AT333301B - Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen

Info

Publication number
AT333301B
AT333301B AT904574A AT904574A AT333301B AT 333301 B AT333301 B AT 333301B AT 904574 A AT904574 A AT 904574A AT 904574 A AT904574 A AT 904574A AT 333301 B AT333301 B AT 333301B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
carbon atoms
theobromine
group
sep
hydroxyhexyl
Prior art date
Application number
AT904574A
Other languages
English (en)
Other versions
ATA904574A (de
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE2335170A external-priority patent/DE2335170C2/de
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Priority to AT904574A priority Critical patent/AT333301B/de
Publication of ATA904574A publication Critical patent/ATA904574A/de
Application granted granted Critical
Publication of AT333301B publication Critical patent/AT333301B/de

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Es sind Xanthine bekannt, die in 1-, 3-und 7-Stellung gleiche oder verschiedene Alkylgruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen enthalten, von denen wenigstens eine mindestens eine hydrophilisierende Gruppe, z. B. die HO-Gruppe, aufweist. Die Zahl der hydrophilisierenden Gruppen pro Alkylgruppe soll dabei zwischen 1 und der Anzahl der Kohlenstoffatome im jeweiligen Alkyl liegen (wobei Verbindungen mit einer Hydroxygruppe an dem dem Ringstickstoffatom benachbarten C-Atom instabil sind), und die Hydroxyalkylgruppe soll vorzugsweise bis 4 Kohlenstoffatome enthalten. 



   Speziell sind jedoch nur solche Verbindungen beschrieben, in denen die Hydroxyalkylgruppe (n) jeweils 2 oder 3 Kohlenstoffatome enthalten, wobei eine Hydroxygruppe in ss-Stellung zu dem zugehörigen Ringstickstoffatom steht, diese Reste jedoch eine weitere Hydroxygruppe enthalten können und alle nicht hydroxylierten Alkylgruppen Methyl sind. Als Monohydroxyalkylverbindungen sind speziell nur Monohydroxyalkyl- 
 EMI1.1 
 einer, zwei oder drei der Substituenten je eine Monohydroxyalkylgruppe mit 3 oder 4 Kohlenstoffatomen ist bzw. sind und die allfälligen restlichen Substituenten Alkylgruppen mit mehr als 1 C-Atom darstellen. Eine derartige Verbindung ist z. B. das   7- (2'-Hydroxypropyl)-l, 3-diäthylxanthin.

   Die Hydroxyalkylderivate des   Theobromins und Theophyllins werden wegen ihrer pharmakologischen Eigenschaften, insbesondere wegen ihrer Kreislaufwirkungen, als Bronchodilatatoren oder als Coronarmittel, therapeutisch viel angewendet. 



  Sie haben gegenüber dem Theobromin, Theophyllin und den Trialkylxanthinen den Vorteil der besseren Wasserlöslichkeit und bzw. oder der geringeren   Toxizität.   Diese Vorzüge sind im Vergleich zu Theophyllin und Theobromin allerdings im allgemeinen mit einer verringertem Wirkungsstärke verbunden. 



   Es sind weiter Arzneimittelmischungen bekannt, die als Wirkstoff Xanthine enthalten, die in   l-oder   7-Stellung eine Hydroxyalkylgruppe mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen und in der andern sowie in der 3-Stellung eine Alkylgruppe mit 1 oder 2 C-Atomen enthalten. Jedoch sind dort weder spezielle Hydroxyalkylverbindungen noch die Positionen der Hydroxygruppen offenbart. 



   Gegenstand der Erfindung ist nun ein Verfahren zur Herstellung von neuen Hydroxyalkylxanthinen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in der einer der Reste   R,R   und    R     eine M-oder (M-l)-HydroxyaIkylgruppe   mit 5 bis 8 C-Atomen ist, die beiden andern geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen sind, wobei 
 EMI1.3 
 setzt. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen sind als Wirkstoffe für Arzneimittel, insbesondere zur Verbesserung der Durchblutung, geeignet. 



