WO2023282089A1 - 二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法 - Google Patents

二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法 Download PDF

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WO2023282089A1
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carbon dioxide
carbon
downstream
plasma
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英孝 宮▲崎▼
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日本未来科学研究所合同会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B03—SEPARATION OF SOLID MATERIALS USING LIQUIDS OR USING PNEUMATIC TABLES OR JIGS; MAGNETIC OR ELECTROSTATIC SEPARATION OF SOLID MATERIALS FROM SOLID MATERIALS OR FLUIDS; SEPARATION BY HIGH-VOLTAGE ELECTRIC FIELDS
    • B03C—MAGNETIC OR ELECTROSTATIC SEPARATION OF SOLID MATERIALS FROM SOLID MATERIALS OR FLUIDS; SEPARATION BY HIGH-VOLTAGE ELECTRIC FIELDS
    • B03C9/00—Electrostatic separation not provided for in any single one of the other main groups of this subclass
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/05—Preparation or purification of carbon not covered by groups C01B32/15, C01B32/20, C01B32/25, C01B32/30
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma

Definitions

  • the present invention relates to a carbon dioxide treatment system and a carbon dioxide treatment method.
  • Greenhouse gases emitted from various social infrastructure such as power plants, industrial product manufacturing plants, and various forms of transportation, are substances that cause global warming, and reducing them as much as possible has become an urgent social issue.
  • carbon dioxide (CO 2 ) which is generated from the combustion of fossil fuels, is a major component of greenhouse gases. is proposed.
  • Patent Document 1 discloses that a catalyst holding portion, which is a portion where an alkali silicic oxide is held, is heated so that CO 2 can be continuously decomposed by heat treatment using an alkali silicic oxide as a catalyst.
  • an apparatus for use in a decomposition process that decomposes carbon dioxide passing through a section into carbon and oxygen.
  • This device comprises a catalyst holding region which is a region containing at least an alkali silicic oxide and in which a catalyst is held, a carbon stripping mechanism for stripping carbon generated on the surface of the alkali silicic oxide from the surface, and a catalyst holding region inside.
  • the catalyst holding area is heated to a predetermined temperature by the heating equipment, and the generated carbon and oxygen are discharged from the exhaust port; and a carbon dioxide-containing gas introduction unit that introduces carbon dioxide-containing gas through the exhaust port, and a dust collector that recovers the carbon discharged from the discharge port (abstract).
  • the device described in Patent Document 1 is provided with a catalyst holding unit that holds the alkali silicic oxide used as a catalyst, and prevents deactivation of the alkali silicic oxide to realize continuous CO 2 decomposition treatment. , a structure is introduced to peel off the carbon particles adhering to the surface of the alkali silicic oxide.
  • a configuration for a simpler CO 2 decomposition process that does not use a catalyst, for example, is desired.
  • the present invention has been made to solve the above and other problems, and provides a carbon dioxide treatment system and a carbon dioxide treatment method that enable continuous decomposition treatment of CO 2 with a simple configuration as much as possible.
  • One purpose is to
  • one aspect of the present invention is to entrain a fluid comprising carbon dioxide and contact the carbon dioxide with a positively charged carbon atom and a negatively charged carbon atom by contacting the carbon dioxide with an atmospheric pressure cold plasma.
  • a carbon dioxide decomposition section that ionizes into the oxygen atoms that have been decomposed, and a fluid that contains the ionized carbon atoms and the oxygen atoms.
  • the positively charged carbon atoms are decelerated by the electrode having a positive potential among the electrode and the downstream electrode, and are collected as solid carbon by collecting means provided in the vicinity of the upstream electrode and the downstream electrode. and a separation section configured to.
  • a fluid containing carbon dioxide is taken into a flow channel and brought into contact with an atmospheric pressure low-temperature plasma to convert the carbon dioxide into positively charged carbon atoms and negatively charged oxygen atoms. and the ionized carbon atoms moving along the channel are decelerated by the electrode having a positive potential, and the ionized oxygen atoms are accelerated by the electrode having a positive potential,
  • the carbon dioxide treatment method comprises separating the carbon atoms and the oxygen atoms, and collecting the carbon atoms as solid carbon by a collecting means.
  • a carbon dioxide treatment system and a carbon dioxide treatment method that enable continuous decomposition treatment of CO 2 with the simplest possible configuration.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view showing a configuration example of a carbon dioxide treatment system according to one embodiment of the present invention.
  • 2 is a plan view showing a configuration example of the carbon dioxide treatment system of FIG. 1.
  • FIG. 3 is a side view showing a configuration example of the carbon dioxide treatment system of FIG. 1.
  • FIG. 4 is a perspective view showing a configuration example of a plasma generation unit used as a carbon dioxide decomposition section in the carbon dioxide treatment system of this embodiment.
  • 5 is a partial cross-sectional view of the plasma generation unit of FIG. 4;
  • FIG. 6 is a plan view of the plasma generation unit of FIG. 4.
  • FIG. 7 is a diagram showing a configuration example of a drive circuit used in the plasma generation unit of FIG.
  • FIG. 8 is a diagram showing a control circuit configuration example of the carbon dioxide treatment system of FIG.
  • FIG. 9A is a schematic diagram illustrating the action of the separation unit 20.
  • FIG. 9B is a schematic diagram illustrating the action of the separation unit 20
  • FIG. 1 shows a configuration example of a carbon dioxide (CO 2 ) processing system according to one embodiment of the present invention, and FIGS. Figure shows.
  • CO 2 processing system may be simply referred to as the "system” in this specification.
  • FIG. 1 shows a configuration example of a CO 2 processing system 1 in a schematic exploded perspective view.
  • the system 1 generally draws a carbon dioxide-containing fluid, typically ambient air, from the external environment, ionizes the carbon dioxide into carbon and oxygen atoms by an atmospheric pressure cold plasma, and also along a flow path. A carbon atom and an oxygen atom are separated by the received potential difference, and the carbon atom is adsorbed to a filter provided in the flow path to collect the carbon atom.
