WO2023234627A1 - 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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WO2023234627A1
WO2023234627A1 PCT/KR2023/007114 KR2023007114W WO2023234627A1 WO 2023234627 A1 WO2023234627 A1 WO 2023234627A1 KR 2023007114 W KR2023007114 W KR 2023007114W WO 2023234627 A1 WO2023234627 A1 WO 2023234627A1
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cell
solar cell
silicon
tandem solar
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최인영
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한화솔루션(주)
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Definitions

  • the present invention relates to a tandem solar cell, and more specifically, to a tandem solar cell that does not require an additional layer for electrical connection of upper and lower cells having different band gaps, and to a method of manufacturing the same.
  • Multi-junction solar cells are an attempt to minimize thermalization loss by effectively using solar energy in a wide wavelength range by vertically stacking light absorption layers with different band gaps.
  • tandem solar cells allow light absorption layers with different band gaps to absorb sunlight by dividing them into wavelength regions, so that photons with energy greater than the band gap in a single-junction solar cell can be absorbed by the light absorption layer.
  • the efficiency limit of single-junction solar cells can be overcome by minimizing the loss of excess energy of electrons and holes as heating energy.
  • tandem solar cells the connection between the upper and lower cells is very important due to the nature of heterojunction, but in the case of tandem solar cells reported to date, both the stability and optical efficiency of the electrical connection of these upper and lower cells are satisfied.
  • the stability and optical efficiency of the electrical connection of these upper and lower cells are satisfied.
  • the upper cell when manufacturing a tandem solar cell, the upper cell must be protected from damage while processing the lower cell, and efficient charge recombination between the upper and lower cells must be possible for good light transmission from the front cell to the back cell. There must be transparency.
  • tandem solar cell that satisfies both electrical and mechanical stability while fully utilizing the excellent optical properties compared to single junction solar cells.
  • tandem solar cells Accordingly, by not requiring an additional layer for charge recombination of the upper and lower cells of a tandem solar cell, process efficiency is maximized and the stability of the electrical/mechanical connection of the upper and lower cells is ensured.
  • tandem solar cells that can significantly improve the efficiency of tandem solar cells by enabling excellent light transmission and efficient charge recombination without forming additional layers.
  • the present invention was created to overcome the above-mentioned problems, and the problem to be solved by the present invention is that it does not require an additional layer such as a recombination layer to electrically connect the upper and lower cells of a conventional tandem solar cell, so the upper
  • the aim is to provide a tandem solar cell that can ensure the stability of the electrical/mechanical connection between the cell and the lower cell.
  • tandem solar cells can be fully utilized while the recombination layer can be omitted, thereby maximizing process efficiency and economics, and preventing optical losses such as reflection loss or parasitic absorption due to layers added in the middle.
  • the goal is to provide a tandem solar cell that can significantly improve photoelectric efficiency.
  • the present invention provides a tandem solar cell device including a silicon lower cell, a perovskite upper cell, and a multi-functional layer provided to be directly connected between the lower cell and the upper cell.
  • it may be characterized as being a p-type inorganic oxide such as NiOx, WOx, Vox, CuOx, etc.
  • the silicon lower cell and the perovskite upper cell may be connected in series.
  • the silicon lower cell includes a p-type silicon layer and an n-type emitter layer disposed on the p-type silicon layer, and the n-type emitter layer is connected to the multi-functional layer at the top of the silicon lower cell. It may be characterized by performing charge recombination.
  • the multifunctional layer may have a thickness of 5 to 50 nm.
  • the present invention includes a first step of forming an emitter layer on the upper surface of a silicon lower cell including a p-type silicon layer, a second step of forming a multi-functional layer on the upper surface of the silicon lower cell, and a p-type layer on the upper surface of the multi-functional layer.
  • a method for manufacturing a tandem solar cell device including a third step of forming a povskite upper cell and connecting the silicon lower cell and the perovskite upper cell in series.
  • the doping concentration of the emitter for forming the emitter layer in the first step may be 10 E 19 cm -3 or more.
  • the second step may be characterized as forming a multi-functional layer using either electron beam deposition or sputtering.
  • the third step may be a step of forming the perovskite upper cell on the multifunctional layer by either a solution process or sputtering.
  • the present invention provides a solar cell module including the solar cell element described above.
  • the present invention can fully utilize the excellent characteristics of a tandem solar cell, while also ensuring the stability of the electrical/mechanical connection between the upper and lower cells by omitting the recombination layer, and improving process efficiency and economic feasibility by omitting the middle layer. can be maximized, and optical losses such as reflection loss or parasitic absorption caused by the recombination layer can be prevented, thereby significantly improving photoelectric efficiency.
  • Figure 1 is a schematic diagram showing a tandem-type solar cell device according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 2 is a schematic diagram showing a tandem type solar cell device according to another embodiment of the present invention.
  • 3 and 4 are graphs showing photoelectric efficiency of embodiments of the present invention.
  • Figure 5 is an SEM image according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 6 is a graph showing external quantum efficiency according to an embodiment and comparative example of the present invention.
  • the present invention provides a tandem solar cell device including a silicon lower cell, a multi-functional layer that performs hole transport and charge recombination, and a perovskite upper cell disposed so that the multi-functional layer and the silicon cell are in contact with each other.
  • the present invention can fully utilize the excellent characteristics of a tandem solar cell, while also ensuring the stability of the electrical/mechanical connection between the upper and lower cells by omitting the recombination layer, and improving the process due to the omission of the middle layer.
  • Efficiency and economics can be maximized, and optical losses such as reflection loss or parasitic absorption caused by the recombination layer can be prevented, thereby significantly improving photoelectric efficiency.
  • the lower cell refers to a silicon solar cell formed at the bottom of a tandem solar cell
  • the upper cell refers to a perovskite solar cell formed at the top of a tandem solar cell.
  • a textured structure refers to a structure formed in a silicon solar cell, and includes structures derived therefrom as well as structures formed by texturing, which is widely used in silicon solar cells.
  • a silicon lower cell refers to a solar cell containing silicon as a light absorption layer
  • a perovskite upper cell refers to a solar cell containing a material having a perovskite structure as a light absorption layer.
  • tandem type solar cell device according to the present invention will be described in detail with reference to FIGS. 1 to 6.
  • the tandem solar cell device 100 includes a silicon lower cell 200, a perovskite upper cell 400, and a structure between the silicon lower cell 200 and the perovskite upper cell 400. It includes a multi-functional layer 300 that is provided to be directly connected. That is, the silicon lower cell 200 formed on the upper surface of the front electrode, the multi-functional layer 300 that performs hole transport and charge recombination, and the perovskite upper part arranged so that the multi-functional layer 300 and the silicon lower cell 200 are in contact. It is implemented including a cell 400.
  • the silicon lower cell 200 includes a silicon layer 210 and an emitter layer 220 disposed on the silicon layer 210, as shown in FIG. 1.
  • the silicon layer 210 may have one of the structures of known silicon solar cells, and is not limited to a specific structure.
  • the silicon layer 210 may be a crystalline silicon substrate (not shown), a p-type amorphous or crystalline silicon layer (not shown), an n-type amorphous or crystalline silicon layer (not shown), or an amorphous intrinsic silicon layer. It may include a silicon layer (not shown), and although not shown in the drawing, additional layers may be included as needed.
