AT376675B - Verfahren zum herstellen von neuen substituierten pyrido(1,2-a)pyrimidinen - Google Patents

Verfahren zum herstellen von neuen substituierten pyrido(1,2-a)pyrimidinen

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AT376675B
AT376675B AT323183A AT323183A AT376675B AT 376675 B AT376675 B AT 376675B AT 323183 A AT323183 A AT 323183A AT 323183 A AT323183 A AT 323183A AT 376675 B AT376675 B AT 376675B
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Gianfederico Doria
Romeo Ciriaco
Piero Sberze
Marcellino Tibolla
Maria Luisa Corno
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Erba Farmitalia
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 
 EMI1.4 
 
 EMI1.5 
 
 EMI1.6 
 
 EMI1.7 
 
 EMI1.8 
 
 EMI1.9 
 
 EMI1.10 
 
 EMI1.11 
 
 EMI1.12 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 wobei X Sauerstoff oder Schwefel bedeutet. 



   Wo immer der Ausdruck "insbesondere" verwendet wird, bedeutet er einen Hinweis auf eine vorzugsweise einzuhaltende Bedingung oder Erscheinung, jedoch keinesfalls eine Einschränkung von in der Beschreibung zu findenden allgemeineren Angaben. 



   Alkyl-, Alkenyl-, Alkoxy- und Alkenyloxygruppen können geradkettige oder verzweigtkettige Gruppen sein. 



   Falls R, eine unsubstituierte   C, -C 12 -Alkylgruppe   bedeutet, handelt es sich vorzugsweise um eine   C,-Ce-Alkylgruppe,   insbesondere die Methyl-, Äthyl-, Isopropyl-, t-Butyl-oder Hexylgruppe. 



   Falls R4 oder   Rs   eine   C-C-Alkylgruppe   ist, handelt es sich vorzugsweise um eine   C ;-C,.-   - Alkylgruppe, insbesondere die Methyl-, Äthyl-, Isopropyl- oder t-Butylgruppe. 



     Rz   steht vorzugsweise für eine   C, -C.. -Alkylgruppe,   insbesondere Methyl-, n-Propyl-oder n-Butylgruppe. 



   Falls Ra eine Furyl-, Thienyl- oder Pyridylgruppe bedeutet, handelt es sich vorzugsweise um eine 2-Furyl-, 2-Thienyl-oder 2-Pyridylgruppe. 



   Falls   Rg   eine   C l-C6 -Alkylgruppe   ist, handelt es sich vorzugsweise um eine Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Isopropylgruppe. Falls   Rg   eine   Cs-oder C -Alkenylgruppe   ist, handelt es sich vorzugsweise um eine Propenylgruppe. 



   Vorzugsweise stehen die untereinander gleichen oder voneinander verschiedenen Reste   Re,   R7 oder R, für Wasserstoff, eine Allyloxygruppe, eine   C-C-Alkoxygruppe   wie vorzugsweise die Methoxy-, Äthoxy-, n-Propoxy-oder Isopropoxygruppe oder eine   C ,-C 4-Alkylgruppe   wie vorzugsweise die Methyl- oder Äthylgruppe. 



   Beispiele für pharmazeutisch annehmbare Salze von Verbindungen der allgemeinen Formel   (l)   sind solche mit anorganischen Basen, beispielsweise Natrium-, Kalium-, Calcium- oder Aluminiumsalze, oder solche mit organischen Basen wie Lysin, Triäthylamin, Triäthanolamin, Dibenzylamin, Methyl-benzyl-amin, Di- (2-äthyl-hexylamin), Piperidin, n-Äthyl-piperidin, N, N-Diäthylamino-äthylamin, N-Äthyl-mopholin, ss-Phenäthylamin, N-Benzyl-ss-phenyläthylamin, N-Benyzyl-N,N-dimethylamin und andern annehmbaren organischen Aminen aber auch solche mit anorganischen Säuren wie Salzsäure, Bromwasserstoffsäure oder Schwefelsäure und solche mit organischen Säuren wie Citronensäure, Weinsäure, Maleinsäure, Äpfelsäure, Fumarsäure, Methansulfonsäure oder Äthansulfonsäure.

   Bevorzugte Salze sind die Natrium- und Kaliumsalze aber auch die Hydrochloride basischer Ester, beispielsweise des   Diäthylaminoäthyl- und   des Dimethylaminoäthylesters. 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 oder Isopropoxy substituiertes Phenyl oder (b"') gegebenenfalls durch eine Methylgruppe substituiertes 2-Furyl, 2-Thienyl oder 2-Pyridyl steht, wobei auch die pharmazeutisch annehmbaren Salze dieser Verbindungen hergestellt werden können. 