  • the system 1 may be directly introduced with exhaust gases containing CO 2 , such as combustion exhaust gases of various engines.
  • the system 1 illustrated in FIG. 1 includes, in order from the intake side, an ozone decomposition filter 30, an ultrasonic oscillator 60, a plasma generation unit 10 as a carbon dioxide decomposition section, a separation unit 20 as a separation section (first separation electrode 25a, A positive charge applying electrode 25c, a second separation electrode 25b), an ozone decomposition filter 30, an ozone sensor 40, and an electric fan 50 are provided.
  • FIG. 1 simply shows a state in which these components are arranged along the flow path from the intake side.
  • the carbon dioxide treatment system 1 can be realized.
  • the plasma generation unit 10 has a function of ionizing CO 2 into positively charged carbon atoms and negatively charged oxygen atoms
  • the separation unit 20 separates the ionized carbon atoms and oxygen atoms into carbon atoms. has the function of recovering as solid carbon.
  • the plasma generation unit 10 of the present embodiment can have the configurations illustrated in FIGS. 4 to 7, for example.
  • 4 is a perspective view of a plasma generation unit 10 that can be used in the system 1 according to one embodiment of the present invention
  • FIG. 5 is a partial cross-sectional view of the plasma generation unit 10 of FIG. 4
  • FIG. 7 is a plan view of the plasma generation unit 10
  • FIG. 7 is a diagram showing a configuration example of a plasma generation circuit for operating the plasma generation unit 10. As shown in FIG.
  • the plasma generation unit 10 of this embodiment is formed in a rectangular parallelepiped shape having a rectangular plane as a whole.
  • the ambient air is drawn in from the front side of the plasma generation unit 10 on the front side of the paper surface, passes through a plurality of flow paths in the plasma generation unit 10, and is exhausted from the rear side on the opposite side. be.
  • each of the air flow paths formed in the plasma generation unit 10 has a flat slit shape.
  • Each channel is called a plasma generation gap G here.
  • One gap G is formed between the first electrode 16a and the second electrode 16b for plasma generation.
  • the first electrode 16a and the second electrode 16b are rectangular flat metal plates, and in this embodiment, they are aluminum plates, but other conductive materials such as stainless steel plates may also be used.
  • Dielectric layers 14 are provided on the surfaces of the first electrode 16a and the second electrode 16b facing each other, and the dielectric layers 14 are separated from each other by separators 12, which are spacing members, and supported so as to be parallel to each other. are doing.
  • Dielectric layer 14 may be formed, for example, as a layer of glass. Although the dielectric layer 14 is provided on both surfaces of the first electrode 16a and the second electrode 16b facing each other in this embodiment, it may be provided only on the surface of one of the electrodes.
  • each plasma generation gap G is set to 2 mm, and the thickness of each of the first electrode 16a and the second electrode 16b is set to 2 mm.
  • An appropriate number (for example, about 30 to 40 steps) of gaps G are provided in the height direction.
  • the separator 12 is made of an electrically insulating resin material or the like, and is 6 mm thick in this embodiment considering the thickness of each electrode is 2 mm.
  • the width of each gap G is preferably set to about 200 mm, and the depth of the gap G along the flow direction is preferably set to about 300 mm. It can be determined according to the required air flow rate.
  • the atmospheric pressure low-temperature plasma acts on air and water vapor to generate, as is known, singlet oxygen ( 1 O 2 ), ozone (O 3 ), hydroxyl radical (OH), superoxide, and the like.
  • Reactive oxygen species are generated, including various radicals such as anion radicals (O 2 ⁇ ), hydroperoxy radicals (HO 2 ), hydrogen peroxide (H 2 O 2 ).
  • the air passing through each gap G of the plasma generating unit 10 flows in contact with the plasma that is continuously spread in each gap G and is generated.
  • Microorganisms such as viruses and bacteria contained in the ambient air sucked into each gap G are destroyed in a very short time on the order of microseconds by contacting the plasma in the gap G, and the active oxygen Inactivation of viruses and sterilization of microorganisms are performed by mixing with multi-plasma gas containing seeds.
  • the plasma generation unit 10 in this embodiment can also have the effect of sterilizing the ambient air taken in.
  • FIG. 7 shows a configuration example of a plasma generation circuit applied to the plasma generation unit 10.
  • the plasma generation circuit includes a plasma power supply section 70 having a booster section 74 connected to each electrode pair consisting of the first electrode 16a and the second electrode 16b, and an inverter 72 for supplying an alternating current to the booster section 74 .
  • a general neon transformer used for lighting a neon tube can be adopted as the plasma power supply unit 70 .
  • the inverter 72 of the plasma power supply unit 70 receives DC 12V from an external power supply.
  • the inverter 72 outputs an AC voltage that is controlled according to the input DC voltage and supplies it to the booster 74 .
  • the control method, the type of switching element, and the like may be appropriately selected.
  • the function of the inverter 72 is to output an AC voltage corresponding to the input DC voltage.
  • the output voltage is controlled by parameters such as the distance between the electrodes, the material of the electrodes, the planar dimension, and the thickness. Note that the AC frequency may be appropriately determined.
  • the plasma generation unit 10 uses barrier discharge, but if the voltage between the electrodes is low, the discharge will not occur. It leads to electrode breakage due to reduction in generation efficiency and concentration of discharge at a specific location.
  • stable barrier discharge is maintained by controlling the AC voltage applied between the electrodes. As a result, the CO 2 decomposition process can be stably continued. Also, by controlling the AC voltage applied between the electrodes, it is configured to efficiently generate multi-plasma gas containing active oxygen species while suppressing generation of harmful ozone (O 3 ).
  • the separation unit 20 includes a first separation electrode 25a, a positively charged electrode 25c, and a second separation electrode 25b in order from the upstream side of the channel.
