicht die Herstellung eines Filters, das in optischer Weise an die gestellten Bedingungen und somit auch an die Besonderheiten einer Anlage angepaßt ist. Im allgemeiwerden die vorgenannten Größen dabei so

bemessen, daß die von der Decken-Zahl De möglichst groß ist oder zumindest den Wert erreicht, der zur Erzielung des vorgegebenen Wertes für den Durchlaßkoeffizient erforderlich ist. Unter Zugrundelegung der vorgenannten mathematischen Beziehungen ist es dabei in vorteilhafter Weise möglich, Untersuchungen an Filtern für Großanlagen im kleinen Modellmaßstab in kostensparender Weise durchzuführen. Zwei Filter sind dabei hinsichtlich der Ablagerung und somit hinsichtlich ihrer Filterwirksamkeit äquivalent, wenn sie den gleichen Durchlaßkoeffizienten δ und somit den gleichen Wert für die Zahl De aufweisen. Es ist daher auch möglich, ausgehend von einer einfachen Filtervariante, beispielsweise einem geraden, vom zu reinigenden Gas durchströmten Rohrstück, die für die Herstellung eines Filters für eine Großanlage erforderlichen Parameterwerte zu ermitteln. Dabei wird das einfache Filter unterschiedlichen Betriebsbedingungen unterworfen und die Parameterwerte nach der Beziehung für De ermittelt

Die Erfindung gibt die Lehre, wie ein Filter beschaffen sein muß, bei dem nicht nur die Haftwah-scheinlichkeit des Filtermaterials für die zu filternden Stoffe, sondern auch die Eigenschaft des Filtermaterials, die Stoffe in sich aufzunehmen, also dessen Aufnahmefähigkeit für die zu filternden Teilchen berücksichtigt wird. Mit anderen Worten: auch die Diffusion der Teilchen in das Filtermaterial selbst wird beim

Herstellungsverfahren gemäß der Erfindung berücksichtigt. Die Erfindung eröffnet damit die Möglichkeit, auch andere als bisher übliche Filtermaterialien, nämlich beispielsweise Metalle bei der Herstellung eines Filters, einzusetzen. Dabei wird zugleich die Lehre gegeben, wie > ein Filter herzustellen ist, das bei vorgegebenen Betriebsbedingungen einer bestimmten Forderung hinsichtlich einer noch zu tolerierenden Durchlaßmenge der zu filternden Stoffe für eine vorgesehene Betriebszeit entspricht. Dabei ist es in vorteilhafter Weise i" möglich, Filter herzustellen, die auch bei Temperaluren oberhalb von 400° C bis etwa zu 1000°C wirksam sind.

Eine vorteilhafte Variante des Herstellungsverfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daß bei einem Temperaturbereich unterhalb von ca. 400⁰C für ein l'> Filter, bei dem während der vorgegebenen Betriebszeit t für die als Filtermaterial zur Auswahl stehenden Materialien für die Teilchen das Adsorptions-Desorptions-Gleichgewicht für die Haftung der Teilchen auf der Oberfläche des Fiiiermateriais nicht erreicht wird, *r» eis Filtermaterial ein Material vorgesehen wird, für das die Beziehungen

a) 2_l/fr1und(/l+i?*) χ t<\

oder für radioaktive Substanzen die Beziehung

b) λ>ο*

gelten. Unter diesen Voraussetzungen — beispielsweise dann, wenn ein Filter zur Reinigung eines Gases bei niedrigen Temperaturen eingesetzt werden soll — -to Vereinfacht sich die für die Auslegung des Filters maßgebende Beziehung für De zu (Beziehung 11)

De -

AL

Ί,ιι

Si'

a* Wi

und

und d*>>.

De

4/

Si'

(1 -β) - a* h + (1 -β) - a*

des Filters so zu bemessen, daß De möglichst groß ist oder einen W^p.rt hat, für den der Durchlaßkoeffizient (5 den vorgegebenen Wert erreicht. Je nach der Wahl des Filtermaterials und den Abmessungen des Filters erzielt ein solches Filter auch bei hohen Temperaturen bis zu 1000⁰C eine hohe Wirksamkeit.

