AT360983B - Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime

Info

Publication number
AT360983B
AT360983B AT111380A AT111380A AT360983B AT 360983 B AT360983 B AT 360983B AT 111380 A AT111380 A AT 111380A AT 111380 A AT111380 A AT 111380A AT 360983 B AT360983 B AT 360983B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
sep
formula
atom
hydroxypropyl
group
Prior art date
Application number
AT111380A
Other languages
English (en)
Other versions
ATA111380A (de
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19762651084 external-priority patent/DE2651084A1/de
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Priority to AT111380A priority Critical patent/AT360983B/de
Publication of ATA111380A publication Critical patent/ATA111380A/de
Application granted granted Critical
Publication of AT360983B publication Critical patent/AT360983B/de

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
   l- (. 2-Hydroxyäthyl)-2-methyl-5-nitroimidazol (Metronidazol)   stellt auch heute noch das Standardpräparat zur Behandlung von Protozoenerkrankungen, insbesondere der Trichomoniasis dar. 



  Darüber hinaus sind schon   l-Alkyl-5-nitro-2-imidazolaldoxime   und deren Alkyläther als Wirkstoffe gegen Protozoen beschrieben worden. 



   Es ist ausserdem eine grosse Anzahl von Nitrofuranderivaten bekannt, die antibakteriell und fungistatisch wirksam sind. Seltener wird dagegen von Wirksamkeit gegenüber Protozoen berichtet. 



  So zeigt zwar das 5-Nitro-2-furanaldoxim (Nifuroxim) bei lokaler Anwendung gute trichomonacide Wirkung, eine "systemische Wirkung" fehlt jedoch. Der Begriff "systemische Wirkung" besagt, dass die Substanz nach oraler oder parenteraler Verabreichung in verschiedenen Organsystemen durch verschiedene Methoden,   z. B.   durch Fluoreszenzmessungen oder colorimetrische Messungen, nachweisbar und dort wirksam ist. 



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung neuer basisch substituierter   0- (2-Hydroxypropyl)-aldoxime der   allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin X eine Methingruppe (-CH=) und Y ein Sauerstoffatom oder X ein Stickstoffatom und Y die Gruppe   NR3 bedeuten,   wobei R3 für Wasserstoff, eine Methyl-,   Äthyl- oder   Hydroxyäthylgruppe steht, und   R 1 und R2 unabhängig   voneinander ein Wasserstoffatom, eine Alkyl oder Hydroxyalkyl- 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 
 EMI1.4 
 oder Schwefelatom enthalten und/oder mit Alkyl oder Hydroxyalkyl mit jeweils bis zu 6.

   vorzugweise bis zu 4 C-Atomen oder mit einer Arylgruppe mit bis zu   10.   vorzugsweise bis zu 6 C-Atomen substituiert sein kann, und ihrer physiologisch verträglichen Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man Aldoxime der Formel 
 EMI1.5 
 mit 2. 3-Epoxypropylverbindungen der Formel 
 EMI1.6 
 worin Z ein Halogenatom oder eine reaktive Sulfonsäureestergruppierung bedeutet, in Gegenwart   säurebindender   Mittel zu Verbindungen der Formel 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 umsetzt und diese mit Aminen der Formel 
 EMI2.2 
 worin   R'und R'die   oben genannten Bedeutungen haben, zu Verbindungen der Formel   lI)   umsetzt, wobei die basischen Reaktionsprodukte anschliessend in ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt werden können. 



   Erfindungsgemäss werden bevorzugt solche Verbindungen hergestellt, in denen höchstens einer der Reste   RI und Ra Wasserstoff   ist, und Verbindungen, in denen   R'und R'zusammen   4 bis 10 C-Atome, insbesondere 4 bis   B   C-Atome haben und hievon wieder solche, in denen keiner der Reste   R'und R"Nasserstoff bedeutet.   Sofern   R'und R'zusammen   einen Ring bilden, kann dieser natürlich auch bei diesen bevorzugten Verbindungen ein weiteres Heteroatom enthalten.

