AT275467B - Verfahren zum Modifizieren der Eigenschaften eines keratinfaserhaltigen Gegenstandes - Google Patents

Verfahren zum Modifizieren der Eigenschaften eines keratinfaserhaltigen Gegenstandes

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AT275467B
AT275467B AT822663A AT822663A AT275467B AT 275467 B AT275467 B AT 275467B AT 822663 A AT822663 A AT 822663A AT 822663 A AT822663 A AT 822663A AT 275467 B AT275467 B AT 275467B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  DEERING MILLIKEN RESEARCH CORPORATION IN SPARTANBURG (U. S. A.) 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Modifizierung der Eigenschaften eines keratinfaserhaltigen Gegenstandes, insbesondere keratinfaserhaltiger Textilgewebe, durch Reaktion eines polyfunktionellen Isocyanats mit einer monomeren polyfunktionellen Verbindung. 



   Die Schrumpfung unter Verfilzen von keratinfaserhaltigen Gegenständen war in der Textilindustrie ein ernstes Problem. Es wurde viel Mühe auf Forschungs- und Entwicklungsarbeiten aufgewendet, die zu mehreren Verfahren zur Hemmung der Schrumpfung unter Verfilzen solcher Gebilde führten. Jedoch wurde bisher kein Verfahren zur Hemmung der Relaxationsschrumpfung entwickelt. Das bisher am meisten angewendete Verfahren umfasst den Aufschluss der Faserschuppen durch Chlorierung. Eine ähnliche Wirkung wird durch Verwendung von Säure und Permanganat erzielt Diese beiden Verfahren haben jedoch den Nachteil einer Abnahme der Reissfestigkeit und des Abriebwiderstandes infolge des Faserabbaues.

   Ferner müssen nach diesen-Verfahren behandelte Gewebe beschwert werden, um nach dem Abbau noch ausreichende Festigkeit zu behalten und so den Anforderungen bei ihrer Verwendung zu genü- 
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   Bei einem weiteren Verfahren zur Verhinderung der Schrumpfung von keratinfaserhaltigen Gebilden werden Isocyanate verwendet. Bei der Verwendung von Isocyanaten allein muss man zur Erzielung einer ausreichenden Reaktion und um das Gewebe schrumpfbeständig zu machen, lange unter Rückfluss kochen, was unwirtschaftlich ist. Um die gewünschte Schrumpfbeständigkeit zu erzielen, müssen den Fasern grosse Mengen Isocyanatverbindungen zugesetzt werden, wodurch man jedoch rauhe und steife Gewebe mit einem Griff erhält, der mehr an Rosshaar als an Wolle erinnert. 



   Die Relaxationsschrumpfung und Schrumpfung unter Verfilzen sind aber nicht die einzigen Probleme, die bei keratinfaserhaltigen Geweben auftreten. Diese Gewebe besitzen auch einen geringen Grad an Formstabilität, insbesondere wenn sie feucht sind ; z. B. verschwinden beim   Femhtwerden   praktisch die Bügelfalten von Wollhosen. Dasselbe gilt für die glänzende Appretur auf Wollgeweben beim Appretieren. 
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Das   erfindungsgemässe   Verfahren erfordert zur Erzielung der erforderlichen Stabilisierung und/oder Fixierbarkeit die Verwendung verhältnismässig kleiner Substanzmengen. Das Anwendungsverfahren ist ein einfaches : Die Keratinfasern werden nach irgendeiner üblichen Verfahrensweise mit den verschiedenen Komponenten, z.

   B. als Vorkondensat, aus einer einzigen Lösung behandelt ; oder aber man   imprä-   gniert getrennt, wenn die polymere polyfunktionelle Verbindung z. B. mit Isocyanaten besonders reaktionsfähig ist, wie   z. B.   manche Polyamide, z. B. durch Klotzen, Eintauchen, Besprühen oder ähnliche Verfahren und hierauffolgendes Trocknen und Härten der Komponenten auf den Fasern. Diese Stufen können in in Textilfabriken vorhandenen Tandem-Anlagen durchgeführt werden. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten modifizierten Produkte sind nicht nur fast in jeder Hinsicht den nach bekannten Verfahren behandelten, sondern auch den gleichen Geweben vor der Behandlung überlegen. Beim erfindungsgemässen Verfahren tritt kein Abbau der Wollfaser ein. Im Gegenteil, es werden Verbesserungen der Festigkeit und Abriebbeständigkeit gegenüber unbehandelten Kontrollgeweben erzielt. Es wurde ferner gefunden, dass erfindungsgemäss behandelte Keratinfasern gleichmässiger gefärbt werden können als die nach den bekannten Abbauverfahren behandelten. Die   Keratinfasem   nehmen die Farbstoffe nach der Reaktion mit den erfindungsgemässen Systemen viel leichter und in grösserem Masse auf, so dass für eine. bestimmte Farbnuance weniger Farbstoff erforderlich ist.

   Zum Beispiel ist nach der erfindungsgemässen Behandlung der Keratinfasern bis zu   2   o   weniger Farbstoff zur Erreichung des gleichen Farbtons erforderlich, wenn man die Keratinfasern mit vormetallisierten und sauren Walkfarben 
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 ;1, 2-Cyclohexandiol,   2-Buten-l, 4-diol,    
 EMI4.1 
 
2,9-p-Methandiol,
2, 2, 4-Trimethyl-l, 3-pentandiol,
2,   5-Dimethyl-2,   5-hexandiol   u. dgL ;   durch Alkylenoxyd modifizierte, z. B. 



   Diäthylenglykol, (2-Hydroxyäthoxy)-1-propanol, 
 EMI4.2 
 Glycerin, 1, 2, 6-Hexantriol,' 
 EMI4.3 
 
Mannit,
Galactit,
Talit,
Idit,
Allit,   Altrit,  
Guilit,
Arabit,   Ribit,   Xylit,
Lyxit,
Erythrit,
Threit,
1, 2, 5, 6-Tetrahydroxyhexan,
Mesoinosit,
Saccharose,
Glukose, 

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   l, l-tris- [ (2-Hydtoxyäthoxy)-niethyl]-äthanDiäthanolamin,   Triäthanolamin, 
 EMI6.1 
   N'-tetrakis- (2-Hydroxypropyl)-äthylendiamin,Äthanolamin,   3-Aminopropanol, 4-Amino-l-propanol,   6-Amino-l-hexanol, 10-Amino-l-decanol,   N, N-Di-(hydroxyäthyl)-m-toluidin, 
 EMI6.2 
 
Geeignete polyfunktionelle Säuren können aliphatische Säuren sein, z. B.

