KR101958930B1 - 일체형 태양전지 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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이도권
장윤희
김인호
윤희선
정증현
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한국과학기술연구원
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Abstract

본 발명은 일체형 태양전지 및 이의 제조 방법을 개시하고 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀과, 상기 n형 에미터 층 상에 형성되는 접합층과, 상기 접합층 상에 형성되는 계면층(또는 희생층), 그리고, 페로브스카이트 층을 구비하여 상기 계면층 상에 결합되는 제2 태양전지 셀을 포함하는 일체형 태양전지를 제공할 수 있다. 본 발명에 따른 계면층은 일체형 태양전지 제조 과정 중 열분해되어 일부 또는 전부가 소실될 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 사이에 계면층을 마련하여 일체형 태양전지를 제조하면, 두 셀 간 전하 전달 및 재결합 특성을 향상시킬 수 있고, 이에 따라 광전변환효율이 월등히 향상된 일체형 태양전지를 제공할 수 있다.

Description

일체형 태양전지 및 이의 제조 방법{MONOLITHIC SOLAR CELL AND FABRICATING METHOD THEREOF}
본 발명은 실리콘 태양전지 상에 페로브스카이트 태양전지를 탠덤(tandem) 결합하는 기술에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 실리콘 태양전지 셀과 페로브스카이트 태양전지 셀이 직렬로 적층된 일체형(monolithic) 태양전지에서, 두 셀의 계면에서 전하 전달 또는 재결합을 원활하게 만들어주는 계면층(유기 희생층)을 포함하는 일체형 태양전지 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
화석 에너지의 고갈과 지구 온난화 현상이 심화됨에 따라 친환경적이며 무한한 에너지원인 태양 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 태양광 에너지는 재생에너지원 중 지리적 제약이 적으며 활용 측면에서도 안전하여, 대규모 발전뿐만 아니라 전력 공급이 어려운 지역에서 분산형 발전원으로 활용 가능하다. 최근, 신 기후변화협약에 따른 이산화탄소 감축 추세에 따라 태양광 에너지 기술 수요는 급격히 늘어날 것으로 예측된다. 유럽재생에너지위원회에서는 2040년 경에 세계 전력 수요의 약 25%, 2070 년경에는 약 70% 정도를 태양광 에너지로부터 충당할 것으로 예측하고 있다.
태양전지는 태양광을 받아 생성된 전자를 포집하여 전기를 만드는 기술로, 결정질 실리콘에 서로 다른 불순물을 도입하여 각각 p형, n형 반도성을 띠도록 한 반도체 두 개를 접합함으로써, 광에너지를 받아 생성된 전자-정공이 p-n 접합(junction) 주위의 공간 전하층(space charge region) 내에서 자발적으로 분리/포집되도록 구성한 실리콘 태양전지가 대표적인 예다. 태양전지는 반도체 광흡수층 소재에 따라 실리콘 태양전지, 화합물 박막 태양전지, 유기 또는 하이브리드 태양전지 등으로 구분된다. 이 중에서 결정질 실리콘 태양전지는 실리콘 웨이퍼를 사용하여 제조되며, 이미 상용화되어 전 세계 태양전지 시장의 90% 이상을 차지하는 등 활용범위가 증가하고 있다. 화합물 박막 태양전지는 실리콘 웨이퍼　대신 유리나 금속 기판 위에　진공 또는 비진공 공정으로 반도성 화합물 박막을 형성하여 제조한다. 실리콘 태양전지 산업이 소재, 잉곳, 웨이퍼, 셀, 모듈 제조 기업으로 분리되어 있는 반면,　박막 태양전지는 박막 공정기술 발달로 셀과 모듈을 일괄 공정으로 제조 가능하기 때문에 제조 단가 저감에 유리한 측면이 있다.
그러나, 단일접합(single-junction) 태양전지의 이론적인 광전변환효율(이하 효율)은 최대 33% 정도로 제한(Shockley-Queisser limit)되는데, 이는 밴드갭보다 큰 에너지의 광자가 반도체에 흡수되어 생성된 전자-전공의 잉여에너지는 열 에너지로 손실(thermalization loss, 열적 손실)될 수밖에 없고, 반면 밴드갭보다 작은 에너지의 광자는 반도체에 흡수되지 못하고 투과되어버리기 때문이다.
탠덤(tandem) 태양전지는 이와 같은 단일접합 태양전지의 효율 한계를 극복하기 위해 제안된 것으로, 서로 다른 밴드갭을 갖는 광흡수층들을 수직으로 적층함으로써, 넓은 파장범위의 태양광 에너지를 효과적으로 이용하여 열 에너지로의 손실을 최소화하려는 시도이다. 구체적으로, 탠덤 태양전지 구조는 태양광이 먼저 흡수되는 상부에 큰 밴드갭을 갖는 태양전지를 형성하고, 순차적으로 그 하부에 보다 작은 밴드갭을 갖는 태양전지를 위치시킨다. 이와 같이, 상부에서 큰 에너지(단파장)의 광자를 흡수하고 하부에서 상대적으로 작은 에너지(장파장)의 광자를 흡수하도록 탠덤 태양전지를 구성함으로써, 첫째, 단일접합 태양전지에 비해 보다 넓은 파장 영역의 태양광을 이용할 수 있고, 둘째, 서로 다른 밴드갭을 가진 광흡수층들이 태양광을 파장 영역 별로 나누어 흡수하게 함으로써 광 에너지의 열적 손실을 최소화할 수 있다.