   Zweckmässig haben die Substituenten der zu einem Ring vereinigten Reste   R'und Ra zusammen   nicht mehr als 12 und vorzugsweise nicht mehr als 8 C-Atome. 
 EMI2.3 
 
 EMI2.4 
 
 EMI2.5 
 N-Atom im Piperazinrest in 4-Stellung stehen und mit Alkyl oder Hydroxyalkyl mit jeweils 1 bis 4 C-Atomen oder Phenyl substituiert sein. 



   Die hergestellten Verbindungen zeigen eine gute systemische Wirkung gegenüber Protozoen, wie Trichomonaden, Amöben und Trypanosomen. Im Vordergrund steht hiebei die den erwähnten, bekannten 5-Nitroimidazolen und-furanen überlegene trichomonacide Aktivität. Der trypanocide Effekt ist bei den Nitrofuranaldoximen stärker ausgeprägt als bei den entsprechenden Nitroimidazol-   verbindungen. Die Nitrof uranderivate   lassen zusätzlich eine gewisse antimykotische und antibakterielle Wirksamkeit erkennen. Darüber hinaus besitzen die hergestellten Verbindungen der Formel (I) eine ausgezeichnete in vitro-Wirkung gegenüber Trichomonas vaginalis und Entamoeba histolytica. 



   Geeignete Ausgangsstoffe entsprechend Formel (II) stellen   z. B. 1-Methyl-, 1-Äthyl-,     1- (2-Hydroxyäthyl)-5-nitro-2-imidazol-aldoxim   und   5-Nitro-2-furanaldoxim   dar. 



   Bevorzugte Verbindungen gemäss Formel (III) sind beispielsweise Epichlorhydrin, Epibromhydrin 
 EMI2.6 
 
Amine der Formel (V) sind unter anderem primäre Amine, wie Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-,   Isobutyl-und tert. Butylamin,   ferner die verschiedenen   Monopentyl-und-hexyl-   amine, Anilin sowie die den vorstehenden primären Aminen entsprechenden sekundären Amine, wie Dimethylamin und weitere Dialkylamine mit bis zu 6, vorzugsweise bis   u   4 C-Atomen im Alkylrest, N-Methylanilin oder Alkanolamine wie Diäthanolamin.

   Geeignet sind auch cyclische Amine, wie Pyrrolidin, Piperidin, Hexamethylenimin, 2, 5-Dimethylpyrrolidin, 2,   6-Dimethylpiperidin,   2,2, 6,6-Tetramethylpiperidin, oder Verbindungen, die noch ein Sauerstoff-, Schwefel- oder weiteres Stickstoffatom enthalten, das zweckmässig durch wenigstens zwei C-Atome vom Stickstoffatom der Formel (V) getrennt ist, wie Morpholin, Thiamorpholin,   Tetrahydro-l, 4-thiazin-l, l-dioxyd, Piperazin   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 und Homopiperazin, wobei die C-Atome des Rings oder das zweite Stickstoffatom des Rings,   z. B.   des Piperazinrings, das in 4-Stellung steht, ausser Wasserstoff   z.

   B.   auch eine   (C. -C4 )-Alkyl-,   Hydroxy- )-alkyl- oder Phenylgruppe tragen können, wie im 4-Methylpiperazin,   4- (2-Hydroxy-     äthyl) -piperazin, 4-Phenylpiperazin.   Die Ringe können auch mehrere Substituenten aufweisen,   z. B.   bis zu vier Methyl- und/oder Äthylreste, wobei die Substituenten zusammen im allgemeinen nicht mehr als 12, zweckmässig nicht mehr als 8 C-Atome haben. 



   Die Umsetzungen werden zweckmässig in einem   Lösungs-oder Verteilungsmittel   durchgeführt. 



   Die Alkylierung der Oxime der Formel (II) kann beispielsweise in wasserfreien Alkoholen, Kohlenwasserstoffen, aprotischen Lösungsmitteln oder einem Überschuss von Alkylierungsmittel entweder in Gegenwart basischer Mittel wie   Alkali-oder Erdalkalihydroxyde,-carbonate,-hydride   
 EMI3.1 
 erfolgen. Die Aminolyse der Epoxyde (IV) wird vorteilhaft in inerten Lösungsmitteln, wie Alkoholen, Kohlenwasserstoffen oder aprotischen Lösungsmitteln durchgeführt. 