  • the first separated electrode 25a and the second separated electrode 25b are each formed as a metal plate provided with a large number of slit-shaped openings, and a metal plate such as a stainless steel plate or an aluminum plate is preferably used.
  • the positive charge applying electrode 25c is also formed as a metal plate provided with a large number of slits like the first separation electrode 25a and the second separation electrode 25b, but as shown in FIG. It is different in that it has a substantially U-shaped cross-section.
  • adsorption filters 27 are provided on the upstream surfaces of the first separation electrode 25a and the second separation electrode 25b to adsorb and recover the ionized carbon atoms as solid carbon.
  • a HEPA High Efficiency Particulate Air
  • the adsorption filter 27 may be provided with a differential pressure sensor so that the time to replace the adsorption filter 27 is notified from the change in pressure loss caused by the adsorption of solid carbon. good.
  • the separation unit 20 is configured so that it is possible to separate C+ from O- and recover it as solid carbon by utilizing the difference in the electrical polarities of the ionized carbon atoms and oxygen atoms.
  • the operation of the separation unit 20 is schematically shown in FIGS. 9A and 9B.
  • a voltage is applied so that the first separation electrode 25a has a positive potential with respect to the ground (0 potential) and the second separation electrode 25b has a negative potential with respect to the ground.
  • the C+ moving downstream from the plasma generation unit 10 slows down due to the repulsive force acting between it and the first separation electrode 25a, which has a positive potential. A certain percentage is collected.
  • the negatively charged O ⁇ is accelerated by receiving an attractive force from the positive potential first separation electrode 25a, separates from the C+, and passes through the first separation electrode 25a.
  • C+ that has passed through the adsorption filter 27 of the first separation electrode 25a without being captured enters the space surrounded by the positively charged electrode 25c and the first separation electrode 25a.
  • the positive charge applying electrode 25c is applied with a voltage so as to have a positive potential with respect to the ground, and acts to supply a positive charge to C+, which has partially lost the positive charge while passing through the first separation electrode 25a. play.
  • C+ which has received a positive charge, moves downstream through the positive charge adding electrode 25c while decelerating due to the repulsive force from the positive charge adding electrode 25c.
  • O- having passed through the first separation electrode 25a is further accelerated by the attractive force of the positively charged electrode 25c, passes through the slit of the positively charged electrode 25c, and moves downstream. (See FIG. 9A)
  • a voltage is applied to the second separation electrode 25b so that it has a negative potential when the first separation electrode 25a has a positive potential. It is made to have a positive potential in a constant cycle. (See FIG. 9B)
  • the second separation electrode 25b which has a positive potential, exerts a repulsive force on the moving C+ to decelerate it, making it easier for the adsorption filter 27 on the surface of the second separation electrode 25b to adsorb C+. As a result, C+ can be efficiently recovered by both the first separation electrode 25a and the second separation electrode 25b.
  • the first separation electrode 25a A switching period of the potential of the second separation electrode 25b is preferably 10 to 20 Hz.
  • the separation unit 20 described above the carbon atoms and oxygen atoms ionized in the plasma generation unit 10 are separated to prevent recombination, and solid carbon can be efficiently recovered.
  • the recovered solid carbon can be used as a raw material for producing highly functional materials such as carbon nanofibers.
  • the first separation electrode 25a, the second separation electrode 25b, and the positively charged electrode 25c may be configured other than metal plates with slits, such as metal mesh material, as long as openings are provided in cross sections of the flow paths.
  • the opening area of the first separation electrode 25a, the second separation electrode 25b, and the positively charged electrode 25c in the cross section of the channel or the opening ratio with respect to the cross section of the channel is determined by the specifications of the system 1. It can be determined based on solid carbon yield, etc. when the fluid is treated.
  • the ozone decomposition filters 30, which are arranged upstream and downstream of the plasma generation unit 10, remove ozone (O3), which is harmful to the human body and has a unique odor, among various active species generated by the plasma of the plasma generation unit 10. 3 ) is provided for the purpose of preventing it from leaking out of the system 1 .
  • ozone decomposition filter 30 a general-purpose ozone decomposition filter used in copiers and the like can be appropriately selected and employed.
  • the shape and size of the ozone decomposition filter 30 may also be determined according to the specifications of the system 1 to be applied.
  • the reason why the ozone decomposition filter 30 is also provided on the upstream side of the plasma generation unit 10 is to prevent ozone from flowing out of the plasma generation unit 10 by flowing back through the flow path. If there is no problem with this point, the ozone decomposition filter 30 on the upstream side may be omitted.
  • the ozone sensor 40 is a sensor device that measures the concentration of ozone contained in the exhaust downstream of the ozone decomposition filter 30 in the rear stage of the plasma generation unit 10 .
  • a highly sensitive semiconductor gas sensor can be preferably used. Recommendation (FY 2020)" Journal of Occupational Hygiene, 2020; 62(5): 198-230).
  • An ultrasonic oscillator 60 is provided immediately after the ozone decomposition filter 30 on the upstream side.
  • the ultrasonic oscillation element 60 receives a driving signal from the control unit 90 described later, and radiates an ultrasonic wave with a frequency exceeding 20 kHz toward the plasma generation unit 10, for example.
  • Ultrasonic waves have the effect of promoting the CO 2 ionization action in the plasma generation unit 10, and the output can be determined by experiments.
  • An electric fan 50 as a blower unit functions as an exhaust fan for the system 1 .
  • Electric fan 50 may be provided as an intake fan for system 1 .
  • FIG. 8 shows a configuration example of a control circuit in the CO 2 processing system 1 of FIG.
  • the control circuit includes a DC power supply section 80, a plasma power supply section 70, a separation control/positive charge addition power supply section 76, a control section 90, and an input/output section 92.
  • FIG. 80 shows a configuration example of a control circuit in the CO 2 processing system 1 of FIG.
  • the control circuit includes a DC power supply section 80, a plasma power supply section 70, a separation control/positive charge addition power supply section 76, a control section 90, and an input/output section 92.
