CN114093860A - 一种叠层太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本申请属于太阳能电池技术领域，特别是涉及一种叠层太阳能电池及其制备方法。现有叠层太阳能电池的工艺都处于实验室阶段，尚未形成大面积光伏组件；叠层太阳能电池的效率与理论效率仍有较大差距；限制了叠层太阳能电池的商业化应用。本申请提供了一种叠层太阳能电池，在第一方向上包括依次设置的第一电池单元、连接单元和第二电池单元，所述第一方向为由所述第一电池单元指向所述第二电池单元的方向；所述第一电池单元为铜镉锌锡硒太阳能电池、铜铟镓硒太阳能电池或者铜铟硒族p型化合物太阳能电池，所述第二电池单元为钙钛矿太阳能电池。解决叠层光伏器件性能提升瓶颈和大面积量产的难题。

Description

一种叠层太阳能电池及其制备方法
技术领域
本申请属于太阳能电池技术领域，特别是涉及一种叠层太阳能电池及其制备方法。
背景技术
有机金属卤化物钙钛矿型太阳能电池(perovskite solar cell)，属于第三代新型太阳能电池。钙钛矿材料的优势包括：较低的载流子复合几率、较长的扩散距离和可溶液法制备的工艺，因此钙钛矿太阳能电池光电转换效率飞速增长。而钙钛矿材料的一个显著特点就是可以通过组分工程进行能带从1.17eV～3.1eV的连续可调。因此钙钛矿太阳能电池非常适合构建叠层太阳能电池。
目前广泛研究的是钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池，如专利CN113193002A。其晶硅低电池具有1.12eV的带隙宽度，使得与其匹配的钙钛矿太阳能电池需达到1.8eV以上的带隙，同时对钙钛矿顶电池的低温制备工艺要求更高，这为高效的钙钛矿顶电池制备带来了相当大的困难。使得钙钛矿/晶硅叠层技术的整体性能提升受限于钙钛矿顶电池的光电转换效率。
锌黄锡矿(kesterite)太阳能电池，属于第二代薄膜太阳能电池，具有代表性的是铜镉锌锡硒(Cu2ZnSnSe4，CZTSe)光吸收材料。铜镉锌锡硒作为叠层低电池光吸收层材料的优势在于：1、带隙约为1eV，可有效吸收近红外波段的光子；2、铜镉锌锡硒合成的源材料在自然界中来源更加广泛且无毒，制备成本更低。尤其是真空法制备的铜镉锌锡硒太阳能电池更适合大面积光伏组件的实现。
现有技术方案多采用钙钛矿/铜铟镓硒的叠层电池结构，如专利CN113257940A，但是铟和镓元素在自然界储量稀有，同时被显示等行业大量开采，不利于支撑叠层光伏组件的长期发展。
叠层太阳能电池通过将太阳光分成多个波段，从正面到背面，依次采用带隙逐渐降低的子电池单元吸收不同能量的太阳光，能够拓宽整体结构对太阳光谱的响应波段，减少辐射热能量损失，因此，叠层太阳能电池的光电转换效率有望超过单结电池的Shockley～Queisser理论极限效率，具有广泛的研究前景。
但是，现有叠层太阳能电池的工艺都处于实验室阶段，尚未形成大面积光伏组件；叠层太阳能电池的效率与理论效率仍有较大差距；限制了叠层太阳能电池的商业化应用。
发明内容
1.要解决的技术问题
现有叠层太阳能电池的顶电池技术多采用钙钛矿、碲化镉、砷化镓等，低电池技术多采用晶硅、铜铟镓硒族，但是镉元素巨毒，砷化镓材料制备成本高，都无法成为大面积量产叠层光伏组件的首选。而钙钛矿/晶硅叠层电池中，与晶硅1.12eV匹配的钙钛矿材料能带需1.8eV以上，而大带隙钙钛矿吸光材料的制备具有相当大的难度，且对电池制备工艺的温度要求在200度以下，限制了钙钛矿顶电池中电荷传输层的应用，使得钙钛矿/硅叠层太阳能电池体系的整体效率受限。
2.技术方案