   In den erfindungsgemäss bevorzugt herstellbaren Verbindungen ist die Gruppe-COOR, eine Carboxylgruppe, so dass solche Verbindungen entweder in Form der freien Säuren oder in Form von Carbonsäuresalzen vorliegen können. 



   Beispiele für erfindungsgemäss besonders bevorzugt herstellbare Verbindungen sind 
2-trans-(2-Phenyl-äthenyl)-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1,2-a] pyrimidin-7-carbonsäure,
3-trans- (2-Phenyl-äthenyl)-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyridimin-7-carbonsäure, 

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2-trans- [2-   (2-Methyl-phenyl)-äthenyl] -3-äthyl-6,   7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a ] pyrimidin-   - 7-carbonsäure,   
2-trans- [2- (3-methyl-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-   - 7-carbonsäure,   
2-trans- [2- (4-methyl-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-   - 7-carbonsäure,    
 EMI3.1 
   -3-äthyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a] pyrimidin-- 7-carbonsäure,   
2-trans-[2-(2,

  3-Dimethoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido-[1,2-a] pyri-   midin-7-carbonsäure,  
2-trans- [2- (2-Methyl-phenyl)-äthenyl]-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-   - 7-carbonsäure,   
2-trans-   [2- (2, 3-Dimethoxy-phenyl)-äthenyl] -3-propyl-6,   7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a]pyrimidin-7-carbonsäure,
2-trans- [2- (2-Methoxy-3-äthoxy-phenyl)-äthyl]-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido- [1,2-a]pyridmidin-7-carbonäure, 
 EMI3.2 
 pyrimidin-7-carbonsäure und deren pharmazeutisch annehmbare Salze, insbesondere Natriumsalze, und deren basische Ester, beispielsweise deren 2-Diäthylamino-äthanolester und 2-Dimethylamino-äthanolester,

   und 
 EMI3.3 
 dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI3.4 
 worin die   Gruppe-CH=CH-R3   trans-Konfiguration aufweist und   R,,   R2 und Ra die oben angegebene Bedeutung besitzen, oder ein Salz hievon, zu einer Verbindung der allgemeinen Formel (I) cyclopropanisiert und gewünschtenfalls eine so erhaltene Verbindung der Formel (I), worin   R t H   be- 
 EMI3.5 
 erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I) in ein pharmazeutisch annehmbares Salz überführt und/oder gewünschtenfalls ein Salz in die freie Verbindung umwandelt. 



   Das Cyclopropanisieren einer Verbindung der allgemeinen Formel (II) kann beispielsweise durch Umsetzen dieser Verbindung mit Dimethylsulfoxoniummethylid (welches nach der in J. Chem. 



  Soc., 1967,2495, beschriebenen Methode hergestellt werden kann) in einem inerten Lösungsmittel wie Dimethylformamid, Dimethylsulfoxyd, Dioxan und ihren Gemischen bei vorzugsweise zwischen etwa 0 und   50 C   liegenden Temperaturen vorgenommen werden, wobei die Umsetzungsdauer in der Regel weniger als 5 h und meist weniger als 2 h beträgt. Vorzugsweise werden 1 bis 3 Mol, insbesondere 1 bis 1, 5 Mol, des Reagens je Mol der Verbindung der allgemeinen Formel (II) eingesetzt. 
 EMI3.6 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 steigenden Temperatur in eine Verbindung der allgemeinen Formel (I) mit der Bedeutung einer Carboxygruppe   für -COOR1 übergeführt   werden. 



   Eine Verbindung der allgemeinen Formel (I) mit der Bedeutung einer Carboxygruppe für 
 EMI4.2 
 
 EMI4.3 
 
 EMI4.4 
 übergeführt werden. 



