KR102177774B1 - 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 순수한 코발트 및 니켈 분말을 회수할 수 있으며, 종래에 이용되는 산 침출 공정법이 아닌 수 침출 공정법으로 이용하여 온화한 공정 조건 하에서 수행될 수 있는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법에 관한 것이다.

Description

폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법 {A method for recovering cobalt and nickel powder from a waste LiNiCoAlO2}
본 발명은 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 순수한 코발트 및 니켈 분말을 회수할 수 있으며, 종래에 이용되는 산 침출 공정법이 아닌 수 침출 공정법으로 이용하여 온화한 공정 조건 하에서 수행될 수 있는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법에 관한 것이다.
리튬이온전지는 충전 또는 방전 성능이 우수하고 에너지 밀도가 높기 때문에 이차전지로 널리 사용되고 있으며, 특히 휴대폰 및 노트북 등의 소형 전자제품에 광범위하게 활용되고 있다. 최근 전기자동차 등의 보급이 가시화되면서 대용량 리튬전지의 개발이 활발하게 진행되고 있다.
한편, 리튬 이온전지의 양극은 양극물질, 도전체, 바인더, 집전체로 이루어져 있으며, 양극물질(active cathode materials)로는 가역성(reversibility)이 우수하고, 낮은 자가 방전율, 고용량, 고에너지 밀도를 갖고, 합성이 용이한 리튬코발트산화물(LiCoO2)이 널리 사용되고 있다. 또한, 최근에는 고가인 코발트(Co)의 사용량을 줄이기 위해 Ni, Mn등이 함께 포함된 Li(NiCoMn)Ox와 같은 3원계의 리튬 복합금속 산화물 등도 양극 물질로 이용되고 있다. 그러나 상기와 같은 양극물질 모두 적어도 5 중량% 이상의 리튬, 및 니켈, 코발트, 망간과 같은 유가 금속을 다량 함유하고 있어, 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 고가의 유가 금속을 회수하기 위한 방법에 관심이 주목되고 있다.
특히, 리튬 이온전지에 사용되는 대표적인 양극물질로는 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)이 있으나, 상기 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물은 층상 구조를 가져 대중적으로 이용되고 있으나, 구성되는 유가 금속이 비싸 재이용 가능 방법에 대한 연구가 필수적인 상황이다.
종래에는 폐 리튬 이온전지로부터 유가 금속을 회수하는 방법 중 하나로 질산, 황산, 염산 등의 강산을 사용하여 폐 리튬 이온전지의 양극물질을 용해한 뒤 중화반응을 행하여 리튬과 기타 금속화합물을 분리 회수하는 방법이 사용되었다. 다만, 상기 회수 방법은 리튬과 금속 화합물이 함께 산에 용출되어 분리되므로, 이를 다시 리튬 이온전지의 제조에 사용하기 위해서는 리튬 화합물과 기타 금속 화합물을 분리하는 추가적인 공정이 필요한 한계가 있었다.
또한, 이러한 방법들은 경제적으로 많은 비용을 필요로 하고, 상당한 양의 알루미늄을 제거하기 위하여 많은 양의 알칼리를 필요로 하며, 여과 또한 매우 힘들어지는 문제점이 있었다.
따라서, 전술한 문제점을 보완하기 위해 본 발명가들은 산 침출 공정법을 이용하지 않는 폐 리튬 이온전지의 양극물질(cathode active material)로부터 순수한 금속 분말을 회수하는 방법의 개발이 시급하다 인식하여, 본 발명을 완성하였다.
대한민국 등록특허공보 제10-0560005호 대한민국 등록특허공보 제10-1497041호
본 발명의 목적은 종래에 이용되는 산 침출 공정법이 아닌 수 침출 공정법으로 이용하여 온화한 공정 조건 하에서 수행될 수 있어 환경오염을 줄일 수 있으며, 공정법을 단순화하여 경제적이면서, 대량 산업화에 적합한 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 산화물 또는 혼합물의 형태가 아닌 높은 순도와 회수율로 순수한 코발트 및 니켈 분말을 회수할 수 있어, 다양한 분야에 재이용 가능한 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 수(水) 침출 공정법을 이용하여 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공한다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 하기의 단계를 포함하는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공한다.