为了解决上述的技术问题，本申请提供了一种叠层太阳能电池，在第一方向上包括依次设置的第一电池单元、连接单元和第二电池单元，所述第一方向为由所述第一电池单元指向所述第二电池单元的方向；所述第一电池单元为铜镉锌锡硒太阳能电池、铜铟镓硒太阳能电池或者铜铟硒族p型化合物太阳能电池，所述第二电池单元为钙钛矿太阳能电池。
本申请提供的另一种实施方式为：所述铜镉锌锡硒太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的铜镉锌锡硒光吸收层、n型缓冲层和窗口层，所述钙钛矿太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的钙钛矿光吸收层、电子传输层、空穴阻挡层和透明电极层，所述连接单元为隧穿结，在所述第一方向上，所述窗口层、所述隧穿结与所述钙钛矿光吸收层依次设置。
本申请提供的另一种实施方式为：还包括衬底，所述铜镉锌锡硒光吸收层设置于所述衬底上，所述衬底上设置有背金属电极，所述透明电极层上设置有表面电极；所述叠层太阳能电池包括正极和负极，所述背金属电极为所述正极，所述表面电极为所述负极。
本申请提供的另一种实施方式为：所述隧穿结为量子点构成的有序点阵结构或者有序缺陷阵列结构。
本申请提供的另一种实施方式为：所述量子点构成的有序点阵结构的材料为铜基硫化物量子点，所述铜基硫化物量子点为铜铟硫，铜镓硫或者铜铟镓硫；所述有序缺陷阵列结构包括金属纳米点，纳米晶，纳米孔洞，纳米柱或者有机小分子构成的有序结构。
本申请提供的另一种实施方式为：所述铜基硫化物量子点的空间尺度为0.5～2nm，中心平均间距为1～100nm。
本申请提供的另一种实施方式为：所述钙钛矿光吸收层为有机无机卤化物杂化材料，所述有机无机卤化物杂化材料包括甲基碘化铅衍生物，所述电子传输层材料为C60和浴铜灵BCP，所述透明电极层材料为铟掺杂金属氧化物，所述铟掺杂金属氧化物为氧化锌或者氧化锡，所述表面电极材料为金属银或者金；所述背金属电极材料为金属钼，所述铜镉锌锡硒光吸收层为锌黄锡矿，所述窗口层材料为本征氧化锌和掺铝氧化锌；所述n型缓冲层材料为硫化镉，硫化锌，或硫化锌和氧化锌的混合相。
本申请提供的另一种实施方式为：所述钙钛矿吸收层厚度为50～500nm，所述电子传输层厚度为30～50nm，所述空穴阻挡层厚度为30～50nm，所述透明电极层厚度为20～50nm，所述表面电极厚度为80～150nm，所述背金属电极厚度为100～1000nm，所述n型缓冲层厚度为5～50nm，所述窗口层厚度为10～200nm，所述隧穿结的厚度为0.1～10nm。
本申请提供的另一种实施方式为：所述第一电池单元上设置有减反层，所述减反层厚度为10～100nm。
本申请还提供一种叠层太阳能电池的制备方法，所述方法包括采用真空法制备铜镉锌锡硒太阳能电池，然后制备钙钛矿太阳能电池，采用隧穿结将所述铜镉锌锡硒太阳能电池与所述钙钛矿太阳能电池进行连接。
3.有益效果
与现有技术相比，本申请提供的一种叠层太阳能电池及其制备方法的有益效果在于：
本申请提供的叠层太阳能电池，为钙钛矿/锌黄锡矿(kesterite)叠层太阳能电池，通过真空法制备的锌黄锡矿低电池能够大面积量产，大大削减工艺成本；且锌黄锡矿电池各层耐高温，降低了高效钙钛矿顶电池的制备难度，有利于提升叠层太阳能电池的性能。
本申请提供的叠层太阳能电池，在不牺牲高性能钙钛矿顶电池的前提下，采用更窄带隙的光伏材料，锌黄锡矿，这种材料不仅无毒，在自然界广泛存在，同时其可真空法大面积制备、耐高温的特点能够降低叠层组件的工艺成本，在更大的有效电池面积上达到更高的转换效率。
本申请提供的叠层太阳能电池，解决叠层光伏器件性能提升瓶颈和大面积量产的难题。
本申请提供的叠层太阳能电池，带隙更低，能高效吸收近红外波段的光，能够提升叠层太阳能电池的效率。
本申请提供的叠层太阳能电池，真空法制备的铜镉锌锡硒低电池适用于大面积的光伏组件，降低了叠层太阳能电池的制备成本。