지금까지 탠덤 태양전지로 가장 많이 연구된 소재로는 III-V족 화합물 반도체와 비정질/다결정질 실리콘(a-Si/m-Si)을 들 수 있다. III-V족 기반 탠덤 태양전지의 경우, 2014년 프라운호퍼 연구소에서 광전변환효율 46.0%의 4중접합 태양전지를 보고한 바 있으나, III-V족 탠덤 태양전지는 에피막 증착 기술이 복잡하고 고가의 장비 사용으로 인해 제조단가가 매우 높아 우주선 용 등 그 용도가 극히 제한적이다. 반면, 가격경쟁력이 상대적으로 높은 비정질/다결정질 실리콘 탠덤 태양전지는 2012년 LG 전자에서 13.4%의 3중접합 태양전지를 보고하였으나, 여전히 너무 낮은 효율이 상용화에 걸림돌로 작용하고 있다.
최근, 저가의 용액공정으로 광전변환효율 22% 이상의 뛰어난 성능을 낼 수 있는 페로브스카이트(perovskite) 태양전지가 단 기간 내에 폭발적인 관심을 받게 되면서, 이 소재가 갖는 밴드갭 제어 가능성에 주목하여 페로브스카이트 태양전지를 탠덤 태양전지에 적용하려는 시도가 전 세계적으로 매우 치열한 경쟁 속에 진행 중이다. 2중접합 탠덤 태양전지의 경우, 이론적으로 상부셀이 1.6 ~ 1.7 eV, 하부셀이 1.0 ~ 1.1 eV의 밴드갭을 가질 때 최대 46% 정도의 효율을 낼 수 있는 것으로 알려져 있다. 페로브스카이트 태양전지는 2중접합 탠덤 태양전지의 상부셀에 적합한 밴드갭을 갖는 태양전지 중 가장 우수한 광전 특성을 나타내므로, 현재까지 시장을 지배하고 있는 실리콘 태양전지와의 탠덤화에 성공할 경우, 단일접합 실리콘 태양전지의 제조단가를 크게 상승시키지 않으면서도 실리콘 태양전지의 효율 한계를 극복하여 기존 시장에 큰 변화를 이끌어 낼 수 있는 유력한 대안으로 급부상하였다.
탠덤 태양전지는 완성된 단일접합 태양전지(서브셀, subcell)들을 수직으로 쌓고 각 서브셀을 외부 전선으로 연결하는 기계적(mechanical) 탠덤 셀과, 기판부터 하부셀, 상부셀을 일괄 공정으로 적층하는 일체형(monolithic) 탠덤 셀로 구분할 수 있다. 이 중, 일체형 탠덤 태양전지는 서브셀 사이의 기판 및 투명 전극 소재 및 공정을 생략할 수 있어 제조 단가 측면에서 유리할 뿐 아니라, 서브셀 사이의 기판 및 투명 전극 소재에 의한 광흡수 손실을 줄일 수 있어, 기계적 탠덤 셀에 비해 경제적, 기술적 가치가 우월하다고 여겨진다.
고효율의 일체형 탠덤 태양전지를 구현하기 위해서는 탠덤화에 따르는 효율 손실 요인이 발생하지 않도록 서브셀 간 계면층 또는 터널 접합 층 또는 재결합층 (interfacial layer or tunnel junction layer or recombination layer)을 형성하는 것이 무엇보다 중요하다. 실리콘 태양전지와 페로브스카이트 태양전지로 이루어진 일체형 탠덤 태양전지의 경우, 두 서브셀 간 계면층을 이루는 소재의 조합에 따라 탠덤 태양전지의 성능이 매우 크게 달라질 수 있다. 구체적으로, 실리콘 태양전지를 일체형 탠덤 태양전지의 하부셀로 적용하려면 n-type 에미터(emitter) 위에 얇은 투명 전극을 형성하고 그 위에 페로브스카이트 서브셀을 적층해야 하는데, 이 때 실리콘 하부셀 위에 형성되는 투명 전극의 특성이 단일접합 페로브스카이트를 제조할 때의 투명 전극 기판의 특성과 다를 경우, 두 서브셀 간의 전하 전달 또는 재결합이 원활하게 이루어지지 않을 수 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는, 실리콘 태양전지 형태의 제1 태양전지 셀과 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀이 직렬로 적층된 일체형(monolithic) 태양전지에서, 두 셀 간의 계면에서 전하 전달 또는 재결합을 원활하게 만들어주는 계면층을 포함하는 일체형 태양전지 및 이의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제들을 해결하기 위해, 본 발명의 일 실시예는, 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀과, 상기 n형 에미터 층 상에 형성되는 접합층(또는 재결합층)과, 상기 접합층 상에 형성되는 계면층, 그리고, 페로브스카이트 층을 구비하여 상기 계면층 상에 결합되는 제2 태양전지 셀을 포함하는 일체형 태양전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 계면층은, 전도성 고분자 계열의 PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenediox-ythiophene) Polystyrenesulfonate), PTAA(poly(bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine)), PVA(polyvinyl alcohol), c-OTPD(crosslinked