   Malon-, Bernstein-, Glutar-, Adipin-, Pimelin-, Suberon-, Azelain-, Sebacin-, ss-Methyladipin-, 1,2-Cyclohexandicarbon-,   Teracon-,   Isatropa-, Zitronen-, Weinsäure u. ähnl. 
 EMI6.3 
 heteroaromatische Säuren, wie Pyridintricarbonsäure, Pyridindicarbonsäure u. ähnl. 



  Geeignete polyfunktionelle Sulfhydrylverbindungen sind z. B. 



  1, 4-Butandithiol, 1, 5-Pentandithiol, 1, 2-HexandithioL Äthylenthioglykol, Propylenthioglykol, 
 EMI6.4 
   -2-Buten-1, 4-dithiol,   
2, 9-p-Methandithiol, Äthylcyclohexyldimercaptan,
2,   2,     4-Trimethyl-1,     3-pentandithiol u. ähnl   Jedoch können die Keratinfasern auch in situ mit Reduktionsmitteln zur Herstellung reaktionsfähiger Sulfhydrylgruppen behandelt werden. 



   Als "nicht-reaktionsfähig" wird hier ein Lösungsmittel bezeichnet, in welchem eine Reaktion zwischen den polyfunktionellen und den monomeren polyfunktionellen Verbindungen sogar in Gegenwart eines Katalysators weitgehend gehemmt ist. Jedoch können kleine Mengen reaktionsfähiger Lösungsmittel anwesend sein, wenn deren Menge so klein ist, dass keine wesentliche Menge von Verbindungen aus-, gefällt wird, mit denen sie reagieren können, d. h. dass genügend mit Keratinfasern reaktionsfähige Substanzen übrigbleiben, um eine ausreichende Schrumpfungshemmung und/oder Fixierbarkeit des Gewebes' oder Gebildes zu gewährleisten. 
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1N, N-Dimethylformamid,   N. N-Dimethylacetamid, 2, 2, 4-Trimethylpentanu. ähnl. Es   können auch Lö-sungsmittelgemische verwendet werden. 



   Die Verwendung eines nicht-reaktionsfähigen organischen Lösungsmittels ermöglicht es, alle gewünschten Reaktionspartner in einer einzigen Lösung zu vereinigen, da die Reaktion zwischen diesen weitgehend gehemmt ist. Hiedurch wird die gleichmässige Anwendung aller Reaktionspartner, auch des Katalysators, auf die Gebilde, in regelbaren   Mengen ; wesentlich-erleichtert.   In Abwesenheit eines nicht-reaktionsfähigen Lösungsmittels würden die Reaktionspartner und Katalysatoren oft recht leicht 

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 reagieren und ein unlösliches polyurethanartiges Kondensationsprodukt bilden, das nicht gut in den gewünschten Mengen und gleichmässig auf die Gewebe oder Gebilde aufgebracht werden kann.

   Diese Reaktion wird jedoch durch Verwendung eines nicht-reaktionsfähigen Lösungsmittels gehemmt und diese hemmende Wirkung setzt sich in dem Gewebe im wesentlichen bis zur Entfernung des Lösungsmittels durch ein übliches Trocknungsverfahren fort. Nach der Entfernung des Lösungsmittels können die verschiedenen Reaktionspartner auf den Keratinfasern aushärten. 



     "Aushärten" bedeutet   hier die Reaktion verschiedener Reaktionspartner, z. B. des blockierten oder nicht blockierten Systems aus Isocyanat und monomerer polyfunktioneller Verbindung mit den Keratinfasern. Es wird angenommen, dass die Reaktionspartner mit den Fasern reagieren, da die Reaktionspartner nach dem Härten aus den Fasern nicht extrahiert werden können. Der Mechanismus der Reaktion mit den Keratinfasern ist jedoch nicht vollkommen geklärt. Es ist z. B. nicht bekannt, ob sich die Komponenten zunächst zu einem Vorkondensat mit   endständigen-N=C=X-Gruppen   verbinden, das dann mit den Keratinfasern reagiert, oder ob die Komponenten einzeln oder nacheinander mit den verschiedenen Gruppen in dem   Wollmolekul,   die aktive Wasserstoffatome enthalten, z.

   B. den Amino-, Hydroxy-; Thiol-, Amido-, Guanidin-,   Carboxyl- und Imidogruppen   reagieren. 



   Es wird jedoch angenommen, dass die in dem erfindungsgemässen Verfahren verwendeten Verbindungen mit endständigen Isocyanatgruppen, entweder in Form eines Vorkondensats oder als polyfunktioneue Isocyanate, z. B. als Gemisch derselben mit polymeren Polyolen in einem nicht-reaktionsfähigen 
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 Gewebe wiederholt in eine kleine Mengen eines Netzmittels enthaltende wässerige Lösung eingetaucht und in bestimmten Zeitabständen zwischen Walzen gequetscht wird. Ähnliche Wirkungen erzielt man beim normalen Färben nach der Behandlung. Dieses Tauchen in wässerige Medien könnte zur Hydrolyse des Reaktionsproduktes der Keratinfasern mit dem Isocyanat und der polymeren Polyhydroxyverbindung oder einem Vorkondensat derselben führen.

   Die Scheuerung oder gleichwertige Behandlung oder andere mechanische Bearbeitung des Gewebes nach der Härtung wird insbesondere bevorzugt. 



