BE501596A - PROCESS FOR THE PREPARATION OF NON-METALLIFIC PHTHALOCYANINE OF A HIGHLY COLORING BETA VARIETY, PRODUCTS CONFORMING TO THOSE OBTAINED BY THIS PROCESS AND MATERIALS DYED USING THESE DYES - Google Patents

PROCESS FOR THE PREPARATION OF NON-METALLIFIC PHTHALOCYANINE OF A HIGHLY COLORING BETA VARIETY, PRODUCTS CONFORMING TO THOSE OBTAINED BY THIS PROCESS AND MATERIALS DYED USING THESE DYES

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BE501596A
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Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
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  PROCEDE .DE PREPARATION DE PHTëZOGYANINE-N011:META7ITRE-DEsYARïE'E, . FORTEMENT C OORANZE:,' PRODUITS.CONFORMES A c:mrx::QBTE1 J'S .P' CE PROCEDE'ET '- . -MAT'IE'RES .EN'ES =ZAIn.DE CES-COLORANT'S. 



   Parmi les nombreux colorants de la série des phtalocyanines décrits jusqu'à présenta un petit nombre seulement a pris une importance technique. 



  Dans le commerceon trouve surtout la phtalocyanine cuprifère et des phtalo- cyanines non métallifères ainsi que quelques-uns de leurs dérivés. 



   . On sait que les phtalocyanines, lors de leur synthèsesoit à 
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 partir du nitrile phta.l.que9 ou de ses dérivés, soit à partir de l'anhydre phtalique, de la phtalimide ou des o-dihalogénobenzënes avec des composés pou- vant donner'des métaux, sont obtenues tout d'abord sous une forme cristalline, non.utilisable comme colorant, 
Les méthodes usuelles pour transformer le colorant brut obtenu en colorant utilisable, consistent à mettre en suspension ou à dissoudre le colo- rant brut dans l'acide sulfurique et à le reprécipiter en versant le tout dans de   l'eau.   Ce procédé repose sur une transformation de la forme initiale appe- lée variété ss, que présente le colorant brut, et qui est caractérisée par son diagramme aux rayons X, en la forme dénommée Ó, présentant aux rayons X un diagramme modifié de manière typique.

   Le pouvoir couvrant ou pouvoir tinctori- al du colorant croît alors dans une grande mesure. Au lieu d'acide sulfurique concentrée un autre procédé utilise de l'acide sulfurique de concentration in- férieure, en particulier à   60 -   70%, auquel cas il se forme également la forme   o(avec   les propriétés indiquées ci-dessus. Au contrairesi l'on emploie un   a-   cide de concentration inférieure à 60%, la forme, d'une qualité inutilisable en teinturesubsiste. 



     On   a décrit aussi   -on   autre procédé de préparation de la phtalocya- nine cuprifère qui consiste à moudre à sec   le.   colorant brut avec un substrat qui peut être éliminé après mouture. Cette deuxième méthode est aussi associée, dans une large mesure, avec la transformation du colorant en   modification 04   

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Si l'on applique cette méthode à la phtalocyanine brute,non métal-   lifère:,   de   formel   on obtint également la forme Ó à   l'état   dispersé. 



   Les méthodes de préparation de la phtalocyanine non métallifère qui partent de phtalocyanines alcalines ou   alcalino-terreuses   et décomposent celles-ci par traitement avec des acides ou de l'alcool méthylique. en phtalo- cyanines non métallifères, conduisent également à la modification Ó ou à la modification Y très voisine en ce qui concerne les propriétés tinctoriales. 



   On en a conclu que la varièté ss était inutilisable comme colorant pigmentaire (cf Fiat Final Report   1313,  Vol. III, page   447).   Cette publication indique aussi que les formes Ó et Ó se transforment par chauffage à 300  en la   forme   (même réf. page   448).   



   L'invention a principalement pour objet un procédé de préparation de phtalocyanine non métallifère de   variété/9   et à titre de produit industriel nouveau,le produit conforme à celui obtenu par ce procédé et les matières tein- tes avec ce colorant. 