N4,N4´-bis(4-(6-((3-ethyloxetan-3-yl)methoxy)hexyl)phenyl)-N4,N4´-diphenylbiphenyl-4,4´-diamine), PCDTBT(poly(N-9´-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4´,7´-di-2-thienyl-2´,1´,3´-benzothiadiazole)), F4-TCNQ(2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodi-methane) 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나 PEDOT:PSS와 poly-TPD(poly[ N, N´-bis(4-butylphenyl)-N, N´-bis(phenyl)benzidine], 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 제2 태양전지 셀은 p형 정공 선택막, 페로브스카이트 층, n형 전자 선택막, 투명 전극층 및 금속 그리드 전극층이 순서대로 적층된 형태일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 제2 태양전지 셀은, 상기 n형 전자 선택막과 상기 투명 전극층 사이에 산화물 보호층을 더 포함할 수 있고, 상기 산화물 보호층은 산화아연, 이산화티타늄, 산화지르코늄(ZrO2), 알루미늄 도핑 산화아연(Al-doped ZnO), 산화주석(SnO2), 산화인듐(In2O3), 아연주석산화물, 니오비윰계 산화물(Nb2O5), 티탄산 바륨(BaTiO3), 티탄산 스트론튬(SrTiO3), 또는, 산화텅스텐-이산화티타늄(WOx-TiOx) 중 하나 또는 그 이상의 혼합물로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 페로브스카이트 층은, 메틸암모늄(CH3NH3 +, MA) 및 포름아미디늄(HC(NH2)2 +, FA)을 포함하는 탄소 화합물 집단, 슘, 루비듐, 납 및 주석을 포함하는 금속 집단, 요오드화물 집단, 염화물 집단 및 할로겐물 집단으로 구성된 군으로부터 선택된 둘 이상의 집단 내의 물질이 결합된 복합물질로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 p형 정공 선택막은, NiOx, MoOx, V2O5, WO3, 및 CuSCN 중 어느 하나로 형성될 수 있고, Cu, Li, Mg, 및 Co 중 적어도 어느 하나 이상의 성분이 도핑된 산화물로 형성될 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 n형 전자 선택막은, PCBM 및 C60 중 어느 하나 또는 이들이 조합된 물질로 형성될 수 있고, BCP, PFN, LiF 또는 PEIE로 형성된 유기물 층을 구비할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 접합층 및 상기 투명 전극층은 각각, 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물로 형성되거나, 산화알루미늄아연, 산화붕소아연 및 수소화인듐산화물 중 어느 하나로 형성되거나, 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀 및 PEDOT으로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 물질로 이루어진 단일층 또는 둘 이상의 물질이 각각 층을 이룬 형태의 복합층으로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 금속 그리드 전극층은 은, 금, 알루미늄 및 니켈 중 적어도 어느 하나의 금속 또는 둘 이상의 합금으로 형성될 수 있다.
또한, 상기 기술적 과제들을 해결하기 위해, 본 발명의 다른 실시예는, 후면 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀 상에 투명 전극 형태의 접합층을 형성하는 단계와, 상기 접합층 상에 계면층을 형성하는 단계, 그리고, 상기 계면층 상에 페로브스카이트 층을 포함하는 제2 태양전지 셀을 형성하는 단계를 포함하는 일체형 태양전지 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 접합층 상에 계면층을 형성하는 단계는, 열처리 과정 및 오존 처리 과정을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 접합층 상에 계면층을 형성하는 단계는, 상기 접합층 상에 PEDOT:PSS, PTAA, c-OTPD, PCDTBT, 또는, F4-TCNQ 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나, 상기 접합층 상에 PEDOT:PSS와 고분자 물질(예컨대 poly-TPD, PCDTBT 등)로 구성된 이중 층 형태의 계면층을 형성하는 단계일 수도 있다.