  • a commercial power supply of 100 V AC, 50/60 Hz is supplied to the system 1 .
  • the DC power supply section 80 generates 24 V DC and 5 V DC, which are power supplies for the control circuit, and 12 V DC, which is the operating power supply for the plasma generation unit 10 .
  • the control unit 90 is a functional unit that manages the operation of the entire system 1, and can be configured using, for example, a microprocessor module.
  • the input/output unit 92 can include input devices such as operation buttons and touch pads, and output devices such as LED lamps and liquid crystal displays.
  • the input/output unit 92 may be configured by a mobile terminal having a communication interface with the control unit 90, such as a smartphone in which a dedicated application is installed.
  • the separation control/positive charge application power supply section 76 includes a power supply that supplies voltage to be applied to the first separation electrode 25 a , the second separation electrode 25 b , and the positive charge application electrode 25 c included in the separation unit 20 .
  • control unit 90 The following items can be considered as the contents of control by the control unit 90 .
  • control unit 90 may be configured to execute control other than the above.
  • the atmospheric pressure low-temperature plasma generated by the plasma generation unit 10 can efficiently decompose CO 2 contained in the ambient air to recover solid carbon. As a result, it is possible to recover the CO 2 released into the environment with a simple configuration and contribute to the suppression of global warming.
  • the CO 2 treatment system 1 can sterilize the introduced ambient air with the atmospheric pressure cold plasma generated by the plasma generation unit 10 .
  • the output voltage of the plasma power supply unit 70 is controlled according to the state of the generated plasma, it is possible to continuously generate stable atmospheric pressure low temperature plasma.

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Abstract

可及的に簡易な構成によりＣＯ２の連続分解処理を可能とする二酸化炭素処理システム及び方法を提供する。　二酸化炭素を含む流体を取り込み、大気圧低温プラズマと接触させることにより前記二酸化炭素を正に帯電した炭素原子と負に帯電した酸素原子とに電離させる二酸化炭素分解部と、電離した前記炭素原子と前記酸素原子とを含む流体の流れ方向に沿って、前記二酸化炭素分解部の下流において、流れの上流側に配置された上流側電極と流れの下流側に配置された下流側電極とを備えており、前記上流側電極と前記下流側電極とを交互に正電位と負電位とにするように構成され、前記上流側電極と前記下流側電極のうち正電位とされている電極によって前記正に帯電した炭素原子が減速され、前記上流側電極及び前記下流側電極近傍に設けられた捕集手段によって固体炭素として捕集されるように構成された分離部とを備えている。

Description

二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法
　本発明は、二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法に関する。
　発電所、工業製品製造プラント、各種交通機関など、様々な社会インフラから放出される温室効果ガスは、地球温暖化の原因物質として、その可及的な低減が喫緊の社会的な課題となっている。特に化石燃料の燃焼等から発生する二酸化炭素（ＣＯ２）は、温室効果ガスの主要な要素であり、生成自体を低減、抑止するとともに、発生したＣＯ２を環境から排除するための試みもいろいろと提案されている。