(S1) 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)을 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 통해 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 시키는 단계;
(S2) 상기 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3를 수 침출 공정법을 이용하여 코발트 및 니켈 화합물로 재결정하는 단계;
(S3) 상기 재결정 후, 650 내지 800 ℃에서 수소 환원 공정을 통해 코발트 및 니켈 혼합분말을 제조하는 단계; 및
(S4) 상기 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말에 열 분해 반응을 수행하여 상기 코발트 및 니켈 분말로 분리하여 수득하는 단계.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계에서 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(NCA)은 CO2 가스 존재 하에 650 내지 800 ℃에서 1 내지 5 시간 동안 수행되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계는 하기 [식 1]과 같이 반응하여 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 되는 것을 특징으로 한다.
[식 1]
LiNiCoAlO2(s) + CO2(g) → CoO(s) + NiO(s) + Li2CO3(s)
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계에서 수 침출은 상기 (S1) 단계에서 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3의 총 무게 대비 증류수는 1: 4 내지 6(상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3 총 무게:증류수)의 무게비로 수행되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 수 침출 공정법에 의한 재결정 수행 후, 감압 여과하여 증류수에 불용성인 CoO 및 NiO를 회수하는 단계;를 추가적으로 수행하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4) 단계는 하기의 단계로 구성되는 것을 특징으로 한다.
(S4a) 상기 (S3) 단계에서 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말을 CO 열분해 수행하여, 하기 [식 2]와 같이 코발트 분말을 수득하는 단계; 및
(S4b) 상기 (S4a)에 의해 수득된 Ni(CO)4(g)를 아르곤 기체 존재 하에, 열분해 공정을 수행하여 하기 [식 3]과 같이 니켈 분말을 수득하는 단계.
[식 2]
Ni + Co + 4CO(g) → Ni(CO)4(g) + Co
[식 3]
Ni(CO)4(g) → Ni + 4CO(g)
본 발명에 있어서, 상기 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 회수된 코발트 및 니켈 분말은 99 % 이상의 순도를 나타내는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 회수된 코발트 및 니켈 분말은 95 내지 99 %의 회수율을 나타내는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법은 종래에 이용되는 산 침출 공정법이 아닌 수 침출 공정법으로 이용하여 온화한 공정 조건 하에서 수행될 수 있어 환경오염을 줄일 수 있으며, 공정법을 단순화하여 경제적이면서, 대량 산업화에 적합한 효과를 나타낸다.
또한, 본 발명의 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법은 산화물 또는 혼합물의 형태가 아닌 높은 순도와 우수한 회수율로 순수한 코발트 및 니켈 분말을 회수할 수 있어, 다양한 분야에 재이용 가능한 효과를 갖는다.
도 1은 본 발명의 원재료인 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)의 XRD 회절패턴이다.
도 2는 본 발명의 (S1) 단계에서 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 (a) 600 ℃ 및 (b) 700 ℃에서 수행하여 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리된 상태의 XRD 회절패턴이다.
도 3은 본 발명의 (S2) 단계에서 수 침출 공정 수행 후 회수된 CoO 및 NiO의 XRD 회절패턴이다.
도 4는 본 발명의 (S3) 단계에 의해 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말의 XRD 회절패턴이다.
도 5는 본 발명의 (S4) 단계에 의해 단일 코발트 및 니켈 분말로 수득되는 것을 대략적으로 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명의 (S4) 단계에 분리하여 수득된 (a) 코발트 및 (b) 니켈 분말의 XRD 회절패턴이다.
도 7은 본 발명의 (S4) 단계에 분리하여 수득된 (a) 코발트 및 (b) 니켈 분말의 SME 이미지이다.
