WO2024048424A1

WO2024048424A1 - 電気化学素子機能層用組成物、電気化学素子用積層体、及び電気化学素子

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Publication number: WO2024048424A1
Application number: PCT/JP2023/030600
Authority: WO
Inventors: 祐荻原
Original assignee: 日本ゼオン株式会社
Priority date: 2022-08-31
Filing date: 2023-08-24
Publication date: 2024-03-07

Abstract

本発明は、接着性に優れる機能層を形成可能な電気化学素子機能層用組成物の提供を目的とする。本発明の電気化学素子機能層用組成物は、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）とを含み、前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも前記粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径のほうが小さく、前記粒子状重合体（Ｘ）及び前記粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が所定の反応性単量体単位Ａを含有し、他方が所定の反応性単量体単位Ｂを含有する。

Description

電気化学素子機能層用組成物、電気化学素子用積層体、及び電気化学素子

　本発明は、電気化学素子機能層用組成物、電気化学素子用積層体、及び電気化学素子に関する。

　リチウムイオン二次電池や電気二重層キャパシタ等の電気化学素子は、小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能という特性があり、幅広い用途に使用されている。

　ここで、例えばリチウムイオン二次電池は、一般に、正極、負極、及び、正極と負極とを隔離して正極と負極との間の短絡を防ぐセパレータ等の電池部材を備えている。

　リチウムイオン二次電池等の電気化学素子においては、構成部材の耐熱性の向上を目的とした耐熱層、構成部材間の接着性の向上を目的とした接着層等の機能層を備える構成部材が使用されている。具体的には、集電体上に電極合材層を設けてなる電極基材上に更に機能層を形成してなる電極や、セパレータ基材上に機能層を形成してなるセパレータが電池部材として使用されている。このような機能層は、二次電池機能層用組成物を、セパレータ基材などの基材上に塗布し、基材上の塗膜を乾燥することで形成される。そして近年では、リチウムイオン二次電池等の電気化学素子の更なる高性能化を目的として、機能層の更なる改良が検討されている。具体的には、例えば特許文献１～３では、粒子径が異なる２種類の粒子状重合体を含む機能層が提案されている。特許文献１～３によれば、２種類の粒子状重合体のうち、粒子径が大きい第１の粒子状重合体は、機能層を介して構成部材同士を接着させるための接着粒子として機能し、粒子径が小さい第２の粒子状重合体は、機能層に含まれる第１の粒子状重合体及び非導電性耐熱粒子等の成分同士を結着させて脱落を防止するための結着材として機能し得ることが報告されている。

国際公開第２０２０／１７５２９２号国際公開第２０２０／２４６３９４号国際公開第２０２１／０８５１４４号

　しかしながら、上記従来技術の機能層は、接着性に依然として改善の余地があった。なお、機能層に求められる接着性としては、例えば、電解液浸漬前の接着性（以下、「ドライ接着性」と称することがある。）、及び、電解液浸漬後の接着性（以下、「ウェット接着性」と称することがある。）等が挙げられる。

　そこで、本発明は、接着性に優れる機能層を形成可能な電気化学素子機能層用組成物を提供することを目的とする。
　また、本発明は、当該電気化学素子機能層用組成物を用いてなる機能層を備える電気化学素子用積層体、及び当該電気化学素子用積層体を備える電気化学素子を提供することを目的とする。

　本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を行った。そして、本発明者は、粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい体積平均粒子径を有する粒子状重合体（Ｙ）とを含み、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が所定の反応性単量体単位Ａを含有し、他方が所定の反応性単量体単位Ｂを含有する機能層用組成物を用いれば、接着性に優れる機能層を形成し得ることを新たに見出し、本発明を完成させた。

　即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１］粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）とを含み、前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも前記粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径のほうが小さく、前記粒子状重合体（Ｘ）及び前記粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が反応性単量体単位Ａを含有し、他方が反応性単量体単位Ｂを含有し、前記反応性単量体単位Ａが、エポキシ基含有単量体単位又はヒドロキシ基含有単量体単位であり、前記反応性単量体単位Ａがエポキシ基含有単量体単位である場合、前記反応性単量体単位Ｂが、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有し、前記反応性単量体単位Ａがヒドロキシ基含有単量体単位である場合、前記反応性単量体単位Ｂが、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する、電気化学素子機能層用組成物である。
　このように、粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい体積平均粒子径を有する粒子状重合体（Ｙ）とを含み、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が上記所定の反応性単量体単位Ａを含有し、他方が上記所定の反応性単量体単位Ｂを含有する機能層用組成物を用いれば、接着性に優れる機能層を形成することができる。
　なお、本発明において、重合体が「単量体単位を含有する」とは、別に断らない限り、「その単量体を用いて得た重合体中に単量体由来の構造単位が含まれている」ことを意味する。
　また、本発明において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル及び／又はメタクリルを意味する。
　本発明において、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方の粒子状重合体が含有する「エポキシ基含有単量体単位」は、他方の粒子状重合体が反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含量体単位を含有しない場合は、「反応性単量体単位Ａ」として扱うものとし、他方の粒子状重合体が反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含有単量体単位を含有する場合は、「反応性単量体単位Ｂ」として扱うものとする。
　本発明において、粒子状重合体（Ｘ）および（Ｙ）の体積平均粒子径は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。そして、機能層用組成物が粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい体積平均粒子径を有する粒子状重合体（Ｙ）とを含むことは、例えば、レーザー回折法により測定された粒子径分布（体積基準）において、粒子径の大きい側の粒子状重合体（Ｘ）に対応するピークと、粒子径の小さい側の粒子状重合体（Ｙ）に対応するピークとが観測されることにより判断することができる。

　［２］上記［１］の電気化学素子機能層用組成物において、前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させると共に、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。

　［３］上記［１］又は［２］の電気化学素子機能層用組成物において、前記粒子状重合体（Ｘ）が、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位、及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有することが好ましい。
　なお、本発明において、「（メタ）アクリル酸アルキルエステル」には、「（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル」は含まれないものとする。即ち、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが有する「アルキル基」とは、鎖状（直鎖状又は分岐状）の飽和炭化水素基を意味するものとし、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステルが有する環状の飽和炭化水素基である「シクロアルキル基」は「アルキル基」には含まれないものとする。

　［４］上記［１］～［３］の何れかの電気化学素子機能層用組成物において、前記粒子状重合体（Ｙ）が、芳香族モノビニル単量体単位及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の少なくとも一方を含有することが好ましい。

　［５］上記［１］～［４］の何れかの電気化学素子機能層用組成物において、前記粒子状重合体（Ｙ）の含有量が、前記粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、１０質量部以上２００質量部以下であることが好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させつつ、当該機能層における成分間の空隙を十分に確保して当該機能層の透気度を高めて、イオン伝導性を向上させることで、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。

　［６］上記［１］～［５］の何れかの電気化学素子機能層用組成物は、非導電性耐熱粒子を更に含むことが好ましい。
　機能層用組成物が非導電性耐熱粒子を更に含めば、機能層用組成物を用いて機能層の耐熱性を向上させることができる。

　［７］上記［６］の電気化学素子機能層用組成物において、前記粒子状重合体（Ｙ）の含有量が、前記非導電性耐熱粒子１００質量部当たり、０．５質量部以上６質量部以下であることが好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させつつ、当該機能層における成分間の空隙を十分に確保して当該機能層の透気度を高めて、イオン伝導性を向上させることで、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。

　また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［８］基材と、前記基材上に形成された電気化学素子用機能層とを備え、前記電気化学素子用機能層が、上記［１］～［７］の何れかの電気化学素子機能層用組成物を用いてなる、電気化学素子用積層体である。
　このような電気化学素子用積層体であれば、当該電気化学素子用積層体を備える電気化学素子の電気化学特性（例えば、サイクル特性及び出力特性等）を向上させることができる。

　［９］上記［８］の電気化学素子用積層体において、非導電性耐熱粒子からなる非導電性耐熱粒子層の厚みに対する前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比が０．８以上１０以下であることが好ましい。
　なお、本発明において、非導電性耐熱粒子層の厚みは、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

　そして、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１０］上記［８］又は［９］の電気化学素子用積層体を備える、電気化学素子である。
　このような電気化学素子であれば、優れた電気化学特性（例えば、サイクル特性及び出力特性等）を発揮することができる。

　本発明によれば、接着性に優れる機能層を形成可能な電気化学素子機能層用組成物を提供することができる。
　また、本発明によれば、当該電気化学素子機能層用組成物を用いてなる機能層を備える電気化学素子用積層体、及び当該電気化学素子用積層体を備える電気化学素子を提供することができる。

　以下、本発明の実施の形態について、詳細に説明する。
　ここで、本発明の電気化学素子機能層用組成物（以下、単に「機能層用組成物」ともいう。）は、本発明の電気化学素子用積層体（以下、単に「積層体」ともいう。）が備える機能層を形成する際の材料として用いられ得る。また、本発明の電気化学素子用積層体は、本発明の電気化学素子の製造に用いられ得る。

（電気化学素子機能層用組成物）
　本発明の電気化学素子機能層用組成物は、粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｙ）とを少なくとも含む。ここで、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径は、粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径よりも大きいものとする。そして、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が所定の反応性単量体単位Ａを含有し、他方が所定の反応性単量体単位Ｂを含有する。本発明の機能層用組成物によれば、接着性に優れる機能層を形成することができる。
　なお、本発明の機能層用組成物は、上記粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）以外に、任意で、非導電性耐熱粒子、アミン化合物、及びその他の成分を更に含み得る。また、本発明の機能層用組成物は、例えば、水等の分散媒中に粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）が分散されてなるスラリー組成物であり得る。
　本発明の機能層用組成物を用いて形成した機能層においては、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方の表面に存在する反応性単量体単位Ａと、他方の表面に存在する反応性単量体単位Ｂとが反応することにより結合が形成され得る。これにより、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）とが強固に接着され、その結果として、粒子状重合体（Ｙ）を介した粒子状重合体（Ｘ）と非導電性耐熱粒子との接着強度、及び粒子状重合体（Ｙ）を介した粒子状重合体（Ｘ）同士の接着強度等を向上させることができる。これにより、接着粒子として機能し得る粒子状重合体（Ｘ）が機能層から脱離することを抑制し得るため、機能層を介した部材間の接着性（即ち、機能層の接着性）を十分に向上させることができる。

＜反応性単量体単位＞
　本発明の機能層用組成物において、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が反応性単量体単位Ａを含有し、他方が反応性単量体単位Ｂを含有する。

　ここで、本発明の機能層用組成物においては、粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂのうち少なくとも一方を含有し、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂのうち少なくとも他方を含有していればよい。

　例えば、本発明の機能層用組成物においては、
（１）反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（２）反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａを含有し、反応性単量体単位Ｂを含有しない粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（３）反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａを含有せず、反応性単量体単位Ｂを含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（４）反応性単量体単位Ａを含有し、反応性単量体単位Ｂを含有しない粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（５）反応性単量体単位Ａを含有せず、反応性単量体単位Ｂを含有する粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの双方を含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（６）反応性単量体単位Ａを含有し、反応性単量体単位Ｂを含有しない粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａを含有せず、反応性単量体単位Ｂを含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよいし、
（７）反応性単量体単位Ａを含有せず、反応性単量体単位Ｂを含有する粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａを含有し、反応性単量体単位Ｂを含有しない粒子状重合体（Ｙ）とを用いてもよい。
　そして、反応性単量体単位Ａのほうが反応性単量体単位Ｂよりも粒子状重合体（Ｘ）に導入することが容易であることから、本発明の機能層用組成物においては、（６）反応性単量体単位Ａを含有し、反応性単量体単位Ｂを含有しない粒子状重合体（Ｘ）と、反応性単量体単位Ａを含有せず、反応性単量体単位Ｂを含有する粒子状重合体（Ｙ）とを用いることが好ましい。

＜＜反応性単量体単位Ａ＞＞
　反応性単量体単位Ａは、エポキシ基含有単量体単位又はヒドロキシ基含有単量体単位である。

　なお、粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有する場合、当該粒子状重合体（Ｘ）は、特に限定されないが、通常、反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含有単量体単位を含有しない。また、粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含有単量体単位を含有する場合、当該粒子状重合体（Ｘ）は、特に限定されないが、通常、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有しない。
　同様に、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有する場合、当該粒子状重合体（Ｙ）は、特に限定されないが、通常、反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含有単量体単位を含有しない。また、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａとしてのヒドロキシ基含有単量体単位を含有する場合、当該粒子状重合体（Ｙ）は、特に限定されないが、通常、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有しない。

［エポキシ基含有単量体単位］
　エポキシ基含有単量体単位を形成し得るエポキシ基含有単量体としては、ビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、ブテニルグリシジルエーテル、ｏ－アリルフェニルグリシジルエーテル、グリシジル（２－ブテニル）エーテル等の不飽和グリシジルエーテル；ブタジエンモノエポキシド、クロロプレンモノエポキシド、４，５－エポキシ－２－ペンテン、３，４－エポキシ－１－ビニルシクロヘキセン、１，２－エポキシ－５，９－シクロドデカジエン等の、ジエンまたはポリエンのモノエポキシド；３，４－エポキシ－１－ブテン、１，２－エポキシ－５－ヘキセン、１，２－エポキシ－９－デセン等のアルケニルエポキシド；グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルクロトネート、グリシジル－４－ヘプテノエート、グリシジルソルベート、グリシジルリノレート、グリシジル－４－メチル－３－ペンテノエート、３－シクロヘキセンカルボン酸のグリシジルエステル、４－メチル－３－シクロヘキセンカルボン酸のグリシジルエステル等の不飽和カルボン酸のグリシジルエステル類；などが挙げられる。
　なお、これらのエポキシ基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特に、ウェット接着性）を更に向上させる観点から、エポキシ基含有単量体としては、不飽和グリシジルエーテル、及び不飽和カルボン酸のグリシジルエステル類を用いることが好ましく、アリルグリシジルエーテル、及びグリシジルメタクリレートを用いることがより好ましく、グリシジルメタクリレートを用いることが更に好ましい。