　例えば特許文献１は、触媒としてアルカリ珪酸化物を用いた熱処理により、連続的にＣＯ２を分解可能とすべく、アルカリ珪酸化物が保持された部分である触媒保持部を加熱することで、触媒保持部を通過する二酸化炭素を炭素と酸素とに分解する分解処理に用いられる装置を開示している。この装置は、アルカリ珪酸化物を少なくとも含む、触媒が保持された領域である触媒保持領域と、アルカリ珪酸化物の表面に生成される炭素を、表面から剥離させる炭素剥離機構と、内部に触媒保持領域及び炭素剥離機構が収容されており、少なくとも触媒保持領域が加熱設備により所定の温度まで加熱されるとともに、生成した炭素及び酸素が排出口から排出されるチャンバーと、チャンバー内の触媒保持領域に対して二酸化炭素含有ガスを導入する二酸化炭素含有ガス導入部と、排出口から排出された炭素を回収する集塵機とを備える（要約書）。
特開２０２１－０６９９６３号公報
　しかしながら、特許文献１に記載されている装置では、触媒として用いるアルカリ珪酸化物を保持する触媒保持部を設けており、アルカリ珪酸化物の失活を防いで連続的なＣＯ２分解処理を実現するためにアルカリ珪酸化物表面に付着する炭素粒子を剥離する構成を導入している。より低コストでのＣＯ２分解処理を実現するためには、例えば触媒を利用しない、よりシンプルなＣＯ２分解処理のための構成が望まれている。
　本発明は、上記の及び他の課題を解決するためになされたもので、可及的に簡易な構成によりＣＯ２の連続分解処理を可能とする二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法を提供することを一つの目的としている。
　上記の及び他の目的を達成するための、本発明の一態様は、二酸化炭素を含む流体を取り込み、大気圧低温プラズマと接触させることにより前記二酸化炭素を正に帯電した炭素原子と負に帯電した酸素原子とに電離させる二酸化炭素分解部と、電離した前記炭素原子と前記酸素原子とを含む流体の流れ方向に沿って、前記二酸化炭素分解部の下流において、流れの上流側に配置された上流側電極と流れの下流側に配置された下流側電極とを備えており、前記上流側電極と前記下流側電極とを交互に正電位と負電位とにするように構成され、前記上流側電極と前記下流側電極のうち正電位とされている電極によって前記正に帯電した炭素原子が減速され、前記上流側電極及び前記下流側電極近傍に設けられた捕集手段によって固体炭素として捕集されるように構成された分離部とを備えている二酸化炭素処理システムである。
　また本発明の他の態様の一つは、二酸化炭素を含む流体を流路内に取り込み、大気圧低温プラズマと接触させて前記二酸化炭素を、正に帯電した炭素原子と負に帯電した酸素原子とに電離させ、前記流路に沿って移動する、電離した前記炭素原子を、正電位を有する電極により減速させるとともに、電離した前記酸素原子を、前記正電位を有する電極により加速させて、前記炭素原子と前記酸素原子とを分離し、前記炭素原子を捕集手段により固体炭素として捕集する、二酸化炭素処理方法である。
　本発明によれば、可及的に簡易な構成によりＣＯ２の連続分解処理を可能とする二酸化炭素処理システム及び二酸化炭素処理方法が提供される。
図１は、本発明の一実施形態に係る二酸化炭素処理システムの構成例を示す分解斜視図である。 図２は、図１の二酸化炭素処理システムの構成例を示す平面図である。 図３は、図１の二酸化炭素処理システムの構成例を示す側面図である。 図４は、本実施形態の二酸化炭素処理システムにおいて二酸化炭素分解部として用いられるプラズマ発生ユニットの構成例を示す斜視図である。 図５は、図４のプラズマ発生ユニットの部分横断面図である。 図６は、図４のプラズマ発生ユニットの平面図である。 図７は、図４のプラズマ発生ユニットに用いる駆動回路構成例を示す図である。 図８は、図１の二酸化炭素処理システムの制御回路構成例を示す図である。 図９Ａは、分離ユニット２０の作用を例示する模式図である。 図９Ｂは、分離ユニット２０の作用を例示する模式図である。
　以下、本発明につき、その実施形態に即して図面を用いて説明する。
二酸化炭素処理システムの構成
　図１に、本発明の一実施形態に係る二酸化炭素（ＣＯ２）処理システムの構成例を、図２，図３に、図１に対応するシステム１の平面図と側面図を示している。以下本明細書において、「ＣＯ２処理システム」を単に「システム」と呼ぶことがある。図１は、ＣＯ２処理システム１の構成例を模式的な分解斜視図で示している。
　システム１は、全体として、外部環境から二酸化炭素を含む流体、典型的には周囲空気を吸入し、大気圧低温プラズマにより二酸化炭素を炭素原子と酸素原子とに電離させ、流路に沿っても受けた電位差により炭素原子と酸素原子とを分離させ、炭素原子を流路途中に設けたフィルターに吸着させて回収する機能を果たすように構成されている。システム１には、各種エンジンの燃焼排ガス等、ＣＯ２を含む排出ガスを直接導入するようにしてもよい。
　図１に例示するシステム１は、吸気側から順に、オゾン分解フィルター３０、超音波発振素子６０、二酸化炭素分解部としてのプラズマ発生ユニット１０、分離部としての分離ユニット２０（第１分離電極２５ａ、正電荷付加電極２５ｃ、第２分離電極２５ｂ）、オゾン分解フィルター３０、オゾンセンサ４０、及び電動ファン５０を設けて構成されている。図１には、これらの構成要素を吸気側からの流路に沿って配置した状態を簡易的に示しているが、これらの構成要素を、例えば筒状のハウジング内に収装することにより、二酸化炭素処理システム１を実現することができるものである。
　まず、システム１において主要な機能を担う構成であるプラズマ発生ユニット１０と分離ユニット２０とについて説明する。プラズマ発生ユニット１０はＣＯ２を、正電荷を帯びた炭素原子と負電荷を帯びた酸素原子とに電離させる機能を、分離ユニット２０は、電離した炭素原子と酸素原子とを分離させて炭素原子を固体炭素として回収する機能を有する。
プラズマ発生ユニット
　本実施形態のプラズマ発生ユニット１０は、例えば図４～図７に例示する構成を備えることができる。図４は、本発明の一実施形態に係るシステム１に利用可能なプラズマ発生ユニット１０の斜視図、図５は、図４のプラズマ発生ユニット１０の部分横断面図、図６は、図４のプラズマ発生ユニット１０の平面図、図７は、プラズマ発生ユニット１０を動作させるためのプラズマ発生回路の構成例を示す図である。
　図４に示すように、本実施形態のプラズマ発生ユニット１０は全体として矩形平面を有する直方体状に形成されている。図４に白抜き矢印で示しているように、プラズマ発生ユニット１０の紙面手前側正面から周囲空気が吸気され、プラズマ発生ユニット１０内の複数の流路を通過して反対側の背面から排気される。