  • the silicon layer 210 may be a p-type silicon layer. and an n-type emitter layer 220 may be formed on the top.
  • the structure of the silicon layer 210 is Al-BSF (Aluminum Back Surface Field) and PERC (Passivated Emitter and Rear Cell) through n ++ emitter formation on the p-type silicon surface. ), PERT (Passivated Emitter Rear Totally diffused) and PERL (Passivated Emitter and Rear Locally diffused) structures, or TOPCon (Tunnel oxide passivated contact) structure through SiOx tunneling layer/n ++ poly-Si formation, etc. No restrictions.
  • one side or the other side of the silicon layer 210 may be textured to improve light efficiency. That is, as shown in FIG. 2, an uneven surface is formed in the direction in which light is incident, and the path of light incident on the silicon layer 210 is increased through the light scattering effect of the light incident through the uneven surface, thereby improving light collection, thereby increasing the absorption rate of sunlight. It can be raised.
  • the n-type emitter layer 220 may perform charge recombination with the multi-functional layer 300 on top of the silicon layer 210.
  • a recombination layer is provided as an intermediate layer to physically combine and electrically connect the silicon lower cell and the perovskite upper cell, thereby improving the interfacial characteristics of the tandem solar cell and improving electrical/mechanical stability. Improvement was attempted.
  • Such conventional recombination layers use conductive materials with light transparency, for example, ITO (Indium Tin Oxide), ICO (Indium Cerium Oxide), IWO (Indium Tungsten Oxide), ZITO (Zinc Indium Tin Oxide), and ZIO (Zinc Indium Oxide), ZTO (Zinc Tin Oxide), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), ZnO, etc.
  • a TCO-based material or an nc-Si:H material layer is used to physically connect and electrically connect the upper and lower cells.
  • the present invention solves the above-mentioned problem by enabling the n-type emitter layer 220 to perform charge recombination with the multi-functional layer 300 on top of the silicon layer 210.
  • the present invention includes a TCO (transparent conductive oxide) material layer or nc-Si between the multi-functional layer 300 and the silicon lower cell 200 or between the multi-functional layer 300 and the perovskite upper cell 400: Without an H material layer intervening, the silicon lower cell and the perovskite upper cell may be connected in series through the multi-functional layer 300.
  • TCO transparent conductive oxide
  • the multi-functional layer 300 according to the present invention is interposed between the upper part of the n-type emitter layer 220 and the lower part of the perovskite upper cell 400 to form a silicon lower cell ( 200) and the perovskite upper cell 400 can be physically/electrically connected and electrically connected in series by performing recombination of charges.
  • the multifunctional layer 300 can serve as a recombination layer that joins the upper and lower cells in a conventional tandem solar cell.
  • the doping concentration of the n-type emitter layer 220 in contact with the multi-functional layer 300 can be controlled to 10 E 19 cm -3 or more. Accordingly, the surface sheet resistance of the n-type emitter layer 220 can be formed to be less than 100 ohm/sq. At this time, if the surface sheet resistance of the n-type emitter layer 220 exceeds 100 ohm/sq, electrons formed in the silicon lower cell may be restricted from moving upward, which may cause a decrease in efficiency.
  • the multifunctional layer 300 may have a thickness of 5 to 50 nm, and more preferably, may have a thickness of 5 to 20 nm. At this time, if the thickness of the multi-functional layer 300 is less than 5 nm, non-uniform electron transfer may occur due to non-uniform thin film formation or ineffective recombination may occur, and if the thickness of the multi-functional layer 300 is 50 nm. If it exceeds, it may cause a decrease in efficiency due to electrical loss due to insulation characteristics and optical loss due to increased parasitic absorption.
  • the multifunctional layer 300 may be formed of any one selected from the group consisting of p-type inorganic oxides such as NiOx, WOx, Vox, and CuOx, and is preferably formed of nickel oxide (NiOx).
  • the above-mentioned p-type inorganic oxide may have a vertical pillar-like shape due to grain growth in the vertical direction when deposited. In this case, the horizontal conductivity can be lowered to prevent the occurrence of a shunting effect due to the subsequent upper process. This can be advantageous in ensuring device reproducibility and enlarging the area.
  • the multi-functional layer 300 may function as a hole transport layer (HTL). That is, when nickel oxide is formed in the multi-functional layer 300 as shown in Figures 1 and 2, the multi-functional layer 300 recombines the silicon lower cell 200 and the perovskite upper cell 400. It can perform the role of a layer and at the same time serve as a hole transport layer (HTL) corresponding to the electron transport layer (ETL) included in the perovskite upper cell 400.
  • HTL hole transport layer
  • the nickel oxide formed in the vertical direction has good conductivity in the vertical direction but low conductivity in the horizontal direction, so a tandem solar cell device including a silicon lower cell 200 and a perovskite upper cell 400 ( 100), loss due to shunting effect can be minimized.
  • the composition of nickel oxide (NiOx) introduced into the multi-functional layer 300 can be controlled in the range of 0 ⁇ x ⁇ 3, and the target work function range (4.5 ⁇ WF ⁇ 5.0) valence band maximum value ( It is desirable to control it to 0 ⁇ x ⁇ 1 considering the range of Valence Band Maximun (VMB) (0.3 ⁇ VBM ⁇ 1).
  • the multifunctional layer may have a thickness of 5 to 50 nm, more preferably 5 to 20 nm. At this time, if the thickness of the multi-functional layer 200 is less than 5 nm, non-uniform electron transfer may occur due to non-uniform thin film formation or ineffective recombination may occur, and if the thickness of the multi-functional layer 200 is 50 nm. If it exceeds, it may cause a decrease in efficiency due to electrical loss due to insulation characteristics and optical loss due to increased parasitic absorption.
  • the silicon lower cell 200 and the perovskite upper cell 400 are connected in series. It can be seen that it is connected to a Voc of about 1.6 V and shows a photoelectric efficiency of more than 21%.
  • the silicon lower cell 200 and the perovskite upper cell 400 are connected in series. It can be seen that it has a Voc of about 1.6 V and shows a photoelectric efficiency of more than 20%.
  • the perovskite upper cell 400 is an upper cell in contact with the silicon lower cell 200, and a perovskite absorption layer 410 and an electron transport layer 420 are sequentially placed on the above-described multi-functional layer 300. ) and a transparent conductive oxide electrode layer 430 may be laminated.
  • the multi-functional layer 300 when the multi-functional layer 300 serves as a hole transport layer, electrons are moved to the upper part and holes are moved to the lower part of the tandem solar cell device to generate energy. Implementation is possible. However, this is only an example when the multi-functional layer 300 plays the role of a hole transport layer. If the multi-functional layer 300 plays the role of an electron transport layer, the electron transport layer 420 is a hole transport layer. As a result, the positions of the hole transport layer and the electron transport layer 420 may be changed as needed.
  • the perovskite absorption layer 410 may be formed so that hole-electron pairs generated by receiving light energy from the sun can be separated into electrons or holes.