   Die Hydroxyalkylgruppe befindet sich vorzugsweise in   1- oder 7-Stellung.   Eine bevorzugte Gruppe der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen enthält eine Alkylgruppe mit mehr als einem, insbesondere mehr als zwei, Kohlenstoffatomen, insbesondere wenn sich die Hydroxygruppe in   (M-l)-Stellung beEndet.   



  Befindet sich die Hydroxyalkylgruppe in 7-Stellung, kann sowohl die 3-als auch die l-Stellung eine Alkylgruppe, z. B. auch Methyl, enthalten. Von besonderer Bedeutung sind   l- (Hydroxyalkyl)-xanthine,   in denen in 3-und gegebenenfalls auch in 7-Stellung eine Alkylgruppe steht, von denen vorzugsweise wenigstens eine mehr als 1 Kohlenstoffatom aufweist. Die Hydroxyalkylgruppe kann vorteilhaft unverzweigt sein. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Stoffe   zeigen eine starke und lange Wirkung auf die Hirndurchblutung.   



  Bezüglich dieser Wirkung unterscheiden sie sich überraschenderweise völlig von den bekannten kurzketti- 
 EMI1.4 
 
 EMI1.5 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
Hydroxyalkylderivate des Theophyllins und des Theobromins weitgehend überein. Ihre Toxizität ist gering. 



   Die Überführung in die als Ausgangsstoff dienenden Monoalkallsalze kann in einem Alkohol mit 1 bis
3 C-Atomen, insbesondere Methanol, Äthanol oder Isopropanol, oder in einem aprotischen Lösungsmittel, insbesondere Formamid, Dimethylformamid oder Dimethylsulfoxyd, erfolgen. Das Alkali kann insbesondere in Form von wässeriger Natronlauge, festem Natriumhydroxyd oder Natriumalkoholat oder den entsprechen- den Kaliverbindungen angewendet werden. Die Alkalisalze werden mit den   M-bzw. (M-l)-HydroxyaIkylhalo-   geniden versetzt und die Lösung wird unter Erhitzen zur Reaktion gebracht. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Xanthine können   oral und rektal verabreicht werden, z. B. in fester   oder gelöster Dosierungsform. Viele der erfindungsgemäss erhältlichen Xanthinderivate sind in Wasser so gut löslich, dass sie auch parenteral verabreicht werden können. 



   Die neuen Xanthinderivate können in Arzneimitteln mit weiteren pharmakodynamisch wirksamen Verbindungen einschliesslich Vitaminen kombiniert werden. Die galenische Verarbeitung zu den üblichen Anwendungsformen wie Lösungen, Emulsionen, Tabletten, Dragees, Suppositorien, Granulat oder Depotformen erfolgt in bekannterWeise unter Heranziehung der dafür üblichen Hilfsmittel wie Trägerstoffe, Spreng-, Binde-, Überzugs-, Quellungs-, Gleit- oder Schmiermittel, Geschmacksstoffe, Süssungsmittel, Mittel zur Erzielung eines Depoteffektes oder Lösungsvermittler. Geeignete Hilfsstoffe sind z. B. Lactose, Mannit, Talkum, Milcheiweiss, Stärke, Gelatine, Cellulose oder ihre Derivate, wie Methylcellulose, Hydroxyäthylcellulose oder geeignete quellende oder nicht quellende Copolymeren.

   Mittels der Streckmittel, die in kleineren oder grösseren Mengen verwendet werden können, kann der Zerfall des Präparates und damit auch die Abgabe der wirksamen Substanzen beeinflusst werden. 



   Die in den folgenden Beispielen angegebenen Rf-Werte wurden bei der Chromatographie an Kieselgel F254 (Fertigplatten Merck) als Sorptionsmittel und mit einem Gemisch von Benzol und Aceton im Volumenverhältnis 60 : 40 als Fliessmittel bestimmt. 