   Man kann verschiedene Mengen der einzelnen Reaktionspartner zur Modifizierung der Eigenschaften keratinfaserhaltiger. Gebilde anwenden. Bereits bei einer   etwa 2% igen Gesamtaufnahme   aller zugefügten Komponenten wurde eine ausgezeichnete Hemmung der Relaxation und Schrumpfung unter Verfilzen und/oder ausgezeichnete Fixierbarkeit erzielt. Soll nur eine Hemmung der Relaxationsschrumpfung oder eine geringere Fixierbarkeit erreicht werden, dann kann man geringere Mengen anwenden. 



  Im allgemeinen sind nicht mehr als etwa 6   Gew. -0/0   der Komponenten erforderlich. Grosse Mengen, z. B. bis zu etwa 10% oder mehr, können gegebenenfalls für besondere Verwendungszwecke, bei denen kein weicher Griff erforderlich ist, angewendet werden. 



   Ein weitgehend neutraler PH-Wert des Gewebes oder der Behandlungslösung ergab verbesserte Ergebnisse. Stark basische Lösungen, z. B. mit einem pH-Wert von etwa 9, schädigen bei zu langer Einwirkung die Keratinfasern. Ein pH-Wert von unter etwa 3 verursacht ebenfalls Schwierigkeiten. Das infolge der Carbonisierung unter Verwendung starker Säuren oft stark saure Gewebe wird vorzugsweise 
 EMI8.1 
 2,6-Toluoldiisocyanat, 4, 4'-Diphenylmethandiisocyanat, p - Phenylendiisocyanat, 1, 5-Naphthylendiisocyanat, m-Phenylendiisocyanat, 
 EMI8.2 
   4'-diisocyanat,Xylylen-1, 4-diisocyanat,    Xylylen-1, 3-diisocyanat 
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 -Diphenylen-methandiidosyanat,Xylylen-1, 4-diisothiocyanat u.   ähnl.,   alicyclische Diisocyanate, z. B. 



     Dicyclohexamethan-4, 4'-diisocyanat   u.   ähnl.,   
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 sowie Mischungen derselben und die entsprechenden Isothiocyanate. Unter diesen Verbindungen werden die Aryldiisocyanate wegen ihrer Löslichkeit und leichten Zugänglichkeit bevorzugt. 



   Weitere Isocyanate sind z. B. Polymethylendiisocyanate   und-düsothiocyanate,   z. B. 



   Äthylendiiscyant, Dimethylendiisocyanat,Dodecanmethylendiisocyanat,Hexamethylendiisocyanat, Tetramethylendiisocyanat, Pentamethylendiisocyanat, und die entsprechenden Diisothiocyanate ; 
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 -diisothiocyanat. Butylen-1. 2-diisocyanat, Butylen-1, 3-diisothiocyanatAlkylidendiisocyanate und -diisothiocyanate, z. B.   Äthylidendiisocyaaat   [(CH3CH(NCO)2] und Heptylidendiisothiocyanat   [CH (CH CH (CNS) ;  
Cycloalkylendiisocyanate und -diisothiocyanate, z. B. 1, 4-Diisocyanatocyclohexan, Cyclopenty- 
 EMI9.1 
 
3-diisocyanat-2,3,4-triisocyanat, Benzol-1,3,5-triisocyanat, Benzol-1, 2, 3-triisocyanat, l-Isocyanato-4-isothiocyanatohexan und 2-Chlo4-1,3-diisocyanatoropan. 



   Die bevorzugten Diisocyanate, Diisothiocyanate und gemischten Isocyanat-isothiocyanate haben die allgemeine Formel 
ZCN-R-NCZ, worin R ein zweiwertiger Kohlenwasserstoffrest, vorzugsweise ein Arylrest, und Z ein Chalcogen mit einem Atomgewicht von weniger als 33 ist. Wegen seiner leichten Zugänglichkeit wird Toluylen -2,4-diisocyanat bevorzugt. 



   Diese-erfindungsgemäss verwendeten Isocyanate können von blockiertem Isocyanat stammen, wobei im wesentlichen gleiche Wirkungen erzielt werden. Blockierte Isocyanate und blockierte Vorkondensate mit endständigen Isocyanatgruppen enthalten infolge der Anlagerung von Verbindungen mit aktiven Wasserstoffatomen (die nach dem Zerewitinoff-Verfahren bestimmt wurden) an diese Gruppen wenig oder keine freien Isocyanatgruppen.

   Diese Anlagerungsprodukte sind bei Raumtemperatur verhältnismä- ssig inert (lagerstabil), besitzen jedoch nur eine begrenzte Wärmestabilität, so dass nach dem Erwärmen über eine gewisse Temperatur, genannt die   Entblockierungstemperatur,   das Additionsprodukt aktiviert bzw. freigesetzt wird und so mit den Keratinfasem ein gleichartiges Reaktionsprodukt liefert wie die nicht blockierte Verbindung ;
Bevorzugte adduktbildende Verbindungen ergeben Addukte, die durch Wärme allein aktiviert bzw. deren Blockierung aufgehoben werden kann.

   Typische Verbindungen mit aktiven Wasserstoffatomen, die wärmereversible Addukte bilden, sind z.   B. :  
1. tertiäre Alkohole,   z.   B. tert.-butylalkohol, tert.-Amylalkohol, Dimethyläthinylcarbinol, Di- 
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   1-Chlor-tert.-butylcarbinol   und Triphenylsilinol u. ähnl.   :  
2. sekundäre aromatische Amine, die nur eine Gruppe mit einem Wasserstoffatom enthalten, das mit einer Isocyanatgruppe reaktionsfähig ist, z. B. die Diarylverbindungen, wie Diphenylamin, o-Ditolylamin, m-Ditolylamin, p-Ditolylamin, N-Phenyltoluidin, N-Phenylxylidin,   Phenyl-&alpha;-naphthyl-   amin,   Phenyl-6-naphthylamin, Carbazol   und im Kern substituierte aromatische Verbindungen,   z. B.   



