BR112013028712B1 - Processos para a produção de partículas e de borracha vulcanizada, composição, composição de borracha, borracha vulcanizada, pneu, correia de pneu, carcaça de pneu e parede lateral de pneu - Google Patents

Abstract

resumo patente de invenção: "processo para a produção de partículas". a presente invenção refere-se a um processo para a produção de partículas, o processo incluindo pulverização de partículas de um composto representado pela fórmula (i) com um diâmetro mediano (50% d) de mais de 100 ?m usando um pulverizador, na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila, para obter partículas do composto representado pela fórmula (i) com um diâmetro mediano (d 50%) de 100 ?m ou menos, na fórmula (i), r1 e r2 representam, cada um independentemente, um átomo de hidrogênio ou um grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono ou, alternativamente, r1 e r2 são ligados um ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual eles estão ligados, m representa um número inteiro de 2 a 9, mn+ representa h+ ou um íon de metal de n-valência e n representa um número inteiro de 1 ou 2.

Description

Relatório Descritivo da Patente de Invenção para PROCESSOS PARA A PRODUÇÃO DE PARTÍCULAS E DE BORRACHA VULCANIZADA, COMPOSIÇÃO, COMPOSIÇÃO DE BORRACHA, BORRACHA VULCANIZADA, PNEU, CORREIA DE PNEU, CARCAÇA DE PNEU E PAREDE LATERAL DE PNEU.

Campo Técnico [0001] A presente invenção refere-se a um processo para a produção de partículas e similares.

Antecedentes da Técnica [0002] O documento WO 10 2011/ 001990 descreve um composto representado pela fórmula (1-1) como um composto contido em borracha vulcanizada para pneu.

HzN^^SSOaH (1-1)

Descrição da Invenção [0003] A presente invenção inclui as invenções a seguir.

[1] Um processo para a produção de partículas, o processo compreendendo pulverização partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) acima de 100 μίτι usando um pulverizador na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em silica, talco e argila para obter partículas do composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) de 100 μίτι ou menos,

R¹

na fórmula (I), R¹ e R² representam, cada um independentemente, um átomo de hidrogênio ou um grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono ou, alternativamente, R¹ e R² estão ligados um

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2/64 ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual eles estão presos, m representa um número inteiro de 2 a 9,

Mⁿ⁺ representa H⁺ ou um íon de metal n-valente e n representa um número inteiro de 1 ou 2.

[2] O processo de acordo com [1], em que o composto representado pela fórmula (I) é um composto representado pela fórmula (1-1):

H₂N'^^x'^SSO₃H (1-1) [3] O processo de acordo com [1], em que a pulverização é realizada na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila em uma quantidade 0,1 a 9 partes em massa em relação a 1 parte em massa do composto representado pela fórmula (I).

[4] O processo de acordo com qualquer um de [1] a [3], em que as partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) de menos de 10 μίτι são obtidas.

[5] O processo de acordo com qualquer um de [1] a [4] em que o pulverizador é um moinho a jato ou um moinho de esferas.

[6] O processo de acordo com qualquer um de [1] a [5], em que as partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 μίτι ou menos são partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro de partícula de 95% (95% D) de 50 μίτι ou menos.

[7] Um processo para a produção de borracha vulcanizada, o processo compreendendo uma etapa (A) de amassamento de partículas obtidas por meio do processo de acordo com qualquer um de [1] a [6], um componente de borracha e um material de enchimento

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3/64 juntos, uma etapa (B) de amassamento da mistura amassada obtida na etapa (A), um componente de enxofre e um acelerador de vulcanização e uma etapa (C) de tratamento térmico da mistura amassada obtida na etapa (B).

[8] Uma composição que compreende partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em silica, talco e argila com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos:

R¹

R na fórmula (I), R¹ e R² representam, cada um independentemente, um átomo de hidrogênio ou um grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono ou, alternativamente, R¹ e R² estão ligados um ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual eles estão presos, m representa um número inteiro de 2 a 9,

Mⁿ⁺ representa H⁺ ou um íon de metal n-valente e n representa um número inteiro de 1 ou 2.

[9] A composição de acordo com [8], em que o composto representado pela fórmula (I) é um composto representado pela fórmula (1-1):

H₂N'^^Ss-^x^SSO₃H (1-1) [10] A composição de acordo com [8] ou [9] compreendendo partículas de um composto representado pela fórmula (I) e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em silica, talco e argila, em que uma mistura de partículas de um composto

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4/64 representado pela fórmula (I) e as partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila tem um diâmetro mediano (D 50%) de 100 μίτι ou menos.

[11] A composição de acordo com qualquer uma de [8] a [10] compreendendo pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila em uma quantidade de 0,1 a 9 partes em massa em relação a 1 parte em massa do composto representado pela fórmula (I).

[12] A composição de acordo com qualquer um de [8] a [11] compreendendo partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de menos de 10 μm e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila com um diâmetro mediano (D 50%) de menos de 10 μm.

[13] A composição de acordo com qualquer um de [8] e [12], em que o pulverizador é um moinho a jato ou um moinho de esferas.

[14] A composição de acordo com qualquer um de [8] e [13], em que as partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 μm ou menos são partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro de partícula de 95% (95% D) de 50 μm ou menos.

[15] Uma composição de borracha obtida por meio de amassamento da composição de acordo com qualquer um de [8] a [14], um componente de borracha, um material de enchimento, um componente de enxofre e um acelerador de vulcanização.

[16] Uma borracha vulcanizada obtida por meio de tratamento térmico da composição de borracha de acordo com [15].

[17] Um pneu produzido por meio de processamento da composição de borracha de acordo com [15].

[18] Uma correia de pneu que compreende um cabo de aço

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5/64 revestido com borracha vulcanizada de acordo com [16].

[19] Uma carcaça de pneu que contém um cordão de fibra para carcaça revestido com a borracha vulcanizada de acordo com [16].

[20] Uma parede lateral de pneu, um forro interno de pneu, uma banda de rodagem de pneu ou um pneu sob a banda de rodagem compreendendo a borracha vulcanizada de acordo [16].

[21] Um pneu compreendendo a borracha vulcanizada de acordo com [16].

Modos para Realização da Invenção [0004] O pulverizador inclui um moinho a jato, um moinho de martelo, um moinho de esferas, um moinho turbo e similares, de preferência um moinho a jato e um moinho de esferas, de preferência um moinho a jato.

[0005] O moinho a jato inclui um pulverizador no qual um fluido, tal como ar comprimido e similares, é descarregado de um bocal em alta velocidade para formar um fluxo de ar turbulento de alta velocidade em um moinho a jato e materiais a serem pulverizados (daqui em diante, referidos como matéria-prima em alguns casos) são deixados colidir mutuamente no fluxo de ar turbulento em alta velocidade para pulverizar a matéria-prima, um pulverizador no qual uma matéria-prima é transportada pelo fluxo de ar em alta velocidade para permitir que a matéria-prima venha a colidir contra um corpo de colisão, deste modo, causando pulverização da matéria-prima e similares (vide Advanced Pulverization Technology and Application (Sentan Funsai Gijutsu To Oyo), editado pela The Association of Powder Process Industry and Engineering, JAPÃO, publicado pela empresa privada limitada NGT, página 162).

[0006] O moinho a jato inclui tipo de fluxo de ar em turbilhonamento e tipo loop, nos quais as matérias-primas são deixadas colidir mutuamente para pulverizar em uma zona de

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6/64 pulverização formada de uma pluralidade de bocais de pulverização dispostos em fluxo de ar circulante, tipos com leito fluidizado, no qual as matérias-primas são pulverizadas por meio de colisão mútua ou atrito em um tipo de leito fluidizado (vide, Advanced Pulverization Technology and Application (Sentan Funsai Gijutsu To Oyo), editado pela The Association of Powder Process Industry and Engineering, JAPÃO, publicado pela empresa privada limitada NGT, página 162), tipo supersônico e similares, além do tipo colisão, no qual as matériasprimas são deixadas colidir mutuamente ou uma matéria-prima é deixada colidir contra um corpo de colisão (alvo), deste modo, causando pulverização da mesma, conforme descrito acima.

[0007] Os produtos comerciais do moinho a jato incluem Cross Jet

Mill (KURIMOTO, Ltda.), Jet-O-Mill, A-O Jet Mill, Sanitary AOM, Co-Jet, Single Track Jet Mill, Super STJ Mill (SEISHIN ENTERPRISE Co., Ltda.), Current Jet Mill (Nisshin Engineering Inc.), Ulmax (NISSO Engineering Co., Ltda.), Supersonic Jet Pulverizer tipo PJM, Supersonic Jet Pulverizer tipo CPY, Supersonic Jet Pulverizer type LJ-3, Supersonic Jet Pulverizer type I (Nippon Pneumatic Mfg. Co. , Ltd. ) , Counter Jet Mill, Micro Jet tipo T, Spiral Jet Mill, Micron Jet MJQ (Hosokawa Micron Corporation), Fluidized Bed Jet Mill (Mitsui Mining Co., Ltda.), Nano Grinding Mill (TOKUJU Corporation) e similares (vide, Comminution, Classification and Surface Modification editado pela The Society of Powder Technology, JAPÃO, publicado pela empresa privada limitada NGT, página 121).

[0008] Na presente invenção, moinhos a jato do tipo fluxo de ar em turbilhonamento e tipo supersônico são, de preferência, usados, Supersonic Jet Pulverizer tipo PJM (Nippon Pneumatic Mfg Co., Ltda.), A-O Jet Mill, Single Track Jet Mill (SEISHIN ENTERPRISE Co., Ltda.) e similares são mais preferivelmente usados.

[0009] Os parâmetros correlacionados com as condições de

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7/64 pulverização do moinho a jato incluem a quantidade de alimentação de ar comprimido, a quantidade de ar consumido, a quantidade de alimentação de matéria-prima, a quantidade de tratamento, a taxa de alimentação de matéria-prima, a pressão de pulverização, a pressão original no bocal e similares.

[00010] Com relação às condições de pulverização na presente invenção, a quantidade de alimentação de ar comprimido é usualmente 0,12 a 41,4 Nm3/min, a taxa de alimentação de matéria-prima é usualmente 0,0041 a 1200 kg/h, a pressão de pulverização é usualmente de 0,1 a 1,6 MPa. As condições de pulverização da presente invenção são selecionadas de acordo com o tipo de moinho a jato e o diâmetro mediano (D 50%) das partículas resultantes.

[00011] O material da parte interior do moinho a jato inclui alumina, cerâmica, SUS, Teflon (marca registrada), uretano e similares.

[00012] O moinho de martelo é um aparelho no qual uma matériaprima é pulverizada através de impacto e atrito por um cilindro em rotação que tem uma série de martelos montados na periferia do mesmo.

[00013] Um moinho de esferas é um aparelho no qual uma matériaprima é pulverizada por meio de enchimento de grânulos (meio) em um recipiente e rotação do recipiente. Um moinho de esferas a seco é um aparelho no qual uma matéria-prima é pulverizada em fase de vapor ou vácuo e um moinho de esferas úmido é um aparelho no qual uma pasta preparada por meio de mistura de uma matéria-prima com um líquido é adicionada a um moinho e agitada, deste modo, triturando e pulverizando a matéria-prima. O diâmetro do grânulo é de 0,1 a 2 mm e o material do grânulo é vidro, cerâmica, metal e similares.

[00014] Um moinho turbo é um aparelho no qual uma matéria-prima é pulverizada por lâminas rotativas em alta velocidade e o fluxo de turbilhonamento em alta velocidade gerado por trás delas.

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8/64 [00015] Por pulverização de partículas de um composto representado pela fórmula (I) (daqui em diante, referido como composto (I) em alguns casos) com um diâmetro mediano (D 50%) acima de 100 pm (daqui em diante, referido como partícula (I) em alguns casos) usando um pulverizador na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila (daqui em diante referido como partícula inorgânica em alguns casos), a adesão de uma matéria-prima à parte interna do pulverizador pode ser evitada e partículas de diâmetro mediano uniforme (50% D) são obtidas de forma estável. Ao impedir a adesão de uma matéria-prima, a matériaprima não se acumula no pulverizador, assim, se torna desnecessário desmontar e lavar o pulverizador e o pulverizador pode ser operado continuamente com facilidade.

[00016] As partículas são dispostas em ordem ascendente a partir de partículas com diâmetros menores e o diâmetro de uma partícula a 50% com base no volume é denominado diâmetro mediano (D 50%). Partículas são dispostas em ordem ascendente a partir de partículas com diâmetros menores e o diâmetro de uma partícula a 95% com base no volume é denominado diâmetro de partícula a 95% (95% D).

[00017] As partículas inorgânicas podem ser carregadas em um pulverizador antes de carregar as partículas (I) ao pulverizador ou podem ser previamente misturadas com as partículas (I) antes de carregamento ao pulverizador. É preferível que a partícula inorgânica seja previamente misturada com partículas (I) antes de carregamento ao pulverizador.

[00018] Em relação à proporção de mistura de partículas (I) e a partícula inorgânica, a quantidade da partícula inorgânica é, de preferência, 0,01 a 19 partes em massa, mais preferivelmente 0,1 a 9 partes em massa, ainda mais preferivelmente 0,4 a 4 partes em massa em relação a 1 parte em massa de partículas (I).

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9/64 [00019] De acordo com o processo da presente invenção, as partículas (I) podem ser pulverizadas usando um pulverizador na presença da partícula inorgânica para obter uma mistura de partículas de um composto (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos (daqui em diante referidas como partículas atomizadas (I) em alguns casos) e pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos (daqui em diante referida como partícula inorgânica atomizada em alguns casos).

[00020] Exemplos de sílica incluem SiO2 e SiO2»nH2O. SiO2»nH2O é dióxido de silício hidratado tendo um número de registro CAS 7631-86-

9.

[00021] Exemplos de sílica incluem produtos comerciais, tais como AQ, AQ-N, ER, ER-R, NA e VN3 fabricadas pela Tosch Silica Corporation, Ultrasil (marca registrada:) VN3, Ultrasil (marca registrada) VN2, Ultrasil (marca registrada) VN 2 GR, Ultrasil (marca registrada) 360, Ultrasil (marca registrada) 7000, Ultrasil (marca registrada) 800 e Ultrasil (marca registrada) AS7 fabricadas pela Degussa, Zeosil (marca registrada) 115GR, Zeosil (marca registrada) 1115MP, Zeosil (marca registrada) 1205MP, Zeosil (marca registrada) Z85MP, Zeosil (marca registrada) 1165MP, Zeosil (marca registrada) 165GR, Zeosil (marca registrada) 175GR e ZHRS (marca registrada) 1200 MP fabricadas pela Rhodia, Nipsil (marca registrada) AQ fabricadas pela Nippon Silica K.K. e similares.