　図５に示すように、プラズマ発生ユニット１０内に形成されている空気流路はそれぞれ扁平なスリット状を呈している。ここでは各流路をプラズマ生成ギャップＧと呼ぶ。一つのギャップＧはプラズマ生成用の第１電極１６ａと第２電極１６ｂとの間に形成されている。第１電極１６ａと第２電極１６ｂとは、それぞれ矩形平板状の金属板で、本実施形態ではアルミニウム板であるが、ステンレス板等の他の導電性材料でもよい。第１電極１６ａと第２電極１６ｂの互いに対向する表面にはそれぞれ誘電体層１４が設けられており、各誘電体層１４を間隔部材であるセパレータ１２によって離隔させつつ互いに平行となるように支持している。誘電体層１４は、例えばガラスの層として形成することができる。本実施形態では対向する第１電極１６ａ、第２電極１６ｂ両方の表面に誘電体層１４を設けているが、いずれか一方の電極表面にだけ設けてもよい。
　本実施形態の場合、各プラズマ生成ギャップＧの高さは２ｍｍ、第１電極１６ａ、第２電極１６ｂの厚さは各２ｍｍに設定され、図１に模式的に示すように、プラズマ発生ユニット１０の高さ方向に適宜の数（例えば３０～４０段程度）のギャップＧが設けられる。セパレータ１２は、電気絶縁性の樹脂材料等で形成し、各電極厚さ２ｍｍを考慮して、本実施形態では各６ｍｍ厚とされている。また各ギャップＧの幅は約２００ｍｍ、ギャップＧの流れ方向に沿った奥行きは約３００ｍｍに好適に設定されるが、ギャップＧの数、寸法はこれに制約されることなく設計上の要請、例えば所要の空気流量に応じて定めることができる。
　後述するように、第１電極１６ａと第２電極１６ｂとの間に所定の交流電圧を印加することにより、第１電極１６ａと第２電極１６ｂとの間のプラズマ生成ギャップＧにおいて誘起される誘電体バリア放電に基づいて、電極間に大気圧低温プラズマが発生し、このプラズマに接触するギャップＧ内の空気に含まれるＣＯ２に対して、これを炭素原子と酸素原子とに電離させる作用をなす。具体的には、プラズマからエネルギーを受領したＣＯ２分子は、最外殻の電子を失って正に帯電した炭素原子（以下便宜的に「Ｃ＋」と表記）と、炭素原子から共有結合の電子を受領して負に帯電した酸素原子（以下便宜的に「Ｏ－」と表記）とに電離する。電離したＣ＋とＯ－は、再結合して安定なＣＯ２に戻ろうとするため、プラズマ発生ユニット１０の下流側には、隣接して後述する分離ユニット２０が設けられる。
　また、プラズマ発生ユニット１０では、大気圧低温プラズマが空気、水蒸気に作用して、公知のように、例えば一重項酸素（１Ｏ２）、オゾン（Ｏ３）、ヒドロキシラジカル（ＯＨ）、スーパーオキシドアニオンラジカル（Ｏ２ －）、ヒドロペルオキシラジカル（ＨＯ２）、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）のような種々のラジカルを含む活性酸素種が生成される。プラズマ発生ユニット１０の各ギャップＧを通過する空気は各ギャップＧ内で連続的に面状に広がって発生するプラズマに接触しながら流れる。各ギャップＧに吸入される周囲空気に含まれているウイルス、細菌等の微生物は、ギャップＧ内でプラズマと接触することで、マイクロ秒オーダーのごく短時間で構造が破壊され、また前記活性酸素種を含むマルチプラズマガスと混合されることでウイルスの不活化、微生物の殺菌が行われる。このように、本実施形態におけるプラズマ発生ユニット１０は、取り込んだ周囲空気を殺菌する効果も奏することができる。
　図７にプラズマ発生ユニット１０に適用されるプラズマ発生回路の構成例を示している。プラズマ発生回路は、第１電極１６ａと第２電極１６ｂとからなる各電極対に接続された昇圧部７４と、昇圧部７４に交流電流を供給するインバータ７２とを有するプラズマ電源部７０を備える。プラズマ電源部７０としては、ネオン管の点灯に用いられる一般的なネオントランスを採用することができる。
　プラズマ電源部７０のインバータ７２には、外部電源からＤＣ１２Ｖが入力される。インバータ７２は、入力直流電圧に応じて制御された交流電圧を出力して昇圧部７４に供給する。インバータ７２は、制御すべき電力に見合った容量が確保されていれば、制御方式、スイッチング素子の形式等は適宜選択すればよい。本実施形態では、インバータ７２の機能として、入力直流電圧に応じた交流電圧を出力するものとし、例えばＤＣ１Ｖ印加時にＡＣ１ｋＶ、ＤＣ９Ｖ印加時にＡＣ９ｋＶを出力すると言ったように、入力電圧に比例した交流電圧を出力するように構成することができる。具体的には、電極間距離、電極の材質、平面寸法、厚さ等のパラメータによって出力電圧を制御するように構成する。なお、交流周波数は適宜決定すればよい。
　本プラズマ発生ユニット１０ではバリア放電を使用しているが、電極間電圧が低いと放電が発生せず、また電極間電圧が高いと火花放電やアーク放電に移行してしまい、プラズマによる活性種の生成効率低下、放電が特定箇所に集中することによる電極の破損につながる。本実施形態では、電極間に印加する交流電圧を制御することで安定したバリア放電を維持するようにしている。これにより、ＣＯ２の分解処理を安定的に継続して実行させることができる。また、電極間に印加する交流電圧を制御することで、有害なオゾン（Ｏ３）の生成を抑制しながら活性酸素種を含むマルチプラズマガスを効率的に生成するように構成している。
分離ユニット
　次に、分離ユニット２０について、図１～図３を参照して説明する。分離ユニット２０は、流路の上流側から順に、第１分離電極２５ａ、正電荷付加電極２５ｃ、第２分離電極２５ｂを備えて構成されている。第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂは、それぞれ多数のスリット状開口部が設けられた金属板として形成されており、ステンレス鋼板、アルミニウム板等の金属板が好適に用いられる。正電荷付加電極２５ｃもこれら第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂと同様に多数のスリットが設けられた金属板として形成されるが、図２に示されるように、流路上流側に開口する略Ｕ字形断面を備えている点が異なる。