Sehr vorteilhaft ist ferner eine Variante des Verfahrens gemäß der Erfindung, die darin besteht, daß zur Erzielung einer möglichst langen Betriebszeit I mit gleichbleibendem kleinen Durchlaßkoeffizienten (5 das Filtermaterial eine solche Dicke e aufweist, daß für radioaktive Substanzen die Beziehung

Und für nicht radioaktive Substanzen die Beziehung

J5

Ist die Bedingung b) erfüllt, dann gilt die Bedingung a) für alle Werte von t und ein nach der Beziehung II hergestelltes Filter ist dann zeitlich unbegrenzt wirksam. Nach der Beziehung II werden unter Verwendung 4ö eines Materials mit hinreichender Haftwahrscheinlichkeit für die zurückzuhaltenden Teilchen die Abmessungen des Filters so bemessen, daß der vorgesehene Durchlaßkoeffizient 6 entweder möglichst klein ist oder einem vorgesehenen Wert entspricht +5

Eine weitere vorteilhafte Variante des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daß bei einem Temperaturbereich oberhalb von ca. 600⁰C für ein Filter, bei dem während der vorgesehenen Betriebszeit t für die als Filtermaterial zur Auswahl stehenden Materialien für die Teilchen das Adsorptions-Desorp-Itions-Gleichgewicht für die Haftung der Teilchen auf der Oberfläche des Filtermaterials erreicht wird, als Filtermaterial ein solches Material vorgesehen wird, das einen möglichst großen Penetrationskoeffizienten aufweist und für das die Beziehungen

gelten. Die für die Auslegung des Filters maßgebende Beziehung für De vereinfacht sich dann zu

65

Bei dieser Variante des Filters gemäß der Erfindung wird die Diffusion der Teilchen in das Fstermaterial ausgenutzt Auch in diesem Falle sind die Abmessungen Teilchen im Filtermaterial ist. Insbesondere bei dieser Verfahrensvariante werden — anders als bei den bisher üblichen Herstellungsverfahren — nicht nur das Adsorptions-Desorptions-Verhalten der Teilchen an der Oberfläche des Filtermaterials, sondern auch die Diffusion der Teilchen in das Filtermaterial bei der Herstellung des Filters genutzt. Während bei den bekannten Filtern die Einsatzdauer der Filter exponentiell von der reziproken Temperatur abhing, ist es nunmehr möglich, durch Wahl eines Filtermaterials mit hinreichender Dicke ε ein Filter herzustellen, das insbesondere bei hohen Temperaturen unter Ausnutzung der Diffusion der Teilchen in das Filtermaterial eine lange Betriebsdauer /aufweist.

Im folgenden wird in einem Ausführungsbeispiel anhand von in der Zeichnung dargestellten Diagrammen die mögliche Variation der Konstruktionsdaten für die Herstellung eines Filters aus einem vorgegebenen Material und für unterschiedliche Betriebsbedingungen erläutert. Hierzu zeigt

Fig. I in einer graphischen Darstellung die von der Decken-Zahl De als Funktion des Masi :ndurchsatzes und der Reynolds-Zahl und

Fig.2 in einer graphischen Darstellung den Durchlaßkoeffizienten δ als Funktion des Massendurchsatzes und der Reynolds-Zahl.

In zwei weiteren Ausführungsbeispielen werden die Ergebnisse experimenteller Untersuchungen an Filtern den nach der Beziehung I ermittelten Werten für den Durchlaßkoeffizienten δ gegenübergestellt

Ferner werden in weiteren Ausführungsbeispielen die zur Herstellung eines Filters benötigten Konstruktionsdaten für unterschiedliche Betriebsbedingungen angegeben. Dabei zeigt

F i g. 3 einen Längsschnitt durch ein aus einem Bündel parallel gerichteter Rohre bestehendes Filter,

Fig.4 einen Querschnitt durch das Filter gemäß Fig. 3.

