BR112017026718B1 - Dispositivo fotovoltaico de junção múltipla - Google Patents
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Abstract
dispositivo fotovoltaico de junção múltipla. é provido um dispositivo fotovoltaico multijunção que compreende uma primeira subcélula disposta sobre uma segunda subcélula, a primeira subcélula compreendendo uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita e a segunda subcélula compreende uma heterojunção de silício (shj).
Description
[001] A presente invenção se refere a um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado que produz um ganho de rede na eficiência de conversão de energia sobre a eficiência da subcélula de silício inferior em uma disposição de junção única.
[002] Durante os últimos quarenta anos ou mais houve uma concretização crescente da necessidade de substituir combustíveis fósseis por fontes de energia sustentável mais seguras. A nova fonte de energia também deve ter baixo impacto ambiental, ser altamente eficiente e ser fácil de usar e rentável de produzir. Para esta finalidade, a energia solar é vista como uma das tecnologias mais promissoras, entretanto, o alto custo de fabricação dos dispositivos que capturam a energia solar, inclusive os custos elevados de material, tem impedido historicamente seu uso generalizado.
[003] Todo sólido possui sua própria estrutura de banda de energia característica, que determina uma ampla gama de características elétricas. Os elétrons são capazes de transitar de uma banda de energia para outra, mas cada transição exige uma energia mínima específica e a quantidade de energia necessária será diferente para diferentes materiais. Os elétrons obtêm a energia necessária para a transição ao absorver tanto um fônon (calor) quanto um fóton (luz). O termo “banda proibida” se refere à faixa de diferença energética em um sólido onde nenhum estado de elétron pode existir, e geralmente significa a diferença energética (em elétron-volts) entre a parte superior da camada de valência e a parte inferior da banda de condução. A eficiência de um material usado em um dispositivo fotovoltaico, como uma célula solar, em condições de luz solar normal é uma função da banda proibida para aquele material. Caso a banda proibida seja muito alta, a maior parte dos fótons da luz do dia não pode ser absorvida; caso seja muito baixa, então a maior parte dos fótons possui muito mais energia que o necessário para excitar os elétrons entre a banda proibida e o restante será desperdiçado. O limite de Shockley-Queisser se refere à quantidade teórica máxima de energia elétrica que pode ser extraída por fóton da luz de entrada e é aproximadamente 1,34 eV. O foco de grande parte do trabalho recente nos dispositivos fotovoltaicos tem sido buscar materiais que possuem uma banda proibida mais próxima possível deste máximo.
[004] Uma classe de materiais fotovoltaicos que atraiu interesse significativo tem sido as perovskitas. Os materiais deste tipo formam uma estrutura de cristal ABX3, que descobriu-se mostrar uma banda proibida favorável, um alto coeficiente de absorção e comprimentos de difusão longos, tornando estes compostos ideais como um absorvente nos dispositivos fotovoltaicos. Os exemplos iniciais do uso de materiais de perovskitas na aplicação fotovoltaica são relatados por Kojima, A. et al. (2009) Organometal Haleto Perovskites as Visible-Light Sensitizers for Photovoltaic Cells. Journal of the American Chemical Society, 131(17), pp. 6050-1, no qual estas perovskitas de haleto de metal orgânico- inorgânico híbridas foram usadas como o sensibilizador em células fotoeletroquímicas baseadas em eletrólito líquido. Kojima et al relataram que a eficiência de conversão de energia solar mais elevada obtida (ou eficiência de conversão de energia de potência, PCE) foi de 3,8%, embora neste sistema os absorventes de perovskita tenham se deteriorado rapidamente e as células reduziram em desempenho após apenas 10 minutos.
[005] Subsequentemente, Lee, M.M. et al, (2012) Efficient hybrid solar cells based on meso-superestrutured organometal halide perovskites. Science (New York, N.Y.), 338(6107), pp.643-7 relataram uma “célula solar meso- superestruturada”, na qual o eletrólito líquido foi substituído por um condutor de orifício em estado sólido (ou material de transporte de orifício, HTM), espiro-MeOTAD. Lee et al relataram um aumento significativo na eficiência de conversão obtida, também atingindo estabilidade celular muito melhorada como resultado de evitar o uso de um solvente líquido. Nos exemplos descritos, as nanopartículas de perovskita CH3NH3PbI3 assumem o papel do sensibilizador dentro da célula fotovoltaica, injetando elétrons em uma armação mesoscópica TiO2 e os orifícios em HTM de estado sólido. Tanto TiO2 quanto HTM agem como contatos seletivos através dos quais os portadores de carga produzida pela fotoexcitação das nanopartículas de perovskita são extraídos.
[006] O trabalho adicional descrito em WO2013/171517 revelou como usar as perovskitas de ânion misto como sensibilizador/absorvente em dispositivos fotovoltaicos, em vez de perovskitas de ânion único, que resulta em dispositivos fotovoltaicos mais estáveis e altamente eficientes. Em particular, este documento revela que a estabilidade superior das perovskitas de ânion misto é destacada pelo achado de que os dispositivos exibem branqueamento negligenciável de cores durante o processo de fabricação do dispositivo, enquanto também exibe eficiência de conversão de energia solar total de mais de 10%. Em comparação, as perovskitas de ânion único equivalentes são relativamente instáveis, com branqueamento ocorrendo rapidamente ao fabricar películas a partir de perovskitas de haleto único em condições de ambiente.
[007] Mais recentemente, WO2014/045021 descreveu os dispositivos fotovoltaicos heterojunção planar (PHJ) que compreendem uma película fina de um absorvente de perovskita fotoativa disposta entre as camadas de tipo n (transporte de elétron) e tipo p (transporte de orifício). Inesperadamente, descobriu-se que boas eficiências do dispositivo poderiam ser obtidas usando uma película fina compacta (ou seja, sem porosidade eficaz/aberta) da perovskita fotoativa, em oposição à exigência de um compósito mesoporoso, demonstrando que os absorventes de perovskita podem funcionar em eficiências elevadas em arquiteturas de dispositivo simples.
[008] Recentemente, algumas pesquisas sobre a aplicação de perovskitas em dispositivos fotovoltaicos focou no potencial destes materiais em aumentar o desempenho das células solares baseadas em silício convencional ao combiná- las com uma célula baseada em perovskita em uma disposição paralela/multijunção. Quanto a este respeito, um dispositivo fotovoltaico multijunção compreende diversas subcélulas separadas (ou seja, cada uma com sua própria região fotoativa) que são “empilhadas” sobre a parte superior de cada uma e que juntas convertem mais do espectro solar em eletricidade, aumentando assim a eficiência geral do dispositivo. Para tanto, cada região fotoativa de cada subcélula é selecionada de modo que a banda proibida da região fotoativa garanta que absorverá eficientemente os fótons de um segmento específico do espectro solar. Isto possui duas vantagens importantes sobre os dispositivos fotovoltaicos de junção única convencional. Primeiramente, a combinação de diversas regiões fotoativas/subcélulas com diferentes bandas proibidas garante que uma gama maior de fótons incidentes possa ser absorvida por um dispositivo multijunção, e em segundo lugar, cada região fotoativa/subcélula será mais eficaz na extração de energia dos fótons dentro da parte relevante do espectro. Em particular, a menor banda proibida de um dispositivo fotovoltaico multijunção será menor do que aquele de um dispositivo de junção única típico, de modo que um dispositivo multijunção será capaz de absorver os fótons que possuem menos energia do que aqueles que podem ser absorvidos por um dispositivo de junção única. Além disso, para aqueles fótons que seriam absorvidos tanto por um dispositivo multijunção quanto por um dispositivo de junção única, o dispositivo multijunção absorverá mais eficientemente aqueles fótons tendo bandas proibidas mais próximas à energia do fóton reduz as perdas termalização.
[009] Em um dispositivo multijunção, a região fotoativa/subcélula superior na pilha possui a mais elevada banda proibida, com a banda proibida das regiões fotoativas/subcélulas inferior reduzindo em direção à parte inferior do dispositivo. Esta disposição maximiza a extração de energia de fóton conforme a região fotoativa/subcélula superior absorve os fótons de energia mais elevada, enquanto permite a transmissão de fótons com menos energia. Cada região fotoativa/subcélula subsequente então extrai energia dos fótons mais próximos para sua banda proibida, minimizando assim as perdas de termalização. A região fotoativa/subcélula inferior então absorve todos os fótons restantes com energia acima de sua banda proibida. Portanto, ao projetar as células multijunção é importante escolher subcélulas cujas regiões fotoativas tenham as bandas proibidas corretas a fim de otimizar a coleta do espectro solar. Quanto a isto, para um dispositivo fotovoltaico paralelo que compreende duas regiões fotoativas/subcélulas, uma região fotoativa/subcélula superior e uma região fotoativa/subcélula inferior, foi mostrado que a região fotoativa/subcélula inferior deve ter, de forma ideal, uma banda proibida de aproximadamente 1.1 eV, enquanto a região fotoativa/subcélula superior deve ter, de forma ideal, uma banda proibida de aproximadamente 1,7 eV (Coutts, T.J., Emery, K. a. & Scott Ward, J., 2002. Modeled performance of policrystalline thin-film tandem solar cells. Progress in Photovoltaics: Research and Applications, 10(3), pp.195-203).
[010] Consequentemente, houve interesse em desenvolver células solares de perovskita orgânica-inorgânica híbrida para o uso em dispositivos fotovoltaicos paralelos, dado que a banda proibida destes materiais de perovskitas pode ser atenuada de aproximadamente 1,5 eV para acima de 2 eV ao variar a composição de haleto de perovskitas de haleto organometal (Noh, J.H. et al., 2013. Chemical Management for Colourful, Efficient, and Stable Inorganic-Organic Hybrid Nanoestrutured Solar Cells. Nano letters, 2, pp.28-31). Em particular, ao variar a composição de haleto, é possível regular a banda proibida de uma perovskita de haleto organometal para aproximadamente 1,7 eV, de modo que seja então ideal para uso como a subcélula superior em uma estrutura paralela quando combinada com uma subcélula inferior de silício cristalino que possui uma banda proibida de aproximadamente 1,12 eV.
[011] Quanto a isto, Schneider, B.W. et al (Schneider, B.W. et al., 2014. Pyramidal surface textures for light trapping and antireflection in perovskite-on-silicon tandem solar cells. Optics Express, 22(S6), p.A1422) relataram sobre a modelagem de uma célula paralela de perovskita em silício, na qual a célula modelada possui, estrutura empilhada mecanicamente de 4 terminais. Loper, P. et al (Loper, P. et al., 2015. Organic-inorganic halide perovskite/crystalline silicon four-terminal tandem solar cells. Physical chemistry chemical physics: PCCP, 17, p.1619) relataram sobre a implementação de uma célula paralela de quatro terminais que consiste de uma subcélula superior de triiodeto de metilamônio de chumbo (CH3NH3PbI3) (ou seja, perovskita de haleto organometal) empilhada mecanicamente sobre uma subcélula inferior de heterojunção de silício cristalino. Similaramente, Bailie, C. et al. (Bailie, C. et al., 2015. Semi-transparent perovskite solar cells for tandems with silicon and CIGS. Energy Environ. Sci., pp.1-28) relataram sobre a célula solar paralela empilhada mecanicamente que consiste de uma subcélula superior de triiodeto de metilamônio de chumbo (CH3NH3PbI3) sobre uma subcélula de cobre-índio-gálio disselenieto (CIGS) ou subcélula inferior de silício multicristalino de baixa qualidade. Filipic, M. et al. (Filipic, M. et al., 2015. CH3NH3PbI3 perovskite/silicon tandem solar cells: characterization based optical simulations. Optics Express, 23(7), pp.480-484) relataram sobre a simulação de dispositivos paralelos empilhados mecanicamente (quatro terminais) e monoliticamente integrados (dois terminais) que consistem de uma subcélula superior de triiodeto de metilamônio de chumbo (CH3NH3PbI3) em uma subcélula inferior de silício cristalino. Mailoa, J.P. et al. (Mailoa, J.P. et al., 2015. A 2-terminal perovskite/silicon multi-junction solar cell enabled by a silicon tunnel junction. Applied Physics Letters, 106(12), p.121105) então relataram sobre a fabricação de uma célula solar paralela monolítica que consiste de uma subcélula superior de triiodeto de metilamônio de chumbo (CH3NH3PbI3) e uma subcélula inferior de silício cristalino.
[012] Em um dispositivo fotovoltaico multijunção mecanicamente empilhado, as subcélulas individuais são empilhadas sobre a parte superior de cada uma e são providas com seus próprios contatos elétricos separados, de modo que as subcélulas individuais sejam conectadas em paralelo e não exijam correspondência de corrente. Isto contrasta com um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado, no qual as subcélulas individuais são conectadas eletricamente em série entre um par único de terminais, o que resulta na necessidade de uma camada de recombinação ou uma junção de túnel e correspondência de corrente entre as subcélulas adjacentes. Enquanto um dispositivo fotovoltaico multijunção mecanicamente empilhado não exige correspondência de corrente entre as subcélulas, tamanho adicional e o custo dos contatos e substratos adicionais, e um limite de eficiência prática menor, torna as estruturas mecanicamente empilhadas menos favoráveis que as estruturas monoliticamente integradas.
[013] Até o momento, o único exemplo de trabalho de um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado produziu uma perda de rede em eficiência de conversão de energia quando comparada à eficiência da subcélula de silício inferior em uma disposição de junção única. Quanto a isto, Mailoa, J.P. et al relataram um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício de 2 terminais, no qual a eficiência da célula de silício de junção única é de 13,8%, enquanto a melhor eficiência relatada para o dispositivo multijunção de 2 terminais é de 13,7%.
[014] Os inventores desenvolveram um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado que produz um ganho de rede na eficiência de conversão de energia sobre a eficiência da subcélula de silício inferior em uma disposição de junção única.
[015] De acordo com um primeiro aspecto, é provido um dispositivo fotovoltaico multijunção que compreende:
[016] uma primeira subcélula disposta sobre uma segunda subcélula,
[017] em que a primeira subcélula compreende uma região tipo n que compreende pelo menos uma camada tipo n, uma região tipo p que compreende pelo menos uma camada tipo p, e uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita sem porosidade aberta, que é disposta entre a região tipo n e a região tipo p e que forma uma heterojunção planar com uma ou ambas as regiões tipo n e a região tipo p;
[018] em que o material de perovskita é de fórmula geral (IA):
[019] em que A é um cátion de formamidínio (FA), A’ é um cátion de césio (Cs+), B é Pb2+, X é iodeto e X’ é brometo, e em que 0 < x < 1 e 0 < y < 1; e
[020] em que a segunda subcélula compreende uma heterojunção de silício (SHJ).