   Anderseits kann eine Verbindung der allgemeinen Formel (I) mit der Bedeutung einer Carboxygruppe für -COOR1 dadurch verestert werden, dass diese Verbindung a') durch Umsetzen mit einem Halogenierungsmittel, beispielsweise einem Säurehalogenid wie Oxalylchlorid, Thionylchlorid, PCla, PC1, oder   POCIa,   in Abwesenheit von Lösungsmitteln oder in Anwesenheit eines inerten organischen Lösungsmittels wie Benzol, Toluol, Xylol, Dioxan, Dichloräthan, Methylenchlorid oder Tetrahydrofuran bei vorzugsweise zwischen etwa 0 und etwa   120 C   liegenden Temperaturen, in die entsprechende Halogencarbonylverbindung, vorzugsweise Chlorcarbonylverbindung, übergeführt wird und dann b') die erhaltene Halogencarbonylverbindung in einem inerten Lösungsmittel wie Benzol, Toluol, Xylol, Dioxan, Dichloräthan,

   Methylenchlorid oder Tetrahydrofuran bei einer zwischen etwa 0 und 
 EMI4.5 
 angegebene Bedeutung besitzt, umgesetzt wird. 



   Auch das gegebenenfalls vorzunehmende Überführen einer Verbindung der allgemeinen Formel (I) in ein Salz kann ebenso wie die Umwandlung eines Salzes in die freie Verbindung nach üblichen Methoden vorgenommen werden. 



   Die Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formel (II) sind ebenfalls neu. Sie können beispielsweise durch Umsetzen einer Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI4.6 
 worin   RI,   H oder CH3 bedeutet und R2 die oben angegebene Bedeutung besitzt, mit einem Aldehyd der allgemeinen Formel   OHC-Rs   (IV), worin Ra die oben angegebene Bedeutung besitzt, und gegebenenfalls anschliessende entsprechende Veresterung einer so erhaltenen Verbindung   (II),   worin   RI,   H bedeutet, hergestellt werden, wobei vorzugsweise in Anwesenheit eines basischen Kondensationsmittels wie Natriumäthoxyd, Natriummethoxyd, Natriumhydrid, Natriumamid oder Natriumhydroxyd in einem Lösungsmittel wie Methanol, Äthanol, Isopropanol, Dioxan,

   Wasser oder Gemischen solcher Lösungsmittel bei einer vorzugsweise zwischen etwa 0 und   120 C   liegenden Temperatur gearbeitet wird. 



   Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen wirken antiallergisch und sind daher zur Verhinderung und Behandlung aller auf Allergie zurückzuführenden Erscheinungen wie Bronchial- 

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 asthma, allergischer Rhinitis, Heuschnupfen, Urticaria und Dermatosen verwendbar. Die antiallergische Wirkung erfindungsgemäss herstellbarer Verbindungen zeigt sich beispielsweise bei dem entsprechend Goose J. und Blair   A. M. J. N.   (Immunology, 16,749, 1969) durchgeführten Versuch an Ratten an ihrer Wirkung in der passiven cutanen Anaphylaxe (PCA). Eine besonders wichtige Eigenschaft erfindungsgemäss herstellbarer Verbindungen liegt darin, dass sie auch oral verabreicht äusserst stark antiallergisch wirken. 



   Die folgende Tabelle zeigt für die mit den Code Nr. K13830, FCE 20509, FCE 20461 und FCE 20188 versehenen erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen und für die bekannte antiallergisch wirkende Verbindung Dinatrium-Cromoglycat (DSCG) (Vergleichsverbindung) die beim PCA-Versuch an Ratten bei oraler Verabreichung der genannten Verbindungen erzielten Wirkungen. 



   Die Zahlenwerte für die erzielte Wirkung bedeuten jene Dosis an Wirkstoff, welche die Wirkung des zur Sensibilisierung verwendeten Serums auf die Hälfte verringert und wurden auf Grund der Gleichung 
 EMI5.1 
 ermittelt, in welcher B die in mg/kg ausgedrückte Dosis der antagonistisch wirkenden Verbindung und DR das Dosisverhältnis,   d. i.   den Antilogarithmus des Abstandes zwischen den mit und ohne Antagonisten ermittelten und die Wirkung des Serums veranschaulichenden Funktionen im logarithmischen Massstab (J. H. Gaddum et al., Exp. Physiol., 1955,40, 49), bedeutet. 



   Im vorliegenden Falle wurde die oben definierte Grösse KB deshalb herangezogen, weil sie sowohl von der Wirkstoffdosis als auch von der Konzentration des zum Sensibilisieren verwendeten Reagens unabhängig ist. 



   Mit steigender antiallergischer Wirkung sinkt der Wert für KB ab. 



   Im folgenden werden zu den oben genannten Code Nummern die zugehörigen erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen genannt. 



