AT246936B - Verfahren zur Herstellung von neuen 10-Alkenyl-steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 10-Alkenyl-steroiden

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AT246936B AT521462A AT521462A AT246936B AT 246936 B AT246936 B AT 246936B AT 521462 A AT521462 A AT 521462A AT 521462 A AT521462 A AT 521462A AT 246936 B AT246936 B AT 246936B
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen 10-Alkenyl-steroiden 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   10-Alkenyl-steroiden,   welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man auf ein 3-Hydroxy-steroid mit aromatischem   A-Ring   in wässerig-alkalischem Medium eine Alkenylverbindung der Formel 
 EMI1.1 
 
 EMI1.2 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 in Stellung 4 und schliesslich Produkte mit   alkenylierter 3-Hydroxygruppe (3-Alkenyl ther). Unter Ver-   wendung von Östron als Ausgangssteroid und von Allylbromid als Alkenylierungsmittel bilden sich so z. B. 
 EMI2.1 
 Allyl steht : 
 EMI2.2 
   Die Verbindungen UI und   IV stellen para-Dienone dar, die Verbindungen Va bzw. Vb ortho-Dienone. 



  In der Verbindung VI ist der aromatische Charakter des Ringes A unverändert geblieben. Unter den 
 EMI2.3 
 
III,mengenmässig das   para-Dienon   der Formel III. Das erfindungsgemässe Verfahren stellt somit einen präparativ gangbaren Weg zur Ent-aromatisierung von Steroiden mit aromatischem A-Ring unter Einführung einer Alkenylgruppe in die 10-Stellung und Ausbildung einer   Dienon-GruppierungimRingA   dar. 



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhältlichen neuen   10-Alkenyl-d'4-3-keto-steroide   besitzen zum Teil therapeutisch wertvolle Eigenschaften, z. B. androgene und anabolische Wirksamkeit. Sie sollen dementsprechend als Heilmittel in Form von Präparaten Verwendung finden, welche sie in Mischung mit einem für die Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder anorganischen 

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   inertenTrägermaterial   enthalten, wie z. B. Wasser, Alkohol, Gelatine, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, pflanzliche Öle, Polyalkylenglykole usw. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form,   z. B. als   Tabletten, Dragées, Suppositorien, Kapseln, oder in flüssiger Form,   z. B. als   Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen.

   Gegebenenfalls sind sie sterilisiert und bzw. oder enthalten Hilfsstoffe,   wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Ver-   änderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten. 



   Die Verfahrensprodukte können ausserdem als Zwischenprodukte für die Herstellung weiterer physiologisch aktiver Verbindungen verwendet werden, wobei die auf dem Steroidgebiet üblichen Methoden 
 EMI3.1 
 getragen und 1 h bei 400 gut gerührt. Dann wird eine Spur Kupferpulver zugegeben und 1, 3 ml Allylbromid (15, 0. 10-3 Mol) während 1 h unter Rühren zugetropft. Daran anschliessend werden 3 ml 5 n-Kalilauge zugegeben und 1/2 h gut gerührt um weitere Mengen Östron in das Kaliumsalz zu verwandeln. 



  Hierauf lässt man wieder Allylbromid während 1 h zutropfen. Die Zugabe von Lauge und Allylbromid wird in obiger Weise nochmals wiederholt. Abschliessend wird das Reaktionsgemisch bei Zimmertemperatur über Nacht gerührt. Das System bleibt dabei inhomogen. 



   Man nimmt dann in Chloroform auf und extrahiert die wässerige Phase mit Chloroform. Die vereinigten Chloroformextrakte werden filtriert, über Natriumsulfat getrocknet und im Rotationsverdampfer bei Zimmertemperatur   einge, ; ngt,   wobei eine gelbe, ölige Masse zurückbleibt. Diese Substanz wird mit wenig Chloroform (3 ml als Minimalmenge) auf eine mit Benzol vorgewaschene Säule von 100 g Aluminiumoxyd aufgetragen. Es wird dann mit 11 Benzol und hierauf mit   Benzol/Ather   3 : 1 eluiert, wobei Fraktionen von 25 ml aufgefangen werden.

   Die Abgrenzung der einzelnen Fraktionen aus dem Chromatogramm erfolgt durch Dünnschichtchromatographie an Aluminiumoxyd mit Chloroform/Benzol 1 : 1 und anschliessendes Besprühen mit einer   l igen Lösung   von   KMnQ   in   6% iger Sodalësung,   wobei die Substanzen gelbe Flecken auf rotem Hintergrund ergeben. Die Fraktionen 4 - 23 enthalten hauptsächlich den Allyläther der Formel VI (602 mg), die Fraktionen 25-50 sind leer, während die Fraktionen 51 - 150 Dienone enthalten. Spätere Fraktionen enthalten keinePara-Dienone mehr (Dünnschichtchromatogramm, IR). Zur Rückgewinnung von nicht umgesetztem   Östron wird   die Kolonne mit Methanol ausgewaschen und das Östron durch Kristallisation von den kernallylierten, phenolischen Produkten getrennt.

