WO2022230933A1 - 電気化学デバイスおよびその製造方法 - Google Patents

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圭佑 増永
浩二 上岡
和晃 山下
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an electrochemical device and its manufacturing method.
  • An electrochemical device comprises a pair of electrodes and an electrolytic solution, and at least one of the pair of electrodes contains an active material capable of adsorbing and desorbing ions.
  • a separator is interposed between the pair of electrodes.
  • An electric double layer capacitor which is an example of an electrochemical device, has a longer life than a secondary battery, can be rapidly charged, and has excellent output characteristics, and is widely used as a backup power source.
  • Patent Document 1 proposes covering the negative electrode terminal with a protective tape in order to suppress the deposition of lithium on the negative electrode terminal during pre-doping in a lithium ion capacitor.
  • the strength of the electrodes decreases, making it easier for the electrodes to be damaged or short-circuited due to external impact or the like.
  • the impact resistance will be improved by attaching a protective tape to the terminal connection portion to which a load is particularly likely to be applied.
  • a good adhesion state cannot be obtained between the electrode and the protective tape, resulting in insufficient impact strength.
  • one aspect of the present invention provides a first electrode, a second electrode, a separator interposed between the first electrode and the second electrode, an electrolytic solution, the first electrode and the second electrode.
  • a lead terminal electrically connected to at least one electrode of two electrodes, and a protective tape covering the lead terminal, wherein the at least one electrode is composed of a current collector foil and a joint provided on the current collector foil. and a material layer, wherein the current collector foil has a first region covered with the material mixture layer and a second region not covered with the material mixture layer and exposing the surface of the current collector foil.
  • the protective tape includes a base material layer and an adhesive layer, and the protective tape is adhered to the lead terminal provided in the second region of the current collector foil and adheres to the second region. and bonded to at least a portion of the third region not covered with the lead terminals.
  • an electrochemical device comprising a first electrode, a second electrode, a separator interposed between the first electrode and the second electrode, and an electrolytic solution.
  • a manufacturing method comprising a step of preparing an electrode including a current collector foil and a mixture layer provided on the current collector foil as at least one of the first electrode and the second electrode.
  • the current collecting foil of the at least one electrode has a first region covered with the mixture layer and a second region not covered with the mixture layer and exposing the surface of the current collecting foil.
  • a step of electrically connecting a lead terminal to the second region of the current collecting foil disposing a protective tape so as to cover at least a portion of the lead terminal; and a step of adhering a protective tape to the one electrode in at least a portion of a third region that is part of the second region and is not covered with the lead terminal; Later, it further includes the step of pressing the third region of the one electrode through the protective tape.
  • FIG. 1A is a layout diagram showing an example of electrodes used in an electrochemical device according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 1B is a cross-sectional view showing an example of electrodes used in an electrochemical device according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway perspective view of an electrochemical device according to an embodiment of the present invention.
  • An electrochemical device comprises a first electrode, a second electrode, a separator interposed between the first electrode and the second electrode, an electrolytic solution, a lead terminal, and a lead terminal. and a protective tape for covering.
  • At least one of the first electrode and the second electrode may be a polarizable electrode.
  • a polarizable electrode may comprise an active material capable of adsorbing and desorbing ions.
  • An electrochemical device develops capacity by adsorbing ions to an active material on at least one electrode side.
  • a non-faradaic current flows when ions are desorbed from the active material.
  • the electrochemical device may be an electric double layer capacitor (EDLC) in which an electric double layer is formed by adsorbing ions to the active material. good.
  • EDLC electric double layer capacitor
  • the electrochemical device is a lithium ion capacitor (LIC) that develops capacity by adsorption or desorption of lithium ions on one electrode side, good too.
  • LIC lithium ion capacitor
  • a negative electrode used in lithium ion secondary batteries may be used as the non-polarizable electrode.
  • a lead terminal is electrically connected to one of the first electrode and the second electrode (either a polarizable electrode or a non-polarizable electrode). Similarly, another lead terminal can be electrically connected to the other electrode of the first electrode and the second electrode.
  • the electrochemical device is provided with a protective tape covering lead terminals on at least one electrode.
  • One electrode includes a collector foil and a mixture layer provided on the collector foil.
  • the first electrode may be a positive electrode or a negative electrode.
  • the first electrode may be a polarizable electrode or a non-polarizable electrode.
  • the collector foil has a first region covered with the mixture layer and a second region not covered with the mixture layer, where the surface of the collector foil is exposed.
  • a lead terminal is attached to the second region.
  • the protective tape covers the lead terminals attached to the second area.
  • the protective tape also covers at least part of the third region in the longitudinal direction of the current collector foil (the direction perpendicular to the winding axis when the first electrode and the second electrode constitute a wound electrode group). ing.
  • the protective tape may be arranged to straddle the mixture layer beyond the third region between the lead terminal and the mixture layer.
  • the protective tape includes a base layer and an adhesive layer.
  • the protective tape is adhered to lead terminals provided in the second region of the current collector foil via an adhesive layer, and is also adhered to at least a portion of the third region via an adhesive layer. Thereby, the adhesion between the protective tape and the first electrode is strengthened, and the impact resistance can be improved.
  • the width W2 of the second region in the longitudinal direction of the current collector foil is preferably 5000 ⁇ m or more in terms of sufficiently firm adhesion between the protective tape and the first electrode.