   FCE 20188 : 2-trans-   (2-Phenyl-äthenyl)-3-propyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [l, 2-a] pyrimidin-     - 7-carbonsäure   
FCE 20509 : 2-trans-   [2- (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido-     [l, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure   
FCE 20461: 2-trans-[2-(2,3-Dimethyoxy-phneyl)-äthenyl)-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido-   [l, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure    
 EMI5.2 
   : 2-trans- (2-Phenyl-äthenyl)-3-äthyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a]- 7-carbonsäure    
 EMI5.3 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> Vorbehandlungsdauer <SEP> antiallergische
<tb> Minuten <SEP> Wirkung
<tb> Kg <SEP> (mg/kg)-p. <SEP> o. <SEP> 
<tb> 



  FCE <SEP> 20188 <SEP> 15 <SEP> 2, <SEP> 34 <SEP> 
<tb> FCE <SEP> 20509 <SEP> 15 <SEP> 0, <SEP> 61 <SEP> 
<tb> FCE <SEP> 20461 <SEP> 15 <SEP> 1, <SEP> 22 <SEP> 
<tb> K <SEP> 13830 <SEP> 15 <SEP> 2, <SEP> 16 <SEP> 
<tb> Dinatriumcromoglycat <SEP> 15 <SEP> < 200
<tb> 
 
Die antiallergische Wirkung kann beispielsweise über die Inhibition der durch IgE-erzeugten PCA entsprechend den Angaben von Goose J. und Blair   A. M. J. N.   (Immunology, 16,749, 1969) bestimmt werden, wobei entsprechend der von Mota I. in Immunology, 7,681 (1964) beschriebenen Methode in Ratten erzeugte homocytotrope Antikörper verwendet wurden. 



   Die geprüften Verbindungen wurden per os   (p.     o.)   15 min vor Verabreichung des Antigens verabreicht, wobei für jede Dose zumindest 6 Ratten eingesetzt wurden. 

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   Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen wirken auch geschwürhemmend, da sie in Ratten Geschwulste inhibieren, die dadurch erzeugt wurden, dass die Ratten nach einer Abänderung der von Takagi K. und Okabe S. (Jap. J. of Pharmacology., 1968,19 : 9) beschriebenen Methode 40 min in einem Wasserbad bei   25 C   besonderer Beanspruchung ausgesetzt wurden. 



   Zusätzlich zur antiallergischen Wirkung besitzen die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen, insbesondere Verbindungen der allgemeinen Formel   (I)   mit der Bedeutung von Wasserstoff oder Methyl für R2, antidiabetische Wirkung, wie dadurch gezeigt werden konnte, dass sie in Mäusen die durch Glucosamin bewirkte Hyperglykämie verringern. 



   Im Hinblick auf den hohen therapeutischen Index erfindungsgemäss herstellbarer Verbindungen können diese Verbindungen in der Medizin sicher angewendet werden. Beispielsweise beträgt die 
 EMI6.1 
 pro Tag und bei oraler Verabreichung und gemessen am siebenten Behandlungstag 800 mg/kg. Analoge Werte für die Toxizität wurden auch bei den andern erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen gefunden. 



   Erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen können in üblicher Weise verabreicht werden, wobei diese Verbindungen zwecks Behandlung von Allergien, beispielsweise Bronchialasthma, oral oder parenteral bei einer Tagesdosis von vorzugsweise 0, 5 bis 15 mg/kg oder auf dem Inhalationswege in einer Tagesdosis von 0, 5 bis 100 mg, insbesondere 0, 5 bis 25 mg, oder topisch beispielsweise bei der Behandlung von Urticaria und Dermatosen, beispielsweise in Form einer pro 100 mg 0, 5 bis 5 mg, vorzugsweise 1 bis 2 mg, Wirkstoff enthaltenden Creme verabreicht werden können. 



   Bei der Behandlung von Diabetes können erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen oral mit einer Tagesdosis von vorzugsweise 500 bis 1000 mg verabreicht werden. 



   Die Art von erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen zusammen mit pharmazeutisch verträglichen Trägern oder Verdünnungsmitteln enthaltenden pharmazeutischen Präparaten hängt naturgemäss von der therapeutischen Verwendung und vom gewünschten Verabreichungsweg ab. Beispielsweise können erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen in Form von Lösungen in Wasser oder Öl, in Form von Suspensionen in Wasser oder Öl, in Form von Aerosolen aber auch in Form von Pudern, Tabletten, Pillen, Gelatinekapseln, Sirup, Tropfen, Suppositorien, Cremen oder Lotionen (diese für topische Verwendung) verabreicht werden. 



