KR102372238B1 - 일체형 탠덤 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 나노입자를 포함하는 재결합층 및 이에 의해 제조된 일체형 탠덤 태양전지를 제공한다. 일체형 탠덤 태양전지는 후면전극, 광흡수층, 및 완충층이 적층된 형태의 제 1 태양전지와 완충층 상에 형성되며, 투명 전도성 나노입자층을 사이에 두고 제1 및 제2투명 전도층들을 포함한 삼중층 구조를 구비하는 재결합층과 재결합층 상에 결합되며, 페로브스카이트 층을 구비하는 제 2 태양전지를 포함하는 일체형 탠덤 태양전지를 제공한다.

Description

일체형 탠덤 태양전지 및 그 제조방법{INTEGRATED TANDEM SOLAR CELL AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 나노입자층을 포함하는 재결합층을 포함하는 일체형 탠덤 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 나노입자층을 중간층으로 삽입한 삼중층 구조의 재결합층 및 상기 재결합층을 접합부로 한 일체형 탠덤 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
다중접합(탠덤) 태양전지는 서로 다른 밴드갭을 갖는 광흡수층을 수직으로 적층함으로써, 넓은 파장범위의 태양광 에너지를 효과적으로 이용하여 열 에너지로의 손실(thermalization loss)을 최소화하려는 시도이다. 구체적으로, 탠덤 태양전지는 서로 다른 밴드갭을 갖는 광흡수층들이 태양광을 파장 영역 별로 나누어 흡수하게 함으로써 단일접합(single-junction) 태양전지에서 밴드갭보다 큰 에너지의 광자가 광흡수층에 흡수되었을 때 생성된 전자-정공의 잉여에너지가 열에너지로 손실되는 것을 최소화하는 원리로 단일접합 태양전지의 효율 한계(Shockley-Queisser limit)를 극복할 수 있다. 최근, 가장 실현 가능성이 높은 차세대 태양전지로서의 탠덤 태양전지에 대한 관심이 증가하면서, 다양한 구조의 탠덤 태양전지 기술을 선점하려는 연구개발 경쟁이 전세계적으로 치열하게 진행 중이다.
탠덤 태양전지 연구 초기단계에서는 Ⅲ-Ⅴ족 반도체 기반, 비정질/다결정질 실리콘 기반 탠덤 태양전지 등의 연구개발이 활발하게 진행되었다. Ⅲ-Ⅴ족 반도체 기반 탠덤 태양전지의 경우, 2014년 미국 스펙트로랩 연구진이 광전변환효율 38.8%의 5중접합 태양전지를 보고한 바 있으나, 에피막 증착 기술이 복잡하고 고가의 장비 사용으로 인해 제조단가가 높아, 우주선 용 등 응용성이 극히 제한적이다. 반면, 비정질/결정질 실리콘 기반 탠덤 태양전지는 상대적으로 가격경쟁력이 있으나, 여전히 낮은 효율(2016년, 일본 산업기술총합연구소, 3중접합 태양전지 14% 보고)로 인해 상용화 가능성이 낮은 한계가 있다.
최근, 탠덤 태양전지 연구는 25.2%의 높은 광전변환효율을 기록하고 있는 페로브스카이트(perovskite) 태양전지를 상부셀로 적용한 연구가 주를 이루고 있는 추세이다. 페로브스카이트 태양전지는 우수한 광전특성을 나타낼 뿐 아니라, 밴드갭 제어가 용이하고, 저온의 용액공정으로 제조 가능한 이점을 토대로 1.0 ~ 1.1 eV의 밴드갭을 갖는 실리콘 태양전지 또는 박막 태양전지(칼코피라이트 및 케스터라이트를 포함하는 칼코제나이드 계열) 하부셀과의 탠덤화 연구가 전 세계적으로 치열하게 진행되고 있다. 실리콘 태양전지와의 탠덤화 연구는 현재까지 태양전지 시장을 지배하고 있는 단일접합 실리콘 태양전지의 제조단가를 크게 상승시키지 않으면서도 실리콘 태양전지의 효율 한계를 극복하여 기존 시장에 큰 변화를 이끌어 낼 수 있는 유력한 대안으로 급부상하였다. 영국의 Oxford PV 사는 2019년 효율 28%의 실리콘/페로브스카이트 일체형(monolithic) 탠덤 태양전지를 보고하는 한편 2020년 상용화를 목표로 연구개발을 진행 중이며, 최근 대규모 투자를 유치한 것으로 알려져 있다.
이에 반해, 박막 태양전지/페로브스카이트 태양전지의 탠덤화는 가볍고 유연한 박막 태양전지의 장점을 십분 활용함으로써 비약적인 응용성 확장을 유도할 수 있음에도 불구하고, 실리콘 기반의 탠덤 태양전지 연구에 비해 상대적으로 발전 속도가 더딘 실정이다. 칼코제나이드 계열 박막 태양전지의 광흡수층은 동시증발법, 스퍼터법, 전기화학증착법, 용액법 등의 제조 방법을 통해 제조되는데, 소재 및 제조 공정의 특성 상 성막된 박막의 표면이 통상 매우 거친(rough) 특성을 나타낸다. 이러한 광흡수층의 표면 거칠기(surface roughness)는 그 위에 순서대로 형성되는 n형 완충층, 진성(intrinsic) 반도체인 산화아연층 및 투명 전도성 산화물층의 표면 거칠기로 그대로 전사되기 마련이다. 한편, 페로브스카이트 상부셀은 수십 ~ 수백 nm 두께를 갖는 여러 층으로 구성되는데, 페로브스카이트를 용액 공정 기반으로 탠덤 태양전지의 상부셀로 제조할 경우 하부셀의 표면 거칠기에 따라 균일한 성막이 어려울 수 있고, 이는 충진인자(fill factor) 등의 열화를 일으켜 결과적으로 일체형 탠덤 태양전지 효율 저하의 원인이 된다. 즉, 용액 공정 기반의 저가, 박막형 탠덤 태양전지를 성공적으로 구현하기 위해서는 두 서브셀(상부셀 및 하부셀) 접합부의 표면 모폴로지를 제어하는 것이 무엇보다 중요하다고 할 수 있다.