[021] Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ser texturizada com um perfil de superfície tendo uma média de aspereza (Ra) de menos de 500 nm.
[022] A superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula possui preferencialmente possui uma média de aspereza (Ra) entre 50 e 450 nm. Em uma realização preferida, a superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula possui uma média de aspereza (Ra) entre 100 e 400 nm, e mais preferencialmente possui uma média de aspereza (Ra) de 200 nm a 400 nm.
[023] A superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ter uma aspereza quadrada média de raiz (Rrms) menor ou igual a 50 nm. A superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ser uma aspereza de pico a pico (Rt) de 100 nm a 400 nm, e preferencialmente de aproximadamente 250 nm. A superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ter um espaçamento médio entre os picos (Sm) de 10 µm a 50 µm, e preferencialmente de aproximadamente 25 µm.
[024] Opcionalmente, a superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula possui um perfil ondulante.
[025] A camada de material de perovskita é preferencialmente disposta como uma camada substancialmente contínua e isolante sobre uma superfície que se adapta à superfície adjacente da segunda subcélula.
[026] O dispositivo pode compreender ainda uma região intermediária disposta entre e que conecta a primeira subcélula e a segunda subcélula, em que a região intermediária compreende uma ou mais camadas de interconexão. Cada uma da uma ou mais camadas de interconexão compreende preferencialmente um material condutor transparente. Cada uma da uma ou mais camadas de interconexão possui preferencialmente uma transmissão média para luz infravermelha próxima e infravermelha de pelo menos 90% e uma resistência superficial (Rs) igual ou menor que 200 ohms por quadrado (Q/sq). A região intermediária pode compreender uma camada de interconexão que consiste de óxido de índio e estanho (ITO), e preferencialmente a camada de ITO possui uma espessura de 10 nm a 60 nm.
[027] A região fotoativa da primeira subcélula pode compreender uma camada do material de perovskita sem porosidade aberta. A região fotoativa da primeira subcélula pode compreender ainda uma região tipo n que compreende pelo menos uma camada tipo n, e uma região tipo p que compreende pelo menos uma camada tipo p; em que a camada do material de perovskita é disposta entre a região tipo n e a região tipo p. A camada de material de perovskita pode então formar uma heterojunção planar com uma ou ambas a região tipo n e a região tipo p.
[028] A região tipo n pode compreender uma camada tipo n que compreende um material tipo n inorgânico. O material tipo n inorgânico pode ser selecionado dentre qualquer um de: um óxido de titânio, estanho, zinco, nióbio, tântalo, tungstênio, índio, gálio, neodímio, paládio, cádmio ou um óxido de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; um sulfeto de cádmio, estanho, cobre, zinco ou um sulfeto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; um selenieto de cádmio, zinco, índio, gálio ou um selenieto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; e um telureto de cádmio, zinco, cádmio ou estanho, ou um telureto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais. A região tipo n pode compreender uma camada tipo n que compreende TiO2, e preferencialmente a camada tipo n é então uma camada compacta de TiO2.
[029] A região tipo n pode compreender uma camada tipo n que compreende um material tipo n orgânico. O material tipo n orgânico pode ser selecionado dentre qualquer um de um fulereno ou um derivado de fulereno, um perileno ou um derivado deste, ou poli{ [N,N0-bis(2-octildodecil)-naftaleno-1,4,5,8- bis(dicarboximida)-2,6-diil]-alt-5,50-(2,20-bitiofeno)} (P(NDI2OD-T2)).
[030] A região tipo n pode compreender uma camada tipo n que possui uma espessura de 20 nm a 40 nm, e mais preferencialmente 30 nm. Opcionalmente, a região tipo n consiste de uma camada tipo n que possui uma espessura de 20 nm a 40 nm, e mais preferencialmente 30 nm.
[031] A região tipo p pode compreender uma camada tipo p que compreende um material tipo p inorgânico. O material tipo p inorgânico pode ser selecionado dentre qualquer um de: um óxido de níquel, vanádio, cobre ou molibdênio; e CuI, CuBr, CuSCN, Cu2O, CuO ou CIS.
[032] A região tipo p pode compreender uma camada tipo p que compreende um material tipo p orgânico. O material tipo p orgânico pode ser selecionado dentre qualquer um de espiro-MeOTAD, P3HT, PCPDTBT, PVK, PEDOT-TMA, PEDOT:PSS, e preferencialmente a região tipo p consiste de uma camada tipo p que compreende espiro-MeOTAD.
[033] A região tipo p pode compreender uma camada tipo p que possui uma espessura de 200 nm a 300 nm, e mais preferencialmente 250 nm. Opcionalmente, a região tipo p consiste de uma camada tipo p que possui uma espessura de 200 nm a 300 nm, e mais preferencialmente 250 nm.
[034] A região tipo n pode ser adjacente à segunda subcélula.
[035] O dispositivo pode compreender ainda um primeiro eletrodo e um segundo eletrodo; e em que a primeira subcélula e a segunda subcélula são dispostas entre o primeiro e o segundo eletrodos com a primeira subcélula em contato com o primeiro eletrodo. O primeiro eletrodo pode estar em contato com a região tipo p da primeira subcélula.
[036] O primeiro eletrodo pode compreender um material eletricamente condutor transparente ou semitransparente. O primeiro eletrodo pode consistir de material que possui uma resistência superficial (Rs) igual ou menor que 50 ohms por quadrado (Q/sq) e uma transmissão média para luz visível e infravermelha superior a 90%, e preferencialmente possui uma transmissão média para luz visível e infravermelha de pelo menos 95%. O primeiro eletrodo pode consistir de uma camada de óxido de índio e estanho (ITO), e preferencialmente a camada de ITO possui uma espessura de 100 nm a 200 nm, e mais preferencialmente de 150 nm.
[037] A região fotoativa da primeira subcélula pode compreender uma camada de material de perovskita que possui uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV.
[038] A segunda subcélula pode compreender uma subcélula bifacial, e o dispositivo então compreende ainda uma terceira subcélula disposta abaixo da segunda subcélula, a terceira subcélula compreendendo uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita. A região fotoativa da terceira subcélula pode compreender uma camada de material de perovskita que é tanto igual quanto diferente do material de perovskita da região fotoativa da primeira subcélula. A primeira subcélula pode ter uma estrutura regular e a terceira subcélula pode então ter uma estrutura invertida.
[039] Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à terceira subcélula pode ter uma aspereza quadrada média de raiz (Rrms) menor ou igual a 50 nm. Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à terceira subcélula pode ter uma aspereza de pico a pico (Rt) de 100 nm a 400 nm, e preferencialmente de 250 nm. Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à terceira subcélula pode ter um espaçamento médio entre os picos (Sm) de 10 µm a 50 µm, e preferencialmente de 25 µm. Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à terceira subcélula pode ter um perfil ondulante. A camada de material de perovskita da terceira subcélula pode então ser disposta como uma camada substancialmente contínua e isolante sobre uma superfície que se adapta à superfície adjacente da segunda subcélula.
[040] O dispositivo pode compreender ainda uma região intermediária adicional disposta entre e que conecta a terceira subcélula e a segunda subcélula, em que a região intermediária adicional compreende uma ou mais camadas de interconexão adicionais. Cada uma da uma ou mais camadas de interconexão adicionais consistem preferencialmente de um material condutor transparente. Cada uma da uma ou mais camadas de interconexão adicionais podem ter uma transmissão média para a luz infravermelha próxima e infravermelha de pelo menos 90% e uma resistência superficial (Rs) igual ou inferior a 200 ohms por quadrado (Q/sq). A região intermediária pode compreender uma camada de interconexão adicional que consiste de óxido de índio e estanho (ITO), e preferencialmente a camada de ITO possui uma espessura de 10 nm a 60 nm.
[041] A região fotoativa da terceira subcélula pode compreender ainda uma região tipo n que compreende pelo menos uma camada tipo n; uma região tipo p que compreende pelo menos uma camada tipo p; e em que a camada do material de perovskita é disposta entre a região tipo n e a região tipo p. A região tipo p da terceira subcélula pode ser adjacente à segunda subcélula.
[042] A terceira subcélula pode ser disposta entre o primeiro e segundo eletrodos com a terceira subcélula em contato com o segundo eletrodo. O segundo eletrodo pode então estar em contato com a região tipo n da região fotoativa da terceira subcélula.
[043] O segundo eletrodo pode compreender um material eletricamente condutor transparente ou semitransparente. O segundo eletrodo pode consistir de material que possui uma resistência superficial (Rs) igual ou menor que 50 ohms por quadrado (Q/sq) e uma transmissão média para luz visível e infravermelha maior que 90%, e preferencialmente possui uma transmissão média para luz visível e infravermelha de pelo menos 95%. O segundo eletrodo pode consistir de uma camada de óxido de índio e estanho (ITO), e preferencialmente a camada de ITO possui uma espessura de 100 nm a 200 nm, e mais preferencialmente de 150 nm.
[044] A região fotoativa da terceira subcélula pode compreender uma camada de material de perovskita que possui uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e é preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV.
[045] Também é provido um dispositivo fotovoltaico que compreende uma região fotoativa compreendendo uma camada de material de transporte de carga orgânica; e uma camada de um material de óxido condutor transparente (TCO) que foi depositada sobre a camada de um material de transporte de carga orgânica. A camada de material de TCO possui uma resistência superficial (Rs) igual ou menor que 50 ohms por quadrado (Q/sq) e uma transmissão média para luz visível e infravermelha maior que 90%, e que preferencialmente possui uma transmissão média para luz visível e infravermelha de pelo menos 95%. A camada de material de TCO pode ter uma estrutura amorfa.
[046] A região fotoativa pode compreender um material de perovskita fotoativa, e a camada de material de transporte de carga orgânica pode então ser disposta acima do material de perovskita fotoativa. O material de transporte de carga orgânica pode ser qualquer um dentre um material tipo n e um material tipo p.
[047] De acordo com um terceiro aspecto, é provido um método de produção de um dispositivo fotovoltaico. O método compreende o depósito de uma camada de material de transporte de carga orgânica; e depósito de uma camada de material de condução transparente (TCO) para o material de transporte de carga orgânica usando um processo de pulverização catódica de plasma remoto.
[048] Um plasma direcionado a um alvo de pulverização catódica pelo processo de pulverização catódica de plasma remoto pode ter uma densidade de 1011íons. Cm-3 a 5 x 1013íons. cm-3. Os íons no plasma podem ter uma energia de 30 eV a 50 eV. A etapa de depósito da camada de TCO pode ser realizada em uma temperatura abaixo 100 oC. O método não compreende uma etapa na qual a camada depositada de TCO é temperada em temperaturas de 200 oC ou mais.
[049] O dispositivo fotovoltaico pode compreender uma região fotoativa que compreende a camada de material de transporte de carga orgânica e uma camada de material de perovskita fotoativa, e a etapa de depósito de uma camada de material de transporte de carga orgânica pode então compreender o depósito da camada de material de transporte de carga orgânica para a camada de material de perovskita fotoativa.
[050] Além disso, é provido um dispositivo fotovoltaico multijunção que compreende uma primeira subcélula disposta sobre uma segunda subcélula, a primeira subcélula compreendendo uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita; em que uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula possui uma aspereza quadrada média de raiz (Rrms) menor ou igual a 50 nm.
[051] Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ter uma aspereza de pico a pico (Rt) de 100 nm a 400 nm, e preferencialmente de aproximadamente 250 nm. Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ter um espaçamento médio entre picos (Sm) de 10 µm a 50 µm, e preferencialmente de aproximadamente 25 µm. Uma superfície da segunda subcélula que é adjacente à primeira subcélula pode ter um perfil ondulante. A camada de material de perovskita pode ser disposta como uma camada substancialmente contínua e isolante sobre uma superfície que se adapta à superfície adjacente da segunda subcélula.
[052] A presente invenção agora será mais particularmente descrita por meio de exemplo apenas em referência aos desenhos anexos, nos quais:
[053] A Figura 1 ilustra esquematicamente um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado que compreende uma subcélula superior baseada em perovskita e uma subcélula inferior de heterojunção de silício (SHJ);
[054] A Figura 2 ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula de heterojunção de silício (SHJ);
[055] A Figura 3a ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita que possui uma arquitetura celular absorvente extremamente fina (ETA);
[056] A Figura 3b ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita que possui uma arquitetura de célula solar meso-superstruturada (MSSC);
[057] A Figura 3c ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita que possui uma arquitetura do dispositivo de heterojunção planar;
[058] A Figura 3d ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita, na qual a perovskita forma uma heterojunção volumosa com um material de armação porosa semicondutora;
[059] A Figura 3e ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita sem HTM, na qual a perovskita forma uma heterojunção volumosa com um material de armação porosa semicondutora;
[060] A Figura 3f ilustra esquematicamente um exemplo de uma subcélula baseada em perovskita, na qual a perovskita forma uma heterojunção volumosa com um material de armação porosa isolante;
[061] A Figura 4 ilustra esquematicamente um exemplo do dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado da Figura 1;
[062] A Figura 5 ilustra esquematicamente um exemplo do perfil de superfície da segunda subcélula de um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado;
[063] A Figura 6 ilustra esquematicamente um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado bifacial;
[064] A Figura 7 ilustra esquematicamente um exemplo do dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado bifacial da Figura 6;
[065] As Figuras 8 e 9 mostram as curvas I a V e as características calculadas do dispositivo para amostras de uma subcélula de heterojunção de silício (SHJ) cristalino tipo n; e
[066] As Figuras 10 e 11 mostram as curvas I a V e as características calculadas do dispositivo para dispositivos multijunção que compreende uma subcélula baseada em perovskita monoliticamente integrada para uma subcélula de heterojunção de silício (SHJ) cristalina tipo n.
[067] O termo “fotoativo”, como aqui usado, refere-se a uma região, camada ou material que é capaz de responder à luz fotoeletricamente. Uma região fotoativa, camada ou material é, portanto, capaz de absorver a energia transportada por fótons em luz, que então resulta na geração de eletricidade (por exemplo, ao gerar pares de elétron- orifício ou excítons).