본 발명에 따르면, 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 사이에 계면층을 마련하여, 두 셀 간 전하 전달 및 재결합 특성을 향상시킬 수 있고, 이에 따라 광전변환효율이 월등히 향상된 일체형 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 계면에 삽입되고 유기물로 이루어진 계면층은 열처리 과정 중 그 일부 또는 전부가 열분해 되어 소실될 수 있고, 이에 따라 일체형 태양전지 제조 중 계면에서 발생되는 광학적 손실을 유발하지 않을 수 있으며, 또한 계면에서의 전기적 손실을 최소화 할 수 있어, 고효율의 일체형 태양전지를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 일체형 태양전지를 구성하는 페로브스카이트 셀이 단순한 용액공정을 바탕으로 제조되므로, 실리콘 태양전지의 제조단가를 크게 상승시키지 않으면서도 실리콘 태양전지의 효율 한계를 극복할 수 있는 일체형 태양전지 제조 방법을 제공할 수 있다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 일체형 태양전지의 구성을 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 일체형 태양전지의 구조에 대한 주사전자현미경 및 투과전자현미경 사진이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀의 계면 근처에서의 원소 분포에 대해, EDS line scan 분석을 수행하여 얻은 결과를 도시한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하는 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀의 계면 근처에서의 원소 분포에 대해, XPS depth profile 분석을 수행하여 얻은 결과를 도시한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 일체형 태양전지에 대한 전류-전압 측정 그래프와 측정의 대상이 된 일체형 태양전지의 모식도를 함께 도시한 도면이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우의 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀의 전류-전압 측정 그래프 및 측정의 대상이 된 제2태양전지 셀의 모식도를 함께 도시한 도면이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 계면층을 포함하지 않는 일체형 태양전지의 전류-전압 곡선을 투명 전극의 두께변화에 따라 각각 측정한 그래프들을 도시한 도면이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 일체형 태양전지의 제조 방법의 절차를 나타낸 순서도이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 또한, 첨부된 도면은 본 명세서에 개시된 실시 예를 쉽게 이해할 수 있도록 하기 위한 것일 뿐, 첨부된 도면에 의해 본 명세서에 개시된 기술적 사상이 제한되지 않으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경물, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 도면에 나타난 각 구성요소의 크기, 형태, 형상은 다양하게 변형될 수 있고, 명세서 전체에 대하여 동일/유사한 부분에 대해서는 동일/유사한 도면 부호를 붙였다.
이하의 설명에서 사용되는 구성요소에 대한 접미사 "셀", “단계” 및 "과정" 등은 명세서 작성의 용이함만이 고려되어 부여되거나 혼용되는 것으로서, 그 자체로 서로 구별되는 의미 또는 역할을 갖는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에 개시된 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 명세서에 개시된 실시 예의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략하였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층)"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층"되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층"되어 있는 경우도 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함(구비 또는 마련)"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 “포함(구비 또는 마련)”할 수 있다는 것을 의미한다.
또한, 본 명세서에서 사용되는 제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성 요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성 요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성 요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성 요소도 제1 구성 요소로 명명될 수 있다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함하며, 분산되어 실시되는 구성요소들은 특별한 제한이 있지 않는 한 결합된 형태로 실시될 수도 있다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 일체형 태양전지(이하, “일체형 태양전지(1)”라 함)의 구성을 도시한 모식도로서, 일체형 태양전지(1)는 일체형 태양전지(1)의 하부를 형성하는 제1 태양전지 셀(100)과, 제1 태양전지 셀(100) 상에 적층되어 일체형 태양전지(1)의 상부를 형성하는 제2 태양전지 셀(200)과, 제1 태양전지 셀(100) 및 제2 태양전지 셀(200) 사이에 형성되는 접합층(또는 재결합층)(300) 및 계면층(또는 희생층)(400)을 포함한다.
제1 태양전지 셀(100)은 전극(110), 실리콘 기판(120), n형 에미터 층(130)이 순서대로 적층된 형태로 형성되며, 전면 전극이 없는 실리콘 태양전지의 형태일 수 있다.
접합층(300)은 n형 에미터 층(130) 상에 형성되는 층으로서, 투명성과 전도성을 지닌 투명 전도층 또는 투명 전극층으로 형성될 수 있다. 이러한 접합층(300)은 인듐(In), 주석(Sn) 및 아연(Zn) 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물, 예를 들어, 인듐주석산화물, 인듐아연산화물, 아연주석산화물로 형성되거나, 알루미늄, 붕소, 수소를 포함하여 산화알루미늄아연, 산화붕소아연, 또는 수소화인듐산화물로 형성되거나, 상기 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀, PEDOT으로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 층 또는 둘 이상의 복합체층으로 형성될 수 있다. 접합층(300)은 터널 접합 층 또는 재결합층(tunnel junction layer or recombination layer)으로서, 제1 태양전지 셀(100)과 제2 태양전지 셀(200)을 탠덤(tandem) 결합하기 위한 층일 수 있다.
계면층(400)은 접합층(300) 상에 형성되는 층으로서, 전도성 고분자 계열의 PEDOT:PSS, PTAA, c-OTPD, PCDTBT, 또는, F4-TCNQ 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나, 상기 접합층 상에 PEDOT:PSS와 고분자 물질(예컨대 poly-TPD, PCDTBT 등)로 구성된 이중 층일 수 있다.
다시 말해, 계면층(400)은, 전도성 고분자 계열의 PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenediox-ythiophene) Polystyrenesulfonate), PTAA(poly(bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine)), PVA(polyvinyl alcohol), c-OTPD(crosslinked N4,N4´-bis(4-(6-((3-ethyloxetan-3-yl)methoxy)hexyl)phenyl)-N4,N4´-diphenylbiphenyl-4,4´-diamine), PCDTBT(poly(N-9´-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4´,7´-di-2-thienyl-2´,1´,3´-benzothiadiazole)), F4-TCNQ(2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodi-methane) 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나 PEDOT:PSS와 poly-TPD(poly[ N, N´-bis(4-butylphenyl)-N, N´-bis(phenyl)benzidine], 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층일 수 있다.