최근, 다양한 접근으로 이러한 문제점을 해결하기 위한 연구가 수행되고 있다. 미국 UCLA 대학 연구진은 화학기계적 연마(chemical mechanical polishing, CMP) 방식으로 재결합층(recombination layer 또는 tunnel junction)의 표면을 평탄화 하였고, 결과적으로 22.4%의 높은 효율을 갖는 일체형 CIGS/페로브스카이트 탠덤 태양전지를 보고하였다. 그러나, CMP 공정을 포함하는 탠덤 태양전지 제조 방식은 경제성이나 양산성 측면에서 상용화에 적합하지 않은 공정일 수 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는, 박막 태양전지 형태의 제 1 태양전지와 페로브스카이트 태양전지 형태의 제 2 태양전지가 직렬로 적층된 일체형(monolithic) 탠덤 태양전지에서, 두 셀 간 접합부의 표면 거칠기를 평탄화(flattening)하는 수단으로서 접합부 표면 모폴로지를 제어하고, 재결합층의 장파장 투과도를 개선하여 하부셀의 장파장 흡수를 개선할 뿐 아니라, 접합부에서의 전하 전달 또는 재결합 특성을 향상시키기 위한 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 다른 기술적 과제는, 상기 재결합층을 포함하는 일체형 탠덤 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 일 태양은 후면전극, 광흡수층, 및 완충층이 적층된 형태의 제 1 태양전지; 상기 완충층 상에 형성되며, 투명 전도성 나노입자층을 사이에 두고 제1 및 제2투명 전도층들을 포함한 삼중층 구조를 구비하는 재결합층; 및 상기 재결합층 상에 결합되며, 페로브스카이트 층을 구비하는 제 2 태양전지를 포함하는 일체형 탠덤 태양전지를 제공한다.
바람직하게는, 제 1 태양전지는 칼코피라이트 계열의 CIGS 및 CIS 또는 케스터라이트 계열의 CZTS 박막 태양전지 구조일 수 있다.
바람직하게는, 상기 나노입자층은 인듐, 주석, 아연 등을 포함하는 다성분계로 이루어진 투명 전도성 산화물 소재로부터 선택된 나노입자 형태의 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 인듐과 산화아연의 화합물일 수 있다.
바람직하게는, 상기 나노입자층은 코어-쉘 형태의 환원그래핀옥사이드로 코팅된 실리카(SiO2@rGO) 나노입자, 환원그래핀옥사이드로 코팅된 이산화티타늄(TiO2@rGO) 나노입자일 수 있다.
또한, 상기 나노입자 사이에서 전하 전달의 가교(bridge) 역할을 할 수 있는 에틸렌글라이콜(ethyleneglycol) 또는 폴리비닐피리딘(polyvinylpyridine)가 더 포함될 수 있다.
바람직하게는, 상기 제1 투명 전도층은 진성반도체인 산화아연층일 수 있고, 상기 제2 투명 전도층은 인듐, 주석, 아연 등을 포함하는 다성분계로 이루어진 고투광성 고전도성 산화물 소재로부터 선택된 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 산화 인듐과 산화 아연의 화합물로 구성될 수 있다.
바람직하게는, 상기 나노입자층은 70 내지 100 nm 일 수 있다. 나노입자층의 두께가 70 nm 미만으로 얇을 경우, CIS 하부셀의 표면 거칠기를 완화할 수 없고, 100 nm 이상으로 두꺼울 경우 투과도 손실 및 저항 증가를 야기할 수 있다.
제1 투명 전도층의 두께는 10 내지 800 nm 일 수 있으나, 더 바람직하게는 30 내지 200 nm 일 수 있다. 제1 투명 전도층의 두께가 30 nm 미만으로 얇을 경우, 균일한 성막이 어려울 수 있고, 200 nm 이상으로 두꺼울 경우 parasitic abosorption의 증가로 투과도 손실을 야기할 수 있다.
제2 투명전도층의 두께는 30 내지 100 nm 일 수 있으나, 더 바람직하게는 40 내지 60 nm 일 수 있다. 제2 투명전도층의 두께가 40 nm 미만으로 얇을 경우, AZO 나노입자 분산액 코팅시 하부에 위치하는 완충층의 손상을 야기할 수 있고, 60 nm 이상으로 두꺼울 경우 투과도 손실 및 저항 증가를 야기할 수 있다.
본 발명의 다른 태양에 의하면, 본 발명의 다른 태양은 후면전극, 광흡수층, 및 완충층이 적층된 형태의 제 1 태양전지를 형성하는 단계; 상기 완충층 상에 형성되며, 투명 전도성 나노입자층을 사이에 두고 제1 및 제2투명 전도층들을 포함한 삼중층 구조를 구비하는 재결합층을 형성하는 단계; 및 상기 재결합층 상에 결합되며, 페로브스카이트 층을 구비하는 제 2 태양전지를 형성하는 단계를 포함하는 일체형 탠덤 태양전지 제조방법을 제공한다.
