JP7032933B2 - ペロブスカイト材料を堆積させる方法 - Google Patents
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Description
本発明者らは、単一接合配置における底部シリコンサブセルの効率を上回る電力変換効率で正味の利得を生成する、モノリシックに集積されたペロブスカイト-オン-シリコンマルチ接合光起電力デバイスを開発した。
第2のサブセルの上に配置された第1のサブセルを含む、マルチ接合光起電力デバイスであって、
前記第1のサブセルは、
少なくとも1のn型層を含むn型領域と、
少なくとも1のp型層を含むp型領域と、
前記n型領域と前記p型領域との間に配置され、且つ、前記n型領域及び前記p型領域との一方又は両方と平面ヘテロ接合を形成する、開放気孔率を有しないペロブスカイト材料の層を含む光活性領域と、
を含み、
前記ペロブスカイト材料が一般式(IA):
AxA’1-xB(XyX’1-y)3 (IA)
のものであり、式中、Aはホルムアミジニウムカチオン(FA)であり、A’はセシウムカチオン(Cs+)であり、BはPb2+であり、Xはヨウ化物であり、X’は臭化物であり、且つ、0<x≦1及び0<y≦1であり、
前記第2のサブセルはシリコンヘテロ接合(SHJ)を含む、
マルチ接合光起電力デバイス、
が提供される。
チタン、スズ、亜鉛、ニオブ、タンタル、タングステン、インジウム、ガリウム、ネオジム、パラジウム、カドミウムの酸化物、又は前記金属の2以上の混合物の酸化物;
カドミウム、スズ、銅、亜鉛の硫化物又は前記金属の2以上の混合物の硫化物;
カドミウム、亜鉛、インジウム、ガリウムのセレン化物又は前記金属の2以上の混合物のセレン化物;及び
カドミウム、亜鉛、カドミウムもしくはスズのテルル化物、又は前記金属の2以上の混合物のテルル化物;
のいずれかから選択されてよい。前記n型領域は、TiO2を含むn型層を含んでよく、及び好ましくは、前記n型層はその時(then)、TiO2のコンパクト層である。
ニッケル、バナジウム、銅又はモリブデンの酸化物;及び
CuI、CuBr、CuSCN、Cu2O、CuO又はCIS;
のいずれかから選択されてよい。
本明細書で使用される「光活性」という用語は、光に光電方法で応答することができる領域、層又は材料を指す。従って、光活性領域、層又は材料は、(例えば、電子-正孔対又は励起子のいずれかを生成することによって)発電をもたらす光における光子により運ばれるエネルギーを吸収することができる。
マイクロ細孔は、2nmより小さい幅(すなわち細孔サイズ)を有する;
メソ細孔は、2nm~50nmの幅(すなわち細孔サイズ)を有する;且つ、
マクロ細孔は50nmより大きい幅(すなわち細孔サイズ)を有する;
さらに、ナノ細孔は、1nm未満の幅(すなわち細孔サイズ)を有すると考えられ得る;
が採用されていた。
図1は、ペロブスカイト材料を含む光活性領域を含む第1の/上部サブセル110を含むモノリシックに集積されたマルチ接合光起電力デバイス100を概略的に示す一方で、前記第2の/底部サブセル120はシリコンヘテロ接合(SHJ)を含む。前記マルチ接合光起電力デバイス100は、モノリシックに集積された構造を有し、及び従って、ちょうど2つの電極、正面/第1の電極101及び背面/第2の電極102、を含み、前記第1の/上部サブセル110及び前記第2の/底部サブセル120は、これら2つの電極間に配置される。特に、前記第1のサブセル110は、前記第1の/正面電極101と接触し、且つ、前記第2サブセル120は、前記第2の/背面電極102と接触する。前記モノリシックに集積されたマルチ接合光起電力デバイス100は、典型的には、頂部コンタクトとして前記正面/第1の電極101の上面上の金属グリッドをも含む(図示せず)。一例として、前記頂部コンタクトは、銀ペースト及び/又は銅ペーストのスクリーン印刷によって製造された金属グリッド又はフィンガー(fingers)を備えていてもよい。
チオフェニル、フェネレニル、ジチアゾリル、ベンゾチアゾリル、ジケトピロロピロリル、エトキシジチオフェニル、アミノ、トリフェニルアミノ、カルボゾイル、エチレンジオキシチオフェニル、ジオキシチオフェニル、又はフルオレニル、
の1以上を含むポリマーもしくはコポリマーであってよい。従って、本発明の光起電力デバイスにおいて用いられるp型層は、例えば、前述の分子ホール輸送材料、ポリマーもしくはコポリマーのいずれかを含むことができる。
ニッケル、バナジウム、銅又はモリブデンの酸化物を含む無機正孔輸送体;
CuI、CuBr、CuSCN、Cu2O、CuO又はCIS;
ペロブスカイト;
アモルファスSi;