[068] O termo “perovskita”, como aqui usado, refere-se a um material com uma estrutura de cristal tridimensional relacionada àquela de CaTiO3 ou um material que compreende uma camada de material, cuja camada possui uma estrutura relacionada àquela de CaTiO3. A estrutura de CaTiO3 pode ser representada pela fórmula ABX3, em que A e B são cátions de diferentes tamanhos e X é um ânion. Na célula unitária, os cátions A estão em (0,0,0), os cátions B estão em (1/2, 1/2, 1/2) e os ânions X estão em (1/2, 1/2, 0). O cátion A geralmente é maior que o cátion B. O perito reconhecerá que quando A, B e X são variados, os diferentes tamanhos de íon podem fazer com que a estrutura do material de perovskita se distorça para fora da estrutura adotada por CaTiO3 para uma estrutura distorcida por simetria menor. A simetria também será menor se o material compreender uma camada que possui uma estrutura relacionada àquela de CaTiO3. Os materiais que compreendem uma camada de material de perovskita são bem conhecidos. Por exemplo, a estrutura de materiais que adotam a estrutura tipo K2NiF4 compreende uma camada de material de perovskita. O perito reconhecerá que um material de perovskita pode ser representado pela fórmula [A] [B] [X]3, em que [A] é pelo menos um cátion, [B] é pelo menos um cátion e [X] é pelo menos um ânion. Quando a perovskita compreende mais de um cátion A, os diferentes cátions A podem ser distribuídos sobre os locais A em uma forma ordenada ou desordenada. Quando a perovskita compreende mais de um cátion B, os diferentes cátions B podem ser distribuídos sobre os locais B em uma forma ordenada ou desordenada. Quando a perovskita compreende mais de um ânion X, os diferentes ânions X podem ser distribuídos sobre os locais X em uma forma ordenada ou desordenada. A simetria de uma perovskita que compreende mais de um cátion A, mais de um cátion B ou mais de um cátion X, geralmente será menor que aquela de CaTiO3.
[069] Conforme mencionado no parágrafo anterior, o termo “perovskita”, como aqui usado, refere-se a (a) um material com uma estrutura de cristal tridimensional relacionada àquela de CaTiO3 ou (b) um material que compreende uma camada de material, em que a camada possui uma estrutura relacionada àquela de CaTiO3. Embora ambas estas categorias de perovskita possam ser usadas nos dispositivos de acordo com a invenção, é preferível em algumas circunstâncias usar uma perovskita da primeira categoria, (a), ou seja, uma perovskita que possui uma estrutura de cristal tridimensional (3D). Estas perovskitas compreendem normalmente uma rede 3D de células unitárias de perovskita sem qualquer separação entre as camadas. As perovskitas da segunda categoria, (b), por outro lado, incluem perovskitas que possuem uma estrutura em camadas bidimensional (2D). As perovskitas que possuem uma estrutura em camadas 2D podem compreender camadas de células unitárias de perovskita que são separadas pelas moléculas (intercaladas); um exemplo de uma perovskita em camada 2D é [2-(1-ciclohexenil)etilamônio]2PbBr4. As perovskitas em camadas 2D tendem a ter energias de ligação altas, que favorecem a geração de pares de elétron-orifício ligados (excítons), em vez de transportadores de carga livre, em fotoexcitação. Os pares de elétron-orifício ligados podem não ser suficientemente móveis para atingir o contato tipo p ou tipo n onde eles podem transferir (ionisar) e gerar carga livre. Consequentemente, a fim de gerar carga livre, a energia de ligação a excíton deve ser superada, o que representa um custo energético para o processo de geração de carga e resulta em uma tensão menor na célula fotovoltaica e uma eficiência menor. Em contraste, as perovskitas que possuem uma estrutura de cristal 3D tende a ter energias de ligação a excíton muito menores (na ordem de energia térmica) e, portanto, podem gerar transportadores livres que seguem diretamente a fotoexcitação. De forma adequada, o semicondutor de perovskita empregado nos dispositivos e processos da invenção é preferencialmente uma perovskita da primeira categoria, (a), ou seja, uma perovskita que possui uma estrutura de cristal tridimensional. Isto é particularmente preferível quando o dispositivo optoeletrônico é um dispositivo fotovoltaico.
[070] O material de perovskita empregado na presente invenção é aquele que é capaz de absorver luz e, portanto, gerar transportadores de carga livre. Assim, a perovskita empregada é um material de perovskita que absorve luz. No entanto, o perito reconhecerá que o material de perovskita também poderia ser um material de perovskita que é capaz de emitir luz, ao aceitar carga, ambos elétrons e orifícios, que subsequentemente recombinam e emitem luz. Assim, a perovskita empregada pode ser uma perovskita que emite luz.
[071] Como o perito reconhecerá, o material de perovskita empregado na presente invenção pode ser uma perovskita que atua como um semicondutor que transporta elétron tipo n quando fotodopado. Alternativamente, pode ser uma perovskita que atua como um semicondutor que transporta orifício tipo pquando fotodopado. Assim, a perovskita pode ser um tipo n ou tipo p, ou pode ser um semicondutor intrínseco. Em realizações preferidas, a perovskita empregada é aquela que atua como um semicondutor que transporta elétron tipo n quando fotodopado. O material de perovskita pode apresentar um transporte de carga ambipolar e, portanto, atua como semicondutor tipo n e tipo p. Em particular, a perovskita pode atuar como semicondutor tipo n e tipo p, dependendo do tipo de junção formada entre a perovskita e um material adjacente.
[072] Normalmente, o semicondutor de perovskita usado na presente invenção é um material fotossensibilizante, ou seja, um material que é capaz de realizar a fotogeração e o transporte de carga.
[073] O termo “ânion misto”, como aqui usado, refere-se a um composto que compreende pelo menos dois ânions diferentes. O termo “haleto” se refere a um ânion de um elemento selecionado do Grupo 17 da Tabela Periódica dos Elementos, ou seja, de um halogênio. Normalmente, o ânion de haleto se refere a um ânion fluoreto, um ânion cloreto, um ânion brometo, um ânion iodeto ou um ânion astatida.
[074] O termo “perovskita de haleto de metal”, como aqui usado, refere-se a uma perovskita, cuja fórmula contém pelo menos um cátion de metal e pelo menos um ânion haleto. O termo “perovskita de haleto organometal”, como aqui usado, refere-se a uma perovskita de haleto de metal, cuja fórmula contém pelo menos cátion orgânico.
[075] O termo “material orgânico” assume seu significado normal na técnica. Normalmente, um material orgânico se refere a um material que compreende um ou mais compostos que compreendem um átomo de carbono. Como o perito o compreenderia, um composto orgânico pode compreender um átomo de carbono ligado covalentemente a outro átomo de carbono, ou a um átomo de hidrogênio, ou a um átomo de halogênio, ou a um átomo de calcogênio (por exemplo, um átomo de oxigênio, um átomo de enxofre, um átomo de selênio ou um átomo de telúrio). O perito compreenderá que o termo “composto orgânico” normalmente não inclui compostos predominantemente iônicos, como carbonetos, por exemplo.
[076] O termo “cátion orgânico” se refere a um cátion que compreende carbono. O cátion pode compreender elementos adicionais, por exemplo, o cátion pode compreender hidrogênio, nitrogênio ou oxigênio. O termo “cátion inorgânico” se refere a um cátion que não é um cátion orgânico. Por padrão, o termo “cátion inorgânico” se refere a um cátion que não contém carbono.
[077] O termo “semicondutor”, como aqui usado, refere-se a um material com condutividade elétrica intermediária em magnitude entre aquele de um condutor e um dielétrico. Um semicondutor pode ser um semicondutor tipo n, um semicondutor tipo p ou semicondutor intrínseco.
[078] O termo “dielétrico”, como aqui usado, refere-se ao material que é um isolante elétrico ou um condutor de corrente elétrica muito fraco. O termo dielétrico, portanto, exclui materiais semicondutores como titânia. O termo dielétrico, como aqui usado, normalmente se refere a materiais que possuem uma banda proibida igual ou maior que 4,0 eV (A banda proibida de titânia é de aproximadamente 3,2 eV.)
[079] O termo “tipo n”, como aqui usado, refere- se a uma região, camada ou material que compreende um semicondutor extrínseco com uma concentração maior de elétrons que orifícios. Em semicondutores tipo n, os elétrons são, portanto, a maioria de transportadores e os orifícios são a minoria de transportadores, e são, portanto, materiais que transportam elétron. O termo “região tipo n”, como aqui usado, refere-se, portanto, a uma região de um ou mais materiais que transportam elétron (ou seja, tipo n) materiais. Similarmente, o termo “camada tipo n” se refere a uma camada de um material que transporta elétron (ou seja, tipo n). Um material que transporta elétron (ou seja, tipo n) poderia ser um composto de transporte de elétron único ou material elementar, ou uma mistura de dois ou mais compostos que transportam elétron ou materiais elementares. Um composto que transporta elétron ou um material elementar pode ser não dopado ou dopado com um ou mais elementos dopantes.
[080] O termo “tipo p”, como aqui usado, refere- se a uma região, camada ou material que compreende um semicondutor extrínseco com uma concentração maior de orifícios que os elétrons. Em semicondutores tipo p, os orifícios são a maioria de transportadores e os elétrons são a minoria de transportadores e são, portanto, materiais que transportam orifício. O termo “região tipo p”, como aqui usado, refere-se, portanto, a uma região de um ou mais materiais que transportam orifício (ou seja, tipo p). Similarmente, o termo “camada tipo p” se refere a uma camada de um material que transporta orifício (ou seja, tipo p). Um material que transporta orifício (ou seja, tipo p) poderia ser um composto que transporta orifício único ou material elementar, ou uma mistura de dois ou mais componentes que transportam orifício ou materiais elementares. Um composto que transporta orifício ou material elementar pode ser não dopado ou dopado com um ou mais elementos dopantes.
[081] O termo “banda proibida”, como aqui usado, refere-se à diferença de energia entre a parte superior da camada de valência e a parte inferior da banda de condução em um material. O perito pode medir facilmente a banda proibida de um material sem experimentação excessiva.
[082] O termo “camada”, como aqui usado, refere- se a qualquer estrutura que é substancialmente laminar em termos de forma (por exemplo, que se estende substancialmente em duas direções perpendiculares, mas limitada em sua extensão na terceira direção perpendicular). Uma camada pode ter uma espessura que varia sobre a extensão da camada. Normalmente, uma camada possui espessura aproximadamente constante. A “espessura” de uma camada, como aqui usado, refere-se à espessura média de uma camada. A espessura de camadas pode ser facilmente medida, por exemplo, ao usar microscopia, como microscopia por elétron de um corte transversal de uma película, ou por uma perfilometria de superfície, por exemplo, usando um perfilômetro de estilo.
[083] O termo “poroso”, como aqui usado, refere- se a um material dentro do qual os poros são dispostos. Portanto, por exemplo, em um material poroso, os poros são volumes dentro do corpo do material onde não há material. Os poros individuais podem ser de tamanhos iguais ou diferentes. O tamanho dos poros é definido como o “tamanho do poro”. O tamanho limitante de um poro, para a maioria dos fenômenos nos quais os sólidos porosos estão envolvidos, é aquele de sua menor dimensão, que, na ausência de qualquer precisão adicional, é mencionada como a largura do poro (ou seja, a largura do poro em formato de fenda, o diâmetro de um poro cilíndrico ou esférico, etc.). Para evitar uma alteração enganosa em escala ao comparar os poros cilíndrico e em formato de fenda, deve-se usar o diâmetro de um poro cilíndrico (em vez de seu comprimento) como sua “largura de poro” (Rouquerol, J. et al, (1994) Recommendations for the characterization of porous solids (Technical Report). Pure and Applied Chemistry, 66(8)). As distinções e definições a seguir foram adotadas em documentos IUPAC anteriores (J. Haber. (1991) Manual on catalyst characterization (Recommendations 1991). Pure and Applied Chemistry.): os microporos possuem larguras (ou seja, tamanhos de poro) menores que 2 nm; Mesoporos possuem larguras (ou seja, tamanhos de poro) de 2 nm a 50 nm; e Macroporos possuem larguras (ou seja, tamanhos de poro) maiores que 50 nm. Além disso, os nanoporos podem ser considerados por ter larguras (ou seja, tamanhos de poro) menores que 1 nm.
[084] Os poros em um material podem incluir poros “fechados”, bem como poros abertos. Um poro fechado é um poro em um material que é uma cavidade não conectada, ou seja, um poro que está isolado dentro do material e não conectado a qualquer outro poro e que, portanto, não pode ser acessado por um fluido ao qual o material é exposto. Um “poro aberto”, por outro lado, seria acessível por tal fluido. Os conceitos de porosidade aberta e fechada são revelados em detalhes em J. Rouquerol et al.
[085] A porosidade aberta, portanto, refere-se à fração do volume total do material poroso no qual o fluxo do fluido poderia ocorrer de forma eficaz. Portanto, exclui os poros fechados. O termo “porosidade aberta” é intercambiável com os termos “porosidade conectada” e “porosidade eficaz”, e na técnica é comumente reduzido simplesmente a “porosidade”. O termo “sem porosidade aberta”, como aqui usado, portanto, refere-se a um material sem porosidade eficaz. Assim, um material sem porosidade aberta normalmente não possui macroporos nem mesoporos. No entanto, um material sem porosidade aberta pode compreender microporos e nanoporos. Estes microporos e nanoporos normalmente são muito pequenos para ter um efeito negativo sobre um material para o qual é desejada baixa porosidade.
[086] Além disso, materiais policristalinos são sólidos que são compostos de diversos cristalitos ou grãos separados, com limites de grão na interface entre quaisquer dos dois cristalitos ou grãos no material. Um material policristalino pode, portanto, ter porosidade interpartícula/intersticial e porosidade intrapartícula/interna. Os termos “porosidade interpartícula” e “porosidade intersticial”, como aqui usados, referem-se a poros entre os cristalitos ou grãos do material policristalino (ou seja, os limites de grão), enquanto os termos “porosidade intrapartícula” e “porosidade interna”, como aqui usados, referem-se a poros dentro dos cristalitos ou grão individuais do material policristalino. Em contraste, um único cristal ou material monocristalino é um sólido no qual a grade de cristal é contínua e intacta durante todo o volume do material, de modo que não há limites de grão nem porosidade interpartícula/intersticial.
[087] O termo “camada compacta”, como aqui usado, refere-se a uma camada sem mesoporosidade ou macroporosidade. Uma camada compacta algumas vezes pode ter microporosidade ou nanoporosidade.
[088] O termo “material de armação”, como aqui usado, refere-se, portanto, a um material que é capaz de atuar como um suporte para um material adicional. O termo “material de armação porosa”, como aqui usado, refere-se, portanto, a um material que é ele próprio poroso, e que é capaz de atuar como um suporte para um material adicional.
[089] O termo “transparente”, como aqui usado, refere-se ao material ou objeto que permite que a luz atravesse quase intocada, de modo que os objetos atrás possam ser vistos de forma distinta. O termo “semitransparente”, como aqui usado, refere-se, portanto, a um material ou objeto que possui uma transmissão (alternativa e equivalentemente mencionado como uma transmitância) para luz intermediária entre um material ou objeto transparente e um material ou objeto opaco. Normalmente, um material transparente terá uma transmissão média para luz de aproximadamente 100%, ou de 90 a 100%. Normalmente, um material opaco terá uma transmissão média para luz de aproximadamente 0%, ou de 0 a 5%. Um material ou objeto semitransparente normalmente terá uma transmissão média para luz de 10 a 90%, normalmente 40 a 60%. Ao contrário de muitos objetos translúcidos, os objetos semitransparentes normalmente não distorcem ou embaçam as imagens. A transmissão para luz pode ser medida usando métodos de rotina, por exemplo, ao comparar a intensidade da luz incidente com a intensidade da luz transmitida.