   Für orale Verabreichung bestimmte und erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen enthaltende pharmazeutische Präparate sind vorzugsweise Tabletten, Pillen oder Gelatinekapseln, welche den Wirkstoff zusammen mit Verdünnungsmitteln wie Lactose, Dextrose, Saccharose, Mannit, Sorbit oder Cellulose, Schmiermitteln wie Kieselsäure, Talk, Stearinsäure, Magnesium- oder Calciumstearat und/oder Polyäthylenglykolen enthalten, aber auch Bindemittel wie verschiedene Sorten Stärke, Gelatine, Methylcellulose, Carboxymethylcellulose, Gummi Arabicum, Tragant oder Polyvinylpyrrolidon, zerfallsbeschleunigende Mittel wie verschiedene Sorten Stärke, Alginsäure, Alginate oder Natrium-stärkeglykolate, Brausepulver, Farbstoffe, Süssstoffe, Netzmittel wie Lecithin,

   Polysorbate oder Laurylsulfat und ganz allgemein in pharmazeutischen Präparaten üblicherweise verwendete nichttoxische und pharmakologisch unwirksame Stoffe enthalten können. Solche pharmazeutische Präparate können in an sich bekannter Weise, beispielsweise durch Vermischen der Bestandteile, Granulieren oder Tablettieren des Gemisches und Beschichten von Granulat und Tabletten mit Zucker oder andern Beschichtungsmaterialien hergestellt werden. 



   Für die Behandlung von allergischem Asthma können erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen auch auf dem Inhalationswege verabreicht werden. Für diesen Verabreichungsweg geeignete Präparate können eine Suspension oder Lösung des Wirkstoffes, vorzugsweise eines Salzes wie des Natriumsalzes, in Wasser darstellen und mittels eines üblichen Zerstäubers verabreicht werden. 



  Anderseits können solche Präparate auch eine Suspension oder eine Lösung des Wirkstoffes in einem üblichen verflüssigten Treibmittel wie Dichlordifluormethan oder Dichlortetrafluoräthan darstellen, die aus einem Druckbehälter, beispielsweise einer Sprühdose für Aerosole, verabreicht werden können. Falls der Wirkstoff im Treibmittel unlöslich ist, kann es erforderlich werden einen Lösungsvermittler wie Äthanol, Dipropylenglykol oder Isopropylmyristat und/oder einen oberflächenatkiven Stoff zuzusetzen, welcher den Wirkstoff im Treibmittel suspendiert, wobei als oberflächen- 

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 aktive Stoffe alle für diese Zwecke üblicherweise verwendeten Stoffe, beispielsweise nichtionische oberflächenaktive Stoffe wie Lecithin, verwendet werden können. 



   Erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen können mittels eines Verstäubers auch in Form von Pudern verabreicht werden, in welchen der Wirkstoff feinkörnig in einem Verdünnungsmittel wie Lactose verteilt ist. 



   Erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen können auch intradermal oder intravenös in üblicher Weise verabreicht werden. 



   Ausser intern können erfindungsgemäss herstellbare Verbindungen auch topisch, beispielsweise in Form von Cremen, Lotionen oder Pasten der in der Dermatologie üblichen Art verabreicht werden. Für diesen Zweck geeignete Präparate werden in üblicher Weise durch Vermischen des Wirkstoffes mit einem öligen oder emulgierenden Exzipiens hergestellt. 



   Die Erfindung wird im folgenden durch Ausführungsbeispiele näher erläutert. 



   Beispiel 1 : 0, 7 g Trimethyl-sulfoxoniumjodid wurden in 30 ml Dimethylformamid unter Rühren bei Raumtemperatur während 1 h mit 0, 15 g 50% igem Natriumhydrid umgesetzt, worauf der erhaltenen Lösung eine Lösung von 0, 82 g   2-trans- (2-Phenyl-äthenyl)-3-äthyl-4-oxo-4H-pyrido [l, 2-a]-   pyrimidin-7-carbonsäuremethylester (Fp. = 214 bis   216 C)   in 20 ml Dimethylformamid zugesetzt, dann das erhaltene Gemisch unter Rühren bei Raumtemperatur ausreagieren gelassen und anschliessend mit Eiswasser verdünnt und filtriert wurde.

   Durch Umkristallisieren des Filterrückstands aus Aceton wurden 0, 58 g 2-trans-(2-Phenyl-äthenyl)-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido- [1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäuremethylester (Fp. = 194 bis 195 C) erhalten, der während 15 min bei Rückflusstemperatur mit 11 ml einer l% igen Lösung von KOH in 95%igem Äthanol umgesetzt wurde. 