   Als Alkohole kommen unter anderem Methanol,   Äthanol.   Propanol, Isopropanol, Butanol oder Isobutanol und als Kohlenwasserstoffe Hexan, Cyclohexan, Benzol, Toluol oder Xylol in Frage. 



  Geeignete aprotische Lösungsmittel sind Dimethylformamid, Dimethylacetamid, N-Methylpyrrolidon, Tetramethylharnstoff, Hexamethylphosphorsäuretrisamid und Dimethylsulfoxyd. Falls es für zweckmässig gehalten wird, kann man die Reaktion unter erhöhtem oder vermindertem Druck durchführen, wenn das Arbeiten unter atmosphärischem Druck auch bevorzugt ist. Die Reaktionstemperaturen können 
 EMI3.2 
 aprotischen Lösungsmitteln im allgemeinen von 60 bis   130 C,   vorzugsweise um 1000C gearbeitet. Die Reaktionszeiten reichen von einigen Minuten bis zu einigen Stunden. Die Verfahrensprodukte fallen als Basen an und werden zweckmässig in nichttoxische Salze überführt. Hiefür kommen 
 EMI3.3 
 
Malein-,   Fumar- und   Essigsäure in Betracht. 



   Die basisch substituierten   O-l2-Hydroxypropyl) -aldoxime der   Formel (I) gestatten die Behand- lung von Protozoenerkrankungen bei Mensch und Tier, wie sie   z. B.   durch Infektionen mit Trichomonas vaginalis, Entamoeba histolytica und verschiedenen Trypanosomenstämmen hervorgerufen werden. Die Verbindungen können sowohl oral als auch lokal angewendet werden. Die orale Applikation erfolgt gewöhnlich in Form von Tabletten oder Kapseln, die je nach Wirksamkeit pro Tagesdosis etwa 100 bis 750 mg, vorzugsweise 200 bis 500 des Wirkstoffes mit einem Zusatz gebräuchlicher   Verdünnungs- und/oder   Streckmittel enthalten. Zweckmässig verabreicht man diesen Stoff an mehreren,   z. B.   5 bis 10, aufeinanderfolgenden Tagen oder aber ersatzweise in einer Einmaldosis von 1000 bis 2000 mg.

   Aber auch die Verabreichung von Mikrokapseln ohne einen Zusatz solcher   Verdünnungs- und   Streckmittel ist möglich. Für die lokale Anwendung eignen sich Gelees, Cremes, Salben und Suppositorien. 



   Die Verfahrensprodukte zeichnen sich bei guter Verträglichkeit durch eine sichere, den bekannten Vergleichspräparaten Metronidazol,   1-Methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim   und Nifuroxim überlegene Wirkung, insbesondere gegenüber Trichomonaden, in vitro und in vivo aus. 



   Effekte gegen Trichomonas   fetus - Prüfung   in vivo
Die Prüfung auf Wirksamkeit gegen Trichomonas fetus erfolgte an Albino-Mäusen (NMRI) beiderlei Geschlechts aus eigener Koloniezucht. Das Körpergewicht der Tiere betrug zwischen 10 und 12 g. Die Testsubstanzen wurden oral mit Hilfe einer Schlundsonde entweder in wässeriger Lösung oder bei schwer wasserlöslichen Verbindungen als Methylcellulose-Suspension in zwei gleich grossen Einzeldosen appliziert, die erste 2 h vor und die zweite 2 h nach der intraperitonealen Infektion mit 19 Millionen Erregern/Tier, suspendiert in 0, 5 ml "Kulturmedium Merck I", der Firma Merck AG, Darmstadt, Deutschland. Die Präparategruppen umfassten pro Prüfsubstanz und Dosierung jeweils 4 bzw. 5 Tiere. Zur Infektionskontrolle wurde bei jedem Versuch ein Kollektiv von 10 infizierten, aber nicht behandelten Mäusen mitgeführt.