  • the thickness of the mixture layer is preferably thicker than the thickness of the protective tape in order to achieve a high capacity. Further, from the viewpoint of realizing a high capacity, it is preferable that the area of the third region, which is not used for attachment to the lead terminals, among the second regions where the current collecting foil is exposed is as small as possible. On the other hand, a step is formed at the boundary between the third region where the current collector foil is exposed and the lead terminal and at the boundary between the third region and the mixture layer. The thicker the mixture layer, the higher the step at the boundary between the third region and the mixture layer. Further, the narrower the width of the third region in the longitudinal direction of the current collector foil, the greater the ratio of the height of the step to the width of the third region (the distance between the lead terminal and the mixture layer).
  • the protective tape can be strongly adhered to the third region even when the step is increased and/or the height ratio of the step is increased in order to increase the capacity. You may pressurize a 3rd area
  • the second area may be pressurized through the protective tape during or after the protective tape is adhered.
  • the protective tape By applying pressure to the second area through the protective tape, the protective tape can be firmly adhered to the lead terminals, and the protective tape can be firmly adhered to the collector foil in the third area.
  • the pressurization pressure when pressurizing the second region or the third region is preferably 4 N/cm 2 or more, more preferably 6 N/cm 2 or more. Pressurization may be performed, for example, by a roll press.
  • the pressure (linear pressure) when pressurizing by a roll press is preferably 2 N/cm or more, more preferably 4 N/cm or more.
  • the average thickness of the adhesive layer interposed between the current collector foil and the base layer in the third region is formed thicker than the average thickness of the adhesive layer interposed between the lead terminals and the base layer in the second region.
  • the protective tape may be provided on both sides of the current collector foil.
  • the second region on the other surface (the back surface of the one surface) may have an overlapping portion with the second region on the one surface. good.
  • each of the protective tapes provided on both sides extends from the first electrode in the lateral direction of the current collector foil (the first electrode and the second electrode constitute the wound electrode group). If so, it may protrude in the direction parallel to the winding axis). In this case, protective tapes provided on both sides may be adhered to each other at the projecting portion. Thereby, the adhesion between the protective tape and the first electrode can be made stronger, and the impact resistance can be further improved.
  • the material of the base layer and adhesive layer of the protective tape is not particularly limited, but the base layer may contain polypropylene (PP) in order to suppress deterioration of the base layer due to the electrolytic solution.
  • PP polypropylene
  • a lactone compound such as ⁇ -butyrolactone (GBL) can be used as a solvent for the electrolyte used in electrochemical devices because of its low viscosity.
  • GBL ⁇ -butyrolactone
  • an electrolytic solution containing a lactone compound if a protective tape containing polyethylene terephthalate (PET), which is commonly used in the base layer, is used, the affinity between PET and the lactone compound is high. It dissolves in the liquid, and deterioration of the base material layer may progress.
  • PET polyethylene terephthalate
  • a masking tape containing polypropylene in a base layer is difficult to dissolve in a lactone compound, so that deterioration of the base layer can be suppressed.
  • the base material layer a compound whose Hildebrand solubility parameter (SP value) is sufficiently different from the SP value of the lactone compound can be used.
  • ⁇ -butyrolactone (GBL) which is a lactone compound, has an SP value of 12.6 [(cal/cm) 1/2 ] and is easily dissolved in PET, which has an SP value of 10.7, and has an SP value of 8.0. is difficult to dissolve with PP.
  • the SP value of the material constituting the base layer is preferably 2.5 or more, and 3.0 or more, away from the SP value of the lactone compound. more preferably.
  • the SP value of the material forming the base layer may be 10.0 or less, or 9.0 or less.
  • the protective tape is used as the lead terminal. and the current collector foil in the third region, impact resistance can be improved, and breakage of the current collector foil can be suppressed.
  • the collector foil may be an etched foil. Etched foils are weaker than non-etched foils and are easily broken by external impact or the like. However, by adhering the protective tape to the lead terminals and to the collector foil in the third region, impact resistance can be improved, and breakage of the collector foil can be suppressed.
  • FIG. 1 shows an example of electrodes used in the electrochemical device of the embodiment of the present invention.
  • FIG. 1A is a layout diagram schematically showing a state before winding of a first electrode 2 used in a wound-type electrochemical device.
  • the X direction is the longitudinal direction of the first electrode and perpendicular to the winding axis
  • the Y direction is the lateral direction of the first electrode and parallel to the winding axis.
  • FIG. 1B is a cross-sectional view taken along line X 1 -X 2 of FIG. 1A.
  • 1A and 1B emphatically show the connecting portion with the lead terminal, which is the main part of the present invention, and the scale of each component in the drawings does not necessarily correspond to the scale of each component in the actual electrode. It does not match.
  • the first electrode 2 includes a collector foil 20 and a mixture layer (active material layer) 21 provided on the collector foil 20 .
  • the current collector foil 20 is covered with the mixture layer 21 in the first region 20A, while the surface of the current collector foil is exposed without being covered with the mixture layer 21 in the second region 20B.
  • the mixture layer 21 is formed on both sides of the current collector foil 20 so as to cover the entire surface of the current collector foil 20 except for the second region 20B (the region not hatched in FIG. 1A).
  • the current collector foil 20 has a first principal surface 20X and a second principal surface 20Y opposite to the first principal surface.
  • the second region 20B is provided on both the first main surface 20X and the second main surface 20Y.