  Das Reaktionsgemisch wurde nach dem Abkühlen mit Essigsäure angesäuert, worauf das angesäuerte Gemisch im Vakuum eingeengt, das erhaltene Konzentrat mit Eiswasser verdünnt und der Niederschlag nach dem Abfiltrieren und dem Waschen mit Wasser bis zur neutralen Reaktion aus Aceton umkristallisiert wurde.

   Auf diese Weise wurden 0, 34 g 2-trans-(2-Phenyl-äthenyl)-3-äthyl-6,7- -methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure mit   Fp. = 215   bis   216 C,  
NMR   (CF2COOD) S : 1, 22 (m)   und 2, 93 (m) (6, 7-CH2-Protonen),
1, 36 (t) (CH2CH3),   2, 93   (m)   (CH-CH),  
5, 51 (doppeltes d) (C-6-Proton),
7, 01 (d) (C-9-Proton),   7,31 (d) (H -Vinylproton),  
7, 63 (breites s) (Phenylprotonen),   7, 76   (d)   (H-Vinylproton),  
8, 26 (d) (C-8-Proton), erhalten. 



   In analoger Weise wurden folgende Verbindungen hergestellt. 



   2-trans- (2-Phenyl-äthenyl)-3-methyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 222 bis 224 C,
NMR (CF3COOD)   S   : 1, 18 (t) und 2, 84 (doppeltes d)   (6, 7-Methylenprotonen),  
5, 44 (doppeltes d) (C-6-Proton),   6, 95   (d) (C-9-Proton),
8, 18 (d) (C-8-Proton), 
 EMI7.1 
    (2-Phenyl-äthenyl)-3-propyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure,1, 60   bis 2, 00 (m) (-CH2CH2CH3),   2, 76   bis 3, 02 (m) (-CH2CH2CH3), 5, 47 (doppeltes d) (C-6-Proton),   6, 97   (d) (C-9-Proton), 7,26 (d)(Hss-Vinyl0proton),   7, 38   bis 7, 80 (m)    (H -Vinylproton   und Phenylprotonen),   8, 20   (d) (C-8-Proton),

   

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [l, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. =1, 73 (m)   (-CH2 CH2 CHa),   2, 47 (s)   (-CHs),   2, 87 (m)   (6, 7-Methylenproton und -CH2CH2CHa),   5, 46 (doppeltes d) (C-6-Proton), 6, 94 (d) (C-9-Proton), 7, 16 (d)   (Hss-Vinylproton),     7, 96   (d)   (H-Vinylproton),     8, 19   (d) (C-8-Proton),   JHaHss Hz,    
 EMI9.1 
 [2- (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-propyl-6, 7-methylen-4-oxo-4H-pyrido [l, 2-a] pyrimi-2, 88 (m) (6,7-Methylenproton und -CH2CH2CH3), 5, 46 (doppeltes d) (C-8-Proton), 6, 97 (d) (C-9-Proton), 7, 18 (d)   (Hss-Vinylproton),   7, 64 (d)   (H-Vinylproton),   8, 21 (d) (C-8-Proton),

     JH&alpha;Hss=16   Hz, 
 EMI9.2 
 midin-7-carbonsäure, Fp. = 170 bis   173 C,  
NMR   (CFsCOOD)   6 : 1, 20 (m)   (6, 7-Methylenproton),     2, 89   (m) (6,7-Methylenproton und -CH2CH2CH3),
5, 48 (doppeltes d) (C-6-Proton),
7, 00 (d) (C-9-Proton), 
 EMI9.3 
 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
452-trans- [2-(4-Methoxy-phneyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 235 bis   237 C,  
2-trans- [2-(2-Äthoxy-phenyl)-äthenyl]-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 178 bis 180 C,
2-trans- [2-(3,5-Dimethoxy-phenyl)-äthenyl]-3-propyl]-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]-pyri= midin-7-carbonsäure, Fp. = 170 bis   180 C   (Zers. ), 
 EMI10.1 
 midin-7-carbonsäure, Fp.

   =   150 C   (Zers. ),
2-trans- [2-(2,5-Dimethyl-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 205 bis   207 C,  
2-trans- [2-(2-Methyl-phenyl)-äthenyl]-3-butyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-   - 7-carbonsäure,   Fp. =   240 C   (Zers. ), 
 EMI10.2 
 eigneten 2-Heteroaryl-äthenyl-derivat folgende Verbindung hergestellt. 