p型IV族半導体、p型III-V族半導体、p型II-VI族半導体、p型I-VII族半導体、p型IV-VI族半導体、p型V-VI族半導体、及びp型II-V族半導体(前記無機材料はドープされていてもドープされていなくてもよい);
を含むことができる。p型層は、前記無機正孔輸送体のコンパクトな層であってもよい。
ニッケル、バナジウム、銅又はモリブデンの酸化物を含む無機正孔輸送体;
CuI、CuBr、CuSCN、Cu2O、CuO又はCIS;
アモルファスSi;
p型IV族半導体、p型III-V族半導体、p型II-VI族半導体、p型I-VII族半導体、p型IV-VI族半導体、p型V-VI族半導体、及びp型II-V族半導体(前記無機材料はドープされていてもドープされていなくてもよい);
を含むことができる。p型層は、例えば、CuI、CuBr、CuSCN、Cu2O、CuO又はCISから選択される無機正孔輸送体を含むことができる。p型層は、前記無機正孔輸送体のコンパクトな層であってもよい。
カドミウム、亜鉛、インジウムもしくはガリウムのセレン化物、又は前記金属の2以上の混合物のセレン化物;又は
カドミウム、亜鉛、カドミウムもしくはスズのテルル化物、又は前記金属の2以上の混合物のテルル化物;
を含むことができる。例えば、前記セレン化物はCu(In、Ga)Se2であってもよい。典型的には、前記テルル化物はカドミウム、亜鉛、カドミウムもしくはスズのテルル化物である。例えば、前記テルル化物はCdTeであってもよい。
上述のマルチ接合光起電力デバイスでは、前記第1の/正面電極101は、太陽光に直接さらされることが意図される前記光起電力デバイスの側面又は表面に設けられた電極である。従って、前記第1の電極101は、十分な導電率を有する一方で、その下に設けられた前記第1及び第2のサブセル110,120の光活性層への前記電極を通る光の透過率を最大にするように透明であることが要求される。特に、マルチ接合デバイスの場合、前記第1の電極は、有用な電力変換効率を達成するためには、より長い波長の透過率が非常に重要であるため、完全な光学窓(すなわち、波長400nm~1200nm)にわたって大きな割合の光を透過すべきである。
TCOの前記層が50オーム/スクエア(Ω/sq)以下のシート抵抗(Rs)及び90%を超える可視及び赤外光の平均透過率(すなわち、波長400nmを超える光の少なくとも90%を透過する)を有し、及び好ましくは、少なくとも95%の可視光及び赤外光の平均透過率を有する、
光起電力デバイスがまた、提供される。さらにまた、光起電力デバイスの製造方法であって、光活性層を堆積させるステップと、有機電荷輸送材料の層を前記光活性層上に堆積させるステップと、遠隔プラズマスパッタリングを用いて前記有機電荷輸送材料上にTCOの層を堆積させるステップと、含む方法が提供される。有利には、この方法では、TCOの前記層を堆積させるステップは、100℃未満の温度で行うことができる。さらに、この方法は、TCOの前記堆積層を200℃以上の温度でアニールする追加のステップを必要としない。好ましい例では、前記光活性層は、光活性ペロブスカイト材料を含む。
上述したマルチ接合光起電性デバイスにおいて、前記第1のサブセル110は、ペロブスカイト材料を含む光活性領域を含む。前記第1のサブセル110の光活性領域内のペロブスカイト材料は、前記光活性領域内の光吸収剤/光増感剤として機能するように構成される。次いで、前記ペロブスカイト材料は、好ましくは1.50eV~1.75eV、及びより好ましくは1.65eV~1.70eVのバンドギャップを有する。次いで、前記シリコンヘテロ接合(SHJ)を含む前記第2のサブセルは、好ましくは約1.1eVのバンドギャップを有する。
[A][B][X]3 (I)
のものであり、
式中、[A]は1以上の1価のカチオンであり、[B]は1以上の2価の無機カチオンであり、[X]は1以上のハロゲン化物アニオンである。
AxA’1-xB(XyX’1-y)3 (IA)
を有し、式中、Aはホルムアミジニウムカチオン(FA)であり、A’はセシウムカチオン(Cs+)であり、BはPb2+であり、Xはヨウ化物であり、X’は臭化物であり、且つ、0<x≦1及び0<y≦1である。従って、これらの好ましい実施形態では、前記ペロブスカイト材料は、2つの1価カチオンの混合物を含むことができる。さらに、従って、前記好ましい実施形態では、前記ペロブスカイト材料は、単一のヨウ化物アニオン又はヨウ化物アニオンと臭化物アニオンとの混合物のいずれかを含むことができる。本発明者らは、このようなペロブスカイト材料が1.50eV~1.75eVのバンドギャップを有することができること、及び、このようなペロブスカイト材料の層が好適な結晶形態(morphologies)及び相で容易に形成され得ることを見出した。より好ましくは、前記ペロブスカイト材料はFA1-xCsxPbI3-yBryである。