또한, 계면층(400)은 제1 태양전지 셀(100)과 제2 태양전지 셀(200)의 결합 과정 중 열처리 과정에 의해 일부 손실이 일어날 수 있으며, 이에 따라 계면층(400)은 유기 희생층으로 명명될 수도 있다.
제2태양전지 셀(200)은 페로브스카이트 층을 구비하여 계면층(400) 상에 결합되는 층으로서, 후면 전극이 없는 페로브스카이트 태양전지의 형태로 형성될 수 있다.
또한, 제2태양전지 셀(200)은 p형 정공 선택막(210), 페로브스카이트 층(220), n형 전자 선택막(230), 투명 전극층(240) 및 금속 그리드 전극층(250)이 순서대로 적층된 형태일 수 있다.
이에 더하여, 제2태양전지 셀(200)은 n형 전자 선택막(230)과 투명 전극층(240)사이에 산화아연, 이산화티타늄, 산화지르코늄(ZrO2), 알루미늄 도핑 산화아연(Al-doped ZnO), 산화주석(SnO2), 산화인듐(In2O3), 아연주석산화물, 니오비윰계 산화물(Nb2O5), 티탄산 바륨(BaTiO3), 티탄산 스트론튬(SrTiO3), 또는, 산화텅스텐-이산화티타늄(WOx-TiOx) 중 하나 또는 그 이상의 혼합물로 이루어진 산화물 보호층(260)을 더 포함할 수 있다.
이러한 제2 태양전지 셀(200)을 구성하는 페로브스카이트 층(220)은 메틸암모늄(CH3NH3 +, MA) 및 포름아미디늄(HC(NH2)2 +, FA)을 포함하는 탄소 화합물 집단, 슘, 루비듐, 납 및 주석을 포함하는 금속 집단, 요오드화물 집단, 염화물 집단 및 할로겐물 집단으로 구성된 군으로부터 선택된 둘 이상의 집단 내의 물질이 결합된 복합물질로 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 페로브스카이트 층(220)은 용액공정, 진공법 또는 혼합공정에 의해 제조될 수 있으나, 마찬가지로 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, p형 정공 선택막(210)은, NiOx, MoOx, V2O5, WO3, 및 CuSCN 중 어느 하나로 형성되거나, Cu, Li, Mg, 및 Co 중 적어도 어느 하나 이상의 성분이 도핑된 산화물로 형성될 수 있고, n형 전자 선택막(230)은, PCBM 및 C60 중 어느 하나 또는 이들이 조합된 물질로 형성될 수 있으나, 이외의 물질로도 형성될 수 있다. 이에 더하여, n형 전자 선택막(230)은 BCP, PFN, LiF 또는 PEIE로 형성된 유기물 층을 별도로 구비할 수도 있다.
상술한 접합층(300)과 유사하게 투명 전극층(240) 역시, 인듐(In), 주석(Sn) 및 아연(Zn) 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물, 예를 들어, 인듐주석산화물, 인듐아연산화물, 또는 아연주석산화물로 형성되거나, 알루미늄, 붕소, 수소를 포함하여 산화알루미늄아연, 산화붕소아연, 또는 수소화인듐산화물로 형성되거나, 상기 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀, PEDOT으로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 층 또는 둘 이상의 복합체층으로 형성될 수 있다.
다시 말해, 접합층(300) 및 투명 전극층(240) 각각은, 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물로 형성되거나, 산화알루미늄아연, 산화붕소아연 및 수소화인듐산화물 중 어느 하나로 형성되거나, 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀 및 PEDOT으로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 물질로 이루어진 단일층 또는 둘 이상의 물질이 각각 층을 이룬 형태의 복합층으로 형성될 수 있다.
금속 그리드 전극층(250)은 은, 금, 알루미늄 및 니켈 중 적어도 어느 하나의 금속 또는 둘 이상의 합금으로 형성될 수 있으나, 이 뿐만 아니라 다양한 형태의 금속 또는 합금으로 형성될 수 있다.
이하에서, 도 2 내지 도 7을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따라 제조한 일체형 태양전지(1)의 예시 모델을 대상으로 한 실험예와 해당 실험예의 비교예를 통해 일체형 태양전지(1)가 갖는 효과에 대해 상세히 설명하도록 한다.
실험예
본 발명의 다양한 실시예에 따른 계면층(유기 희생층)을 포함하는 일체형 태양전지를 제조하기 위한 일 실험예를 구현하기 위해, 실리콘 태양전지 형태의 제1 태양전지 셀을 준비하여, 제1 태양전지 셀의 n-type 에미터(emitter) 위에 ITO형 터널 접합 층을 형성하고, 그 위에 PEDOT:PSS 계면층(또는 유기 희생층)을 형성한 후, 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀을 계면층 상에 적층하였다.