   Suivant   l'invention:,   on peut préparer la phtalocyanine non métalli- fère fortement colorantede forme ss par mouture de phtalocyanine brute, non métallifère, de formel avec des substrats de mouture appropriés:, qui peuvent être éliminés par un solvant., lorsque l'on effectue la mouture en présence de liquides organiques, bouillant à une tem.pérature inférieure à   200    et supérieu- re à O ,jusqu'à ce que l'intensité de la couleur du pigment n'augmente plus de façon appréciable, en employant une quantité de liquide organique telle que le mélange conserve encore le caractère d'une poudre,puis qu'on élimine le substrat de mouture par traitement avec des solvants et, le cas échéant.. qu'on sèche le pigment. 



   Le pigment obtenu est nettement plus pur et plus vert que les va- riétés Ó et Ó connues. Il se différencie du produit de départ par le fait qu' il se présente sous forme dispersible,   c'est-à-dire   sous une forme qui peut être transformée en une fine dispersion par un traitement mécanique simple,par exemple par mouture dans un moulin usuel. Le procédé suivant l'invention cons- titue donc un enrichissement précieux de la technique.

   Etant donné que tous   les essais faits jusque ici pour transformer le phtalocyanine non métallifère brute., de former en la forme ss fortement colorante, c'est-à-dire à l'état finement divise notamment aussi le procédé analogue en lui-même avec subs-   trat de mouture, mais sans addition d'un liquide organique., ont conduit à la modification Ó,   9 l'effet   obtenu suivant l'invention ne pouvait en aucun cas être prévu. 



     On   sait déjà, il est vrai, que l'on peut amener des substances à l'état fortement dispersé, par exemple le graphite ou des colorants pigmentai- res, par mouture avec des sels ou des substances analogues jouant le rôle de substrats., puis,   en   éliminant le substrat avec un solvant., isoler les corps dis- persés.

   Un autre procédé pour la pulvérisation du graphite emploie comme agent de mouture le chlorure de sodium;, avec ou sans addition d'une solution saturée de chlorure de   sodium,?   on a recommandé d'autre part un procédé pour la   réduc-   tion en poudre de pigments et de colorants organiques dans lequel ces substan- ces sont moulues avec du chlorure de sodium, de l'eau et une substance soluble dans l'eau,   volatile,  telle que   l'acétone.   



   Tous ces procédés n'ont cependant pour but que la réduction en poudre des substances en question et conduisent, dans le cas de la   phtalocyani-   ne non métallifère,à la   òrne  habituelle   du commerce, pour autant du moins que l'effet de mouture soit suffisant. Dans les procédés dans lesquels une gran- de quantité de liquide en particulier aussi   d'eau,   est utilisée, de telle sor- te que le mélange de mouture prend la consistance   d'une'.pâte,   l'effet de la mou- ture sur la   phtalocyanine   non métallifère est faible. 



   Au contraire, le procédé suivant l'invention a pour but un, mode de mouture dans lequel la transformation qui a lieu dans les procédés connus, en   variété 0(,  est évitée. Les liquides ajoutés doivent être essentiellement exempts d'eau, car la présence d'eau provoque la formation de la forme Ó. 

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  La quantité de   liquide   ajoutée doit être calculéedans le procédé suivant l'invention, de telle sorte que le mélange de colorant;, de substrat de   moutu-, -     re,   et de liquide,ait encore le caractère d'une poudre et non celui d'une pâ- te.Si l'addition de liquide .est trop   faible,   une partie de la substance à moudre peut se transformer en la forme Ó.

   La quantité de liquide ajoutée doit donc être comprise dans des limites   déterminées   et peut varier   entre 2 -,   et 10% de la quantité du mélange à moudre (colorant   +   substrat); elle,est de préférence de 4 à 7%.   @   ,   Comme   liquides organiques non aqueux, il faut utiliser ceux dont le point d'ébullition est inférieur à   2000   et supérieur à O  et se trouve de préférence entre 20  et 150 . Ceux-ci peuvent faire partie des classes les plus variées, par exemple de la classe des alcools;, des aldéhydes, des céto- nes, des estersdes hydrocarbures, etc. Naturellement ils doivent être choi- sis de telle sorte qu'ils ne   forment   pas de combinaison chimique avecle sub- strat de mouture employé. 



   Le nombre des liquides utilisables étant, comme on le voit, extrê- mement grand, on se laissera guider pratiquement pour leur choix par des con- sidérations   économiques,?   de telle sorte qu'un nombre relativement restreint de liquides que l'on peut obtenir facilement et à bon marché,tels que le méthanol,   l'éthanol,   le propanol, le butanol,l'acétaldéhyde, le furfurol, l'acétone, l'ester acétique,   1?hexane,   le benzène, le cyclohexane, le cyclohexène, le té- trachlorure de carbone et analogues, remplit toutes les exigences pratiques. 