바람직하게는, 상기 나노입자층은 스핀코팅, 딥코팅, 스프레이코팅(분사), 전기분사, SILAR 법을 통해 형성 가능하다.
또한, 상기 나노입자층은 추가적으로 열처리 및 UV-ozone 처리에 의해 점착특성을 개선하는 표면 개질 단계를 더 포함할 수 있다.
바람직하게는, 제 2 태양전지는 p형 정공 선택막(hole selective layer 또는 정공 수송층)/페로브스카이트/n형 전자 선택막(electron selective layer 또는 전자 수송층)/전면 투명 전극/금속 그리드 전극으로 구성된 역구조의 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
바람직하게는, 제 2 태양전지는 n형 전자 선택막과 전면 투명 전극 사이에 전도성 산화물 보호층을 더 포함할 수 있다. 상기 전도성 산화물 보호층은 산화아연 또는 이산화티타늄으로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
바람직하게는, 상기 p형 정공 선택막은 전도성 고분자 계열의 PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenediox-ythiophene) Polystyrenesulfonate), PTAA(poly(bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine)), PVA(polyvinyl alcohol), c-OTPD(crosslinked N4,N4'-bis(4-(6-((3-ethyloxetan-3-yl)methoxy)hexyl)phenyl)-N4,N4'-diphenylbiphenyl-4,4'-diamine), PCDTBT(poly(N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)), F4-TCNQ(2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodi-methane) 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나 PEDOT:PSS와 poly-TPD(poly[ N, N'-bis(4-butylphenyl)-N, N'-bis(phenyl)benzidine], 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층일 수 있다.
바람직하게는, 상기 p형 정공 선택막의 제조공정은 100 내지 120 ㅀC의 열처리에 의해 정공 전달 특성을 개선하는 박막 개질 단계를 더 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 페로브스카이트 층은, 메틸암모늄(CH3NH3 +, MA) 및 포름아미디늄(HC(NH2)2 +, FA)을 포함하는 탄소 화합물 집단, 세슘, 루비듐, 납 및 주석을 포함하는 금속 집단, 요오드화물, 염화물 등 할로겐물 집단으로 구성된 군으로부터 선택된 둘 이상의 집단 내의 물질이 결합된 복합물질로 형성될 수 있으며, 원-스텝 또는 투-스텝 용액공정, 진공법, 및 혼합공정에 의해 제조될 수 있다.
바람직하게는, 상기 n형 전자 선택막은 플러렌(Fullerene) 유도체 군으로부터 선택된 PCBM, C60 또는 이의 조합일 수 있고, BCP, PFN, LiF, 및 PEIE 등의 유기물 완충 층을 추가로 포함할 수 있다.
바람직하게는, 전면 투명 전극은 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물로 형성되거나, 산화알루미늄아연, 산화붕소아연 및 수소화인듐산화물 중 어느 하나로 형성되거나, 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀 및 PEDOT:PSS로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 물질로 이루어진 단일층 또는 둘 이상의 물질이 각각 층을 이룬 다중층 또는 둘 이상의 물질이 무작위로(random) 혼재된 형태의 복합층으로 형성될 수 있다.
바람직하게는, 상기 금속 그리드 전극은 은, 금, 알루미늄, 및 니켈 등의 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 둘 이상의 조합일 수 있다.
본 발명에 따르면, 두 서브셀의 접합부에 나노입자층을 포함하는 재결합층을 형성함으로써, 접합부의 표면 거칠기를 완화할 수 있고, 이에 따라 션트 손실이 감소하여 충진인자 등이 향상된 일체형 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 나노입자층을 포함하는 재결합층은 장파장 투과도를 향상시킬 수 있으며, 이에 따라 하부셀의 장파장 흡수를 향상시킴으로써 광전류가 향상된 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 나노입자층을 포함하는 재결합층은 두 서브셀의 접합부에서 전하 전달 또는 재결합 특성을 향상시킴으로써 직렬저항 및 광전압이 향상된 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 나노입자층을 포함하는 재결합층을 접합부로 하는 일체형 탠덤 태양전지의 구성을 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 스핀코팅 조건에 따른 AZO 나노입자층의 주사전자현미경 이미지이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자의 충진밀도를 분석한 도면이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 스핀코팅 조건에 따른 AZO 나노입자층의 투과도 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 재결합층의 광투과도 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 재결합층을 접합부로 하는 일체형 탠덤 태양전지의 구조를 나타낸 주사전자현미경 이미지이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 재결합층의 재결합 특성을 나타내는 광루미네선스 (photoluminescence) 그래프이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 또한, 첨부된 도면은 본 명세서에 개시된 실시예를 쉽게 이해할 수 있도록 하기 위한 것일 뿐, 첨부된 도면에 의해 본 명세서에 개시된 기술적 사상이 제한되지 않으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경물, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 도면에 나타난 각 구성요소의 크기, 형태, 형상은 다양하게 변형될 수 있고, 명세서 전체에 대하여 동일/유사한 부분에 대해서는 동일/유사한 도면 부호를 붙였다.
이하의 설명에서 사용되는 구성요소에 대한 접미사 "셀", “단계” 및 "과정" 등은 명세서 작성의 용이함만이 고려되어 부여되거나 혼용되는 것으로서, 그 자체로 서로 구별되는 의미 또는 역할을 갖는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에 개시된 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 명세서에 개시된 실시예의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략하였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층"되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결, 접속, 접촉, 결합, 또는 적층"되어 있는 경우도 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함(구비 또는 마련)"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 “포함(구비 또는 마련)”할 수 있다는 것을 의미한다.