Ausführungsbeispiel 1

Zur Ermittlung der Konstruktionsdaten für die Herstellung eines Filters aus parallel zueinander angeordneten Rohren wird die von der Decken-Zahl De aus der Beziehung I und hieraus der Durchlaßkoeffizient δ in Abhängigkeit vom Massenstrom rii des durch ein Rohr strömenden Gases berechnet

Das der Rechnung zugrunde gelegte Rohr hat die Länge /=800 cm und den Durchmesser i/=l cm. Der

tierisch des in Betracht gezogenen Massendurchsatzes beträgt 10 ² bis 12g/Sek. Als Gas- und zugleich Wandlemperatur des Rohres wird 950°C und als Gasdruck p=40 bar angenommen. Als Teilchen, die aus dem Helium gefiltert werden sollen, wird Cäsium-137-Atome in Betracht gezogen. Dabei wenden zwei unterschiedliche Wandmaterialien mit den Penelrationskoeffizienten 1-/3 = O,7%o und 1-0=100% vorausgesetzt. Während der Wert von O,7%o bei Cs-137 für Materialien mit kubisch flächenzentriertem Gitter charakteristisch ist, bedeutet der Penetrationskoeffizient von 100%, daß das eingesetzte Material ein perfekter »Diffusor« ist.

Zur anschaulichen Darstellung der Charakteristik des Filters wird der Massendurchsatz mit einem Parameter K variiert, der durch die Beziehung festgelegt wird

W= Kχ lila.

wobei /no der Massendurchsatz ist, der als Bezugsgrößc herangezogen wird.

Da zwischen der Reynolds-Zahl Re und dem Massendui'chsatz m eine lineare Beziehung besteht, gilt zugleich folgende Beziehung

Re=Kx. Re₀.

Dabei bedeutet Re₀ die Reynolds-Zahl beim Massendurchsatz Aa-

Wie aus den graphischen Darstellungen in den F i g. 1 und 2 hervorgeht, weist die Filtercharakteristik bei einem Wert für K=O,O77 einen Sprung auf. Dieser Wert für K entspricht einem Wert für die Reynolds-Zahl von etwa Re=2300. Diese Diskontinuität ist dadurch bedingt, daß die Sherwood-Zahl Sh und somit der Stoffübergangskoeffizient Λ oder die Stanton-Zahl St' beim Übergang von turbulenter zu laminarer Strömung ebenfalls eine Diskontinuität aufweist. Die Sprunghöhe ist dabei abhängig von der Geometrie, das heißt vom Verhältnis //Wund vom eingesetzten Wandmaterial.

Aus den graphischen Darstellungen ist ferner der Strömungsbereich abzulesen, in dem der Durchlaßkoeffizient den kleinsten Wert erreicht, die von der Decken-Zahl entsprechend groß ist und somit die Effektivität des Filters ebenfalls ihren höchsten Wert erreicht. Wie sich aus den graphischen Darstellungen ergibt, liegen diese Minimal- bzw. Maximalwerte im Bereich der stark laminaren Strömung und im Übergangsbereich etwa bei Reynolds-Zahlen zwischen 2500 und 5000. Bei der Herstellung eines Filters besteht die Möglichkeit, gleichzeitig beide Bereiche einzustellen, indem beispielsweise im Filter Rohrbündel angeordnet werden, die außen und innen vom Gas durchströmt sind.

Aus den vorstehenden Ausführungen geht hervor, daß die in den graphischen Darstellungen angegebenen Absolutwerte zwar nur für den betreffenden Fall Gültigkeit haben, daß die damit angegebene Filtercharakteristik jedoch eine qualitative Aussage auch für andere Betriebszustände und andere geometrische Anordnungen des Filtermaterials ermöglicht Die gewünschte absolute Größe der Effektivität des Filters wird ohne weiteres durch die Anordnung einer entsprechenden Vielzahl von parallel angeordneten Rohren erzielt

Ausführungsbeispiel 2

Zur Überprüfung der Wirksamkeit eines einfachen, »us einem geraden Rohrstück bestehenden Filters wurde in zwei getrennt voneinander durchgeführten Untersuchungen jeweils ein die Spaltprodukte Cs 137. Cs-134 und Ag-IlOm enthaltender Heliumgassirom durch ein Rohrstück aus 99,5%igem Titan geleitet, dem zur Erfassung der aus dem Filter austretenden Mengen an Spaltprodukten ein Totalfilter nachgeschaltet war. Bei den beiden Untersuchungen war der Gehalt an Spaltprodukten im Helium unterschiedlich hoch. Die Rohre besaßen eine Länge von 2370 mm, einen Außendurchmesser von 24,5 mm und eine Wandstärke

ίο von 1,65 mm. Die Temperatur des Heliums betrug btm' Eintritt in das Filter im ersten Fall 825°C. im zweiten Fall 750° C, in beiden Fällen beim Austritt aus dem Filter 21O⁰C. Die Temperatur der Wandung der Rohre war während des Betriebes stabil und daher gut meßbar.