［ヒドロキシ基含有単量体単位］
　ヒドロキシ基含有単量体単位を形成し得るヒドロキシ基含有単量体としては、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル（２－ヒドロキシエチルアクリレート）、アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸－４－ヒドロキシブチル（４－ヒドロキシブチルアクリレート）、メタクリル酸－２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸－４－ヒドロキシブチル、マレイン酸ジ－２－ヒドロキシエチル、マレイン酸ジ－４－ヒドロキシブチル、イタコン酸ジ－２－ヒドロキシプロピル、１，４－シクロヘキサンジメタノールモノアクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレートなどのエチレン性不飽和カルボン酸のアルカノールエステル類；一般式：ＣＨ_２＝ＣＲ^１－ＣＯＯ－（Ｃ_ｑＨ_２ｑＯ）_ｐ－Ｈ（式中、ｐは２～９の整数、ｑは２～４の整数、Ｒ^１は水素またはメチル基を表す）で表されるポリアルキレングリコールと（メタ）アクリル酸とのエステル類；２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシフタレート、２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシサクシネートなどのジカルボン酸のジヒドロキシエステルのモノ（メタ）アクリル酸エステル類；２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、２－ヒドロキシプロピルビニルエーテルなどのビニルエーテル類；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－４－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－６－ヒドロキシヘキシルエーテルなどのアルキレングリコールのモノ（メタ）アリルエーテル類；ジエチレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アリルエーテルなどのポリオキシアルキレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル類；グリセリンモノ（メタ）アリルエーテル、（メタ）アリル－２－クロロ－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシ－３－クロロプロピルエーテルなどの、（ポリ）アルキレングリコールのハロゲンおよびヒドロキシ置換体のモノ（メタ）アリルエーテル；オイゲノール、イソオイゲノールなどの多価フェノールのモノ（メタ）アリルエーテルおよびそのハロゲン置換体；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルチオエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルチオエーテルなどのアルキレングリコールの（メタ）アリルチオエーテル類；などが挙げられる。
　なお、これらのヒドロキシ基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特に、ウェット接着性）を更に向上させる観点から、ヒドロキシ基含有単量体としては、エチレン性不飽和カルボン酸のアルカノールエステル類を用いることが好ましく、アクリル酸－４－ヒドロキシブチル（４－ヒドロキシブチルアクリレート）、１，４－シクロヘキサンジメタノールモノアクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレートを用いることがより好ましい。
　なお、後述するＮ－メチロール（メタ）アクリルアミド等の、ヒドロキシアルキル基を有する（メタ）アクリルアミド基含有単量体は、ヒドロキシ基含有単量体には含まれないものとする。
　また、本発明において、「（メタ）アリル」とは、アリル及び／又はメタリルを意味する。

＜＜反応性単量体単位Ｂ＞＞
　反応性単量体単位Ｂは、反応性単量体単位Ａと反応して結合を形成し得る単量体単位である。そして、反応性単量体単位Ｂの種類は、反応性単量体単位Ａの種類に応じて選択される。

［反応性単量体単位Ｂ１］
　具体的には、反応性単量体単位Ａがエポキシ基含有単量体単位である場合における反応性単量体単位Ｂ（以下、「反応性単量体単位Ｂ１」と称することがある。）は、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有することが必要である。
　また、反応性単量体単位Ｂ１は、任意で、カルボン酸基含有単量体単位を更に含有していてもよい。例えば、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ｂ１を含む場合、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ｂ１としてカルボン酸基含有単量体単位を更に含有していれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。
　なお、反応性単量体単位Ｂ１は、特に限定されないが、通常、上述した（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、アミノ基含有単量体単位、及びカルボン酸基含有単量体単位以外の単量体単位は含まないものとする。

－（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位－
　（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位を形成し得る（メタ）アクリルアミド基含有単量体は、一般式：ＣＨ_２＝ＣＲ^２－ＣＯＯ－ＮＨ－Ｒ^３（式中、Ｒ^２は水素又はメチル基であり、Ｒ^３は水素原子又は任意の置換基である。）で表される構造を有する単量体である。ここで、上記式中、Ｒ^３は、特に限定されないが、水素原子、炭素数１以上１０以下のアルキル基、又は炭素数１以上１０以下のヒドロキシアルキル基であることが好ましく、水素原子、炭素数１以上５以下のアルキル基、又は、炭素数１以上５以下のヒドロキシアルキル基であることがより好ましく、水素原子であることが更に好ましい。
　（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位を形成し得る（メタ）アクリルアミド基含有単量体としては、例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
　なお、これらの（メタ）アクリルアミド基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、（メタ）アクリルアミド基含有単量体としては、アクリルアミドを用いることが好ましい。

－酸無水物単量体単位－
　酸無水物単量体単位を形成し得る酸無水物単量体としては、無水マレイン酸、メチル無水マレイン酸、及びジメチル無水マレイン酸等の、ジカルボン酸の無水物などが挙げられる。
　なお、これらの酸無水物単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、酸無水物単量体としては、無水マレイン酸を用いることが好ましい。

－スルホン酸基含有単量体単位－
　スルホン酸基含有単量体単位を形成し得るスルホン酸基含有単量体としては、ビニルスルホン酸、メチルビニルスルホン酸、（メタ）アリルスルホン酸、（メタ）アクリル酸－２－スルホン酸エチル、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、３－アリロキシ－２－ヒドロキシプロパンスルホン酸等が挙げられる。
　なお、これらのスルホン酸基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

－リン酸基含有単量体単位－
　リン酸基含有単量体単位を形成し得るリン酸基含有単量体としては、リン酸－２－（メタ）アクリロイルオキシエチル、リン酸メチル－２－（メタ）アクリロイルオキシエチル、リン酸エチル－（メタ）アクリロイルオキシエチル等が挙げられる。
　本発明において、「（メタ）アクリロイル」とは、アクリロイル及び／又はメタクリロイルを意味する。
　なお、これらのリン酸基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

－アミノ基含有単量体単位－
　アミノ基含有単量体単位を形成し得るアミノ基含有単量体は、アミン化合物であり、且つ、重合反応性基を有する単量体である。なお、アミノ基含有単量体として用い得るアミン化合物は、１級アミン化合物又は２級アミン化合物であることが好ましい。
　アミノ基含有単量体としては、例えば、アミノエチルビニルエーテル等が挙げられる。
　なお、アミノ基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、単量体の重合反応により得られた粒子状重合体に対して事後的に化学修飾を行うことにより、当該粒子状重合体中にアミノ基含有単量体単位を導入することもできる。なお、粒子状重合体中のアミノ基含有単量体単位以外の単量体単位に対して化学修飾によりアミノ基を導入した場合、アミノ基が導入された当該単量体単位はアミノ基含有単量体単位として扱うものとする。

　－カルボン酸基含有単量体単位－
　カルボン酸基含有単量体単位を形成し得るカルボン酸基含有単量体としては、例えば、モノカルボン酸、ジカルボン酸などが挙げられる。モノカルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸等が挙げられる。ジカルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等が挙げられる。
　なお、これらのカルボン酸基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、カルボン酸基含有単量体としては、アクリル酸、メタクリル酸、及びイタコン酸を用いることが好ましく、メタクリル酸、及びイタコン酸を用いることがより好ましく、メタクリル酸を用いることが更に好ましい。

［反応性単量体単位Ｂ２］
　また、反応性単量体単位Ａがヒドロキシ基含有単量体単位である場合における反応性単量体単位Ｂ（以下、「反応性単量体単位Ｂ２」と称することがある。）は、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有することが必要である。
　なお、反応性単量体単位Ｂ２は、特に限定されないが、通常、上述した（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位以外の単量体単位は含まないものとする。

　反応性単量体単位Ｂ２としての（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、及びリン酸基含有単量体単位を形成し得る単量体の具体例及び好適例は、上述した反応性単量体単位Ｂ１としての各単量体単位の形成に用い得る単量体の具体例及び好適例と同じである。
　また、反応性単量体単位Ｂ２としてのエポキシ基含有単量体単位を形成し得る単量体の具体例及び好適例は、上述した反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位の形成に用い得る単量体の具体例及び好適例と同じである。

＜粒子状重合体（Ｘ）＞
　粒子状重合体（Ｘ）は、機能層用組成物を用いて形成した機能層を介して部材同士を接着させる接着粒子として機能し得る。なお、粒子状重合体（Ｘ）は、機能層用組成物を用いて形成した機能層を介して部材同士を接着した後は、粒子状であってもよいし、その他の任意の形状であってもよい。さらに、粒子状重合体（Ｘ）は、結晶性高分子重合体であっても、非結晶性高分子重合体であってもよく、これらの混合物であってもよい。

＜＜体積平均粒子径＞＞
　そして、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径は、粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径よりも大きい。
　粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径は、粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径よりも大きい限り、特に限定されないが、１μｍ以上であることが好ましく、１．５μｍ以上であることがより好ましく、１．８μｍ以上であることが更に好ましく、２．１μｍ以上であることが一層好ましく、３．５μｍ以上であることがより一層好ましく、１０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、６μｍ以下であることが更に好ましく、５．５μｍ以下であることが一層好ましく、５μｍ以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の厚み方向表面において、粒子状重合体（Ｘ）が、粒子状重合体（Ｘ）以外の材料に対して突出して電気化学素子部材と接触し易くなり、その結果、機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層において、粒子状重合体と、粒子状重合体以外の材料との接着点が多くなり、機能層を構成する成分が脱落すること（所謂、粉落ち）が抑制され、その結果、機能層の接着性を更に向上させることができる。また、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が上記所定の範囲内であれば、形成される機能層の耐熱性を向上させることができる。即ち、当該機能層を備える積層体に優れた耐熱性を付与することができる。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）および（Ｙ）の体積平均粒子径は、例えば粒子状重合体の組成および調製条件を変更することにより調整することができる。

＜＜組成＞＞
　粒子状重合体（Ｘ）は、上述した反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの少なくとも一方を含有する。

［反応性単量体単位Ａ］
　粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位又はヒドロキシ基含有単量体単位を含有し得る。そして、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有することが好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａを含有する場合、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、５質量％以上であることが更に好ましく、８質量％以上であることが一層好ましく、１２質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２８質量％以下であることがより好ましく、２７質量％以下であることが更に好ましく、２６質量％以下であることが一層好ましい。粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）の調製時の安定性を向上させることができる。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａを含有する場合、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、１５質量％以上であってもよいし、１８質量％以上であってもよいし、２２質量％以上であってもよいし、また、２２質量％以下であってもよいし、１８質量％以下であってもよいし、１５質量％以下であってもよいし、１２質量％以下であってもよい。
　なお、本発明において、重合体中の各単量体単位の含有割合は、^１Ｈ－ＮＭＲ、^１３Ｃ－ＮＭＲ等の核磁気共鳴（ＮＭＲ）法、Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）法などを用いて測定することができる。

［反応性単量体単位Ｂ］
　粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂを含有し得る。
　粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ｂを含有する場合、粒子状重合体（Ｘ）中における反応性単量体単位Ｂの含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、２質量％以上であることが一層好ましく、２．５質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、５質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂの含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂの含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）の調製時の安定性を向上させることができる。

－反応性単量体単位Ｂ１－
　ここで、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有する場合、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂとして、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する反応性単量体単位Ｂ１を含有する。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂ１として、上述した単量体単位のうち、１種のみを含有してもよいし、２種以上を任意の比率で含有していてもよい。
　そして、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂ１として（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位を含有することが好ましい。
　また、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂ１として、カルボン酸基含有単量体単位を更に含有していてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中における反応性単量体単位Ｂ１の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、アミノ基含有単量体単位、及びカルボン酸基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、２質量％以上であることが一層好ましく、２．５質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、５質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）の調製時の安定性を向上させることができる。

　粒子状重合体（Ｘ）中におけるカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、２質量％以上であることが一層好ましく、２．５質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、５質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｘ）中のカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｘ）中のカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）の調製時の安定性を向上させることができる。

　粒子状重合体（Ｘ）中における反応性単量体単位Ｂ１としてのカルボン酸基含有単量体単位の含有割合は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能である。
　また、当然ながら、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂ１としてのカルボン酸基含有単量体単位を含有しなくてもよい。

－反応性単量体単位Ｂ２－
　粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａとしてヒドロキシ基含有単量体単位を含有する場合、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂとして、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する反応性単量体単位Ｂ２を含有する。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）は、反応性単量体単位Ｂ２として、上述した単量体単位のうち、１種のみを含有してもよいし、２種以上を任意の比率で含有していてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中における反応性単量体単位Ｂ２の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、２質量％以上であることが一層好ましく、２．５質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、５質量％以下であることがより一層好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂ２の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｘ）中の反応性単量体単位Ｂ２の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）の調製時の安定性を向上させることができる。