   2-trans- [2-(2-Thienyl)-äthenyl]-3-propyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a] pyrimidin-7- -carbonsäure, Fp. -157 bis   162 C   (Zers. ). 
 EMI10.3 
 bonsäure, Fp.   204 C   (Zers. ),
2-trans- [2-(4-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 95 bis   110 C   (Zers. ),
2-trans- [2-(3-Chlor-phenyl)-äthenyl]-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure, Fp. = 205 bis   210 C   (Zers. ),
2-trans- [2-(2,4-Dimethyl-phenyl)-äthenyl]-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a] pyrimidin-7-   - carbonsäure,   Fp. = 199 bis   202 C,  
2-trans- [2-(2,5-Dimethyl-phenyl)-äthenyl]-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a] pyrimidin-7-   - carbonsäure,   Fp.

   = 195 bis   200 C,   
 EMI10.4 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 
 EMI12.2 
 
 EMI12.3 
 
 EMI12.4 
 
 EMI12.5 
 
 EMI12.6 
 
 EMI12.7 
 
 EMI12.8 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 bei Raumtemperatur während 1 h mit 0, 5 g   50% igem   Natriumhydrid umgesetzt, worauf das erhaltene Gemisch mit einer Lösung von 3, 5 g 2-trans- [2-(2,3-Dimethoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-4-oxo-4H   - pyrido [1, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure-2- (diäthylamino)-äthylester   in 20 ml Dimethylformamid versetzt das erhaltene Gemisch bei Raumtemperatur während 90 min ausreagieren gelassen, das Reaktionsgemisch mit Wasser verdünnt, das verdünnte Gemisch mit Äthylacetat extrahiert,

   der erhaltene Extrakt mit Wasser gewaschen und im Vakuum zur Trockne eingedampft und der hiebei in einer Menge von 2,9 g erhaltene Rückstand durch Chromatographieren in einer mit   SiOz   gefüllten Kolonne unter Verwendung von Aceton als Eluiermittel gereinigt wurde. Auf diese Weise wurden 1, 9 g 2-trans-[2-(2,3-Dimethoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyri- 
 EMI13.1 
 
 EMI13.2 
 
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 EMI13.4 
 
 EMI13.5 
    (diäthylamino)-äthylester7,   39   (d)     (Hg-Vinylproton),     8, 07 (Ha -Vinylproton),      7, 18   bis 7, 46 (m) (Phenylprotonen) hergestellt. 



   Mit dem folgenden Beispiel 10 wird zunächst die Herstellung eines Natriumsalzes einer 6,7- - Demethylenverbindung erläutert, um darzulegen wie Natriumsalze erfindungsgemäss erhältlicher   6, 7-Methylenverbindungen   hergestellt werden. 



   Beispiel 10 : 5 g 2-trans-   [2-     (2-Methyl-phenyl)-äthenyll-3-propyl-4-oxo-4H-pyrido [1, 2-a] pyri-   midin-7-carbonsäure wurden in 15 ml Wasser bei   80 C   mittels 1, 25 g NaHCOa in Lösung gebracht, worauf der durch Kühlen der erhaltenen Lösung auf   5 C   entstandene Niederschlag abfiltriert und mit Eiswasser gewaschen wurde. Auf diese Weise wurden 3, 9 g des Natriumsalzes der   2-trans- [2- (2-   -Methyl-phenyl)-äthenyl]-3-propyl-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a] pyrimidin-7-carbonsäure mit   Fp. > 3000C   erhalten. 



   In analoger Weise wurde das Natriumsalz folgender Verbindung hergestellt. 



   2-trans [2-(3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-   - 7-carbonsäure. Natriumsalz,   Fp. = > 3000C (Zers. ). 



   Beispiel 11 : 1, 2 g 2-trans- [2- (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H- -pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure wurden in 12 ml Dioxan bei Rückflusstemperatur 1 h mit 0, 6 ml Thionylchlorid umgesetzt, worauf das Reaktionsgemisch im Vakuum zur Trockne eingedampft, der erhaltene Rückstand bei   50 C   während 30 min mit überschüssigem Methanol umgesetzt, das Reaktionsgemisch im Vakuum zu einem Rückstand eingeengt, der erhaltene Rückstand mit Eiswasser verdünnt und der hiebei erhaltene Niederschlag ab filtriert wurde. Auf diese Weise wurden 1,   2 g   2-trans- [2- (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a] pyrimidin-7-   - carbonsäuremethylester   mit Fp. = 143 bis   146 C   erhalten. 