  • electrons formed in the perovskite absorption layer 410 may be transferred to the electron transport layer 420, and holes formed in the perovskite absorption layer 410 may be transferred to the hole transport layer.
  • the perovskite absorption layer 410 is an organic halide perovskite such as methyl ammonium iodide (MAI), formamidinium iodide (FAI), lead iodide (PbI 2 ), or iodide. It may include metal halide perovskites such as bromine (PbBr) and lead chloride (PbCl 2 ). That is, the perovskite absorption layer 410 may be a multi-layered structure including at least one of organic halide perovskite or metal halide perovskite.
  • the perovskite absorption layer 410 may be represented by AMX 3 (where A is a monovalent organic ammonium cation or metal cation; M is a divalent metal cation; X is a halogen anion). .
  • the electron transport layer 420 serves to separate and transport electrons formed in the perovskite absorption layer 410, and may be formed of a known or common material as long as it meets the purpose of the present invention.
  • Non-limiting examples of this include Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide, V oxide, Al oxide, Y oxide. , Sc oxide, Sm oxide, Ga oxide, In oxide, and SrTi oxide can be used.
  • the present invention can fully utilize the excellent characteristics of a tandem solar cell due to the multi-functional layer 300, and can also ensure the stability of the electrical/mechanical connection between the upper and lower cells by omitting the recombination layer.
  • process efficiency and economic efficiency can be maximized by omitting the intermediate layer, and optical losses such as reflection loss or parasitic absorption caused by the recombination layer can be prevented, thereby significantly improving photoelectric efficiency.
  • the present invention provides a solar cell module including the solar cell element that exhibits the above-described excellent photoelectric efficiency.
  • the solar cell module may include electrodes, encapsulants, additional laminated structures, etc. in addition to the solar cell elements, and is not particularly limited.
  • the method of manufacturing a tandem solar cell device includes a first step of forming an emitter layer on the upper surface of a silicon lower cell including a p-type silicon layer, and a first step of forming a multi-functional layer on the emitter layer formed on the upper surface of the silicon lower cell. It includes a second step and a third step of forming a perovskite upper cell on the upper surface of the multi-functional layer and connecting the silicon lower cell and the perovskite upper cell in series.
  • the first step is to form an n-type emitter layer on the upper surface of the silicon lower cell including the p-type silicon layer.
  • the present invention can perform charge recombination with the multi-functional layer on top of the silicon layer through the first step.
  • the method of forming the n-type emitter layer can be performed by any known conventional method and is not particularly limited.
  • the doping concentration of the emitter for forming the emitter layer in the first step may be 10 E 19 cm -3 or more, and more preferably, the emitter layer may be formed with a doping concentration of 10 E 20 cm -3 or more. In this case, it may be more advantageous in terms of efficient electron movement.
  • the doping concentration of the emitter is less than 10 E 19 cm -3 , there may be a problem of reduced recombination due to limited electron movement.
  • inducing recombination of charges by forming an n-type emitter on a p-type silicon layer has the above-mentioned industrial advantages compared to the structure that induces recombination of charges by forming a p-type emitter on an n-type silicon layer. This can be particularly advantageous.
  • a front electrode can be formed on the lower surface through metal deposition or metal paste coating.
  • the second step is a step of forming a multi-functional layer on the emitter layer formed on the upper surface of the silicon lower cell.
  • the conventional method of forming the hole transport layer through a solution process applies polymer materials such as PTAA and SAM, and the upper process is limited depending on the surface texturing shape of the lower cell, which limits the ability to improve the light efficiency of the upper perovskite layer. There is.
  • the present invention solves the above-mentioned problem by allowing the multi-functional layer to be formed in the second step by either electron beam deposition or sputtering.
  • the hole transport layer performs the role of a conventional recombination layer that electrically/physically connects the upper and lower cells, so that upper processes proceed without adding a conventional recombination layer, which is advantageous in terms of process cost and speed.
  • the hole transport layer is implemented with NiO , it is possible to attempt to improve the light efficiency of various types of upper perovskite layers.
  • the method of forming the multifunctional layer can be any conventional method as long as it meets the purpose of the present invention.
  • thermal evaporation, solution spin coating, electron beam, or sputtering can be used, and most preferably, electron beam or sputtering can be used.
  • Uniformly forming a multi-functional layer under high vacuum conditions using the sputtering method can be advantageous in terms of reducing electrical resistance, forming a uniform thin film, and efficient charge movement in the vertical direction.
  • the third step is a step of forming a perovskite upper cell on the upper surface of the multi-functional layer and connecting the silicon lower cell and the perovskite upper cell in series.
  • the perovskite upper cell is an upper cell in contact with the silicon lower cell, and a perovskite absorbing layer, an electron transport layer, and a transparent conductive oxide electrode layer are sequentially stacked on the above-described multi-functional layer according to a known conventional method. You can. More preferably, in the third step, forming the perovskite upper cell on the multifunctional layer using either a solution process or sputtering may be more advantageous in terms of forming a uniform thin film.
  • tandem solar cell device has been described above, this is only an example and excludes the layer that serves as a conventional recombination layer, but may further include an additional stacked structure that can improve photoelectric efficiency. there is.
  • the lower solar cell used a PERC structure cell in which an n++ emitter layer was formed through the POCl process on a silicon substrate doped with p-type impurities on which the lower passivation layer and lower electrode are formed at Hanwha Q CELLS.
  • an ITO (Indium Tin Oxide) layer with a thickness of 50 nm was formed as a recombination layer on top of the n++ emitter layer using a sputtering device.
  • NiOx was deposited on the emitter layer using an E-beam deposition method under high vacuum conditions to form a 30 nm multi-functional layer.
  • the perovskite layer was formed by spin coating a CsMAFAPbIxB3-x solution dissolved in dimethylformamide (DMF) and dimethyl sulfoxide (DMSO), and heat treated on a hot plate for 100°C for minutes. It was formed to a thickness of 500 nm.
  • DMF dimethylformamide
  • DMSO dimethyl sulfoxide
  • a hole transport layer As a hole transport layer, a ⁇ 1 nm LiF thin film, a 20 nm C60 thin film, and 6 nm thick SnOx were deposited through a vacuum thermal evaporator.
  • IZO Indium doped Zinc Oxide
  • a PERC-based tandem solar cell device was manufactured by forming silver (Ag) to a thickness of 200 nm on the top of the transparent electrode layer using a thermal evaporator under high vacuum conditions.
  • SiOx is formed as a passivation layer on the upper part of a p-type impurity-doped silicon substrate on which the lower passivation layer and lower electrode are formed at Hanwha Q CELLS, and then an n + doped poly-Si layer is added. It is a structure that formed.
  • Example 1 has a Voc of about 1.6 V and a photoelectric efficiency of more than 21%.
  • Example 2 has a Voc of about 1.6 V and shows a photoelectric efficiency of more than 20%.
  • Example 1 which was manufactured by forming NiOx directly on the silicon lower cell with an E-beam and forming the upper perovskite layer, the upper perovskite layer on the NiOx thin film was physically stable. You can see what has been formed.
  • the external quantum efficiency of the tandem solar cell device according to Example 1 and Comparative Example 1 was calculated and graphed through optical simulation and shown in FIG. 6.