   Pour les substrats de mouture!) on peut en principe utiliser tou- tes les substances solides que l'on peut ensuite séparer du colorant à l'aide d'un solvant,avec les restrictions ci-après, faciles à comprendre pour des rai- sons d'ordre mécanique. 



   Les substrats qui sont nettement moins durs que la phtalocyanine, ont une faible action de mouture. Les substrats qui sont très durs, c'est-à-di- re qui sont difficilement écrasables dans lesinstallations de mouture utili- sées, doivent d'emblée se trouver sous forme finement divisée. Un exemple du premier cas est l'acétate de sodium. anhydre. Comme exemple du second cas, on peut citer le chlorure de sodium et le sulfate de sodium anhydre; s'ils sont utilisés sous une forme cristalline grossière tels qu'ils sont obtenus direc- tement par cristallisation à partir des solutions aqueuses, leur action de mou- ture est très mauvaise.

   Au contraire,le chlorure de sodium finement   cristal-   lisé tel qu'on l'obtient par exemple par précipitation dans des réactions ef- fectuées dans des solutions organiques non aqueuses.,est un substrat bien uti- lisable et le sulfate de sodium anhydre,en poudre   fine,   obtenu par déshydra- tation, sous   vide.,   à basse   température   du   décahydrate,   convient aussi pour 1'emploi. 



     On   doit se laisser guider, pour le choix du substrat de mouture, par des conditions économiques. Ainsi., en règle générale, on préfère employer des substrats solubles dans   15eau,   bon   marché,   qui peuvent être soit sans va- leur en eux-mêmes,soit facilement régénérables. Par contre:, si l'on veut pré- parer pour des buts déterminés des pâtes de colorants pigmentaires dans des solvants organiques, on préférera employer des substrats organiques solubles dans le solvant ajouté quand la mouture est terminée. 



   Parmi les substrats solubles dans l'eau on peut citer, le chlorure de calcium anhydre, le ferrocyanure de potassium anhydrele carbonate de so- dium anhydre,, le métaborate de   sodium   (BO2Na.2H2O), le sulfate d'ammonium, le chlorure de   baryum:,   l'acide borique   anhydre,   les sels de sodium d'acides sul- foniques aromatiques, l'hydroxyde de sodium. ou de potassium anhydre, le phéna- te de sodium, etc. 



   Parmi les substrats qui peuvent être éliminés avec des solvants or- ganiques,  :il   faut citer, par exemplel'anhydride phtalique et le   p-toluène-   sulfamide. Ces substrats sont, avantageusement employés en quantité s'élevant de 1 à 5 fois$ de préférence de 2 à 3 fois$   'la   quantité de colorant. 



   Naturellement, en peut aussi obtenir par le procédé décrit., des 

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 colorants qui forment des mélanges de phtalocyanines non métallifères Ó et ss, lorsqu'on emploie une quantité trop faible de liquides organiques ajoutés sui- vant le procédé de l'invention, ou lorsqu'on emploie une substance qui se trou- ve   à   la limite des conditions requises pour l'emploi, par exemple d'une sub- stance qui bout à une température bien supérieure à 150 . De tels mélanges se distinguent évidemment de la forme   0(. pure,   comme elle se présente dans les pro- duits usuels du commerce, par une modification de la nuances qui se rapproche de la formel pure.

   Les pigments obtenus suivant l'invention, qui conviennent particulièrement bien pour teindre les laques à bases d'esters cellulosiques ou à base d'autres substances,les résines naturelles ou artificielles, le ca- outchouc naturel ou synthétique, les produits de polymérisation, les esters de cellulose ou la viscose dans la masse., etc, ainsi que pour l'impression des textiles,ou encore pour la préparation de couleur pour papier-tenture ou pour lithographie, etc. sont caractérisés par leur diagramme de la variété/9 aux rayons X, d'une part, et par leur pouvoir couvrant d'autre part, qui est plus grand que celui des phtalocyanines non métallifères de la formel ,con- nues jusqu'à présent, c'est-à-dire du produit brut bien connu, ainsi que du pig- ment que l'on peut obtenir par chauffage à 300  des formes Ó ou   #.   