또한, 본 명세서에서 사용되는 제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성 요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함하며, 분산되어 실시되는 구성요소들은 특별한 제한이 있지 않는 한 결합된 형태로 실시될 수도 있다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 일체형 탠덤 태양전지의 구성을 도시한 모식도로서, 일체형 탠덤 태양전지는 일체형 탠덤 태양전지의 하부를 형성하는 제 1 태양전지(100)와, 제 1 태양전지(100) 상에 적층되어 일체형 탠덤 태양전지의 상부를 형성하는 제 2 태양전지(200)와, 제 1 태양전지(100) 및 제 2 태양전지(200) 사이에 형성되는 재결합층(150)(또는 접합층 또는 접합부)을 포함한다. 도면에 표시된 구체적인 성분들은 예시로 제시된 것이다.
제 1 태양전지(100)는 기판(110) 상에 후면전극(120), 광흡수층(130), n형 완충층(140)이 순서대로 적층된 형태로 형성되며, 전면 전극이 없는 박막 태양전지의 형태일 수 있다.
재결합층(150)은 터널 접합층(tunnel junction layer) 또는 접합층으로서, 상기 제 1 태양전지(100)의 n형 완충층(140) 상에 형성되며, 제 1 태양전지(100)와 제 2 태양전지(200)를 탠덤(tandem) 결합하기 위한 층일 수 있다.
재결합층(150)은 진성(intrinsic) 산화아연층(완충층 상부), 투명성과 전도성을 지닌 나노입자층(300), 그리고 투명성과 전도성을 지닌 투명 전도층이 순서대로 적층된 삼중층으로 형성될 수 있다.
이러한 재결합층(150)을 구성하는 나노입자층(300)은 1 내지 20 nm 크기의 나노입자로 구성되며, 나노입자는 인듐, 주석, 아연 등을 포함하는 다성분계로 이루어진 고투광성 투명 전도성 산화물 소재로부터 선택된 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 인듐과 산화아연의 화합물일 수 있으며, 또는 코어-쉘 형태의 환원그래핀옥사이드로 코팅된 실리카(SiO2@rGO) 나노입자, 환원그래핀옥사이드로 코팅된 이산화티타늄(TiO2@rGO) 나노입자일 수 있으며, 또한 나노입자 사이에서 가교(bridge) 역할을 할 수 있는 에틸렌글라이콜(ethyleneglycol) 또는 폴리비닐피리딘(polyvinylpyridine)을 포함할 수 있다.
또한, 상기 재결합층(150) 내의 투명 전도층은 인듐(In), 주석(Sn) 및 아연(Zn) 중 적어도 하나 이상의 산화물, 예를 들어, 인듐주석산화물, 인듐아연산화물, 아연주석산화물로 형성되거나, 알루미늄, 붕소, 수소, 지르코늄을 포함하여 산화알루미늄아연, 산화붕소아연, 수소화인듐산화물, 또는 지르코늄주석산화물로 형성될 수 있다.
또한, 상기 재결합층(150)에 속하는 진성 산화아연층 및 투명 전도층은 스퍼터법, 전자빔증발법 등을 통해 형성할 수 있다.
제 2 태양전지(200)는 페로브스카이트 층을 구비하여 재결합층(150) 상에 결합되는 층으로서, 후면 전극이 없는 페로브스카이트 태양전지의 형태로 형성될 수 있다.
또한, 제 2 태양전지(200)는 p형 정공 선택막(210), 페로브스카이트층(220), n형 전자 선택막(230), 전면 투명 전극(250) 및 금속 그리드 전극(미도시)이 순서대로 적층된 형태일 수 있다.
이에 더하여, 제2태양전지(200)는 n형 전자 선택막(230)과 전면 투명 전극(250) 사이에 산화아연, 이산화티타늄, 산화지르코늄(ZrO2), 알루미늄 도핑 산화아연(Al-doped ZnO), 산화주석(SnO2), 산화인듐(In2O3), 아연주석산화물, 니오비윰계 산화물(Nb2O5), 티탄산 바륨(BaTiO3), 티탄산 스트론튬(SrTiO3), 또는, 산화텅스텐-이산화티타늄(WOx-TiOx) 중 하나 또는 그 이상의 혼합물로 이루어진 산화물 보호층(240)을 더 포함할 수 있다.
이러한 제2 태양전지(200)를 구성하는 페로브스카이트층(220)은 메틸암모늄(CH3NH3 +, MA) 및 포름아미디늄(HC(NH2)2 +, FA)을 포함하는 탄소 화합물 집단, 세슘, 루비듐, 납 및 주석을 포함하는 금속 집단, 요오드화물, 염화물 등 할로겐물 집단으로 구성된 군으로부터 선택된 둘 이상의 집단 내의 물질이 결합된 복합물질로 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 페로브스카이트 층(220)은 용액공정, 진공법, 또는 혼합공정에 의해 제조될 수 있으나, 마찬가지로 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 제 2 태양전지의 p형 정공 선택막(210)은, 전도성 고분자 계열의 PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenediox-ythiophene) Polystyrenesulfonate), PTAA(poly(bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine)), PVA(polyvinyl alcohol), c-OTPD(crosslinked N4,N4'-bis(4-(6-((3-ethyloxetan-3-yl)methoxy)hexyl)phenyl)-N4,N4'-diphenylbiphenyl-4,4'-diamine), PCDTBT(poly(N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)), F4-TCNQ(2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodi-methane) 도핑된 PTAA로 구성된 단일층이거나 PEDOT:PSS와 poly-TPD(poly[ N, N'-bis(4-butylphenyl)-N, N'-bis(phenyl)benzidine], 또는, PEDOT:PSS와 PCDTBT로 구성된 이중 층일 수 있다.