<Composto representado pela fórmula (I) (daqui em diante referido como composto (I) em alguns casos)>

[00022] O grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono representado por R1 e R2 inclui um grupo metila, um grupo etila, um grupo n-propila, um grupo isopropila, um grupo n-butila, um grupo isobutila, um grupo sec-butila, um grupo terc-butila, um grupo heptila e um grupo hexila.

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10/64 [00023] Quando R¹ e R² estão ligados um ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual estão ligados, o grupo polimetileno formado pela ligação de R¹ e R² um ao outro inclui um grupo etileno (grupo dimetileno), um grupo trimetileno, um grupo tetrametileno, um grupo pentametileno, um grupo hexametileno e similares. R¹ e R² são, de preferência, um átomo de hidrogênio.

[00024] Mⁿ⁺ inclui H⁺, um íon de lítio, um íon de sódio, um íon de potássio, um íon de césio, um íon de magnésio, um íon de cálcio, um íon de estrôncio, um íon de bário, um íon de manganês, um íon de ferro, um íon de cobre, um íon de zinco e similares, de preferência H+ e íons de metal alcalino, mais preferivelmente H+ e um íon de sódio.

[00025] O composto (I) inclui ácido S-(aminoalquil) tiossulfúrico, S(aminoalquil) tiossulfatos, ácido S-(N,N-dialquilaminoalquil) tiossulfúrico, S- (N,N-dialquilaminoalquil) tiossulfatos, ácido 3-(Nmonoalquilaminoalquil) tiossulfúrico, S-(N-monoalquilaminoalquil) tiossulfatos e similares, de preferência S-(aminoalquil) tiossulfúrico e S(aminoalquil) tiossulfatos.

[00026] Os ácidos S-(aminoalquil) tiossulfúricos incluem ácido S(aminoetil)-tiossulfúrico, ácido S-(aminopropil) tiossulfúrico, ácido S(aminobutil) tiossulfúrico, ácido S-(aminopentil) tiossulfúrico, ácido S(amino-hexil) tiossulfúrico,ácido S-(amino-heptil) tiossulfúrico, ácido S(amino-octil) tiossulfúrico, S-(aminononil) tiossulfúrico e similares.

[00027] Os S-(aminoalquil) tiossulfatos incluem S-(aminoetil) tiossulfato de sódio, S-(aminopropil) tiossulfato de sódio, S-(aminobutil) tiossulfato de sódio, S-(aminopentil) tiossulfato de sódio, S-(amino-hexil) tiossulfato de sódio, S-(amino-heptil) tiossulfato de sódio, S-(aminooctil) tiossulfato de sódio, S-(aminononil) tiossulfato de sódio e similares. [00028] Os ácidos S-(N,N-dialquilaminoalquil) tiossulfúricos incluem S-(N,N-dimetilaminoetil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilaminopropil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilaminobutil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N

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11/64 dimetilaminopentil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilamino-hexil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilamino-heptil) ácido tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilamino-octil) tiossulfúrico, ácido S-(N,N-dimetilaminononil) tiossulfúrico e similares.

[00029] Os S-(N,N-dialquilaminoalquil) tiossulfatos incluem S-(N,Ndimetilaminoetil) tiossulfato de sódio, S-(N,N-dimetilaminopropil) tiossulfato de sódio, S-(N,N-dimetilaminobutil) tiossulfato de sódio, S(N,N-dimetilaminopentil) tiossulfato de sódio, S-(N,N-dimetilamino-hexil) tiossulfato de sódio, S-(N,N-dimetilamino-heptil) tiossulfato de sódio, S(N,N-dimetilamino-octil) tiossulfato de sódio, S-(N,N-dimetilaminononil) tiossulfato de sódio e similares.

[00030] Os ácidos S-(N-monoalquilaminoalquil) tiossulfúrico incluem ácido S-(N-metilaminoetil) tiossulfúrico, ácido S-(N-metilaminopropil) tiossulfúrico, ácido S-(N-metilaminobutil) tiossulfúrico, ácido S-(Nmetilaminopentil) tiossulfúrico, ácido S-(N-metilamino-hexil) tiossulfúrico, ácido S-(N-metilamino-heptil) tiossulfúrico, ácido S-(Nmetilamino-octil) tiossulfúrico, ácido S-(N-metilaminononil) tiossulfúrico e similares.

[00031] Os S-(N-monoalquilaminoalquil) tiossulfatos incluem S-(Nmetilaminoetil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilaminopropil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilaminobutil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilaminopentil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilamino-hexil) tiossulfato de sódio, S-(Nmetilamino-heptil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilamino-octil) tiossulfato de sódio, S-(N-metilaminononil) tiossulfato de sódio e similares.

[00032] O composto (I) pode ser obtido, por exemplo, por meio de reação de um composto representado pela fórmula geral (II) e um halogeneto de hidrogênio para obter um hidro-halogeneto do composto representado pela fórmula (III) e reação do halogenidrato do composto resultante representado pela fórmula (III) e um sal de metal de ácido tiossulfúrico.

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(na fórmula (II), R³ representa um grupo hidroxila ou um grupo alcóxi com 1 a 8 átomos de carbono. R¹, R²em representam o mesmo significado conforme descrito acima.)

(na fórmula (III), X representa um átomo de halogênio. R¹, R² e m representam o mesmo significado conforme descrito acima). <Composto representado pela fórmula (II) (aqui depois, referido como composto (II) em alguns casos)>

[00033] R³ inclui um grupo hidroxila. O grupo alcóxi tendo 1 a 8 átomos de carbono representados por R3 inclui um grupo metóxi, um grupo etóxi, um grupo n-propilóxi, um grupo isopropilóxi, um grupo nbutilóxi, um grupo isobutilóxi, um grupo sec-butilóxi, um grupo tercbutilóxi, um grupo n-pentilóxi, um grupo n-hexilóxi, um grupo ciclohexilóxi, um grupo n-heptilóxi, um grupo n-octilóxi, um grupo 2-etilhexilóxi e similares. R³ é, de preferência, um grupo metóxi.

[00034] O composto [II) inclui, por exemplo, 2-hidroxietilamina, 3hidroxipropilamina, 4-hidroxibutilamina, 5-hidroxipentilamina, 6-hidróxihexilamina 7-hidróxi-heptilamina, 8-hidroxioctilamina, 9hidroxinonilamina, hidroxipropilamina, hidroxipropilamina, hidroxipropilamina,

N-etil-3N-metil-3-hidroxipropilamina,

N-propil-3-hidroxipropilamina, N-isopropil-3N,N-dimetil-3-hidroxipropilamina, N-etil-N-metil-3(3-hidroxipropil) piperidina, 2-metoxietilamina, 3 metoxipropilamina, 4-metoxibutilamina, 5-metoxipentilamina, 6-metóxihexilamina, 7-metóxi-heptilamina, 8-metoxioctilamina, 9metoxinonilamina,

N-metil-3-metoxipropilamina,

N-etil-3Petição 870190135782, de 18/12/2019, pág. 20/78

13/64 metoxipropilamina, N-propil-3-metoxipropilamina, N-isopropil-3metoxipropilamina, N,N-dimetil-3-metoxipropilamina, N-etil-N-metil-3metoxipropilamina, (3-metoxipropil)-piperidina, 2-etoxietilamina, 3etoxipropilamina, 4-etoxibutilamina, 5-etoxipentilamina, 6-etóxihexilamina, 7-etóxi-heptilamina, 8-etoxioctilamina, 9-etoxinonilamina, Nmetil-3-etooxipropilamina, N-etil-3-etoxipropilamina, N-propil-3etoxipropilamina, N-isopropil-etoxipropilamina, N,N-dimetil-3etoxipropilamina, N-etil-N-metil-3-etoxipropilamina, (3etoxipropil)piperidina, 2-n-propiloxietilamina, 3-n-propiloxipropilamina, 4-n-propiloxibutilamina, 5-n-propiloxipentilamina, 6-propilóxihexilamina, 7-propilóxi-heptilamina, 8-propiloxioctilamina, 9propiloxinonilamina, N-metil-3-n-propiloxipropilamina, N-etil-3-npropiloxipropilamina, N-propil-3-n-propiloxipropilamina, N-isopropil-3-npropiloxipropilamina, N,N-dimetil-3-n-propiloxipropilamina, N-etil-Nmetil-3-n-propiloxipropilamina, (3-n-propiloxipropil)-piperidina, 2isopropiloxietilamina, 3-isopropiloxipropilamina, 4isopropiloxibutilamina, 5-isopropiloxipentilamina, 6-isopropilóxihexilamina, 7-isopropilóxi-heptilamina, 8-isopropiloxioctilamina, 9isopropiloxinonilamina, N-metil-3-isopropiloxipropilamina, N-etil-3isopropiloxipropilamina, N-n-propil-3-isopropiloxipropilamina, Nisopropil-3-isopropiloxipropilamina, N,N-dimetil-3isopropiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-isopropiloxipropilamina, (3isopropiloxipropil) piperidina, 3-n-butiloxipropilamina, N-metil-3-nbutiloxipropilamina, N-etil-3-n-butiloxipropilamina, N-n-propil-3-nbutiloxipropilamina, N-isopropil-3-n-butiloxipropilamina, N,N-dimetil-3-nbutiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-n-butiloxipropilamina, (3-nbutiloxipropil)-piperidina, 3-isobutiloxipropilamina, N-metil-3isobutiloxipropilamina, N-etil-3-isobutiloxipropilamina, N-n-propil-3 isobutiloxipropilamina, N-isopropil-3-isobutiloxipropilamina, N,N-dimetil3-isobutiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-isobutiloxipropilamina, (3Petição 870190135782, de 18/12/2019, pág. 21/78

14/64 isobutiloxipropil)-piperidina, 3-sec-butiloxipropilamina, N-metil-3-secbutiloxipropilamina, N-etil-3-sec-butiloxipropilamina, N-n-propil-3-secbutiloxipropilamina, N-isopropil-3-sec-butiloxipropilamina, N,N-dimetil-3sec-butiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-sec-butiloxipropilamina, (3-secbutiloxipropil) piperidina, 3-terc-butiloxipropilamina, N-metil-3-tercbutiloxipropilamina, N-etil-3-terc-butiloxipropilamina, N-n-propil-3-tercbutiloxipropilamina, N-isopropil-3-terc-butiloxipropilamina, N,N-dimetil3-terc-butiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-terc-butiloxipropilamina, (3terc-butiloxipropil)piperidina, 3-n-pentiloxipropilamina, N-metil-3-npentiloxipropilamina, N-etil-3-n-pentiloxipropilamina, N-n-propil-3-npentiloxipropilamina, N-isopropil-3-n-pentiloxipropilamina, N,N-dimetil3-n-pentiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-n-pentiloxipropilamina, (3-npentiloxipropil) piperidina, 3-n-hexiloxipropilamina, N-metil-3-nhexiloxipropilamina, N-etil-3-n-hexiloxipropilamina, N-n-propil-3-nhexiloxipropilamina, N-isopropil-3-n-hexiloxipropilamina, N,N-dimetil-3n-hexiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-n-hexiloxipropilamina, 3-nhexiloxipropil) piperidina, 3-n-heptiloxipropilamina, N-metil-3-nheptiloxipropilamina, N-etil-3-n-heptiloxipropilamina, N-n-propil-3-nheptiloxipropilamina, N-isopropil-3-n-heptiloxipropilamina, N,N-dimetil3-n-heptiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-n-heptiloxipropilamina, (3-nheptiloxipropil) piperidina, 3-n-octiloxipropilamina, N-metil-3-noctiloxipropilamina, N-etil-3-n-octiloxipropilamina, N-n-propil-3-noctiloxipropilamina, N-isopropil-3-n-octiloxipropilamina, N,N-dimetil-3-noctiloxipropilamina, N-etil-N-metil-3-n-octiloxipropilamina, (3-noctiloxipropil) piperidina, 2-(2-etil-hexilóxi)-etilamina, 3-(2-etil-hexilóxi)propilamina, 4-(2-etil-hexilóxi)-butilamina, 5-(2-etil-hexilóxi)-pentilamina, N-metil-3-(2-etil-hexilóxi)-propilamina, N-etil-3-(2-etil-hexilóxi)propilamina, N-n-propil-3-(2-etil-hexilóxi)-propilamina, N-isopropil-3-(2etil-hexilóxi)-propilamina, N,N-dimetil-3-(2-etil-hexilóxi)-propilamina, Netil-N-metil-3-(2-etil-hexilóxi)-propilamina, [3-(2-etil-hexilóxi)-propil]Petição 870190135782, de 18/12/2019, pág. 22/78

15/64 piperidina e similares, de preferência compostos nos quais m = 3 e R¹ e R² representam um átomo de hidrogênio, tal como 3-etoxipropilamina, 3-metoxipropilamina, 3-isopropilóxipropilamina,3isobutiloxipropilamina, 3-terc-butiloxipropilamina,3-nhexiloxipropilamina, 3-n-propiloxipropilamina, 3-n-butiloxipropilamina, 3sec-butiloxipropilamina, 3-n-pentiloxipropilamina,3-nheptiloxipropilamina, 3-n-octiloxipropilamina e 3-(2-etil-hexilóxi)propilamina e, especialmente, 3-metoxipropilamina é mais preferível.

[00035] Produtos comerciais do	composto	(II)	incluem 3-
hidroxipropilamina	(Tokyo	Chemical	Industry	Co.,	Ltda.), 3-
metoxipropilamina	(Tokyo	Chemical	Industry	Co.,	Ltda.), 3-
etoxipropilamina	(Tokyo	Chemical	Industry	Co.,	Ltda.), 3-n-

propiloxipropilamina (Tokyo Chemical Industry Co., Ltda.), 3isopropiloxipropilamina (Tokyo Chemical Industry Co., Ltda.), 3-nbutiloxipropilamina (Tokyo Chemical Industry Co., Ltda.), 3-(2-etilhexilóxi) propilamina (Tokyo Chemical Industry Co. Ltda.) e similares. [00036] O processo para produzir o composto (II) inclui, por exemplo, um processo representado pela fórmula a seguir. O composto (II) pode ser produzido por meio de redução catalítica de acrilonitrila em um álcool sob uma atmosfera de hidrogênio usando níquel de Raney, então, se necessário, realizando N-alquilação.