［その他の単量体］
　粒子状重合体（Ｘ）は、上述した反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂ以外の単量体単位を更に含有し得る。
　そして、粒子状重合体（Ｘ）は、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位、及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を更に含有することが好ましい。例えば、粒子状重合体（Ｘ）は、芳香族モノビニル単量体単位と（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位とを含有してもよいし、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位と、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位とを含有していてもよい。
　また、粒子状重合体（Ｘ）は、架橋性単量体単位を更に含有することが好ましい。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）は、特に限定されることはなく、上述した反応性単量体単位Ａ、反応性単量体単位Ｂ、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位、及び架橋性単量体単位以外の単量体単位を含有していてもよいし、含有しなくてもよい。

－芳香族モノビニル単量体単位－
　芳香族モノビニル単量体単位を形成し得る芳香族モノビニル単量体としては、特に限定されることなく、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、スチレンスルホン酸、ブトキシスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられ、中でも、スチレンが好ましい。
　なお、これらの芳香族モノビニル単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中の芳香族モノビニル単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、３０質量％以上であることが好ましく、４５質量％以上であることがより好ましく、５５質量％以上であることが更に好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることがより好ましく、８５質量％以下であることが更に好ましく、７５質量％以下であることが一層好ましく、７０質量％以下であることがより一層好ましく、６５質量％以下であることが特に好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）中の芳香族モノビニル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位－
　（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位を形成し得る（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体としては、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等の、シクロアルキル基の炭素数が６以上１２以下である（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステルを好適に用いることができる。
　なお、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体としては、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、３０質量％以上であることが好ましく、４５質量％以上であることがより好ましく、５５質量％以上であることが更に好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることがより好ましく、８５質量％以下であることが更に好ましく、８０質量％以下であることが一層好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位－
　（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位を形成し得る（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ－プロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート及びｔ－ブチルアクリレート等のブチルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、ヘプチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート等のオクチルアクリレート、ノニルアクリレート、デシルアクリレート、ラウリルアクリレート、ｎ－テトラデシルアクリレート、ステアリルアクリレート等のアクリル酸アルキルエステル；並びにメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ－プロピルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、ｎ－ブチルメタクリレート及びｔ－ブチルメタクリレート等のブチルメタクリレート、ペンチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート、ヘプチルメタクリレート、２－エチルヘキシルメタクリレート等のオクチルメタクリレート、ノニルメタクリレート、デシルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、ｎ－テトラデシルメタクリレート、ステアリルメタクリレート等のメタクリル酸アルキルエステル等が挙げられる。
　中でも、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としては、アルキル基の炭素数が４以上１８以下である（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体を用いることが好ましく、アルキル基の炭素数が６以上１２以下である（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体を用いることがより好ましく、アルキル基の炭素数が６以上１０以下である（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体を用いることが更に好ましく、２－エチルヘキシルアクリレートを用いることが特に好ましい。アルキル基の炭素数が上記所定の範囲内である（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体を用いれば、得られる粒子状重合体（Ｘ）の電解液膨潤度を適度に低下させて、機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　なお、これらの（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、２質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることが更に好ましく、６０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることが更に好ましく、２５質量％以下であることが一層好ましく、２０質量％以下であることがより一層好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）のガラス転移温度が過度に低下することを回避して、機能層用組成物を用いて形成した機能層を備える積層体又は電気化学素子を捲き取った状態で保存及び運搬する際の、機能層と電気化学素子部材との膠着（所謂、ブロッキング）を抑制することができる。即ち、機能層の耐ブロッキング性を向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－架橋性単量体単位－
　架橋性単量体単位を形成し得る単量体としては、例えば、２個以上の重合反応性基を有する架橋性単量体が挙げられる。
　このような架橋性単量体としては、例えば、アリルメタクリレート等の（メタ）アクリル酸アリルエステル単量体；ジビニルベンゼン、ジビニルナフタレン等の芳香族ジビニル単量体；ジエチレングリコールジメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、１，３－ブチレングリコールジアクリレート等のジ（メタ）アクリル酸エステル単量体；トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート等のトリ（メタ）アクリル酸エステル単量体；等が挙げられる。
　中でも、架橋性単量体としては、アリルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレートを用いることが好ましい。
　なお、これらの架橋性単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｘ）中の架橋性単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．０５質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．１５質量％以上であることが更に好ましく、５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、２質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）中の架橋性単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）が十分に架橋されることで、粒子状重合体（Ｘ）の電解液中への溶出量を低減し、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特にウェット接着性）を更に向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｘ）の架橋性単量体単位の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）が過度に架橋されることを回避することで、粒子状重合体（Ｘ）が容易に変形し得るため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特にウェット接着性）を更に向上させることができる。

＜ガラス転移温度＞
　粒子状重合体（Ｘ）のガラス転移温度は、４０℃以上であることが好ましく、５０℃以上であることがより好ましく、６０℃以上であることが更に好ましく、６５℃以上であることが一層好ましく、１１０℃以下であることが好ましく、１００℃以下であることがより好ましく、９５℃以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）のガラス転移温度が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）の熱変形を適度に小さくし得るため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の耐ブロッキング性を向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｘ）のガラス転移温度が上記上限以下であれば、熱プレス時の粒子状重合体（Ｘ）の熱変形を適度に大きくし得るため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特にドライ接着性）を更に向上させることができる。
　なお、本発明において、ガラス転移温度は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

＜電解液膨潤度＞
　粒子状重合体（Ｘ）の電解液膨潤度は、１２０％以上であることが好ましく、１３０％以上であることがより好ましく、１４０％以上であることが更に好ましく、６００％以下であることが好ましく、５００％以下であることがより好ましく、３００％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｘ）の電解液膨潤度が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）が電解液中で適度に膨潤し得るため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性（特にウェット接着性）を更に向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｘ）の電解液膨潤度が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｘ）が電解液中で過度に膨潤することを抑制することで、イオンの移動を妨げることを回避し得るため、機能層用組成物を用いて形成した機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。

＜粒子状重合体（Ｘ）の調製方法＞
　粒子状重合体（Ｘ）は、上述した単量体を含む単量体組成物を、例えば水などの水系溶媒中で重合することにより調製することができる。ここで、単量体組成物中の各単量体の含有割合は、別に断らない限り、通常、粒子状重合体（Ｘ）中の各単量体単位の含有割合と同様とする。

　そして、重合様式は、特に限定されず、例えば、懸濁重合法、乳化重合凝集法、粉砕法などのいずれの方法も用いることができる。中でも、粒子状重合体（Ｘ）を効率的に調製する観点から、懸濁重合法および乳化重合凝集法が好ましく、懸濁重合法がより好ましい。また、重合反応としては、ラジカル重合、リビングラジカル重合などいずれの反応も用いることができる。

　また、粒子状重合体（Ｘ）を調製する際に用いる単量体組成物には、連鎖移動剤、重合調整剤、重合反応遅延剤、反応性流動化剤、充填剤、難燃剤、老化防止剤、着色料などのその他の配合剤を任意の配合量で配合することができる。

　ここで、一例として、懸濁重合法による粒子状重合体（Ｘ）の調製方法について説明する。

＜＜懸濁重合法による粒子状重合体（Ｘ）の調製＞＞
（１）単量体組成物の調製
　はじめに、所望の粒子状重合体（Ｘ）を構成する単量体単位を形成し得る単量体、および必要に応じて添加されるその他の配合剤を混合し、単量体組成物の調製を行う。

（２）液滴の形成
　次に、単量体組成物を、水中に分散させ、重合開始剤を添加した後、単量体組成物の液滴を形成する。ここで、液滴を形成する方法は特に限定されず、例えば、単量体組成物を含む水系媒体を、乳化分散機などの分散機を用いて剪断撹拌することにより形成することができる。

　液滴の形成に分散機を用いる場合、分散機の回転数は、８０００ｒｐｍ超であることが好ましく、９５００ｒｐｍ以上であることがより好ましく、１１０００ｒｐｍ以上であることが更に好ましく、１５０００ｒｐｍ未満であることが好ましく、１４０００ｒｐｍ以下であることがより好ましく、１３０００ｒｐｍ以下であることが更に好ましい。分散機の回転数が上記所定の範囲内であれば、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径を容易に調整することができる。

　重合開始剤としては、例えば、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、アゾビスイソブチロニトリルなどの油溶性重合開始剤が挙げられる。なお、重合開始剤は、単量体組成物が水中に分散された後、液滴を形成する前に添加してもよく、水中へ分散される前の単量体組成物に添加してもよい。

　そして、形成された単量体組成物の液滴を水中で安定化させる観点からは、分散安定剤を水中に添加して単量体組成物の液滴を形成することが好ましい。その際、分散安定剤としては、例えば、水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物や、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムなどを用いることができる。

（３）重合
　そして、単量体組成物の液滴を形成後、当該形成された液滴を含む水を昇温して重合を開始することで、水中に粒子状重合体（Ｘ）が形成される。その際、重合の反応温度は、好ましくは５０℃以上９５℃以下である。また、重合の反応時間は、好ましくは１時間以上１０時間以下であり、好ましくは８時間以下、より好ましくは６時間以下である。

　なお、上述した単量体組成物（以下、「第１単量体組成物」と称する。）とは組成が異なる第２単量体組成物を調製し、当該第２単量体組成物を上記重合の途中で液滴を含む水に添加することもできる。
　ここで、粒子状重合体（Ｘ）の調製の際に、反応性単量体単位Ａを形成し得る単量体（以下、「反応性単量体Ａ」と称する。）を用いる場合、第２単量体組成物中の反応性単量体Ａの含有割合は第１単量体組成物中の反応性単量体Ａの含有割合よりも高いことが好ましい。第２単量体組成物中の反応性単量体Ａの含有割合が第１単量体組成物中の反応性単量体Ａの含有割合よりも高ければ、粒子状重合体（Ｘ）の粒子全体に含まれる反応性単量体単位Ａの総量に対する粒子表面に存在する反応性単量体単位Ａの量の割合を適度に高めて、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　また、粒子状重合体（Ｘ）の調製の際に、反応性単量体単位Ｂを形成し得る単量体（以下、「反応性単量体Ｂ」と称する。）を用いる場合、第２単量体組成物中の反応性単量体Ｂの含有割合は第１単量体組成物中の反応性単量体Ｂの含有割合よりも高いことが好ましい。第２単量体組成物中の反応性単量体Ｂの含有割合が第１単量体組成物中の反応性単量体Ｂの含有割合よりも高ければ、粒子状重合体（Ｘ）の粒子全体に含まれる反応性単量体単位Ｂの総量に対する粒子表面に存在する反応性単量体単位Ｂの量の割合を適度に高めて、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　なお、第１単量体組成物中の各単量体の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の各単量体単位の含有割合とは一致せず、また、第２単量体組成物中の各単量体の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の各単量体単位の含有割合とは一致しない。第１単量体組成物中の単量体と第２単量体組成物中の単量体との合計量に対する各単量体の含有割合は、粒子状重合体（Ｘ）中の各単量体単位の含有割合と同様とする。

（４）洗浄、濾過、脱水および乾燥工程
　重合終了後、粒子状重合体（Ｘ）を含む水を、常法に従い、洗浄、濾過、および乾燥を行うことで、粒子状重合体（Ｘ）を得ることができる。

＜粒子状重合体（Ｙ）＞
　粒子状重合体（Ｙ）は、機能層に含まれる粒子状重合体（Ｘ）及び非導電性耐熱粒子等の成分同士を結着させて脱落を防止する結着材として機能し得る。なお、粒子状重合体（Ｙ）は、機能層用組成物を用いて形成した機能層を介して部材同士を接着した後は、粒子状であってもよいし、その他の任意の形状であってもよい。

＜＜体積平均粒子径＞＞
　粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径は、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい。
　粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径は、粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい限り、特に限定されないが、０．０８μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましく、０．１２μｍ以上であることが更に好ましく、０．５μｍ以下であることが好ましく、０．４５μｍ以下であることがより好ましく、０．４μｍ以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と接触する面積を十分に得られるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層における成分間の空隙を十分に確保して当該機能層の透気度を高めて、イオン伝導性が向上し得るため、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　なお、本発明において、粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

＜＜組成＞＞
　粒子状重合体（Ｙ）は、上述した反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂの少なくとも一方を含有する。

［反応性単量体単位Ａ］
　粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位又はヒドロキシ基含有単量体単位を含有し得る。そして、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａを含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有することが好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａを含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、５質量％以上であることが更に好ましく、８質量％以上であることが一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２８質量％以下であることがより好ましく、２７質量％以下であることが更に好ましく、２６質量％以下であることが一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ａを含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ａの含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％とした場合に、１０質量％以上であってもよいし、１２質量％以上であってもよいし、１５質量％以上であってもよいし、また、２２質量％以下であってもよいし、１８質量％以下であってもよいし、１６質量％以下であってもよいし、１５質量％以下であってもよい。

［反応性単量体単位Ｂ］
　粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂを含有し得る。
　粒子状重合体（Ｙ）が反応性単量体単位Ｂを含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）中における反応性単量体単位Ｂの含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、２質量％以上であることが更に好ましく、３質量％以上であることが一層好ましく、４質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、８質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂの含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂの含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。