또한, 제 2 태양전지의 n형 전자 선택막(230)은, PCBM 및 C60 중 어느 하나 또는 이들이 조합된 물질로 형성될 수 있으나, 이외의 물질로도 형성될 수 있다. 이에 더하여, n형 전자 선택막(230)은 BCP, PFN, LiF 또는 PEIE로 형성된 유기물 층을 별도로 구비할 수도 있다.
상술한 재결합층(150)과 유사하게, 전면 투명전극(250) 역시 인듐(In), 주석(Sn) 및 아연(Zn) 중 적어도 어느 하나 이상의 산화물, 예를 들어, 인듐주석산화물, 인듐아연산화물, 또는 아연주석산화물로 형성되거나, 알루미늄, 붕소, 수소를 포함하여 산화알루미늄아연, 산화붕소아연, 또는 수소화인듐산화물로 형성되거나, 상기 산화물 기반 나노입자, 은 나노 와이어, 탄소나노튜브, 그래핀, PEDOT:PSS로 구성되는 군 중에서 선택된 하나의 층 또는 둘 이상의 복합체층으로 형성될 수 있다.
이하에서, 도 2 내지 도 7을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따라 제조한 일체형 탠덤 태양전지의 예시 모델을 대상으로 한 실험예와 해당 실험예의 비교예를 통해, 본 발명에 따른 일체형 탠덤 태양전지가 갖는 효과에 대해 상세히 설명하도록 한다.
실험예
본 발명의 다양한 실시예에 따른 나노입자층을 포함하는 재결합층을 접합부로 하는 일체형 탠덤 태양전지를 제조하기 위한 일 실험예에서는 CIS 박막 태양전지 형태의 하부셀(제 1태양전지)을 준비하여, 제 1태양전지의 n형 완충층 상에 나노입자층을 포함하는 재결합층을 형성하고, 그 위에 페로브스카이트 태양전지 형태의 상부셀(제 2 태양전지)을 적층한다.
여기서, CIS 박막 태양전지 형태의 제 1태양전지는 소다석회유리, 후면전극, 광흡수층, 그리고 완충층으로 구성하였다. 제 1 태양전지의 광흡수층은 p형의CIS계 무기박막으로, 삼전극 전기화학증착법(이하 전착)을 이용하여 제조하였으며, 작업전극(working electrode), 기준전극(reference electrode) 및 상대전극(counter electrode)으로는 몰리브데늄이 증착된 소다석회유리(soda lime glass), 은-염화은 전극(Ag/AgCl) 및 백금(Pt)을 사용하였다.
전착은 단일욕(single bath)에서 진행되며, 이 때 용액은 염화칼륨 0.24 M, 염화구리이수화물 2.4 mM, 염화인듐 9.6 mM, 이산화셀레늄 5.2 mM, 술팜산 12 mM, 프탈산수소칼륨 12 mM을 증류수 120 ml에 용해시켜 제조한다. 제조된 용액에 각 전극을 담근 후, AMETEK사의 PARSTAT MC포텐셔스탯을 사용하여 -0.54 V의 전압을 5400초 동안 정전압법으로 인가하여 박막을 형성하였다.
전착으로 형성된 CIS 계 박막을 튜브 전기로(tube furnace)에 넣고 580 ℃로 30분간 소결하였다. 이 과정 동안 셀레늄 팰릿(Se pellets)을 가열하는 방식으로 조성된 셀레늄 분위기에서 열처리를 진행하였고, 캐리어 가스(carrier gas)로는 아르곤 가스를 유량 100 sccm으로 조절하여 사용하였다.
P형인 CIS계 광흡수층 물질과 n형인 재결합층 물질 간의 밴드갭과 격자상수 차이를 보완하고 재결합층의 스퍼터 증착에 의한 광흡수층 손상을 방지하기 위해, 완충층 역할을 하는 황화카드뮴(CdS)을 화학용액증착법(chemical bath deposition, CBD)으로 형성하였다. 소결된 CIS계 박막을 황산화카드뮴 2 mM, 암모니아수 1.02 M 그리고 싸이오요소 84 mM이 포함된 용액에 담근 후 60 ℃에서 약 13분간 CBD 공정을 진행하였다.
이 후, 완충층까지 공정이 끝난 박막 위에, 재결합층을 형성하기 위하여 진성 반도체 산화물인 진성 산화아연(intrinsic ZnO, i-ZnO)과 알루미늄이 도핑된 산화아연 (Al:ZnO, AZO) 투명 전도층을 순차적으로 스퍼터링하여 적층할 때에, i-ZnO와 AZO 막 사이에 AZO나노입자층을 추가로 배치하여 삼중층 구조의 재결합층을 구성하였다.
상기 AZO나노입자층은 두 서브셀 간 접합부, 보다 구체적으로는 상부셀의 첫 구성요소인 정공 선택막과 인접한 AZO 투명 전도층의 표면 거칠기를 평탄화하고, 재결합층의 장파장 투과도를 개선할 뿐 아니라, 접합부에서의 전하 전달 또는 재결합 특성을 향상시키기 위해 도입한 층으로, i-ZnO막 상에 이소프로판올에 분산되어 있는 12 nm 크기의 AZO 나노입자 분산액을 스핀코팅하여 형성하였다.