     Beispiel 1 : 9, 2   g   3-Methylxanthin   werden in der Wärme unter Zusatz von 2, 2 g festem Natriumhydroxyd in einem Gemisch aus 10 ml Wasser und 200 ml Methanol gelöst und mit 10 g   6-Bromhexanol- (l)   versetzt. Nach Kochen über Nacht wird der Alkohol abdestilliert und die Lösung bei PH 10 mit Methylenchlorid extrahiert. Der Extrakt wird verworfen. Bei PH 7, 4 wird erneut mit Methylenchlorid extrahiert und das Lösungsmittel abdestilliert. Der Rückstand wird aus wenig Isopropanol umkristallisiert. Man erhält in etwa   90%iger   Ausbeute 3-Methyl-7-   (61-hydroxyhexyl) -xanthin vom Fp,   219 bis   220 C.   



   Beispiel 2   : InanalogerWeisewieimBeispiellerhältmanaus15g3-Methyl-7-äthylxanthin, 3, 4g   Natriumhydroxyd in 20 ml Wasser und 14, 5 g   6-Bromhexanol- (l)   in 350 ml Methanol ein Rohprodukt, das nach dem Umkristallisieren aus wenig Aceton unter Zusatz von Cyclohexan   1-     (61-Hydroxyhexyl) -3-methyl-     - 7-äthylxanthin   vom Fp.   930C   in etwa   80%iger   Ausbeute liefert. 



     Beispiel 3 :   In analoger Weise wie in Beispiel 1 werden   20g 3-Methyl-7-propylxanthin, 4, 2gNa-   triumhydroxyd in 20 ml Wasser und 17, 4 g   6-Bromhexanol- (l)   in 350 ml Methanol miteinander umgesetzt. 



  Nach Entfernen des Methanols wird das gewünschte Produkt bei PH 10 mit Methylenchlorid extrahiert. Das Rohprodukt wird aus einer Mischung von Methanol-Wasser (Volumenverhältnis   l : l)   umkristallisiert. Man erhält in etwa 85%iger Ausbeute 1-(6'-Hydroxyhexyl)-3-methyl-7-propylxanthin mit einem   Fp.   68 bis   70 C.   



   Analog wurden erhalten :
1-Äthyl-bzw.1-Propyl-3-methyl-7- (5'-hydroxyhexyl)-xanthin (Fp.   84 bis 850C bzw.   Fp. 530C), 
 EMI2.1 
 (5'-hydroxyhexyl)-xanthin(Fp. 65 bis 670C), 1-Hexyl-3-methyl-7-(5'-hydroxyhexyl¯-xanthin (Fp. 68 bis   69 C),   1-   (51 -Hydroxyhexyl) -3-methyl-7-äthylxanthin   (Fp. 870C), 
 EMI2.2 
 (Fp. 37 bis 380C), 1- (6'-Hydroxyhexyl)-3methyl-7-äthyl-bzw. -propylxanthin (Fp. 93 bzw. 68 bis   70 C).   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Beispiel 4: 100 g 3-Methylxanthin werden unter   Zusatz von äquimolaren Mengen Natriumhydroxyd   in 300 ml Wasser gelöst und die Lösung wird mit 500 ml Methanol versetzt.   108, 3   g   6-Bromhexanol- (l)   werden in 200 ml Methanol langsam zu der Lösung zugetropft und anschliessend wird am   Rückfluss gekocht.   



  Die Reaktionslösung wird anschliessend mit 4N Schwefelsäure so lange versetzt, bis kein 3-Methylxanthin mehr anfällt. Bei PH 7, 5 bis 8 wird anschliessend erschöpfend mit Chloroform extrahiert. Nach Chromatographie auf einer Keiselgelsäule wird in Äthanol umkristallisiert. Man erhält in etwa 30%iger Ausbeute 3-Methyl-7- (6'-hydroxyhexyl)-xanthin mit dem Fp. 219 bis 220 C. 



   Beispiel 5 : 1, 79 g Theobromin werden in 50 ml Äthanol, welches   0, 01-molar an Natriumäthylat   ist, gelöst. Zu dieser Lösung werden bei Raumtemperatur 2 g 4-Hydroxypentylbromid-(1) unter Rühren langsam zugetropft. Nach 30 min langem Rühren wird langsam auf Siedetemperatur erhitzt. Die Lösung wird 1 h am Rückfluss gekocht. Danach wird abgekühlt und im Vakuum das Äthanol abgedampft. Die Ausbeute der Reaktion wird mittels   Dünnschicht-Chromatographie   verfolgt. Man erhält in etwa   80% iger   Ausbeute 1- (4'-   -Hydroxypentyl)-theobromin   mit einem Rf-Wert von 0, 15. Die   IR-und Kernresonanzspektren   stehen im Einklang mit der Struktur. 