[090] O termo “eletrodo”, como aqui usado, refere-se a um material ou objeto condutor através do qual a corrente elétrica entra ou deixa um objeto, substância ou região. O termo “eletrodo negativo”, como aqui usado, refere- se a um eletrodo através do qual os elétrons deixam um material ou objeto (ou seja, um eletrodo que coleta elétron). Um eletrodo negativo normalmente é mencionado como um “ânodo”. O termo “eletrodo positivo”, como aqui usado, refere-se a um eletrodo através do qual os orifícios deixam um material ou objeto (ou seja, um eletrodo que coleta orifício). Um eletrodo positivo normalmente é mencionado como um “cátodo”. Dentro de um dispositivo fotovoltaico, os elétrons fluem do eletrodo positivo/cátodo para o eletrodo negativo/ânodo, enquanto os orifícios fluem do eletrodo negativo/ânodo para o eletrodo positivo/cátodo.
[091] O termo “eletrodo frontal”, como aqui usado, refere-se ao eletrodo provido naquela lateral ou superfície de um dispositivo fotovoltaico que se pretende que será exposto à luz solar. Portanto, o eletrodo frontal normalmente é necessário por ser transparente ou semitransparente, de modo a permitir que a luz passe o eletrodo para as camadas fotoativas sob o eletrodo frontal. Portanto, o termo “eletrodo traseiro”, como aqui usado, refere-se ao eletrodo provido sobre aquela lateral ou superfície de um dispositivo fotovoltaico que é oposta à lateral ou superfície que se pretende que será exposto à luz solar.
[092] O termo “transportador de carga” se refere a uma região, camada ou material através do qual um portador de carga (ou seja, partícula que carrega uma carga elétrica), é livre para se mover. Em semicondutores, os elétrons atuam como portadores de carga negativos móveis e os orifícios atuam como cargas positivas móveis. Portanto, o termo “transportador de elétron” se refere a uma região, camada ou material através do qual os elétrons podem fluir facilmente e que normalmente refletirão os orifícios (um orifício sendo a ausência de um elétron que é considerado um portador móvel de carga positiva em um semicondutor). Por outro lado, o termo “transportador de orifício” se refere a uma região, camada ou material através do qual os orifícios podem fluir facilmente e que normalmente refletirão os elétrons.
[093] O termo “que consiste essencialmente de” se refere a uma composição que compreende os componentes dos quais consiste essencialmente, bem como outros componentes, contanto que os outros componentes não afetem materialmente as características essenciais da composição. Normalmente uma composição que consiste essencialmente de determinados componentes compreenderá maior ou igual a 95% de peso destes componentes ou maior ou igual a 99% de peso destes componentes.
[094] O termo “composto volátil”, como aqui usado, refere-se a um composto que é facilmente removido por evaporação ou decomposição. Por exemplo, um composto que é facilmente removido por evaporação ou decomposição em uma temperatura menor ou igual a 150 °C ou, por exemplo, em uma temperatura menor ou igual a 100 °C, seria um composto volátil. O “composto volátil” também inclui compostos que são facilmente removidos por evaporação por meio de produtos de decomposição. Assim, um composto volátil X pode evaporar através de evaporação de moléculas de X, ou um composto volátil X pode evaporar facilmente por decomposição para formar dois compostos Y e Z, que evaporam facilmente. Por exemplo, sais de amônio podem ser compostos voláteis, e podem evaporar como moléculas do sal de amônio ou produtos de decomposição, por exemplo, composto de amônio e um hidrogênio (por exemplo, um haleto de hidrogênio). Assim, um composto volátil X pode ter uma pressão de vapor relativamente elevada (por exemplo, maior ou igual a 500 Pa) ou pode ter uma pressão de decomposição relativamente elevada (por exemplo, maior ou igual a 500 Pa para um ou mais dos produtos de decomposição), que também pode ser mencionada como pressão de dissociação.
[095] O termo “aspereza”, como aqui usado, refere-se à textura de uma superfície ou borda e à extensão à qual é desigual ou irregular (e, portanto, carece de maciez ou regularidade). A aspereza de uma superfície pode ser classificada por qualquer medida dos desvios da superfície em uma direção que é geralmente normal para a superfície média. Como uma medida de aspereza, a média de aspereza ou aspereza média (Ra) é a média aritmética dos valores absolutos de todos os desvios de uma linha reta dentro de uma referência especificada ou comprimento de amostragem do perfil da superfície. Como uma medida alternativa de aspereza, a aspereza quadrada média de raiz (Rrms ou Rq) é o quadrado médio de raiz dos valores de todos os desvios de uma linha reta dentro uma referência especificada ou comprimento de amostragem do perfil de superfície.
[096] O termo “bifacial”, como aqui usado, refere-se a um dispositivo fotovoltaico/célula solar/subcélula que pode coletar luz e gerar eletricidade através de ambas as suas faces; a face frontal, exposta ao sol, e a face traseira. Dispositivos/células bifaciais atingem um ganho de energia ao fazer uso de luz difusa ou refletida, bem como luz solar direta. Em contraste, o termo “monofacial” se refere a um dispositivo fotovoltaico/célula solar/subcélula que pode coletar apenas luz e gerar eletricidade através de sua face frontal, exposta ao sol.
[097] O termo “conformar”, como aqui usado, refere-se a um objeto que é substancialmente igual em forma ou formato a outro objeto. Portanto, uma “camada isolante”, como aqui usada, refere-se a uma camada de material que se conforma ao contorno da superfície no qual a camada é formada. Em outras palavras, a morfologia da camada é tal que a espessura da camada é aproximadamente constante entre a maioria da interface entre a camada e a superfície na qual a camada é formada.
[098] A Figura 1 ilustra esquematicamente um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado 100 que compreende uma primeira/subcélula superior 110 que compreende uma região fotoativa que compreende um material de perovskita, enquanto a segunda/subcélula inferior 120 compreende uma heterojunção de silício (SHJ). O dispositivo fotovoltaico multijunção 100 possui uma estrutura monoliticamente integrada e, portanto, compreende apenas dois eletrodos, um eletrodo frontal/primeiro 101 e um eletrodo traseiro/segundo 102, com a primeira/subcélula superior 110 e a segunda/subcélula inferior 120 disposta entre estes dois eletrodos. Em particular, a primeira subcélula 110 está em contato com o eletrodo primeiro/frontal 101 e a segunda subcélula 120 está em contato com o eletrodo segundo/traseiro 102. O dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado 100 também compreende normalmente uma grade de metal sobre a superfície superior do eletrodo frontal/primeiro 101 como um contato superior (não mostrado). Por meio de exemplo, o contato superior poderia ser provido por uma grade de metal ou indicadores produzidos por serigrafia de uma pasta de prata e/ou cobre.
[099] Além disso, como a estrutura monoliticamente integrada compreende apenas dois eletrodos, a primeira e a segunda subcélulas 110, 120 são então conectadas entre si por uma região intermediária 130 que compreende uma ou mais camadas de interconexão. Por exemplo, as camadas de interconexão podem compreender quaisquer dentre uma camada de recombinação e uma junção de túnel. Em um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado, as subcélulas individuais são eletricamente conectadas em série, que resulta na necessidade de uma camada de recombinação ou uma junção de túnel e correspondência de corrente entre as subcélulas.
[100] O material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110 é configurado para funcionar como um absorvente de luz (ou seja, fotossensibilizador) dentro da região fotoativa. Como a subcélula superior em um dispositivo multijunção, o material de perovskita, portanto, possui preferencialmente uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e mais preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV. A segunda subcélula que compreende a heterojunção de silício (SHJ) possui então preferencialmente uma banda proibida de aproximadamente 1,1 eV.
[101] Além disso, o material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110 também pode ser configurado para prover transporte de carga. Quanto a isto, os materiais de perovskitas são capazes de atuar não apenas como um absorvente de luz (ou seja, fotossensibilizador), mas também como um material semicondutor (transportador de carga) tipo n, tipo p ou intrínseco (tipo i). Portanto, um material de perovskita pode atuar como um fotossensibilizador e como um material semicondutor tipo n. Portanto, o material de perovskita pode assumir os papéis de absorção de luz e transporte de carga de variação longa.
[102] A Figura 2 ilustra esquematicamente um exemplo da subcélula segunda/inferior 120 que compreende uma heterojunção de silício (SHJ). Quanto a isto, o termo heterojunção de silício (SHJ) se refere a uma heterojunção de silício amorfo/cristalino que faz uso de uma pastilha de silício cristalino (c-Si) 121 como um absorvente fotoativo e películas finas de silício amorfo (a-Si) 122, 123, 124, 125 para formação de junção e passivação de superfície. Uma heterojunção de silício (SHJ) algumas vezes também é mencionada como uma heterojunção com camada fina intrínseca (HIT) quando quaisquer camadas finas de silício amorfo intrínseco (a-Si) são apresentadas como camadas de passivação/tampão. Portanto, uma heterojunção de silício (SHJ) normalmente compreende um emissor de a-Si de tipo p 122, uma camada de passivação/tampão de a-Si intrínseca 123, um absorvente fotoativo de c-Si tipo n 121, outra camada de passivação/tampão de a-Si intrínseco 124, e uma camada de campo de superfície traseira (BSF) feita de a-Si tipo n 125. Opcionalmente, uma heterojunção de silício (SHJ) pode compreender ainda uma camada de um óxido condutor transparente (TCO) (por exemplo, ITO) 126 entre a camada de campo de superfície traseira (BSF) 125 e o eletrodo traseiro 102. Quando presente, esta camada traseira de TCO ajuda a maximizar a resposta infravermelha ao aumentar a reflectância interna na superfície traseira.
[103] O uso de uma heterojunção de silício (SHJ) como a subcélula segunda/inferior 120 possui diversas vantagens. Primeiramente, as células solares de junção única baseadas na tecnologia de heterojunção de silício (SHJ) mostraram atingir eficiências de conversão de energia recordes de mais de 25%, que maximiza o potencial para um dispositivo multijunção que compreende uma célula de heterojunção de silício (SHJ) para atingir eficiências elevadas. Em segundo lugar, como a heterojunção de silício (SHJ) faz uso de um absorvente fotoativo c-Si tipo n 121 com um emissor de a-Si tipo p 122, a formação da primeira subcélula baseada em perovskita 110 na segunda subcélula 120 como um substrato é iniciada pelo depósito das camadas tipo n seguido pelo depósito sequencial do material de perovskita e de camadas tipo p, que os presentes inventores descobriram possuir vantagens ao processar um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado.
[104] As Figuras 3a a 3f então ilustram esquematicamente diversos exemplos da subcélula primeira/superior 110 que compreende um material de perovskita fotoativo.
[105] Nas Figuras 3a e 3b, a subcélula primeira/superior 110 do dispositivo fotovoltaico 100 compreende uma região porosa 114, em que a região porosa 114 compreende uma camada do material de perovskita 113 de fórmula (I) que está em contato com o material de armação porosa 115 que é disposto entre uma região tipo n 111 e uma região tipo p 112. Nestas estruturas, a camada do material de perovskita 113 é provida como um revestimento sobre o material de armação porosa 115, formando assim uma camada substancialmente isolante sobre a superfície da armação porosa, de modo que o material de perovskita 113 é disposto dentro dos poros da armação porosa. A região tipo p 112 compreende um material que transporta carga que então preenche os poros da região porosa 114 (ou seja, os poros da armação porosa revestida com perovskita) e forma uma camada limite sobre o material poroso. Quanto a isto, a camada limite de material de transporte de carga consiste de uma camada do material que transporta carga sem porosidade aberta.
[106] Na Figura 3a, a subcélula primeira/superior 110 ilustrada possui o que foi mencionado como uma arquitetura de célula absorvente extremamente fina (ETA) na qual uma camada extremamente fina do material de perovskita que absorve luz é provida na interface entre os semicondutores nanoestruturados interpenetratantes do tipo n (por exemplo, TiO2) e do tipo p (por exemplo, HTM). Nesta disposição, o material de armação porosa 115 dentro da subcélula primeira/superior 110 compreende um material semicondutor/que transporta carga.
[107] Na Figura 3b, a subcélula primeira/superior 110 ilustrada possui o que foi mencionado como uma arquitetura de célula solar meso-superestruturada (MSSC) na qual uma camada extremamente fina do material de perovskita que absorve luz é provida sobre um material de armação isolante mesoporoso. Nesta disposição, o material de armação porosa 115 dentro da subcélula primeira/superior 110 compreende um material dielétrico (por exemplo, Al2O3).
[108] Na Figura 3c, a subcélula primeira/superior 110 compreende uma camada do material de perovskita 113 de fórmula (I) sem porosidade aberta. Conforme descrito acima, um material sem porosidade aberta normalmente não possui macroporos nem mesoporos, mas pode ter microporos e nanoporos (e, portanto, pode ter poros intercristalinos). A camada de material de perovskita 113 forma, portanto, uma heterojunção planar com uma ou ambas a região tipo n 111 e a região tipo p 112. Tanto a região tipo n 111 quanto a região tipo p 112 podem ser dispostas sobre a camada do material de perovskita 113 sem porosidade aberta. Quanto a isto, como a camada do material de perovskita 113 está sem porosidade aberta, nenhum material tipo n ou tipo p infiltra o material de perovskita para formar uma heterojunção volumosa; ao contrário, forma uma heterojunção planar com o material de perovskita. Normalmente, a camada do material de perovskita 113 sem porosidade aberta está em contato com a região tipo n e a região tipo p e, portanto, forma uma heterojunção planar com a região tipo n e a região tipo p.
[109] Na Figura 3c, a subcélula primeira/superior 110 ilustrada possui, portanto, uma arquitetura de dispositivo de heterojunção planar de película fina no qual uma camada fina sólida do material de perovskita que absorve luz é provida entre as camadas planares de semicondutores tipo n (por exemplo, TiO2) e tipo p (por exemplo, HTM). Nesta disposição, o dispositivo não inclui um material de armação porosa.