   Eine weitere Gruppe von 5 Tieren, die weder infiziert noch behandelt wurden, diente als Null-Kontrolle. 



   6 Tage nach der Infektion wurden alle Versuchstiere getötet und die Erregerdichte im 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 Peritonealexsudat der mit den Verfahrensprodukten bzw. Vergleichspräparaten behandelten Tiere durch Vergleich mit jener der unbehandelten Infektionskontrollgruppe an Hand folgender Kriterien beurteilt : unwirksam : Erregerdichte gegenüber Infektionskontrolle nicht signifikant vermindert. 



   Bewertungsziffer : 3 ; 4. wirksam : a) angedeutet : Erregerdichte gegenüber Infektionskontrolle mässig reduziert. 



   Bewertungsziffer : 2 b) unbefriedigend : Erregerdichte gegenüber Infektionskontrolle deutlich erniedrigt. 



   Bewertungsziffer : 1 c) gut : keine Erreger mehr nachweisbar. 



   Bewertungsziffer : 0 
Tabelle 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> Präparat <SEP> von <SEP> Dosis <SEP> in <SEP> mg/kg <SEP> p. <SEP> o. <SEP> Erregerdichte <SEP> (T. <SEP> fetus) <SEP> von
<tb> Beispiel <SEP> 4 <SEP> bzw. <SEP> 5 <SEP> Tieren
<tb> 1 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 15 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 3 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> 4 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12.

   <SEP> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> + <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 4
<tb> 12 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 40 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 30 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 0 <SEP> 3 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 13 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> xi2, <SEP> 5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> xss, <SEP> 25 <SEP> l <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 Tabelle t Fortsetzung) 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> Präparat <SEP> von <SEP> Dosis <SEP> in <SEP> mg/kg <SEP> p.

   <SEP> o. <SEP> Erregerdichte <SEP> (T. <SEP> fetus) <SEP> von
<tb> Beispiel <SEP> 4 <SEP> bzw. <SEP> 5 <SEP> Tieren
<tb> 14 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 30 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 20 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 15 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 2
<tb> 16 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 2
<tb> Metronidazol <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> (Vergleich)

   <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 2 <SEP> 0 <SEP> 1
<tb> 2x12, <SEP> 5 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4
<tb> 1-Methyl-5-2 <SEP> 150 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 4 <SEP> 4
<tb> - <SEP> nitro-2-imid- <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 100 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 
<tb> azolaldoxim
<tb> (Vergleich)
<tb> Nifuroxim <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> + <SEP> 3
<tb> (Vergleich) <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4
<tb> Infektions- <SEP> - <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4
<tb> kontrolle
<tb> 
 + vor Versuchsende gestorben 
Für den Aktivitätsvergleich mit Nifuroxim, das keine systemische
Wirkung besitzt, wurden weiter noch folgende erfindungs- gemässe Nitrofuranverbindungen herangezogen :

   
 EMI5.2 
 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> 2 <SEP> # <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> # <SEP> 25 <SEP> 4 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 1 <SEP> 3
<tb> 2 <SEP> # <SEP> 12,5 <SEP> 4 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 3
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 Tabelle (Fortsetzung) 
 EMI6.1 
 
<tb> 
<tb> Präparat <SEP> von <SEP> Dosis <SEP> in <SEP> mg/kg <SEP> p. <SEP> o. <SEP> Erregerdiohte <SEP> (T. <SEP> fetus) <SEP> von
<tb> Beispiel <SEP> 4 <SEP> bzw.