  • the second region 20B on the first main surface 20X is arranged so as to overlap the second region 20B on the second main surface 20Y when viewed from the normal direction of the first main surface 20X.
  • a lead terminal 5a is attached to the second region 20B on the first main surface 20X, and the first electrode 2 and the lead terminal 5a are electrically connected.
  • the third area 20C which is part of the second area 20B and is not covered with the lead terminal 5a.
  • the surface of the collector foil 20 is exposed even after the lead terminals 5a are attached.
  • a step S1 is formed at the boundary between the lead terminal 5a and the third region 20C by the side end surface of the lead terminal 5a.
  • a step S2 is formed by the side end face of the mixture layer 21 at the boundary between the mixture layer 21 and the third region 20C.
  • the thickness of the lead terminal 5a in the area where the lead terminal 5a is attached in the second area 20B is preferably 450 ⁇ m or less, more preferably 350 ⁇ m or less or 300 ⁇ m or less.
  • the lead terminal 5a for example, one having a columnar first portion and a second portion continuous with the first portion and flatter than the first portion may be used, but the lead terminal 5a is not limited to this.
  • the lead terminal 5a includes a round bar portion 52 as a first portion, and a flat portion 53 as a second portion that is continuous with the round bar portion 52 and formed flatter than the round bar portion 52. , provided.
  • one end of a cylindrical metal member is flattened by pressing to form the second portion (flat portion 53), and the other end that is not pressed forms the first portion (round bar portion 52). can do.
  • the lead terminal 5 a further includes a CP wire (copper-coated steel wire) 51 that connects with the round bar portion 52 .
  • the CP line 51 is used for electrical connection with an external circuit.
  • the flat portion 53 overlaps the current collector foil 20 in the second region 20B.
  • Current collector foil 20 has through-holes 22 communicating between first main surface 20X and second main surface 20Y in a region within second region 20B overlapping flat portion 53 .
  • a needle-like protruding portion is formed at a predetermined position of the flat portion 53 so as to protrude from the flat portion 53 and the through hole 22 penetrates both. is formed.
  • the lead terminal 5a is attached to the first electrode 2 by crimping the protruding portion that is inserted through the through hole 22 along the second main surface 20Y.
  • An opening communicating with the second main surface 20Y may be formed.
  • the thickness of the flat portion 53 is preferably 450 ⁇ m or less, more preferably 350 ⁇ m or less or 300 ⁇ m or less, in order to maintain a high capacity and a good adhesion state between the protective tape 24a and the first electrode 2. .
  • a pair of protective tapes 24a and 24b cover the second regions 20B provided on the first main surface 20X and the second main surface 20Y.
  • the protective tape 24a includes a base material layer 25a and an adhesive layer 26a.
  • the protective tape 24b includes a base layer 25b and an adhesive layer 26b.
  • the protective tape 24a provided on the first main surface 20X covers the lead terminal 5a (flat portion 53), covers the third region 20C, and also covers the third region 20C and the mixture layer. 21 and part of the mixture layer 21 is covered.
  • the protective tape 24a is adhered to the lead terminal 5a via the adhesive layer 26a, and is also adhered to the current collector foil 20 in the third region 20C.
  • the third region 20C is located between the step S1 formed by the lead terminal 5a and the step S2 formed by the mixture layer 21. Since the third region 20 ⁇ /b>C is sandwiched and recessed, it is difficult to achieve a strong bonding state in the third region 20 ⁇ /b>C by a normal bonding method. In order to obtain a strong adhesion state, it is preferable to apply pressure to the third region 20C during or after adhesion of the protective tape 24a. Pressurization can be performed by pressing at least the third region 20C from both sides of the first main surface 20X and the second main surface 20Y. The entire second region 20B including the third region 20C may be pressed.
  • the applied pressure is preferably 4 N/cm 2 or more, more preferably 6 N/cm 2 or more. Pressing may be performed by a roll press.
  • the linear pressure when pressurized by a roll press is preferably 2 N/cm or more, more preferably 4 N/cm or more.
  • the entire second region 20B When the entire second region 20B is pressed, part of the adhesive layer existing on the adhesive surface of the protective tape 24a with the lead terminal 5a (flat portion 53) is removed from the collector foil 20 in the third region 20C. can flow to the adhesive side of the As a result, the portion of the protective tape 24a extending obliquely to the first main surface 20X of the current collector foil 20 above the current collector foil 20 in the third region 20C can also contribute to adhesion, increasing the bonding area. Further, the average thickness T3 of the adhesive layer interposed between the current collector foil 20 and the base material layer in the third region 20C is thicker than the average thickness T2 of the adhesive layer interposed between the lead terminal 5a and the base material layer. can be formed.
  • the thickness ratio T3/T2 can be, for example, 1.01 or more, or 1.05 or more.
  • the width W3 of the third region 20C sandwiched between the lead terminal 5a and the mixture layer 21 is preferably 2000 ⁇ m or less.
  • the width W3 of the third region is preferably 1000 ⁇ m or more, more preferably 1200 ⁇ m or more, in order to firmly bond the protective tape to the first electrode in the third region 20C.
  • a ratio of the thickness of the mixture layer to the width W3 of the third region in the longitudinal direction of the current collector foil is preferably 0.02 or more and 0.08 or less, more preferably 0.04 or more and 0.06 or less.
  • Each of the protective tapes 24 a and 24 b has a portion 27 protruding from the first electrode 2 in the lateral direction of the current collector foil 20 .