Hj/Raney Ni _{Λ Λ} _/ ------* R^j ^^ NH₂ ---- R¹^-^NR'R^S r³h (R¹, R² e R³ representam o mesmo significado conforme acima descrito).

<Haleto de Hidroqênio>

[00037] O haleto de hidrogênio inclui fluoreto de hidrogênio, cloreto de hidrogênio, brometo de hidrogênio e iodeto de hidrogênio, de preferência cloreto de hidrogênio e brometo de hidrogênio, mais preferivelmente cloreto de hidrogênio.

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16/64 <Haloqenidrato do composto representado pela fórmula geral (III) (daqui em diante referido como composto (III) em alguns casos) (daqui em diante referido como sal (III) em alguns casos)>

[00038] O átomo de halogênio representado por X¹ inclui um átomo de flúor, um átomo de cloro, um átomo de bromo e um átomo de iodo, de preferência um átomo de cloro.

[00039] O composto (III) inclui 2-fluoroetilamina, 2-cloroetilamina, 2bromoetilamina, 2-iodoetilamina, 3-fluoropropilamina,3cloropropilamina, 3-bromopropilamina, 3-iodopropilamina, 4fluorobutilamina, 4-clorobutilamina, 4-n-bromobutilamina,4iodobutilamina, 5-fluoropentilamina, 5-cloropentilamina,5bromopentilamina, 5-iodopentilamina, 6-cloro-hexilamina, 7-cloroheptilamina, 8-clorooctilamina, 9-clorononilamina e similares.

[00040] O ácido que forma um sal com um composto (III) inclui, por exemplo, ácido clorídrico, ácido bromídrico e similares.

[00041] O ácido é, de preferência, ácido clorídrico.

<Etapa de reação do composto (II) e halogeneto de hidrogênio>

[00042] Por reação de um composto (II) e um halogeneto de hidrogênio, um halogenidrato de um composto (III) (daqui em diante referido como sal (III)'', em alguns casos) é obtido.

[00043] A quantidade usada de um halogeneto de hidrogênio é 200 a 1500 moles, de preferência 300 a 1000 moles, mais preferivelmente 300 a 900 moles em relação a 100 moles do composto (II).

[00044] A reação de um composto (II) e um halogeneto de hidrogênio é realizada na ausência de um solvente orgânico ou na presença de um solvente que é inativo para o composto (II) e o halogeneto de hidrogênio e, de preferência, realizada na a ausência de um solvente orgânico. <Etapa pós-tratamento>

[00045] Após término da reação de um composto (II) e um halogeneto de hidrogênio, a mistura resultante é submetida a um

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17/64 tratamento de resfriamento sob pressão normal para provocar o depósito de um sal (III) e, se necessário, uma fase líquida e uma fase sólida são separadas realizando um tratamento tal como filtração e similares, assim, um sal (III) pode ser isolado.

[00046] O sal resultante (III) pode ser usado na reação subsequente por dissolução em um solvente. O solvente para dissolução inclui, por exemplo, água ou solventes orgânicos. Mediante adição de um ácido inorgânico, tal como hidróxido de sódio, ácido fluorídrico, ácido bromídrico, ácido clorídrico, ácido sulfúrico, ácido fosfórico, ácido bórico e similares ou um ácido orgânico, tal como ácido acético, ácido ptoluenossulfônico e similares a uma solução contendo o sal (III) para controlar o pH do mesmo, a solução contendo o sal (III) pode ser usada como está na etapa subsequente (etapa de reação do sal (III) e sal de metal de ácido tiossulfúrico descrito depois). I pH da solução contendo o sal (III) é, geralmente, de 1 a 7, de preferência de 2 a 5, mais preferivelmente de 2 a 3,5.

<Etapa de reação do sal (III) e sal de metal de ácido tiossulfúrico> [00047] Através de reação de um sal (III) e um sal de metal de ácido tiossulfúrico, um composto (I) é obtido.

[00048] O sal de metal de ácido tiossulfúrico inclui tiossulfato de sódio, tiossulfato de potássio, tiossulfato de cálcio e similares, de preferência tiossulfato de sódio. O sal de metal de ácido tiossulfúrico pode ser um hidrato.

[00049] A quantidade de uso do sal de metal de ácido tiossulfúrico é, de preferência, 80 a 500 moles, mais preferivelmente 90 a 200 moles, ainda mais preferivelmente 100 a 110 moles em relação a 100 moles de um sal (III).

[00050] A reação de um sal (III) e um sal de metal de ácido tiossulfúrico é realizada na ausência de um solvente orgânico ou na presença de um solvente o qual é inativo para o sal (III) e o sal de metal

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18/64 de ácido tiossulfúrico e, de preferência, realizada na presença do solvente. O solvente é, de preferência, um solvente capaz de dissolver o sal de metal de ácido tiossulfúrico e inclui álcoois tendo de 1 a 4 átomos de carbono, água, um solvente misto composto de um álcool com 1 a 4 átomos de carbono e água e similares. Água e um solvente misto composto de um álcool com 1 a 4 átomos de carbono e água são preferíveis e água é mais preferível.

[00051] A quantidade de uso de solvente é de 0,5 partes a 40 partes, de preferência de 1 parte a 20 partes, mais preferivelmente 1,5 partes a 10 partes em relação a 1 parte de um sal (III).

<Etapa de extração de composto>

[00052] Após término da reação de um sal (III) e um sal de metal de ácido tiossulfúrico, condensação, purificação ou similar é, de preferência, realizada para permitir que um composto (I) seja depositado na mistura resultante, bem como extrair o composto (I) da mistura.

[00053] O composto (I) obtido conforme descrito acima pode ser isolado na forma de um sólido, por exemplo, por meio de uma operação de condensação, cristalização e similares.

[00054] O diâmetro mediano (D 50%) de partículas atomizadas (I) é, geralmente, 100 pm ou menos, de preferência 70 pm ou menos, mais preferivelmente 40 pm ou menos, ainda mais preferivelmente menos de 10 pm. O limite mínimo o mesmo é, de preferência, 1 pm ou mais. O diâmetro mediano (50% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. Quando o diâmetro mediano está na faixa descrita acima, a dispersibilidade das partículas atomizadas (I) na borracha vulcanizada é boa e a propriedade visco-elástica da borracha vulcanizada contendo partículas atomizadas (I) tende a ser aprimorada. O diâmetro mediano (50% D) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro mediano (D 50%) de partículas atomizadas (I).

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19/64 [00055] O diâmetro de partícula 95% (95% D) de partículas atomizadas (I) é, geralmente, de 150 pm ou menos, de preferência 100 pm ou menos, mais preferivelmente 50 pm ou menos, ainda mais preferivelmente 40 pm ou menos. O limite mínimo do mesmo é, de preferência, de 1 pm ou mais. O diâmetro mediano de partícula 95% (95% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. Quando o diâmetro de partícula 95% está na faixa acima descrita, a dispersibilidade das partículas atomizadas (I) na borracha vulcanizada é boa e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada contendo partículas atomizadas (I) tende a ser aprimorada. O diâmetro de partícula 95% (95% D) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro de partícula 95% (95% D) das partículas atomizadas (I).

[00056] Uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é moldada por compressão por uma máquina de compressão por rolo e similares para obter densidade volumétrica reduzida e obter fácil manipulação.

[00057] Em seguida, uma etapa (A) de amassamento de partículas atomizadas (I), uma borracha e um componente de enchimento, será explicada.

[00058] A quantidade de uso de partículas atomizadas (I) está, de preferência, na faixa de 0,1 a 10 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha descrito depois. Mais preferivelmente, a quantidade usada está na faixa de 0,4 a 3 partes em massa.

[00059] Na etapa (A), as partículas atomizadas (I) podem ser submetidas ao amassamento ou uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas atomizadas inorgânicas podem ser submetidas ao amassamento.

[00060] O componente de borracha inclui borracha natural, borracha

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20/64 natural epoxidada, borracha natural desproteinizada e outras borrachas naturais modificadas e, adicionalmente, são exemplificadas várias borrachas sintéticas, tais como poli-isopreno (IR), borracha copolimerizada de estireno-butadieno (SBR), borracha de polibutadieno (BR), borracha copolimerizada de acrilonitrila-butadieno (NBR), borracha copolimerizada de isopreno-isobutileno (IIR), borracha copolimerizada de etileno-propileno (EPDM), borracha de butila halogenada (HR) e similares e borrachas altamente insaturadas, tais como borracha natural, borracha copolimerizada de estireno-butadieno, borracha de polibutadieno e similares são, de preferência, usadas. Borracha natural é particularmente preferida. Além disso, é eficaz combinar vários tipos de componentes de borracha, tal como uma combinação de borracha natural e borracha copolimerizada de estirenobutadieno, uma combinação de borracha natural e borracha de polibutadieno e similares.

[00061] Exemplos da borracha natural incluem borrachas naturais de graus tais como RSS#1, RSS#3, TSR20, SIR20 e similares. Como a borracha natural epoxidada, aquelas que têm um grau de epoxidação de 10 a 60% por mol são preferíveis e, por exemplo, ENR25 e ENR50 fabricadas pela Kun Guthrie Poulenc Inc. são exemplificadas. Como a borracha natural desproteinizada, borrachas naturais desproteinizadas que têm um teor de nitrogênio total de 0,3 %, em massa ou menos, são preferíveis. Como a borracha natural modificada, borrachas naturais modificadas contendo um grupo polar obtido por meio de reação prévia de 4-vinilpiridina, acrilato de N,N-dialquilaminoetila (por exemplo, acrilato de N,N-dialquilaminoetila), 2-hidróxi acrilato e similares com borracha natural são, de preferência, usados.

[00062] Exemplos de SBR incluem SBRs polimerizadas em emulsão e SBRs polimerizadas em solução descritas em Rubber Industry Handbook, quarta edição, páginas 210-211, editado pela The Society

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21/64 of Rubber Science and Technology, Japão. Especialmente, SBRs polimerizadas em solução são, de preferência, usadas como a composição de borracha para banda de rodagem e, ainda, particularmente usadas são, de preferência, são produtos comercialmente disponíveis de SBRs polimerizadas em solução tendo uma extremidade molecular modificada usando 4,4'-bis-(dialquilamino) benzofenona, tal como Nipol (marca registrada) NS116 fabricada pela ZEON Corporation e similares, SBRs polimerizadas em solução tendo uma extremidade molecular modificada usando um composto de estanho halogenado, tal como SL574 fabricada pela JSR Corporation e SBRs polimerizadas em solução silano-modificadas, tais como E10 e E15 fabricadas pela Asahi Kasei Corporation e similares e SBRs polimerizada em solução tendo qualquer um de nitrogênio, estanho e silício ou uma combinação dos mesmos na extremidade molecular obtidas usando isoladamente qualquer um de um composto de lactame, um composto de amida, um composto com base em ureia, um composto de N,N- dialquilacrilamida, um composto de isocianato, um composto de imida, um composto de silano tendo um grupo alcóxi (composto trialcoxissilano e similares) e um composto de aminossilano ou usando dois ou mais dos vários compostos diferentes descritos acima, tais como um composto de estanho e um composto de silano contendo um grupo alcóxi, um composto de alquilacrilamida e um composto de silano contendo um grupo alcóxi e similares e modificação da extremidade dos mesmos. Ainda, SBRs obtidas de óleo estendido mediante a adição de um óleo, tal como um óleo de processo, um óleo aromático e similares à SBR polimerizada em emulsão e SBR polimerizada em solução após a polimerização podem, de preferência, ser usadas como a composição de borracha para a banda de rodagem e similares.

[00063] Como exemplos de BR, BRs polimerizadas em solução, tais como BRs com alto teor de cis tendo um teor de ligação cis 1,4 de 90%

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22/64 ou mais e BRs com baixo teor de cis tendo um teor de ligação cis em torno de 35% e similares são exemplificadas e BRs com baixo teor de cis tendo um alto teor de vinila são, de preferência, usadas. Ainda, particularmente de preferência, são usadas BRs estanho-modificadas, tais como BRs Nipol (marca registrada) BR 1250H fabricadas pela ZEON Corporation e similares e BRs polimerizadas em solução tendo qualquer um de nitrogênio, estanho e silício ou uma combinação das mesmas na extremidade obtidas usando individualmente qualquer um de 4,4'-bis-(dialquilamino) benzofenona, um composto de estanho halogenado, um composto de lactame, um composto de amida, um composto com base em ureia, um composto de N,N-dialquilacrilamida, um composto de isocianato, um composto de imida, um composto de silano contendo um grupo alcóxi (composto de trialcoxissilanol e similares) e um composto de aminossilano ou usando dois ou mais dos vários compostos diferentes descritos acima tais como, por exemplo, um composto de estanho e um composto de silano contendo um grupo alcóxi, um composto de alquilacrilamida e um composto de silano contendo um grupo alcóxi e similares e modificando a extremidade das mesmas. Estas BRs podem, de preferência, ser usadas como a composição de borracha para a banda de rodagem e a composição de borracha para a parede lateral e, geralmente, usadas em mistura com SBR e/ou borracha natural. Em relação à proporção da mistura, é preferível que a composição de borracha para a banda de rodagem tenha um teor de SBR e/ou borracha natural de 60 a 100 % em massa e um teor de BR de 40 a 0% em massa em relação ao peso total da borracha; é preferível que a composição de borracha para a parede lateral tenha um teor de SBR e/ou borracha natural de 10 a 70 % em massa e um teor de BR de 90 a 30% em massa em relação ao peso total de borracha e, ainda, uma mistura com um teor de borracha natural de 40 a 60 % em massa e um teor BR de 60 e 40% em massa em

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23/64 relação ao peso total de borracha é particularmente preferível. Neste caso, uma mistura de SBR modificada e SBR não modificada e uma mistura de BR modificada e BR não modificada também são preferíveis. [00064] Um material de enchimento está usualmente contido na borracha vulcanizada que constitui um pneu. Como o material de enchimento, são exemplificados negro-de-fumo, sílica, talco, argila, hidróxido de alumínio, óxido de titânio e similares normalmente usados no campo de borracha e negro-de-fumo e sílica são, de preferência, usados e, além disso, negro-de-fumo é particularmente de preferência usado. O negro-de-fumo inclui, por exemplo, aqueles descritos em Rubber Industry Handbook, Quarta Edição, página 494, editado pela The Society of Rubber Science and Technology, Japão e, de preferência, são negro-de-fumo tais como HAF (High Abrasion Furnace), SAF (Super Abrasion Furnace), ISAF (Intermediate SAF), FEF (Fast Extrusion Furnace), MAF, GPF (General Purpose Furnace), SRF (Semi-Reinforcing Furnace) e similares. Para a composição de borracha para banda de rodagem do pneu, negro-de-fumo tendo uma área de superfície de Brometo de cetil trimetil amônio (Cetyl Tri-methyl Ammonium Bromide - CTAB) de 40 a 250 m²/g, uma área de superfície específica de adsorção de nitrogênio de 20 a 200 m²/g e um tamanho de partícula de 10 a 50 nm são, de preferência, usados, negro-de-fumo tendo uma área de superfície CTAB de 70 a 18O m2/g são ainda mais preferíveis e exemplos dos mesmos incluem N110, N220, N234, N299, N326, N330, N330T, N339, N343, N351 e similares de acordo com a norma ASTM. Também preferidos são os negros-de-fumo com superfície tratada com sílica preparados por meio de adsorção à superfície do negro-de-fumo em uma quantidade de 0,1 a 50 % em massa. Além disso, é eficaz combinar vários tipos de agentes de enchimento, tal como uma combinação de negro-de-fumo e sílica e similares e é preferível, para a composição de borracha para a banda

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24/64 de rodagem do pneu, que o negro-de-fumo seja usado isoladamente ou negro-de-fumo e sílica sejam usados. Para a composição de borracha para a carcaça ou parede lateral, negro-de-fumo com uma área de superfície CTAB de 20 a 60 m²/g e um tamanho de partícula de 40 a 100 nm são, de preferência, usados e exemplos dos mesmos incluem N330, N339, N343, N351, N550, N568, N582, N630, N642, N660, N662, N754, N762 e similares de acordo com a norma ASTM. Embora a quantidade usada de tal filtro não se encontre particularmente restrita, a quantidade usada está, de preferência, na faixa de 5 a 100 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha. Quando apenas negro-de-fumo é usado como material de enchimento ele é, particularmente de preferência, 30 a 80 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha e, quando o negro-de-fumo é usado em conjunto com sílica em uma aplicação para elemento de banda de rodagem, a quantidade de negro-de-fumo é, particularmente de preferência, 5 a 60 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha.