   <SEP> 5 <SEP> Tieren
<tb> 6 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 75 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 2 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 3
<tb> 17 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 40 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 30 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 23 <SEP> 2 <SEP> x <SEP> 50 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 40 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 30 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 25 <SEP> 0 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 3 <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> x <SEP> 12,

   <SEP> 5 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 2
<tb> 
 
Auch eine dem Metronidazol überlegene in vitro-Wirkung gegenüber Trichomonas vaginalis und Entamoeba histolytica liess sich für die Verfahrensprodukte nachweisen. So beträgt beispielsweise für die Verbindung des Beispiels 10 jene Konzentration, die noch eine vollständige Abtötung der Trichomonas vaginalis-Erreger   gewährleistet,   0, 15 y/ml, für das Vergleichspräparat Metronidazol hingegen 2, 5 bis   5, 0 y Im !. Die   entsprechende Hemmgrenze gegenüber Entamoeba histolytica liegt   z. B.   für die Verbindung des Beispiels 7 bei 1, 25 y/ml. während das Vergleichspräparat nur bis 5 y/ml wirksam ist. 



   Beispiele : 
 EMI6.2 
 
1. Stufe   : 0- (2, 3-Epoxypropyl)-l-methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim  
Zu einer Lösung von 2, 3 g (0, 1 Grammatom) Natrium in 300 ml trockenem Äthanol gibt man unter Rühren   17,   0 g (0, 1 Mol)   1-Methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim.   



   Es wird eine klare Lösung erhalten, die man im Vakuum vom Lösungsmittel befreit, wobei das Natriumoximat in fester Form anfällt. Das trockene Salz wird in 120 ml (1, 5 Mol) Epichlorhydrin suspendiert und unter Rückfluss erhitzt. Die Umsetzung, die sich dünnschichtchromatographisch verfolgen lässt, ist nach zirka 1 h beendet. Man verdünnt mit Chloroform, filtriert vom ausgefallenen Natriumchlorid ab und dampft das Filtrat im Vakuum ein.

   Es werden 19, 6 g (86, 3%) Rohprodukt erhalten, aus dem sich mit zirka 250 ml siedend heissem Petroläther 14, 7 g analysenreines, öliges Aldoxim (65% der Theorie) extrahieren lassen. 
 EMI6.3 
 (MGAnalyse : 
 EMI6.4 
 
<tb> 
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 48 <SEP> H <SEP> 4. <SEP> 45 <SEP> N <SEP> 24, <SEP> 76% <SEP> 
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 15 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 28 <SEP> N <SEP> 24, <SEP> 74% <SEP> 
<tb> 
 
2. Stufe : Aminolyse des Epoxyds mit Morpholin
2, 26 g (0, 01 Mol) der in der   l.   Stufe hergestellten Verbindung und 0, 87 g (0, 01 Mol) Morpholin werden in 20 ml n-Propanol 4 h lang unter Rühren und Rückfluss erhitzt.

   Danach destilliert man das Lösungsmittel unter vermindertem Druck ab und versetzt den Rückstand mit äthanolischer 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 aus (= 42% der Theorie), Schmelzpunkt : 195 bis   196 C   (unter Zersetzung). 



     CHCINOs (Mq   = 349, 8) Analyse : 
 EMI7.2 
 
<tb> 
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 41. <SEP> 21 <SEP> H <SEP> 5,76 <SEP> Cl <SEP> 10. <SEP> 14 <SEP> N <SEP> 20. <SEP> 02%
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 41, <SEP> 04 <SEP> H <SEP> 5, <SEP> 81 <SEP> Cl <SEP> 9, <SEP> 78 <SEP> N <SEP> 20, <SEP> 01% <SEP> 
<tb> 
 
 EMI7.3 
 
Zu einer Lösung von 2, 3 g (0, 1 Grammatom) Natrium in 300 ml trockenem Äthanol gibt man unter Rühren 15, 6 g (0, 1 Mol)   5-Nitro-2-furanaldoxim.   Es wird eine klare Lösung erhalten, die man im Vakuum vom Lösungsmittel befreit, wobei das Natriumoximat in fester Form anfällt. Das trockene Salz wird in 120 ml (1, 5 Mol) Epichlorhydrin suspendiert und unter Rückfluss erhitzt. 



  Die Umsetzung ist nach zirka 1 h beendet. Man verdünnt mit Chloroform, filtriert vom ausgefallenen Natriumchlorid ab und dampft das Filtrat im Vakuum ab. Es werden 18 g (= 85% der Theorie) Rohprodukt erhalten, aus dem sich mit siedend heissem Petroläther analysenreines Aldoxim extrahieren lässt. 