여기서, PEDOT:PSS 계면층은 Heraeus사의 PEDOT:PSS(Clevios™ P VP AI 4083)을 메탄올을 이용하여 희석한 후, 스핀코팅으로 PEDOT:PSS 박막을 형성하고, 150 ℃에서 20분 동안 열처리하여 제조하였다.
페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀은, 아래부터 차례로, p-type 정공 선택막, 페로브스카이트, n-type 전자 선택막, 산화물 보호층, 투명 전극, 금속 그리드 전극으로 구성하였다.
p-type 정공 선택막은, 질산니켈 6수화물, 질산제이구리 3 수화물, 에틸렌다이아민을 에틸렌글리콜에 1.0 M의 농도로 용해시킨 후, 스핀코팅으로 니켈산화물 전구체막을 형성하고, 300 ℃에서 1시간 동안 산화시켜 5 mol%의 구리가 도핑된 니켈산화물계 정공 선택막으로 제조하였다.
페로브스카이트는 요오드화메틸암모늄 (CH3NH3I)과 요오드화납 (PbI2)을 이용하여(메틸암모늄 납 요오드화물 (methylammonium lead iodide: CH3NH3PbI3)) 원-스텝 공정으로 제조하였다. 여기서, *methylammonium lead iodide(CH3NH3PbI3)는 페로브스카이트 광흡수층 조성 중 하나이며, MAPbI3라고 명명할 수 있다.
n-type 전자 선택막 및 산화물 보호층은 PCBM 및 ZnO 용액을 각각 스핀코팅하여 형성하였으며, InZnO형태의 투명 전극은 스퍼터 증착을 통해 형성하고, 열증착 방식으로 Ag 그리드 전극을 증착하였다.
PEDOT:PSS 계면층을 포함하는 일체형 태양전지의 구조를 주사전자현미경(FE-SEM, Inspect F) 및 투과전자현미경(TEM, TITAN)을 사용하여 관찰하였으며, 그 결과를 도 2에 도시였다(도 2의 (a)). 또한 PEDOT:PSS 계면층을 자세히 분석하기 위해 EDS line scan(energy dispersive X-ray spectroscopy, Talos) 분석과 XPS depth profile (PHI 5000 VersaProbe) 분석을 실시했고, 그 결과를 각각 도 3과 도 4에 도시하였다.
도 3을 참조하면, 계면층을 포함하는 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 간 계면 근처에서 PEDOT:PSS에 함유되어있는 황(S) 성분이 소량 검출되었다. 반면, 도 4를 참조하면, 계면층을 포함하는 일체형 태양전지의 두 셀의 계면에서 PEDOT:PSS의 XPS 시그널이 검출되지 않았음을 알 수 있다.
이로부터, 니켈산화물계 정공 선택막을 제조하는 고온의 열처리 과정에서 매우 얇은 두께의 PEDOT:PSS 계면층은 일부 또는 전부가 열분해 되어 소실됨을 알 수 있으며, 이러한 계면층은 희생층이 됨을 알 수 있다.
한편, 도 5에 도시된, 계면층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 일체형 태양전지의 전류-전압 곡선을 참조하면, 계면층을 포함하는 경우의 일체형 태양전지의 광전변환효율이 월등히 향상되는 것을 알 수 있다. 특히, 직렬저항이 현저히 감소한 점이 태양전지의 성능 향상의 주요 요인임을 알 수 있다.
상술한 실험예를 통해 알 수 있듯이, 본 발명의 다양한 실시예에 따른 PEDOT:PSS 계면층은 일체형 태양전지 제조 과정 중 열분해되어 일부 또는 전부가 소실되지만, 이러한 계면층(희생층)의 삽입을 통해 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀의 계면에서 기존 일체형 태양전지 대비 현저히 뛰어난 전하 전달 또는 재결합 특성을 구현할 수 있음을 알 수 있다. 이에 따라, 본 발명은 광전변환효율이 획기적으로 향상된 일체형 태양전지를 제공할 수 있다. 뿐만 아니라, 본 발명의 다양한 실시예에 따른 적절한 계면층의 도입은 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 간의 계면 또는 접합 부위에서 발생할 수 있는 효율 손실 요인을 최소화 할 수 있는 결과를 도출할 수 있고, 고효율의 일체형 태양전지를 구현할 수 있도록 한다.
비교예 1
상술한 실험예와 동일한 방법으로 하부에 실리콘 태양전지 형태의 제1 태양전지 셀이 구비되지 않은 단일접합 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀을 제조하되, ITO 투명 전극 기판 위에 PEDPOT:PSS 계면층을 삽입한 경우와 아닌 경우로 나누어 제조하였고, 그 모식도와 전류-전압 측정 결과를 도 6에 도시하였다.