   Die Fraktionen   51 - 76   enthalten 58 mg gelbliche, beim Eindampfen am Rotationsverdampfer kristallisierende Substanz, die sich aus Äther/Pentan in farblosen Prismen kristallisieren lässt. Es handelt sich um eine Verbindung der Formel Va oder Vb. Die Fraktionen   76 - 93   (86 mg) sind Mischfraktionen zweier weiterer Dienone, von denen die Hauptsubstanz in den Fraktionen 96 - 110 (gelb, 102 mg) und 110 - 125 (farblos,   49   mg) auftritt, deren Menge dann wieder abnimmt in den Fraktionen 125 - 150 (46 mg), während - spätere 
 EMI3.2 
 
Aus denMischfraktionen 76 - 93 lässtkristallisieren (etwa 20 mg). Es handelt sich um die Verbindung der Formel IV. Die Fraktionen   96 - 150   ergeben etwa 220 mg einer Substanz, die durch wiederholte Dünnschichtchromatographie farblos erhalten werden kann.

   Es handelt sich um die Verbindung der Formel III   (19-Vinyl-A-androstadien-3, 17-dion).   



   Alle Verbindungen zeigen im IR Vinylabsorption. 



   Das in etwa   2%   Ausbeute (berechnet auf eingesetztes   Östron)   erhaltene Ortho-Dienon der Formel Va bzw. Vb wurde zur Reinigung mehrmals aus Äther/Pentan umkristallisiert. Farblose Prismen. Schmelz- 
 EMI3.3 
 ; UV-Absorption À 95% C(5-Ring-Keton), 6,   02     (konj.   Carbonyl),   6, 15 , 6, 45 (C=Ckonj.).   



   Der Stoff gab bei der thermischen Claisenumlagerung 2,4-Diallyl-östron. Die Verbindung zeigt das UV-Maximum an derselben Stelle wie 4,   4-Diacetoxy-A")-ostradien-3, 17-dion.   Es ist daher möglich, dass sich die beiden Allylreste in der Stellung 4 befinden. 
 EMI3.4 
 
152-154 ; UV-Absorption:\lagerung 2, 4-Diallyl-östron. 



   Das hauptsächlich gebildete Para-Dienon der Formel III verhielt sich dünnschichtchromatographisch als einheitlich und lieferte bei der thermischen Umlagerung dieselben Produkte wie Östronallyläther 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 ein Bis-2,   4-Dinitrophenylhydrazon   vom Schmelzpunkt   158-159, 5 .   



   Claisenumlagerungen : a) von   Östronal1yläther :  
200 mg Östronallyläther vom Schmelzpunkt 108 - 1090 aus den Fraktionen   4-23   gewonnen, wurden mit 1,5 ml reinem Diäthylanilin im Hochvakuum 8 h auf 2000 erhitzt. Nach der üblichen Aufarbeitung wurde das erhaltene Gemisch der Phenole mit    CHCL   an Silikagel der Dünnschichtchromatographie unterworfen, wobei die zwei Flecken des 2- und 4-allyl-östrons auftraten. 



   In genannter Weise wurde eine Probe des Para-Dienons der Formel   m   behandelt. Das Reaktions- 
 EMI4.2 
 Phenolgemisch. Der Versuch beweist-zusammen mit den andern Daten-zugleich die Struktur der Verbindung m und weist auf die Einheitlichkeit dieser Verbindung hin. b) In derselben Weise behandelte man Proben der Dione IV und Va bzw. Vb. Hier entstand aus beiden-Dienonen nur ein dünnschichtchromatographisch identisches Reaktionsprodukt, nämlich das 2, 4-Diallylöstron. Dieses lässt sich dünnschichtchromatographisch infolge rascher Wanderung sehr glatt von dem Monoallylöstron unterscheiden. Bei der Umlagerung von Va bzw.   Vb   trat neben dem Fleck des 2, 4-Diallylöstrons im Dünnschichtchromatogramm noch ein sehr schwacher, wenig wandernder Fleck auf, der wahrscheinlich von einem Dimeren von Va bzw. Vb herrührt. 