－反応性単量体単位Ｂ１－
　ここで、粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａとしてのエポキシ基含有単量体単位を含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂとして、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する反応性単量体単位Ｂ１を含有する。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂ１として、上述した単量体単位のうち、１種のみを含有してもよいし、２種以上を任意の比率で含有していてもよい。
　そして、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂ１として（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位を含有することが好ましい。
　また、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂ１として、カルボン酸基含有単量体単位を更に含有することが好ましい。

　粒子状重合体（Ｙ）中における反応性単量体単位Ｂ１の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、アミノ基含有単量体単位、及びカルボン酸基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、２質量％以上であることが更に好ましく、３質量％以上であることが一層好ましく、４質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、８質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。

　粒子状重合体（Ｙ）中におけるカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．４質量％以上であることが好ましく、０．８質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、２．５質量％以上であることが一層好ましく、３．５質量％以上であることがより一層好ましく、２０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましく、１３質量％以下であることが更に好ましく、８．５質量％以下であることが一層好ましく、６．８質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中のカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｙ）中のカルボン酸基含有単量体単位以外の反応性単量体単位Ｂ１の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。

　粒子状重合体（Ｙ）中における反応性単量体単位Ｂ１としてのカルボン酸基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．１質量％以上であることが好ましく、０．２質量％以上であることがより好ましく、０．５質量％以上であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、２質量％以下であることが更に好ましく、１．５質量％以下であることが一層好ましく、１．２質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂ１としてのカルボン酸基含有単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－反応性単量体単位Ｂ２－
　粒子状重合体（Ｘ）が反応性単量体単位Ａとしてヒドロキシ基含有単量体単位を含有する場合、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂとして、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する反応性単量体単位Ｂ２を含有する。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂ２として、上述した単量体単位のうち、１種のみを含有してもよいし、２種以上を任意の比率で含有していてもよい。
　そして、粒子状重合体（Ｙ）は、反応性単量体単位Ｂ２として、少なくとも（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位を含有することが好ましく、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位とカルボン酸基含有単量体単位とを含有することがより好ましい。

　粒子状重合体（Ｙ）中における反応性単量体単位Ｂ２の含有割合（即ち、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位の合計含有割合）は、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、２質量％以上であることが更に好ましく、３質量％以上であることが一層好ましく、４質量％以上であることがより一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましく、１０質量％以下であることが一層好ましく、８質量％以下であることがより一層好ましい。粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂ２の含有割合が上記下限以上であれば、粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）との間で反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂによる結合が十分に形成されるため、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。一方、粒子状重合体（Ｙ）中の反応性単量体単位Ｂ２の含有割合が上記上限以下であれば、粒子状重合体（Ｙ）の調製時の安定性を向上させることができる。

［その他の単量体単位］
　粒子状重合体（Ｙ）は、上述した反応性単量体単位Ａ及び反応性単量体単位Ｂ以外の単量体単位（以下、「その他の単量体単位」と称することがある。）を更に含有し得る。
　粒子状重合体（Ｙ）が含有し得るその他の単量体単位としては、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位、ニトリル基含有単量体単位、共役ジエン単量体単位、及び架橋性単量体単位等が挙げられる。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）は、その他の単量体単位として、上述した単量体単位のうち、１種のみを含有してもよいし、２種以上を任意の比率で含有していてもよい。
　そして、粒子状重合体（Ｙ）は、その他の単量体単位として、芳香族モノビニル単量体単位及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の少なくとも一方を含有することが好ましい。

　本発明の機能層用組成物に好適に用い得る粒子状重合体（Ｙ）は、その他の単量体単位として、例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位と、ニトリル基含有単量体単位と、架橋性単量体単位とを少なくとも含有していてもよいし、芳香族モノビニル単量体単位と、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位と、架橋性単量体単位とを少なくとも含有していてもよいし、芳香族モノビニル単量体単位と、共役ジエン単量体単位とを含有していてもよい。

　なお、粒子状重合体（Ｙ）は、特に限定されることはなく、上述した反応性単量体単位Ａ、反応性単量体単位Ｂ、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位、ニトリル基含有単量体単位、共役ジエン単量体単位、及び架橋性単量体単位以外の単量体単位を含有していてもよいし、含有しなくてもよい。

－芳香族モノビニル単量体単位－
　粒子状重合体（Ｙ）中の芳香族モノビニル単量体単位を形成し得る芳香族モノビニル単量体の具体例及び好適例は、上述した粒子状重合体（Ｘ）中の芳香族モノビニル単量体単位を形成し得る芳香族モノビニル単量体の具体例及び好適例と同じである。

　粒子状重合体（Ｙ）中の芳香族モノビニル単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、１０質量％以上であることが好ましく、１５質量％以上であることがより好ましく、２５質量％以上であることが好ましく、６０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることがより好ましく、４０質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）中の芳香族モノビニル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位－
　粒子状重合体（Ｙ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位を形成し得る（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体の具体例は、上述した粒子状重合体（Ｘ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位を形成し得る（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体の具体例と同じである。
　中でも、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としては、ｎ－ブチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート及びメチルメタクリレートが好ましく、ｎ－ブチルアクリレートがより好ましい。

　粒子状重合体（Ｙ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、５０質量％以上であることが好ましく、５５質量％以上であることがより好ましく、５８質量％以上であることが更に好ましく、９８質量％以下であることが好ましく、９７質量％以下であることがより好ましく、９６質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）中の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の含有割合は、７０質量％以上であってもよいし、８０質量％以上であってもよいし、また、９３質量％以下であってもよいし、９２質量％以下であってもよい。

－ニトリル基含有単量体単位－
　ニトリル基含有単量体単位を形成し得るニトリル基含有単量体としては、α，β－エチレン性不飽和ニトリル単量体が挙げられる。具体的には、α，β－エチレン性不飽和ニトリル単量体としては、ニトリル基を有するα，β－エチレン性不飽和化合物であれば特に限定されないが、例えば、アクリロニトリル；α－クロロアクリロニトリル、α－ブロモアクリロニトリル等のα－ハロゲノアクリロニトリル；メタクリロニトリル、α－エチルアクリロニトリル等のα－アルキルアクリロニトリル；等が挙げられる。
　中でも、ニトリル基含有単量体としては、アクリロニトリルを用いることが好ましい。
　なお、これらのニトリル基含有単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｙ）中のニトリル基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．１質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることが更に好ましく、２０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）中のニトリル基含有単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）中のニトリル基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、２質量％以上であってもよいし、３質量％以上であってもよいし、４質量％以上であってもよいし、また、８質量％以下であってもよいし、６質量％以下であってもよいし、４質量％以下であってもよい。

－共役ジエン単量体単位－
　共役ジエン単量体単位を形成し得る共役ジエン単量体としては、１，３－ブタジエン、２－メチル－１，３－ブタジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、２－クロロ－１，３－ブタジエン等の脂肪族共役ジエン単量体が挙げられる。
　中でも、共役ジエン単量体としては、１，３－ブタジエンを用いることが好ましい。
　なお、これらの共役ジエン単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　粒子状重合体（Ｙ）中の共役ジエン単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、３０質量％以上であることが好ましく、４０質量％以上であることがより好ましく、５０質量％以上であることが更に好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７５質量％以下であることがより好ましく、７０質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）中の共役ジエン単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

－架橋性単量体単位－
　粒子状重合体（Ｙ）中の架橋性単量体単位を形成し得る架橋性単量体の具体例及び好適例は、上述した粒子状重合体（Ｘ）中の架橋性単量体単位を形成し得る架橋性単量体の具体例及び好適例と同じである。

　粒子状重合体（Ｙ）中の架橋性単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．０５質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．１５質量％以上であることが更に好ましく、５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、２質量％以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）中の架橋性単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。
　なお、粒子状重合体（Ｙ）中の架橋性単量体単位の含有割合は、粒子状重合体（Ｙ）中の全単量体単位を１００質量％として、０．２質量％以上であってもよいし、０．５質量％以上であってもよいし、１質量％以上であってもよいし、１．５質量％以上であってもよいし、また、１．５質量％以下であってもよいし、１質量％以下であってもよいし、０．５質量％以下であってもよいし、０．２質量％以下であってもよい。

＜ガラス転移温度＞
　粒子状重合体（Ｙ）のガラス転移温度は、－１００℃以上であることが好ましく、－９０℃以上であることがより好ましく、－８０℃以上であることが更に好ましく、３０℃未満であることが好ましく、２０℃以下であることがより好ましく、１５℃以下であることが更に好ましい。
　粒子状重合体（Ｙ）のガラス転移温度が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させると共に、当該機能層の耐ブロッキング性を向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｙ）のガラス転移温度が上記上限未満又は上記上限以下であれば、機能層の柔軟性を高めることができる。

＜粒子状重合体（Ｙ）の調製方法＞
　なお、粒子状重合体（Ｙ）は、特に限定されることなく、例えば、上述した単量体を含む単量体組成物を、例えば水などの水系溶媒中で重合することにより調製することができる。ここで、単量体組成物中の各単量体の含有割合は、通常、粒子状重合体（Ｙ）中の各単量体単位の含有割合と同様とする。

　そして、重合方法および重合反応としては、特に限定されず、例えば、上述した粒子状重合体（Ｘ）の調製方法で挙げた重合方法および重合反応を用いることができる。

＜粒子状重合体（Ｙ）の含有量＞
　機能層用組成物中における粒子状重合体（Ｙ）の含有量は、粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、好ましくは１０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上、更に好ましくは５０質量部以上、一層好ましくは８０質量部以上であり、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１８０質量部以下、更に好ましくは１５０質量部以下、一層好ましくは１２０質量部以下である。
　粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させると共に、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層における成分間の空隙を十分に確保して当該機能層の透気度を高めて、イオン伝導性が向上し得るため、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　なお、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を一層向上させると共に、当該機能層の耐熱性を更に向上させる観点からは、機能層用組成物中における粒子状重合体（Ｙ）の含有量は、粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、９５質量部以上であることがより一層好ましく、１００質量部以上であることが更に一層好ましく、１０５質量部以上であることが特に好ましい。
　また、機能層用組成物を用いて形成した機能層の透気度を更に高めて、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を更に向上させる観点からは、機能層用組成物中における粒子状重合体（Ｙ）の含有量は、粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、９４質量部以下であることがより一層好ましく、９０質量部以下であることが更に一層好ましく、８０質量部以下であることが特に好ましい。

　機能層用組成物が後述する非導電性耐熱粒子を含む場合、機能層用組成物中における粒子状重合体（Ｙ）の含有量は、非導電性耐熱粒子１００質量部当たり、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１質量部以上、更に好ましくは２質量部以上、一層好ましくは２．５質量部以上であり、好ましくは６質量部以下、より好ましくは４．５質量部以下、更に好ましくは４質量部以下である。
　粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させると共に、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。
　一方、粒子状重合体（Ｙ）の含有量が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層における成分間の空隙を十分に確保して当該機能層の透気度を高めて、イオン伝導性が向上し得るため、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。

＜非導電性耐熱粒子＞
　本発明の機能層用組成物は、非導電性耐熱粒子を更に含むことが好ましい。機能層用組成物が非導電性耐熱粒子を更に含めば、機能層用組成物を用いて機能層の耐熱性を向上させることができる。
　本明細書において、「非導電性耐熱粒子」とは、耐熱温度が２００℃以上の非導電性の微粒子を意味し、また「耐熱温度」とは、熱変形等の実質的な物理変化を起こさない温度を意味する。

　非導電性耐熱粒子としては、耐熱温度が２００℃以上で、電気化学的に安定であり、電気絶縁性を有する微粒子であれば特に制限はないが、無機粒子であることが好ましい。
　無機粒子は比較的比重が大きいため、例えば、無機粒子を含む機能層用組成物を基材上に塗布等して機能層を形成すると、機能層の厚み方向表面において無機粒子に対して粒子状重合体（Ｘ）がより突出しやすくなり、その結果、機能層の接着性を更に向上させることができる。

　ここで、無機粒子の材料としては、電気化学素子の使用環境下で安定に存在し、電気化学的に安定であることが好ましく、例えば、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化アルミニウムの水和物（ベーマイト（ＡｌＯＯＨ））、ギブサイト（Ａｌ（ＯＨ_３））、酸化ケイ素、酸化マグネシウム（マグネシア）、水酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化チタン（チタニア）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ_３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ）、アルミナ－シリカ複合酸化物等の酸化物粒子；窒化アルミニウム、窒化ホウ素等の窒化物粒子；シリコン、ダイヤモンド等の共有結合性結晶粒子；硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム等の難溶性イオン結晶粒子；タルク、モンモリロナイト等の粘土微粒子；等が挙げられる。これらの中でも、酸化アルミニウム、酸化アルミニウムの水和物（ベーマイト）、水酸化マグネシウム、及び硫酸バリウムがより好ましく、酸化アルミニウムが更に好ましい。また、これらの粒子は、必要に応じて元素置換、表面処理、固溶体化等が施されていてもよい。
　なお、これらの無機粒子は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

＜＜非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径＞＞
　非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径（Ｄ５０）は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上、更に好ましくは０．２５μｍ以上であり、好ましくは１．５μｍ以下、より好ましくは１．０μｍ以下、更に好ましくは０．８μｍ以下である。
　非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に非導電性耐熱粒子が過剰に高密度で充填されることを抑制することができる。これにより、当該機能層の透気度が高まり、イオン伝導性が向上し得るため、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　一方、非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に非導電性耐熱粒子を適度に高密度で充填することができる。これにより、当該機能層を薄くした場合でも、当該機能層に十分な耐熱性を発揮させることができる。その結果として、当該機能層を備える電気化学素子を薄型化しつつ高容量化することができる。
　なお、本発明において、非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