   Le traitement suivant l'invention ou la mouture peut aussi être effectuée à chaud, soit que   l'échauffement   provienne de chaleur extérieure, soit qu'il provienne de la chaleur dégagée dans l'opération de mouture, non complètement ou pas du tout éliminée. 



   Les exemples ci-après illustrent l'invention sans la limiter en aucune façon. Les parties en poids et les parties en volumes sont dans le mê- me rapport que gramme et centimètre-cube; les températures sont indiquées en degrés C. 



   Exemple 1. 



   25 parties en poids de phtalocyanine non métallifère brute, de   forme 3 ,   75 parties en poids de ferrocyanure de sodium anhydre et 6 parties en volume de propanol, sont moulues pendant 24 heures dans un moulin à cylin- dres fermé. On met ensuite la substance moulue en suspension dans 1000 parties en volume d'une solution à 20% de chlorure de sodium; on chauffe à 70 , filtre, lave à fond et sèche. 



   On obtient un pigment facilement dispersible dans lequel, aux ray- ons X, on ne peut plus déceler la   forme 0( ,   et dont la nuance est plus verte   que celle des phtalocyanines non métallifères habituelles du commerce, de forme Ó.   



   Du filtrat, le ferrocyanure de sodium se sépare sous forme de dé-   cahydrate,   par agitation à froid. 



   Exemple 2. 



   Le propanol ajouté dans l'exemple 1 est remplacé par une quantité égale de benzène ou d'hexane. On obtient un colorant dont les propriétés sont analogues   a   celles du colorant de l'exemple 1. 



     Si   l'on emploie, au lieu de 6 parties en volume de benzène, seu- lement 4 parties en volume, on obtient une nuance un peu plus rouge mais qui, par rapport à la phtalocyanine   0( du   commerce paraît encore fortement verdâtre. 



   Si l'on effectue la mouture décrite en dernier lieu à 80 - 100 , on obtient la même nuance que dans l'exemple   1.   



   Exemple 3. 



   25 parties en poids de phtalocyanine non métallifère brute, de la variété/3 , 75 parties en poids de sucre de canne et 6 parties en volume de benzène sont moulus pendant 24 heures dans un moulin à cylindres, fermé. Puis on chauffe la substance moulue, avec 1000 parties en volume d'eau, à 70 , fil- tre, lave et le cas échéant sèche. On obtient le colorant sous la même forme que dans l'exemple   1.   



   Le sucre peut être récupéré du filtrat si on le désire, suivant les méthodes connues. 

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    Exemple 4.    



   2,5 parties en poids du pigment obtenu dans l'exemple 1, 10 parties en volume d'alcool et 20 parties en volume d'une solution à 10% de gomme arabi- que, sont broyés pendant 5 minutes. Puis on ajoute 50 parties en volume de craie lévigée et, par portions, encore 40 parties en volume de la même solution de gomme arabique et moud jusqu'à obtention d'une division extrêmement fine, La dispersion ainsi obtenue,colorée en un vert bleuâtre vif, solide à la lu- mière, convient particulièrement bien comme colorant pour préparer des couleurs pour papiers-peints. 



   Bien entendu   l'invention, n'est   nullement limitée aux détails d'exé- cution qui n'ont été donnés qu'à titre   d'exemple-.   



   Revendications. 



  1.) Procédé de préparation de phtalocyanine non métallifère fortement   colorante, de la variété ss par mouture de phtalocyanine non métallifère brute de la variété;? , avec des substrats de mouture appropriés, qui peuvent être   éliminés ensuite à l'aide de solvants, caractérisé par le fait que l'on effec- tue la mouture en. présence de liquides organiques bouillant à une température inférieure à 200  et supérieure à 0 , jusqu'à ce que l'intensité de la couleur du pigment n'augmente plus de manière appréciable, en employant une- quantité de liquide organique telle que le mélange de mouture conserve encore le carac- tère d'une poudre, puis qu'on élimine le substrat de mouture par traitement.à l'aide d'un solvant et, le cas échéant,   qu'on sèche   le pigment. 



  2.) Les modes de réalisation du procédé suivant 1.), caractérisés par le fait que, comme liquides organiques, on emploie a) des liquides bouillant à une température inférieure à 150  et supérieure à 20 ; b) des hydrocarbures; c) de   l'hexane;   d) des alcools. 