   Beispiel 2   : 12, 0 g (4, 45. 10-2   Mol) feinzerteiltes Östron werden zusammen mit 178 ml 0,5 n-Kalilauge (8,   9. 10 -2   Mol) in ein Reaktiongefäss gebracht, das sich in einem Wasserbad von 40  befindet. Nach etwa   einerhalben'Stunde   gibt man zum Gemisch unter intensivem Rühren im Verlaufe von 2 h 7,4 ml (10,35 g   =-8, 5. 10-2 Mol) Allylbromid   zu. Anschliessend setzt man 17, 8 ml 5 n-Kalilauge (8,   zo   Mol) auf einmal zu und rührt das Gemisch 30 min. Man gibt dann noch zweimal auf gleiche Weise je 7,4 ml Allylbromid und 17,8 ml 5 n-Kalilauge zu. Zum Schluss tropft man noch ein viertes Mal 7,4 ml Allylbromid im Verlaufe von 2 h zu und rührt über Nacht bei Zimmertemperatur weiter. Das Reaktionsgemisch wird dann zweimal mit je 100 ml reinem Benzol extrahiert.

   Den wässerigen Anteil sättigt man mit Natriumchlorid ab und extrahiert ein drittes Mal mit 100 ml reinem Benzol. Die vereinigten Benzolextrakte wäscht man mit Wasser, trocknet sic mit wasserfreiem Natriumsulfat und entfernt das Benzol mit Hilfe eines Dünnschichtverdampfers bei 400. Um überschüssiges Allylbromid zu entfernen, wird der ölige gelbe Rückstand dreimal mit je 20 ml reinem Benzol zur Trockne eingedampft. 



  Man erhält so 17,5 g eines nahezu geruchlosen Öls. 



   Das erhaltene Rohprodukt (17,5 g) kann wie folgt gereinigt werden : 
 EMI4.3 
 bis 450) zu einem giessbaren   Brei rnd fUllt   diesen in ein Chromatographierohr ein. Man löst das Rohprodukt (17, 5 g) in 30   ml   reinem Benzol und gibt es auf die Silicagel-Säule. Hierauf eluiert man mit 10 1   Petroläther ! Äther (4 :   1), indem man diese 10 1 innerhalb 35 - 50 min durch die Säule laufen lässt. Nach dem Abdampfen des Lösungsmittels im Vakuum und bei Temperaturen von höchstens 400 verbleiben 9,5 g eines zitronengelben Öls, das beim Stehenlassen grösstenteils kristallisiert. Dann eluiert man die Säule mit 10 1 Petroläther/Äther (1 : 1); Durchlaufzeit etwa 35 min. Es resultieren 4,6 g eines braungelben Öls. Schliesslich eluiert man mit 6 - 71 Äther, wobei Fraktionen von je etwa 500 ml aufgefangen werden.

   Mit Hilfe der Dünnschichtchromatographie kontrolliert man die Zusammensetzung der einzelnen Fraktionen. Im allgemeinen enthält die erste Ätherfraktion kein   19-VinyI-A'-androstadien-3,   17-dion. 



  Die nächsten   Atherfraktionen   (zusammen etwa   4-51)   enthalten 1,6 g dieser Verbindung in einer Reinheit bis zu   85%.   Die letzten Fraktionen sind frei von dieser Substanz. 



   Das erhaltene Produkt (1, 6 g) kann einer zweiten Reinigungsoperation wie folgt unterworfen werden : Man vermischt   400 ml   Silicagel mit Petroläther zu einem giessbaren Brei und füllt in ein Chromato- 

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 graphierohr ein. Man trägt dann die Substanz (1,6 g), gelöst in 30 ml reinem Benzol auf die Säule auf und sammelt folgende Fraktionen : 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> 1500 <SEP> ml <SEP> Petroläther
<tb> 1500 <SEP> ml <SEP> Petroläther-Äther <SEP> 50/0 <SEP> 
<tb> i <SEP> 1500 <SEP> ml <SEP> Petroläther-Äther <SEP> 10%
<tb> 2000 <SEP> ml <SEP> Petroläther-Äther <SEP> 20%
<tb> 2 <SEP> 000 <SEP> ml <SEP> Petroläther-Äther <SEP> 50% <SEP> 
<tb> 
 
 EMI5.2 
 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. EMI5.3 <Desc/Clms Page number 6> worin Rl, R2 und R3 Wasserstoff oder Niederalkyl und X das Anion einer starken anorganischen oder organischen Säure bedeuten, einwirken lässt und aus dem Gemisch der erhaltenen alkenylierten Steroide das 10-Alkenyl-'-3-keto-steroid isoliert.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Östron oder Östradiol als Ausgangssteroid verwendet.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Alkenylverbindung ein Allylhalogenid, insbesondere Allylbromid, verwendet. EMI6.1
AT521462A 1961-07-21 1962-06-29 Verfahren zur Herstellung von neuen 10-Alkenyl-steroiden AT246936B (de)

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