＜＜非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との体積比＞＞
　機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との体積比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））は、４０／６０以上であることが好ましく、５０／５０以上であることがより好ましく、６０／４０以上であることが更に好ましく、７０／３０以上であることが一層好ましく、７５／２５以上であることがより一層好ましく、８０／２０以上であることが更に一層好ましく、８５／１５以上であることが特に好ましく、９９／１以下であることが好ましく、９７／３以下であることがより好ましく、９５／５以下であることが更に好ましく、９２／８以下であることが一層好ましい。
　機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との体積比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に非導電性耐熱粒子が十分に存在するため、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。
　一方、機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との体積比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に粒子状重合体（Ｘ）が十分に存在するため、当該機能層の接着性を更に向上させることができる。

＜＜非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との質量比＞＞
　機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））は、５０／５０以上であることが好ましく、６０／４０以上であることがより好ましく、７０／３０以上であることが更に好ましく、８０／２０以上であることが一層好ましく、９０／１０以上であることがより一層好ましく、９５／５以上であることが更に一層好ましく、９９９／１以下であることが好ましく、９９８／２以下であることがより好ましく、９９５／５以下であることが更に好ましく、９９／１以下であることが一層好ましい。
　機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に非導電性耐熱粒子が十分に存在するため、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。
　一方、機能層用組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ））が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に粒子状重合体（Ｘ）が十分に存在するため、当該機能層の接着性を更に向上させることができる。

＜＜非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）との質量比＞＞
　機能層用組成物中における非導電性耐熱粒子の含有量と、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）の合計含有量との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ））は、４０／６０以上であることが好ましく、５０／５０以上であることがより好ましく、６０／４０以上であることが更に好ましく、７０／３０以上であることが一層好ましく、８５／１５以上であることがより一層好ましく、９０／１０以上であることが更に一層好ましく、９３／７以上であることが特に好ましく、９９９／１以下であることが好ましく、９９８／２以下であることがより好ましく、９９５／５以下であることが更に好ましく、９９／１以下であることが一層好ましい。
　機能層用組成物中における非導電性耐熱粒子の含有量と、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）の合計含有量との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ））が上記下限以上であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層中に非導電性耐熱粒子が十分に存在するため、当該機能層の耐熱性を向上させることができる。さらに、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）の合計含有量を適度に低くすることで、機能層用組成物を用いて形成した機能層の透気度が高まり、イオン伝導性が向上し得るため、当該機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　一方、機能層用組成物中における非導電性耐熱粒子の含有量と、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）の合計含有量との質量比（非導電性耐熱粒子／粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ））が上記上限以下であれば、機能層用組成物を用いて形成した機能層の接着性を更に向上させることができる。

＜アミン化合物＞
　本発明の機能層用組成物は、アミン化合物を更に含むことが好ましい。機能層用組成物がアミン化合物を更に含めば、機能層用組成物の保存安定性を向上できる。

　ここで、アミン化合物としては、特に限定されることなく、例えば、硫酸ヒドロキシルアミン、ジエチルヒドロキシルアミン、ジメチルヒドロキシルアミン、ジプロピルヒドロキシルアミン、イソプロピルヒドロキシアミン、イソチアゾリン系化合物等が挙げられる。中でも、機能層用組成物の保存安定性をより向上できることから、イソチアゾリン系化合物が好ましい。なお、イソチアゾリン系化合物としては、例えば、１，２－ベンゾ－４－イソチアゾリン－３－オン、２－メチル－４－イソチアゾリン－３－オン等が挙げられる。
　これらのアミン化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　アミン化合物の含有量は、粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、好ましくは０．３質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上であり、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１質量部以下である。

＜その他の成分＞
　機能層用組成物は、粒子状重合体（Ｘ）、粒子状重合体（Ｙ）、非導電性耐熱粒子、及びアミン化合物以外に、任意のその他の成分を含んでいてもよい。その他の成分は、電気化学素子における電気化学反応に影響を及ぼさないものであれば特に限定されず、例えば、分散剤、粘度調整剤、濡れ剤等の既知の添加剤が挙げられる。これらのその他の成分は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

＜電気化学素子機能層用組成物の調製方法＞
　機能層用組成物の調製方法は、特に限定されることなく、例えば、上述した粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｙ）と、分散媒としての水と、必要に応じて用いられる非導電性耐熱粒子と、アミン化合物と、その他の成分とを混合することにより調製できる。なお、水系溶媒中で単量体組成物を重合して粒子状重合体（Ｘ）や粒子状重合体（Ｙ）を調製した場合には、粒子状重合体（Ｘ）や粒子状重合体（Ｙ）は、水分散体の状態でそのまま他の成分と混合してもよい。また、粒子状重合体（Ｘ）や粒子状重合体（Ｙ）を水分散体の状態で混合する場合には、水分散体中の水を分散媒として用いてもよい。

　ここで、上述した成分の混合方法は特に制限されないが、各成分を効率よく分散させるべく、混合装置として分散機を用いて混合を行うことが好ましい。そして、分散機は、上記成分を均一に分散及び混合できる装置が好ましい。分散機としては、ボールミル、サンドミル、顔料分散機、擂潰機、超音波分散機、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー等が挙げられる。

（電気化学素子用積層体）
　本発明の電気化学素子用積層体は、基材と、基材上に形成された機能層とを備え、該機能層が、本発明の電気化学素子機能層用組成物を用いてなるものである。本発明の電気化学素子機能層用組成物は、接着性に優れる機能層を形成可能であるため、これを用いてなる機能層を備える積層体であれば、当該電気化学素子用積層体を備える電気化学素子の電気化学特性（例えば、出力特性及びサイクル特性等）を向上させることができる。

＜基材＞
　基材としては、特に限定されず、例えばセパレータの一部を構成する部材として機能層を使用する場合には、基材としてはセパレータ基材を用いることができ、また、電極の一部を構成する部材として機能層を使用する場合には、基材としては集電体上に電極合材層を形成してなる電極基材を用いることができる。機能層用組成物を用いて基材上に機能層を形成して得られる積層体の用法に特に制限は無く、例えばセパレータ基材等の上に機能層を形成してそのままセパレータ等の電気化学素子部材として使用してもよいし、電極基材上に機能層を形成してそのまま電極として使用してもよい。

＜＜セパレータ基材＞＞
　機能層を形成するセパレータ基材としては、特に限定されることなく、例えば特開２０１２－２０４３０３号公報に記載のものを用いることができる。これらの中でも、セパレータ全体の膜厚を薄くすることができ、これにより、電気化学素子内の電極活物質の比率を高くして体積あたりの容量を高くすることができるという点より、ポリオレフィン系（ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ塩化ビニル）の樹脂からなる微多孔膜が好ましい。なお、セパレータ基材は、機能層以外の、所期の機能を発揮し得る任意の層をその一部に含んでいてもよい。

＜＜電極基材＞＞
　機能層を形成する電極基材（正極基材及び負極基材）としては、特に限定されないが、集電体上に電極合材層が形成された電極基材が挙げられる。ここで、集電体、電極合材層中の成分（例えば、電極活物質（正極活物質、負極活物質）及び電極合材層用結着材（正極合材層用結着材、負極合材層用結着材）等）、並びに、集電体上への電極合材層の形成方法は、既知のものを用いることができ、例えば特開２０１３－１４５７６３号公報に記載のものを用いることができる。なお、電極基材は、機能層以外の、所期の機能を有する任意の層をその一部に含んでいてもよい。

＜機能層＞
　機能層は、本発明の機能層用組成物を用い、上述した基材上に形成することができる。ここで、機能層には、少なくとも、上述した粒子状重合体（Ｘ）と、粒子状重合体（Ｙ）と、必要に応じて用いられる非導電性耐熱粒子と、アミン化合物と、その他の成分とが含まれている。なお、機能層中に含まれている各成分は、上記機能層用組成物中に含まれていたものであり、それら各成分の好適な存在比は、機能層用組成物中の各成分の好適な存在比と同じである。

＜＜機能層の形成方法＞＞
　機能層用組成物を用いて基材上に機能層を形成する方法としては、特に限定されず、例えば、
１）機能層用組成物を上述した基材の表面に塗布し、次いで乾燥する方法
２）機能層用組成物に上述した基材を浸漬後、これを乾燥する方法
３）機能層用組成物を離型基材上に塗布し、乾燥して機能層を形成し、得られた機能層を上述した基材の表面に転写する方法
が挙げられる。
　なお、機能層は、基材の片面のみの上に形成してもよいし、基材の両面上に形成してもよい。
　ここで、離型基材としては、特に限定されず、既知の離型基材を用いることができる。

　これらの中でも、上記１）の方法が、機能層の厚みを制御し易いことから好ましい。そして、上記１）の方法は、例えば、機能層用組成物を基材上に塗布する工程（塗布工程）と、基材上に塗布された機能層用組成物を乾燥させて機能層を形成する工程（機能層形成工程）を含んでいてもよい

－塗布工程－
　塗布工程において、機能層用組成物を基材上に塗布する方法としては、特に制限は無く、例えば、ドクターブレード法、リバースロール法、ダイレクトロール法、グラビア法、エクストルージョン法、ハケ塗り法等の方法が挙げられる。

－機能層形成工程－
　機能層形成工程において、基材上の機能層用組成物を乾燥する方法としては、特に限定されず公知の方法を用いることができ、例えば温風、熱風、低湿風による乾燥、真空乾燥、赤外線や電子線等の照射による乾燥法が挙げられる。乾燥条件は特に限定されないが、乾燥温度は好ましくは５０℃以上１５０℃以下で、乾燥時間は好ましくは１分以上３０分以下である。

　ここで、上述した本発明の機能層用組成物は、粒子状重合体（Ｘ）および粒子状重合体（Ｙ）を含み、非導電性耐熱粒子を含まない第１の機能層用組成物であってもよいし、粒子状重合体（Ｘ）および粒子状重合体（Ｙ）に加えて、非導電性耐熱粒子を更に含む第２の機能層用組成物であってもよい。
　そして、第１の機能層用組成物を用いて基材上に機能層を形成した場合、機能層としての接着層を得ることができる。
　また、バインダー組成物としての第１の機能層用組成物に対して更に非導電性耐熱粒子を添加することで、非導電性耐熱粒子を更に含む第２の機能層用組成物を調製することもできる。
　さらに、第２の機能層用組成物を用いて基材上に機能層を形成した場合、基材の耐熱性を高める耐熱層としての機能と、部材同士を強固に接着させる接着層としての機能とを同時に発現させる単一の層（「耐熱性接着層」と称することがある。）を機能層として得ることができる。

　上述のように第２の機能層用組成物を用いて形成された機能層を備える基材（積層体）は、従来の耐熱層及び接着層を備える基材に比べて、より短縮した工数及び時間で製作することができるため、生産性が高い。

　ここで、非導電性耐熱粒子を含む第２の機能層用組成物を用いて形成した機能層は、通常、非導電性耐熱粒子からなる層（以下、「非導電性耐熱粒子層」と称する。）を有している。そして、非導電性耐熱粒子層は、通常、複数の非導電性耐熱粒子が機能層の厚み方向に積み重なるようにして配置されてなる。
　非導電性耐熱粒子層の厚みは、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは０．８μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは６μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、更に好ましくは４μｍ以下である。
　非導電性耐熱粒子層の厚みが上記下限以上であれば、機能層の耐熱性が極めて良好となる。
　一方、非導電性耐熱粒子層の厚みが上記上限以下であれば、機能層のイオン伝導性を確保して、機能層を備える電気化学素子の出力特性を向上させることができる。
　なお、非導電性耐熱粒子層の厚みは、例えば、上述した塗布工程における塗布条件を変更することにより調整することができる。

＜＜非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比＞＞
　上記非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比（粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径／非導電性耐熱粒子層の厚み）は、好ましくは０．８以上、より好ましくは１．２以上、更に好ましくは１．５以上、一層好ましくは１．８以上であり、好ましくは１０以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、一層好ましくは３．３以下である。
　非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比が上記下限以上であれば、機能層の厚み方向表面において、非導電性耐熱粒子の表面に対して粒子状重合体（Ｘ）が突出し易くなるため、機能層の接着性を更に向上させることができる。
　一方、非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比が上記上限以下であれば、機能層用組成物を基材に塗布する際に粒子状重合体（Ｘ）が脱落することを抑制して、均一な機能層を形成することができる。

（電気化学素子）
　本発明の電気化学素子は、本発明の電気化学素子用積層体を備えるものである。このような電気化学素子であれば、優れた電気化学特性（例えば、出力特性及びサイクル特性等）を発揮し得る。
　なお、本発明の電気化学素子は、少なくとも本発明の積層体を備えていればよく、従って、本発明の効果を著しく損なわない限り、本発明の積層体以外の構成要素を備えていてもよい。

　そして、本発明の電気化学素子は、特に限定されることなく、例えば、リチウムイオン二次電池や電気二重層キャパシタであり、好ましくはリチウムイオン二次電池である。

　ここで、以下では、本発明の電気化学素子の一例としてのリチウムイオン二次電池について説明する。本発明に係るリチウムイオン二次電池は、上述した本発明の積層体を備えるものである。より具体的には、リチウムイオン二次電池は、正極と、負極と、機能層がセパレータ基材上に形成されてなる機能層付きセパレータ（本発明の積層体）と、電解液とを備えるものである。機能層は、セパレータ基材の片面のみの上に形成されていてもよいし、セパレータ基材の両面上に形成されていてもよい。
　なお、以下の一例では、機能層はセパレータ基材上に形成されているが、機能層は電極基材上に形成されていてもよい。