  • the protruding portions 27 of the protective tapes 24a and 24b protrude to the same side in the short direction, and the protruding portions 27 overlap each other when viewed from the normal direction of the first main surface 20X.
  • Protective tapes 24 a and 24 b are adhered to the projecting portion 27 . Thereby, the adhesion between the protective tapes 24a and 24b and the first electrode 2 becomes stronger, and the impact resistance is further improved.
  • FIG. 2 is a partially cutaway perspective view of an electrochemical device according to an embodiment of the present invention.
  • the electrochemical device 10 in FIG. 2 is an electric double layer capacitor and includes a wound capacitor element 1.
  • the capacitor element 1 is configured by winding a sheet-like first electrode 2 and a sheet-like second electrode 3 with a separator 4 interposed therebetween.
  • the first electrode 2 and the second electrode 3 each have a first current collector and a second current collector made of metal, and a first active layer and a second active layer supported on the surface thereof, and adsorb ions. And the capacity is expressed by desorption.
  • the first active layer and the second active layer contain, for example, porous carbon particles.
  • a first lead wire 5a and a second lead wire 5b are connected to the first electrode 2 and the second electrode 3, respectively, as lead members (lead terminals).
  • Capacitor element 1 is housed in a cylindrical exterior case 6 together with an electrolytic solution (not shown).
  • the material of the exterior case 6 may be any metal such as aluminum, stainless steel, copper, iron, brass, or the like.
  • the opening of the exterior case 6 is sealed with a sealing member 7 .
  • the lead wires 5 a and 5 b are led out to the outside so as to pass through the sealing member 7 .
  • a rubber material such as butyl rubber, for example, is used for the sealing member 7 .
  • a method for manufacturing an electrochemical device is the method for manufacturing an electrochemical device described above.
  • the manufacturing method includes a step of preparing an electrode including a collector foil and a mixture layer provided on the collector foil as one of the first electrode and the second electrode.
  • the current collector foil of one electrode to be prepared has a first region covered with the mixture layer and a second region not covered with the mixture layer and exposing the surface of the current collector foil.
  • the manufacturing method comprises a step (i) of electrically connecting the lead terminal to the second region of the current collector foil, placing a protective tape so as to cover at least a part of the lead terminal, and covering at least a part of the surface of the lead terminal.
  • the step (ii) of adhering the protective tape to the one electrode in at least part of the third region that is part of the second region and is not covered with the lead terminal, and at the time of adhering the protective tape or It further includes a step (iii) of pressing the third region of one electrode through a protective tape after bonding.
  • the applied pressure in step (iii) is preferably 4 N/cm 2 or more, more preferably 6 N/cm 2 or more. Pressing in step (iii) may be performed using rolls. In that case, the pressure (linear pressure) in pressurization is preferably 2 N/cm or more, more preferably 4 N/cm or more.
  • One of the electrodes obtained in step (iii) is laminated with the other electrode via a separator to obtain a laminate.
  • the laminate may be a wound body in which one electrode and the other electrode are wound with a separator interposed therebetween.
  • the laminate is housed in an exterior case, and an electrolytic solution is injected into the exterior case. An electrochemical device can then be manufactured by sealing the outer case.
  • an electrode including an active layer containing an active material and a current collector supporting the active layer is used as a polarizable electrode.
  • the active material includes, for example, porous carbon particles.
  • the active layer contains porous carbon particles as an active material as an essential component, and may contain a binder, a conductive agent and the like as optional components.
  • Porous carbon particles can be produced, for example, by heat-treating a raw material to carbonize it, and then activating the resulting carbide to make it porous.
  • the carbide may be crushed and granulated before the activation treatment.
  • the porous carbon particles obtained by the activation treatment may be pulverized. After the pulverization treatment, a classification treatment may be performed. Examples of the activation treatment include gas activation using a gas such as water vapor, and chemical activation using an alkali such as potassium hydroxide.
  • Raw materials include, for example, wood, coconut shells, pulp waste liquid, coal or coal-based pitch obtained by thermal decomposition thereof, heavy oil or petroleum-based pitch obtained by thermal decomposition thereof, phenolic resin, petroleum-based coke, coal-based coke etc. Among them, petroleum-based coke and coal-based coke are preferred as raw materials.
  • the porous carbon particles may be pulverized.
  • pulverization for example, a ball mill, jet mill, or the like is used.
  • Fine porous carbon particles are obtained by the above pulverization treatment, and the average particle size (D50) is, for example, 1 ⁇ m or more and 4 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter (D50) means the particle diameter (median diameter) at which the volume integrated value is 50% in the volume-based particle size distribution measured by the laser diffraction/scattering method.
  • the pore distribution and particle size distribution of the porous carbon particles can be adjusted by the raw material, the heat treatment temperature, the activation temperature in gas activation, the degree of pulverization, and the like. Also, two types of porous carbon particles made from different raw materials may be mixed to adjust the pore size distribution and particle size distribution of the porous carbon particles.
  • the average particle size and particle size distribution of porous carbon particles are measured by a laser diffraction/scattering method. As a measuring device, for example, a laser diffraction/scattering particle size distribution measuring device “MT3300EXII” manufactured by Microtrack Co., Ltd. is used.