  • Example 1 in the case of Comparative Example 1 including the existing recombination layer like the conventional technology, the sum of the upper and lower currents was calculated to be 37.93 mA/cm 2 due to low external quantum efficiency as shown in the dotted line graph, whereas in the case of the present invention In the case of Example 1 according to , it is calculated that it has a high external quantum efficiency as shown in the solid line graph, and the sum of the upper and lower currents is 38.38 mA/cm 2 , which is higher than the existing current value.
  • the present invention can fully utilize the excellent characteristics of a tandem solar cell while omitting the recombination layer, thereby ensuring the stability of the electrical/mechanical connection of the upper and lower cells, and the stability of the electrical/mechanical connection of the middle layer. It can be seen that process efficiency and economic efficiency can be maximized due to omission, and optical losses such as reflection loss or parasitic absorption caused by the recombination layer can be prevented, thereby significantly improving photoelectric efficiency.

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Abstract

본 발명은 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 중간층의 생략으로 인한 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있으며, 재결합층으로부터 야기되는 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있는 탠덤형 태양전지 소자 및 이의 제조방법을 제공한다.

Description

탠덤 태양전지 및 이의 제조방법
본 발명은 탠덤 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 서로 다른 밴드갭을 가지는 상부 셀 및 하부 셀의 전기적 연결을 위한 추가적인 층을 필요로 하지 않는 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
다중접합(탠덤) 태양전지는 서로 다른 밴드갭을 가지는 광흡수층을 수직으로 적층함으로써, 넓은 파장범위의 태양광 에너지를 효과적으로 이용하여 열에너지 로의 손실(thermalization loss)을 최소화하려는 시도이다. 구체적으로, 탠덤헝 태양전지는 서로 다른 밴드갭을 갖는 광흡수층들이 태양광을 파장 영역 별로 나누어 흡수하게 함으로써 단일접합(single-junction) 태양전지에서 밴드갭보다 큰 에너지의 광자가 광흡수층에 흡수되었을 때 생성된 전자-정공의 잉여 에너지 가열에너지로 손실되는 것을 최소화하는 원리로 단일접합 태양전지의 효율 한계를 극복할 수 있다. 최근 가장 실현가능성이 높은 차세대 태양전지로서의 탠덤형 태양전지에 대한 관심이 증가하면서, 다양한 구조의 탠덤형 태양전지 기술을 선점하려는 연구개발 경쟁이 전세계적으로 치열하게 진행 중이다.
그러나 위와 같은 탠덤형 태양전지의 경우 다음과 같은 문제로 인해 상용화에 한계가 있다.
첫번째, 일반적으로 탠덤형 태양전지의 경우 이종 접합의 특성상 상부 셀과 하부 셀 사이의 연결이 매우 중요하나 현재까지 보고된 탠덤형 태양전지의 경우 이들 상하부 셀의 전기적 연결의 안정성 및 광 효율성을 모두 만족시키는 못하는 문제가 있다. 즉 탠덤형 태양전지 제조 시 상부 셀을 가공하면서 하부 셀에 손상을 주지 않도록 보호해야 하고, 전면 셀로부터 후면 셀로의 양호한 광투과를 위하여 상부 셀과 하부 셀 사이의 효율적인 전하 재결합을 가능해야 하며, 고투명도를 가져야 한다. 그러나, 단일 접합 태양전지 대비 우수한 광학 특성을 충분히 이용하면서도 전기적/기계적 안정성을 모두 만족시키는 탠덤형 태양전지는 보고된 바가 없다.
두번째, 상술한 문제를 극복하기 위한 노력의 일환으로 탠덤형 태양전지의 상부 셀과 하부 셀 사이에 재결합층(Recombination)을 형성시킨 연구가 보고되었다. 그러나 이 경우, 하부셀의 표면 텍스쳐링 형상에 따라 상부 공정이 제한적이며, 중간에 추가되는 층으로 인해 태양전지 소자의 반사 손실, 기생흡수 등으로 인한 전기적/광학적 손실을 일으켜 광전 효율을 감소시키는 문제가 있다.
세번째, 가사 탠덤형 태양전지의 계면 특성을 향상시켜 전기적/기계적 안정성을 제고할 수 있는 상기 재결합층이 개발된다고 하더라도, 이와 같은 상하부 셀 사이의 재결합층을 형성시키기 위해서는 Sputtuer, PECVD 등의 고가의 고진공 증착 장비를 필요로 하며, 기존에 없던 새로운 층의 추가로 인해 공정 시간 및 공정 비용이 증가함은 물론, 종래의 설비와 호환되지 않는 문제로 인해 경제성이 크게 저하되는 문제가 있다.
이에 따라, 탠덤형 태양전지의 상부 셀 및 하부 셀의 전하 재결합을 위한 추가적인 층을 필요로 하지 않음에 따라 공정 효율을 극대화시킴과 동시에, 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 추가적인 층의 형성 없이도 우수한 광투과 및 효율적인 전하 재결합이 가능하여 탠덤형 태양전지의 효율을 현격히 향상시킬 수 있는 탠덤형 태양전지에 대한 연구가 시급한 실정이다.
본 발명은 상술한 문제를 극복하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 해결하고자 하는 과제는 종래 탠덤형 태양전지의 상하부 셀을 전기적으로 연결하기 위한 재결합층과 같은 추가적인 층을 필요로 하지 않음에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있는 탠덤형 태양전지를 제공하는 것이다.
또한, 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있고, 중간에 추가되는 층으로 인한 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있는 탠덤형 태양전지를 제공하는 것이다.
본 발명은 상술한 과제를 해결하기 위해 실리콘 하부셀, 페오브스카이트 상부셀 및 상기 하부셀 및 상기 상부셀 사이에 직접 연결되도록 마련되는 다기능층을 포함하는 탠덤형 태양전지 소자를 제공한다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 NiOx, WOx, Vox, CuOx 등의 p-type 무기산화물인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀이 직렬 연결된 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 실리콘 하부셀은 p 형 실리콘층 및 상기 p형 실리콘층 상에 배치된, n형 에미터(emitter)층을 포함하며, n형 에미터층은 상기 실리콘 하부셀의 상부에서 상기 다기능층과 전하 재결합을 수행하는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 다기능층의 두께는 5 내지 50 nm 인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 본 발명은 p 형 실리콘층을 포함하는 실리콘 하부셀 상면에 에미터층을 형성하는 제1단계, 상기 실리콘 하부셀 상면에 형성된 에미터층에 다기능층을 형성하는 제2단계 및 상기 다기능층 상면에 페로브스카이트 상부셀을 형성하여, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀을 직렬로 연결하는 제3단계를 포함하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법을 제공한다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 제1단계에서 에미터층을 형성하기 위한 에미터의 도핑 농도는 10 E19 cm-3 이상인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 제2단계는 전자빔 증착 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 다기능층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 제3단계는 용액공정 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 상기 다기능층 상에 상기 페로브스카이트 상부셀을 형성하는 단계인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 본 발명은, 상술한 태양전지 소자를 포함하는 태양전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 중간층의 생략으로 인한 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있으며, 재결합층으로부터 야기되는 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 탠덤형 태양전지 소자를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 탠덤형 태양전지 소자를 나타내는 모식도이다.