　また、第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂの上流側表面には、電離された炭素原子を固体炭素として吸着、回収するために、吸着フィルター２７が設けられている。吸着フィルター２７としては、高効率で微粒子を捕集する機能を有するＨＥＰＡ（High Efficiency Particulate Air）フィルターを用いることができる。吸着フィルター２７に吸着された固体炭素の量を計測するために、吸着フィルター２７に差圧センサを設け、固体炭素吸着により生じる圧力損失変化から、吸着フィルター２７の交換時期を報知するようにしてもよい。
　前記のように、プラズマ発生ユニット１０で電離されたＣ＋とＯ－とは、容易に再結合して安定なＣＯ２分子に戻ろうとする。そこで、分離ユニット２０では、電離された炭素原子、酸素原子の電気極性の違いを利用して、Ｃ＋をＯ－から分離して固体炭素として回収することが可能となるように構成されている。分離ユニット２０の作用を、図９Ａ，図９Ｂに模式的に示している。
　具体的には、第１分離電極２５ａは接地（０電位）に対して正電位となるように、第２分離電極２５ｂは接地に対して負電位となるように電圧が印加される。プラズマ発生ユニット１０から下流側に移動するＣ＋は、正電位である第１分離電極２５ａとの間に作用する斥力により移動速度が低下し、第１分離電極２５ａに設けられた吸着フィルター２７によってその一定割合が捕集される。負に帯電しているＯ－は正電位である第１分離電極２５ａから引力を受けて加速しつつＣ＋から分離して第１分離電極２５ａを通過する。
　第１分離電極２５ａの吸着フィルター２７に捕集されず通過したＣ＋は、正電荷付加電極２５ｃと第１分離電極２５ａとによって囲まれた空間に入る。正電荷付加電極２５ｃは、接地に対して正電位になるように電圧が印加されており、第１分離電極２５ａを通過しつつ正電荷を一部失ったＣ＋に対して正電荷を供給する作用を奏する。正電荷を受け取ったＣ＋は、正電荷付加電極２５ｃからの斥力により減速しつつ正電荷付加電極２５ｃを通過して下流側へ移動する。一方、第１分離電極２５ａを通過したＯ－は、正電荷付加電極２５ｃにより引力を受けてさらに加速され、正電荷付加電極２５ｃのスリットを通過して下流に移動する。（図９Ａ参照）
　第２分離電極２５ｂは、第１分離電極２５ａが正電位であるときは負電位になるように電圧が印加されているが、正電荷付加電極２５ｃを通過してきたＣ＋を捕集するために、一定周期で正電位となるようにされている。（図９Ｂ参照）正電位とされた第２分離電極２５ｂは移動してきたＣ＋に対して斥力を及ぼして減速させ、第２分離電極２５ｂ表面にある吸着フィルター２７にＣ＋が吸着されやすくする。これにより、第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂ両方でＣ＋を効率的に回収することが可能となっている。なお、第１分離電極２５ａ。第２分離電極２５ｂの電位の切り替え周期は、１０～２０Ｈｚが好適である。
　以上の分離ユニット２０によれば、プラズマ発生ユニット１０において電離した炭素原子と酸素原子とを分離して再結合を防ぎつつ、効率的に固体炭素を回収することができる。回収した固体炭素は、カーボンナノファイバー等の高機能材料を製造するための原料として利用することができる。
　第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂ、正電荷付加電極２５ｃは、流路断面に開口が設けられるのであれば、金属メッシュ材料等のスリット入り金属板以外の構成としてもよい。また、第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂ、正電荷付加電極２５ｃの流路断面における開口面積あるいは流路断面に対する開口率は、システム１の仕様により定まる所要処理流量、実際にＣＯ２含有流体を処理させたときの固体炭素収率等に基づいて決定することができる。
　次に、システム１に含まれる他の構成要素について説明する。プラズマ発生ユニット１０の上流側、下流側にそれぞれ配置されるオゾン分解フィルター３０は、プラズマ発生ユニット１０のプラズマによって生成される様々な活性種のうち、人体に有害で独特の臭気を伴うオゾン（Ｏ３）がシステム１の外部に流出することを防止する目的で設けられる。オゾン分解フィルター３０としては、コピー機などに利用されている汎用のオゾン分解フィルターから適宜選択して採用することができる。オゾン分解フィルター３０の形状寸法も、適用するシステム１の仕様に応じて定めればよい。なお、プラズマ発生ユニット１０の上流側にもオゾン分解フィルター３０を設けているのは、プラズマ発生ユニット１０から流路を逆流してオゾンが外部に出ないようにするためである。この点で問題がなければ上流側のオゾン分解フィルター３０は省略してもよい。
　オゾンセンサ４０は、プラズマ発生ユニット１０の後段にあるオゾン分解フィルター３０の下流側において排気に含まれるオゾン濃度を測定するセンサデバイスである。オゾンセンサ４０としては、高感度の半導体式ガスセンサを好適に採用することができ、その出力をモニタすることによって、作業環境における許容濃度である０．１ｐｐｍ以下（日本産業衛生学会「許容濃度等の勧告（２０２０年度）」産業衛生学雑誌、2020; 62(5): 198-230）となるようにプラズマ発生ユニット１０の運転・停止を制御するように構成することができる。
　上流側のオゾン分解フィルター３０の直後には、超音波発振素子６０が設けられている。超音波発振素子６０は、後述の制御部９０からの駆動信号を受信して、例えば２０ｋＨｚを超える周波数の超音波をプラズマ発生ユニット１０に向けて放射する。超音波はプラズマ発生ユニット１０におけるＣＯ２電離作用を促進する効果を奏し、その出力は実験により定めることができる。
　送風ユニットとしての電動ファン５０は、システム１の排気ファンとして機能する。電動ファン５０を排気方向に動作させることにより、システム１内に外部環境の周囲空気が導入されて、プラズマ発生ユニット１０を通過するときに含有されるＣＯ２が大気圧低温プラズマにより分解される。電動ファン５０は、システム１の吸気ファンとして設けてもよい。
制御回路
　図８には、図１のＣＯ２処理システム１における制御回路の構成例を示している。図８に示すように、制御回路には、ＤＣ電源部８０、プラズマ電源部７０、分離制御・正電荷付加電源部７６、制御部９０、入出力部９２が設けられている。