　そして、本発明に係るリチウムイオン二次電池では、機能層により、正極とセパレータ基材、及び／又は、負極とセパレータ基材が、電解液中において強固に接着されている。そのため、充放電の繰り返しに伴う電極の極板間の距離の拡大も抑制されて、サイクル特性等の電池特性が良好なものとなっている。また、機能層が非導電性耐熱粒子を含む場合、リチウムイオン二次電池においては、当該機能層により、セパレータの耐熱性が向上し得る。さらに、非導電性耐熱粒子を含む機能層を備えるセパレータを用いた場合、リチウムイオン二次電池は、従来の耐熱層及び接着層を備えるセパレータを使用する場合と比較し、セパレータの製造に要する時間を短縮して高い生産性で製造することができる。

　なお、上述した正極、負極及び電解液としては、リチウムイオン二次電池において用いられている既知の正極、負極及び電解液を使用することができる。

＜正極及び負極＞
　具体的には、電極（正極及び負極）としては、電極合材層を集電体上に形成してなる電極を用いることができる。なお、集電体としては、鉄、銅、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼、チタン、タンタル、金、白金等の金属材料からなるものを用いることができる。これらの中でも、負極用の集電体としては、銅からなる集電体を用いることが好ましい。また、正極用の集電体としては、アルミニウムからなる集電体を用いることが好ましい。更に、電極合材層としては、電極活物質とバインダーとを含む層を用いることができる。

＜機能層付きセパレータ（積層体）＞
　機能層付きセパレータは、例えば、上述した機能層を形成する方法を用いてセパレータ基材に機能層を形成することにより作製することができる。

　ここで、セパレータ基材としては、特に限定されることなく、例えば特開２０１２－２０４３０３号公報に記載のものを用いることができる。これらの中でも、機能層付きセパレータ全体の膜厚を薄くすることができ、これにより、リチウムイオン二次電池内の電極活物質の比率を高くして体積あたりの容量を高くすることができるという観点から、ポリオレフィン系の樹脂（ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ塩化ビニル）からなる微多孔膜が好ましい。

＜電解液＞
　電解液としては、通常、有機溶媒に支持電解質を溶解した有機電解液が用いられる。支持電解質としては、例えば、リチウムイオン二次電池においてはリチウム塩が用いられる。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｌＣｌ_４、ＬｉＣｌＯ_４、ＣＦ_３ＳＯ_３Ｌｉ、Ｃ_４Ｆ_９ＳＯ_３Ｌｉ、ＣＦ_３ＣＯＯＬｉ、（ＣＦ_３ＣＯ）_２ＮＬｉ、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２ＮＬｉ、（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）ＮＬｉ等が挙げられる。なかでも、溶媒に溶けやすく高い解離度を示すことから、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＣｌＯ_４、ＣＦ_３ＳＯ_３Ｌｉが好ましい。なお、電解質は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。通常は、解離度の高い支持電解質を用いるほどリチウムイオン伝導度が高くなる傾向があるので、支持電解質の種類によりリチウムイオン伝導度を調節することができる。

　電解液に使用する有機溶媒としては、支持電解質を溶解できるものであれば特に限定されないが、例えばリチウムイオン二次電池においては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、メチルエチルカーボネート（エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）)、ビニレンカーボネート等のカーボネート類；γ－ブチロラクトン、ギ酸メチル等のエステル類；１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；スルホラン、ジメチルスルホキシド等の含硫黄化合物類；等が好適に用いられる。

　またこれら有機溶媒の混合液を用いてもよい。中でも、誘電率が高く、安定な電位領域が広いことから、カーボネート類が好ましい。通常、用いる有機溶媒の粘度が低いほどリチウムイオン伝導度が高くなる傾向があるので、有機溶媒の種類によりリチウムイオン伝導度を調節することができる。
　なお、電解液中の電解質の濃度は適宜調整することができる。また、電解液には、既知の添加剤を添加してもよい。

＜リチウムイオン二次電池の製造方法＞
　本発明の電気化学素子としてのリチウムイオン二次電池は、例えば、上述した正極と負極とを機能層付きセパレータ（本発明の積層体）を介して重ね合わせ、これを必要に応じて、巻く、折る等して電池容器に入れ、電池容器に電解液を注入して封口することで製造し得る。ここで、電池容器には、必要に応じてエキスパンドメタルや、ヒューズ、ＰＴＣ素子等の過電流防止素子、リード板等を入れ、電池内部の圧力上昇、過充放電の防止をしてもよい。電池の形状は、例えば、コイン型、ボタン型、シート型、円筒型、角形、扁平型等、何れであってもよい。

　以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」および「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
　また、複数種類の単量体を共重合して製造される重合体において、ある単量体を重合して形成される構造単位の前記重合体における割合は、別に断らない限り、通常は、その重合体の重合に用いる全単量体に占める当該ある単量体の比率(仕込み比)と一致する。

　実施例および比較例において、体積平均粒子径、ガラス転移温度、電解液膨潤度、非導電性耐熱粒子層の厚み、非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比、無機粒子と粒子状重合体（Ｘ）との体積比は、下記の方法で測定した。また、機能層の透気性、耐熱性、ドライ接着性、及びウェット接着性、並びに、二次電池の出力特性、及びサイクル特性は、下記の方法で測定および評価した。

＜ガラス転移温度＞
　実施例および比較例で調製した粒子状重合体（Ｘ）および粒子状重合体（Ｙ）を測定試料とした。測定試料１０ｍｇをアルミパンに計量し、示差熱分析測定装置（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製「ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０」）にて、リファレンスとして空のアルミパンを用い、測定温度範囲－１００℃～５００℃の間で、昇温速度１０℃／分で、ＪＩＳＺ８７０３に規定された条件下で測定を実施し、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）曲線を得た。この昇温過程で、微分信号（ＤＤＳＣ）が０．０５ｍＷ／分／ｍｇ以上となるＤＳＣ曲線の吸熱ピークが出る直前のベースラインと、吸熱ピーク後に最初に現れる変曲点でのＤＳＣ曲線の接線との交点を、ガラス転移温度（℃）として求めた。

＜体積平均粒子径＞
＜＜粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径＞＞
　実施例および比較例で調製した粒子状重合体（Ｘ）を測定試料とした。測定試料０．１ｇ相当量を秤量し、ビーカーに取り、分散剤としてアルキルベンゼンスルホン酸水溶液（富士フイルム社製、「ドライウエル」）０．１ｍＬを加えた。上記ビーカーに、更に、希釈液（ベックマン・コールター社製、「アイソトンＩＩ」）を１０～３０ｍＬ加え、２０Ｗ（Ｗａｔｔ）の超音波分散機で３分間分散させた。その後、粒径測定機（ベックマン・コールター社製、「マルチサイザー」）を用いて、アパーチャー径：２０μｍ、媒体：アイソトンＩＩ、測定粒子個数：１００，０００個の条件下で、測定試料の体積平均粒子径を求めた。

＜＜粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径＞＞
　実施例で調製した粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径は、レーザー回折法にて測定した。具体的には、調製した結着材を含む水分散溶液（固形分濃度０．１質量％に調整）を試料とした。そして、レーザー回折式粒子径分布測定装置（ベックマン・コールター社製、「ＬＳ－２３０」）を用いて測定された粒子径分布（体積基準）において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径Ｄ５０を、体積平均粒子径とした。

＜＜非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径＞＞
　レーザー回折法にて測定した粒子径分布（体積基準）において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径（Ｄ５０）を、非導電性耐熱粒子の体積平均粒子径とした。

＜電解液膨潤度＞
　実施例および比較例で調製した粒子状重合体（Ｘ）を含む水分散液をポリテトラフルオロエチレン製のシャーレに入れ、２５℃、４８時間の条件で乾燥して粉末を調製した。得られた粉末０．２ｇ程度を、２００℃、５ＭＰａで、２分プレスしフィルムを得た。そして、得られたフィルムを１ｃｍ角に裁断し、試験片を得た。この試験片の質量Ｗ０を測定した。
　また、上述の試験片を、電解液に６０℃で７２時間浸漬した。その後、試験片を電解液から取り出し、試験片の表面の電解液を拭き取り、浸漬試験後の試験片の質量Ｗ１を測定した。
　測定した質量Ｗ０およびＷ１を用いて、電解液膨潤度Ｓ（倍）を、Ｓ＝Ｗ１／Ｗ０にて計算した。
　なお、電解液としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）と、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）と、ビニレンカーボネート（ＶＣ）との混合溶媒（体積比：ＥＣ／ＤＥＣ／ＶＣ＝６８．５／３０／１．５）に、支持電解質としてＬｉＰＦ_６を１ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶かしたものを用いた。

＜非導電性耐熱粒子層の厚み＞
　機能層付きセパレータの断面を、電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて観察し、得られたＳＥＭ画像から、非導電性耐熱粒子層の厚みを算出した。なお、非導電性耐熱粒子層の厚みは、スラリー組成物が塗布されたセパレータ基材の表面から鉛直方向に最も離れた非導電性耐熱粒子までの距離とした。

＜非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比＞
　上述のようにして得た粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径、および非導電性耐熱粒子層の厚みに基づいて、非導電性耐熱粒子層の厚みに対する粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比（粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径／非導電性耐熱粒子層の厚み）を求めた。

＜無機粒子と粒子状重合体（Ｘ）の混合比率＞
　スラリー組成物を調製した際の非導電性耐熱粒子（アルミナ）および粒子状重合体（Ｘ）の仕込量から、非導電性耐熱粒子（アルミナ）と粒子状重合体（Ｘ）との混合比率（体積比）を求めた。なお、アルミナの密度は４ｇ／ｃｍ^３、水酸化マグネシウムの密度は２．４ｇ／ｃｍ^３、粒子状重合体（Ｘ）の密度は４．５ｇ／ｃｍ^３として計算した。

＜機能層の透気度＞
　セパレータの製造に用いたセパレータ基材および作製した機能層付きセパレータ（積層体）について、デジタル型王研式透気度・平滑度試験機（旭精工株式会社製、ＥＹＯ－５－１Ｍ－Ｒ）を用いてガーレー値（ｓｅｃ／１００ｃｃ）を測定した。具体的には、「セパレータ基材」のガーレー値Ｇ０と、製造した「機能層付きセパレータ」のガーレー値Ｇ１とから、ガーレー値の増加量ΔＧ（＝Ｇ１－Ｇ０）を求めて、以下の基準で評価した。このガーレー値の増加量ΔＧが小さいほど、機能層の透気度が高く、イオン伝導性に優れていることを示す。
　Ａ：ガーレー値の増加量が２０秒／１００ｃｃ未満である。
　Ｂ：ガーレー値の増加量が２０秒／１００ｃｃ以上４０秒／１００ｃｃ未満である
　Ｃ：ガーレー値の増加量が４０秒／１００ｃｃ以上である

＜機能層の耐熱性＞
　実施例および比較例で作製した機能層付きセパレータをＴＤ（幅）方向１２ｃｍ×ＭＤ（長手）方向１２ｃｍの正方形に切り出し、かかる正方形の中心部に１辺が１０ｃｍの線をＴＤ方向およびＭＤ方向に十字になるように描いて試験片とした。そして、試験片を１５０℃の恒温槽に入れて１時間放置した後、ＴＤおよびＭＤに引いた線それぞれにおいて、｛（放置前の線の長さ（１０ｃｍ）－放置後の正線の長さ）／（放置前の線の長さ（１０ｃｍ）｝×１００［％］を熱収縮率として求め、以下の基準で評価した。この熱収縮率が小さいほど、機能層の耐熱性が優れていることを示す。
　Ａ：熱収縮率が３％未満
　Ｂ：熱収縮率が３％以上５％未満
　Ｃ：熱収縮率が５％以上

＜電解液浸漬前の接着性（ドライ接着性）＞
　実施例及び比較例で作製した負極及び機能層付きセパレータ（機能層を両面に備える）をそれぞれ幅１０ｍｍ、長さ５０ｍｍに切り出し、負極とセパレータを積層させ、温度８０℃、荷重１ｋＮの平板プレスにて、１０秒間プレスし、試験片を得た。この試験片を、負極の集電体側の面を下にして、電極の表面にセロハンテープを貼り付けた。この際、セロハンテープとしてはＪＩＳ　Ｚ１５２２に規定されるものを用いた。また、セロハンテープは水平な試験台に固定しておいた。そして、セパレータの一端を鉛直上方に引張り速度５０ｍｍ／分で引っ張って剥がしたときの応力を測定した。応力の測定を計３回行った。得られた合計３回の応力の平均値をピール強度（Ｎ／ｍ）として求め、機能層を介した電極とセパレータとの接着性（ドライ接着性）として下記の基準で評価した。ピール強度が大きいほど、ドライ接着性が良好であることを示す。
　Ａ＋：ピール強度が７．０Ｎ／ｍ以上
　Ａ：ピール強度が５．０Ｎ／ｍ以上７．０Ｎ／ｍ未満
　Ｂ：ピール強度が３．０Ｎ／ｍ以上５．０Ｎ／ｍ未満
　Ｃ：ピール強度が１．０Ｎ／ｍ以上３．０Ｎ／ｍ未満
　Ｄ：ピール強度が１．０Ｎ／ｍ未満