上記の例では、マルチ接合型光起電力デバイスは、もっぱら光を集め、且つ、その正面の日光暴露面を通って電気を生成するように構成されているように、単面(monofacial)であると考えることができる。しかしながら、上述した特徴の大部分は、光を集めて、且つ、その両面を通して電気を生成することができる2面マルチ接合光起電力デバイスに等しく適用可能である。特に、本発明者らは、マルチ接合光起電力デバイスは、デバイスの背面側から吸収された光に関して、第2のサブセルのエネルギー変換効率を高めるために、第2のサブセルの下に設けられたペロブスカイト系サブセルをさらに有する、2面アーキテクチャに構成することができると認識した。
以下に詳述する実施例では、カスタマイズされた化学研磨が正面/上面に適用され、続いてインターコネクト層としてITOのブランケット被覆層が施された、あらかじめ製造されたn型結晶シリコンヘテロ接合(SHJ)サブセルが得られた。その後、酸素プラズマ処理を用いて前記シリコンヘテロ接合(SHJ)サブセルの正面/上面を洗浄した。
Claims (27)
- 第2のサブセルの上に配置された第1のサブセルを含む、マルチ接合光起電力デバイスであって、
前記第2のサブセルは、シリコンサブセルであり、
前記第1のサブセルは、
少なくとも1のn型層を含むn型領域と、
少なくとも1のp型層を含むp型領域と、
前記n型領域と前記p型領域との間に配置され、且つ、前記n型領域及び前記p型領域との一方又は両方と平面ヘテロ接合を形成する、接続された空隙率を有しないペロブスカイト材料の層を含む光活性領域と、
を含み、
前記ペロブスカイト材料が一般式(IA):
AxA’1-xB(XyX’1-y)3 (IA)
のものであり、式中、
Aは、ホルムアミジニウムカチオン(FA)(HC(NH2)2 +)、及びエチルアンモニウムカチオン(EA)(CH3CH2NH3 +)から選択される1以上の有機カチオンを含み、
A’は、Cs+及びRb+から選択される1以上の無機カチオンを含み、
BはPb2+を含む少なくとも1の2価無機カチオンを含み、
Xはヨウ化物であり、
X’は臭化物であり、且つ、
0<x<1及び0<y≦1であり、
前記第2のサブセルはシリコンヘテロ接合(SHJ)を有する、マルチ接合光起電力デバイス。 - ペロブスカイト材料の前記層が、前記第2のサブセルの隣接する表面に適合する表面上に実質的に連続し、且つ、コンフォーマルな層として配置されている、請求項1に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記第1のサブセルと前記第2のサブセルとの間に配置され、且つ、前記第1のサブセルと前記第2のサブセルとを接続する中間領域をさらに含み、
前記中間領域は1以上のインターコネクト層を含む、
請求項1又は2に記載のマルチ接合光起電力デバイス。 - 前記1以上のインターコネクト層の各々は、透明な導体材料を含む、請求項3に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記中間領域は、インジウムスズ酸化物(ITO)からなるインターコネクト層を含む、請求項3~4のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- ITOの前記層は、10nm~60nmの厚さを有する、請求項5に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記n型領域は、無機n型材料を含むn型層を含む、請求項1~6のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記無機n型材料が、:
チタン、スズ、亜鉛、ニオブ、タンタル、タングステン、インジウム、ガリウム、ネオジム、パラジウム、カドミウムの酸化物、又は前記金属の2以上の混合物の酸化物;
カドミウム、スズ、銅、亜鉛の硫化物又は前記金属の2以上の混合物の硫化物;
カドミウム、亜鉛、インジウム、ガリウムのセレン化物又は前記金属の2以上の混合物のセレン化物;及び
カドミウム、亜鉛、カドミウムもしくはスズのテルル化物、又は前記金属の2以上の混合物のテルル化物;