본 발명은 수(水) 침출 공정법을 이용하여 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공한다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법
본 발명은 하기의 단계를 포함하는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법을 제공한다.
(S1) 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)을 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 통해 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 시키는 단계;
(S2) 상기 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3를 수 침출 공정법을 이용하여 코발트 및 니켈 화합물로 재결정하는 단계;
(S3) 상기 재결정 후, 650 내지 800 ℃에서 수소 환원 공정을 통해 코발트 및 니켈 혼합분말을 제조하는 단계; 및
(S4) 상기 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말에 열 분해 반응을 수행하여 상기 코발트 및 니켈 분말로 분리하여 수득하는 단계.
도 1은 본 발명의 원재료인 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)의 XRD 회절패턴이며, 도 2는 본 발명의 (S1) 단계에서 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 (a) 600 ℃ 및 (b) 700 ℃에서 수행하여 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리된 상태의 XRD 회절패턴이고, 도 3은 본 발명의 (S2) 단계에서 수 침출 공정 수행 후 회수된 CoO 및 NiO의 XRD 회절패턴이며, 도 4는 본 발명의 (S3) 단계에 의해 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말의 XRD 회절패턴이고, 도 5는 본 발명의 (S4) 단계에 의해 단일 코발트 및 니켈 분말로 수득되는 것을 대략적으로 나타낸 도면이며, 도 6은 본 발명의 (S4) 단계에 분리하여 수득된 (a) 코발트 및 (b) 니켈 분말의 XRD 회절패턴이고, 도 7은 본 발명의 (S4) 단계에 분리하여 수득된 (a) 코발트 및 (b) 니켈 분말의 SME 이미지이다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물을 건식열공정 및 탄산 염화 작용을 통해 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 시키는 단계일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계는 박스형 타입의 전기로를 이용하여 수행될 수 있으며, 상기 전기로 SUS301 재질로 구성된 것일 수 있다. 상기 전기로가 SUS301 재질로 구성될 경우, 실험 중 발생할 수 있는 잠재적 열피로 및 파괴 결합을 최소한으로 감소시킬 수 있으므로, 상기 전기로는 SUS301 재질로 구성되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 박스형 타입의 전기로는 외부와의 반응을 방지하기 위하여 고무 재질의 오링이 추가적으로 설치될 수 있으며, 상기 오링이 고온에서 녹는 것을 방지하기 위해 쿨링 라인(cooling line)이 추가적으로 설치될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계에서 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(NCA)은 CO2 가스 존재 하에 건식열공정 및 탄산 염화 작용이 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계의 건식열공정 및 탄산 염화 작용은 650 내지 800 ℃에서 수행될 수 있다. 상기 건식열공정 및 탄산 염화 작용이 650 ℃ 미만에서 수행될 경우 CoO, NiO 및 Li2CO3의 상분리가 완전히 이루어지지 않아 분리 공정이 수행되지 않게 되며, 800 ℃를 초과하여 수행될 경우 CoO, NiO 및 Li2CO3 이외의 다른 부산물이 추가적으로 발생하여 본 발명의 코발트 및 니켈 분말의 회수가 불가능하게 되므로, 상기 (S1) 단계의 건식열공정 및 탄산 염화 작용은 650 내지 800 ℃에서 수행되는 것이 가장 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계의 건식열공정 및 탄산 염화 작용은 1 내지 5 시간 동안 수행될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 의하면, 상기 (S1) 단계의 건식열공정 및 탄산 염화 작용은 CO2 가스 존재 하에 700 ℃에서 3 시간 동안 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계는 하기 [식 1]과 같이 반응하여 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 될 수 있다.