[110] As Figuras 3d, 3e e 3f ilustram então os exemplos da subcélula primeira/superior 110 que são similares àqueles ilustrados nas Figuras 3a e 3b; no entanto, ao contrário do material de perovskita 113 que forma uma camada substancialmente isolante sobre a superfície do material de armação porosa 115, o material de armação porosa 115 é infiltrado pelo material de perovskita 113. O material de perovskita 113 preenche, portanto, os poros do material de armação porosa 115 e forma o que pode ser considerado uma heterojunção volumosa com o material de armação porosa 115. Em alguns exemplos, o material de perovskita 113 também forma uma camada limite 116 do material de perovskita sobre o material de armação porosa 115. Normalmente, a camada limite 116 consiste de uma camada do material de perovskita sem porosidade aberta e, em alguns exemplos, forma uma heterojunção planar com uma região de transporte de carga disposta sobre o material de perovskita.
[111] Na Figura 3d, o material de perovskita 113 infiltra completamente os semicondutores tipo n nanoestruturados (por exemplo, TiO2) e forma uma heterojunção planar com os semicondutores tipo p (por exemplo, HTM). Nesta disposição, o material de armação porosa 115 dentro da subcélula primeira/superior 110 compreende um material semicondutor/que transporta carga.
[112] Na Figura 3e, a subcélula primeira/superior 110 ilustrada é substancialmente igual àquela ilustrada na Figura 3d; no entanto, ela inclui apenas uma região que transporta carga. Quanto a isto, foi mostrado que os dispositivos fotovoltaicos funcionais que compreendem uma perovskita fotoativa podem ser formados sem quaisquer materiais que transportam orifício, de modo que a perovskita fotoativa está em contato direto com um eletrodo e/ou camada de metal (vide Etgar, L., Gao, P. & Xue, Z., 2012. Mesoscopic CH3NH3PbI3/TiO2 heterojunction solar cells. J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (42), pp 17396-17399). Nestes dispositivos, a perovskita fotoativa assume os papéis de colhedor de luz e transportador de orifício, de modo que um material que transporta orifício adicional é redundante. A subcélula primeira/superior 110 da Figura 3e, portanto, não inclui uma região tipo p, enquanto o material de perovskita 113 infiltra completamente o material tipo n nanoestruturado (por exemplo, TiO2).
[113] Na Figura 3f, a subcélula primeira/superior 110 ilustrada é similar àquela ilustrada na Figura 3b; entretanto, o material de perovskita 113 infiltra totalmente um material de armação isolante mesoporoso (Al2O3) e forma uma heterojunção planar com os semicondutores tipo p (por exemplo, HTM).
[114] Em uma estrutura alternativa, a região fotoativa pode compreender uma camada do material de perovskita de fórmula (I), em que o material de perovskita é por si só poroso. Um material que transporta carga então preenche os poros da região de material de perovskita e forma uma camada limite sobre o poroso material de perovskita. Quanto a isto, a camada limite do material que transporta carga consiste de uma camada do material que transporta carga sem porosidade aberta.
[115] A Figura 4 ilustra esquematicamente um exemplo de um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado 100, no qual a subcélula primeira/superior 110 compreende uma região fotoativa na qual o material de perovskita fotoativo 113 é provido como uma camada planar. No exemplo da Figura 4, a região fotoativa da primeira subcélula 110 compreende uma região tipo n 111 compreendendo pelo menos uma camada tipo n, a região tipo p 112 compreendendo pelo menos uma camada tipo p e a camada planar do material de perovskita 113 disposta entre a região tipo n e a região tipo p. A primeira e a segunda subcélulas 110, 120 são então conectadas entre si por uma região intermediária 130 que compreende uma camada de interconexão.
[116] Nesta disposição, a camada planar de material de perovskita 113 é considerada sem porosidade aberta 113. Como descrito acima, um material sem porosidade aberta normalmente não possui macroporos nem mesoporos, mas pode ter microporos e nanoporos (e, portanto, pode ter poros intercristalinos). Quanto a isto, como a camada do material de perovskita 113 é sem porosidade aberta, nenhum material tipo n ou tipo p infiltra o material de perovskita para formar uma heterojunção volumosa; ao contrário, ela forma uma heterojunção planar com o material de perovskita. Normalmente, a camada do material de perovskita 113 sem porosidade aberta está em contato com a região tipo n e a região tipo p e, portanto, forma uma heterojunção planar com a região tipo n e a região tipo p. A primeira subcélula 110 pode, portanto, ser descrita como tendo uma arquitetura de heterojunção planar (similar àquela da primeira subcélula 110 descrita acima e ilustrada na Figura 3c).
[117] Como observado acima, dado que a subcélula segunda/inferior 120 compreende uma heterojunção de silício (SHJ) na qual o absorvente fotoativo é c-Si tipo n 121 e o emissor é a-Si tipo p 122, a subcélula primeira/superior 110 do dispositivo fotovoltaico multijunção 100 é disposta de modo que a região tipo n 111 é adjacente à segunda subcélula 120. Em outras palavras, a região tipo n 111 está próxima à segunda subcélula 120 e, portanto, está mais próxima à segunda subcélula 120 que a região tipo p 112. Em particular, é a região tipo n 111 da primeira subcélula 110 que entra em contato com a região intermediária 130 que conecta a primeira subcélula 110 à segunda subcélula 120. A região tipo p 112 da primeira subcélula 110, portanto, está em contato com o primeiro eletrodo 101. O eletrodo frontal/primeiro 101 funciona, portanto, como um eletrodo positivo (que coleta orifício), enquanto o eletrodo segundo/traseiro 102 funciona como eletrodo negativo (que coleta elétron).
[118] Nos dispositivos fotovoltaicos multijunção descritos acima, a região tipo p da primeira subcélula compreende uma ou mais camadas tipo p. Geralmente a região tipo p é uma camada tipo p, ou seja, uma camada tipo p única. Em outros exemplos, no entanto, a região tipo p pode compreender uma camada tipo p e uma camada de bloqueio de excíton tipo p ou camada de bloqueio de elétron. Se a camada de valência (ou níveis mais elevados de energia orbital molecular ocupados) da camada de bloqueio de excíton é intimamente alinhada com a camada de valência do material fotoativo, então os orifícios podem passar do material fotoativo para e através da camada de bloqueio de excíton, ou através da camada de bloqueio de excíton e para o material fotoativo, e denominamos isto uma camada de bloqueio de excíton tipo p. Um exemplo disto é tris [4-(5-feniltriofen-2- il)fenil]amino, como descrito em Masaya Hirade, and Chihaya Adachi, “Small molecular organic photovoltaic cells with exciton blocking layer at anode interface for improved device performance” Appl. Phys. Lett. 99, 153302 (2011).
[119] Uma camada tipo p é uma camada de um material que transporta orifício (ou seja, tipo p). O material tipo p pode ser um composto tipo p único ou material elementar, ou uma mistura de dois ou mais compostos tipo p compostos ou materiais elementares, que podem ser não dopados ou dopados com um ou mais elementos dopantes.
[120] Uma camada tipo p pode compreender um material tipo p orgânico ou inorgânico. Normalmente, a região tipo p compreende uma camada de um material tipo p orgânico.
[121] Os materiais tipo p adequados podem ser selecionados dentre transportadores de orifício polimérico ou moleculares. A camada tipo p empregada no dispositivo fotovoltaico da invenção pode, por exemplo, compreender espiro-OMeTAD (2,2’,7,7’-tetracis-(N,N-di-p- metoxifenilamino)9,9’-espirobifluoreno)), P3HT (poli(3- hexiltiofeno)), PCPDTBT (Poli [2,1,3-benzotiadiazol-4,7- diil [4,4-bis(2-etilhexil)-4H-ciclopenta [2,1-b:3,4- b']ditiofeno-2,6-diil]]), PVK (poli(N-vinilcarbazol)), HTM- TFSI (1-hexil-3-metilimidazólio bis(trifluorometilsulfonil)imida), Li-TFSI (lítio bis(trifluorometanosulfonil)imida) ou tBP (tert- butilpiridina). A região tipo p pode compreender nanotubos de carbono. Geralmente o material tipo p é selecionado dentre espiro-OMeTAD, P3HT, PCPDTBT e PVK. Preferencialmente, a região tipo p consiste de uma camada tipo p que compreende espiro-MeOTAD.
[122] Uma camada tipo p pode compreender, por exemplo, espiro-OMeTAD (2,2’,7,7’-tetracis-(N,N-di-p- metoxifenilamino)9,9’-espirobifluoreno)), P3HT (poli(3- hexiltiofeno)), PCPDTBT (Poli [2,1,3-benzotiadiazol-4,7- diil [4,4-bis(2-etilhexil)-4H-ciclopenta [2,1-b:3,4- b']ditiofeno-2,6-diil]]), ou PVK (poli(N-vinilcarbazol)).
[123] Os materiais tipo p adequados também incluem transportadores de orifício molecular, transportadores de orifício polimérico e transportadores de orifício copoliméricos. O material tipo p pode, por exemplo, ser um material que transporta orifício molecular, um polímero ou copolímero que compreende um ou mais das seguintes meações: tiofenil, fenelenil, ditiazolil, benzotiazolil, dicetopirrolopirrolil, etoxiditiofenil, amino, trifenilamino, carbozolil, etileno dioxitiofenil, dioxitiofenil ou fluorenil. Portanto, uma camada tipo p empregada no dispositivo fotovoltaico da invenção pode, por exemplo, compreender quaisquer dentre os materiais que transportam orifício molecular mencionados acima, polímero ou copolímero.
[124] Os materiais tipo p adequados também incluem m-MTDATA (4,4‘,4’’- tris(metilfenilfenilamino)trifenilamino), MeOTPD (N, N, N‘, N‘ - tetracis(4-metoxifenil)-benzidino), BP2T (5,5’-di(bifenil-4- il)-2,2’-bitiofeno), Di-NPB (N,N’-Di- [(1-nafthil)-N,N’- difenil]-1,1’-bifenil)-4,4’-diamino), a-NPB (N,N’- di(naftaleno-1-il)-N,N’-difenil-benzidino), TNATA (4,4',4”- tris-(N-(naftileno-2-il)-N-fenilamino)trifenilamino), BPAPF (9,9-bis [4-(N,N-bis-bifenil-4-yl-amino)fenil]-9H-fluoreno), espiro-NPB (N2,N7-Di-1-naftalenil-N2,N7-difenil-9,9'- espirobi [9H-fluoreno]-2,7-diamino), 4P-TPD (4,4-bis-(N,N- difenilamino)-tetrafenil), PEDOT:PSS e espiro-OMeTAD.
[125] Uma camada tipo p pode ser dopada, por exemplo, com tertbutil piridina e LiTFSI. Uma camada tipo p pode ser dopada para aumentar a densidade do orifício. Uma camada tipo p pode, por exemplo, ser dopada com NOBF4 (Nitrosônio tetrafluoroborato) para aumentar a densidade de orifício.
[126] Em outros exemplos, uma camada tipo p pode compreender um transportador de orifício inorgânico. Por exemplo, uma camada tipo p pode compreender um transportador de orifício inorgânico que compreende um óxido de níquel, vanádio, cobre ou molibdênio; CuI, CuBr, CuSCN, Cu2O, CuO ou CIS; uma perovskita; Si amorfo; um semicondutor tipo p do grupo IV, um semicondutor tipo p do grupo III-V, um semicondutor tipo p do grupo II-VI, um semicondutor tipo p do grupo I-VII, um semicondutor tipo p do grupo IV-VI, um semicondutor tipo p do grupo V-VI e um semicondutor tipo p do grupo II-V, cujo material inorgânico pode ser dopado ou não dopado. Uma camada tipo p pode ser uma camada compacta do dito transportador de orifício inorgânico.
[127] Uma camada tipo p pode, por exemplo, compreender um transportador de orifício inorgânico que compreende um óxido de níquel, vanádio, cobre ou molibdênio; CuI, CuBr, CuSCN, Cu2O, CuO ou CIS; Si amorfo; um semicondutor tipo p do grupo IV, um semicondutor tipo p do grupo III-V, um semicondutor tipo p do grupo II-VI, um semicondutor tipo p do grupo I-VII, um semicondutor tipo p do grupo IV-VI, um semicondutor tipo p do grupo V-VI e um semicondutor tipo p do grupo II-V, cujo material inorgânico pode ser dopado ou não dopado. A camada tipo p pode, por exemplo, compreender um transportador de orifício inorgânico selecionado dentre CuI, CuBr, CuSCN, Cu2O, CuO e CIS. Uma camada tipo p pode ser uma camada compacta do dito transportador de orifício inorgânico.
[128] A região tipo p pode ter uma espessura de 50 nm a 1000 nm. Por exemplo, a região tipo p pode ter uma espessura de 50 nm a 500 nm, ou de 100 nm a 500 nm. Nos dispositivos fotovoltaicos multijunção descritos acima, a região tipo p 112 da primeira subcélula preferencialmente possui uma espessura de 200 nm a 300 nm, em mais preferencialmente de aproximadamente 250 nm.
[129] No dispositivo fotovoltaico multijunção descrito acima, a região tipo n da primeira subcélula compreende uma ou mais camadas tipo n. Geralmente a região tipo n é uma camada tipo n, ou seja, uma camada tipo n única. Em outros exemplos, no entanto, a região tipo n pode compreender uma camada tipo n e uma camada de bloqueio de excíton ou camada de bloqueio de orifício tipo n.
[130] Uma camada de bloqueio de excíton é um material que é de banda proibida mais ampla que o material fotoativo, mas possui sua banda de condução ou banda de valência intimamente correspondida com a do material fotoativo. Se a banda de condução (ou menores níveis de energia orbital molecular desocupada) da camada de bloqueio de excíton está intimamente alinhada com a banda de condução do material fotoativo, então os elétrons podem passar do material fotoativo para e através da camada de bloqueio de excíton, ou através da camada de bloqueio de excíton e para o material fotoativo, e denominamos isto uma camada de bloqueio de excíton tipo n. Um exemplo disto é batocuproína (BCP), como descrito em P. Peumans, A. Yakimov, and S. R. Forrest, “Small molecular weight organic thin-film photodetectors and solar cells” J. Appl. Phys. 93, 3693 (2001) and Masaya Hirade, and Chihaya Adachi, “Small molecular organic photovoltaic cells with exciton blocking layer at anode interface for improved device performance” Appl. Phys. Lett. 99, 153302 (2011)}.
[131] Uma camada tipo n é uma camada de um material que transporta elétron (ou seja, tipo n). O material tipo n pode ser um composto tipo n único ou material elementar, ou uma mistura de dois ou mais compostos tipo n ou materiais elementares, que podem ser dopados ou não dopados com um ou mais elementos dopantes.
[132] Uma camada tipo n empregada pode compreender um material tipo n orgânico ou inorgânico.
[133] Um material tipo n inorgânico adequado pode ser selecionado dentre um óxido de metal, um sulfeto de metal, um selenieto de metal, um telureto de metal, uma perovskita, Si amorfo, um semicondutor tipo n do grupo IV, um semicondutor tipo n do grupo III-V, um semicondutor tipo n do grupo II-VI, um semicondutor tipo n do grupo I-VII, um semicondutor tipo n do grupo IV-VI, um semicondutor tipo n do grupo V-VI e um semicondutor tipo n do grupo II-V, quaisquer um dos quais pode ser dopado ou não dopado.