  3.) Un mode de réalisation du procédé suivant 1.) caractérisé par le fait que l'on emploie les liquides organiques en quantité allant de 4 à 7% par rapport à la quantité du mé-lange de mouture. 



  4.) On réalise la mouture à température élevée. 

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  PROCESS. OF PREPARATION OF PHTEZOGYANINE-N011: META7ITRE-DEsYARïE'E,. STRONGLY C OORANZE :, 'PRODUCTS.CONFORM TO c: mrx :: QBTE1 J'S .P' CE PROCEDE'ET '-. -MAT'IE'RES .EN'ES = ZAIn.DE CES-COLORANT'S.



   Of the many dyes of the phthalocyanine series described so far only a few have acquired technical importance.



  Most commercially available are copper-containing phthalocyanine and non-metalliferous phthalocyanines, as well as some of their derivatives.



   . We know that phthalocyanines, during their synthesis, are
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 from the nitrile phta.l.que9 or its derivatives, either from phthalic anhydride, phthalimide or o-dihalobenzenes with compounds capable of giving 'metals, are obtained firstly in a form crystalline, not suitable for coloring,
The usual methods for converting the raw dye obtained into a usable dye consist of suspending or dissolving the raw dye in sulfuric acid and reprecipitating it by pouring the whole into water. This process is based on a transformation of the initial form called variety ss, exhibited by the crude dye, and which is characterized by its x-ray pattern, into the form called Ó, exhibiting on x-rays a typically modified pattern.

   The covering power or tinctorial power of the dye then increases to a great extent. Instead of concentrated sulfuric acid another process uses sulfuric acid of lower concentration, in particular 60 - 70%, in which case the form o is also formed (with the properties indicated above. On the contraryi an acid of less than 60% concentration is used, the form of a quality unusable in dye subsists.



     Another method of preparing copper phthalocyanine which consists in dry grinding the. raw dye with a substrate that can be removed after milling. This second method is also associated, to a large extent, with the transformation of the dye into modification 04

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If this method is applied to crude, non-metallic phthalocyanine, formally the Ó form is also obtained in the dispersed state.



   Methods of preparing non-metalliferous phthalocyanine which start from alkaline or alkaline-earth phthalocyanines and decompose these by treatment with acids or methyl alcohol. in non-metalliferous phthalocyanins, also lead to the modification Ó or to the very similar modification Y with regard to the dyeing properties.



   It was concluded that the ss variety was unusable as a pigment dye (cf. Fiat Final Report 1313, Vol. III, page 447). This publication also indicates that the forms Ó and Ó are transformed by heating at 300 into the form (same ref. Page 448).



   The main subject of the invention is a process for the preparation of non-metalliferous phthalocyanine of variety / 9 and, as a new industrial product, the product conforming to that obtained by this process and the materials dyed with this dye.



   According to the invention: the strongly coloring non-metallic phthalocyanine of ss form can be prepared by grinding crude, non-metalliferous phthalocyanine formally with suitable grinding substrates :, which can be removed by a solvent. The grinding is carried out in the presence of organic liquids, boiling at a temperature below 200 and above 0, until the intensity of the color of the pigment no longer increases appreciably, using a amount of organic liquid such that the mixture still retains the character of a powder, then the grinding substrate is removed by treatment with solvents and, if necessary, the pigment is dried.



   The pigment obtained is distinctly purer and greener than the known Ó and Ó varieties. It differs from the starting product in that it is in dispersible form, that is to say in a form which can be transformed into a fine dispersion by a simple mechanical treatment, for example by grinding in a mill. usual. The process according to the invention therefore constitutes a valuable enrichment of the technique.

   Since all the attempts made so far to convert the crude non-metalliferous phthalocyanine., To form in the strongly coloring ss form, that is to say in the finely divided state, in particular also the analogous process in itself with The grinding substrate, but without the addition of an organic liquid, led to the modification Ó, 9 the effect obtained according to the invention could in no way be foreseen.



     It is already known, it is true, that it is possible to bring substances in a highly dispersed state, for example graphite or pigment dyes, by grinding with salts or similar substances acting as substrates. then, removing the substrate with a solvent, isolating the dispersed bodies.

   Another process for spraying graphite employs sodium chloride as the grinding agent, with or without the addition of a saturated solution of sodium chloride ,? a process for the powder reduction of organic pigments and dyes has also been recommended in which these substances are ground with sodium chloride, water and a water-soluble, volatile substance. , such as acetone.