  2,   2'-Dinitrodiphenylamin   und 2, 2'-Dichlordiphenylamin u.   ähnl. :  
3. Mercaptane,   z. B.   2-Mercaptobenzthiazol, 2-Mercatothiazolin, Dodecylmercaptan, Äthyl- 
 EMI9.3 
 
Dimethyl-2-mercaptotliiazol, a-Naphthylmercaptan, a-Naphthylmercaptan,pylmercaptan, Butylmercaptan und Äthinyldimethylthiocarbinol u. ähnl. ;
4. Lactame,   z.B. #-Caprolactam #-Valerolactam, &gamma;-Butyrolactam und ss-Propiolactam;  
5. Imide, z. B. Carbimid, Succinimid, Phthalimid,   Naphthalirnid,   Glutarimid   u.   ähnl. 



   6. einwertige Phenole, in welchen nur die Hydroxylgruppe mit der Isocyanatgruppe reaktionsfähige Wasserstoffatome enthält,   z. B.   die Phenole, Kresole, Xylenole, Trimethylphenole, Äthylphenole, Propylphenole, Chlorphenole, Nitrophenole, Thymol, Carvacrol,   Mono-&alpha;-phenyläthylphenol.   Di- 
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    < x-phenyläthylphenol, Tri- < x-phenyläthylphenol und tert.-Butylphenol u. ähnl. ;Äthyl-n-butylmalonat,     Äthylbenzylmalonat,   Acetylaceton, Acetonylaceton, Benzimidazol und 1-Phenyl-3-methyl-5-pyrazolonu. ähnl. 



   Die adduktbildenden Verbindungen sollen nur eine Gruppe mit einem reaktionsfähigen Wasserstoffatom enthalten, da die Gegenwart von mehr als einer solchen Gruppe unerwünschte Kondensationsreaktionen mit dem Polyisocyanat ermöglichen würde. Bevorzugte adduktbildende Verbindungen sind z. B. 

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   Die Addukte aus der Reaktion eines Polyisocyanats oder eines aus diesem hergestellten Vorkondensats mit einer der vorstehend angeführten Verbindungen werden, wie angenommen wird, durch Wärme aktiviert und in die ursprünglichen Komponenten dissoziiert. Diese Addukte können mit mehrere reak-   tionsfähige Wasserstoffatome   enthaltende Gruppen tragenden Reaktionspartnern vermengt werden, wobei die Bildung von Kondensationsprodukten bis zur Anwendung von Wärme verlangsamt ist. 



   Zur Herstellung der Monoaddukte im allgemeinen werden das Polyisocyanat und die adduktbildende Verbindung gewöhnlich in geeigneten inerten Lösungsmitteln, z. B. Toluol, Methyläthylketon oder   o-Dichlorbenzol,   gelöst. Die Lösungen werden durch Rühren vermengt und hierauf stehen gelassen. Die 
Reaktion ist bei einer Temperatur unterhalb der Zersetzungstemperatur des gewünschten Produktes ein- zuleiten, vorzugsweise bei einer Temperatur von nicht mehr als etwa    100 C.   In den meisten Fällen er- folgt bereits bei Raumtemperatur eine zufriedenstellende Reaktion. Wenn das für die Isocyanatverbin- dung und das blockierende Mittel verwendete Lösungsmittel nicht auch das entstehende Addukt löst, scheidet sich dieses aus der Lösung ab und wird aus dieser durch Filtration oder Verdampfung des Lö- sungsmittels gewonnen.

   Je nach dem verwendeten Reaktionspartner beträgt die für die Bildung des Ad- dukts erforderliche Zeit einige Minuten bis mehrere Stunden. 



   Zur Herstellung eines Monoaddukts eines Polyisocyanats verwendet man gewöhnlich einen Über- schuss an Polyisocyanat, so dass das abgeschiedene Produkt weitgehend reines Monoaddukt ist. Das aus- gefallene Produkt enthält möglicherweise kleine Mengen nicht in Reaktion getretener Reaktionspartner, die gegebenenfalls nach bekannten Verfahren,   z. B. durch Umkristallisieren oder Extraktion, entfernt   werden   können.   



   Nach dem Erwärmen über die   Entblockierungstempera1I,   z. B. während des Härtens, kann das Iso- cyanat mit der polymeren Hydroxyverbindung und den   Keratinfasem   in Gegenwart des blockierenden
Mittels reagieren. Der Mechanismus dieser Reaktion ist nicht besser aufgeklärt als die Reaktion bei
Verwendung nicht blockierter Isocyanate, jedoch lassen die Ergebnisse der Reaktionen auf eine Ähn- lichkeit der Reaktionsmechanismen schliessen. 



   Wird eine blockierte Verbindung verwendet, so kann man das Verhältnis der-N =C =X-Gruppen zu den aktiven Wasserstoffatomen aus der theoretisch nach der Dissoziation vorhandenen Anzahl solcher Gruppen berechnen. 



   Katalysatoren und/oder weitere Reaktionspartner können bei dieser   erfindungsgemässenAusführungs-   form ebenso verwendet werden wie bei Verwendung nicht blockierter Isocyanatverbindungen. 



   Da diese blockierten Isocyanatverbindungen mit   andernReaktionspartnem   oder den Keratinfasern nur nach ihrer Wärmeaktivierung reagieren   können,- sind   sie recht   stabil, so dass   die Verwendung eines nicht-reaktionsfähigen organischen Lösungsmittels nicht notwendig-ist Infolgedessen können die blokkierten Isocyanatverbindungen auf Keratinfasern auch aus wässerigen Systemen, z. B. in Form einer   wäs-   serigen Emulsion oder Dispersion, angewendet werden, jedoch erreicht man ein besseres und gleichmä- ssigeres Eindringen der blockierten Isocyanatverbindungen in die Keratinfasern bei Anwendung dieser Verbindungen in organischer   Lösung.   



     . Die   blockierten Isocyanatverbindungen sind lagerstabil und in manchen Fällen aus Stabilitätsgründen zu bevorzugen, jedoch treten bei Verwendung nicht-reaktionsfähiger Lösungsmittel Schwierigkeiten mit der Stabilität nicht blockierter Isocyanatverbindungen kaum auf, so dass diese im allgemeinen wegen der bei ihrer Verwendung erzielbaren verbesserten Ergebnisse bevorzugt werden. 