Γ5 Während des Betriebes des Filters wurde die Strömung des Heliums so eingestellt daß ein Massendurchsatz von 15 NmVStd. erzielt wurde. Die Betriebsdauer betrug bei der ersten Untersuchung 785 Stunden und bei der zweiten Untersuchung 1029 Stunden.

2» Zur Berechnung des Dürchlaßkocffizicnicn des Filters und somit der Effektivität des Filters wurden folgende Werte in die Beziehung I eingesetzt:

Für

Cs-137 1-jS = O,2%o; Q = 38 kcal/Mol
²^ Cs-134 1-0 = O,l%o; Q = 38 kcal/Mol

Ag-110m \-ß = O,O4%o; Q = 50 kcal/Mol
Und W₀= 1,308 10" see-¹

Wegen des Temperaturgradienten im Rohr wurde so das Filter für die Berechnung mittels der Beziehung I in mehrere Abschnitte unterteilt. Mittels der berechneten Durchlaßkoeffizienten <5 wurden für die während der Vorgenannten Betriebsdauer durch das Filter gelangenden Spaltprodukte die integralen Aktivitätswerte in μθ\ ermittelt und mit den im Totalfilter gemessenen Werten verglichen. Nachstehend werden die berechneten und die experimentell ermittelten Werte einander gegenübergestellt.

■"> Erste Untersuchung

Berechnet

Gemessen

45 Cs-137	1,00	1,20
Cs-134	0,79	0,84
Ag-IlOm	11,4	IU

Zweite Untersuchung

Berechnet

Gemessen

Cs-137	0,52	0,59
Cs-134	1,6	U
Ag-IlOm	5,1	5,6

Ausführungsbeispiel 3

Entsprechend den in Ausführungsbeispiel 2 beschriebenen Untersuchungen wurde ein aus einem Rohr aus rostfreiem Stahl XlO CrNiTi 189 (ältere Bezeichnung 4541) bestehendes Filter mit den im Ausführungsbeispiel 1 angegebenen Werten für Durchmesser und Wandstärke, jedoch mit der Länge 140 cm verwendet

Die Temperatur des Gases beim Eintritt in das Filter betrug in beiden Fällen 625° C und beim Austritt aus dem Filter 210⁰C Die Betriebsdauer betrug 818 bzw. 790 Stunden.

Zur Berechnung des Durchlaßkoeffiziesaen ό wurden folgende Werte in die Beziehung I eingesetzt:

Cs-137 ]-ß = 0,7%o; Q = 45 kcal/Mol
Cs-134 1-p = 033%0; Q = 45 kcal/Mol
Ag-IlOm 1-0 = O,2%o; Q = 28 kcal/Mol

und ω₀= 1,308 10"Tsec '

Es wurden folgende Ergebnisse erhalten:
Erste Untersuchung

Berechnet

Gemessen

Cs-137 2,1

Cs-134 1,07

Ag-IlOm 6,2

Zweite Untersuchung

2,2

0,96

6,5

Berechnet

üer.essen

Cs-137 1,92 2.1

Cs-134 1,03 1,1

Ag-IlOm 3,26 3,51

Ausführungsbeispiel 4

Es wurden die Konstruktionsdaten für ein in den F i g. 3 und 4 dargestelltes, aus parallel angeordneten Rohren bestehendes Filter für vorbestimmte Betriebsbedingungen ermittelt.

Wie aus Fig.3 hervorgeht, besteht das Filter aus einer Vielzahl von parallel und im gleichen Abstand voneinander angeordneten Rohren I, die innerhalb einer den Hohlraum des Filters umschließenden Ummantelung 2 angebracht sind. Der Außendurchmesser der einzelnen Rohre des Rohrbündels ist d„, der Innendurchmesser der Rohre ist d_h die Länge der Rohre ist /und der Innendurchmesser der Ummantelung D_h

Wie aus den F i g. 3 und 4 ferner hervorgeht, werden die Rohre des Filters von dem zu reinigenden Gas sowohl innen durchströmt als auch außen umströmt.