도 3 및 4는 본 발명의 실시예들의 광전 효율을 나타내는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 SEM 이미지이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 외부양자효율을 나타내는 그래프이다.
이하 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
상술한 것과 같이, 종래 탠덤형 태양전지는 상하부 셀을 전기적으로 연결하기 위한 재결합층으로 인한 광전 효율 감소 및 공정 효율 저하 등의 문제로 인해 상용화에 제한이 있다.
이에 따라, 본 발명은 실리콘 하부셀, 정공 수송 및 전하 재결합을 수행하는 다기능층을 포함하고, 상기 다기능층과 실리콘셀이 접하도록 배치된 페로브스카이트 상부셀을 포함하는 탠덤형 태양전지 소자 그리고,
p 형 실리콘층을 포함하는 실리콘 하부셀 상면에 에미터층을 형성하는 제1단계, 상기 실리콘 하부셀 상면에 형성된 에미터층에 다기능층을 형성하는 제2단계 및 상기 다기능층 상면에 페로브스카이트 상부셀을 형성하여, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀을 직렬로 연결하는 제3단계를 포함하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법을 제공하여 상술한 종래 탠덤형 태양전지에 대한 문제의 해결을 모색하였다.
이를 통해, 본 발명은 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 중간층의 생략으로 인한 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있으며, 재결합층으로부터 야기되는 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있다.
본 명세서 내에서 하부 셀은 탠덤형 태양전지의 하부에 형성된 실리콘 태양전지 셀을 의미하며, 상부 셀은 탠덤 태양전지의 상부에 형성된 페로브스카이트 태양전지 셀을 의미한다.
또한, 본 명세서 내에서 텍스쳐 구조는 실리콘 태양전지에 형성된 구조를 의미하며, 실리콘 태양전지에 널리 사용되는 텍스쳐링에 의해 형성된 구조뿐만 아니라 그로부터 유래한 구조를 포함하는 것을 의미한다.
또한, 본 명세서 내에서 실리콘 하부셀은 광흡수층으로 실리콘을 포함하는 태양전지이고, 페로브스카이트 상부셀 광흡수층으로 페로브스카이트 구조를 갖는 물질을 포함하는 태양전지를 의미한다.
이하 도 1 내지 6을 참조하여 본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자에 대하여 구체적으로 설명한다.
본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자(100)는 실리콘 하부셀(200), 페로브스카이트 상부셀(400) 및 상기 실리콘 하부셀(200) 및 상기 페로브스카이트 상부셀(400) 사이에 직접 연결되도록 마련되는 다기능층(300)을 포함한다. 즉 전면전극 상면에 형성된 실리콘 하부셀(200), 정공 수송 및 전하 재결합을 수행하는 다기능층(300) 및 상기 다기능층(300)과 실리콘 하부셀(200)이 접하도록 배치된 페로브스카이트 상부셀(400)을 포함하여 구현된다.
상기 실리콘 하부셀(200)은 도 1과 같이 실리콘층(210) 및 상기 실리콘층(210) 상에 배치된 에미터층(220)을 포함한다.
상기 실리콘층(210)은 공지의 실리콘 태양전지의 구조 중 하나를 가질 수 있으며, 특정한 구조로 한정되는 것은 아니다. 예를 들어 실리콘층(210)은 결정질 실리콘 기판(미도시), p-타입의 비정질 또는 결정질 실리콘 층(미도시), n-타입의 비정질 또는 결정질 실리콘 층(미도시), 비정질 진성(intrinsic) 실리콘 층(미도시)을 포함할 수 있으며 도면에는 도시하지 않았지만 필요에 따라 부가적인 층들을 더 포함할 수 있다. 보다 바람직한 실시예에 따르면 일반적으로 p형 실리콘이 n형 실리콘 대비 셀 효율 향상을 돕는 내부 게터링의 용이성 또는 공정 단순화 측면 등 산업상 이점을 감안하였을 때 상기 실리콘층(210)은 p 형 실리콘층일 수 있고 상부에 n형 에미터층(220)이 형성될 수 있다.
이와 같은 본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 상기 실리콘층(210)의 구조는 p형 실리콘 표면에 n++ 에미터 형성을 통한 Al-BSF(Aluminum Back Surface Field), PERC(Passivated Emitter and Rear Cell), PERT(Passivated Emitter Rear Totally diffused) 및 PERL(Passivated Emitter and Rear Locally diffused) 구조 또는 SiOx tunneling layer/n++ poly-Si 형성을 통한 TOPCon(Tunnel oxide passivated contact) 구조 등이 될 수 있기 때문에 특별히 제한하지 않는다.
한편 상기 실리콘층(210)은 일면 또는 타면의 적어도 일부는 광효율을 향상시키기 위하여 텍스처링(texturing)될 수 있다. 즉 도 2와 같이 광이 입사하는 방향으로 요철면이 형성되어, 요철면을 통해 입사하는 광의 광 산란 효과를 통해 실리콘층(210)으로 입사되는 광의 경로를 증가시켜 광포집을 향상시킴으로써 태양광의 흡수율을 높일 수 있다.
상기 n형 에미터층(220)은 상기 실리콘층(210)의 상부에서 상기 다기능층(300)과 전하 재결합을 수행할 수 있다.
종래 일반적인 탠덤형 태양전지의 경우 실리콘 하부셀과 페로브스카이트 상부셀을 물리적으로 결합시키고 전기적으로 연결시키기 위하여 중간층으로 재결합층을 구비하여, 탠덤형 태양전지의 계면 특성을 향상시켜 전기적/기계적 안정성 향상을 꾀하였다.
이와 같은 종래 재결합층은 투광성을 갖는 도전성 소재를 사용하며 예를 들어, ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), ZnO 등의 TCO계 물질이 사용되거나 nc-Si:H 물질층이 사용되어 상하부 셀을 물리적으로 연결하고 전기적인 접속시킨다.
그러나 이와 같은 물질을 재결합층을 구비하는 탠덤형 태양전지의 경우 하부셀의 표면 텍스쳐링 형상에 따라 상부 공정이 제한적이 되어 상부 페로브스카이트 층의 광효율을 향상시키는데 한계가 있고, 중간에 추가되는 층으로 인해 태양전지 소자의 반사 손실, 기생흡수 등으로 인한 전기적/광학적 손실을 일으켜 광전 효율을 감소시키는 문제가 있다.
나아가, 이와 같은 상하부 셀 사이의 재결합층을 형성시키기 위해서 Sputtuer, PECVD 등의 고가의 고진공 증착 장비를 필요로 하며, 새로운 층의 추가로 인해 공정 시간 및 공정 비용이 증가함은 물론, 종래의 설비와 호환되지 않는 문제로 인해 경제성이 크게 저하되는 문제가 있다.
이에 본 발명은 n형 에미터층(220)이 상기 실리콘층(210)의 상부에서 상기 다기능층(300)과 전하 재결합을 수행할 수 있게 함으로써, 상술한 문제를 해결하였다.