   Durch das   erfindungsgemässe   Verfahren können Keratinfasern und insbesondere einem grösseren Anteil von Keratinfasern enthaltenden Geweben dauerhafte Formen erteilt werden, indem man erfindungsgemäss behandelte Keratinfasern härtet, während man gleichzeitig die Fasern in der gewünschten Form hält. Die Keratinfasern und vorzugsweise solche enthaltende Gewebe werden am zweckmässigsten zumindest während der Anfangsstufe der Härtung durch Pressvorrichtungen, die vorzugsweise zur Einleitung und Erleichterung der Härtung erwärmt sind, in der   gewünschten   Form gehalten. Zum Beispiel können als Pressvorrichtungen Handbügeleisen, Plissierpapiere, Muldenpressen, Dekatiervorrichtungen, Papierpressen, Kalanderwalzen,   Hoffmann-Pressen u. ähnl. verwendet werden.'. -,.   



   Es ist erfindungsgemäss auch möglich, eine Kräuselung der Keratinfasern, entweder bei den Geweben oder vor dem Weben, zu erzielen,   z. B.   bei Vorgarn, Faserbändern, Garnen u. ähnl. 



   Vor dem Weben, können die Fasern dadurch fixiert werden, dass man härtet, während man die Fasern in einer gekräuselten oder in anderer Weise deformierten Form hält. 

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   Die erfindungsgemässe Imprägnierung kann vor der Deformierung der Fasern oder gegebenenfalls nach derselben vorgenommen werden, jedoch wird es zwecks besserer Regelung im allgemeinen vorgezogen, die Fasern mit den erfindungsgemäss verwendeten Substanzen vor ihrer Deformierung zu imprägnieren. 



   Ein dauernd gekräuseltes Garn kann auch erhalten werden, indem man das   Gam   zu einem Gewirke strickt und das Gewebe durch Imprägnierung mit den erfindungsgemäss verwendeten Zubereitungen und darauffolgende Härten fixiert. Nach dem Härten und Fixieren wird die Strickware in das Garn aufgetrennt. Das erhaltene Garn ist dauernd in der Form fixiert, in welcher es als Strickware fixiert wurde. 



   Das Fixieren einer Kräuselung bei Keratinfasem in Form eines Gewebes hat sein grösstes Anwendungsgebiet bei "Stretch" -Geweben. Bei der Herstellung von Stretchgeweben aus Reinwlle oder Geweben mit zumindest einem grösseren Anteil an Wollfasern wird ein Grundgewebe durch Tauchen in eine Lösung zum Schrumpfen gebracht, mit oder ohne Reduktionsmittel, um die Amplitude der Kräuselung in den Ketten-und Schutzgamen oder beiden zu erhöhen. Nach der Streckung des Gewebes tritt eine weitgehende Rückkehr zu dieser erhöhten Kräuselungsamplitude ein. Wird ein solches Gewebe erfindungsgemäss behandelt und in geschrumpftem Zustand gehärtet, dann ist die Geschwindigkeit der Rückkehr aus einer gestreckten Form, d. h. die Geschwindigkeit der elastischen Erholung des Gewebes, stark erhöht. 
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   die Aufnahme der Komponenten erhöht.

   In den Beispielen ist die Wirkung der Variation gewisser Bestandteile dadurch gezeigt, dass man die Aufnahme auf der Wolle ermiedrigt, so dass unterschiedliche Wirkungen deutlicher wurden. 



  In den nachstehenden Beispielen wurde zur Herstellung der Lösungen zunächst die monomere Verbindung in Trichloräthylen auf einen Gehalt von weniger als 20% verdünnt. Das blockierte oder nicht blockierte polyfunktionelle Isocyanat wurde bis zum gleichen Gehalt verdünnt und die Lösungen, unter Zusatz von Katalysator, im gewünschten Verhältnis der Komponenten vermengt. Die so erhaltenen Lösungen wurden mit Trichloräthylen weiter verdünnt, je nach der bei der Anwendung der verschiedenen Lösungen auf das Gewebe erzielten Feuchtaufnahme und zur Erzielung der gewünschten Trockenaufnahmen. 



  Beispiel l : Verschiedene Lösungen in Trichloräthylen, die verschiedene Mengen Toluylen-   
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 dung einer Laboratoriumsklotzwalze eine Feuchtaufnahme von   145%   auf dem Gewebe erfolgte. Die Trockenaufnahmen sind in Tabelle 1 aufgeführt. Das verwendete Gewebe war in allen Beispielen ein glattgewebtes, rein wollenes, im Stück gefärbtes Gewebe mit 35 Kettfäden und 24 Schussfäden je 2,54 cm eines Wollestreichgames von 12,5 Nm. Stoffmuster dieses Gewebes wurden mit den Lösungen der Verbindungen imprägniert, 5 min bei 71 C getrocknet und 15 min bei 1210C gehärtet. Die Stoffmuster wurden 48 h unter Raumbedingungen altern gelassen und hierauf auf ihre Relaxations- und filzartige Schrumpfung geprüft. 



   - Die Schrumpfwerte wurden bestimmt, indem man die Stoffmuster 30 min in   600C   warmes Wasser, das 0, 1% Surfonic N-95 (ein nichtionisches Netzmittel) enthielt, tauchte, hierauf im relaxierten Zustand auf Rahmen trocknete, presste und die Abmessungen des Stoffmusters bestimmte, um das Ausmass der Relaxationsschrumpfung festzustellen. Die Stoffmuster (Einsatz 1,36 kg) wurden dann in einer Kenmore-Waschvorrichtung 12 min bei   600C   gewaschen, bei 40,   SOC   gespült und insgesamt 20 min schleudergetrocknet. Der Waschvorgang wurde 9mal wiederholt und hierauf die filzartige Schrumpfung gemessen. Diese Werte sind in der Tabelle 1   aufgeführt.   



   Die Schrumpfprüfungen in allen weiteren Beispielen wurden wie oben beschrieben durchgeführt. 