   However, all these processes are only intended to powder the substances in question and lead, in the case of non-metalliferous phthalocyanine, to the usual standard of commerce, provided at least that the grinding effect is sufficient. In processes in which a large amount of liquid, in particular also water, is used, so that the grinding mixture assumes the consistency of a dough, the effect of the grinding on non-metalliferous phthalocyanine is low.



   On the contrary, the object of the process according to the invention is a method of milling in which the transformation which takes place in the known processes into variety 0 (, is avoided. The added liquids must be essentially free of water, since the presence of water causes the formation of the form Ó.

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  The amount of liquid added must be calculated in the process according to the invention, so that the mixture of dye ;, of grist substrate, and of liquid, still has the character of a powder and not that of 'a dough. If the addition of liquid is too small, part of the material to be ground may turn into the form Ó.

   The amount of liquid added must therefore be within specified limits and may vary between 2 -, and 10% of the amount of the mixture to be ground (dye + substrate); it is preferably 4 to 7%. @, As non-aqueous organic liquids, use should be made of those whose boiling point is less than 2000 and greater than 0, and is preferably between 20 and 150. These can be part of the most varied classes, for example the class of alcohols, aldehydes, ketones, hydrocarbon esters, etc. Of course, they must be chosen in such a way that they do not form a chemical combination with the grinding substrate employed.



   As the number of liquids that can be used is, as can be seen, extremely large, we will be guided in practice in their choice by economic considerations ,? so that a relatively small number of easily and inexpensively obtainable liquids, such as methanol, ethanol, propanol, butanol, acetaldehyde, furfurol, acetone, l The acetic ester, hexane, benzene, cyclohexane, cyclohexene, carbon tetrachloride and the like meet all practical requirements.



   For grinding substrates!) Any solid substances can in principle be used, which can then be separated from the dye with the aid of a solvent, with the following restrictions, which are easy to understand for reasons. mechanical sounds.



   Substrates which are significantly softer than phthalocyanine have a weak grinding action. Substrates which are very hard, that is to say which are difficult to crush in the milling plants used, must be in finely divided form from the outset. An example of the first case is sodium acetate. anhydrous. As an example of the second case, mention may be made of sodium chloride and anhydrous sodium sulfate; if they are used in a coarse crystalline form as obtained directly by crystallization from aqueous solutions, their grinding action is very poor.

   On the contrary, finely crystallized sodium chloride as obtained, for example, by precipitation in reactions carried out in non-aqueous organic solutions., Is a very useful substrate and anhydrous sodium sulfate, in fine powder, obtained by dehydration, under vacuum, at low temperature of the decahydrate, is also suitable for use.



     We must be guided, for the choice of the grinding substrate, by economic conditions. Thus, as a general rule, it is preferred to employ inexpensive water soluble substrates which can be either inherently worthless or easily regenerable. On the other hand: if it is desired to prepare pastes of pigmentary dyes in organic solvents for specific purposes, it will be preferable to use organic substrates soluble in the solvent added when the milling is finished.



   Among the water-soluble substrates, mention may be made of anhydrous calcium chloride, anhydrous potassium ferrocyanide, anhydrous sodium carbonate, sodium metaborate (BO2Na.2H2O), ammonium sulphate, sodium chloride. barium :, boric acid anhydrous, sodium salts of aromatic sulfuric acids, sodium hydroxide. or anhydrous potassium, sodium phenate, etc.



   Among the substrates which can be removed with organic solvents, mention should be made, for example, of phthalic anhydride and p-toluenesulfonamide. These substrates are advantageously employed in an amount of 1 to 5 times, preferably 2 to 3 times the amount of dye.



   Of course, it can also be obtained by the method described.

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 dyestuffs which form mixtures of non-metalliferous phthalocyanines Ó and ss, when too small an amount of organic liquids added by the process of the invention is used, or when a substance is employed which is at the limit conditions required for the use, for example of a substance which boils at a temperature well above 150. Such mixtures are obviously distinguished from the 0 (. Pure form, as it occurs in the usual commercial products, by a modification of the shade which approaches the pure formal.