  • binder for example, resin materials such as polytetrafluoroethylene (PTFE), carboxymethyl cellulose (CMC), and styrene-butadiene rubber (SBR) are used. Carbon black such as acetylene black is used as the conductive agent, for example.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • Carbon black such as acetylene black is used as the conductive agent, for example.
  • the electrode is produced by applying a slurry containing porous carbon particles, a binder and/or a conductive agent, and a dispersion medium to the surface of a current collector, drying the coating film, and rolling it to activate it. Obtained by forming layers.
  • Metal foil such as aluminum foil is used for the current collector, for example.
  • an electrode containing the porous carbon particles can be used for at least one of the first electrode and the second electrode.
  • the electrochemical device is a lithium ion capacitor (LIC)
  • an electrode containing the above porous carbon particles is used as one of the first electrode and the second electrode (positive electrode), and the other of the first electrode and the second electrode (negative electrode) is used.
  • a negative electrode that is used in a lithium ion secondary battery can be used for this.
  • a negative electrode used in a lithium ion secondary battery includes, for example, a negative electrode active material (such as graphite) capable of intercalating and deintercalating lithium ions.
  • the electrolytic solution contains a solvent (non-aqueous solvent) and an ionic substance. Ionic substances are dissolved in a solvent and include cations and anions.
  • the ionic substance may include, for example, a low melting point compound (ionic liquid) that can exist as a liquid at around room temperature.
  • the concentration of the ionic substance in the electrolytic solution is, for example, 0.5 mol/L or more and 2.0 mol/L.
  • the solvent preferably has a high boiling point.
  • the solvent may contain a lactone compound. Lactone compounds include ⁇ -propiolactone, ⁇ -butyrolactone, ⁇ -valerolactone, ⁇ -valerolactone and the like.
  • the lactone compound preferably contains ⁇ -butyrolactone (GBL) because it has a low viscosity even at low temperatures, is electrochemically stable in the voltage range of the device, and emits a small amount of gas.
  • the solvent may contain other solvents than the lactone compound.
  • Other solvents include, for example, chain carboxylic acid esters such as methyl propionate, chain carbonic acid esters such as diethyl carbonate, cyclic carbonic acid esters such as propylene carbonate, and polyhydric alcohols such as ethylene glycol and propylene glycol.
  • cyclic sulfones such as sulfolane, amides such as N-methylacetamide, N,N-dimethylformamide, N-methyl-2-pyrrolidone, ethers such as 1,4-dioxane, ketones such as methyl ethyl ketone, formaldehyde, etc. can be used.
  • the ratio of the lactone compound to the entire solvent may be, for example, 50% by volume or more and 85% by volume or less.
  • the solvent may contain acetonitrile.
  • Ionic substances include, for example, organic salts.
  • An organic salt is a salt in which at least one of the anion and cation contains an organic substance.
  • Examples of organic salts whose cations include organic substances include quaternary ammonium salts.
  • Organic salts in which the anion (or both ions) contain an organic substance include, for example, trimethylamine maleate, triethylamine borodisalicylate, ethyldimethylamine phthalate, mono-1,2,3,4-tetramethylimidazolinium phthalate, phthalate acid mono 1,3-dimethyl-2-ethylimidazolinium;
  • the anion preferably contains an anion of a fluorine-containing acid from the viewpoint of improving withstand voltage characteristics.
  • Anions of fluorine-containing acids include, for example, BF 4 - and/or PF 6 - .
  • the organic salt preferably contains, for example, a tetraalkylammonium cation and a fluorine-containing acid anion. Specific examples include diethyldimethylammonium tetrafluoroborate (DEDMABF 4 ), triethylmethylammonium tetrafluoroborate (TEMABF 4 ), and the like.
  • the ionic material includes lithium salts.
  • Lithium salts are preferably salts having fluorine-containing anions.
  • salts having fluorine-containing anions at least one selected from the group consisting of LiBF 4 , LiPF 6 and lithium bis(fluorosulfonyl)imide (LiN(SO 2 F) 2 ) is more preferable.
  • LiN( SO2F)2 is also referred to as LiFSI or LFSI.
  • salts having a fluorine-containing anion LFSI is less likely to produce by-products and has excellent stability.
  • a separator is interposed between the first electrode and the second electrode.
  • the separator has ion permeability and has a role of physically separating a pair of electrodes to prevent a short circuit.
  • the form of the separator is not particularly limited, and may be, for example, a non-woven fabric, a woven fabric, or a microporous film.
  • a wound-type electrochemical device has been described, but the scope of application of the present invention is not limited to the above, and can also be applied to devices with other structures, such as stacked-type electrochemical devices.
  • the electrochemical device according to the present invention is suitable for applications requiring large capacity and excellent impact resistance.