[134] O material tipo n pode ser selecionado dentre um óxido de metal, um sulfeto de metal, um selenieto de metal, um telureto de metal, Si amorfo, um semicondutor tipo n do grupo IV, um semicondutor tipo n do grupo III-V, um semicondutor tipo n do grupo II-VI, um semicondutor tipo n do grupo I-VII, um semicondutor tipo n do grupo IV-VI, um semicondutor tipo n do grupo V-VI e um semicondutor tipo n do grupo II-V, quaisquer um dos quais pode ser dopado ou não dopado.
[135] Mais normalmente, o material tipo n é selecionado dentre um óxido de metal, um sulfeto de metal, um selenieto de metal e um telureto de metal.
[136] Portanto, uma camada tipo n pode compreender um material inorgânico selecionado dentre óxido de titânio, estanho, zinco, nióbio, tântalo, tungstênio, índio, gálio, neodímio, paládio ou cádmio, ou um óxido de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais. Por exemplo, uma camada tipo n pode compreender TiO2, SnO2, ZnO, Nb2O5, Ta2O5, WO3, W2O5, In2O3, Ga2O3, Nd2O3, PbO ou CdO.
[137] Outros materiais tipo n adequados que podem ser empregados, incluem sulfetos de cádmio, estanho, cobre ou zinco, incluindo sulfetos de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais. Por exemplo, os sulfetos pode ser FeS2, CdS, ZnS, SnS, BiS, SbS ou Cu2ZnSnS4.
[138] Uma camada tipo n pode, por exemplo, compreender um selenieto de cádmio, zinco, índio ou gálio ou um selenieto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; ou um telureto de cádmio, zinco, cádmio ou estanho, ou um telureto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais. Por exemplo, o selenieto pode ser Cu(In,Ga)Se2. Normalmente, o telureto é um telureto de cádmio, zinco, cádmio ou estanho. Por exemplo, o telureto pode ser CdTe.
[139] Uma camada tipo n pode, por exemplo, compreender um material inorgânico selecionado dentre óxido de titânio, estanho, zinco, nióbio, tântalo, tungstênio, índio, gálio, neodímio, paládio, cádmio, ou um óxido de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; um sulfeto de cádmio, estanho, cobre, zinco ou um sulfeto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; um selenieto de cádmio, zinco, índio, gálio ou um selenieto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; ou um telureto de cádmio, zinco, cádmio ou estanho, ou um telureto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais.
[140] Os exemplos de outros semicondutores que podem ser materiais tipo n adequados, por exemplo, caso sejam n-dopados, incluem semicondutores elementares ou compostos do grupo IV; Si amorfo; semicondutores do grupo III-V (por exemplo, arsenieto de gálio); semicondutores do grupo II-VI (por exemplo, selenieto de cádmio); semicondutores do grupo IVII (por exemplo, cloreto cuproso); semicondutores do grupo IV-VI (por exemplo, selenieto de chumbo); semicondutores de grupo V-VI (por exemplo, telureto de bismuto); e semicondutores do grupo II-V (por exemplo, arsenieto de cádmio).
[141] Normalmente, a camada tipo n compreende TiO2.
[142] Quando uma camada tipo n é um material inorgânico, por exemplo, TiO2 ou qualquer um dos outros materiais listados acima, pode ser uma camada compacta do dito material inorgânico. Preferencialmente, a camada tipo n é uma camada compacta de TiO2.
[143] Outros materiais tipo n também podem ser empregados, inclusive materiais de que transportam elétron orgânicos e poliméricos, e eletrólitos. Os exemplos incluem, entre outros, um fulereno ou derivado de fulereno, um material orgânico que transporta elétron compreendendo perileno ou um derivado deste, ou poli{ [N,N0-bis(2-octildodecil)-naftaleno- 1,4,5,8-bis(dicarboximida)-2,6-diil]-alt-5,50-(2,20- bitiofeno)} (P(NDI2OD-T2)). Por exemplo, a região tipo n pode compreender uma camada tipo n que compreende um ou mais dentre C60, C70, C84, C60-PCBM, C70-PCBM, C84-PCBM e nanotubos de carbono.
[144] A região tipo n pode ter uma espessura de 5 nm a 1000 nm. Em que a região tipo n compreende uma camada compacta de um semicondutor tipo n, a camada compacta possui uma espessura de 5 nm a 200 nm. No dispositivo fotovoltaico multijunção descrito acima, a região tipo n 111 da primeira subcélula 110 preferencialmente possui uma espessura de 10 nm a 1000 nm, mais preferencialmente 20 nm a 40 nm, e ainda mais preferencialmente de aproximadamente 30 nm.
[145] Nos dispositivos fotovoltaicos multijunção descritos acima, a região intermediária 130 pode compreender uma ou mais camadas de interconexão. Por meio de exemplo, uma camada de interconexão pode compreender um óxido condutor transparente (TCO) como óxido de índio e estanho (ITO) ou óxido de zinco dopado em alumínio (AZO), carbonos (por exemplo, grafeno), nanocabos de metal, etc. Normalmente, a região intermediária compreende uma camada de interconexão que consiste de óxido de índio e estanho (ITO) que atua como uma camada de recombinação. Preferencialmente, a camada de interconexão de ITO possui uma espessura de 10 nm a 60 nm, e mais preferencialmente uma espessura de aproximadamente 50 nm.
[146] O eletrodo traseiro 102 compreende normalmente um metal de função de trabalho elevada como ouro (Au), prata (Ag), níquel (Ni), paládio (Pd), platina (Pt) ou alumínio (Al).
[147] No dispositivo fotovoltaico multijunção descrito acima, o eletrodo primeiro/frontal 101 é o eletrodo provido naquela lateral ou superfície do dispositivo fotovoltaico que é destinado a ser diretamente exposto à luz solar. O primeiro eletrodo 101 é, portanto, necessário por ser transparente de modo a maximizar a transmissão da luz através do eletrodo para as camadas fotoativas da primeira e segunda subcélulas 110, 120 providas sob, enquanto também tem condutividade elétrica suficiente. Em particular, para dispositivos multijunção, o primeiro eletrodo deve transmitir uma proporção grande de luz sobre a janela óptica completa (ou seja, de 400 nm a 1200 nm no comprimento de onda) como transmissão dos comprimentos de onda mais longos é altamente importante para atingir as eficiências de conversão de energia úteis.
[148] O primeiro eletrodo 101, portanto, consiste preferencialmente de material que possui uma resistência superficial (Rs) de 10 ohms por quadrado (Q/sq) a 100 Q/sq e uma transmissão média para luz visível e infravermelha de pelo menos 85% (ou seja, transmite pelo menos 85% de luz de 400 nm a 1200 nm no comprimento de onda). Mais preferencialmente, o primeiro eletrodo 101 consiste de material que possui uma resistência superficial (Rs) igual ou menor a 50 Q/sq e uma transmissão média para luz visível e infravermelha maior que 90%, e preferencialmente possui uma transmissão média para luz visível e infravermelha de pelo menos 95%.
[149] Particularmente, os materiais adequados para uso como o eletrodo frontal transparente incluem óxidos condutores transparentes (TCO). Os óxidos condutores transparentes (TCO) são óxido de metal dopados que são eletricamente condutores e possuem uma baixa absorção de luz comparável. Os TCOs podem ter transmitância maior que 80% de luz incidente, bem como mais de 104 S/cm (ou seja, resistividade de ~10-4 ?•cm) para transporte de portador eficiente. Os exemplos de materiais TCO adequados incluem óxido de índio e estanho (ITO), óxido de zinco dopado em alumínio (AZO), óxido de estanho dopado em fluorina (FTO), óxido de zinco dopado em índio (IZO), dióxido de titânio dopado em nióbio (Nb:TiO2), etc.
[150] O primeiro eletrodo 101 compreende, portanto, preferencialmente uma camada de óxidos condutores transparentes (TCO). Por meio de exemplo, o primeiro eletrodo 101 pode compreender uma camada de qualquer um dentre óxido de índio e estanho (ITO), óxido de zinco dopado em alumínio (AZO), óxido de estanho dopado em fluorina (FTO), óxido de zinco dopado em índio (IZO) e dióxido de titânio de nióbio (Nb:TiO2). Mais preferencialmente, portanto, o primeiro eletrodo 101 consiste preferencialmente de uma camada de óxido de índio e estanho (ITO). Quando o primeiro eletrodo 101 consiste de uma camada de óxido de índio e estanho (ITO), é preferível que a camada possui uma espessura de 100 nm a 200 nm, e mais preferencialmente de 150 nm.
[151] As técnicas convencionais para a fabricação de camadas de materiais TCO envolvem normalmente um processo de deposição catódica magnetrão. No entanto, há várias desvantagens para o uso de deposição de catódico magnetrão convencional ao depositar camadas de materiais TCO. Em particular, enquanto a deposição catódica de magnetrão convencional captura elétrons livres em um campo magnético diretamente acima da superfície alvo, o plasma resultante ainda é relativamente difuso e deve, portanto, ser energia elevada a fim de produzir camadas de qualidade suficiente. O uso de plasma de energia elevada em um processo de deposição catódica de magnetrão convencional resulta em átomos alvo de energia elevada que marcam a superfície do substrato que pode resultar, portanto, no dano caso a superfície do substrato for sensível, como seria o caso quando o substrato compreende um material orgânico. Enquanto é possível reduzir a energia e, assim diminui a energia do plasma usado no processo, isto reduz a qualidade das camadas depositadas por deposição catódica de magnetrão convencional, produzindo estruturas desorganizadas/irregulares com defeitos que podem agir como armadilhas, reduzindo assim a mobilidade do portador, aumentando a resistividade e reduzindo a transmissão.
[152] Consequentemente, a fim de ser capaz de fazer uso de material de transporte de carga orgânica na região tipo p da primeira subcélula 110, sem a necessidade para uma camada tampão inorgânica protetora adicional, os presentes inventores fazem uso de um processo de deposição catódica que envolve um plasma remotamente gerado para depositar uma camada de TCO como o primeiro eletrodo 101. O termo “plasma remotamente gerado” se refere a um plasma cuja geração não depende da deposição catódica alvo (como é o caso na deposição catódica de magnetrão convencional). O plasma remotamente gerado é guiado para a deposição catódica alvo por um campo eletromagnético moldado produzido por um par de eletroímãs resultantes em um plasma de alta densidade (por exemplo, 1011 cm-3 ou mais) uniformemente sobre a área total de superfície do alvo.
[153] O uso de um plasma remotamente gerado para o processo de deposição de deposição catódica desacopla a geração do plasma da influência do alvo, possibilitando assim a geração de uma alta densidade (tão elevada quanto 5 x 1013 cm-3) ainda de plasma de baixa energia. Quanto a isto, o uso de deposição catódica de plasma remoto, a energia dos íons no plasma é normalmente na região de 30 a 50 eV, que seria suficiente para deposição do alvo em um processo de deposição catódica de magnetrão convencional. Ao usar a deposição catódica de plasma remoto, é então possível controlar a energia da deposição catódica, independente da energia do plasma, ao controlar o desvio aplicado ao alvo.
[154] Os presentes inventores descobriram que este processo de deposição catódica de baixa energia não apenas evita o dano ao substrato, mas que também pode produzir uma camada de TCO com boa ordem de gama curta e com defeitos suficientemente menores, melhorando assim a mobilidade do portador e transmissão óptica da camada resultante ao comparar com as camadas geradas usando deposição catódica de magnetrão convencional. Isto é particularmente significativo para os dispositivos fotovoltaicos multijunção nos quais é importante que o máximo de luz possível atinja as camadas fotoativas múltiplas dentro do dispositivo.
[155] Em particular, por uma camada exemplar de TCO, esta melhora na qualidade da camada resultante melhorará a mobilidade do portador, enquanto também limita a concentração do portador (por exemplo, ~1x1021 cm-3) para transmissão melhorada superior a 90% para luz visível e infravermelha (ou seja, luz acima 400 nm no comprimento de onda), enquanto ainda provê baixa resistividade (por exemplo, ~7x10-4 Q.cm, equivalente a uma resistência superficial de ~50 Q/sq para uma camada de ~150 nm em espessura). O uso de técnicas convencionais, as camadas de TCO que atingem características exigem densidades de energia alvo de deposição catódica elevada (e, portanto, dano elevado) ou recozimento de alta temperatura durante sua fabricação, que não é compatível com substratos que são materiais compreendidos que são, portanto, sensíveis às temperaturas elevadas.
[156] Além disso, o uso de um plasma remotamente gerado para o processo de depósito por deposição catódica permite a estrutura da camada de TCO resultante como finamente controlada por modificação/ajuste de qualquer um dentre energia do plasma, o desvio aplicado ao alvo e à pressão do gás da deposição catódica. A modificação da energia do plasma altera a densidade de íon do plasma, enquanto a modificação do desvio alvo afetará a energia da deposição catódica, e modificação da pressão pode impactar a reatividade e a energia cinética das espécies que chegam no substrato. Por meio de exemplo, tal controle possibilita a produção de uma camada densa, homogênea e amorfa de TCO que possui boa ordem de gama curta e baixos defeitos, o que, portanto, seria adequado para o uso como uma camada de barreira para proteger as camadas abaixo. Em particular, a falta de defeitos e limite de grão evitam o ingresso de umidade através da camada TCO. Similarmente, este controle também possibilita a produção de camadas de TCO que se graduam entre a estrutura amorfa e uma estrutura cristalina. As porções amorfas poderiam então prover uma camada de barreira, enquanto as porções cristalinas proveem condutividade melhorada. Além disso, este controle pode ser usado para eliminar a tensão da camada de TCO durante a deposição, resultando em uma camada que é mais robusta, menos provável de rachar e possui adesão melhorada.
[157] Enquanto os exemplos descritos acima se relacionam a uma camada de TCO para uso como o eletrodo frontal de um dispositivo fotovoltaico multijunção, as camadas de TCO tendo as características benéficas produzidas como resultado do uso de um plasma remotamente gerado para o processo de deposição por deposição catódica são igualmente aplicáveis a outros dispositivos optoeletrônicos, inclusive dispositivos fotovoltaicos de junção única, dispositivos que emitem luz, etc. Além disso, enquanto os exemplos descritos acima relacionados ao uso de uma camada de TCO que é depositada na região tipo p da célula solar baseada em perovskita, isto é igualmente aplicável a uma estrutura invertida na qual a camada de TCO é depositada em um material tipo n.