＜電解液浸漬後の接着性（ウェット接着性）＞
　実施例及び比較例で作製した正極及び機能層付きセパレータ（機能層を両面に備える）を、それぞれ長さ５０ｍｍ、幅１０ｍｍに裁断した。そして、裁断した正極及びセパレータを、重ね合わせて積層させた。得られた積層片を、温度２５℃、荷重１０ｋＮ／ｍのロールプレスを用いて、３０ｍ／分のプレス速度でプレスし、試験片を得た。この試験片を、温度６０℃の電解液中に７２時間浸漬した。ここで、電解液としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の混合溶媒（体積混合比：ＥＣ／ＤＥＣ＝１／２）に、支持電解質として濃度１ＭのＬｉＰＦ_６を含む溶液を用いた。浸漬後の試験片を電解液から取り出し、試験片の表面の電解液を拭き取った。この試験片を、１ＭＰａ、５０℃、２分の条件で再度プレスした。再度プレス後の試験片を、正極の集電体側の面を下にして、正極の表面にセロハンテープ（ＪＩＳ　Ｚ１５２２に規定されるもの）を貼り付けた。なお、セロハンテープは水平な試験台に固定しておいた。そして、引張り速度５０ｍｍ／分で、セパレータの一端を鉛直上方に引っ張って剥がしたときの応力を測定した。当該測定を計３回行った。また別途、上記と同様にして、負極及びセパレータの積層片を得て、当該積層片をプレスして試験片を得た。そして、上記正極を用いた場合と同様にして、再度プレス後の試験片を得て、電解液浸漬後の応力の測定を計３回行った。
　上記正極及び負極を用いた測定により、得られた合計６回の応力の平均値をピール強度（Ｎ／ｍ）として求め、電解液浸漬後の、機能層を介した電極とセパレータとの接着性（ウェット接着性）として下記の基準で評価した。ピール強度が大きいほど、ウェット接着性が良好であることを示す。
　Ａ＋：ピール強度が４．０Ｎ／ｍ以上
　Ａ：ピール強度が３．０Ｎ／ｍ以上４．０Ｎ／ｍ未満
　Ｂ：ピール強度が２．０Ｎ／ｍ以上３．０Ｎ／ｍ未満
　Ｃ：ピール強度が１．０Ｎ／ｍ以上２．０Ｎ／ｍ未満
　Ｄ：ピール強度が１．０Ｎ／ｍ未満

＜二次電池の出力特性＞
　実施例および比較例で作製したリチウムイオン二次電池を、温度２５℃の雰囲気下で、４．３Ｖまで定電流定電圧（ＣＣＣＶ）充電し、セルを準備した。準備したセルを、０．２Ｃおよび１．５Ｃの定電流法によって、３．０Ｖまで放電し、電気容量を求めた。そして、電気容量の比（＝（１．５Ｃでの電気容量／０．２Ｃでの電気容量）×１００（％））で表わされる放電容量維持率を求めた。この測定を、リチウムイオン二次電池５セルについて行なった。そして、各セルの放電容量維持率の平均値を求め、以下の基準で評価した。放電容量維持率の値が大きいほど、二次電池は出力特性に優れていることを示す。
　　　Ａ：放電容量維持率の平均値が９０％以上
　　　Ｂ：放電容量維持率の平均値が８５％以上９０％未満
　　　Ｃ：放電容量維持率の平均値が８５％未満

＜二次電池のサイクル特性＞
　実施例および比較例で作製したリチウムイオン二次電池を、電解液注液後、温度２５℃で５時間静置した。次に、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．６５Ｖまで充電し、その後、温度６０℃で１２時間エージング処理を行った。そして、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．００Ｖまで放電した。その後、０．２Ｃの定電流法にて、ＣＣ－ＣＶ充電（上限セル電圧４．２０Ｖ）を行い、０．２Ｃの定電流法にて３．００ＶまでＣＣ放電した。この０．２Ｃにおける充放電を３回繰り返し実施した。
　その後、温度２５℃の環境下、セル電圧４．２０－３．００Ｖ、１．０Ｃの充放電レートにて充放電の操作を２００サイクル行った。その際、第１回目のサイクルの放電容量をＸ１，第２００回目のサイクルの放電容量をＸ２と定義した。
　そして、放電容量Ｘ１および放電容量Ｘ２を用いて、容量維持率ΔＣ´＝（Ｘ２／Ｘ１）×１００（％）を求め、以下の基準により評価した。容量維持率ΔＣ´の値が大きいほど、二次電池はサイクル特性に優れていることを示す。
　　　Ａ：容量維持率ΔＣ´が９３％以上
　　　Ｂ：容量維持率ΔＣ´が９０％以上９３％未満
　　　Ｃ：容量維持率ΔＣ´が８７％以上９０％未満
　　　Ｄ：容量維持率ΔＣ´が８７％未満

（実施例１）
＜粒子状重合体（Ｘ１）の調製＞
［単量体組成物（Ｘ１）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン６１．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート１３部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート２５部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ１）を調製した。

［金属水酸化物の調製］
　イオン交換水２００部に塩化マグネシウム１０．０部を溶解してなる水溶液に、イオン交換水５０部に水酸化ナトリウム７．０部を溶解してなる水溶液を撹拌下で徐々に添加して、金属水酸化物としての水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ１）を調製した。

［懸濁重合法］
　懸濁重合法により粒子状重合体（Ｘ）としての粒子状重合体（Ｘ１）を調製した。具体的には、上記水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ１）に、上述のようにして得た単量体組成物（Ｘ１）を投入し、更に撹拌した後、重合開始剤としてのｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート（日油社製、「パーブチルＯ」）３．０部を添加して混合液を得た。得られた混合液を、インライン型乳化分散機（太平洋機工社製、「キャビトロン」）を用いて１２，０００ｒｐｍの回転数で１分間高剪断撹拌して、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液中に、単量体組成物（Ｘ１）の液滴を形成した。

　上記単量体組成物（Ｘ１）の液滴が形成された、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液を反応器に入れ、９０℃に昇温して５時間重合反応を行った。得られた分散液に対して、エバポレーターを用いて、９０℃での減圧処理を２時間行って精製し、粒子状重合体（Ｘ１）を含む水分散液を得た。

　更に、上記粒子状重合体（Ｘ１）を含む水分散液を撹拌しながら、室温（２５℃）下で硫酸を滴下し、ｐＨが６．５以下となるまで酸洗浄を行った。次いで、濾過分離を行い、得られた固形分にイオン交換水５００部を加えて再スラリー化させて、水洗浄処理（洗浄、濾過及び脱水）を１０回繰り返し行った。それから、濾過分離を行い、得られた固形分を乾燥器の容器内に入れ、４０℃で４８時間乾燥を行い、乾燥した粒子状重合体（Ｘ１）を得た。
　得られた粒子状重合体（Ｘ１）のガラス転移温度、及び体積平均粒子径を測定した。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の調製＞
　下記の通りにして、粒子状重合体（Ｙ）としての粒子状重合体（Ｙ１）を調製した。
　撹拌機を備えた反応器に、イオン交換水７０部、乳化剤としてのラウリル硫酸ナトリウム（花王ケミカル社製、「エマール（登録商標）２Ｆ」）０．１５部、及び重合開始剤としての過流酸アンモニウム０．５部を供給し、気相部を窒素ガスで置換し、６０℃に昇温した。
　一方、別の容器で、イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート９０部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル５部、反応性単量体Ｂとしてのアクリルアミド４部及びメタクリル酸０．８部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｙ１）を調製した。
　得られた単量体組成物（Ｙ１）を４時間かけて上述した撹拌機を備えた反応器に連続的に添加して重合を行った。添加中は、６０℃で反応を行った。添加終了後、更に７０℃で３時間撹拌してから反応を終了し、アクリル系重合体としての粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液を得た。得られた粒子状重合体（Ｙ１）は、体積平均粒子径が０．１５μｍであり、ガラス転移温度は－４０℃であった。

＜機能層用組成物の調製＞
　粒子状重合体（Ｘ１）１００部に対して、乳化剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム（花王ケミカル社製、「ネオぺレックスＧ－１５」）０．２部と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース１．５部と、アミン化合物としての１，２－ベンゾ－４－イソチアゾリン－３－オン０．５部とを添加し、さらに、粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液を固形分相当で１０８部添加して混合し、バインダー組成物を得た。
　非導電性耐熱粒子としてのアルミナ（住友化学社製、「ＡＫＰ３０００」、体積平均粒子径：０．７μｍ）１００部に、分散剤としてのポリアクリル酸０．５部添加し、固形分濃度が５５％となるようにイオン交換水を加え、ボールミルを用いて混合し、得られた混合液を、上記のようにして得たバインダー組成物に加えた。更に固形分濃度が４０％となるようにイオン交換水を添加して、機能層用組成物としてのスラリー組成物を得た。なお、上記混合液をバインダー組成物に添加する際、得られるスラリー組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ１）との混合比率が、体積比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で、９０：１０となるように調整した。また、スラリー組成物中の非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ１）との混合比率は、質量比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で、３６０：１０となるように調整した。

＜機能層付きセパレータ（積層体）の作製＞
　ポリエチレン製の微多孔膜（厚み：１２μｍ）をセパレータ基材として用意した。このセパレータ基材の一方の面に、上述のようにして得たスラリー組成物をバーコーター法により塗布した。次に、スラリー組成物が塗布されたセパレータ基材を５０℃で１分間乾燥し、機能層を形成した。同様の操作をセパレータ基材の他方の面に対しても行い、セパレータ基材の両面にそれぞれ厚み２．０μｍの機能層を備える機能層付きセパレータ（積層体）を作製した。
　また、得られた機能層付きセパレータを用いて、機能層の透気度及び耐熱性を評価した。結果を表１に示す。

＜正極の作製＞
　正極活物質としてのＬｉＣｏＯ_２（体積平均粒子径：１２μｍ）を１００部、導電材としてのアセチレンブラック（デンカ株式会社製、「ＨＳ－１００」）を２部、正極合材層用結着材としてのポリフッ化ビニリデン（クレハ社製、「＃７２０８」）を固形分相当で２部、及び溶媒としてのＮ－メチルピロリドンを混合し、全固形分濃度を７０％とした。これらをプラネタリーミキサーにより混合し、正極用スラリー組成物を調製した。
　上記正極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体としての厚み２０μｍのアルミ箔の上に、乾燥後の膜厚が１５０μｍ程度になるように塗布し、乾燥させた。この乾燥は、アルミ箔を０．５ｍ／分の速度で６０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより行った。その後、１２０℃にて２分間加熱処理して、プレス前の正極原反を得た。このプレス前の正極原反をロールプレスで圧延して、正極合材層（厚み：６０μｍ）を備えるプレス後の正極を得た。

＜負極の作製＞
　撹拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、１，３－ブタジエン３３部、イタコン酸３．５部、スチレン６３．５部、乳化剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム０．４部、イオン交換水１５０部及び重合開始剤としての過硫酸カリウム０．５部を入れ、十分に撹拌した後、５０℃に加温して重合を開始した。重合転化率が９６％になった時点で冷却して反応を停止し、負極合材層用結着材（ＳＢＲ）を含む混合物を得た。この負極合材層用結着材を含む混合物に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。その後、３０℃以下まで冷却し、所望の負極合材層用結着材を含む水分散液を得た。
　負極活物質（１）としての人造黒鉛（体積平均粒子径：１５．６μｍ）８０部、負極活物質（２）としてシリコン系活物質ＳｉＯ_ｘ（体積平均粒子径：４．９μｍ）１６部を配合し、粘度調整剤としてのカルボキシメチルセルロースナトリウム塩（日本製紙社製、「ＭＡＣ３５０ＨＣ」）の２％水溶液を固形分相当で２．５部、及びイオン交換水を混合して固形分濃度６８％に調整した後、２５℃で６０分間さらに混合した。更にイオン交換水で固形分濃度を６２％に調整した後、２５℃で１５分間さらに混合し、混合液を得た。この混合液に、上記負極合材層用結着材を含む水分散液を固形分相当量で１．５部、及びイオン交換水を入れ、最終固形分濃度が５２％となるように調整し、さらに１０分間混合し、混合液を得た。この混合液を減圧下で脱泡処理して流動性の良い負極用スラリー組成物を得た。
　上記負極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体としての厚み２０μｍの銅箔の上に、乾燥後の膜厚が１５０μｍ程度になるように塗布し、乾燥させた。この乾燥は、銅箔を０．５ｍ／分の速度で６０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより行った。その後、１２０℃にて２分間加熱処理して、プレス前の負極原反を得た。このプレス前の負極原反をロールプレスで圧延して、負極合材層（厚み：８０μｍ）を備えるプレス後の負極を得た。