즉 본 발명은 상기 다기능층(300)과 실리콘 하부셀(200) 사이 또는 상기 다기능층(300)과 페로브스카이트 상부셀(400) 사이에는 TCO(transparent conductive oxide) 물질층 또는 nc-Si:H 물질층이 개재되지 않고, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀이 상기 다기능층(300)을 통해 직렬 연결될 수 잇다.
보다 구체적으로 도 1 및 2를 참조하면, 본 발명에 따른 상기 다기능층(300)은 상기 n형 에미터층(220)의 상부 및 페로브스카이트 상부셀(400) 하부에 개재되어 실리콘 하부셀(200)과 페로브스카이트 상부셀(400)을 물리적/전기적으로 연결시키고 전하의 재결합을 수행하여 전기적으로 직렬로 접속시킬 수 있다.
이때, 상기 페로브스카이트 상부셀(400)에서 형성된 정공들이 상기 다기능층(300)을 통해 n형 에미터층(220)으로 이동할 수 있고, 또한 마찬가지로 상기 실리콘 층(210)에서 형성된 전자들이 상기 n형 에미터층(220)을 통해 상기 다기능층(300)으로 이동하여 재결합을 수행할 수 있다. 다시 말해, 본 발명에 따른 상기 다기능층(300)이 종래의 탠덤형 태양전지에서 상하부 셀을 접합시키는 재결합층의 역할을 수행할 수 있다.
이를 위해 상기 다기능층(300)과 접하는 상기 n형 에미터층(220)의 도핑농도는 10 E19 cm-3 이상으로 제어할 수 있다. 이에 따라, 상기 n형 에미터층(220)의 표면 면저항은 100 ohm/sq 보다 작도록 형성될 수 있다. 이때 만일 상기 n형 에미터층(220)의 표면 면저항은 100 ohm/sq을 초과할 경우 실리콘 하부셀에서 형성된 전자들이 상부로 이동하는데 제한이 걸려 효율 감소를 야기할 수 있다.
또한 상기 다기능층(300)은 5 내지 50 nm의 두께를 가질 수 있으며 보다 바람직하게는 5 내지 20 nm의 두께를 가질 수 있다. 이때 만일 상기 다기능층(300)의 두께가 5 nm 미만일 경우 불균일한 박막 형성으로 인한 불균일한 전자이동을 야기시키거나 비효과적인 재결합이 일어날 수 있고, 또한 만일 상기 다기능층(300)의 두께가 50 nm를 초과하는 경우 절연특성으로 인한 전기적 손실 및 기생흡수 증가로 인한 광학적 손실로 인한 효율 감소를 야기시킬수 있다.
한편, 상기 다기능층(300)은 NiOx, WOx, Vox, CuOx 등의 p-type 무기산화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나로 형성될 수 있으며, 바람직하게는 산화니켈(NiOx)로 형성될 수 있다. 전술한 p-type 무기산화물은 증착 시, 수직방향으로 grain이 성장하여 수직 기둥 모양의 형상을 가질 수 있는데 이 경우, 수평방향의 전도도를 낮출 수 있어 후속하는 상부 공정에 의한 shunting effect 발생을 방지하고 소자의 재현성 확보 및 대면적화에 유리할 수 있다.
또한 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 상기 다기능층(300)이 산화니켈로 형성되는 경우 상기 다기능층(300)은 정공 수송층(HTL)의 역할을 수행할 수 있다. 즉 도 1 및 2에 도시된 것과 같이 상기 다기능층(300)으로 산화니켈이 형성되는 경우 상기 다기능층(300)은 실리콘 하부셀(200) 및 페로브스카이트 상부셀(400)을 접합시키는 재결합층의 역할을 수행함과 동시에 페로브스카이트 상부셀(400)에 포함된 전자 수송층(ETL)의 대응되는 정공 수송층(HTL)의 역할을 수행할 수 있다. 이 경우 수직방향으로 형성되는 산화니켈은 수직방향으로의 전도도가 좋으면서 수평방향으로의 전도도가 낮아 실리콘 하부셀(200) 및 페로브스카이트 상부셀(400)을 포함하는 탠덤형 태양전지 소자(100)에 Shunting effect로 인한 손실을 최소화시킬 수 있다.
이 때, 상기 다기능층(300)으로 도입한 산화니켈(NiOx)의 조성은 0<x<3의 범위에서 제어할 수 있으며, 목적하는 일함수 범위(4.5<WF<5.0) 가전자대 최대값(Valence Band Maximun, VMB)의 범위(0.3<VBM<1)를 고려하여 0<x<1로 제어하는 것이 바람직하다.
또한 상기 다기능층은 5 내지 50 nm의 두께를 가질 수 있으며 보다 바람직하게는 5 내지 20 nm의 두께를 가질 수 있다. 이때 만일 상기 다기능층(200)의 두께가 5 nm 미만일 경우 불균일한 박막 형성으로 인한 불균일한 전자이동을 야기시키거나 비효과적인 재결합이 일어날 수 있고, 또한 만일 상기 다기능층(200)의 두께가 50 nm를 초과하는 경우 절연특성으로 인한 전기적 손실 및 기생흡수 증가로 인한 광학적 손실로 인한 효율 감소를 유발할 수 있다.
보다 구체적으로 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자(100)를 포함하는 PERC 기반의 탠덤 태양전지의 경우 실리콘 하부셀(200) 및 페로브스카이트 상부셀(400)이 직렬로 연결되어 1.6 V 정도의 Voc를 가지며 21% 이상의 광전효율을 나타냄을 알 수 있다.
또한 도 4를 참조하면, 본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자(100)를 포함하는 TOPCon 기반의 탠덤 태양전지의 경우 실리콘 하부셀(200) 및 페로브스카이트 상부셀(400)이 직렬로 연결되어 1.6 V 정도의 Voc를 가지며 20% 이상의 광전효율을 나타냄을 알 수 있다.
다음, 페로브스카이트 상부셀(400)은 상기 실리콘 하부셀(200)과 접하는 상부 셀로서, 상술한 다기능층(300) 상부에 순차적으로 페로브스카이트 흡수층(410), 전자 전달층(420) 및 투명 전도성 산화물 전극층(430)이 적층될 수 있다.
상술한 것과 같이 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 상기 다기능층(300)이 정공 수송층의 역할을 수행하는 경우 상부로 전자가 이동되고, 하부로 정공이 이동되어 에너지를 형성하는 탠덤형 태양전지 소자의 구현이 가능하다. 다만 이는 상기 다기능층(300)이 정공 수송층의 역할을 수행할 때의 예시일 뿐, 만일 상기 다기능층(300)이 전자 전달층의 역할을 수행하는 경우 상기 전자 전달층(420)은 정공 수송층일 수 있는 바, 전공 수송층 및 전자 전달층(420)의 위치는 필요에 따라 서로 바뀔 수 있다.
상기 페로브스카이트 흡수층(410)은 태양으로부터 빛 에너지를 받아 발생한 정공-전자쌍이 전자 또는 정공으로 분리될 수 있도록 형성될 수 있다. 일 실시예에서, 페로브스카이트 흡수층(410)에서 형성된 전자는 전자 전달층(420)으로 전달되며, 페로브스카이트 흡수층(410)에서 형성된 정공은 정공 수송층으로 전달될 수 있다.