   Tabelle 1 
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<tb> 
<tb> Aufnahme <SEP> li <SEP> Trockengewicht <SEP> Flächenschrumpfung <SEP> (%)
<tb> Diisocyanat <SEP> Quadrol <SEP> Katalysator <SEP> Relaxations- <SEP> filzartig <SEP> 
<tb> Kontrolle <SEP> 16, <SEP> 1 <SEP> 46,3
<tb> 10, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 20 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 3, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 55 <SEP> 0, <SEP> 3 <SEP> 4, <SEP> 6 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> - <SEP> 1,11 <SEP> 0,3 <SEP> 2,8 <SEP> 3,6
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 55 <SEP> 0, <SEP> 2... <SEP> 2, <SEP> 9 <SEP> 2,7
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 40 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 4, <SEP> 7 <SEP> 2, <SEP> 8 <SEP> 
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 25 <SEP> 0, <SEP> 2.

   <SEP> 3, <SEP> 9 <SEP> 3, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 15 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 6, <SEP> 6 <SEP> 4, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 2,0 <SEP> 0, <SEP> 74 <SEP> 0,2 <SEP> 3, <SEP> 8 <SEP> 3,4
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> : <SEP> 12, <SEP> 7 <SEP> 20, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 2, <SEP> 0 <SEP> 0,10 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 10, <SEP> 0 <SEP> 9,2
<tb> 1, <SEP> 5 <SEP> 0,55 <SEP> 0,15 <SEP> 5,6 <SEP> 2,9
<tb> 1, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 41 <SEP> 0,15 <SEP> 5, <SEP> 5 <SEP> 3, <SEP> 0
<tb> 1, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 12 <SEP> 0, <SEP> 15 <SEP> 8, <SEP> 9 <SEP> 5, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 1, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 37 <SEP> 0, <SEP> 10 <SEP> 6, <SEP> 2 <SEP> 3, <SEP> 8 <SEP> 
<tb> 1, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 27 <SEP> 0, <SEP> 10 <SEP> 6, <SEP> 4 <SEP> 3, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 1, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 08 <SEP> 0, <SEP> 10 <SEP> 9, <SEP> 6 <SEP> 11, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 0,

   <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 18 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 8, <SEP> 6 <SEP> 13, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 0,5 <SEP> 0, <SEP> 14 <SEP> 0,05 <SEP> 8, <SEP> 0 <SEP> 9,6
<tb> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 04 <SEP> 0,05 <SEP> 10, <SEP> 7 <SEP> 32,5
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
Beispiel 2 : Nach dem Verfahren von Beispiel 1 wurde ein Stoffmuster des Gewebes aus Beispiel l mit einer Trichloräthylenlösung behandelt, die Polymethylen-polyphenyldiisocyanat, Katalysa- 
 EMI13.1 
 Katalysator. Nach dem Trocknen, Härten und Altern nach Beispiel 1 betrugen die Relaxations- und filzartige Schrumpfung 3,6 bzw. 2,   0%.   



   Beispiel 3 : 82, 4 Teilen Trichloräthylen wurden 1, 4 Teile 1, 4-Butandiol und 10 Teile Toluy-   len-2, 4-diisocyanat   zugegeben. Das Gemisch trennte sich in zwei Schichten, weshalb 4,2 Teile Ätha- 
 EMI13.2 
 N-Methylmorpholin zugegeben wurden. Ein Stoffmuster nach Beispiel 1 wurde bis zu einer Trockenaufnahme von 10,0% Toluylen-2,4-diisocyanat, 1,4% 1,4-Butandiol und   1, Olo   Katalysator geklotzt. Nach dem Trocknen, Härten und Altem nach Beispiel 1 wurden Relaxations- und filzartige Schrumpfungen von 5, 1 bzw.   0, 190 erhalten..   



   Dieses Verfahren wurde bei einem Gewebe wiederholt, das 15 min bei   121 C   getrocknet, in einem Exsikkator abkühlen gelassen, diesem entnommen und sofort mit der Lösung geklotzt wurde. Es wurden Relaxations- und filzartige Schrumpfungen von 5, 9 bzw. 2,   21o   erhalten. 
 EMI13.3 
 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



      4 : Ein StoffmusterBeispiel 10 :   Man wiederholte das Verfahren des Beispiels 8, ersetzte jedoch die Pimelinsäure durch Phthalsäure und erzielte eine Aufnahme auf dem Gewebe von 7,   6% Diisocyanat, 2, 4%   Phthal- säure und 0, 8% Katalysator. Wieder wurden die Eigenschaften des Gewebes, z. B. die Scheuerfestigkeit und Reissfestigkeit, verbessert, während die Relaxations- und filzartige Schrumpfung weitgehend vermindert wurden. 



     Beispiel 11 :   Man wiederholte das Verfahren nach Beispiel 8, ersetzte jedoch die Pimelinsäure durch Äthylenthioglykol und erzielte eine Aufnahme auf dem Gewebe von 4, 25% Diisocyanat, 0, 75%   Äthylenthioglykol und 0,4% Katalysator. Wieder erhielt man ähnliche Resultate. 



  Weitgehend ähnliche Ergebnisse wurden erhalten, wenn man das Verfahren wiederholte, jedoch das Äthylenthioglykol durch Butandithiol ersetzte und eine Aufnahme auf dem Gewebe von 4,1% Diisocyanat, 0, 9% Butandithiol und 0, 4% Katalysator erzielte. 



  Beispiel 12 : Die nach Beispiel 8 erhaltenen Ergebnisse wurden verbessert, wenn man dem Gewebe, zusammen mit den andern Komponenten, 0, 4% Stannooctoat hinzufügte. 



  Beispiel 13 : Ein Gemisch von Diisocyanat-isomeren mit einem Gehalt von 80 g Toluylen- - 2, 4-diisocyanat und 20% Toluylen-2,6-diisocyanat wurde durch den Zusatz stöchiometrischer Mengen der verschiedenen Verbindungen mit aktiven Wasserstoffen, gelöst in den verschiedenen Lösungsmitteln, mit einem Gehalt der verschiedenen Katalysatoren nach Tabelle 2 blockiert. 