[00065] Como a sílica usada como material de enchimento, sílicas Tendo uma superfície específica CTAB de 50 a 180 m²/g e sílicas tendo uma área de superfície específica de adsorção de nitrogênio de 50 a 300 m2/g são exemplificados e, de preferência, são usados produtos disponíveis comercialmente, tais como AQ e AQ-N fabricados pela Tosoh Silica Corporation, Ultrasil (marca registrada) VN3, Ultrasil (marca registrada) VN3-G, Ultrasil (marca registrada) 360 e Ultrasil (marca registrada) 7000 fabricado pela Degussa, Zeosil (marca registrada) 115GR,Zeosil (marca registrada) 1115MP,Zeosil (marca registrada) 1205MP e Zeosil (marca registrada) Z85MP fabricado pela Rhodia, Nipsil (marca registrada) AQ fabricado pela Nippon Silica Industrial Co., Ltda. e similares. Também é preferível misturar sílicas

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25/64 com um pH de 6 a 8, silicas contendo sódio em uma quantidade de 0,2 a 1,5% em massa, sílicas esféricas com uma circularidade de 1 a 1,3, silicas com superficie tratada com um óleo de silicone, tal como óleo de dimetil silicone e similares, um composto orgânico de silício contendo um grupo etóxi silila ou um álcool tal como etanol, polietileno glicol e similares ou sílicas tendo duas ou mais diferentes áreas de superfície específica de adsorção de nitrogênio.

[00066] Embora a quantidade de uso tal material de enchimento não esteja particularmente restrita, a sílica, é de preferência, usada na composição de borracha para a banda de rodagem para automóvel e a quantidade usada do material de enchimento está, de preferência, na faixa de 10 a 120 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha. Quando sílica é misturada, é preferível misturar negro-de-fumo em uma quantidade de 5 a 50 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha e a proporção da mistura de sílica/negro-de-fumo é, particularmente de preferência, de 0,7/1 a 1/0,1. Quando sílica é normalmente usada como o material de enchimento, é preferível adicionar um composto tendo um elemento tal como silício e similares ou um grupo funcional tal como alcóxi silano e similares capaz de ligação à sílica, tal como um ou mais agentes de acoplamento de silano selecionados do grupo que consiste em tetrassulfureto de bis (3-trietoxissililpropil) (fabricado pela Degussa, Si-69), dissulfureto de bis (3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si-7,5), tetrassulfureto de bis (3-dietoximetilssililpropila), dissulfureto de bis (3-dietoximetilssililpropila), S-[3-(trietoxissilil)propil] éster de ácido octanotioico (fabricado pela General Electronic Silicones, silano NXT), S-[3-{(2-metil-1,3-propanoalcoxi)etoxissilil}propil] éster de ácido octanotioico e S-[3-{(2-metil-1,3-propanodialcoxi)metil-silil}propil] éster de ácido octanotioico, feniltrietoxissilano, metiltrimetoxissilano, metiltrietoxissilano, metiltriacetoxissilano, metiltributoxissilano,

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26/64 etiltrimetoxissilano, etiltrietoxissilano, isobutiltrimetoxissilano, isobutiltrietoxissilano, n-octiltrimetoxissilano, n-octiltrietoxissilano, viniltrimetoxissilano, viniltrietoxissilano, viniltri (metoxietoxi) silano, feniltrimetoxissilano, feniltrietoxissilano, feniltriacetoxissilano, 3metacriloxipropiltrimetoxissilano, 3-metacriloxipropiltrietoxissilano, 3aminopropiltrimetoxissilano, 3-aminopropiltrietoxissilano, N-(2aminoetil)-3-aminopropiltrimetoxissilano, N-(2-aminoetil)-3aminopropiltrietoxissilano, (3-glicidoxipropil) trimetoxissilano, (3glicidoxipropil) trietoxissilano, 2-(3,4-epoxiciclo-hexil) etiltrimetoxissilano, 2-(3,4-epoxiciclo-hexil) etiltrietoxissilano, 3isocianato de propiltrimetoxissilano e 3-isocianato de propiltrietoxissilano e particularmente preferidos são tetrassulfureto de bis (3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si- 69), dissulfureto de bis (3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, SI-75) e 3octanoiltiopropiltrietoxissilano (fabricado pela General Electronic Silicones, silano NXT). Embora o período de adição destes compostos não esteja particularmente restrito, é preferível misturar estes compostos de borracha simultaneamente com sílica e a quantidade de mistura é, de preferência, 2 a 10 % em massa, ainda mais preferivelmente 7 a 9% em massa em relação à sílica. A temperatura da mistura na mistura está, de preferência, na faixa de 80 a 200°C, mais preferivelmente 110 a 180°C. Além disso, quando sílica é usada como material de enchimento, é igualmente preferível misturar um álcool mono-hídrico, tais como etanol, butanol, octanol e similares, um álcool di-hídrico ou superior, tal como etileno glicol, dietileno glicol, trietileno glicol, polietileno glicol, polipropileno glicol, pentaeritritol, poliéter poliol e similares, uma N-alquilamina, um aminoácido ou um polibutadieno líquido tendo uma extremidade molecular modificada com carboxila ou modificada com amina e similares, além de sílica e um composto tendo um elemento tal como silício e similares ou um grupo funcional tal como

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27/64 alcóxi silano e similares capazes de ligação à sílica.

[00067] Como o hidróxido de alumínio, são exemplificados hidróxidos de alumínio tendo uma área de superfície específica de adsorção de nitrogênio de 5 a 250 m²/g e hidróxidos de alumínio tendo uma quantidade de lubrificação DOP de 50 a 100 ml/100 g.

[00068] É preferível misturar o óxido de zinco e ácido esteárico além das partículas atomizadas (I), o componente de borracha e o material de enchimento e amassá-los. A quantidade usada de óxido de zinco está, de preferência, na faixa de 1 a 15 partes em massa, mais preferivelmente na faixa de 3 a 8 partes em massa em relação a 20 a 100 partes em massa do componente de borracha. A quantidade usada de ácido esteárico está, de preferência, na faixa de 0,5 a 10 partes em massa, mais preferivelmente na faixa de 1 a 5 partes em massa em relação a 100 partes em massa do componente de borracha.

[00069] Em seguida, uma fase (B) de amassamento da mistura amassada obtida na etapa (A), um componente de enxofre e um acelerador de vulcanização será explicada. No presente relatório descritivo, composição de borracha não vulcanizada denota uma composição de borracha obtida nesta etapa .

[00070] O componente de enxofre inclui enxofre pulverizado, enxofre precipitado, enxofre coloidal, enxofre insolúvel, enxofre altamente dispersível e similares. Normalmente, enxofre em pó é preferível e, no caso de uso em um elemento pneu que tem alto teor de enxofre, tal como um elemento de correia e similares, enxofre é insolúvel preferível. O componente de enxofre descrito acima não inclui um composto (I) e sais de metal do mesmo e um acelerador de vulcanização. A quantidade usada do componente de enxofre está, de preferência, na faixa de 0,3 a 5 partes em massa, mais preferivelmente na faixa de 3 partes em massa em relação a 100 partes em massa do componente de borracha. [00071] Exemplos do acelerador de vulcanização incluem

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28/64 aceleradores de vulcanização de tiazola, aceleradores de vulcanização de sulfenamida e aceleradores de vulcanização guanidina descritos em Rubber Industry Handbook, Quarta Edição, páginas 412 a 413 (publicado pela The Society of Rubber Science and Technology, Japão, em 20 de Janeiro de 1994).

[00072] Exemplos específicos dos mesmos incluem N-ciclo-hexil-2benzotiazolil sulfenamida (CBS), N-terc-butil-2-benzotiazolil sulfenamida (BBS), N,N-diciclo-hexil-2-benzotiazolil sulfenamida (DCBS), 2-mercaptobenzotiazola (MBT), dissulfureto de dibenzotiazila (MBTS) e difenilguanidina (DPG). Dissulfureto de morfolina, o qual é um agente de vulcanização conhecido, pode também ser usado. No caso de uso de negro-de-fumo como o material de enchimento, é preferível usar N-ciclo-hexil-2-benzotiazolil sulfenamida (CBS), N-terc-butil-2benzotiazolil sulfenamida (BBS), N,N-diciclo-hexil-2-benzotiazolil sulfenamida (DCBS), dissulfureto de dibenzotiazila (MBTS) e difenilguanidina (DPG) juntos e, quando sílica e negro-de-fumo são usados juntos como material de enchimento, é preferível usar qualquer um de N-ciclo-hexil-2-benzotiazolil sulfenamida (CBS), N-terc-butil-2benzotiazolil sulfenamida (BBS), N,N-diciclo-hexil-2-benzotiazolil sulfenamida (DCBS) e dissulfureto de dibenzotiazila (MBTS) e difenilguanidina (DPG) juntos. O acelerador de vulcanização não inclui um composto (I).

[00073] Embora a proporção de enxofre para um acelerador de vulcanização não esteja particularmente restrita, a proporção de enxofre/acelerador de vulcanização está, de preferência, na faixa de 2/1 a 1/2 em peso. Vulcanização EV, na qual a proporção de enxofre/acelerador de vulcanização é controlada em 1 ou menos, como um método para aprimorar a resistência térmica de um elemento de borracha composta principalmente de borracha natural é, de preferência, usada em aplicações que requerem particularmente um

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29/64 aumento de resistência térmica.

[00074] Partículas atomizadas (I) podem ser misturadas e amassadas na etapa (B), no entanto, é preferível que as partículas atomizadas (I) sejam misturadas e amassadas na etapa (A). A quantidade usada de partículas atomizadas (I) está, de preferência, na faixa de 0,1 a 10 partes em massa em relação a 100 partes em massa do componente de borracha. Mais preferivelmente, está na faixa de 0,4 a 3 partes em massa. Quando de amassamento na etapa (A), o amassamento é acompanhado pela geração de calor e a temperatura de uma mistura amassada quando de término de amassamento está, de preferência, na faixa de 140°C a 180°C, mais preferivelmente na faixa de 150°C a 170°C. Quando a temperatura de uma mistura amassada quando de término de amassamento é de 140°C ou mais elevada, a reação de partículas atomizadas (I) e um agente de enchimento tende a evoluir de forma eficiente e, quando 180°C ou menos, há uma tendência para que a degradação e gelificação do componente de borracha sejam suprimidas e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada finalmente obtida tende a ser aprimorada.

[00075] O tempo de amassamento é, de preferência, de 1 minuto a 10 minutos, mais preferivelmente de 2 minutos a 1 minuto. Quando o tempo de amassamento é de 1 minuto ou mais, a dispersão de um material de enchimento no componente de borracha tende a ser melhor e, quando o tempo de amassamento é de 10 minutos ou menos, há uma tendência para que a degradação e gelificação do componente de borracha sejam suprimidas e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada finalmente obtida tende a ser aprimorada.