[158] Consequentemente, também é provido um dispositivo fotovoltaico que compreende uma camada fotoativa, uma camada de material de transporte de carga orgânica acima da camada fotoativa, e uma camada de TCO que foi depositada na camada de material de transporte de carga orgânica, em que a camada de TCO possui uma resistência superficial (Rs) igual ou menor que 50 ohms por quadrado (Q/sq) e uma transmissão média para luz visível e infravermelha maior que 90% (ou seja, transmite pelo menos 90% de luz acima de 400 nm em comprimento de onda), e que possui preferencialmente uma transmissão média para a luz visível e infravermelha de pelo menos 95%. Além disso, também é provido um método de produção de um dispositivo fotovoltaico que compreende depósito de uma camada fotoativa, depósito de uma camada de material de transporte de carga orgânica na camada fotoativa, e depósito de uma camada de TCO no material de transporte de carga orgânica usando deposição catódica de plasma remoto. Vantajosamente, neste método, a etapa de depósito de camada de TCO pode ser realizada em temperaturas abaixo de 100 oC. Além disso, este método também não exige uma etapa adicional na qual a camada depositada de TCO é recozida em temperaturas de 200 oC ou mais. Nos exemplos preferidos, a camada fotoativa compreende um material de perovskita fotoativa.
[159] Nos dispositivos fotovoltaicos multijunção descritos acima, a primeira subcélula 110 compreende uma região fotoativa que compreende um material de perovskita. O material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110 é configurado para funcionar como um absorvente de luz/um fotossensibilizador dentro da região fotoativa. O material de perovskita possui então preferencialmente uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e mais preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV. A segunda subcélula que compreende a heterojunção de silício (SHJ) então possui preferencialmente uma banda proibida de aproximadamente 1,1 eV.
[160] Preferencialmente, o material de perovskita é de fórmula geral (I):
[161] em que [A] é um ou mais cátions monovalentes, [B] é um ou mais cátions inorgânicos divalentes, e [X] é um ou mais ânions de haleto.
[162] [X] compreende preferencialmente um ou mais ânions de haleto selecionados dentre fluoreto, cloreto, brometo e iodeto, e preferencialmente selecionado dentre cloreto, brometo e iodeto. Mais preferencialmente [X] compreende um ou mais ânions de haleto selecionados de brometo e iodeto. Em alguns exemplos, [X] preferencialmente compreende dois ânions de haleto diferentes selecionados dentre fluoreto, cloreto, brometo e iodeto, e preferencialmente selecionado dentre cloreto, brometo e iodeto, e mais preferencialmente compreende brometo e iodeto.
[163] [A] compreende preferencialmente um ou mais cátions orgânicos selecionados dentre metilamônio (CH3NH3+), formamidínio (HC(NH)2)2+) e etilamônio (CH3CH2NH3+), e compreende preferencialmente um cátion orgânico selecionado dentre metilamônio (CH3NH3+) e formamidínio (HC(NH)2)2+). [A] pode compreender um ou mais cátions inorgânicos selecionados dentre Cs+, Rb+, Cu+, Pd+, Pt+, Ag+, Au+, Rh+ e Ru+.
[164] [B] compreende preferencialmente pelo menos um cátion inorgânico divalente selecionado dentre Pb2+ e Sn2+, e compreende preferencialmente Pb2+.
[165] Em exemplos preferidos, o material de perovskita possui a fórmula geral:
[166] em que A é formamidínio (FA), A’ é um cátion de césio (Cs+), B é Pb2+, X é iodeto e X’ é brometo, e em que 0 < x < 1 e 0 < y < 1. Nestas realizações preferidas, o material de perovskita pode compreender, portanto, uma mistura de dois cátions monovalentes. Além disso, nas realizações preferidas, o material de perovskita pode compreender, portanto, um ânion iodeto único ou uma mistura de ânions de iodeto e brometo. Os presentes inventores descobriram que estes materiais de perovskitas podem ter bandas proibidas de 1,50 eV a 1,75 eV e que as camadas destes materiais de perovskitas podem ser facilmente formadas com as morfologias e fases de cristalino adequadas. Mais preferencialmente, o material de perovskita é FA1-xCsxPbI3-yBry.
[167] A fim de prover dispositivos fotovoltaicos altamente eficazes, a absorção do absorvente deve ser idealmente maximizada, de modo a gerar uma quantidade ideal de corrente. Consequentemente, ao usar uma perovskita como o absorvente em um dispositivo fotovoltaico ou subcélula, a espessura da camada de perovskita deve ser idealmente na ordem de 300 a 600 nm, a fim de absorver a maior parte da luz solar entre o espectro visível. Normalmente, portanto, a espessura da camada do material de perovskita é maior que 100 nm. A espessura da camada do material de perovskita no dispositivo fotovoltaico pode ser, por exemplo, de 100 nm a 1000 nm. A espessura da camada do material de perovskita no dispositivo fotovoltaico pode ser, por exemplo, de 200 nm a 700 nm, e é preferencialmente de 300 nm a 600 nm. Nos dispositivos fotovoltaicos multijunção descritos acima, a camada planar de material de perovskita 113 na região fotoativa da subcélula primeira/superior 110 possui preferencialmente uma espessura de 350 nm a 450 nm, e mais preferencialmente de aproximadamente 400 nm.
[168] Ao desenvolver um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado, uma das considerações mais importantes é a interface entre a subcélula de perovskita e a subcélula inferior de silício cristalino adjacente. Quanto a isto, como descrito em Schneider, B.W. et al and Filipic, M. et al. mencionado acima, as células solares de silício cristalino convencional incluem superfícies texturizadas que são projetadas para reduzir a reflexão e aumentar o comprimento da via óptica, com estas texturas de superfície geralmente consistindo de pirâmide randomicamente distribuída, preparada por gravação ao longo das faces dos planos de cristal, ou pirâmides regulares invertidas. Portanto, estas superfícies texturizadas apresentam problemas significativos para o processamento de dispositivos fotovoltaicos de perovskita em silício monoliticamente integrados, uma vez que a espessura geral da subcélula de perovskita normalmente é similar à aspereza da superfície texturizada. Por exemplo, a aspereza da superfície de uma célula de silício cristalino convencional normalmente está na faixa de 500 nm a 10 µm, enquanto a espessura de uma célula de perovskita normalmente é menor que 1 µm. Em particular, enquanto Schneider, B.W. et al e Filipic, M. et al. tentam modelar as células paralelas de perovskita em silício, nas quais uma subcélula de perovskita de película fina isolante é depositada sobre a superfície frontal texturizada de uma subcélula inferior de silício, nenhum documento propõe um método para atingir este depósito isolante. Além disso, Bailie, C. et al declaram que o desenvolvimento de célula paralela monolítica que incorpora uma célula superior de perovskita provavelmente precisará planar a célula inferior de silício da superfície (ou seja, reduzir a aspereza da superfície/remover qualquer textura da superfície).
[169] Consequentemente, o único exemplo de trabalho anterior de um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado faz uso de uma subcélula inferior de silício com uma superfície superior planar a fim de simplificar o depósito da perovskita, apesar do reconhecimento de que isto reduz a eficiência da subcélula inferior de silício (vide Mailoa, J.P. et al. mencionado acima). Enquanto esta abordagem contorna os problemas associados ao depósito da célula de perovskita, isto exigiria o polimento mecânico das células solares de silício cristalino convencional a fim de criar uma superfície planar, aumentando assim os custos de processamento e reduzindo a eficiência das células de silício.
[170] Em contraste, os presentes inventores descobriram que é possível produzir um dispositivo fotovoltaico multijunção de perovskita em silício monoliticamente integrado que mantém a maioria dos benefícios de eficiência que surgem da presença de texturização da superfície superior da subcélula inferior de silício enquanto também possibilita o depósito das camadas que compreende a subcélula superior de perovskita com morfologias adequadas. Em particular, os presentes inventores descobriram um perfil de superfície vantajoso para a superfície superior da subcélula inferior de silício que permite o depósito isolante direto das camadas da subcélula superior de perovskita enquanto também permite um aumento na eficiência da subcélula inferior de silício de aproximadamente 1% quando comparada a um subcélula inferior de silício que possui uma superfície superior planar não texturizada.
[171] Quanto a isto, os presentes inventores determinaram que é possível obter paralelos funcionais ao depositar a subcélula de perovskita sobre uma subcélula inferior de silício para a qual a superfície adjacente à subcélula de perovskita é texturizada com uma média de aspereza (Ra) inferior a 500 nm. Como descrito acima, no contexto de dispositivos fotovoltaicos baseados em silício, o termo “texturizado” se refere a uma superfície de um dispositivo no qual um perfil de superfície irregular artificial foi criado intencionalmente, por exemplo, usando um processo de gravura.
[172] Os presentes inventores também determinaram que uma média de aspereza (Ra) entre 50 e 450 nm é preferida, conforme isto simplifica o depósito das camadas da subcélula de perovskita sem perder completamente os benefícios providos pela texturização de superfície da subcélula inferior de silício. Em particular, uma média de aspereza (Ra) entre 100 e 400 nm é mais provável de produzir os dispositivos mais eficazes, dependendo da perovskita particular usada e a espessura da camada de perovskita a ser depositada sobre a célula inferior de silício. Nas realizações exemplares descritas aqui, a média de aspereza (Ra) preferida para a superfície da subcélula inferior de silício que é adjacente à subcélula de perovskita é de 200 nm a 400 nm.
[173] Portanto, é preferível que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possui uma média de aspereza (Ra) inferior a 500 nm. Ainda é mais preferível que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possui uma média de aspereza (Ra) entre 50 e 450 nm. Em uma realização preferida, a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possui uma média de aspereza (Ra) entre 100 e 400 nm, e mais preferível possui uma média de aspereza (Ra) de 200 nm a 400 nm.
[174] Em exemplos preferidos, a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possui uma aspereza quadrada média de raiz (Rrms) inferior ou igual a 50 nm. É então preferível que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possua uma aspereza de pico a pico (Rt) de 100 nm a 400 nm, e preferencialmente de aproximadamente 250 nm. Além disso, é preferível que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possua um espaçamento médio entre picos (Sm) de 10 µm a 50 µm, e preferencialmente de aproximadamente 25 µm. Ademais, é preferencialmente que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possua um perfil de ondulação (ou seja, o perfil possui uma forma ou contorno de onda, de modo que as alterações na altura da superfície sejam substancialmente suaves). As camadas acima da segunda subcélula 120 (por exemplo, as camadas de interconexão 130 e as camadas que compõem a primeira subcélula 110) são então depositadas como camadas substancialmente contínuas e isolantes que se adaptam à superfície adjacente da segunda subcélula 120.
[175] Por meio de exemplo, a Figura 5 ilustra esquematicamente (não em escala) um exemplo específico do perfil de superfície da segunda subcélula 120 no qual a superfície texturizada possui uma média de aspereza (Ra) inferior a 500 nm (ou seja, acima do comprimento de amostragem, L), a aspereza de pico a pico (Rt) é de aproximadamente 250 nm, a aspereza quadrada média de raiz (Rrms) é de aproximadamente 50 nm, e espaçamento médio entre picos (Sm) é de aproximadamente 25 µm. Além disso, pode ser observado que a superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110 possui um perfil de ondulação de modo que as alterações na altura da superfície são substancialmente macias.
[176] Nos exemplos descritos acima, o dispositivo fotovoltaico multijunção poderia ser considerado monofacial, de modo que seja configurado para coletar apenas luz e gerar eletricidade através de sua face frontal exposta ao sol. No entanto, a maioria das características descritas acima é igualmente aplicável a um dispositivo fotovoltaico multijunção bifacial que pode coletar luz e gerar eletricidade e gerar eletricidade através de ambas as suas faces; a face frontal exposta ao sol e a face traseira. Em particular, os presentes inventores reconheceram que o dispositivo fotovoltaico multijunção poderia ser configurado em uma arquitetura bifacial, com uma subcélula adicional baseada em perovskita provida sob a segunda subcélula a fim de estimular a eficiência de conversão de energia da segunda subcélula em relação à luz absorvida da lateral traseira do dispositivo.
[177] Portanto, a Figura 6 ilustra esquematicamente um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado bifacial 100 que compreende uma subcélula primeira/superior 110 que compreende uma região fotoativa que compreende um material de perovskita, uma subcélula segunda/média 120 que compreende uma heterojunção de silício (SHJ) e um subcélula terceira/inferior 140 que compreende uma região fotoativa que compreende um material de perovskita. O dispositivo fotovoltaico multijunção 100 possui uma estrutura monoliticamente integrada e compreende, portanto, apenas dois eletrodos, um eletrodo frontal/primeiro 101 e um eletrodo traseiro/segundo 102, com a primeira subcélula 110, a segunda subcélula 120 e a terceira subcélula 140 dispostas entre estes dois eletrodos. Em particular, a primeira subcélula 110 está em contato com o primeiro eletrodo 101, a terceira subcélula 140 está em contato com o eletrodo segundo/traseiro 102, e a segunda subcélula 120 é disposta entre a primeira subcélula 110 e a terceira subcélula 140.
[178] Como a estrutura monoliticamente integrada compreende apenas dois eletrodos, a primeira e a segunda subcélulas 110, 120 são então conectadas entre si por uma primeira região intermediária 130 que compreende uma ou mais camadas de interconexão, e a segunda e terceira subcélulas 120, 140 são então conectadas entre si por uma segunda região intermediária 150 que compreende uma ou mais camadas de interconexão.
[179] Como com os dispositivos descritos acima, o material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110 é configurado para funcionar como um absorvente de luz/fotossensibilizador dentro da região fotoativa. O material de perovskita possui então preferencialmente uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e mais preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV. A segunda subcélula que compreende a heterojunção de silício (SHJ) então possui preferencialmente uma banda proibida de aproximadamente 1,1 eV. O material de perovskita na região fotoativa da terceira subcélula 140 também é configurado para funcionar como absorvente de luz/fotossensibilizador dentro da região fotoativa e, portanto, preferencialmente possui uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV, e mais preferencialmente de 1,65 eV a 1,70 eV.
[180] O material de perovskita na região fotoativa da terceira subcélula 140 pode, portanto, ser igual ao material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110 ou pode ser diferente do material de perovskita na região fotoativa da primeira subcélula 110. Em qualquer caso, o material de perovskita na região fotoativa da terceira subcélula 140 corresponde preferencialmente aos materiais de perovskitas preferidos aqui descritos.
[181] A Figura 7 ilustra esquematicamente um exemplo mais detalhado de um dispositivo fotovoltaico multijunção monoliticamente integrado bifacial 100. No exemplo da Figura 7, a estrutura da região fotoativa da primeira subcélula 110 corresponde àquela descrita em referência a e ilustrada na Figura 3. A região fotoativa da terceira subcélula 140 então compreende uma região fotoativa na qual o material de perovskita fotoativo é provido como uma camada planar 143. A região fotoativa da terceira subcélula 140 compreende ainda uma região tipo n 142 que compreende pelo menos uma camada tipo n, uma região tipo p 141 que compreende pelo menos uma camada tipo p, e a camada planar do material de perovskita 143 disposta entre a região tipo n e a região tipo p.