本申请提供的叠层太阳能电池，第一电池单元原料来源更加广泛。
附图说明
图1是本申请的叠层太阳能电池电池整体截面结构示意图；
图2是本申请的叠层太阳能电池第一电池单元横截面示意图；
图3是本申请的叠层太阳能电池第二电池单元横截面示意图。
具体实施方式
在下文中，将参考附图对本申请的具体实施例进行详细地描述，依照这些详细的描述，所属领域技术人员能够清楚地理解本申请，并能够实施本申请。在不违背本申请原理的情况下，各个不同的实施例中的特征可以进行组合以获得新的实施方式，或者替代某些实施例中的某些特征，获得其它优选的实施方式。
参见图1～3，本申请提供一种叠层太阳能电池，在第一方向上包括依次设置的第一电池单元1、连接单元和第二电池单元2，所述第一方向为由所述第一电池单元1指向所述第二电池单元的2方向；所述第一电池单元1为铜镉锌锡硒太阳能电池、铜铟镓硒太阳能电池或者铜铟硒族p型化合物太阳能电池，所述所述第二电池单元2为钙钛矿太阳能电池。
进一步地，所述铜镉锌锡硒太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的铜镉锌锡硒光吸收层12、n型缓冲层13和窗口层14，所述钙钛矿太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的钙钛矿光吸收层21、电子传输层22、空穴阻挡层23和透明电极层24，所述连接单元为隧穿结3，在所述第一方向上，所述窗口层14、所述隧穿结3与所述钙钛矿光吸收层21依次设置。所述减反层厚度为10～100nm。
进一步地，还包括衬底11，所述铜镉锌锡硒光吸收层12设置于所述衬底上，所述衬底11上设置有背金属电极4，所述透明电极层24上设置有表面电极5；所述叠层太阳能电池包括正极和负极，所述背金属电极4为所述正极，所述表面电极5为所述负极。
如图1所示，该叠层太阳能电池包括第一电池单元1，第二电池单元2，以用于连接第一电池单元1和第二电池单元2的隧穿结3，第一电池单元的背金属电极4以及顶电池电源的表面电极5。第二电池单元2的表面电极为向光面，需要说明的是，为提高叠层太阳能电池效率，可以在第二电池单元2表面镀减反层，如氟化镁，氟化锂等，这里不做具体限定。
进一步地，所述隧穿结3为量子点构成的有序点阵结构或者有序缺陷阵列结构。
进一步地，所述量子点构成的有序点阵结构的材料为铜基硫化物量子点，所述铜基硫化物量子点为铜铟硫，铜镓硫或者铜铟镓硫；所述有序缺陷阵列结构包括金属纳米点，纳米晶，纳米孔洞，纳米柱或者有机小分子构成的有序结构。
进一步地，所述铜基硫化物量子点的空间尺度为0.5～2nm，中心平均间距为1～100nm。
进一步地，所述钙钛矿光吸收层21为有机无机卤化物杂化材料，所述有机无机卤化物杂化材料包括甲基碘化铅衍生物，所述电子传输层22材料为C60和浴铜灵BCP，所述透明电极层24材料为铟掺杂金属氧化物，所述铟掺杂金属氧化物为氧化锌或者氧化锡，所述表面电极5材料为金属银或者金；所述背金属电极4材料为金属钼，所述铜镉锌锡硒光吸收层12为锌黄锡矿，所述窗口层14材料为本征氧化锌和掺铝氧化锌；所述n型缓冲层13材料为硫化镉，硫化锌，或硫化锌和氧化锌的混合相。
进一步地，所述钙钛矿吸收层21厚度为50～500nm，所述电子传输层22厚度为30～50nm，所述空穴阻挡层23厚度为30～50nm，所述透明电极层24厚度为20～50nm，所述表面电极5厚度为80～150nm，所述背金属电极4厚度为100～1000nm，所述n型缓冲层13厚度为5～50nm，所述窗口层14厚度为10～200nm，所述隧穿结3的厚度为0.1～10nm。