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Abstract

電気化学デバイスは、第１電極と、第２電極と、第１電極と第２電極との間に介在するセパレータと、電解液と、第１電極および第２電極の一方の電極に電気的に接続されるリード端子と、リード端子を覆う保護テープと、を備える。一方の電極は、集電箔２０と、集電箔に設けられる合剤層２１と、を備える。集電箔２０は、合剤層２１に覆われた第１領域２０Ａと、合剤層２１で覆われず集電箔２０の表面が露出する第２領域２０Ｂと、を有する。保護テープ２４ａは、集電箔の第２領域２０Ｂに設けられたリード端子５ａと接着されるとともに、第２領域の一部であってリード端子５ａで覆われていない第３領域２０Ｃの少なくとも一部と接着されている。

Description

電気化学デバイスおよびその製造方法
　本発明は、電気化学デバイスおよびその製造方法に関する。
　電気化学デバイスは、一対の電極と、電解液と、を備え、一対の電極の少なくとも一方は、イオンを吸着および脱着可能な活物質を含む。一対の電極の間には、セパレータが介在している。電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタは、二次電池と比べて、寿命が長く、急速充電が可能であり、出力特性に優れており、バックアップ用電源等に広く用いられている。
　特許文献１では、リチウムイオンキャパシタにおいて、プレドープの際に負極端子上にリチウムが析出するのを抑制するために、負極端子を保護テープで覆うことを提案している。
特開２０１８－６７５９５号公報
　近年、電気化学デバイスの高容量化を高いレベルで実現することが要請されている。高容量化のため、集電体の厚みおよびセパレータの厚みを薄くすることが試みられている。一方、高容量化のため、集電体に担持される合剤層（活物質層）の厚みを厚くすることも試みられている。
　集電体およびセパレータの薄膜化に伴い、電極の強度が低下し、外部衝撃等により電極の破損または短絡が発生し易くなる。これに対し、特に負荷が加わり易い端子接続部に保護テープを貼り付けることで耐衝撃性の向上が期待される。しかしながら、電極と保護テープとの間に良好な接着状態が得られず、耐衝撃強度が不十分となる場合がある。
　上記に鑑み、本発明の一側面は、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間に介在するセパレータと、電解液と、前記第１電極および前記第２電極の少なくとも一方の電極に電気的に接続されるリード端子と、前記リード端子を覆う保護テープと、を備え、前記少なくとも一方の電極は、集電箔と、前記集電箔に設けられる合剤層と、を備え、前記集電箔は、前記合剤層に覆われた第１領域と、前記合剤層で覆われず前記集電箔の表面が露出する第２領域と、を有し、前記保護テープは、基材層と、粘着層と、を備え、前記保護テープは、前記集電箔の前記第２領域に設けられた前記リード端子と接着されるとともに、前記第２領域の一部であって前記リード端子で覆われていない第３領域の少なくとも一部と接着されている、電気化学デバイスに関する。
　上記に鑑み、本発明の別の側面は、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間に介在するセパレータと、電解液と、を備える電気化学デバイスの製造方法であって、前記第１電極および前記第２電極の少なくとも一方の電極として、集電箔と、前記集電箔に設けられる合剤層と、を備えた電極を準備する工程を有し、前記少なくとも一方の電極の前記集電箔は、前記合剤層に覆われた第１領域と、前記合剤層で覆われず前記集電箔の表面が露出する第２領域と、を有し、前記集電箔の前記第２領域にリード端子を電気的に接続する工程と、前記リード端子の少なくとも一部を覆うように保護テープを配置し、前記リード端子の表面の少なくとも一部、および、前記第２領域の一部であって前記リード端子で覆われていない第３領域の少なくとも一部において、保護テープを前記一方の電極に接着させる工程と、前記保護テープの接着時または接着後に、前記一方の電極の前記第３領域を前記保護テープを介して加圧する工程と、をさらに有する、電気化学デバイスの製造方法に関する。
　本発明によれば、高容量を維持しつつ、電気化学デバイスの耐衝撃性を高めることができる。
図１Ａは、本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスにおいて用いられる電極の一例を示すレイアウト図である。 図１Ｂは、本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスにおいて用いられる電極の一例を示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスの一部を切り欠いた斜視図である。
［電気化学デバイス］
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスは、第１電極と、第２電極と、第１電極と第２電極との間に介在するセパレータと、電解液と、リード端子と、リード端子を覆う保護テープと、を備える。
　電気化学デバイスは、第１電極および第２電極のうち少なくとも一方の電極が分極性電極であってもよい。分極性電極は、イオンを吸着および脱着可能な活物質を含み得る。電気化学デバイスは、少なくとも一方の電極の側で、活物質にイオンが吸着することで容量が発現する。活物質からイオンが脱着すると非ファラデー的な電流が流れる。