  Nachdem keine Reaktionswärme mehr entwickelt wurde, wurden die Lösungen 3 h auf 80 C erwärmt und mit auf die gleiche Temperatur erwärmtem Lösungsmittel auf einen Feststoffgehalt von 101o verdünnt, worauf man 10%ige Lösungen von Quadrol in Trichloräthylen, die N-Methylmorpholin enthielten, hinzufügte. Die erhaltenen zubereitungen wurden weiter mit 1 : 1-Gemischen. von Trichloräthylen und den für das Blockieren verwendeten Lösungsmitteln verdünnt, so dass eine Feuchtaufnahme von 135%   
 EMI14.1 
 dass   2, 00/0   aktives Diisocyanat vorhanden waren. 



   Das imprägnierte Gewebe wurde hierauf getrocknet und gehärtet, bei den in Tabelle 2 angegebenen Temperaturen
In jedem Falle wurden die Relaxations- und filz artige Schrumpfung der Gewebemuster stark gehemmt. 



   Tabelle 2 
 EMI14.2 
 
<tb> 
<tb> Blockierendes <SEP> Mittel <SEP> Lösungsmittel <SEP> Katalysator <SEP> Härtungstemperatur
<tb> ( C)
<tb> Äthanol <SEP> Äthanol <SEP> keiner <SEP> 160
<tb> 2-Methyl-2-propanol <SEP> Toluol <SEP> Triäthylamin <SEP> 150
<tb> m <SEP> - <SEP> Kresol <SEP> Benzol <SEP> Triäthylamin <SEP> 95 <SEP> 
<tb> o-Nitrophenol <SEP> Toluol <SEP> Triäthylendiamin <SEP> 85
<tb> o-Chlorphenol <SEP> Chloroform <SEP> Triäthylamin <SEP> 65
<tb> Guaiacol <SEP> Chloroform <SEP> Triäthylamin <SEP> 100
<tb> Resorcin <SEP> Dioxan <SEP> Triäthylamin <SEP> 90
<tb> Phloroglucin <SEP> Dioxan <SEP> Triäthylamin <SEP> 120 <SEP> 
<tb> 1-Dodecanthiol <SEP> Toluol <SEP> Triäthylamin <SEP> 120
<tb> Thiophenol <SEP> (Benzene- <SEP> Chloroform <SEP> Triäthylendiamin <SEP> - <SEP> 100 <SEP> 
<tb> thiol)

  
<tb> Acetessigsäureäthylester <SEP> Toluol <SEP> Natriummethylat <SEP> 100
<tb> Malonsäurediäthylester <SEP> Toluol <SEP> Natriummethylat <SEP> 95
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 Tabelle 2 (Fortsetzung) 
 EMI15.1 
 
<tb> 
<tb> Blockierendes <SEP> Mittel <SEP> Lösungsmittel <SEP> Katalysator <SEP> Härtungstemperatur
<tb> ( C)
<tb> e-Caprolactam <SEP> Toluol <SEP> Triäthylendiamin <SEP> 150
<tb> Carbamidsäureäthylester <SEP> Tetrachlorkohlenstoff <SEP> Triäthylamin <SEP> 135
<tb> Borsäure <SEP> Tetrahydrofuran <SEP> keiner <SEP> 85
<tb> 
 
Weitgehend ähnliche Ergebnisse wurden erzielt, wenn diese Verbindungen mit aktiven Wasserstoffatomen zur Blockierung des Vorkondensats aus Beispiel 1 verwendet und dieses blockierte Vorkondensat auf das Gewebe aufgebracht und unter den gleichen Bedingungen gehärtet wurde. 



   Ähnliche Ergebnisse wurden erhalten, wenn man Quadrol durch   1, 410 1, 4-Butandiol, 1, SO/O   Methyldiäthanolamin, 1,   4%   Trimethylolpropan,   1, 1lo Pentaerythrit, 1, 8% Triäthanolamin, 1, 2 Pimelin-   säure, 1,4% Azelainsäure, 1,2% Pimelinsäure, 2,4% Phthalsäure und   0, 751o   Äthylenglykol ersetzte. 



  Allerdings war der Griff der mit Quadrol behandelten Gewebe etwas besser als der der andern Proben. 



     Beispiel 14 :   Die Zubereitungen aus Beispiel 13 führen zu weitgehend ähnlichen Ergebnissen bei ihrer Anwendung in wässeriger Emulsion, jedoch haben die so behandelten Gewebe einen etwas härteren   Griffez   
 EMI15.2 
 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 :Stoffmusters etwas besser war. Allerdings war die Verbesserung bei den über Nacht gealterten Stoffmustern nicht so ausgeprägt wie bei dem nach der Behandlung auf der Hoffmann-Presse nicht erwärmten Stoffmuster. 



   Beispiel 18 : Verschiedene Stoffmuster wurden wie im Beispiel 17 bis zur gleichen Aufnahme der verschiedenen Komponenten geklotzt. Alle Stoffmuster wurden 5. min bei   710C   getrocknet und hierauf ein Muster nach Beispiel 17 unter 30 sec langem Dämpfen, 30 sec langem Backen und 10 sec langem Evakuieren gefaltet. Nach dem Falten wurde dieses Stoffmuster 10 min auf 1210C erwärmt. 



   Die übrigen Stoffmuster wurden ebenfalls   10min   auf 1210C erwärmt, jedoch erst nach einem Zeitraum von 15 min bzw. 1, 3,6 und 18 h gefaltet. 



   Das Stoffmuster, das gefaltet und hierauf wärmegehärtet wurde, zeigte eine ausgezeichnete Beständigkeit der Falte. Die übrigen Stoffmuster hatten Falten von abnehmender Schärfe. Zum Beispiel hatte das Stoffmuster, das nach einem Zeitraum von 15 min gefaltet worden war, eine Falte guter Qualität. Noch nach einem Zeitraum von 6 h wurden gute Qualitäten der Falte erzielt. Nach einem Zeitraum von 18 h jedoch wurde nurmehr eine Qualität der Falte von 1, 0 oder überhaupt keine Falte erhalten. 