需要说明的是，隧穿结3为量子点构成的有序点阵结构，是通过旋涂的方法进行制备的。特别的，采用铜基硫化物量子点悬浮溶液制备该层，采用碘化亚铜，碘化镓和硫粉作为反应物，油酸作为溶剂，十二烷基硫醇作为表面活性剂，通过热分解法制备铜镓硫量子点，并通过清洗，离心，提纯，再分散的化学过程，得到铜镓硫量子点的悬浮溶液。获得悬浮溶液后，采用2000转/分钟10～40秒的旋涂参数可以获得20nm左右的隧穿结。
本申请还提供一种叠层太阳能电池的制备方法，所述方法包括采用真空法制备铜镉锌锡硒太阳能电池，然后制备钙钛矿太阳能电池，采用隧穿结将所述铜镉锌锡硒太阳能电池与所述钙钛矿太阳能电池进行连接。
具体的，铜镉锌锡硒太阳能电池的制备包括步骤一、在玻璃衬底上通过磁控溅射的方法制备厚度约为1微米的金属钼作为背金属电极。
步骤二、在钼金属电极上通过共蒸发的真空方法制备厚度在200～500nm之间的铜镉锌锡硒前驱体，首先经过硒化氢软硒化退火，温度290℃，30分钟；随后经过高温硒化退火，490～530℃，30～40分钟。得到铜镉锌硒锡的多晶材料为光吸收层。得到的铜镉锌硒锡的带隙宽度为0.8～1eV。
步骤三、在铜镉铟锡硒光吸收层上通过化学气相沉积的方法制备n型缓冲层13。得到n型缓冲层的厚度为40～60nm，带隙2.4eV～3eV。
步骤四、在n型缓冲层13上通过磁控溅射制备窗口层14，包括本征氧化锌和掺铝氧化锌层。本征氧化锌的厚度为1～10nm，掺铝氧化锌厚度为100～200nm。带隙为3.3～3.5eV。
需要说明的是，第一电池单元的背金属电极通过焊接的方法从玻璃衬底11上引出到表面，焊接材料为铟或者锡。
钙钛矿太阳能电池的制备包括步骤一、通过旋涂的方法制备钙钛矿光吸收层。具体的，采用一步溶液法制备有机无机杂化金属卤化物钙钛矿材料。首先，取FAI(1M)PbI2(1.1M)MABr(0.2M)PbBr2(0.22M)溶解在溶剂中，所述溶剂为二甲基亚砜(DMSO)与DMF混合溶液、且DMSO与DMF的体积比为1:4，得到混合溶液A。随后取CsI(1.5M)溶解在DMSO中，得到混合溶液B。取溶液A1毫升，溶液B 7微升，然后取钙钛矿前驱体溶液旋涂与隧穿结3上，旋涂参数为：转速预旋涂1000转/分中，10秒钟，加4000转/分钟，40秒钟，在第35秒时滴加反溶剂氯苯，旋涂完毕放在加热台上，100℃退火30分钟，制备得到钙钛矿吸收层厚度为50～500nm。
步骤二、在降到室温的钙钛矿吸收层21上制备电子传输层22。特别的，采用溶液法制备PCBM薄膜，首先制备20mg/ml浓度的PCBM溶液，溶质为商业购买的PCBM粉体，溶剂为氯苯。随后将PCBM溶液旋涂在钙钛矿表面，旋涂参数为2000转/分钟。30秒，退后参数为70℃30分钟，制备得到电子传输层22厚度为30～50nm。
步骤三、在降到室温的PCBM电子传输层22上制备空穴阻挡层23BCP。特别的，采用溶液法制备BCP薄膜，首先将BCP粉体分散在乙醇溶液中制备过饱和溶液。随后将BCP溶液旋涂在PCBM表面，旋涂参数为4000转/分钟，30秒，制备得到空穴阻挡层23厚度为30～50nm。
步骤四、在BCP薄膜上制备透明表面电极5，通过低温磁控溅射的方法制备ITO或者IZO。需要说明的是，为保护BCP有机材料不受损坏，先溅射一层薄的氧化锡，厚度约为10nm为保护层。
步骤五、通过高真空热蒸镀的方法在透明表面电极5上，通过覆盖掩膜版均匀蒸镀金属电极，银或者金，蒸镀速率先慢约为0.1～1埃/秒，后快，速率约为1～10埃/秒。
尽管在上文中参考特定的实施例对本申请进行了描述，但是所属领域技术人员应当理解，在本申请公开的原理和范围内，可以针对本申请公开的配置和细节做出许多修改。本申请的保护范围由所附的权利要求来确定，并且权利要求意在涵盖权利要求中技术特征的等同物文字意义或范围所包含的全部修改。

Claims (10)