　第１電極および第２電極の両方が分極性電極である場合、電気化学デバイスは、活物質にイオンが吸着されることにより電気二重層が形成される電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）であってもよい。第１電極および第２電極の一方が非分極性電極である場合、電気化学デバイスは、一方の電極の側でリチウムイオンの吸着または脱離により容量を発現するリチウムイオンキャパシタ（ＬＩＣ）であってもよい。ＬＩＣの場合、非分極性電極として、リチウムイオン二次電池で用いられる負極を用いてもよい。
　第１電極および第２電極の一方の電極（分極性電極であっても、非分極性電極であってもよい）には、リード端子が電気的に接続される。同様に、第１電極および第２電極の他方の電極にも、別のリード端子が電気的に接続され得る。電気化学デバイスは、少なくとも一方の電極において、リード端子を覆う保護テープを備える。一方の電極は、集電箔と、集電箔に設けられる合剤層と、を備える。
　以下において、少なくとも第１電極が保護テープ（第１保護テープ）を備える場合を例として説明する。しかしながら、本実施形態に係る電気化学デバイスはこれに限られず、第２電極が保護テープ（第２保護テープ）を備えてもよいし、第１電極および第２電極の両方が、保護テープを個別に備えていてもよい。第１電極は、正極であってもよいし、負極であってもよい。第１電極は、分極性電極であってもよいし、非分極性電極であってもよい。
　第１電極において、集電箔は、合剤層に覆われた第１領域と、合剤層で覆われず、集電箔の表面が露出する第２領域と、を有する。リード端子は、第２領域に取り付けられている。リード端子と合剤層の間には、第２領域の一部であるがリード端子で覆われていない第３領域が存在する。
　保護テープは、第２領域に取り付けられたリード端子を覆っている。保護テープは、また、集電箔の長手方向（第１電極および第２電極が巻回式電極群を構成する場合、巻回軸に垂直な方向）において、第３領域の少なくとも一部を覆っている。保護テープは、リード端子と合剤層の間の第３領域を超えて、合剤層を跨ぐように配置され得る。
　保護テープは、基材層と、粘着層と、を備える。保護テープは、集電箔の第２領域に設けられたリード端子と粘着層を介して接着されるほか、第３領域の少なくとも一部と粘着層を介して接着されている。これにより、保護テープと第１電極との接着が強固になり、耐衝撃性を向上できる。
　保護テープと第１電極との接着を十分強固にできる点で、集電箔の長手方向において、第２領域の幅Ｗ２は５０００μｍ以上であることが好ましい。
　高容量を実現する点で、合剤層の厚みは、保護テープの厚みよりも厚いことが好ましい。また、高容量を実現する点で、集電箔が露出する第２領域のうち、リード端子との取付けに利用されない第３領域の面積は小さいほど好ましい。一方で、集電箔が露出する第３領域とリード端子との境界、および、第３領域と合剤層との境界には段差が形成される。合剤層の厚みを厚くするほど、第３領域と合剤層との境界の段差が高くなる。また、集電箔の長手方向における第３領域の幅が狭くなるほど、第３領域の幅（リード端子と合剤層との間の離間距離）に対して段差の高さの比が大きくなる。
　段差が高くなるほど、および、第３領域の幅に対する段差の高さの比が大きくなるほど、第３領域において保護テープを第１電極に安定に接着させるのが難しくなる。すなわち、保護テープと第１電極との強固な接着を実現し難くなる。高容量化のために、段差を高く、および／または、段差の高さの比を大きくした場合においても保護テープを第３領域において強固に接着できるように、保護テープの接着時または接着後に、保護テープを介して第３領域を加圧してもよい。
　保護テープの接着時または接着後に、保護テープを介して第２領域を加圧してもよい。保護テープを介して第２領域を加圧することにより、保護テープをリード端子と強固に接着でき、且つ、保護テープを第３領域における集電箔と強固に接着できる。
　第２領域または第３領域を加圧する際の加圧圧力は、４Ｎ／ｃｍ２以上が好ましく、６Ｎ／ｃｍ２以上がより好ましい。加圧は、例えばロールプレスにより行ってもよい。ロールプレスにより加圧する際の圧力（線圧）は、２Ｎ／ｃｍ以上が好ましく、４Ｎ／ｃｍ以上がより好ましい。
　第２領域を加圧しながら接着させることにより、保護テープにおいてリード端子との接着面に存在していた粘着層の一部は、第３領域における集電箔との接着面側に流動し得る。結果、第３領域において集電箔と基材層との間に介在する粘着層の平均厚みは、第２領域においてリード端子と基材層の間に介在する粘着層の平均厚みよりも厚く形成され得る。
　保護テープは、集電箔の両面に設けられてもよい。この場合、集電箔を一方の面の法線方向から見たとき、他方の面（一方の面の裏面）における第２領域は、一方の面における第２領域と重なり部分を有してもよい。この場合、第１電極の第２領域を両面からプレスすることにより、接着時または接着後の保護テープを第１電極と加圧することが容易である。
　保護テープが集電箔の両面に設けられる場合、両面に設けられる保護テープのそれぞれは、第１電極から集電箔の短手方向（第１電極および第２電極が巻回式電極群を構成する場合、巻回軸に平行な方向）に突出していてもよい。この場合、突出部分において両面に設けられた保護テープ同士が接着されていていてもよい。これにより、保護テープと第１電極との接着をより強固にでき、耐衝撃性を一層向上できる。
　保護テープにおける基材層および粘着層の材質については、特に限定されないが、電解液による基材層の劣化を抑制する点で、基材層はポリプロピレン（ＰＰ）を含んでもよい。