[00076] Também é possível misturar e amassar agentes melhorando a propriedade viscoelástica convencionalmente usados no campo de borracha. Tais agentes incluem, por exemplo, N,N'-bis (2-metil-2

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30/64 nitropropil)-1,6-hexanodiamina (fabricada pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), os compostos descritos no documento JP-A N° 63-23942, compostos de nitrosoquinolina, tais como 5-nitroso-8-hidroxiquinolina (NQ-58) e conforme descrito no documento JP-A N° 60-82406, condensados de alquilfenol/cloreto de enxofre descritos no documento JP-A N° 2009-138.148, tais como Tackirol (marca registrada) AP-200V, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda., Vultac 2, 3, 4, 5, 7, 710, fabricado pela Pennwalt Corp e similares, tetrassulfureto de bis (3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si-69), dissulfureto de bis (3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si-75), tetrassulfureto de bis (3-dietoximetil-sililpropila), dissulfureto de bis (3-dietoximetil-sililpropila), [3-(trietóxissilil)propil] éster de ácido octanotioico, S-[3-{(2-metil-1,3-propanodialcóxi) etoxissilil}-propil] éster de ácido octanotioico e agentes de acoplamento de silano, tais como S-[3-{(2-metil-1,3-propanodialcóxi) metil-silil}propil] éster de ácido octanotioico, feniltrietoxissilano, metiltrimetoxissilano metiltrietoxissilano, metiltriacetoxissilano, metiltributoxissilano, etiltrimetoxissilano, etiltrietoxissilano, isobutiltrimetoxissilano, isobutiltrietoxissilano, n-octiltrimetoxissilano, n-octiltrietoxissilano, viniltrimetoxissilano, viniltrietoxissilano, viniltri(metoxietóxi)silano, feniltrimetoxissilano, feniltrietoxissilano, feniltriacetoxissilano, 3metacrilóxipropiltrimetoxissilano, S-metacrilóxipropiltrietoxissilano, 3aminopropiltrimetóxissilano, 3-aminopropiltrietoxissilano,N-(2aminoetil)-3-aminopropiltrimetoxissilano, N-(2-aminoetil)-3aminopropiltrietoxissilano, (3-glicidóxipropil)trimeoxissilano,(3glicidóxipropil)trietoxissilano, 2-(3,4-epoxiciclo-hexil) etiltrimetoxissilano, 2-(3,4-epoxiciclo-hexil) etiltrietoxissilano, 3-isocianatode propiltrimetoxissilano, 3-isocianato de propiltrietoxissilano e similares,

1,6-bis (N,N'-dibenziltiocarbamoilditio) hexano (fabricado pela Bayer, KA9188), dihidrato de sal de sódio de ditiossulfato de 1,6

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31/64 hexametileno, 1,3-biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900), 1-benzoil-2-Fenil-hidrazida, ácidos carboxílicos derivados de hidrazida, tais como hidrazida de ácido 1- ou 3-hidróxi-N'-(1metil)-2-naftoico e hidrazida de ácido 1- ou 3-hidróxi-N'-(1-metilpropilideno)2-naftoico, hidrazida de ácido 1- ou 3-hidróxi-N'-(1dimetilbutilideno)-2naftoico e hidrazida de ácido 1- ou 3-hidróxi-N'- (2-furilmetileno)-2-naftoico e similares descritos no documento JP-A N° 2004-91505, hidrazida de ácido 3hidróxi-N'-(1,3-dimetilbutilideno)-2-naftoico, hidrazida de ácido 3-hidróxi-N'(1,3-difeniletilideno)-2-naftoico, hidrazida de ácido 3-hidróxi-N'-(1metiletilideno)-2-naftoico descritos no documento JP-A N° 2000-190704, compostos de bismercapto-oxadiazola descritos no documento JP-A N° 2006328310, compostos de sal de piritiona descritos no documento JP-A N° 200940898, compostos de hidróxido de cobalto e compostos descritos no documento JP-A N° 2006-249361.

[00077] Destes, são preferíveis N,N'-bis-(2-metil-2-nitropropil)-1,6hexanodiamina (fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), 5-nitroso-8-hidroxiquinolina (NQ58), tetrassulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si- 69), dissulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (fabricado pela Degussa, Si-75), 1,6-bis-(N,N'-dibenziltiocarbamoilditio)-hexano (fabricado pela Bayer, KA918 8), di-hidrato de sal de sódio de bistiossulfato de hexametileno, 1,3-biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900) e condensados de alquilfenol/cloreto de enxofre, tais como Tackirol (marca registrada) V200, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda. e similares. A quantidade usada destes agentes para aprimoramento da propriedade viscoelástica está, de preferência, na faixa de 0,1 a 10 partes em massa em relação a 100 partes em massa do componente de borracha.

[00078] Na mistura de óxido de zinco, mistura na etapa (A) é preferível e na mistura de um acelerador de vulcanização, mistura na

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32/64 etapa (B) é preferível.

[00079] Também é possível misturar e amassar vários agentes de formulação convencionalmente usados no campo da borracha. Tais agentes de formulação incluem, por exemplo, antioxidantes; óleos; ácidos graxos tal como ácido esteárico e similares; resinas de cumarona»indeno, tal como resina de cumarona NG4 (ponto de amolecimento: 81 a 100°C), fabricada pela Nippon Steel Chemical Co., Ltda., Process Resin AG5 (ponto de amolecimento: 75°C) fabricada pela Kobe Oil Chemical Industrial Co., Ltda. e similares; resinas do tipo terpeno, tais como resinas de terpeno, resinas de terpeno»fenil, resinas de terpeno modificadas aromáticas e similares; derivados de rosina, tal como Nikanol (marca registrada) A70 (ponto de amolecimento: 70 a 90°C) fabricada pela Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. e similares; derivados de rosina hidrogenada; resinas de alquilfenóis do tipo novolac; resinas de alquilfenol do tipo resol; resinas de petróleo do tipo C5; e polibutadieno líquido. Estes agentes de composição podem ser misturados em qualquer uma da etapa (A) e etapa (B).

[00080] O óleo descrito acima inclui óleos de processo, gorduras e óleos vegetais e similares. O óleo processo inclui óleos de processo parafínicos, óleos de processo naftênicos, óleos de processo aromático e similares.

[00081] O antioxidante descrito acima inclui, por exemplo, aqueles descritos em Rubber Industry Handbook, Quarta Edição, páginas 436443 editado pela The Society of Rubber Science and Technology, Japão. Destes, N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-p-fenilenodiamina (6PPD), um produto da reação de anilina e acetona (TMDQ), poli-(2,2,4-trimetil-1,2)di-hidroquinolina) (fabricada pela Sangyo Matsubara, Antioxidant FR), ceras sintéticas (ceras de parafina e similares) e ceras vegetais são, de preferência, usados.

[00082] Também é possível misturar e amassar agentes de

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33/64 vulcanização, tais como dissulfureto de morfolina e similares, usados convencionalmente no campo de borracha. É preferível que estes sejam misturados na etapa (B).

[00083] Além disso, um peptizador e um retardante podem ser misturados e amassados. Além disso, vários agentes de amolecimento e produtos químicos para borracha em geral e similares podem ser misturados e amassados, se necessário.

[00084] Como o retardante, são exemplificados anidrido ftálico, ácido benzoico, ácido salicílico, N-nitrosodifenilamina, N-(ciclo-hexiltio)ftalimida (CTP), derivados de sulfonamida, difenilureia, bis-(tridecil)pentaeritritol-difosfita e similares e N-(ciclo-hexiltio)-ftalimida (CTP) é, de preferência, usada.

[00085] Embora o retardante possa ser misturado e amassado na etapa (A), é preferível misturar e amassar o retardante na etapa (B).

[00086] Embora a quantidade de uso do retardante não esteja particularmente restrita ela está, de preferência, na raiva de 0,01 a 1 parte em peso, especialmente de preferência na faixa de 0,05 a 0,5 partes em massa em relação a 100 partes em massa de um componente de borracha.

[00087] A temperatura na etapa (A) é, de preferência, de 200°C ou menos, mais preferivelmente 120 a 180°C. A temperatura na etapa (B) é, de preferência, de 60 a 120°C.

[00088] A seguir, uma etapa (C) de tratamento térmico da mistura amassada obtida na etapa (B) será explicada.

[00089] A temperatura no tratamento térmico é, de preferência, de 120 a 180°C. O tratamento térmico é, usualmente, conduzido sob pressão normal ou pressão aumentada.

[00090] O processo da presente invenção geralmente contém uma etapa de processamento da mistura amassada sob uma condição em particular antes de submeter a mistura amassada obtida na etapa (B)

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34/64 ao tratamento térmico na etapa (C). A borracha vulcanizada inclui borrachas vulcanizadas obtidas submetendo a mistura amassada processada sob uma condição em particular ao tratamento térmico na etapa (C).

[00091] Aqui, etapa de processamento da mistura amassada sob uma condição em particular inclui, por exemplo, etapa de revestimento da mistura amassada sobre um cabo de aço'', etapa de revestimento da mistura amassada sobre um cordão de fibra de carcaça, etapa de processamento da mistura amassada no formato de um membro para banda de rodagem e análogos na área da borracha. Elementos, tais como correias, carcaças, forros interiores, paredes laterais, bandas de rodagem de (superior ou inferior) e similares obtidos, respectivamente, por estas etapas são usualmente moldados no formato de um pneu em conjunto com outros elementos por meio de um método comumente realizado no campo de pneus, isto é, através de uma etapa de incorporação da mistura amassada em um pneu, um pneu verde contendo a mistura amassada é obtido e submetido ao tratamento térmico na etapa (C). Tal tratamento térmico é, usualmente, conduzido sob pressão aumentada. A borracha vulcanizada inclui borrachas vulcanizadas que constituem os elemento descritos acima do pneu assim obtido.

[00092] Como o componente de borracha em uma composição de borracha apropriada para elementos da banda de rodagem adequada para grandes pneus de caminhões, ônibus, caminhões leves, veículos de construção e similares, é preferível um corpo único de borracha natural ou uma mistura composta de borracha natural como o componente principal e SBR e/ou BR. Como o material de enchimento, um corpo único de negro-de-fumo ou uma mistura composta de sílica como o componente principal e negro-de-fumo é, de preferência, usado. Além disso, é preferível usar simultaneamente um agente para

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35/64 aprimoramento de viscoelasticidade, tal como N,N'-bis-(2-metil-2nitropropil)-1,6-hexanodiamina (fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), 5-nitroso-8-hidróxiquinolina (NQ-58), tetrassulfureto de bis-(3-trietóxi-sililpropila) (Si-69), dissulfureto de bis-(3-trietóxi-sililpropila) (Si-75), 1,6-bis-(N,N'dibenziltiocarbamoilditio)-hexano (fabricado pela Bayer, KA9188), dihidrato de sal de sódio de bistiossulfato de hexametileno, 1,3biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900), condensados de alquilfenóis/cloreto de enxofre, tal como Tackirol (marca registrada) AP, V-200, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda. e similares, etc.

[00093] Como o componente de borracha em uma composição de borracha adequada para os elementos da banda de rodagem adequada para pneus de automóveis, é preferível um corpo único de SBR polimerizada em solução com uma extremidade molecular modificada com um composto de silício ou uma mistura composta da SBR polimerizada em solução com extremidade molecular modificada descrita acima como o componente principal e pelo menos uma borracha selecionada do grupo que consiste em SBR polimerizada em solução não modificada, SBR polimerizado em emulsão, borracha natural e BR. Como o material de enchimento, um corpo único de negrode-fumo ou uma mistura composta de negro-de-fumo como componente principal e sílica é, de preferência, usada. Além disso, é preferível usar simultaneamente um agente para aprimoramento de viscoelasticidade, tal como N,N'-bis-(2-metil-2-nitropropil)-1,6hexanodiamina (fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), 5-nitroso-8-hidroxiquinolina (NQ58), tetrassulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (Si-69), dissulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (Si-75), 1,6-bis-(N,N'dibenziltiocarbamoilditio)-hexano (fabricado pela Bayer, KA9188), di

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36/64 hidrato de sal de sódio de bistiossulfato de hexametileno, 1,3biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900), condensados de alquilfenóis/cloreto de enxofre, tal como Tackirol (marca registrada) AP, V-200, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda. e similares, etc.

[00094] Como o componente de borracha em uma composição de borracha adequada para elementos da parede lateral, é preferível uma mistura composta de BR como o componente principal e pelo menos uma borracha selecionada do grupo que consiste em SBR polimerizada em solução não modificada, SBR polimerizada em emulsão e borracha natural. Como o material de enchimento, um corpo único de negro-defumo ou uma mistura composta de negro-de-fumo como componente principal e sílica é, de preferência, usada. Além disso, é preferível usar simultaneamente um agente para aprimoramento de viscoelasticidade, tal como N,N'-bis-(2-metil-2-nitropropil)-1,6-hexanodiamina (fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), 5-nitroso-8-hidroxiquinolina (NQ-58), tetrassulfureto de bis-(3trietoxissililpropila) (Si-69), dissulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (Si75), 1,6-bis-(N,N'-dibenziltiocarbamoilditio)-hexano (fabricado pela Bayer, KA9188), di-hidrato de sal de sódio de bistiossulfato de hexametileno, 1,3-biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900), condensados de alquilfenóis/cloreto de enxofre, tal como Tackirol (marca registrada) AP, V-200, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda. e similares, etc.

[00095] Como o componente de borracha em uma composição de borracha adequada para elementos da carcaça e correia, é preferível um corpo único de borracha natural ou uma mistura composta de borracha natural como o principal componente e BR. Como o material de enchimento, um corpo único de negro-de-fumo ou uma mistura composta de negro-de-fumo como componente principal e sílica é, de

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37/64 preferência, usada. Além disso, é preferível usar simultaneamente um agente para aprimoramento de viscoelasticidade, tal como N,N'-bis-(2metil-2-nitropropil)-1,6-hexanodiamina (fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda., Sumifine (marca registrada) 1162), 5-nitroso-8hidroxiquinolina (NQ-58), tetrassulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (Si-69), dissulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila) (Si-75), 1,6-bis-(N,N'dibenziltiocarbamoilditio)-hexano (fabricado pela Bayer, KA9188), dihidrato de sal de sódio de bistiossulfato de hexametileno, 1,3biscitraconimidametilbenzeno (fabricado pela Flexsys, Perkalink 900), condensados de alquilfenóis/cloreto de enxofre, tal como Tackirol (marca registrada) AP, V-200, fabricado pela Taoka Chemical Co., Ltda. e similares, etc.

[00096] Assim, a borracha vulcanizada é obtida. O consumo de combustível de um automóvel com um pneu instalado contendo esta borracha vulcanizada é aprimorado e consumo de combustível reduzido pode ser obtido. Esta borracha vulcanizada pode ser usada não apenas para aplicações em pneus descritas anteriormente, mas também como borracha à prova de vibração para partes de automóveis, tais como uma estrutura de motor, uma estrutura de suporte, um casquilho, um suporte de escapamento e similares. Essa borracha à prova de vibração para automóveis é usualmente obtida por meio de processamento da mistura amassada obtida na etapa (B) na forma da borracha à prova de vibrações para automóvel descrita acima, então, submetendo ao tratamento térmico na etapa (C).

[00097] A composição da presente invenção contém partículas de um composto representado pela fórmula (I) (daqui em diante referido como composto (I) em alguns casos) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos (daqui em diante referidas como partículas atomizadas (I) em alguns casos) e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila com

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38/64 um diâmetro mediano (50% D) de 100 pm ou menos (daqui em diante referida como partícula inorgânica atomizada em alguns casos). [00098] As partículas estão dispostas em ordem ascendente a partir de partículas com diâmetros menores e o diâmetro de uma partícula a 50%, com base no volume, é denominado diâmetro mediano (D 50%). Partículas são dispostas em ordem ascendente a partir de partículas que têm diâmetros menores e o diâmetro de uma partícula a 95%, com base no volume, é denominado diâmetro de partícula a 95 % (95% D). [00099] A composição da presente invenção pode ser obtida, por exemplo, por meio de pulverização de partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) de mais de 100 pm (daqui em diante, referida como partícula (I) em alguns casos) usando um pulverizador na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila (daqui em diante referida como partícula inorgânica em alguns casos). [000100] O método de pulverização de partículas (I) usando um pulverizador na presença de partículas inorgânicas é o mesmo conforme o processo da presente invenção descrito acima.