　上述のようにして得た機能層付きセパレータ、正極、及び負極を用いて、ドライ接着性、及びウェット接着性を評価した。結果を表１に示す。

＜リチウムイオン二次電池の作製＞
　上述のようにして作製したプレス後の正極を４９ｃｍ×５ｃｍの長方形に切り出して、正極合材層側の表面が上側になるように置き、その正極合材層上に、１２０ｃｍ×５．５ｃｍに切り出した上記機能層付きセパレータを、正極が機能層付きセパレータの長手方向の一方側に位置するように配置した。更に、上述のようにして作製したプレス後の負極を５０ｃｍ×５．２ｃｍの長方形に切り出し、機能層付きセパレータ上に、負極合材層側の表面が機能層付きセパレータに対向し、且つ、負極が機能層付きセパレータの長手方向の他方側に位置するように配置した。そして、得られたものを捲回体によって捲回し、捲回体を得た。この捲回体を７０℃、１ＭＰａでプレスし、扁平体とした後、電池の外装としてのアルミ包材外装で包み、電解液［溶媒：エチレンカーボネート／ジエチルカーボネート／ビニレンカーボネート（体積比）＝６８．５／３０／１．５、電解質：濃度１ＭのＬｉＰＦ_６）］を空気が残らないように注入した。そして、アルミ包材外装の開口を温度１５０℃でヒートシールして閉口して、容量８００ｍＡｈの捲回型リチウムイオン二次電池を作製した。
　得られたリチウムイオン二次電池を用いて二次電池のサイクル特性、及び出力特性を評価した。結果を表１に示す。

（実施例２）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ２）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ１）に代えて、単量体組成物（Ｘ２）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ２）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ２）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン６６．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート２３部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート１０部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ２）を調製した。

（実施例３）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ３）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ３）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ１）に代えて、単量体組成物（Ｘ３）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ３）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ３）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン７１．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート２６部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート２部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ３）を調製した。

（実施例４）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ２）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ２）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ２）を含む水分散液を調製した。
［単量体組成物（Ｙ２）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート９４部、反応性単量体単位ＢとしてのＮ－イソプロピルアクリルアミド１部、及びメタクリル酸１部、並びにニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル２部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート２部を混合して、単量体組成物（Ｙ２）を調製した。

（実施例５）
　機能層用スラリー組成物を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ３）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ３）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ３）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ３）を含む水分散液を調製した。
［単量体組成物（Ｙ３）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート９４部、反応性単量体Ｂとしての無水マレイン酸１部及びメタクリル酸１部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル２部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート２部を混合して、単量体組成物（Ｙ３）を調製した。

（実施例６）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ４）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ４）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ４）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ４）を含む水分散液を調製した。
［単量体組成物（Ｙ４）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、（メタ）アクリル酸エステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート９４部、反応性単量体ＢとしてのＮ－メチロールアクリルアミド１部及びメタクリル酸１部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル２部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート２部を混合して、単量体組成物（Ｙ４）を調製した。

（実施例７）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ４）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表２に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ４）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ１）に代えて、単量体組成物（Ｘ４）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ４）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ４）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン７０．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート１９部、反応性単量体Ａとしての４－ヒドロキシブチルアクリレート１０部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ４）を調製した。

（実施例８）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ５）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表２に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ５）の調製＞
　金属水酸化物としての水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ１）に代えて、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ５）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ５）を調製した。
　なお、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ５）は、イオン交換水２００部に塩化マグネシウム１２．０部を溶解してなる水溶液に、イオン交換水５０部に水酸化ナトリウム８．４部を溶解してなる水溶液を撹拌下で徐々に添加することにより調製した。

（実施例９）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ６）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表２に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ６）の調製＞
　金属水酸化物としての水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ１）に代えて、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ６）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ６）を調製した。
　なお、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ６）は、イオン交換水２００部に塩化マグネシウム６．０部を溶解してなる水溶液に、イオン交換水５０部に水酸化ナトリウム４．２部を溶解してなる水溶液を撹拌下で徐々に添加することにより調製した。

（実施例１０）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ７）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表２に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ７）の調製＞
［第１単量体組成物（Ｘ７）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン５６．８部、（メタ）アクリル酸エステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート１３部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート１０部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、第１単量体組成物（Ｘ７）を調製した。
［第２単量体組成物（Ｘ７）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン５部、及び反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート１５部を混合して、第２単量体組成物（Ｘ７）を調製した。
［懸濁重合法］
　懸濁重合法により粒子状重合体（Ｘ７）を調製した。具体的には、実施例１と同様にして調製した水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液（Ｘ１）に、上述のようにして得た第１単量体組成物（Ｘ７）を投入し、更に撹拌した後、重合開始剤としてのｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート（日油社製、「パーブチルＯ」）３．０部を添加して混合液を得た。得られた混合液を、インライン型乳化分散機（太平洋機工社製、「キャビトロン」）を用いて１２，０００ｒｐｍの回転数で１分間高剪断撹拌して、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液中に、第１単量体組成物（Ｘ７）の液滴を形成した。

　上記第１単量体組成物（Ｘ７）の液滴が形成された、水酸化マグネシウムを含むコロイド分散液を反応器に入れ、９０℃に昇温して１時間重合反応を行った。１時間後、反応器に第２単量体組成物（Ｘ７）を添加し、さらに９０℃で５時間重合反応を行った。得られた分散液に対して、エバポレーターを用いて、９０℃での減圧処理を２時間行って精製し、粒子状重合体（Ｘ７）を含む水分散液を得た。

（実施例１１）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ８）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表３に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ８）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ８）に代えて、単量体組成物（Ｘ８）を使用したこと以外は、実施例１と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ８）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ８）の調製］
　（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体としてのシクロヘキシルメタクリレート７９．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート１０部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート１０部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ８）を調製した。

（実施例１２）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ５）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表３に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ５）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ５）を使用したこと以外は、実施例１と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ５）を含む水分散液を調製した。
［単量体組成物（Ｙ５）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、芳香族モノビニル単量体としてのスチレン３０部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート６９部、反応性単量体Ｂとしてのアクリルアミド０．５部及びメタクリル酸０．３部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｙ５）を調製した。

（実施例１３）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ６）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表３に示す。
＜粒子状重合体（Ｙ６）を含む水分散液の調製＞
　撹拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、１，３－ブタジエン６２部、スチレン３５部、反応性単量体Ｂとしてのアクリルアミド１部及びイタコン酸２部、乳化剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム０．４部、イオン交換水１５０部及び重合開始剤としての過硫酸カリウム０．５部を入れ、十分に撹拌した後、５０℃に加温して重合を開始した。重合転化率が９６％になった時点で冷却して反応を停止し、粒子状重合体（Ｙ６）を含む混合物を得た。この混合物に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。その後、３０℃以下まで冷却し、粒子状重合体（Ｙ６）を含む水分散液を得た。

（実施例１４）
　スラリー組成物を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子状重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ９）を用い、粒子状重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ７）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表３に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ９）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ１）に代えて、単量体組成物（Ｘ９）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ９）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ９）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン７２．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート２４部、反応性単量体Ｂとしてのアクリルアミド３部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ９）を調製した。

＜粒子状重合体（Ｙ７）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ７）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ７）を調製した。
［単量体組成物（Ｙ７）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム０．７部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート７９部、反応性単量体Ａとしてのグリシジルメタクリレート１５部及びメタクリル酸０．８部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル５部、並びに架橋性単量体としてのアリルメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｙ７）を調製した。

（実施例１５）
　バインダー組成物の調製の際に、粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の添加量を固形分相当で１０８部から２８部に変更すると共に、機能層用組成物（スラリー組成物）の調製の際に、非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ１）との混合比率が、体積比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で７０：３０となり、質量比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で２８０：３０となるように、非導電性耐熱粒子を含む混合液の添加量を調整したこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表４に示す。

（実施例１６）
　バインダー組成物の調製の際に、粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の添加量を固形分相当で１０８部から１２部に変更すると共に、機能層用組成物（スラリー組成物）の調製の際に、非導電性耐熱粒子と粒子状重合体（Ｘ１）との混合比率が、体積比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で５０：５０となり、質量比［非導電性耐熱粒子：粒子状重合体（Ｘ１）］で２００：５０となるように、非導電性耐熱粒子を含む混合液の添加量を調整したこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表４に示す。

（実施例１７）
　バインダー組成物の調製の際に、粒子状重合体（Ｙ１）を含む水分散液の添加量を固形分相当で１０８部から７２部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表４に示す。

（比較例１）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｘ）として、粒子重合体（Ｘ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｘ１０）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表４に示す。

＜粒子状重合体（Ｘ１０）の調製＞
　単量体組成物（Ｘ１）に代えて、単量体組成物（Ｘ１０）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｘ１）の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｘ１０）を調製した。
［単量体組成物（Ｘ１０）の調製］
　芳香族モノビニル単量体としてのスチレン７２．８部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート２７部、及び架橋性単量体としてのエチレングリコールジメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｘ１０）を調製した。

（比較例２）
　機能層用組成物（スラリー組成物）を調製するにあたり、粒子状重合体（Ｙ）として、粒子重合体（Ｙ１）に代えて、以下のようにして調製した粒子状重合体（Ｙ８）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして各種操作、測定及び評価を行った。結果を表４に示す。

＜粒子状重合体（Ｙ８）を含む水分散液の調製＞
　単量体組成物（Ｙ１）に代えて、単量体組成物（Ｙ８）を使用したこと以外は、実施例１の粒子状重合体（Ｙ１）の水分散液の調製と同様の操作を行い、粒子状重合体（Ｙ８）を調製した。
［単量体組成物（Ｙ８）の調製］
　イオン交換水５０部、分散安定剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム１．０部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体としてのｎ－ブチルアクリレート９４．８部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル５部、及び架橋性単量体としてのアリルメタクリレート０．２部を混合して、単量体組成物（Ｙ８）を調製した。

　なお、表１～４中、
「ＧＭＡ」は、グリシジルメタクリレート単位を示し、
「４ＨＢＡ」は、４－ヒドロキシブチルアクリレート単位を示し、
「ＳＴ」は、スチレン単位を示し、
「２ＥＨＡ」は、２－エチルヘキシルアクリレート単位を示し、
「ＣＨＭＡ」は、シクロヘキシルメタクリレート単位を示し、
「ＥＤＭＡ」は、エチレングリコールジメタクリレート単位を示し、
「Ａａｍ」は、アクリルアミド単位を示し、
「ＮＩＰＡＭ」は、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド単位を示し、
「ＭＬＡＨ」は、無水マレイン酸単位を示し、
「ＮＭＡ」は、Ｎ－メチロールアクリルアミド単位を示し、
「ＭＡＡ」は、メタクリル酸単位を示し、
「ＩＡ」は、イタコン酸単位を示し、
「ＢＡ」は、ｎ－ブチルアクリレート単位を示し、
「ＡＮ」は、アクリロニトリル単位を示し、
「ＡＭＡ」は、アリルメタクリレート単位を示し、
「ＢＤ」は、１，３－ブタジエン単位を示し、
「ＢＩＴ」は、１，２－ベンゾ－４－イソチアゾリン－３－オンを示す。

　表１～４より、粒子状重合体（Ｘ）と、当該粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも小さい体積平均粒子径を有する粒子状重合体（Ｙ）とを含み、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が所定の反応性単量体単位Ａを含有し、他方が所定の反応性単量体単位Ｂを含有する、実施例１～１７の機能層用組成物によれば、接着性に優れた機能層を形成し得ることが分かる。
　なお、粒子状重合体（Ｘ）及び粒子状重合体（Ｙ）のうち少なくとも一方が上記所定の反応性単量体単位を含有しない比較例１～２の機能層用組成物の場合、形成される機能層の接着性に劣ることが分かる。

Claims

　粒子状重合体（Ｘ）と粒子状重合体（Ｙ）とを含み、
　前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径よりも前記粒子状重合体（Ｙ）の体積平均粒子径のほうが小さく、
　前記粒子状重合体（Ｘ）及び前記粒子状重合体（Ｙ）のうち、一方が反応性単量体単位Ａを含有し、他方が反応性単量体単位Ｂを含有し、
　前記反応性単量体単位Ａが、エポキシ基含有単量体単位又はヒドロキシ基含有単量体単位であり、
　前記反応性単量体単位Ａがエポキシ基含有単量体単位である場合、前記反応性単量体単位Ｂが、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びアミノ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有し、
　前記反応性単量体単位Ａがヒドロキシ基含有単量体単位である場合、前記反応性単量体単位Ｂが、（メタ）アクリルアミド基含有単量体単位、カルボン酸基含有単量体単位、酸無水物単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、リン酸基含有単量体単位、及びエポキシ基含有単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する、電気化学素子機能層用組成物。
　前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下である、請求項１に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　前記粒子状重合体（Ｘ）が、芳香族モノビニル単量体単位、（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステル単量体単位、及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種を含有する、請求項１に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　前記粒子状重合体（Ｙ）が、芳香族モノビニル単量体単位及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位の少なくとも一方を含有する、請求項１に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　前記粒子状重合体（Ｙ）の含有量が、前記粒子状重合体（Ｘ）１００質量部当たり、１０質量部以上２００質量部以下である、請求項１に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　非導電性耐熱粒子を更に含む、請求項１に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　前記粒子状重合体（Ｙ）の含有量が、前記非導電性耐熱粒子１００質量部当たり、０．５質量部以上６質量部以下である、請求項６に記載の電気化学素子機能層用組成物。
　基材と、前記基材上に形成された電気化学素子用機能層とを備え、
　前記電気化学素子用機能層が、請求項１～７の何れかに記載の電気化学素子機能層用組成物を用いてなる、電気化学素子用積層体。
　非導電性耐熱粒子からなる非導電性耐熱粒子層の厚みに対する前記粒子状重合体（Ｘ）の体積平均粒子径の比が０．８以上１０以下である、請求項８に記載の電気化学素子用積層体。
　請求項８に記載の電気化学素子用積層体を備える、電気化学素子。