　システム１にはＡＣ１００Ｖ、５０／６０Ｈｚの商用電源が供給され、まずＤＣ電源部８０によって制御回路用電源であるＤＣ２４Ｖ、ＤＣ５Ｖ、プラズマ発生ユニット１０の動作電源であるＤＣ１２Ｖが生成される。制御部９０はシステム１全体の動作を管理する機能部であり、例えばマイクロプロセッサモジュールを用いて構成することができる。入出力部９２は操作ボタン、タッチパッド等の入力デバイスと、ＬＥＤランプ、液晶ディスプレイ等の出力デバイスとを含むことができる。入出力部９２は制御部９０との通信インタフェースを備えた携帯端末、例えば専用アプリがインストールされたスマートフォンで構成してもよい。
　分離制御・正電荷付加電源部７６は、分離ユニット２０に含まれる第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂ、正電荷付加電極２５ｃへ印加される電圧を供給する電源を含む。
　制御部９０による制御内容としては、次のような事項が考えられる。
・入出力部９２からの入力信号によるプラズマ電源部７０のオンオフ制御
・オゾンセンサ４０からのオゾン濃度信号に基づくプラズマ電源部７０のオンオフ制御
・プラズマ電流値検出に基づくプラズマ電源部７０の出力電圧制御
・超音波発振素子６０への駆動信号供給制御
・分離制御・正電荷付加電源部７６から分離ユニット２０各電極への電圧印加制御（例えば第１分離電極２５ａ、第２分離電極２５ｂへの印加電圧極性交代制御を含む。）
・電動ファン５０のオンオフ制御
　制御部９０は、もちろん上記以外の制御を実行するように構成してもよい。
　以上説明した実施形態のＣＯ２処理システム１によれば、プラズマ発生ユニット１０が生成する大気圧低温プラズマにより周囲空気に含まれるＣＯ２を効率的に分解して固体炭素を回収することができる。これにより、簡易な構成で環境に放出されたＣＯ２を回収し、地球温暖化の抑制に資することができる。あわせて、ＣＯ２処理システム１は、プラズマ発生ユニット１０が生成する大気圧低温プラズマにより、導入した周囲空気を殺菌することができる。また、生成されるプラズマの状態に応じてプラズマ電源部７０の出力電圧が制御されるので、安定した大気圧低温プラズマを継続して生成することができる。
　なお、本発明の技術的範囲は上記の実施形態に限定されることはなく、他の変形例、応用例等も、特許請求の範囲に記載した事項の範囲内に含まれるものである。
１　二酸化炭素処理システム
１０　二酸化炭素分解部
１２　セパレータ
１４　誘電体層
１６ａ　第１電極
１６ｂ　第２電極
２０　分離ユニット
２５ａ　第１分離電極
２５ｂ　第２分離電極
２５ｃ　正電荷付加電極
２７　吸着フィルター
３０　オゾン分解フィルター
４０　オゾンセンサ
５０　電動ファン
６０　超音波発振素子
７０　プラズマ電源部
７２　インバータ
７４　昇圧部
７６　分離制御・正電荷付加電源部
８０　ＤＣ電源部
９０　制御部
９２　入出力部
Ｇ　プラズマ生成ギャップ

Claims (8)

  1. 　二酸化炭素を含む流体を取り込み、大気圧低温プラズマと接触させることにより前記二酸化炭素を正に帯電した炭素原子と負に帯電した酸素原子とに電離させる二酸化炭素分解部と、
    　電離した前記炭素原子と前記酸素原子とを含む流体の流れ方向に沿って、前記二酸化炭素分解部の下流において、流れの上流側に配置された上流側電極と流れの下流側に配置された下流側電極とを備えており、前記上流側電極と前記下流側電極とを交互に正電位と負電位とにするように構成され、前記上流側電極と前記下流側電極のうち正電位とされている電極によって前記正に帯電した炭素原子が減速され、前記上流側電極及び前記下流側電極近傍に設けられた捕集手段によって固体炭素として捕集されるように構成された分離部と、
    を備えている二酸化炭素処理システム。
  2. 　前記上流側電極と前記下流側電極との間に配置され、前記正に帯電した炭素原子に対してさらに正電荷を付与すべく、正電位が印加されている正電荷付加電極を備えている、
    請求項１に記載の二酸化炭素処理システム。
  3. 　前記二酸化炭素分解部は、
    　平板状の第１電極と、前記第１電極と実質的に同一の平面形状を有する平板状の第２電極とが所定の間隙を隔てて平面同士が対向するように設けられてなるプラズマ生成部を備え、
    　２以上の前記プラズマ生成部がその厚さ方向に互いに所定の間隔を置いて積層配置されるように各前記プラズマ生成部の両側部を支持するように構成された間隔部材を有し、
    　各前記プラズマ生成部の第１及び第２電極の間に所定の交流電圧を印加することにより、各前記プラズマ生成部の第１及び第２電極の間に大気圧低温プラズマを生成させる、
    請求項１に記載の二酸化炭素処理システム。
  4. 　前記二酸化炭素分解部が備える各前記プラズマ生成部の第１及び第２電極間に所定の交流電圧を印加するように構成されているプラズマ電源部を備え、
    　前記プラズマ電源部は、前記プラズマ生成部において生成されているプラズマの状態に応じて調整される交流電圧を第１及び第２電極に供給する、
    請求項３に記載の二酸化炭素処理システム。
  5. 　前記二酸化炭素分解部に外部環境から流体を導入すべく前記二酸化炭素分解部と相対するように配置されている送風部と、
    　前記分離部にある前記下流側電極の下流側に配置されているオゾン分解フィルターと、
    を備えている
    請求項１ないし４のいずれか一項に記載の二酸化炭素処理システム。
  6. 　二酸化炭素を含む流体を流路内に取り込み、大気圧低温プラズマと接触させて前記二酸化炭素を、正に帯電した炭素原子と負に帯電した酸素原子とに電離させ、前記流路に沿って移動する、電離した前記炭素原子を、正電位を有する電極により減速させるとともに、電離した前記酸素原子を、前記正電位を有する電極により加速させて、前記炭素原子と前記酸素原子とを分離し、前記炭素原子を捕集手段により固体炭素として捕集する、二酸化炭素処理方法。
  7. 　前記流路において、前記正電位を有する電極の下流に他の電極を設け、前記正電位を有する電極と前記他の電極の極性を所定周期ごとに交代させ、前記正電位を有する電極を通過した前記炭素原子を前記他の電極が正電位になったときに減速させて捕集手段により固体炭素として捕集する、請求項６に記載の二酸化炭素処理方法。
  8. 　前記正電位を有する電極の直後において、前記炭素原子に正電荷を与えるための正電荷付加電極により前記炭素原子に正電荷が与えられる、請求項６又は７に記載の二酸化炭素処理方法。
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