[000101] Em relação à proporção do teor de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas na composição, a quantidade de partículas inorgânicas atomizadas está, de preferência, na faixa de 0,01 a 19 partes em massa, mais preferivelmente na faixa de 0,1 a 9 partes em massa, ainda mais preferivelmente na faixa de 0,4 a 4 partes em massa em relação a 1 parte em massa das partículas atomizadas (I). [000102] O pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila é o mesmo conforme descrito acima. [000103] O composto (I) é o mesmo conforme descrito acima.

[000104] O diâmetro mediano (D 50%) de partículas atomizadas (I) é de 100 pm ou menos, de preferência de 70 pm ou menos, mais preferivelmente 40 pm ou menos, ainda mais preferivelmente menos de

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39/64 pm. O limite mínimo do mesmo é, de preferência, 1 pm ou mais. O diâmetro mediano (50% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. Quando o diâmetro mediano está na faixa descrita acima, a dispersibilidade das partículas atomizadas (I) na borracha vulcanizada é boa e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada contendo partículas atomizadas (I) tende a ser aprimorada. O diâmetro mediano (D 50%) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro mediano (D 50%) de partículas atomizadas (I).

[000105] O diâmetro de partícula a 95% (95% D) de partículas atomizadas (I) é, usualmente, de 150 pm ou menos, de preferência 100 pm ou menos, mais preferivelmente 50 pm ou menos, ainda mais preferivelmente 40 pm ou menos. O limite mínimo do mesmo é, de preferência, de 1 pm ou mais. O diâmetro de partícula a 95% (95% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. Quando o diâmetro de partícula a 95% está na faixa descrita acima, a dispersibilidade das partículas atomizadas (I) na borracha vulcanizada é boa e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada contendo partículas atomizadas (I) tende a ser aprimorada. O diâmetro de partícula a 95% (95% D) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro da partícula a 95% (95% D) de partículas atomizadas (I).

[000106] O diâmetro mediano (D 50%) de partículas inorgânicas atomizadas é de 100 pm ou menos, de preferência 70 pm ou menos, mais preferivelmente 40 pm ou menos, ainda mais preferivelmente menos de 10 pm. O diâmetro mediano (50% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. O diâmetro mediano (D 50%) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro mediano (D 50%) de partículas inorgânicas atomizadas.

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40/64 [000107] O diâmetro de partícula a 95% (95% D) das partículas inorgânicas atomizadas é, em geral, de 150 pmm ou menos, de preferência 100 pm ou menos, mais preferivelmente 50 pm ou menos, mais preferivelmente 40 pm ou menos. O limite mínimo do mesmo é, de preferência, 1 pm ou mais. O diâmetro de partícula a 95% (95% D) pode ser medido por meio de um método de difração a laser. O diâmetro de partícula a 95% (95% D) de uma mistura de partículas atomizadas (I) e partículas inorgânicas atomizadas é usado como o diâmetro da partícula a 95% (95% D) de partículas inorgânicas atomizadas.

[000108] A composição da presente invenção é moldada por compressão por uma máquina de compressão por rolo e similares para obter densidade estática reduzida e fácil manipulação.

[000109] O componente de borracha e similares de uma composição de borracha obtida por meio de amassamento da composição da presente invenção, um componente de borracha e um agente de enchimento são os mesmos conforme descrito acima e também o processo é o mesmo conforme descrito acima.

EXEMPLOS [000110] A presente invenção será explicada especificamente usando exemplos, exemplos de teste, exemplos de produção e similares listados abaixo, mas a presente invenção não está limitada aos mesmos. Daqui em diante, partes são em massa.

Exemplo de Produção 1: Partícula (I) [000111] Em um vaso de reação purgado com nitrogênio, foram carregados 100 partes (0,77 mol) de cloridrato de 3-cloropropilamina, 180 mL de água e 200,4 partes (0,81 mol) de penta-hidrato de tiossulfato de sódio e a mistura resultante foi agitada em uma temperatura do banho de 70 a 80°C durante 5 horas. A mistura de reação foi deixada esfriar durante a noite, o cristal foi isolado por meio de filtração, então, lavado com água e metanol. O cristal resultante foi seco a 50°C durante

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41/64 horas para obter partículas (I).

1H-RMN (270,05 MHz, D2O) δ ppm: 3,0-3,1 (4H, m), 2,0-2,1 (2H, m) [000112] O diâmetro mediano (D 50%) das partículas resultantes (I) foi medido por meio de um método de difração a laser usando SALD2000J fabricado pela Shimadzu Corp. para encontrar um valor de 185 pm.

[000113] O diâmetro de partícula a 95% (95% D) das partículas resultantes (I) foi medido por meio de um método de difração a laser usando SALD-2000J fabricado pela Shimadzu Corp. para encontrar um valor de 297 pm.

<Operação de Medição>

[000114] As partículas resultantes (I) foram dispersas em temperatura ambiente em uma solução mista composta de tolueno e uma solução de sal de di-2-etil-hexil sulfo-succinato de sódio em tolueno (concentração de sal de sódio de di-2-etil-hexil sulfossuccinato: 10% em massa) e a dispersão resultante foi agitada durante 5 minutos, enquanto se irradiava a dispersão com onda ultrassônica para obter um solução de teste. A solução de teste foi transferida para uma célula descontínua e, 1 minuto depois, o diâmetro mediano (D 50%) e o diâmetro de partícula a 95% (95% D) foram medidos. O índice de refração foi ajustado a 1,70-0,20i na medição.

Exemplo 1 [000115] As partículas (I) obtidas no Exemplo de Produção 1 e sílicagel (VN3, fabricado pela Tosoh Silica Corporation) foram misturados em uma proporção de 1:3 (partes em massa). A mistura resultante foi alimentada a um moinho a jato (pulverizador A) em uma taxa de alimentação de 10,7 kg/h (a taxa de alimentação das partículas (I) obtidas no Exemplo de Produção 1 foi de 2,7 kg/h) para obter um material pulverizado. Não foi observada adesão de pó ao interior do

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42/64 moinho a jato.

[000116] Pulverizador A: tipo PJM-200SP fabricado pela Nippon Pneumatic Mfg Co., Ltda.

Quantidade de alimentação de ar comprimido: 2,8 Nm3/min Pressão de pulverização: 0,64 MPa [000117] O diâmetro mediano (50% D) do material pulverizado obtido no Exemplo 1 foi medido por meio de um método de difração a laser usando MT3300 fabricado pela Nikkiso Co., Ltda. para encontrar um valor de 6,4 μm.

[000118] O diâmetro de partícula a 95% (95% D) do material pulverizado obtido no Exemplo 1 foi medido por meio de um método de difração a laser usando MT3300 fabricado pela Nikkiso Co., Ltda., para encontrar um valor de 11,7 μίτι.

<Operação de Medição>

[000119] O material pulverizado resultante foi disperso em temperatura ambiente em uma solução mista composta de álcool isopropílico e uma solução de sal de sódio de di-2-etil-hexil sulfossuccinato em álcool isopropílico (concentração de sal de sódio de di-2-etil-hexil sulfossuccinato: 10% em massa) e a dispersão resultante foi agitada durante 5 minutos enquanto se irradiava a dispersão com onda ultrassônica para obter uma solução de teste. A solução de teste foi transferida para uma célula descontínua e, 1 minuto depois, o diâmetro mediano (50% D) e o diâmetro de partícula a 95% (95% D) foram medidos. O índice de refração foi ajustado a 1,70 -0,20i na medição.

[000120] O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos de acordo com o Exemplo 1 sob as condições mostradas na tabela a seguir.

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Tabela 1-1

	Partícula (I) (partes) /	Tipo de partícula inorgânica	Tipo de pulverizador
Partícula (partes)	inorgânica
Exemplo 1	1/3	VN3	A
Exemplo 2	1/1	VN3	A
Exemplo 3	1/0,3	VN3	A
Exemplo 4	1/3	VN3	A
Exemplo 5	1/3	AQ	A
Exemplo 6	1/3	AQ	A
Exemplo 7	1/1	AQ	B
Exemplo 8	1/1	AQ	C
Exemplo 9	1/9	AQ	C
Exemplo 10	1/3	AQ	C
Exemplo 11	1/0,4	AQ	C
Exemplo 12	1/0,3	AQ	C
Exemplo 13	1/0,1	AQ	C
Exemplo 14	1/1	VN3	C
Exemplo 15	1/3	VN3	C

Tabela 1-2

	Partícula (I) (partes) /	Tipo de partícula inorgânica	Tipo de pulverizador
Partícula (partes)	inorgânica
Exemplo de Referência 1	1/0	—	A
Exemplo de Referência 2	0/1	AQ	C
Exemplo de Referência 3	0/1	VN3	C

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Tabela 1-3

	Taxa de alimentação de mistura (taxa de alimentação de partícula (I)) (kg/h)	Avaliação de adesão de pó
Exemplo 1	10,7 (2,7)	A
Exemplo 2	9,1 (4,6)	B
Exemplo 3	9,8 (6,5)	B
Exemplo 4	7,7 (1,9)	A
Exemplo 5	10,1 (2,5)	A
Exemplo 6	5,7 (1,4)	A
Exemplo 7	1,2 (0,6)	A
Exemplo 8	0,016 (0,008)	A
Exemplo 9	0,036 (0,004)	A
Exemplo 10	0,014 (0,004)	A
Exemplo 11	0,005 (0,004)	A
Exemplo 12	0,005 (0,004)	B
Exemplo 13	0,004 (0,004)	B
Exemplo 14	0,007 (0,004)	A
Exemplo 15	0,014 (0,004)	A

Tabela 1-4

	Taxa de alimentação de mistura (taxa de alimentação de partícula (I)) (kg/h)	Avaliação de adesão de pó
Exemplo de Referência 1	7,1 (7,1)	C
Exemplo de Referência 2	0,004 (-)	A
Exemplo de Referência 3	0,004 (-)	A

Tabela 1-5

	Diâmetro (úm)	mediano	Diâmetro de partícula 95% (úm)
Exemplo 1	6,4	11,7

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	Diâmetro mediano (pm)	Diâmetro de partícula 95% (pm)
Exemplo 2	6,6	17,7
Exemplo 3	8,4	25,6
Exemplo 4	6,1	16,7
Exemplo 5	6,9	18,0
Exemplo 6	4,8	12,3
Exemplo 7	6,5	19,7
Exemplo 8	9,7	26,8
Exemplo 9	8,5	25,1
Exemplo 10	9,2	25,0
Exemplo 11	8,5	22,2
Exemplo 12	9,1	25,5
Exemplo 13	9,4	26,3
Exemplo 14	9,1	23,5
Exemplo 15	9,7	27,5
[Tabela 1-6]

	Diâmetro mediano (pm)	Diâmetro de partícula 95% (pm)
Exemplo de Referência 1	18,1	67,6
Exemplo de Referência 2	5,2	8,0
Exemplo de Referência 3	4,1	7,8

<Tipo de partícula inorgânica>

VN3: fabricado pela Tosoh Silica Corporation, VN3

AQ: fabricado pela Tosoh Silica Corporation, AQ [000121] O diâmetro mediano (50% D) do sílica-gel VN3 foi medido de acordo com o método de medição e a operação de medição descritos no Exemplo de Produção 1 para encontrar um valor de 31,8 pm.

[000122] O diâmetro mediano (50% D) do sílica-gel AQ foi medido de acordo com o método de medição e a operação de medição descritos

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46/64 no Exemplo de Produção 1 para encontrar um valor de 34,7 pm.

<Tipo de Pulverizador>

A: fabricado pela Nippon Pneumatic Mfg Co., Ltda., tipo PJM200SP

Quantidade de alimentação de ar comprimido: 2,9 Nm³/min Pressão de Pulverização: 0,64 MPa

B: fabricado pela Nippon Pneumatic Mfg Co., Ltda., tipo PJM80SP

Quantidade de alimentação de ar comprimido; 0,5 Nm³/min Pressão de Pulverização: 0,64 MPa

C: fabricado pela Seishin Enterprise Co., Ltda., moinho a jato tipo A-O

Quantidade de alimentação de ar comprimido: 0,12 Nm³/min Pressão de Pulverização: 0,65 MPa <Avaliação de Adesão de Pó>

A: Não foi observada adesão de pó ao interior do moinho a jato.

B: Adesão de pó ao interior do moinho a jato foi ligeiramente observada, no entanto, foi possível um funcionamento contínuo.

C: Adesão de pó ao interior do moinho a jato foi observada. <Compressão>

[000123] Os materiais pulverizados obtidos nos Exemplos 1 a 15 foram comprimidos por uma máquina de compressão por rolo. A densidade aparente estática foi medida para encontrar valores de 0,1130 g/ml a 1,1400 g/ml.

Máquina de compressão por rolo: fabricada pela Seishin Enterprise Co., Ltda., tipo RP-300

Diâmetro x largura de rolo: φ300 mm x 300 mm

Taxa de Alimentação: 1,5 a 2,5 kg/h

Exemplo 16

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47/64 [000124] Partículas (I), obtidas da mesma maneira conforme no Exemplo de Produção 1, e talco (fabricado pela Nippon Talc Co., Ltda., P-MS) foram misturados em uma proporção de 25:75 (partes em massa). O mistura resultante foi alimentada a um moinho a jato (pulverizador D) em uma taxa de alimentação de 1,1 kg/h para obter um material pulverizado. Adesão de pó ao interior do moinho a jato não foi observada. O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos da mesma maneira conforme no Exemplo 1 para encontrar um valor de 7,7 μm.

Pulverizador D: fabricado pela Selshln Enterprise Co., Ltda., tipo CO-JET (material do moinho: alumina)

Pressão do ar de alimentação: 0,7 MPa

Fluxo de ar: 0,4 Nm3/min

Pressão de Pulverização: 0,7 MPa

Taxa de alimentação: 1,1 kg/h [000125] O diâmetro mediano (D 50%) e similares foi medido de acordo com o Exemplo 16 sob as condições mostradas na tabela a seguir.