   2. Stufe : Aminolyse des Epoxyds mit Morpholin
2, 12 g (0, 01 Mol) der in der 1. Stufe hergestellten Verbindung und 0, 87 g (0, 01 Mol) Morpholin werden in 20 ml n-Propanol 4 h lang unter Rühren und Rückfluss erhitzt. Danach destilliert man das Lösungsmittel unter vermindertem Druck ab und versetzt den Rückstand mit äthanolischer Salzsäure (0, 01 Mol). Unter Kühlung kristallisiert das Hydrochlorid aus. Erforderlichenfalls kann aus   Äthanol/Diäthyläther   umkristallisiert werden. Man erhält so 1, 51 g 0- [3- (4-Morpholinyl)-2-   - hydroxypropyl]-5-nitro-2-furanaldoxim-hydrochlorid (= 45%   der Theorie), Schmelzpunkt 182 bis 1830C (unter Zersetzung). 



     C, H ClN, 0, (MG   = 335, 7)
Analyse : 
 EMI7.4 
 
<tb> 
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 93 <SEP> H <SEP> 5, <SEP> 40 <SEP> Cl <SEP> 10, <SEP> 56 <SEP> N <SEP> 12. <SEP> 52% <SEP> 
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 74 <SEP> H <SEP> 5. <SEP> 49 <SEP> Cl <SEP> 10. <SEP> 51 <SEP> N <SEP> 12. <SEP> 60%
<tb> 
 
 EMI7.5 
 -1-methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim-hydrochlorid2, 26 g   (0. 01   Mol) der nach der 1. Stufe von Beispiel 1 hergestellten Verbindung und 0, 73 g   (0. 01   Mol) Diäthylamin werden in 20 ml n-Propanol 4 h lang unter Rühren und Rückfluss erhitzt. Danach destilliert man das Lösungsmittel unter vermindertem Druck ab und versetzt den Rückstand mit äthanolischer Salzsäure (0, 01 Mol).

   Auf vorsichtige Zugabe von etwas Diäthyläther in der Siedehitze kristallisieren 1, 3 g O-(3-Diäthylamino-2-hydroxypropyl)-1-methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim- - hydrochlorid (38, 7% der Theorie) vom Schmelzpunkt 210 C aus. 



     C12 H 22 CIN 504 (MG   = 335. 8)
Analyse : 
 EMI7.6 
 
<tb> 
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 92 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 60 <SEP> Cl <SEP> 10, <SEP> 56 <SEP> N <SEP> 20, <SEP> 86%
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 42, <SEP> 69 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 57 <SEP> Cl <SEP> 10, <SEP> 57 <SEP> N <SEP> 20, <SEP> 74%
<tb> 
 