Das zu reinigende Gas ist Helium, das die Spaltprodukte Cs-137 und Ag-11Om enthält.

JO

Die vorgesehenen Betriebsbedingungen sind:

Dei Massendurchsatz des Heliums:
m=74,i kg/Sek.

. Die Temperatur des Heliums beim Eintritt in das

Filter:
T= 950° C.

Der Druck des Heliums:
ρ=40 bar.

ίο Die vorgesehene Betriebsdauer:
t= 30 Jahre.

Ais Materialien für die Rohre wurden hitzebeständige Stähle vorgesehen, die eine kubisch flächenzentrierte

π Struktur aufweisen oder die, wie beispielsweise Incoloy-802 und Inconel-625, eine kubisch raumzentrierte Struktur aufweisen. Für die vorgenannten Materialien beträgt der Penetrationskoeffizient für Cs-137 l-j? = O,7%o und für Ag-IlOm l-0 = O,2%o. Für die binäre Diffusionskonstante, die zur Berechnung des Stoffübergangskoeffizienten h herangezogen wird gilt für T= 950° C und ρ=40 bar.

e = 0,272 cnvVSek.

Die zur Berechnung der von der Decken-Zahl De benötigten Werte für h und St' ergaben sich aus dem VDI-Wärmeatlas. Da im vorliegenden Fall die Bedingungen

2 VTT> 1 und

d*) i>2

und S* > λ

erfüllt sind, erfolgte die Berechnung der Konstruktionsdaten für das Filter nach der Beziehung III.

Unter der Voraussetzung, daß der Durchlaßkoeffizient <5 gewisse Werte (beispielsweise für Cs-137 6x10") nicht überschreiten darf, wurden die in der nachfolgenden Tabelle angegebenen Konstruktionsdaten für das Filter errechnet. Dabei sind die Werte für d, und d_a in mm und für D,und /in cm angegeben. Λ/ist die Zahl der parallel angeordneten Rohre im Filter. Zusätzlich zu den Konstruktionsdaten sind der Wert für den Druckabfall Δρ im Filter in bar sowie die Werte für die jeweiligen Durchlaßkoeffizienten angegeben. Der Wert für Δρ wurde nach dem VDI-Wärmeatlas berechnet.

N	d,	6,5	η,	800	ό	ö	0.022
		6,5		800	Cs-137	Ag-IlOm	0,025
65000	5	6,5	200	300	5.2 10 ^h	3,5 10 '	0.017
65000	4	6,5	200	500	4,7 10 '	5,2 10 '	0,016
80000	5	220	4.1 10 '	1,1 10 '
80000	5	220	1.8 10 ⁴	9,9 10 '

Ausführungsbeispiel 5

Wie in Ausführungsbeispiel 4 wurden die Konstruktionsdaten für ein aus parallel zueinander angeordneten Rohren bestehendes Filter für die gleichen Betriebsbedingungen jedoch für eine Einlrittslemperalur des Gases von 300"C ermittelt.

Als Material für die Rohre wurde ferritischer Stahl vom Typ Ι5Μο03 vorgesehen. Für dieses Material haben der Penetrationskoeffizient und die Desorptionsenergie Q folgende Werte:

Für Cs-137

Q = 65 kcal/Mol;
und

ωη = 1,308 10"Tsec

15

Für Ag-Il Om

I-β = 03%o;D_AE-He=0,072cmVsec;

Q = 52 kcal/Mol; und

ω₀ = 1,308 10" T sec-'.

Da im vorliegenden Fall die Bedingungen

erfüllt sind, erfolgte die Berechnung der Konstruktionsdaten für das Filter nach der Beziehung

Für die Durchlaßkoeffizienten <5=3,7xl0-³ für Cs-137 und (5=4,7 - 10-" für Ag-IlOm wurden folgende Konstruktionsdaten ermittelt:

N = 65000

dj = 0,5 cm

d_a = 0,65 cm

Di = 200 cm

/ = 250 cm

Der Druckabfall beträgt Ap=0,01 bar.