Tabela 2-1

	Partícula (I)/sílica/talco/argila (partes)	Avaliação de adesão de pó
Exemplo 16	25/ 0/75/ 0	A
Exemplo 17	25/ 0/ 0/75	A
Exemplo 18	25/50/25/ 0	A
Exemplo 19	25/25/25/25	A
Exemplo 20	25/ 0/50/25	A
Exemplo 21	25/50/ 0/25	A
Exemplo de Referência 4	100/ 0/ 0/ 0	C

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Tabela 2-2

	Diâmetro mediano (pm)	Diâmetro de partícula 95% (pm)
Exemplo 16	7,7	22, 9
Exemplo 17	9,2	33,8
Exemplo 18	7,1	24, 8
Exemplo 19	8,7	32,1
Exemplo 20	8,5	26, 9
Exemplo 21	6,7	26, 6
Exemplo de Referência 4	27,9	114,0

<Partícula Inorgânica>

Sílica: fabricada pela Tosoh Silica Corporation,Nipsil AQ Talco: fabricado pela Nippon Talco Co., Ltda., MS-P Argila: fabricada pela Agglochemiteck Corp, ST-KE Exemplo 22 [000126] Partículas (I), obtidas da mesma maneira conforme no Exemplo de Produção 1, e sílica (fabricada pela Tosoh Silica Corporation, AQ) foram misturados em uma proporção de 9:1 (partes em massa). O mistura resultante foi alimentada a um moinho de martelos (pulverizador E) para obter um material pulverizado. Adesão de pó ao interior do moinho de martelo não foi observada. O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos da mesma maneira conforme no Exemplo 1.

Pulverizador E: fabricado pela Hosokawa Micron

Corporation, ACM Pulverizer

Modelo: ACM-15H

Frequência de rotação do rotor de pulverização: 7800 rpm Classificação de frequência de rotação do rotor: 7000 rpm Taxa de fluxo de ar: 10 m³/min

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49/64 [000127] O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos de acordo com o Exemtplo 22 sob as condições mostradas nas tabelas a seguir.

Tabela 3-1

	Partícula (I)/sílica (partes)	Classificação de direção de rotação do rotor
Exemplo 22	9/1	Direção reversa
Exemplo 23	9/1	Direção frontal
Exemplo 24	9/1	Direção frontal
Reference Exemplo 5	10/0	Direção frontal

Tabela 3-2

	Taxa de alimentação (kg/h)	Frequência de pulverização (número de rotação)
Exemplo 22	18	1
Exemplo 23	29	1
Exemplo 24	12	2
Exemplo de Referência 5	15	1

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Tabela 3-3

	Avaliação de adesão de pó	Diâmetro mediano ^m)	Diâmetro de partícula 95% (μη)
Exemplo 22	A	29,5	96,1
Exemplo 23	A	31,1	104, 0
Exemplo 24	A	27,1	80,4
Exemplo de Referência 5	C	25,4	80,2
Exemplo 25

[000128] Partículas (I), obtidas da mesma maneira conforme no Exemplo de Produção 1, e sílica (fabricada pela Tosoh Silica Corporation, AQ) foram misturados em uma proporção de 9:1 (partes em massa). O mistura resultante foi alimentada a um moinho de esferas a seco (pulverizador F) para obter um material pulverizado. Adesão de pó ao interior do moinho de esferas não foi observada. O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos da mesma maneira conforme no Exemplo 1.

Pulverizador F: fabricado por Hosokawa Micron Corporation, Pulvis

Modelo: tipo PV-250

Frequência de rotação do rotor de pulverização: 7800 rpm Classificação de frequência de rotação do rotor: 7000 rpm Taxa de fluxo de ar: 10 m³/min [000129] O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos de acordo com o Exemplo 25 sob as condições mostradas nas tabelas a seguir.

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Tabela 4-1

	Partícula (I)/sílica (partes)	Taxa de fluxo de ar (m3/min)	Classificação de frequência de rotação do rotor (1000 rpm)
Exemplo 25	9/1	0,6	10
Exemplo 26	9/1	0,6	10
Exemplo 27	9/1	0,6	5
Exemplo de referência 6	10/0	0,6	5

Tabela 4-2

	Taxa de alimentação (kg/h)	Avaliação de adesão de pó	Diâmetro mediano (pm)	Diâmetro de partícula 95% (pm)
Exemplo 25	0,2	A	6	11
Exemplo 26	0,4	A	5	8
Exemplo 27	1,0	A	7	13
Exemplo de Referência 6	0,17	C	34	139
Exemplo 28

[000130] Partículas (I), obtidas da mesma maneira conforme no Exemplo de Produção 1, e sílica (fabricada pela Tosoh Silica Corporation, AQ) foram misturados em uma proporção de 9:1 (partes em massa). O mistura resultante foi alimentada a um moinho turbo (pulverizador L) para obter um material pulverizado. Adesão de pó ao interior do moinho turbo não foi observada. O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos da mesma maneira conforme no Exemplo

1.

Pulverizador G: fabricado pela Freund Turbo Corporation, Moinho turbo

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Modelo: T250

Frequência de rotação: 9600 rpm

Classificação de frequência de rotação do rotor: 7000 RPM Taxa de fluxo de ar: 10 m³/min [000131] O diâmetro mediano (50% D) e similares foram medidos de acordo com o Exemplo 28 sob as condições mostradas na tabela a seguir.

Tabela 5-1

	Partícula (I)/sílica (partes)	Taxa alimentação (kg/h)	Frequência de pulverização (número de rotação)
Exemplo 28	9/1	27	1
Exemplo 29	9/1	34	2

Tabela 5-2

	Avaliação de adesão de pó	Diâmetro Mediano (pm)	Diâmetro de partícula 95% (pm)
Exemplo 28	B	29,5	90,4
Exemplo 29	B	25,1	76,1

<Etapa (A)>

[000132] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha natural (RSS #1), 45 partes em massa de HAF (fabricados pela Asahi Carbon Co., Ltda., nome comercial Asahl # 70), 3 partes em massa de ácido esteárico, 5 partes em massa de óxido de zinco, 1 parte em massa de um antioxidante (N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-pfenilenodiamina (6PPD): nome comercial Antigen (marca registrada) 6C, fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.) e 2 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, foram amassados para obter uma mistura amassada. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, em seguida, amassamento

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53/64 foi realizado durante 5 minutos em uma temperatura do misturador ajustada a 120°C e uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm. A temperatura da mistura amassada ao término de amassamento foi de 168°C.

<Etapa (B)>

[000133] A mistura amassada obtida na etapa (A), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização N-ciclo-hexil-2-benzotiazola sulfenamida (CBS) e 2 partes em massa de enxofre foram misturados por amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura do rolo ajustada a 60°C para obter uma composição de borracha não vulcanizada.

<Etapa (C)>

[000134] A composição de borracha não vulcanizada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada. Exemplo de Referência 7 [000135] Uma composição de borracha não vulcanizada e borracha vulcanizada foram obtidas da mesma forma conforme no Exemplo 30, exceto que o material pulverizado obtido no Exemplo 5 não foi usado no Exemplo 30. A temperatura após término do amassamento na etapa (A) foi de 163°C.

Exemplo de Teste 1 [000136] O dispersibilidade do composto (I) da composição de borracha não vulcanizada obtida na etapa (B) do Exemplo 30 e a propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada obtida na etapa (C) foram medidas conforme descrito abaixo.

(1) Dispersibilidade do composto (I) [000137] Uma composição de borracha não vulcanizada foi laminada e a seção transversal da mesma foi observada visualmente e a presença ou ausência de um material não dissolvido de um composto (I) foi determinada.

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54/64 (2) Propriedade viscoelástica dinâmica (tanô) [000138] Foi medida usando um analisador de viscoelasticidade fabricado pela Ueshima Seisakusho Co., Ltda.

[000139] Condições: temperatura de 60°C, tensão inicial de 10%, tensão dinâmica de 2,5%, frequência de 10 Hz.

[000140] Na composição de borracha não vulcanizada obtida na etapa (B) do Exemplo 30, um material não fundido de um composto (I) não foi reconhecido e a dispersibilidade foi excelente. Quando a borracha vulcanizada obtida no Exemplo de Referência 7 foi usada como controle, a borracha vulcanizada obtida no Exemplo 30 mostrou uma diminuição na propriedade viscoelástica dinâmica (tanô a 60°C) de 22% e um aprimoramento na propriedade física foi confirmado.

Exemplo 31 [000141] Borracha vulcanizada foi obtida da mesma maneira conforme no Exemplo 30, exceto que 1 parte em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 7 foi usado em vez de 2 partes em massa de material pulverizado obtido no Exemplo 5, no Exemplo 30. A temperatura após término da etapa de amassamento (A) foi de 167°C. Exemplo de Teste 2 [000142] A mesma medição conforme no Exemplo de Teste 1 foi realizada para a composição de borracha não vulcanizada obtida no Exemplo 31; um material não fundido de um composto (I) não foi reconhecido e a dispersibilidade foi excelente. Quando a borracha vulcanizada obtida no Exemplo de Referência foi usada como controle, a borracha vulcanizada obtida no Exemplo 31 mostrou uma diminuição na propriedade viscoelástica dinâmica (tanô a 60°C) de 27% e um aprimoramento na propriedade física foi confirmado.

Exemplo de Referência Comparativo 1 [000143] Borracha vulcanizada foi obtida da mesma maneira conforme no Exemplo 30, exceto que 0,5 partes em massa de um

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55/64 composto (I) tendo um diâmetro mediano (D 50%) de 29 pm foram usadas em vez de 10 partes por massa de material pulverizado obtido no Exemplo 5, no Exemplo 30. A temperatura após término da etapa de amassamento (A) foi de 165°C.

Exemplo de Teste Comparativo 1 [000144] A mesma medição conforme no Exemplo de Teste 1 foi realizada para a composição de borracha não vulcanizada obtida no Exemplo de Referência Comparativo 1, um material não fundido de um composto (I) não foi reconhecido e dispersibilidade era excelente. Quando a borracha vulcanizada obtida no Exemplo de Referência foi usada como controle, a borracha obtida no Exemplo Comparativo Referência mostrou uma diminuição na propriedade viscoelástica dinâmica (tanô a 60°C) de 19% e um aprimoramento na propriedade física foi confirmada. Contudo, o aprimoramento na propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada era ligeiramente insuficiente em comparação com os Exemplos 30 e 31.

Exemplo Comparativo de Referência 2 [000145] Borracha vulcanizada foi obtida da mesma maneira conforme no Exemplo 30, exceto que 0,5 partes em massa de um composto (I) obtido no Exemplo de Produção 1 tendo um diâmetro mediano (D 50%) de 185 pm foi usada em vez de 2 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, no Exemplo 30. A temperatura após término de amassamento na etapa (A) foi de 162°C. Exemplo de Teste Comparativo 2 [000146] A mesma medição conforme no Exemplo de Teste 1 foi realizada para a composição de borracha não vulcanizada obtida no Exemplo Comparativo de Referência 2; um material não fundido de um composto (I) foi reconhecido e a dispersibilidade era pobre. Quando a borracha vulcanizada obtida no Exemplo de Referência foi usada como controle, a borracha obtida no Exemplo de Teste Comparativo 2 mostrou

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56/64 uma diminuição na propriedade viscoelástico dinâmica (tanô a 60°C) de apenas 10% e o aprimoramento na propriedade viscoelástica da borracha vulcanizada não foi suficiente em comparação com os Exemplos 30 e 31.

Exemplo 32 [000147] Quando um cabo de aço tratado por eletrogalvanização é revestido com a mistura amassada obtida na etapa (B) dos Exemplos e 31, é obtida uma correia. Usando a correia resultante, um pneu verde é moldado de acordo com um método de produção normal e o pneu verde resultante é aquecido e comprimido em um vulcanizador para obter um pneu vulcanizado.

Exemplo 33 [000148] A mistura amassada obtida na etapa (B) dos Exemplos 30 e é processada por extrusão para obter um elemento para banda de rodagem. Usando o elemento resultante para a banda de rodagem, um pneu verde é moldado de acordo com um método de produção normal e o pneu verde resultante é aquecido e comprimido em um vulcanizador para obter um pneu vulcanizado.

Exemplo 34 [000149] A mistura amassada obtida na etapa (B) dos Exemplos 30 e 31 é processada por extrusão para preparar uma mistura amassada que tem um formato correspondendo ao formato de uma carcaça e a mistura amassada é aplicada sobre os lados superior e inferior de um cordão de fibra de carcaça feito de poliéster para obter uma carcaça. Usando a carcaça resultante, um pneu verde é moldado de acordo com um método de produção normal e o pneu verde resultante é aquecido e comprimido em um vulcanizador para obter um pneu vulcanizado.

Exemplo 35 [000150] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C) a seguir é adequada para uma banda de rodagem superior.

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57/64 <Etapa (A)>

[000151] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha de estireno-butadieno copolimerizada SBR #1502 (fabricada pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.), 45 partes em massa de ISAF-HM (fabricado pela Asahi Carbon Co., Ltda., nome comercial Asahi #80), 2 partes em massa de ácido esteárico, 3 partes em massa de óxido de zinco, 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, 1 parte em massa de um antioxidante (N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-pfenilenodiamina (6PPD): nome comercial Antigen (marca registrada:) 6C, fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.) e 2 partes em massa de uma cera (OZOACE-Q355, fabricada pela Nippon Seiro Co., Ltda.) foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000152] A composição de borracha obtida na etapa (A), 3 partes em massa de um acelerador de vulcanização de N-ciclo-hexil-2benzotiazola sulfenamida (CBS) e 2 partes em massa de enxofre foram misturados por meio de amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura 60 a 80°C para obter uma mistura amassada. <Etapa (C)>

[000153] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 36 [000154] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C) a seguir é adequada para uma banda de rodagem inferior.

<Etapa (A)>

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58/64 [000155] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha de estireno-butadieno copolimerizada SBR #1502 (fabricada pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.), 35 partes em massa de ISAF-HM (fabricado pela Asahi Carbon Co., Ltda., nome comercial Asahi #80), 2 partes em massa de ácido esteárico, de 3 partes de massa de óxido de zinco, 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, 1 parte em massa de um antioxidante (N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-pfenilenodiamina (6PPD): nome comercial Antigen (marca registrada:) 6C, fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.) e 2 partes em massa de uma cera (OZOACE-Q355, fabricada pela Nippon Seiro Co., Ltda.) foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000156] A composição de borracha obtida na etapa (A), 2 partes em massa de um acelerador de vulcanização de N-ciclo-hexil-2benzotiazola sulfenamida (CBS), 0,5 partes em massa de um acelerador de vulcanização de difenilguanidina (DPG), 0,8 partes em massa de um acelerador de vulcanização de dissulfureto de dibenzotiazila (MBTS) e 1 parte em massa de enxofre foram misturados por meio de amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura de 60 a 80°C para obter uma mistura amassada.

<Etapa (C)>

[000157] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 37 [000158] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C)

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59/64 a seguir é adequada para uma correia.