 EMI7.7 
 4. 0- [3-(1-Piperidyl)-2-hydroxypropyl]-1-methyl-5-nitro-2-imidazolaldoxim-hydrochlorid;
Schmelzpunkt   170 C.   
 EMI7.8 
 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. 0- (3PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von neuen basisch substituierten O-(2-Hydroxypropyl)-aldoximen der allgemeinen Formel <Desc/Clms Page number 9> EMI9.1 worin X eine Methingruppe (-CH=) und Y ein Sauerstoffatom oder X ein Stickstoffatom und Y die Gruppe NR bedeuten, wobei R3 für Wasserstoff, eine Methyl-, Äthyl-, oder Hydroxyäthylgruppe steht, und R'und R'unabhängig voneinander ein Wasserstoffatom, eine Alkyl- oder Hydroxyalkyl- EMI9.2 EMI9.3 EMI9.4 oder Schwefelatom enthalten und/oder mit Alkyl oder Hydroxyalkyl mit jeweils bis zu 6.
    vorzugsweise bis zu 4 C-Atomen oder mit einer Arylgruppe mit bis zu 10, vorzugsweise bis zu 6 C-Atomen substituiert sein kann, und ihrer physiologisch verträglichen Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man Aldoxime der Formel EMI9.5 mit 2. 3-Epoxypropylverbindungen der Formel EMI9.6 worin Z ein Halogenatom oder eine reaktive Sulfonsäureestergruppierung bedeutet, in Gegenwart säurebindender Mittel zu Verbindungen der Formel EMI9.7 umsetzt und diese mit Aminen der Formel EMI9.8 <Desc/Clms Page number 10> worin R1 und R2 die oben genannten Bedeutungen haben, zu Verbindungen der Formel (I) umsetzt, wobei die basischen Reaktionsprodukte anschliessend in ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt werden können.
AT111380A 1976-11-09 1980-02-28 Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime AT360983B (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT111380A AT360983B (de) 1976-11-09 1980-02-28 Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19762651084 DE2651084A1 (de) 1976-11-09 1976-11-09 Basisch substituirte o-(2-hydroxypropyl) -aldoxime, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
AT794377A AT360517B (de) 1976-11-09 1977-11-07 Verfahren zur herstellung neuer basisch substi- tuierter o-(2-hydroxypropyl)-aldoxime
AT111380A AT360983B (de) 1976-11-09 1980-02-28 Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime

Publications (2)

Publication Number Publication Date
ATA111380A ATA111380A (de) 1980-07-15
AT360983B true AT360983B (de) 1981-02-10

Family

ID=27147109

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT111380A AT360983B (de) 1976-11-09 1980-02-28 Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime

Country Status (1)

Country Link
AT (1) AT360983B (de)

Also Published As

Publication number Publication date
ATA111380A (de) 1980-07-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2041771B2 (de) derivate
DE2651083C2 (de)
DE2452691A1 (de) 2,6-disubstituierte phenylaminoguanidinverbindungen
DE1670935B2 (de) 2-Methyl-3-carbonsäureamidochinoxalin-1,4-di-N-oxide, ein Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende antibakterielle Mittel
DE2921660A1 (de) 5-nitroimidazolderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende antiprotozoen-mittel
AT360983B (de) Verfahren zur herstellung neuer basisch substituierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime
AT345792B (de) Verfahren zur herstellung von neuen 1- disubstiuierten phenoxy-2-hydroxy-3-diphenylmethylamino- und - 3- (9&#39;-fluorenylamino)-propanen sowie deren saeureadditionssalzen
AT360984B (de) Verfahren zur herstellung neuer basisch substi- tuierter 0-(2-hydroxypropyl)-aldoxime
EP0158789A1 (de) Diaminderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE1643197A1 (de) Diarylcyclopropanderivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2651084A1 (de) Basisch substituirte o-(2-hydroxypropyl) -aldoxime, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
EP0154721A1 (de) Neue Alkanolderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltendes Arzneimittel
DE2311177A1 (de) O-(dialkylaminoalkyl)-1-alkyl-5nitroimidazol-(2)-aldoxime und verfahren zu ihrer herstellung
DE2331721A1 (de) Verfahren zur herstellung neuer heterocyclischer verbindungen
DE2516317A1 (de) O-diakylaminoalkyl-5-nitro-2-furanaldoxime und verfahren zu ihrer herstellung
DE2059949A1 (de) Thienyl-fettsaeurederivate,Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
DE3413875A1 (de) Benzothiazolderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltendes arzneimittel
EP0266532A1 (de) 1,3-Disubstituierte Imidazoliumsalze
DE3341750A1 (de) 1,2,4-triazolderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE2820013A1 (de) Verfahren zur herstellung von o-alkylierten hydroxylaminen
EP0141119A2 (de) Sulfenamidderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2108185A1 (en) N-(3-aminoalkyl-2-oxo-2h-1-benzopyran-7-yl) ureas - as coronary vasodilators
DE1470319C3 (de) Benzimidazolderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
AT234705B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen (4-Alkylpiperazino)-sulfonamiden
AT219040B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Indenverbindungen

Legal Events

Date Code Title Description
RER Ceased as to paragraph 5 lit. 3 law introducing patent treaties