     Beispiel 6 : 2g   Theobromin werden analog Beispiel 5 in 60 ml Äthanol durch Zusatz von 0, 266 g elementarem Natrium in das entsprechende Natrium-Salz des Theobromins überführt. Zu dieser Lösung werden 0, 3 Mol entsprechend.   4, 45   g 6-Hydroxyheptylchlorid in äthanolischer Lösung bei Raumtemperatur innerhalb von 30 min zugetropft. Danach wird für 2 h am Rückfluss gekocht. Man erhält in etwa 85%iger Ausbeute 1-(6'-Hydroxyheptyl)-theobromin mit einem Rf-Wert von   0, 23. Die IR-und Kernresonanzspektren   stehen im Einklang mit der Struktur. 



   Analog wurden erhalten :   1-   (61-Hydroxyhexyl) -theobromin (Fp. 98 bis 100 C) und
1- (2'-Methyl-3'-hydroxybutyl)-theobromin (Öl). 



     Beispiel 7 : 0, 1   Mol Theophyllin werden in 50 ml Äthanol gelöst und mit 10 ml einer äthanolischen Natriumäthylatlösung in das entsprechende Natrium-Theophyllin   überführt.   0,2 Mol 4-Hydroxypentylbromid in 10 ml Äthanol werden in 30 min bei Raumtemperatur zur Lösung des Theophyllin-Natriums unter Rühren zugetropft. Danach wird 2 h am Rückfluss gekocht. Man erhält in 75 bis   80% iger   Ausbeute   7- (4'-Hydroxy-   
 EMI3.1 
 der Struktur. 



   Analog wurden erhalten : 
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 
<tb> 
<tb> (61-Hydroxyhexyl) <SEP> -theophyllinRu-serte
<tb> 1- <SEP> (7'-Hydroxyoctyl)-theobromin <SEP> 0,27
<tb> 1- <SEP> (4'-Hydroxypenyl)-theobromin <SEP> 0,15
<tb> 1- <SEP> (6'-Hydroxyheptyl)-theobromin <SEP> 0, <SEP> 23 <SEP> 
<tb> 1- <SEP> (7'-Hydroxyocytyl)-theobromin <SEP> 0,25
<tb> 7- <SEP> (6'-Hydroxyhexpthyl)-theophyllin <SEP> 0,12
<tb> 7- <SEP> (7'-Hydroxyoctyl)-theophyllin <SEP> 0, <SEP> 23 <SEP> 
<tb> 
 
Die Strukturen der Verbindungen stehen in Übereinstimmung mit den UV-, JR-, Kernresonanz- und Massen-Spektren.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen Hydroxyalkylxanthinen der allgemeinen Formel EMI4.1 in der einer der Reste R1, R2 und R3 eine #- oder (#-1)-Hydroxyalkylgruppe mit 5 bis 8 C-Atomen ist, die beiden andern geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen sind, wobei das die HO-Gruppe tragende C-Atom der Hydroxyalkylgruppe durch mindestens 2 C-AtomevomXanthinrestge- trennt ist, R1 oder3 aber auch Wasserstoff sein können, ausgenommen 1- (5'-Hydroxyhexyl) -theobromin, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Monoalkalimetallsalz eines Xanthins, welches in einer oder zwei der Stellungen 1, 3 und 7 je eine C-C12 -Alkylgruppe aufweist,
    in einem gegebenenfalls Wasser enthaltenden organischen Lösungsmittel mit 1 Mol eines 1-Halogen-M-oder(M-l)-hydroxy-C-C-alkans umsetzt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man von3, 7-Dialkylxanthinen ausgeht.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man vonMono-oder Di- alkylxanthinen ausgeht, in denen wenigstens eine Alkylgruppe mehr als ein, vorzugsweise mehr als zwei, C-Atome enthält.
    4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch g e k e n n z e i c h n e t, dass man Halogenhydroxyalkane mit unverzweigter Kohlenstoffkette einsetzt.
AT904574A 1973-07-11 1974-11-12 Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen AT333301B (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT904574A AT333301B (de) 1973-07-11 1974-11-12 Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2335170A DE2335170C2 (de) 1973-07-11 1973-07-11 1,3-Dialkyl-7-(hydroxyalkyl)-xanthine, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
AT684573A AT333300B (de) 1973-07-11 1973-08-03 Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen
AT904574A AT333301B (de) 1973-07-11 1974-11-12 Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen

Publications (2)

Publication Number Publication Date
ATA904574A ATA904574A (de) 1976-03-15
AT333301B true AT333301B (de) 1976-11-10

Family

ID=27150698

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT904574A AT333301B (de) 1973-07-11 1974-11-12 Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen

Country Status (1)

Country Link
AT (1) AT333301B (de)

Also Published As

Publication number Publication date
ATA904574A (de) 1976-03-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2330742C2 (de) 1-(Oxoalkyl)-3-methyl-7-alkylxanthine, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE1620740C3 (de) Substituierte Tetrahydro-6-Sulfamyl-chinazolinone und diese Verbindungen enthaltende pharmazeutische Präparate
EP0044928B1 (de) Durch Purinbasen substituierte 1.4;3.6-Dianhydro-hexit-nitrate, Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Zubereitung
DE1946315C2 (de) 4,5-Dihydro-5-oxo-s-triazolo-[1,5-a]-pyrimidin-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Zusammensetzungen
DE2534981A1 (de) Kardiotonische steroidverbindungen, verfahren zu ihrer herstellung und sie enthaltende arzneimittel
DE3103372A1 (de) Neue indanyl-derivate, ihre herstellung und verwendung
CH651563A5 (de) Hydroxyimino-oktahydro-indolo(2,3-a)chinolizin-derivate sowie verfahren zu ihrer herstellung.
DE2523103A1 (de) Neue propargyl-2-phenylamino-imidazoline-(2), deren saeureadditionssalze, diese enthaltende arzneimittel und verfahren zur herstellung derselben
AT333301B (de) Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen
DE2603046C2 (de) 4&#39;&amp;alpha;- und 4&#39;&amp;beta;-Amino-4&#39;-desoxy-oleandrine, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie diese enthaltende pharmazeutische Präparate
EP0064255A1 (de) Benzopyranylether, Verfahren zu deren Herstellung sowie diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel und Zwischenprodukte
CH616931A5 (en) Process for the preparation of 2,4-diamino-5-benzylpyrimidines acting as potentiator for sulphonamides.
DE1910930A1 (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 1,6-Dimethyl-10alpha-ergolinderivaten
DE2264374C3 (de) 4-Hydroxy-5-phenoxy-pyrimidine, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltendes pharmazeutisches Präparat
AT333303B (de) Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen
AT333302B (de) Verfahren zur herstellung von neuen hydroxyalkylxanthinen
DE2708827A1 (de) Substituierte purinverbindungen, verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische zubereitungen
DE924632C (de) Verfahren zur Herstellung von Dialkylxanthinabkoemmlingen
AT334392B (de) Verfahren zur herstellung von neuen 1- oder 7-(omega-1)-oxoalkyl-3,7 (oder 1,3-)-dialkylxanthinen
AT359524B (de) Verfahren zur herstellung von neuen mono-oder di-alkenylxanthinen
AT344727B (de) Verfahren zur herstellung von neuen 3-alkyl-7- (omega-1)-oxoalkylxanthinen
CH622520A5 (en) Process for the preparation of novel 3-alkyl-7-oxoalkylxanthines
EP0113911B1 (de) Pyrido-triazolochinazoline, ihre Herstellung und Verwendung
AT269170B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 1-[(ω-1)-Oxoalkyl]-3,7- bzw. 7-[(ω-1)-Oxoalkyl]-1,3-dimethylxanthinen
AT253129B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 2&#39;, 3&#39;-Di-O-acylderivaten des 6-Azauridins

Legal Events

Date Code Title Description
ELJ Ceased due to non-payment of the annual fee