[식 1]
LiNiCoAlO2(s) + CO2(g) → CoO(s) + NiO(s) + Li2CO3(s)
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계는 상기 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3를 수 침출 공정법을 이용하여 코발트 및 니켈 화합물로 재결정하는 단계일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계에서 수행되는 수 침출은 Li2CO3와 CoO 및 NiO의 용해도 차이를 이용하여 수행되는 것으로, 물에 대한 용해도가 큰 Li2CO3은 물에 용해될 것이고, 상대적으로 물에 대한 용해도가 적은 CoO 및 NiO은 물에 용해되지 않은 채 수득될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계에서 수 침출은 상기 (S1) 단계에서 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3의 총 무게 대비 증류수는 1: 4 내지 6(상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3 총 무게:증류수)의 무게비로 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계에서 수 침출은 0.5 내지 3 시간 동안 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 수 침출 공정법에 의한 재결정 수행 후, 감압 여과하여 증류수에 불용성인 CoO 및 NiO를 회수하는 단계;를 추가적으로 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S3) 단계는 상기 재결정 후, 650 내지 800 ℃에서 수소 환원 공정을 통해 코발트 및 니켈 혼합분말을 제조하는 단계일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 CoO 및 NiO는 ~800 ℃ 까지 △G가 0 이하임으로 수소 환원이 가능할 수 있으므로, 가장 높은 수소 환원 효율을 나타내는 650 내지 800 ℃에서 수행되는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4) 단계는 상기 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말에 열 분해 반응을 수행하여 상기 코발트 및 니켈 분말로 분리하여 수득하는 단계일 수 있으며, 상기 (S4) 단계는 하기의 단계로 구성될 수 있다.
(S4a) 상기 (S3) 단계에서 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말을 CO 열분해 수행하여, 하기 [식 2]와 같이 코발트 분말을 수득하는 단계; 및
(S4b) 상기 (S4a)에 의해 수득된 Ni(CO)4(g)를 아르곤 기체 존재 하에, 열분해 공정을 수행하여 하기 [식 3]과 같이 니켈 분말을 수득하는 단계.
[식 2]
Ni + Co + 4CO(g) → Ni(CO)4(g) + Co
[식 3]
Ni(CO)4(g) → Ni +4CO(g)
본 발명에 있어서, 상기 (S4a) 단계는 상기 (S3) 단계의 수소 환원으로 수득된 니켈 및 코발트 혼합분말에 CO 가스 열반응을 수행하면, 상기 CO 가스는 니켈만 반응하고 코발트는 반응하지 않아, 순수 코발트 분말로 수득할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4a) 단계는 65 내지 100 ℃에서 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4a) 단계는 1 내지 5 시간 동안 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4a) 단계는 250 내지 350 cc/min으로 CO 가스가 주입될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4b) 단계는 상기 (S4a)에 의해 생성된 휘발성 성분인 Ni(CO)4(g)을 밀폐된 반응기에서 열분해 공정을 수행하여 순수 니켈 분말로 수득할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4b) 단계는 아르곤 가스 존재 하에서 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4b) 단계는 150 내지 200 ℃에서 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4b) 단계는 1 내지 8 시간 동안 수행될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 (S4b) 단계는 250 내지 350 cc/min으로 아르곤 가스가 주입될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 회수된 코발트 및 니켈 분말은 99 % 이상의 순도를 나타낼 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 회수된 코발트 및 니켈 분말은 95 내지 99 %의 회수율을 나타낼 수 있다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해 질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하세 알려 주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
이하에서 언급된 시약 및 용매는 특별한 언급이 없는 한 Sigma Aldrich Korea 또는 Tokyo Chemical Industry (TCI)로부터 구입한 것이며, X-선 회절 스펙트럼 측정방법의 기기 조건은 다음과 같다.
[분말 X-선 회절 스펙트럼 측정조건]
Figure 112019005335965-pat00001
실시예 1. 본 발명에 따른 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수
폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)을 SUS301 재질로 구성되는 박스형태의 전기로에 투입하고, 700 ℃에서 3 시간동안 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 수행하여 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 시켰다. 이때, CO2 가스는 300 cc/nim으로 주입되었다. 그리고, CoO, NiO 및 Li2CO3의 총 무게 대비 증류수를 1:5의 무게비로 1시간 동안 수 침출 하여 코발트 및 니켈 화합물로 재결정하고, 감압 여과하였다. 상기 감압 여과 후, 700 ℃에서 수소 가스 존재 하에 수소 환원 공정을 통해 코발트 및 니켈 혼합분말을 제조하였으며, 이때 수소 가스는 300 cc/nim으로 주입되었다. 상기 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말에 80 ℃에서 3 시간 동안 CO 열분해를 수행하여 코발트 분말을 수득하고, 아르곤 기체 존재 하에 열분해 공정을 추가로 수행하여 니켈 분말을 수득하였으며, 그 결과를 도 6 및 도 7에 나타내었다.