<Etapa (A)>

[000159] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha natural (RSS #1), 45 partes em massa de HAF (fabricado pela Asahi Carbon Co., Ltda., nome comercial Asahi #70), 3 partes em massa de ácido esteárico, 5 partes em massa de óxido de zinco, 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, 10 partes em massa de sílica hidratada (fabricada pela Tosoh Silica Corporation Nipsil (marca registrada) AQ, 2 partes em massa de um antioxidante FR (fabricado pela Matsubara Sangyo Antioxidant FR), 2 partes em massa de resorcina e 2 partes em massa de naftenato de cobalto foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000160] A composição de borracha obtida na etapa (A), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização de N,N-diciclo-hexil-2benzotiazola sulfenamida (DCBS), 6 partes em massa de enxofre e 3 partes em massa de resina de metilolmelamina metoxilada (Sumikanol 507AP, fabricada pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.) foram misturados por meio de amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura de 60 a 80°C para obter uma mistura amassada. <Etapa (C)>

[000161] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 38 [000162] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C)

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60/64 a seguir é adequada para um revestimento interior.

<Etapa (A)>

[000163] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha de butila halogenada (Br-IIR2255, fabricada pela Exxon Mobil Corporation), 60 partes em massa de GFF, 1 parte em massa de ácido esteárico, 3 partes em massa de óxido de zinco, 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5 e 10 partes em massa de óleo de parafina (Diana Process Oil, fabricado pela Idemitsu Kosan Co., Ltda.) foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000164] A composição de borracha obtida na etapa (A), 1 parte em massa de um antioxidante (condensado de anilina e acetona (TMDQ)), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização de dissulfureto de dibenzotiazila (MBTS) e 2 partes em massa de enxofre foram misturados por meio de amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura de 60 a 80°C para obter uma mistura amassada. <Etapa (C)>

[000165] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 39 [000166] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C) a seguir é adequada para uma parede lateral.

<Etapa (A)>

[000167] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml

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61/64 fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 40 partes em massa de borracha natural (RSS #3), 60 partes em massa de borracha de polibutadieno (BR150B, fabricada pela Ube Industries, Ltda.), 50 partes em massa de FEF, 2,5 partes em massa de ácido esteárico, 3 partes em massa de óxido de zinco, 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5, 2 partes em massa de um antioxidante (N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-p-fenilenodiamina (6PPD): Nome comercial Antigen (marca registrada:) 6C fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.), 10 partes em massa de um óleo aromático (NC-140, fabricado pela COSMO Oil Co., Ltda.) e 2 partes em massa de uma cera (Sunnock (marca registrada) Wax, fabricada pela Ouchi Shinko Chemical Industrial Co., Ltda.) foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000168] A composição de borracha obtida na etapa (A), 0,75 partes em massa de um acelerador de vulcanização de N-terc-butil-2benzotiazolil sulfenamida (BBS) e 1,5 partes em massa de enxofre foram misturados por meio de uma máquina de amassamento de rolo aberto em uma temperatura de 60 a 80°C para obter uma mistura amassada.

<Etapa (C)>

[000169] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 40 [000170] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C) a seguir é adequada para uma carcaça.

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62/64 <Etapa (A)>

[000171] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 70 partes em massa de borracha natural (TSR20), 30 partes em massa de borracha de estirenobutadieno copolimerizada SBR #1502 (fabricada pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.), 60 partes em massa de N339 (fabricado pela Mitsubishi Chemical Corporation), 2 partes em massa de ácido esteárico, 5 partes em massa de óxido de zinco, 7 partes em massa de um óleo de processo (Diana Process PS32, fabricado pela Idemitsu Kosan Co., Ltda.) e 4 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5 foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Nesta etapa, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, então, amassados com uma frequência de rotação do misturador de 50 rpm durante 5 minutos e a temperatura de borracha neste processo foi de 160 a 175°C.

<Etapa (B)>

[000172] A composição de borracha obtida na etapa (A), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização de N-terc-butil-2-benzotiazolil sulfenamida (BBS), 3 partes em massa de enxofre, 1 parte em massa de um antioxidante (N-fenil-N'-1,3-dimetilbutil-p-fenilenodiamina (6PPD): nome comercial Antigen (marca registrada) 6C, fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.) e 1 parte em massa de um antioxidante (condensado de anilina e acetona (TMDQ)) foram misturados em máquina de amassamento de rolo aberto em uma temperatura de 60 a 80°C para obter uma mistura amassada.

<Etapa (C)>

[000173] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 145°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 41 [000174] A borracha vulcanizada obtida por meio das etapas (A) a (C)

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63/64 a seguir é adequada para uma banda de rodagem inferior <Etapa (A)>

[000175] Usando um misturador Banbury (Laboplastomill de 600 ml fabricado pela Toyo Seiki Seisaku-Sho Ltda.), 100 partes em massa de borracha de estireno-butadieno copolimerizada SBR #1500 (fabricada pela JSR), 78,4 partes em massa de sílica (nome comercial: Ultrasil (marca registrada) VN3-G, fabricada pela Degussa), 6,4 partes em massa de negro-de-fumo (nome comercial: N-339, fabricado pela Mitsubishi Chemical Corporation), 6,4 partes em massa de um agente de acoplamento de silano (tetrassulfureto de bis-(3-trietoxissililpropila): nome comercial Si -69, fabricado pela Degussa), 47,6 partes em massa de óleo de processo (nome comercial: NC-140, fabricado pela COSMO Oil Co., Ltda.), 1,5 partes em massa de um antioxidante (Nfenil-N'-1,3-dimetilbutil-p-fenilenodiamina (6PPD), nome comercial: Antigen (marca registrada) 6C fabricado pela Sumitomo Chemical Co., Ltda.), 2 partes em massa de óxido de zinco, 2 partes em massa de ácido esteárico e 12 partes em massa do material pulverizado obtido no Exemplo 5 foram misturados por meio de amassamento para obter uma composição de borracha. Neste etapa, a operação foi realizada em uma temperatura na faixa de 70°C a 120°C, vários produtos químicos e agentes de enchimento foram carregados, em seguida, amassados em uma frequência de rotação do misturador de 80 rpm durante 5 minutos e, subsequentemente, amassados em uma frequência de rotação do misturador de 100 rpm durante 5 minutos.

<Etapa (B)>

[000176] A composição de borracha obtida na etapa (A), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização de N-ciclo-2-benzotiazola sulfenamida (CBS), 1 parte em massa de um acelerador de vulcanização de difenilguanidina (DPG), 1,5 partes em massa de uma cera (nome comercial: Sunnock (marca registrada) N, fabricada pela

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Ouchi Shinko Chemical Industrial Co., Ltda.) e 1,4 partes em massa de enxofre foram misturados por meio de amassamento em uma máquina de rolo aberto em uma temperatura de 30 a 60°C para obter uma mistura amassada.

<Etapa (C)>

[000177] A mistura amassada obtida na etapa (B) foi tratada termicamente a 160°C para obter borracha vulcanizada.

Exemplo 42 [000178] Borracha vulcanizada foi obtida da mesma maneira conforme no Exemplo 41, exceto que a solução polimerizada de SBR (Asaprene (marca registrada), fabricada pela Asahi Chemicals Kaaei Corporation) foi usada em vez da borracha de estireno-butadieno copolimerizada SBR #1500 (fabricado pela JSR) no Exemplo 41. Esta borracha vulcanizada é adequada para uma banda de rodagem inferior. Exemplo 43 [000179] Borracha vulcanizada foi obtida da mesma maneira conforme no exemplo 41, exceto que SBR#712 (fabricada por JSR) foi usada em vez da borracha de estireno-butadieno copolimerizada SBR #1500 (fabricado pela JSR), a quantidade de uso do óleo de processo foi mudada para 21 partes em massa, e o tempo de carregamento de óxido de zinco foi alterado para a segunda etapa no Exemplo 41. Esta borracha vulcanizada é adequada para uma banda de rodagem inferior. Aplicação Industrial [000180] De acordo com a presente invenção, partículas atomizadas de um composto representado pela fórmula geral (I) podem ser obtidas facilmente.

Claims (19)

1. Processo para a produção de partículas, em que um diâmetro mediano de partículas é um diâmetro mediano obtido pela dispersão de partículas à temperatura ambiente em uma solução mista composta por um solvente e uma solução de sal de sódio di-2-etil-hexil sulfossuccinato no solvente com uma concentração de sal de sódio de 2-di-2-etilhexil sulfossuccinato de 10% em massa, agitando a dispersão resultante por 5 minutos enquanto irradia a dispersão com ondas ultrassônicas, transferindo a dispersão obtida para uma célula em lote e 1 minuto depois medindo o diâmetro médio por um método de difração a laser, o processo sendo caracterizado pelo fato de que compreende pulverizar as partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) acima de 100 pm, quando o dito solvente é toluneno, usando um pulverizador na presença de pelo menos um membro selecionado a partir do grupo que consiste em sílica, talco e argila, para obter partículas do composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (50% D) de 100 pm ou menos, quando o dito solvente é álcool isopropílico ^R\

N—Í-CH₂-)—SSO₃“ _n Mⁿ⁺ (I) / \ ^ά / m ³ n ⁷

R² na fórmula (I), R¹ e R² representam, cada um independentemente, um átomo de hidrogênio ou um grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono ou, alternativamente, R¹ e R² estão ligados um ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual eles estão presos, m representa um número inteiro de 2 a 9,

Mⁿ⁺ representa H⁺ ou um íon de metal n-valente e

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2/5 n representa um número inteiro de 1 ou 2.

2. Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o composto representado pela fórmula (I) é um composto representado pela fórmula (I-1):

3. Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a pulverização é realizada na presença de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila em uma quantidade 0,1 a 9 partes em massa em relação a 1 parte em massa do composto representado pela fórmula (I).

4. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, caracterizado pelo fato de que o diâmetro mediano (50% D) das partículas do composto representado pela fórmula (I) obtido pela dita pulverização é menos de 10 pm.

5. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 4, caracterizado pelo fato de que o pulverizador é um moinho a jato ou um moinho de esferas.

6. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 5, caracterizado pelo fato de que as partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos são partículas de um composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro de partícula de 95% (95% D) de 50 pm ou menos, quando o dito solvente é álcool isopropílico.

7. Processo para a produção de borracha vulcanizada, o processo sendo caracterizado pelo fato de que compreende uma etapa (A) de amassamento de partículas obtidas por meio do processo como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 6, um componente de

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3/5 borracha e um material de enchimento juntos, uma etapa (B) de amassamento da mistura amassada obtida na etapa (A), um componente de enxofre e um acelerador de vulcanização e uma etapa (C) de tratamento térmico da mistura amassada obtida na etapa (B).

8. Composição, em que um diâmetro mediano de partículas é um diâmetro mediano obtido pela dispersão de partículas à temperatura ambiente em uma solução mista composta por um solvente e uma solução de sal de sódio di-2-etil-hexil sulfossuccinato no solvente com uma concentração de sal de sódio de 2-di-2-etilhexil sulfossuccinato de 10% em massa, quando o dito solvente é álcool isopropílico, agitando a dispersão resultante por 5 minutos enquanto irradia a dispersão com ondas ultrassônicas, transferindo a dispersão obtida para uma célula descontínua e 1 minuto depois medindo o diâmetro mediano por um método de difração a laser, a composição sendo caracterizada pelo fato de que compreende partículas de um composto representado pela fórmula (I) e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila com um diâmetro mediano (D 50%) de 100 pm ou menos:

na fórmula (I), R¹ e R² representam, cada um independentemente, um átomo de hidrogênio ou um grupo alquila com 1 a 6 átomos de carbono ou, alternativamente, R¹ e R² estão ligados um ao outro para formar um anel junto com o átomo de nitrogênio ao qual eles estão presos, m representa um número inteiro de 2 a 9,

Mⁿ⁺ representa H⁺ ou um íon de metal n-valente e n representa um número inteiro de 1 ou 2,

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4/5 compreendendo pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila em uma quantidade 0,1 a 9 partes em massa em relação a 1 parte em massa do composto representado pela fórmula (I).

9. Composição de acordo com a reivindicação 8, caracterizada pelo fato de que o composto representado pela fórmula (I) é um composto representado pela fórmula (1-1):

HsN'^-^SSOsH (1-1)

10. Composição de acordo com a reivindicação 8 ou 9 caracterizada pelo fato de que compreende partículas de um composto representado pela fórmula (I) e partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila, em que uma mistura de partículas de um composto representado pela fórmula (I) e as partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila tem um diâmetro mediano (D 50%) de 100 μίτι ou menos.

11. Composição de acordo com qualquer uma das reivindicações 8 a 10, caracterizada pelo fato de que o diâmetro mediano (D 50%) das partículas do composto representado pela fórmula (I) é inferior a 10 μίτι e o diâmetro mediano (D 50%) das partículas de pelo menos um membro selecionado do grupo que consiste em sílica, talco e argila menos é inferior a 10 μίτι.

12. Composição, de acordo com qualquer uma das reivindicações 8 a 11, caracterizada pelo fato de que as partículas do composto representado pela fórmula (I) com o diâmetro médio (50% D) de 100 pm ou menos são partículas do composto representado pela fórmula (I) com um diâmetro de partícula de 95% (95% D) de 50 pm ou menos, quando o referido solvente é álcool isopropílico.

Petição 870190135782, de 18/12/2019, pág. 76/78

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13. Composição de borracha , caracterizada pelo fato de que é obtida por meio de amassamento da composição como definida em qualquer uma das reivindicações 8 a 12, um componente de borracha, um material de enchimento, um componente de enxofre e um acelerador de vulcanização.

14. Borracha vulcanizada, caracterizada pelo fato de que é obtida por meio de tratamento térmico da composição de borracha como definida na reivindicação 13.

15. Pneu, caracterizado pelo fato de que é produzido por meio de processamento da composição de borracha como definida na reivindicação 13.

16. Correia de pneu, caracterizada pelo fato de que compreende um cabo de aço revestido com borracha vulcanizada como definida na reivindicação 14.

17. Carcaça de pneu, caracterizada pelo fato de que contém um cordão de fibra para carcaça revestido com a borracha vulcanizada como definida na reivindicação 14.

18. Parede lateral de pneu, um forro interno de pneu, uma banda de rodagem de pneu ou um pneu sob a banda de rodagem, caracterizado pelo fato de que compreende a borracha vulcanizada como definida na reivindicação 14.

19. Pneu, caracterizada pelo fato de que compreende a borracha vulcanizada como definida na reivindicação 14.