이때, i-ZnO 막 표면이 hydrophilic한 특성을 띄게 하여 AZO나노입자 분산액의 습윤(wetting) 특성을 향상시키기 위해, i-ZnO 막 표면을 20분 동안 UV-ozone 처리하였다.
스핀코팅을 통해 형성된AZO 나노입자층은 CIS 하부셀의 표면 거칠기를 완화하기 위해 충분히 두꺼워야 하며, 추가적인 층 도입으로 인한 투과도 손실과 저항 증가를 최소화하기 위해 충분히 얇아야 한다.
또한, AZO 나노입자층은 일체형 탠덤 태양전지의 접합부에서의 전하 전달을 원활하게 하기 위해 높은 충진밀도(packing density, ρ r)를 가져야 한다.
또한, AZO 나노입자층은 일체형 탠덤 태양전지의 접합부에 적용되어 하부셀에 충분한 빛을 투과시키기 위해 높은 장파장 투과도를 가져야 한다.
또한 AZO 나노입자층은 일체형 탠덤 태양전지 접합부에서의 전기적 손실을 최소화하기 위해 각 서브셀에서 전달되어 들어온 전자-정공의 재결합 특성이 뛰어나야 한다.
본 발명에 따라 제조된 AZO 나노입자층의 특성을 자세히 분석하기 위해 주사전자현미경(FE-SEM, Inspect F)을 통해 두께 및 충진밀도 분석을 실시했고, 그 결과를 각각 도 2와 도 3에 도시하였다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 스핀코팅 조건에 따른 AZO 나노입자층의 주사전자현미경 이미지이다.
스핀코팅 속도를 1000, 2000, 내지 4000 rpm으로 코팅하여 AZO 나노입자의 두께를 조절하였으며, 코팅속도에 따른 AZO나노입자의 표면형상과 두께를 주사전자현미경으로 관찰하였다. 도 2를 참조하면, 스핀 속도가 4000 rpm, 2000 rpm, 그리고 1000 rpm으로 감소함에 따라 AZO 두께가 36 nm, 54 nm, 그리고 87 nm로 증가함을 알 수 있으며, 스핀 속도가 4000 rpm으로 빠를 때에는 균일한 막이 형성되지 않음을 알 수 있다.
하부셀의 표면 평탄화를 목적으로 AZO 나노입자층을 박막 태양전지/페로브스카이트 일체형 탠덤 태양전지의 접합부에 적용할 때 AZO 나노입자층의 두께는 30 내지 200 nm일 수 있으나, 더 바람직하게는 70 내지 100 nm 일 수 있다. AZO 나노입자층의 두께가 70 nm 미만으로 얇을 경우, CIS 하부셀의 표면 거칠기를 완화할 수 없고, 100 nm 이상으로 두꺼울 경우 투과도 손실 및 저항 증가를 야기할 수 있다. 즉, 본 실험예에서 CIS 하부셀의 표면 거칠기가 46 ~ 52 nm 임을 감안하였을 때, AZO 나노입자층의 두께는 70 내지 100 nm가 바람직하며, 이는 스핀 속도 1000 rpm 조건에서 형성됨을 알 수 있다.
i-ZnO 투명 전도층의 두께는 30 내지 100 nm 일 수 있으나, 더 바람직하게는 40 내지 60 nm 일 수 있다. i-ZnO 투명 전도층의 두께가 40 nm 미만으로 얇을 경우, AZO 나노입자 분산액 코팅시 하부에 위치하는 완충층의 손상을 야기할 수 있고, 60 nm 이상으로 두꺼울 경우 투과도 손실 및 저항 증가를 야기할 수 있다.
AZO 투명 전도층의 두께는 10 내지 800 nm 일 수 있으나, 더 바람직하게는 30 내지 200 nm 일 수 있다. AZO 투명 전도층의 두께가 30 nm 미만으로 얇을 경우, 균일한 성막이 어려울 수 있고, 200 nm 이상으로 두꺼울 경우 parasitic abosorption의 증가로 투과도 손실을 야기할 수 있다.
나노입자층의 충진밀도(packing density)는 재결합층에서의 전하 전달과 관계가 있다. 나노입자층의 충진밀도가 낮으면(ρ r < 80) 재결합층에 도달한 전하가 나노입자 사이를 원활하게 이동하기에 어려움이 있을 수 있다. 이에 본 발명에 따른 AZO 나노입자층의 충진밀도를 분석하였으며, 그 결과를 도 3에 도시하였다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자의 충진밀도를 분석한 도면이다.
도 3을 참조하면, 나노입자층의 충진밀도는 ρ r ? 90.2로, 전하를 원활하게 전달하기에 충분히 높은 충진밀도를 갖고 있음을 알 수 있다.
각 스핀코팅 조건에 따른 AZO 나노입자층의 투광 특성을 확인하기 위해 자외선-가시광 분광기를 이용하여 광투과도를 측정하였으며, 그 결과를 도 4에 도시하였다. 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 스핀코팅 조건에 따른 AZO 나노입자층의 투과도 그래프이다. AZO 나노입자층의 두께가 30 내지 100 nm 일 경우, 투과 손실은 크지 않음을 알 수 있다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 재결합층의 광투과도 그래프이다. 도 5에 도시된, AZO 나노입자층을 포함하는 재결합층(i-ZnO/AZO 나노입자/AZO)과 AZO 나노입자층을 포함하지 않는 재결합층(i-ZnO/AZO)의 광투과 특성을 참조하면, AZO 나노입자층을 포함하는 재결합층의 경우 장파장 영역 (800 ~ 1100 nm)에서 우수한 광투과도를 나타내고 있음을 알 수 있다. 특히, 하부셀의 장파장 흡수가 최대가 되는 파장 영역인 900 nm 부근에서 83% 이상의 높은 투과도를 나타내는데, 이는 하부셀로 더 많은 빛을 투과시킴으로써 하부셀의 광전류 생산을 향상시킬 수 있음을 의미한다.