    Verwendungspräparat :   
50 mg Wirkstoff enthaltende Tabletten zu je 150 mg wurden aus folgenden Bestandteilen hergestellt. 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



   Bestandteile (für 10000 Tabletten) : 
2-trans- [2-   (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl] -3-äthyl-6, 7-methylen-   -4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-7-carbonsäure 500 g
Lactose 710 g
Maisstärke 237,5 g
Talk 37, 5 g
Magnesiumstearat 15 g 
Zunächst wurden die   2-trans-   [2- (3-Methyoxy-phenyl)äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen-4-oxo-4H-   - pyrido [l, 2-a] pyrimidin-7-carbonsäure,   die Lactose und die Hälfte der Maisstärke miteinander vermischt, worauf das erhaltene Gemisch durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 0, 5 mm gedrückt wurde. Weiters wurden 18 g Maisstärke in 180 ml warmen Wassers suspendiert, worauf die erhaltene Paste zum Granulieren des zuvor hergestellten Gemisches verwendet wurde.

   Das erhaltene Granulat wurde getrocknet und auf einem Sieb mit einer Maschenweite von 1, 4 mm zerkleinert, worauf dem zerkleinerten Granulat die restliche Menge an Stärke, der Talk und das Magnesiumstearat zugesetzt wurde und nach sorgfältigem Durchmischen der Bestandteile das erhaltene Gemisch in einer einen Durchmesser von 8 mm aufweisenden Tablettenform zu Tabletten verpresst wurde.

Claims (1)

  1. Aerosol 2-trans- [2- (3-Methoxy-phenyl)-äthenyl]-3-äthyl-6,7-methylen- -4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrmidin-7-carbonsäure 2% Äthanol 10% Lecithin 0,2% Gemisch aus Dichlorfluormethan und Dichlortetrafluoräthan (70 : 30) auf 100% PATENTANSPRUCH : Verfahren zum Herstellen von neuen substituierten Pyrido [1, 2-a ] pyrimidinen der allgemeinen Formel EMI14.1 EMI14.2 EMI14.3 EMI14.4 Reste R 4 und R :
    zusammen mit dem diese Reste tragenden" Stickstoffatom substituierte CI-C12-Alkyl- gruppe darstellt, R2 Wasserstoff oder eine CI -C6 -Alkylgruppe oder eine Ca-oder C-Alkenylgruppe bedeutet und Ra für (a) eine gegebenenfalls durch eine Methylgruppe substituierte Furyl-, Thienyl- <Desc/Clms Page number 15> EMI15.1 EMI15.2 oder C3- oder C4 -Alkenylgruppe darstellt, für die untereinander gleichen oder voneinander verschiedenen Reste Re, R ? und Re steht und von pharmazeutisch annehmbaren Salzen hievon, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI15.3 worin die Gruppe-CH=CH-Rs trans-Konfiguration aufweist und R t, Rz und Ra die oben angegebene Bedeutung besitzen, oder ein Salz hievon,
    zu einer Verbindung der allgemeinen Formel (I) cyclopropanisiert und gewünschtenfalls eine so erhaltene Verbindung der Formel (I), worin R, H bedeutet, in eine Verbindung der allgemeinen Formel (I) überführt, worin Ri eine andere Bedeutung als H hat, oder aus einer erhaltenen Verbindung der Formel (I), worin R, von H verschieden ist, eine Verbindung der Formel (I) freisetzt, worin R, H ist, und/oder gewünschtenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I) in ein pharmazeutisch annehmbares Salz überführt und/oder gewünschtenfalls ein Salz in die freie Verbindung umwandelt.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE2414751A1 (de) * 1973-03-30 1974-10-10 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Neue 4h-pyrido-eckige klammer auf 1,2a eckige klammer zu-pyrimidin-derivate und verfahren zur herstellung derselben
US3935197A (en) * 1975-05-16 1976-01-27 E. R. Squibb & Sons, Inc. 2-Styryl-4H-pyrido(1,2-a)pyrimidin-4-ones

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE2414751A1 (de) * 1973-03-30 1974-10-10 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Neue 4h-pyrido-eckige klammer auf 1,2a eckige klammer zu-pyrimidin-derivate und verfahren zur herstellung derselben
US3935197A (en) * 1975-05-16 1976-01-27 E. R. Squibb & Sons, Inc. 2-Styryl-4H-pyrido(1,2-a)pyrimidin-4-ones

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