상기 수득된 코발트 분말의 최종 순도는 99.8%이고, 니켈 분말의 최종 순도는 99.97 %였다. 그리고, 최초 원시료인 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물의 코발트 및 니켈의 함유량과 비교했을 때, 코발트의 최종 회수율은 96.8 %이고, 니켈의 최종 회수율은 98.7 %임을 확인하였다.
비교예 1. 600 ℃에서 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 수행한 회수 방법.
상기 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation) 온도를 600 ℃로 수행한 조건 이외의 모든 회수 방법과 조건은 상기 실시예 1과 동일하게 진행하였으며, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2를 참조하면, 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 600 ℃에서 수행할 경우, 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물의 구성이 완전한 상분리가 일어나지 않아 최종적으로 순수 코발트 및 니켈 분말을 수득할 수 없었다.
이상, 본 발명은 전술한 실시예들에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다양하게 수정 및 변형할 수 있음은 이 기술의 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명하다. 따라서, 그러한 수정예 또는 변형예들은 본 발명의 특허청구범위에 속한다 하여야 할 것이다.

Claims (5)

  1. (S1) 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물(LiNiCoAlO2, NCA)을 680 내지 720 ℃에서 1 내지 5 시간 동안 건식열공정 및 탄산 염화 작용(Carbonation)을 통해 CoO, NiO 및 Li2CO3로 상분리 시키는 단계;
    (S2) 상기 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3를 수 침출 공정법을 이용하여 코발트 및 니켈 화합물로 재결정하는 단계;
    (S3) 상기 재결정 후, 680 내지 720 ℃에서 수소 환원 공정을 통해 코발트 및 니켈 혼합분말을 제조하는 단계; 및
    (S4) 상기 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말에 열 분해 반응을 수행하여 상기 코발트 및 니켈 분말로 분리하여 수득하는 단계;를 포함하고,
    상기 (S1) 단계에서 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3는 하기 [식 1]과 같이 반응하며,
    상기 (S2) 단계에서 수 침출은 상기 상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3의 총 무게 대비 증류수가 1: 4 내지 6(상분리된 CoO, NiO 및 Li2CO3 총 무게:증류수)의 무게비로 수행되고,
    상기 (S4) 단계는
    (S4a) 상기 (S3) 단계에서 제조된 코발트 및 니켈 혼합분말을 CO 열분해 수행하여, 하기 [식 2]와 같이 코발트 분말을 수득하는 단계; 및
    (S4b) 상기 (S4a)에 의해 수득된 Ni(CO)4(g)를 아르곤 기체 존재 하에, 열분해 공정을 수행하여 하기 [식 3]과 같이 니켈 분말을 수득하는 단계;로 구성되는 것을 특징으로 하는 폐 리튬니켈코발트 알루미늄 산화물로부터 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법;
    [식 1]
    LiNiCoAlO2(s) + CO2(g) → CoO(s) + NiO(s) + Li2CO3(s)
    [식 2]
    Ni + Co + 4CO(g) → Ni(CO)4(g) + Co
    [식 3]
    Ni(CO)4(g) → Ni + 4CO(g).
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 폐 리튬 이온전지의 양극물질로부터 회수된 코발트 및 니켈 분말은 99 % 이상의 순도를 나타내며,
    95 내지 99 %의 회수율을 나타내는 것을 특징으로 하는 코발트 및 니켈 분말을 회수하는 방법.
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