AZO나노입자를 포함하는 재결합층을 접합부로 하여 페로브스카이트 태양전지 형태의 제 2 태양전지 공정을 진행하였으며, 적층 순서대로 정공 선택막, 페로브스카이트 광흡수층, 전자 선택막, 산화물 보호층, 전면 투명 전극, 금속 그리드를 형성하였다. 정공 선택막은 Heraeus사의 PEDOT:PSS(Clevios™ P VP AI 4083)를 메탄올에 부피 비 1:2로 희석한 후, 4000 rpm의 속도로 스핀코팅하여 박막을 형성시키고, 120 ℃에서 5분동안 열처리하여 제조하였다. 통상의 PEDOT:PSS 열처리 온도에 비해서 낮은 온도와 열처리 시간을 적용하였으며, 이는 CIS계 박막 태양전지 형태인 제 1태양전지 p-n 접합의 열적 손상을 막기 위함이다.
페로브스카이트 광흡수층 제조를 위해 요오드화메틸암모늄(CH3NH3I)과 요오드화납(PbI2)을 감마-부티로락톤(gamma-Butyrolactone)과 디메틸설폭시드(Dimethyl sulfoxide)의 혼합용매에 44 wt% 용해시켜 용액을 제조한 후, 원-스텝 스핀코팅 공정을 이용하여 메틸암모늄 납 요오드화물(methylammonium lead iodide, CH3NH3PbI3, 이하 MAPbI3)을 형성하였다. 전자 선택막과 산화물 보호층은 PCBM과 이소프로판올에 분산된 ZnO 나노입자 분산액을 차례대로 스핀코팅하여 형성하였고, 이 후 스퍼터를 이용하여 인듐-아연산화물(IZO) 전면 투명 전극을 형성한 후, 열 증착 공정을 통하여 은 그리드 전극을 증착하였다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 AZO 나노입자층을 포함하는 경우와 포함하지 않는 경우 각각의 재결합층을 접합부로 하는 일체형 탠덤 태양전지의 구조를 나타낸 주사전자현미경 이미지이다.
AZO나노입자층을 포함하는 재결합층을 접합부로 하는 일체형 탠덤 태양전지의 단면 구조를 관찰하기 위하여 주사전자현미경을 사용하였으며, 그 결과를 도6b에 도시하였다. 도 6b을 참조하면, 본 발명에 따라 AZO 나노입자층을 i-ZnO와 AZO층 사이에 도입하여 삼중층의 재결합층을 형성함으로써 접합부의 표면 평탄화가 이루어졌음을 알 수 있으며, AZO 나노입자층을 통해 평탄화가 이루어진 제 1 태양전지 위에 일체형으로 적층된 제 2 태양전지가 전 영역에서 고르게 코팅된 것을 확인할 수 있다.
본 발명에 따른 AZO나노입자층을 포함하는 재결합층의 재결합 특성을 확인하기 위해 페로브스카이트의 광루미네선스(photoluminescence, PL) 스펙트럼을 측정하였으며, 그 결과를 도7에 도시하였다. 본 발명에 따라 AZO나노입자층을 포함하는 재결합층 상에 정공 수송층인 PEDOT:PSS 및 페로브스카이트층을 형성하여 페로브스카이트의 PL특성을 측정한 결과, AZO 나노입자층을 포함하는 재결합층의 PL세기가 AZO 나노입자층을 포함하지 않는 경우에 비해 뚜렷하게 감소하였음을 알 수 있다. 이는 페로브스카이트에서 여기된 정공과 전자가 나노입자층을 포함하는 재결합층으로 더 빠르게 전달되어 PL을 나타내기 전에 더 잘 재결합됨을 의미한다. 즉, AZO나노입자를 포함하는 재결합층의 재결합 특성이 AZO나노입자를 포함하지 않는 재결합층에 비해 우수함을 나타낸다.
상술한 실험예를 통해 알 수 있듯 본 발명에 따르면, CIS 계/페로브스카이트 일체형 탠덤 태양전지의 고효율화를 위해 필수적으로 고려돼야만 하는 하부셀의 표면 거칠기 문제를 화학기계적 연마(chemical mechanical polishing) 등의 고비용 공정이 아닌, 스핀코팅법에 의한 나노입자층을 포함하는 새로운 재결합층을 제공함으로써 접합부의 표면 모폴로지를 개선하는 방식으로 해결할 수 있어, 션트 손실을 최소화하고 충진인자 등이 향상된 일체형 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따라 나노입자층을 포함하는 새로운 재결합층을 도입하면, 재결합층의 장파장 광투과도 증가로 인해 하부셀의 주 흡수 영역인 장파장의 흡수를 향상시킴으로써 광전류가 향상된 일체형 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따라 나노입자층을 포함하는 새로운 재결합층을 도입하면, 두 서브셀의 접합부에서 전하 전달 또는 재결합 특성을 향상시킴으로써 직렬저항 및 광전압이 향상된 탠덤 태양전지를 제공할 수 있다.
비교예
상술한 실시예와 동일한 방법으로 CIS계 태양전지 형태의 제 1태양전지와 페로브스카이트 태양전지 형태의 제 2태양전지를 제조하되, 나노입자층을 포함하지 않는 재결합층을 접합부로 도입하였다.