1.一种叠层太阳能电池，其特征在于：在第一方向上包括依次设置的第一电池单元、连接单元和第二电池单元，所述第一方向为由所述第一电池单元指向所述第二电池单元的方向；
所述第一电池单元为铜镉锌锡硒太阳能电池、铜铟镓硒太阳能电池或者铜铟硒族p型化合物太阳能电池，所述所述第二电池单元为钙钛矿太阳能电池。
2.如权利要求1所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述铜镉锌锡硒太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的铜镉锌锡硒光吸收层、n型缓冲层和窗口层，所述钙钛矿太阳能电池包括在所述第一方向上依次设置的钙钛矿光吸收层、电子传输层、空穴阻挡层和透明电极层，所述连接单元为隧穿结，在所述第一方向上，所述窗口层、所述隧穿结与所述钙钛矿光吸收层依次设置。
3.如权利要求2所述的叠层太阳能电池，其特征在于：还包括衬底，所述铜镉锌锡硒光吸收层设置于所述衬底上，所述衬底上设置有背金属电极，所述透明电极层上设置有表面电极；所述叠层太阳能电池包括正极和负极，所述背金属电极为所述正极，所述表面电极为所述负极。
4.如权利要求2所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述隧穿结为量子点构成的有序点阵结构或者有序缺陷阵列结构。
5.如权利要求4所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述量子点构成的有序点阵结构的材料为铜基硫化物量子点，所述铜基硫化物量子点为铜铟硫，铜镓硫或者铜铟镓硫；所述有序缺陷阵列结构包括金属纳米点，纳米晶，纳米孔洞，纳米柱或者有机小分子构成的有序结构。
6.如权利要求5所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述铜基硫化物量子点的空间尺度为0.5～2nm，中心平均间距为1～100nm。
7.如权利要求2所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述钙钛矿光吸收层为有机无机卤化物杂化材料，所述有机无机卤化物杂化材料包括甲基碘化铅衍生物，所述电子传输层材料为C60和浴铜灵BCP，所述透明电极层材料为铟掺杂金属氧化物，所述铟掺杂金属氧化物为氧化锌或者氧化锡，所述表面电极材料为金属银或者金；所述背金属电极材料为金属钼，所述铜镉锌锡硒光吸收层为锌黄锡矿，所述窗口层材料为本征氧化锌和掺铝氧化锌；所述n型缓冲层材料为硫化镉，硫化锌，或硫化锌和氧化锌的混合相。
8.如权利要求7所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述钙钛矿吸收层厚度为50～500nm，所述电子传输层厚度为30～50nm，所述空穴阻挡层厚度为30～50nm，所述透明电极层厚度为20～50nm，所述表面电极厚度为80～150nm，所述背金属电极厚度为100～1000nm，所述n型缓冲层厚度为5～50nm，所述窗口层厚度为10～200nm，所述隧穿结的厚度为0.1～10nm。
9.如权利要求1～8中任一项所述的叠层太阳能电池，其特征在于：所述第一电池单元上设置有减反层，所述减反层厚度为10～100nm。
10.一种叠层太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述方法包括采用真空法制备铜镉锌锡硒太阳能电池，然后制备钙钛矿太阳能电池，采用隧穿结将所述铜镉锌锡硒太阳能电池与所述钙钛矿太阳能电池进行连接。
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