도 6을 참조하면, PEDOT:PSS 계면층의 유무에 따라 단일접합 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀의 성능이 크게 다르지 않음을 알 수 있다. 이로부터, 일체형 태양전지 제조를 위해 실리콘 태양전지 형태의 제1 태양전지 셀 위에 형성되는 ITO 투명 전극의 특성이 단일접합 페로브스카이트 태양전지 형태의 제2 태양전지 셀을 제조할 때의 ITO 투명 전극의 특성과 다를 경우, 일체형 태양전지를 구성하는 두 셀 간의 전하 전달 또는 재결합이 원활하게 이루어지지 않을 수 있다는 사실을 확인할 수 있다.
비교예 2
상술한 실험예와 동일한 방법으로 일체형 태양전지를 제조하되, PEDOT:PSS 계면층을 삽입하지 않는 조건 하에서 제조하였다. 이러한 비교예 2에 따라 제조한 일체형 태양전지의 구조를 관찰했으며, 그 결과를 도 2의 (b)에 도시하였다.
도 2의 (b)를 참조하면, 상술한 실험예에 따른 구조 사진인 도 2의 (a)와 비교할 때, PEDOT:PSS 계면층의 유무에 따라 상부 층들의 구조가 다르지 않음을 알 수 있다. 따라서, 본 발명의 다양한 실시예에 의해 제조되는 계면층을 포함하는 일체형 태양전지는 PEDOT:PSS 계면층의 삽입으로 인해 그 구조적 특성이 달라지지 않는다는 사실을 알 수 있다.
한편, 상술한 실험예와 동일한 방법으로, 비교예 2에 따라 제조된 계면층을 포함하지 않는 일체형 태양전지의 전류-전압 측정 그래프를 도시한 도 7을 참조하면, 일체형 태양전지가 가질 수 있는 높은 개방 전압(open-circuit voltage)을 나타내면서도 실리콘 태양전지 형태의 제1 태양전지 셀 위에 형성된 ITO 투명 전극의 두께에 관계없이 일체형 태양전지의 직렬저항이 매우 크고, 그 결과로 충진 인자(fill factor) 및 광전변환효율이 크게 저하됨을 알 수 있다. 상술한 실험예와 비교예 2에 의해 제조된 일체형 태양전지 간 차이는 계면층 포함 유무 외에는 없으므로, 상기 비교예 2에 의해 제조된 일체형 태양전지의 매우 큰 직렬저항은 두 셀의 접합 부위에서 발생한 것임을 유추할 수 있다.도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 일체형 태양전지의 제조 방법(이하, “일체형 태양전지 제조 방법(2)”이라 함)의 절차를 나타낸 순서도로서, 앞서 도 1 내지 도 7을 참조하여 설명한 일체형 태양전지(1)는 이하에서 설명되는 일체형 태양전지 제조 방법(2)에 의해 제조될 수 있다. 따라서 앞서 설명한 내용과 중복되는 내용은 생략하도록 한다.
일체형 태양전지 제조 방법(2)은 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀 상에 투명 전극 형태의 접합층(또는 재결합층)을 형성하는 단계(S100)와, 상기 접합층 상에 계면층(또는 희생층)을 형성하는 단계(S200), 그리고, 상기 계면층 상에 페로브스카이트 층을 포함하는 제2 태양전지 셀을 형성하는 단계를 포함한다.
이 때, S100 단계는, 열처리 과정 및 UV-ozone 공정 등의 오존 처리 과정을 포함하는 형태로 구현될 수 있다.
또한, S100 단계는, 상기 접합층 상에 PEDOT:PSS, PTAA, c-OTPD, PCDTBT, 또는, F4-TCNQ 도핑된 PTAA로 구성된 단일 층 형태의 계면층을 형성하는 단계이거나, 상기 접합층 상에 PEDOT:PSS와 고분자 물질(예컨대 poly-TPD, PCDTBT 등)로 구성된 이중 층 형태의 계면층을 형성하는 단계일 수 있다.
여기서, 제1 태양전지 셀, 제2 태양전지 셀, 접합층, 계면층 및 제2 태양전지 셀은 앞서 설명한 제1 태양전지 셀(100), 제2 태양전지 셀(200), 접합층(300) 및 계면층(400)과 각각 동일한 것일 수 있다.
또한, 일체형 태양전지 제조 방법(2)을 구성하는 S100 내지 S300 단계는 반드시 S100, S200, S300의 순서로 수행될 필요는 없고, 다양한 순서와 절차를 통해 일체형 태양전지 제조 방법(2)이 구현될 수 있으며, S100 내지 S300의 절차는 거의 동시에 수행될 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에 따라 상술한 계면층을 형성한 후 제2 태양전지 셀을 적층하면, 제2 태양전지 셀 제조 과정 중의 열처리 공정에 의해 상기 계면층이 일부 또는 전부가 열분해되어 제거된다. 그러나, 이와 같이, 본 발명의 다양한 실시예에 따라 제1 태양전지 셀 위에 상기 계면층과 같은 희생층을 삽입하고 그 위에 제2 태양전지 셀을 결합한 형태의 일체형 태양전지를 제조하면, 상기 계면층을 형성하지 않고 제조한 일체형 태양전지에 비해 두 셀 간의 계면에서 현저하게 뛰어난 전하 전달 또는 재결합 특성을 구현할 수 있고, 이에 따라 광전변환효율이 획기적으로 향상된 탠덤형 일체형 태양전지를 제조할 수 있다.