실시예와 동일한 방법으로, 비교예의 일체형 탠덤 태양전지의 구조 단면을 관찰하였으며, 그 결과를 도 6a에 도시하였다. 도 6을 참조하면, 실시예에 따라 나노입자층을 포함하는 재결합층을 갖는 탠덤 태양전지에 비해, 나노입자층을 포함하지 않는 재결합층을 갖는 탠덤 태양전지는 접합부에서의 표면 모폴로지가 상대적으로 평탄하지 않음을 알 수 있고, 또한 평탄화가 이루어지지 않은 재결합층 상에 코팅된 정공 수송층 역시 고르지 않게 코팅됨을 확인할 수 있다. 이렇게 포면 거칠기가 심한 재결합층 상에 형성되어 균일하게 성막되지 못한 상부셀은 션트 손실을 일으켜 일체형 탠덤 태양전지의 효율저하를 초래할 수 있다.
100: 제 1 태양전지
110: 기판(예컨대, 소다석회유리기판)
120: 후면전극
130: 광흡수층
140: 완충층
150: 재결합층(접합부)
200: 제 2 태양전지
210: 정공 선택막
220: 페로브스카이트 광흡수층
230: 전자 선택막
240: 산화물 보호층
250: 전면 투명 전극
300: 나노입자층

Claims (15)

  1. 후면전극, 광흡수층, 및 완충층이 적층된 형태의 제 1 태양전지;
    상기 완충층 상에 형성되며, 투명 전도성 나노입자층을 사이에 두고 제1 및 제2투명 전도층들을 포함한 삼중층 구조를 구비하는 재결합층; 및
    상기 재결합층 상에 결합되며, 페로브스카이트 층을 구비하는 제 2 태양전지를 포함하며,
    상기 나노입자 사이에서 전하 전달의 가교(bridge) 역할을 할 수 있는 에틸렌글라이콜(ethyleneglycol) 또는 폴리비닐피리딘(polyvinylpyridine)가 더 포함된 일체형 탠덤 태양전지.
  2. 제1 항에 있어서
    상기 제 1 태양전지는 칼코피라이트 계열의 CIGS 및 CIS 또는 케스터라이트 계열의 CZTS 박막 태양전지 구조인 일체형 탠덤 태양전지.
  3. 제1 항에 있어서,
    상기 나노입자층은 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나를 포함하는 다성분계로 이루어진 투명 전도성 산화물 소재로부터 선택된 나노입자 형태의 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 인듐과 산화아연의 화합물인 일체형 탠덤 태양전지.
  4. 제1 항에 있어서,
    상기 나노입자층은 코어-쉘 형태의 환원그래핀옥사이드로 코팅된 실리카(SiO2@rGO) 나노입자 또는 환원그래핀옥사이드로 코팅된 이산화티타늄(TiO2@rGO) 나노입자인 일체형 탠덤 태양전지.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 나노입자층은 스핀코팅, 딥코팅, 스프레이코팅(분사), 전기분사 또는 SILAR 법을 통해 형성된 일체형 탠덤 태양전지.
  7. 제1 항에 있어서,
    상기 제1 투명전도층은 진성반도체인 산화아연층인 일체형 탠덤 태양전지.
  8. 제1 항에 있어서,
    상기 제2 투명 전도층은 상기 나노입자층은 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나를 포함하는 다성분계로 이루어진 투명 전도성 산화물 소재로부터 선택된 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 산화 인듐과 산화 아연의 화합물로 구성된 투명 전도층인 일체형 탠덤 태양전지.
  9. 후면전극, 광흡수층, 및 완충층이 적층된 형태의 제 1 태양전지를 형성하는 단계;
    상기 완충층 상에 형성되며, 투명 전도성 나노입자층을 사이에 두고 제1 및 제2투명 전도층들을 포함한 삼중층 구조를 구비하는 재결합층을 형성하는 단계; 및
    상기 재결합층 상에 결합되며, 페로브스카이트 층을 구비하는 제 2 태양전지를 형성하는 단계를 포함하며,
    상기 나노입자 사이에서 전하 전달의 가교(bridge) 역할을 할 수 있는 에틸렌글라이콜(ethyleneglycol) 또는 폴리비닐피리딘(polyvinylpyridine)가 더 포함된 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 나노입자층은 스핀코팅, 딥코팅, 스프레이코팅(분사), 전기분사 또는 SILAR 법을 통해 형성된 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  11. 제 9항에 있어서,
    상기 나노입자층은 추가적으로 열처리 및 UV-ozone 처리에 의해 점착특성을 개선하는 표면 개질 단계를 더 포함하는 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  12. 제9 항에 있어서
    상기 제 1 태양전지는 칼코피라이트 계열의 CIGS 및 CIS 또는 케스터라이트 계열의 CZTS 박막 태양전지 구조인 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  13. 제9 항에 있어서,
    상기 나노입자층은 인듐, 주석 및 아연 중 적어도 어느 하나를 포함하는 다성분계로 이루어진 투명 전도성 산화물 소재로부터 선택된 나노입자 형태의 인듐주석산화물, 산화알루미늄아연, 지르코늄주석산화물 또는 인듐과 산화아연의 화합물인 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  14. 제9 항에 있어서,
    상기 나노입자층은 코어-쉘 형태의 환원그래핀옥사이드로 코팅된 실리카(SiO2@rGO) 나노입자, 또는 환원그래핀옥사이드로 코팅된 이산화티타늄(TiO2@rGO) 나노입자인 일체형 탠덤 태양전지 제조방법.
  15. 삭제
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