이때, 페로브스카이트 흡수층(410)은 요오드화메틸암모늄(Methyl Ammonium Iodide, MAI), 요오드화포름아미디늄(Formamidinium Iodide, FAI)과 같은 유기 할라이드 페로브스카이트 또는 요오드화납(PbI2), 요오드화브롬(PbBr) 및 염화납(PbCl2)과 같은 금속 할라이드 페로브스카이트를 포함할 수 있다. 즉, 페로브스카이트 흡수층 (410)은 유기 할라이드 페로브스카이트 또는 금속 할라이드 페로브스카이트 중 적어도 하나 이상을 포함하는 다층 적층구조일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 페로브스카이트 흡수층(410)은 AMX3(여기서, A는 1가의 유기 암모늄 양이온 또는 금속 양이온; M은 2 가의 금속 양이온; X는 할로겐 음이온을 의미한다)으로 표시될 수 있다. 이에 대한 비제한적인 예로는 CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x, 또는 (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x 등이 사용될 수 있다(0=x, y=1).
상기 전자 전달층(420)은 페로브스카이트 흡수층(410)에서 형성된 전자를 분리 및 수송하는 역할을 하며, 본 발명의 목적에 부합하는 한 공지의 통상적인 물질로 형성될 수 있다. 이에 대한 비제한적인 예로 Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물, In 산화물 및 SrTi 산화물 등이 사용될 수 있다.
이와 같이, 본 발명은 상기 다기능층(300)으로 인하여 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 중간층의 생략으로 인한 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있으며, 재결합층으로부터 야기되는 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있다
이에 따라 본 발명은 상술한 우수한 광전 효율을 나타내는 태양전지 소자를 포함하는 태양전지 모듈을 제공한다. 이때 태양전지 모듈은 태양전지 소자 이외에 전극이나 봉지재, 추가적인 적층 구조 등을 포함할 수 있으며 이에 대해 특별히 제한하지 않는다.
다음, 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법에 대하여 설명한다.
다만 중복을 피하기 위하여, 상술한 탠덤형 태양전지 소자와 기술적 사상일 동일한 부분에 대하여는 설명을 생략한다.
본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법은 p 형 실리콘층을 포함하는 실리콘 하부셀 상면에 에미터층을 형성하는 제1단계, 상기 실리콘 하부셀 상면에 형성된 에미터층에 다기능층을 형성하는 제2단계 및 상기 다기능층 상면에 페로브스카이트 상부셀을 형성하여, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀을 직렬로 연결하는 제3단계를 포함한다.
상기 1단계는 p 형 실리콘층을 포함하는 실리콘 하부셀 상면에 n형 에미터층을 형성하는 단계이다.
즉 본 발명은 상기 제1단계를 통해 상기 실리콘층의 상부에서 상기 다기능층과 전하 재결합을 수행할 수 있다. 이때, n형 에미터층을 형성하는 방법은 공지의 통상적인 방법이 수행될 수 있으며 특별히 제한하지 않는다. 다만 제1단계에서 에미터층을 형성하기 위한 에미터의 도핑 농도는 10 E19 cm-3 이상일 수 있으며 보다 바람직하게는 10 E20 cm-3의 도핑 농도 이상으로 에미터층을 형성할 수 있다. 이 경우 효율적인 전자의 이동 측면에서 보다 유리할 수 있다. 다만 에미터의 도핑 농도가 10 E19 cm-3미만일 겨우 제한적인 전자 이동으로 이한 재결합 감소 문제가 있을 수 있다.
또한, p형 실리콘층 상에 n형 에미터를 형성하여 전하의 재결합을 유도하는 것이 n형 실리콘층 상에 p형 에미터를 형성하여 전하의 재결합을 유도하는 구조 대비 상술한 산업상의 이점으로 인해 특히 유리할 수 있다.
한편, 상기 실리콘 하부셀의 텍스처 구조 도입은 습식화학 에칭법, 건식화학 에칭법, 전기화학 에칭법, 기계적 에칭법 중 어느 하나의 방법이 이용될 수 있으나, 이에 반드시 제한되는 것은 아니며, 실리콘 하부셀(200) 하면에는 메탈 증착 또는 메탈페이스트 코팅을 통해 전면전극이 형성될 수 있다.
다음, 상기 제2단계는 실리콘 하부셀 상면에 형성된 에미터층에 다기능층을 형성하는 단계이다.
일반적으로 재결합층을 통해 직렬로 연결시킨 탠덤 태양전지 소자의 경우 같은 상하부 셀 사이의 재결합층을 형성시키기 위하여, Sputtuer, PECVD 등의 고가의 고진공 증착 장비를 필요로 하며, 새로운 층의 추가로 인해 공정 시간 및 공정 비용이 증가함은 물론, 종래의 설비와 호환되지 않는 문제로 인해 경제성이 크게 저하되는 문제가 있다.
나아가, 종래의 정공 수송층을 용액 공정으로 형성하는 방법은 PTAA 및 SAM 등의 고분자 물질을 적용하여 하부셀의 표면 텍스쳐링 형상에 따라 상부 공정이 제한적이 되어 상부 페로브스카이트 층의 광효율을 향상시키는데 한계가 있다.
이에 본 발명은 상기 제2단계에서 다기능층을 전자빔 증착 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 형성할 수 있어서 상술한 문제를 해결하였다.
즉 본 발명에 따르면 정공 수송층을 상하부 셀을 전기적/물리적으로 연결시키는 종래 재결합층의 역할을 수행하도록 함으로써, 종래와 같은 재결합층의 추가 없이 상부 공정들이 진행되기 때문에 공정 단가, 속도 측면에서 유리하다. 또한 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 상기 정공 수송층을 NiOx로 구현하는 경우, 전자빔 증착기로 형성시킬 수 있어서 하부 실리콘 하부셀의 표면 형상에 제한을 받지 않고 상부 페로브스카이트 층의 공정이 가능하여, 다양한 형태의 상부 페로브스카이트 층의 광효율을 향상시키는 시도가 가능하다.
이때 상기 다기능층을 형성하는 방법은 본 발명의 목적에 부합하는 한 종래의 통상적인 방법을 이용할 수 있으나 바람직하게는 열증착, 용액스핀코팅, 전자빔 또는 스퍼터링을 이용할 수 있으며, 가장 바람직하게는 전자빔 또는 스퍼터링 방법으로 고진공 조건에서 다기능층을 균일하게 형성하는 것이 전기저항 감소, 균일한 박막 형성 및 수직방향으로의 효율적인 전하 이동 측면에서 유리할 수 있다.
다음, 상기 제3단계는 상기 다기능층 상면에 페로브스카이트 상부셀을 형성하여, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀을 직렬로 연결하는 단계이다.
상기 페로브스카이트 상부셀은 상기 실리콘 하부셀과 접하는 상부 셀로서, 상술한 다기능층 상부에 순차적으로 공지의 통상적인 방법에 따라 페로브스카이트 흡수층, 전자 전달층 및 투명 전도성 산화물 전극층이 적층될 수 있다. 보다 바람직하게는 상기 제3단계는 용액공정 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 상기 다기능층 상에 상기 페로브스카이트 상부셀을 형성하는 것이 균일한 박막 형성 면에서 보다 유리할 수 있다.