Ausführungsbeispiel 6

Für die in Ausführungsbeispiel 5 angegebenen Betriebsbedingungen wurden die Konstruktionsdaten für ein aus einer Vielzahl von parallel und im gleichen Abstand zueinander angeordneten Stäben, die ebenso wie die Rohre in einer Ummantelung angebracht sind,'' ermittelt Dabei wurden für die in Ausführungsbeispiel 5 angegebenen Materialien folgende Werte erhalten:

Für die Durchlaßkoeffizienten <5=4,lxlO-'⁰ für Cs-137 und δ=4,5 χ ΙΟ-·⁵ für Ag-110m:

N = 65 000

di = 0,65 cm

Di = 200 cm

/ = 250 cm

Der Druckabfall beträgt Ap=0,021 bar.
Für die Durchlaßkoeffizienten 0=2,3 χ 1O-⁶ für Cs-137 und δ=2,5 χ ΙΟ-⁹ für Ag-110m beträgt — bei den sonst gleichen Werten für N, d* D-, und Ap — die Länge /=150 cm.

Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche;

1. Verfahren zur Herstellung eines Filters zur Reinigung eines strömenden Gases von einer als atomare oder molekulare Teilchen vorliegenden Substanz, bei dem man

a) ein Filtermaterial vorsieht, welches durch Wechselwirkung mit den Teilchen deren Zurückhaltung bewirkt,

b) das Filtermaterial in einer Weise strukturiert, daß es zum Ausfüllen eines zur Durchströmung mit dem Gas vorgesehenen Hohlraumes bei Bildung eines die gewünschte Strömung des Gases ermöglichenden, effektiven Durchmesser c/effgeeignet ist,

c) eine gasdichte Ummantelung für den Filtermaterial-Körper schafft und

d) sodann vlen eine Länge / in Strömungsrichtung des Gases aufweisenden Filtermaterial-Körper in dem durch die Ummantelung gebildeten Hohlraum anordnet,

dadurch gekennzeichnet, daß

a) als Filtermaterial ein solches Material vorgesehen wird, das bei vorgesehenem, die Substanz enthaltendem Gas, bei vorgesehener Strömung des Gases und bei vorbestimmter, am Filtermaterial zurückzuhaltender Substanz für die vorgesehene Betriebszeit ides Filters
eine hinreichend große Haftwahrscheinlichkeit

!0

15

20

4/

'IeIl

genügen;
dabei sind:

Ii
ν

A
T

Sf ■ --

a* + h

- In

Oi für die Teilchen an der Oberfläche des Filtermaterials aufweist,
für das die Desorptionskonstante # hinreichend klein ist und

für das der Penetrationskoeffizient (\-ß) und somit die Wahrscheinlichkeit, daß die teilchen nicht an der Oberfläche des Filtermaterials bleiben, sondern in das Filtermaterial selbst eindringen und dort irreversibel gebunden werden, hinreichend groß ist,
wobei für das Filtermaterial die Sättigungsmenge Φ oo und die Diffusionskonstante D so groß ist, daß das Produkt aus

(\-ß)-a*- N₀

VT

kleiner als 1 ist; und daß

b) zur Erzielung eines vorgegebenen Rückhaltevermögens des Filters und damit zur Erzielung eines vorgegebenen Wertes für den Durchlaßkoeffizient δ das Filtermaterial so strukturiert wird, daß der Wert für die Länge /und der Wert für den hydraulischen Durchmesser d_crr zugleich den Beziehungen

und ^d'

= zweite Stanton-Zahl

= Stoffübergangskoerfizient in cm/see

= Strömungsgeschwindigkeit des Gases in cm/sec

= a ■ 3,63 · 10·'

— in cm/sec

= Massenzahl der Teilchen

= Temperatur der Oberfläche des Filtermaterials in ⁰K

in see

f)

O)₀

Q R λ
I₁ (χ)

Ä T

(Desorptionskonstante in see ')

= ~ 1,308 - 10¹¹T in see '; Debye-Frequenz

= Desorptionscnergie in Cal/Mol

= universelle Gaskonstante in CaI/(°) Mol

= Zerfallskonstante für dio Substanz in see"¹

- modifizierte Besselsche Funktion

Φ*,

-V- ■ St' · 'Π sec'

1 Rjr ι > —
ν

O Tür / ^ —
r