상술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
100 : 제1 태양전지 셀
110 : 전극 120 : 실리콘 기판
130 : n형 에미터 층
200 : 제2 태양전지 셀
210 : p형 정공 선택막 220 : 페로브스카이트 층
230 : n형 전자 선택막 240 : 투명 전극층
250 : 금속 그리드 전극층 260 : 산화물 보호층
300 : 접합층
400 : 계면층

Claims (12)

  1. 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀;
    상기 n형 에미터 층 상에 형성되는 재결합층;
    상기 재결합층 상에 형성되는 계면층; 및
    페로브스카이트 층을 구비하여 상기 계면층 상에 결합되는 제2 태양전지 셀을 포함하되,
    상기 계면층은, 열처리 과정을 통해 상기 재결합층 상에 형성되어 상기 열처리 과정에 따라 일부가 열분해 되어 소실되는 희생층으로서, 상기 제1 태양전지 셀과 상기 제2 태양전지 셀이 결합하여 일체형 태양 전지를 형성함에 따라 발생하는 광전변환효율 감소를 방지하고,
    상기 계면층은, PEDOT:PSS와 poly-TPD, 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층인 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제2 태양전지 셀은, p형 정공 선택막, 페로브스카이트 층, n형 전자 선택막, 투명 전극층 및 금속 그리드 전극층이 순서대로 적층된 형태인 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제2 태양전지 셀은,
    상기 n형 전자 선택막과 상기 투명 전극층 사이에 산화아연, 이산화티타늄, 산화지르코늄, 알루미늄 도핑 산화아연, 산화주석, 산화인듐, 아연주석산화물, 니오비윰계 산화물, 티탄산 바륨, 티탄산 스트론튬 및 산화텅스텐-이산화티타늄 중 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물로 이루어진 산화물 보호층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 층은,
    메틸암모늄(CH3NH3 +, MA) 및 포름아미디늄(HC(NH2)2 +, FA)을 포함하는 탄소 화합물 집단, 슘, 루비듐, 납 및 주석을 포함하는 금속 집단, 요오드화물 집단, 염화물 집단 및 할로겐물 집단으로 구성된 군으로부터 선택된 둘 이상의 집단 내의 물질이 결합된 복합물질로 형성되고,
    용액공정, 진공법 또는 혼합공정에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  6. 제3항에 있어서,
    상기 p형 정공 선택막은,
    NiO, MoO, V2O5, WO3, 및 CuSCN 중 어느 하나로 형성되거나,
    Cu, Li, Mg, 및 Co 중 적어도 어느 하나 이상의 성분이 도핑된 산화물로 형성되는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  7. 제3항에 있어서,
    상기 n형 전자 선택막은,
    PCBM 및 C60 중 어느 하나 또는 이들이 조합된 물질로 형성되고,
    BCP, PFN, LiF 또는 PEIE로 형성된 유기물 층을 구비하는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  8. 제3항에 있어서,
    상기 재결합층 및 상기 투명 전극층은 각각,
    인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물로 형성되거나,
    산화알루미늄아연, 산화붕소아연 및 수소화인듐산화물 중 어느 하나로 형성되거나,
    산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀 및 PEDOT으로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 물질로 이루어진 단일층 또는 둘 이상의 물질이 각각 층을 이룬 형태의 복합층으로 형성되는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  9. 제3항에 있어서,
    상기 금속 그리드 전극층은 은, 금, 알루미늄 및 니켈 중 적어도 어느 하나의 금속 또는 둘 이상의 합금으로 형성되는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지.
  10. 전극, 실리콘 기판, n형 에미터 층이 순서대로 적층된 형태의 제1 태양전지 셀 상에 투명 전극 형태의 재결합층을 형성하는 단계;
    상기 재결합층 상에, PEDOT:PSS와 poly-TPD, 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층 형태의 계면층을 형성하는 단계; 및
    상기 계면층 상에 페로브스카이트 층을 포함하는 제2 태양전지 셀을 형성하되, 상기 제2 태양전지 셀은 상기 계면층의 일부가 열분해되어 소실될 경우 상기 계면층 상에 결합되고 상기 계면층의 전부가 열분해되어 소실될 경우 상기 재결합층 상에 결합되는 단계를 포함하고,
    상기 재결합층 상에 계면층을 형성하는 단계에서, 상기 계면층은 열처리 과정을 통해 상기 재결합층 상에 형성되어 상기 열처리 과정에 따라 일부 또는 전부가 열분해 되어 소실되는 희생층으로서, 상기 제1 태양전지 셀과 상기 제2 태양전지 셀이 결합하여 일체형 태양 전지를 형성함에 따라 발생하는 광전변환효율 감소를 방지하는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지 제조 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 재결합층 상에 계면층을 형성하는 단계는,
    열처리 과정 및 오존 처리 과정을 포함하는 것을 특징으로 하는 일체형 태양전지 제조 방법.
  12. 삭제
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