이상에서 본 발명에 따른 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법을 설명하였으나, 이는 예시에 불과할 뿐이며 종래 재결합층의 역할을 하는 층을 제외하되, 광전 효율을 향상시킬 수 있는 추가적인 적층 구조를 더 포함할 수 있다.
이하에서는 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기로 하지만, 하기 실시예가 본 발명의 범위를 제한하는 것은 아니며, 이는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로 해석되어야 할 것이다.
실시예 1 - 탠덤형 태양전지 소자의 제조
하부 태양전지는 한화큐셀에서 제작되고 있는 하부 패시베이션 층과 하부전극이 형성되어있는 p 형 불순물이 도핑된 실리콘 기판에 POCl 공정을 통해 n++ 에미터 층을 형성시킨 PERC 구조의 셀을 사용하였다. 다음으로, n++ 에미터 층 상부에 재결합층으로 스퍼터 장비를 통해 ITO(Indium Tin Oxide)층을 50nm 두께로 형성시켰다.
이후 상기 에미터층 상에 NiOx 를 E-beam 증착 방법으로 고진공 조건에서 수행하여 30nm의 다기능층을 형성하였다. 다음 상기 페로브스카이트 층을 다이메틸포름아마이드 (dimethylformamide, DMF) 및 다이메틸설폭사이드 (Dimethyl sulfoxide, DMSO)에 용해된 CsMAFAPbIxB3-x용액을 스핀코팅 방법으로 형성하고, 100℃분간 핫플레이트에서 열처리하여 500nm 두께로 형성시켰다.
다음으로, 전공전달층으로 진공 열증착기를 통해 <1nm의 LiF 박막과, 20nm의 C60 박막, 그리고 ALD(Atomic Layer Deposition)을 통해 6nm 두께의 SnOx를 증착시켰다.
다음으로, 전공전달층 상부에 스퍼터 장비를 통해 투명전극층으로 IZO(Indium doped Zinc Oxide)를 100nm 두께로 형성시켰다.
다음으로, 투명전극층 상부에 은(Ag)을 고진공 조건에서 열증착기를 통해 200nm 두께로 형성시켜 PERC 기반의 탠덤형 태양전지 소자를 제조하였다.
실시예 2 - 탠덤형 태양전지 소자의 제조
도 2와 같이 실리콘 하부셀의 TOPCon 기반의 태양전지 소자를 제조한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 제조하였다. 이때 TOPCon 구조의 셀의 경우, 한화큐셀에서 제작되고 있는 하부 패시베이션 층과 하부전극이 형성되어있는 p 형 불순물이 도핑된 실리콘 기판 상부에 패시베이션 층으로 SiOx를 형성시킨 후 n + 도핑된 poly-Si 층을 형성시킨 구조이다.
비교예 1 - 탠덤형 태양전지 소자의 제조
종래의 기술과 같이 재결합층으로 스퍼터링을 통해 증착시킨 ITO 박막을 포함하고 있는 일반적인 탠덤형 태양전지 소자를 준비하였다
실험예 1 - 광전 효율 평가
상기 실시예 1 및 2에 따른 탠덤형 태양전지 소자에 대하여 솔라시뮬레이터 장비를 이용하여 AM1.5G 광조건에서의 광전 효율을 측정하고 이를 도 3 및 4에 나타내었다.
도 3을 참조하면, 실시예 1의 경우 1.6 V 정도의 Voc를 가지며 21% 이상의 광전효율을 나타냄을 알 수 있다.
또한 도 4를 참조하면, 실시예 2의 경우 1.6 V 정도의 Voc를 가지며 20% 이상의 광전효율을 나타냄을 알 수 있다.
실험예 2 - SEM 이미지
실시예 1에 따른 탠덤형 태양전지 소자의 SEM 이미지를 도 5에 나타내었다.
도 5를 참조하면, 실리콘 하부셀 상에 바로 NiOx를 E-beam으로 형성하고, 페로브스카이트 상부층을 형성하여 제작한 실시예 1의 경우 NiOx 박막 위에 상부 페로브스카이트 층이 물리적으로 안정하게 형성된 것을 볼 수 있다.
실험예 3 - 외부양자효율 측정
실시예 1 및 비교예 1에 따른 탠덤형 태양전지 소자의 외부양자효율을 광학시뮬레이션을 통해 계산 및 그래프화하고 이를 도 6에 나타내었다.
도 6을 참조하면, 종래의 기술처럼 기존의 재결합층을 포함한 비교예 1의 경우 점선 그래프와 같이 낮은 외부양자효율을 가져 상/하부 전류의 합이 37.93mA/cm2 로 계산되는데 반해, 본 발명에 따른 실시예 1의 경우 실선 그래프와 같이 높은 외부양자효율을 가져 상/하부 전류의 합이 38.38mA/cm2로 기존보다 높은 전류값을 가지는 것으로 계산된다.
이와 같은 결과를 종합하면, 본 발명은 탠덤형 태양전지의 우수한 특성을 충분히 이용할 수 있으면서도 재결합층의 생략이 가능함에 따라 상부 셀 및 하부 셀의 전기적/기계적 연결의 안정성을 담보할 수 있고, 중간층의 생략으로 인한 공정 효율 및 경제성을 극대화시킬 수 있으며, 재결합층으로부터 야기되는 반사 손실 또는 기생 흡수 등의 광학적 손실을 방지할 수 있어서 광전 효율을 현격히 향상시킬 수 있음을 알 수 있다.

Claims (9)

  1. 실리콘 하부셀;
    페로브스카이트 상부셀; 및
    상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀 사이에 직접 연결되도록 마련되는 다기능층; 을 포함하는 탠덤형 태양전지 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 다기능층은 NiOx, WOx, Vox, CuOx 등의 p-type 무기산화물인 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀이 직렬 연결된 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 실리콘 하부셀은 p 형 실리콘층 및 상기 p형 실리콘층 상에 배치된, n형 에미터(emitter)층을 포함하며,
    n형 에미터층은 상기 실리콘 하부셀의 상부에서 상기 다기능층과 전하 재결합을 수행하는 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 다기능층의 두께는 5 내지 50 nm 인 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자.
  6. p 형 실리콘층을 포함하는 실리콘 하부셀 상면에 에미터층을 형성하는 제1단계;
    상기 실리콘 하부셀 상면에 형성된 에미터층에 다기능층을 형성하는 제2단계; 및
    상기 다기능층 상면에 페로브스카이트 상부셀을 형성하여, 상기 실리콘 하부셀 및 상기 페로브스카이트 상부셀을 직렬로 연결하는 제3단계; 를 포함하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 제1단계에서 에미터층을 형성하기 위한 에미터의 도핑 농도는 10 E19 cm-3 이상인 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 제2단계는 전자빔 증착 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 다기능층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 제3단계는 용액공정 또는 스퍼터링 중 어느 하나로 상기 다기능층 상에 상기 페로브스카이트 상부셀을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 탠덤형 태양전지 소자의 제조방법.
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