のいずれかから選択される、請求項7に記載のマルチ接合光起電力デバイス。 - 前記n型領域がTiO2を含むn型層を含む、請求項7又は8に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記n型領域が有機n型材料を含むn型層を含む、請求項1~6のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記有機n型材料が、フラーレンもしくはフラーレン誘導体、ペリレンもしくはその誘導体、又はポリ{[N,N0-ビス(2-オクチルドデシル)-ナフタレン-1,4,5,8-ビス(ジカルボキシイミド)-2,6-ジイル]-alt-5,50-(2,20-ビチオフェン)}(P(NDI20D-T2))のいずれかから選択される、請求項10に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記p型領域が無機p型材料を含むp型層を含む、請求項1~11のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記無機p型材料は、:
ニッケル、バナジウム、銅又はモリブデンの酸化物;及び
CuI、CuBr、CuSCN、Cu2O、CuO又はCIS;
のいずれかから選択される、請求項12に記載のマルチ接合光起電力デバイス。 - 前記p型領域が有機p型材料を含むp型層を含む、請求項1~11のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記有機p型材料が、スピロ-MeOTAD、P3HT、PCPDTBT、PVK、PEDOT-TMA、PEDOT:PSSのいずれかから選択される、請求項14に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記n型領域が前記第2のサブセルに隣接している、請求項1~2のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 請求項1~16のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイスであって、且つ、第1の電極及び第2の電極をさらに含み、及び
前記第1のサブセル及び前記第2のサブセルは、前記第1の電極と前記第2の電極との間に配置され、前記第1のサブセルは、前記第1の電極と接している、マルチ接合光起電力デバイス。 - 前記第1の電極が前記第1のサブセルの前記p型領域に接している、請求項17に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記第1の電極が透明又は半透明の導電性材料を含む、請求項17又は18に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記第1の電極がインジウムスズ酸化物(ITO)の層からなる、請求項17~19のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記第1のサブセルの前記光活性領域は、1.50eV~1.75eVのバンドギャップを有するペロブスカイト材料の層を含む、請求項1~20のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記ペロブスカイト材料がFAxCs1-xPb(I y Br 1-y ) 3 であり、
ここで、FAはホルムアミジニウムカチオン(HC(NH 2 ) 2 + )であり、
ここで、0<x<1及び0<y≦1である、
請求項1に記載のマルチ接合光起電力デバイス。 - 前記第2のサブセルは2面サブセルを含み、且つ、当該デバイスは、前記第2のサブセルの下に配置された第3のサブセルをさらに含み、前記第3のサブセルは、ペロブスカイト材料の層を含む光活性領域を含む、請求項1~22のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記第3のサブセルの前記光活性領域は、前記第1のサブセルの前記光活性領域の前記ペロブスカイト材料と同じか又は異なる、のいずれかであるペロブスカイト材料の層を含む、請求項23に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 請求項23~24のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイスであって、且つ、前記第3のサブセルと前記第2のサブセルとの間に配置され、及び前記第3のサブセルと前記第2のサブセルとを接続するさらなる中間領域をさらに含み、前記さらなる中間領域は、1以上のさらなるインターコネクト層を含む、マルチ接合光起電力デバイス。
- 前記1以上のさらなるインターコネクト層の各々は、透明な導体材料からなる、請求項25に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
- 前記中間領域は、インジウムスズ酸化物(ITO)からなるさらなるインターコネクト層を含む、請求項25~26のいずれか一項に記載のマルチ接合光起電力デバイス。
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