   The pigments obtained according to the invention, which are particularly suitable for dyeing lacquers based on cellulose esters or based on other substances, natural or artificial resins, natural or synthetic rubber, polymerization products, esters of cellulose or viscose in the mass., etc., as well as for the printing of textiles, or for the preparation of color for wall paper or for lithography, etc. are characterized by their X-ray variety / 9 pattern, on the one hand, and by their hiding power on the other hand, which is greater than that of the non-metalliferous phthalocyanines of the formal, known until now , ie the well known crude product, as well as pigment obtainable by heating to 300 of the Ó or # forms.



   The treatment according to the invention or the grinding can also be carried out hot, either because the heating comes from external heat, or whether it comes from the heat given off in the grinding operation, not completely or not at all eliminated.



   The examples below illustrate the invention without limiting it in any way. Parts by weight and parts by volume are in the same ratio as gram and cubic centimeter; temperatures are given in degrees C.



   Example 1.



   25 parts by weight of crude non-metalliferous phthalocyanine, of form 3, 75 parts by weight of anhydrous sodium ferrocyanide and 6 parts by volume of propanol, are ground for 24 hours in a closed roller mill. The ground substance is then suspended in 1000 parts by volume of a 20% solution of sodium chloride; heated to 70, filtered, washed thoroughly and dried.



   An easily dispersible pigment is obtained in which, on X-rays, the O (form) can no longer be detected, and the shade of which is greener than that of the usual non-metalliferous phthalocyanines in commerce, of the Ó form.



   From the filtrate, the sodium ferrocyanide separates out as a de-cahydrate on cold stirring.



   Example 2.



   The propanol added in Example 1 is replaced by an equal amount of benzene or hexane. A dye is obtained whose properties are analogous to those of the dye of Example 1.



     If one uses, instead of 6 parts by volume of benzene, only 4 parts by volume, a slightly redder shade is obtained but which, compared to phthalocyanine 0 (commercially available still appears strongly greenish.



   If the milling described last is carried out at 80 - 100, the same shade is obtained as in Example 1.



   Example 3.



   25 parts by weight of crude non-metalliferous phthalocyanine, variety / 3, 75 parts by weight of cane sugar and 6 parts by volume of benzene are ground for 24 hours in a closed roller mill. The ground substance is then heated with 1000 parts by volume of water to 70, filtered, washed and optionally dried. The dye is obtained in the same form as in Example 1.



   The sugar can be recovered from the filtrate if desired, according to known methods.

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    Example 4.



   2.5 parts by weight of the pigment obtained in Example 1, 10 parts by volume of alcohol and 20 parts by volume of a 10% solution of gum arabic are ground for 5 minutes. Then add 50 parts by volume of levigated chalk and, in portions, another 40 parts by volume of the same solution of gum arabic and grind until an extremely fine division is obtained, The dispersion thus obtained, colored in a bluish green bright, lightfast, particularly suitable as a coloring agent for preparing wallpaper colors.



   Of course, the invention is in no way limited to the details of execution which have been given only by way of example.



   Claims.



  1.) A process for preparing strongly coloring non-metalliferous phthalocyanine, variety ss by grinding crude non-metalliferous phthalocyanine of the variety ;? , with suitable grinding substrates, which can then be removed with the aid of solvents, characterized in that the grinding is carried out in. presence of organic liquids boiling at a temperature below 200 and above 0, until the intensity of the color of the pigment no longer increases appreciably, using an amount of organic liquid such as the mixture of The grinding still retains the character of a powder, then the grinding substrate is removed by treatment with a solvent and, if necessary, the pigment dried.



  2.) The embodiments of the following process 1.), characterized in that, as organic liquids, a) liquids boiling at a temperature below 150 and above 20 are used; b) hydrocarbons; c) hexane; d) alcohols.



  3.) An embodiment of the following method 1.) characterized in that one employs the organic liquids in an amount ranging from 4 to 7% relative to the amount of the mixture of grind.



  4.) The grinding is carried out at high temperature.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

5.) A titre de produits industriels nouveaux : a) la phtalocyanine non métallifère, fortement colorante, de la variété/3 ; b) les matières teintes avec la phtalocyanine non métallifère, fortement colorante, de la variétµ3 . **ATTENTION** fin du champ CLMS peut contenir debut de DESC **. 5.) As new industrial products: (a) non-metalliferous phthalocyanine, strongly coloring, of the / 3 variety; b) materials dyed with the non-metalliferous phthalocyanine, strongly coloring, of the variety µ3. ** CAUTION ** end of field CLMS may contain start of DESC **.
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