[182] Nesta disposição, a camada planar de material de perovskita 143 na terceira subcélula 140 é considerada sem porosidade aberta. Normalmente, a camada do material de perovskita 143 sem porosidade aberta está em contato com a região tipo n e a região tipo p e, portanto, forma uma heterojunção planar com a região tipo n e a região tipo p. A terceira subcélula 140 pode, portanto, ser descrita como tendo uma arquitetura de heterojunção planar.
[183] Como observado acima, dado que a subcélula segunda/média 120 compreende uma heterojunção de silício (SHJ) na qual o absorvente fotoativo é c-Si tipo n 121 e o emissor é a-Si tipo p 122, a subcélula primeira/superior 110 do dispositivo fotovoltaico multijunção 100 é disposta de modo que a região tipo n 111 é adjacente à segunda subcélula 120. Em outras palavras, a região tipo n 111 está próxima à segunda subcélula 120 e é, portanto, mais próxima à segunda subcélula 120 que a região tipo p 112. Em particular, é a região tipo n 111 da primeira subcélula 110 que entra em contato com a primeira região intermediária 130 que conecta a primeira subcélula 110 à segunda subcélula 120. A região tipo p 112 da primeira subcélula 110 está, portanto, em contato com o primeiro eletrodo 101. O eletrodo frontal/primeiro eletrodo 101 funciona, portanto, como um eletrodo positivo (que coleta orifício).
[184] Similarmente, dado que a subcélula segunda/média 120 compreende uma heterojunção de silício (SHJ) na qual o absorvente fotoativo é c-Si tipo n 121 e a camada do campo de superfície traseira (BSF) é a-Si tipo n 125, a subcélula terceira/inferior do dispositivo fotovoltaico multijunção 100 é disposta de modo que a região tipo p 141 é adjacente à segunda subcélula 120. Em outras palavras, a região tipo p 141 está próxima à segunda subcélula 120 e, portanto, está mais próxima à segunda subcélula 120 que a região tipo n 142. Em particular, é a região tipo p 141 da terceira subcélula 140 que entra em contato com a segunda região intermediária 150 que conecta a terceira subcélula 140 à segunda subcélula 120. A terceira subcélula 140 pode, portanto, ser considerada invertida quando comparada à primeira subcélula 110, uma vez que a ordem na qual as camadas seriam depositadas na segunda subcélula 120 durante a fabricação seria convertida. A região tipo n 142 da terceira subcélula 140, portanto, está em contato com o segundo eletrodo 102, e o eletrodo segundo/traseiro 102 funciona, portanto, como um eletrodo negativo (que coleta elétron).
[185] No dispositivo fotovoltaico multijunção bifacial, cada uma dentre a região tipo p 141 e a região tipo n 142 pode ser da mesma composição e estrutura da respectiva região tipo p 112 e da região tipo n 111 da primeira subcélula 110. Alternativamente, cada região tipo p 141 e a região tipo n 142 podem ser de uma composição e estrutura diferentes da região tipo p 112 e região tipo n 111 da primeira subcélula 110. Em qualquer caso, a composição e estrutura de cada uma da região tipo p 141 e da região tipo n 142 da terceira subcélula 140 podem, por exemplo, ser selecionadas dentre aquelas descritas em relação à região tipo p 112 e à região tipo n 111 da primeira subcélula 110.
[186] Em um dispositivo fotovoltaico multijunção bifacial, o eletrodo segundo/traseiro 102 deve ser semitransparente ou transparente a fim de permitir que a luz seja transmitida através das camadas fotoativas do dispositivo. Portanto, é preferível que o eletrodo segundo/traseiro 102 seja de composição e estrutura iguais ou similares àquelas do eletrodo primeiro/frontal 101. A composição e a estrutura do eletrodo segundo/traseiro 102 podem, portanto, ser selecionadas dentre aquelas aqui descritas em relação ao primeiro eletrodo 101.
[187] Também é preferível que a superfície 128 da segunda subcélula 120 que é adjacente à terceira subcélula 140 possua um perfil de superfície igual ou similar àquele da superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110. Portanto, é preferível que o perfil de superfície da superfície 128 da segunda subcélula 120 que é adjacente à terceira subcélula 140 é conforme descrito acima em relação à superfície 127 da segunda subcélula 120 que é adjacente à primeira subcélula 110.
[188] Nos exemplos detalhados abaixo, as subcélulas de heterojunção de silício (SHJ) cristalino tipo n pré-fabricadas foram obtidas, nas quais foi aplicado polimento químico personalizado à superfície frontal/superior seguida de uma camada revestida por manta de ITO como uma camada de interconexão. A s
[189] uperfície frontal/superior da subcélula de heterojunção de silício (SHJ) foi então limpa usando um tratamento de plasma em oxigênio.
[190] Para os dispositivos multijunção, uma camada de material tipo n foi então depositada sobre a superfície frontal/superior da subcélula de heterojunção de silício (SHJ) usando evaporação térmica. Subsequentemente, uma camada de material de perovskita de fórmula MAPb(I0.8Br0.2)3, onde MA é metilamônio (CH3NH3+) foi formada por depósito por revestimento em giro de uma solução. Nestes exemplos, os precursores sólidos para os materiais de perovskitas foram pesados e misturados juntos em um frasco. Esta mistura foi então carregada em um porta-luvas onde o solvente foi adicionado. A célula foi então finalizada por depósito de uma camada fina de um material tipo p por revestimento por giro da solução, e um eletrodo de ouro padronizado por depósito de vapor físico.
[191] As Figuras 8 e 9 mostram as curvas I-V e as características calculadas do dispositivo para amostras das subcélulas de heterojunção de silício (SHJ) cristalino tipo n quando medido como um dispositivo de junção única em irradiação solar simulada de AM 1,5 G (100 mW/cm2). As eficiências de conversão de energia calculada (n) para cada uma destas subcélulas de heterojunção de silício (SHJ) são de aproximadamente 17%.
[192] Em comparação, as Figuras 10 e 11 mostram então as curvas I-V e as características calculadas de dispositivo para dispositivo multijunção que compreende uma subcélula baseada em perovskita monoliticamente integrada para as subcélulas de heterojunção de silício (SHJ) cristalino tipo n. As eficiências de conversão de energia calculada (n) para estes dispositivos multijunção são de 20,1% e 20,6%, um ganho de rede em eficiência de aproximadamente 3% sobre as subcélulas de heterojunção de silício (SHJ) cristalino de junção única.
[193] Será reconhecido que os itens individuais descritos acima podem ser usados isoladamente ou em combinação com outros itens mostrados nos desenhos ou descritos na descrição e aqueles itens mencionados na mesma passagem entre si ou o mesmo desenho entre si não precisam ser usados em combinação um com o outro.
[194] Além disso, embora a invenção tenha sido descrita em termos de realizações preferidas como estabelecidos aqui acima, deve ser compreendido que estas realizações são apenas ilustrativas. Os peritos na técnica serão capazes de realizar modificações e alternativas em vista da revelação que são contempladas como dentro do escopo das reivindicações anexas. Por exemplo, os peritos na técnica reconhecerão que, embora as realizações específicas descritas acima da invenção se refiram todas aos dispositivos fotovoltaicos que possuem uma estrutura multijunção, os aspectos da invenção são igualmente aplicáveis a dispositivos de junção única nos quais uma camada de uma perovskita fotoativa precisa ser depositada em uma superfície relativamente áspera. Por meio de exemplo adicional, os peritos na técnica reconhecerão que, embora as realizações da invenção descritas acima se refiram todas aos dispositivos fotovoltaicos, os aspectos da invenção podem ser igualmente aplicáveis a outros dispositivos optoeletrônicos. Quanto a isto, o termo “dispositivo optoeletrônico” inclui dispositivos fotovoltaicos, fotodiodos (que inclui células solares), fototransistores, fotomultiplicadores, fotorresistores, e diodos emissores de luz, etc. Em particular, apesar das realizações descritas acima, o material de perovskita fotoativo é usado como um absorvente de luz/fotossensibilizador, ele pode funcionar também como material emissor de luz por aceitar a carga, tanto de elétrons quanto orifícios, que subsequentemente recombinam e emitem luz.
Claims (29)
1. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), que produz um ganho de rede na eficiência de conversão de energia sobre a eficiência da subcélula de silício inferior (120) em uma disposição de junção única, o dispositivo caracterizado por compreender: primeira subcélula (110) disposta sobre uma segunda subcélula (120), em que a primeira subcélula (110) compreende uma região de tipo n (111) que compreende pelo menos uma camada de tipo n, uma região de tipo p (112) que compreende pelo menos uma camada de tipo p, e uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita (113) sem porosidade aberta que está disposta entre a região de tipo n (111) e a região de tipo p (112) e que forma uma heterojunção planar com uma ou ambas da região de tipo n e região de tipo p; em que o material de perovskita é de fórmula geral (IA): em que A compreende um ou mais cátions orgânicos selecionados de um cátion de um cátion de formamidínio ((FA) (HC(NH)2)2+) e um cátion de etilamônio (EA) (CH3CH2NH3+), A' compreende um ou mais cátions inorgânicos selecionados de Cs+, Rb+, B compreende pelo menos um cátion inorgânico divalente compreendendo Pb2+, X é iodeto e X’ é brometo, e em que 0 < x < 1 e 0 < y < 1; e em que a segunda subcélula compreende uma heterojunção de silício (SHJ).
2. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pela camada de material de perovskita (113) ser disposta como uma camada contínua e isolante sobre uma superfície que se adapta à superfície adjacente da segunda subcélula.
3. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por compreender ainda uma região intermediária (130) disposta entre e conectando a primeira subcélula (110) e a segunda subcélula (120), em que a região intermediária (130) compreende uma ou mais camadas interconexão.
4. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 3, caracterizado por cada dentre a uma ou mais camadas de interconexão compreender um material condutor transparente.
5. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 3 ou 4, sendo a região intermediária (130) caracterizada por compreender uma camada de interconexão que consiste de óxido de estanho e índio (ITO).
6. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pela camada de ITO ter uma espessura de 10 nm a 60 nm.
7. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, sendo a região de tipo n (111) caracterizada por compreender uma camada de tipo n que compreende um material inorgânico de tipo n.
8. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 7, caracterizado pelo material inorgânico de tipo n ser selecionado dentre quaisquer de: óxido de titânio, estanho, zinco, nióbio, tântalo, tungstênio, índio, gálio, neodímio, paládio, cádmio, ou um óxido de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; sulfeto de cádmio, estanho, cobre, zinco ou um sulfeto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; seleneto de cádmio, zinco, índio, gálio ou um seleneto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais; e telureto de cádmio, zinco, cádmio ou estanho, ou um telureto de uma mistura de dois ou mais dos ditos metais.
9. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 7 ou 8, sendo a região de tipo n (111) caracterizada por compreender uma camada de tipo n que compreende TiO2.
10. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 6, sendo a região de tipo n (111) caracterizada por compreender uma camada de tipo n que compreende um material orgânico de tipo n.
11. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 10, caracterizado pelo material orgânico de tipo n ser selecionado dentre qualquer um de um fulereno ou um derivado de fulereno, um perileno ou um derivado deste, ou poli{ [N,N0-bis(2-octildodecil)- naftaleno-1,4,5,8-bis(dicarboximida)-2,6-diil]-alt-5,50- (2,20-bitiofeno)} (P(NDI2OD-T2)).
12. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, sendo a região de tipo p (113) caracterizada por compreender uma camada de tipo p que compreende um material inorgânico de tipo p.
13. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo material inorgânico de tipo p ser selecionado dentre quaisquer de: óxido de níquel, vanádio, cobre ou molibdênio; e CuI, CuBr, CuSCN, Cu2O, CuO ou CIS.
14. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo qualquer uma das reivindicações 1 a 11, sendo a região de tipo p (113) caracterizada por compreender uma camada de tipo p que compreender um material orgânico de tipo p.
15. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 14, caracterizado pelo material orgânico de tipo p ser selecionado dentre quaisquer de espiro-MeOTAD, P3HT, PCPDTBT, PVK, PEDOT-TMA, PEDOT:PSS.
16. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 15, caracterizado pela região de tipo n (111) ser adjacente à segunda subcélula (120).
17. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por compreender ainda: primeiro eletrodo (101) e um segundo eletrodo (102); e em que a primeira subcélula (110) e a segunda subcélula (120) são dispostas entre o primeiro e o segundo eletrodos com a primeira subcélula (110) em contato com o primeiro eletrodo (101).
18. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 17, caracterizado pelo primeiro eletrodo (101) estar em contato com a região de tipo p (113) da primeira subcélula.
19. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 17 ou 18, sendo o primeiro eletrodo (101) caracterizado por compreender um material eletricamente condutor transparente ou semitransparente.
20. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 16 a 19, caracterizado pelo primeiro eletrodo (101) consistir de uma camada de óxido de índio e estanho (ITO).
21. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, sendo a região fotoativa (113) da primeira subcélula caracterizada por compreender uma camada de material de perovskita que possui uma banda proibida de 1,50 eV a 1,75 eV.
22. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo material de perovskita (113) ser FAxCs1-xPbI3-yBry.
23. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, sendo a segunda subcélula (120) caracterizada por compreender uma subcélula bifacial, e o dispositivo compreendendo ainda uma terceira subcélula (140) disposta abaixo da segunda subcélula (120), a terceira subcélula (140) compreendendo uma região fotoativa que compreende uma camada de material de perovskita.
24. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 23, sendo a região fotoativa da terceira subcélula (140) caracterizada por compreender uma camada de material de perovskita que é igual ou diferente do material de perovskita da região fotoativa da primeira subcélula (110).
25. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 24 ou 24, caracterizado pela primeira subcélula (110) possuir uma estrutura regular e a terceira subcélula (140) possuir uma estrutura invertida.
26. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 23 a 25, caracterizado por compreender ainda uma região intermediária adicional (150) disposta entre e conectando a terceira subcélula (140) e a segunda subcélula (120), em que a região intermediária adicional (150) compreende uma ou mais camadas de interconexão adicionais.
27. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com a reivindicação 26, caracterizado por cada uma dentre uma ou mais camadas de interconexão adicionais consistir de um material condutor transparente.
28. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações 26 a 27, sendo a região intermediária (150) caracterizada por compreender uma camada de interconexão adicional que consiste de óxido de índio e estanho (ITO).
29. DISPOSITIVO FOTOVOLTAICO DE JUNÇÃO MÚLTIPLA (100), de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo dispositivo ser integrado monoliticamente.
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