   Beispiel 19: Weitgehend dauerhafte Falten wurden erhalten,   wenn Reinwollgewebe nach den  
Beispielen 1 bis 16 behandelt, jedoch nach Beispiel 15 gefaltet und kondensiert wurden. Die besten Ergebisse in bezug auf dauerhafte Faltung wurden bei den Gewebemuster erzielt, bei welchen sowohl die Relaxations- als auch die filzartige Schrumpfung niedrig waren. Bei dem Verfahren nach Beispiel 13 waren die in dem Gewebe erzeugten Falten weitgehend dauerhaft, nach Faltung in der Hoffmann-Press wenn-als blockierendes Mittel m-KresoL o-NitrophenoL   o-ChlorphenoL   Thiophenol, Acetessigsäure- äthylester, Guaiacol, Resorcin, Borsäure oder Malonsäurediäthylester verwendet wurden.

   Jedoch wurden bessere Ergebnisse erzielt, wenn das Gewebe 5 min auf 1210C erwärmt wurde, da diese Temperatur die Entblockierungstemperatur für diese Verbindungen übersteigt und eine Freisetzung aktiver Isocyanatgruppen sichert. Für die bei höheren Temperaturen aktivierten blockierten Verbindungen, d. h. Verbindungen, bei welchen das blockierende   Mittel Äthanol, 1-Methyl-2-propanol,   Phloroglucin, 1-Dodecanthiol, Thiophenol, Acetessigsäureäthylester, c-Caprolactam oder   Carbamidsäureäthylester   war, wurde auf die in Tabelle 2 bei den einzelnen Verbindungen aufgeführten   Entblockierungstemperaturen   erwärmt. 



     Beispiel 20 : Ein Reinwollgewebe   wurde mit der Lösung aus Beispiel 15 bis zu der gleichen Aufnahme behandelt. Nach Trocknen bei   71 C   wurde das Gewebe gepresst, indem man es durch einen Dreiwalzenkalander, mit einer fasergefüllten Walze zwischen zwei Stahlwalzen in vertikaler Anordnung, hindurchführte. Die fasergefüllte Walze war eine 55/45 mit   Maishülsenfasern   gefüllte Walze. Es wurden Temperaturen von etwa 177  C und Drücke von etwa 80 t, entsprechend 5800 kg/dm an der Berührungsstelle, angewendet. Das Gewebe wurde dann fertigdekatiert, indem man bei 422 atü Dampf durch das Gewebe drückte und 10 min nach dem Durchbrechen unter diesem Dampfdruck hielt. Das so behandelte Gewebe besass hohen Glanz, der sich bei Dampfdekatieren und Befeuchten als daherhaft erwies. 



   Die reaktionsfähigen   Verbindungen können,   wie oben erwähnt, alle aus einer einzigen Lösung auf das Gewebe angewendet werden, z. B. durch Klotzen, Versprühen od.   ähnl.,   u. zw. in einem kontinuierlichen Verfahren mit hohem Ausstoss. Zum Beispiel sind Produktgeschwindigkeiten von 54 m/min oder mehr mit einer üblichen Klotzanlage vollkommen möglich, da das Gewebe mit der Lösung nur bis zu   seiner Imprägnierung in Kontakt sein   muss und diese bei Wollgeweben in organischen Lösungen sehr rasch erfolgt. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann zur Hemmung der Relaxationsschrumpfung bei jedem Wollgewebe angewendet werden, auch bei gestreckten und in gestreckter Form zur Erzielung grösserer Masse getrockneten Geweben. Normalerweise gehen die auf diese Weise erhaltenen grösseren Masse bei späterem Feuchtwerden wieder verloren, z. B. bei der Behandlung zur Schrumpfungshemmung nach bekannten Verfahren oder während des Dekatierens, das bei Geweben nach der Behandlung zur Hemmung der Relaxationsschrumpfung nach üblichen Verfahren erforderlich ist.

   Die durch Strecken und Trocknen in gestreckter Form erhaltenen höheren Masse bleiben jedoch nach der erfindungsgemässen Behandlung der Gewebe erhalten, da während der Behandlung im wesentlichen keine Relaxationsschrumpfung eintritt, zum Unterschied von den früheren Verfahren mit Tauchen in Wasser.   Das erfindungsgemäss   behandelte Gewebe bleibt ferner bei seiner späteren Verwendung gegen Relaxationsschrumpfung widerstandsfähig, so dass es gefärbt, gescheuert oder in anderer Weise behandelt werden kann, ohne   wesentlichenMassver-   lust und zum Unterschied von gestreckten Geweben aus bekannten Verfahren bei gleichartiger Nachbehandlung.

   Ferner können erfindungsgemäss behandelte Gewebe dem Verbraucher in einer für das Zu- 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 schneiden geeigneten Form geliefert werden, ohne dass sie zur Stabilisierung der Masse dekatiert werden mussten. 



    PATENT ANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Modifizierung der Eigenschaften eines keratinfaserhaltigen Gegenstandes, insbesondere keratinfaserhaltiger Textilgewebe, durch Reaktion eines polyfunktionellen Isocyanats mit einer monomeren polyfunktionellen Verbindung,   dadurch gekennzeichnet,   dass man die Fasern mit einer Lösung behandelt, die sowohl das polyfunktionelle Isocyanat als auch die monomere polyfunktio-   ne ! le Verbindung, vorzugsweise   eine Polyhydroxyverbindung, eine Säure, eine Sulfhydrylverbindung oder Gemische derselben, enthält. 
 EMI17.1 


Claims (1)

  1. ganischen Lösung des polyfunktionellen Isocyanats und der monomeren polyfunktionellen Verbindung imprägniert.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als polyfunk- üonelles Isocyanat ein Material mit zumindest zwei-N = C =X-Gruppen, worin X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom ist, verwendet, insbesondere ein zumindest zwei-N=C=0-Gruppen enthaltendes Material, vorzugsweise ein Aryldiisocyanat, zweckmässig Toluylen-2, 4-diisocyanat.
    4. Verfahren nach einem der Ansprüche l bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man das EMI17.2 <Desc/Clms Page number 18>
    15. Verfahren nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass man ein verwendetes, blockiertes polyfunktionelles Isocyanat bis zur Härtung weitgehend in blockiertem Zustand erhält.
AT822663A 1962-10-15 1963-10-14 Verfahren zum Modifizieren der Eigenschaften eines keratinfaserhaltigen Gegenstandes AT275467B (de)

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