　電気化学デバイスに用いる電解液の溶媒としては、粘度が小さいことから、γ－ブチロラクトン（ＧＢＬ）などのラクトン化合物を用い得る。ラクトン化合物を含む電解液を用いる場合に、一般的に用いられているポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）を基材層に含む保護テープを用いると、ＰＥＴとラクトン化合物の親和性が高いため、ＰＥＴが電解液に溶解し、基材層の劣化が進行する場合がある。これに対し、基材層にポリプロピレンを含む保護テープは、ラクトン化合物に溶解し難いため、基材層の劣化を抑制できる。
　基材層としては、Hildebrandによる溶解度パラメータ（ＳＰ値）が、ラクトン化合物のＳＰ値に対し十分離れている化合物が用いられ得る。ラクトン化合物であるγ－ブチロラクトン（ＧＢＬ）のＳＰ値は１２．６［(cal/cm)1/2］であり、ＳＰ値が１０．７であるＰＥＴと溶解し易く、ＳＰ値が８．０であるＰＰと溶解し難い。保護テープの基材層の劣化を抑制する点で、基材層を構成する材料のＳＰ値は、ラクトン化合物のＳＰ値に対して２．５以上離れていることが好ましく、３．０以上離れていることがより好ましい。基材層を構成する材料のＳＰ値は、１０．０以下であってもよく、９．０以下であってもよい。
　本発明によれば、高容量化のため、集電箔の厚みを例えば２０μｍ以下に薄くし、および／また、合剤層の厚みを例えば６０μｍ以上に厚くした場合においても、保護テープをリード端子と接着させ、且つ第３領域において集電箔と接着させることにより、耐衝撃性を向上させることができ、集電箔の破断が抑制される。
　集電箔はエッチング箔であってもよい。エッチング箔は、エッチングされていない箔と比べて強度が低下しており、外部衝撃等により破断し易い。しかしながら、保護テープをリード端子と接着させ、且つ第３領域において集電箔と接着させることにより、耐衝撃性を向上させることができ、集電箔の破断が抑制される。
　以下に、本発明の実施形態に係る電気化学デバイスについて、図面を参照しながら詳細に説明する。しかしながら、本発明は図面に示される構成に限定されるものではない。
　図１に、本発明の実施形態の電気化学デバイスにおいて用いられる電極の一例を示す。
　図１Ａは、巻回型の電気化学デバイスに用いられる第１電極２の巻回前の状態を模式的に示すレイアウト図である。図１Ａにおいて、Ｘ方向が第１電極の長手方向であって巻回軸に垂直な方向であり、Ｙ方向が第１電極の短手方向であって巻回軸に平行な方向である。図１Ｂは図１ＡのＸ１－Ｘ２線における断面図である。なお、図１Ａおよび図１Ｂでは、本発明の要部であるリード端子との接続部を強調して示しており、図面における各構成要素の縮尺は、実際の電極における各構成要素の縮尺と必ずしも一致しない。
　第１電極２は、集電箔２０と、集電箔２０に設けられた合剤層（活物質層）２１と、を備える。集電箔２０は、その第１領域２０Ａにおいて、合剤層２１で覆われている一方、その第２領域２０Ｂでは、合剤層２１で覆われずに集電箔の表面が露出している。図１Ａの例では、合剤層２１は、第２領域２０Ｂ（図１Ａのハッチングされていない領域）を除き、集電箔２０の全面を覆うように、集電箔２０の両面に形成されている。
　集電箔２０は、第１の主面２０Ｘと、第１の主面と反対側の第２の主面２０Ｙと、を有する。第２領域２０Ｂは、第１の主面２０Ｘおよび第２の主面２０Ｙの両方に設けられる。第１の主面２０Ｘにおける第２領域２０Ｂは、第２の主面２０Ｙにおける第２領域２０Ｂと、第１の主面２０Ｘの法線方向から見たときに重なるように配置されている。
　第１の主面２０Ｘにおける第２領域２０Ｂに、リード端子５ａが取り付けられ、第１電極２とリード端子５ａとの電気的接続がされている。
　リード端子５ａと合剤層２１の間には、第２領域２０Ｂの一部であって、リード端子５ａで覆われていない第３領域２０Ｃが存在する。第３領域２０Ｃでは、リード端子５ａの取り付け後においても集電箔２０の表面が露出している。
　図１Ｂに示すように、リード端子５ａと第３領域２０Ｃとの境界には、リード端子５ａの側端面により段差Ｓ１が形成される。合剤層２１と第３領域２０Ｃとの境界には、合剤層２１の側端面により段差Ｓ２が形成される。第２領域２０Ｂにおけるリード端子５ａの厚みが厚いほど、段差Ｓ１が高くなり、合剤層２１の厚みが厚いほど、段差Ｓ２が高くなる。段差Ｓ１が高くなるのを抑制するため、第２領域２０Ｂにおいてリード端子５ａが取り付けられる領域におけるリード端子５ａの厚みは、４５０μｍ以下が好ましく、３５０μｍ以下もしくは３００μｍ以下がより好ましい。
　リード端子５ａとしては、例えば、柱状の第１部分と、第１部分に連続する第１部分よりも扁平な第２部分と、を有するものが用いられ得るが、これに限定されない。図１Ａの例では、リード端子５ａは、第１部分である丸棒部５２と、丸棒部５２と連続し、丸棒部５２よりも扁平に形成された第２部分である扁平部５３と、を備える。例えば、一本の円柱状の金属部材の一端をプレスにより扁平に形成することによって第２部分（扁平部５３）を形成し、プレスされない他端には第１部分（丸棒部５２）を形成することができる。図１Ａの例では、リード端子５ａは、丸棒部５２と接続するＣＰ線（銅被覆された鋼線）５１をさらに備える。ＣＰ線５１は、外部回路との電気的接続に使用される。
　扁平部５３は、第２領域２０Ｂにおいて集電箔２０と重ねられている。集電箔２０は、扁平部５３と重ねられる第２領域２０Ｂ内の領域に、第１の主面２０Ｘと第２の主面２０Ｙとの間を連通する貫通孔２２を有する。扁平部５３と集電箔２０を重ね、これらを一緒に穿孔することで、扁平部５３の所定位置に針状の突起部分が扁平部５３から突出して形成されるとともに両者を貫通する貫通孔２２が形成される。貫通孔２２を挿通する突起部分を第２の主面２０Ｙに沿ってかしめることで、リード端子５ａが第１電極２に取り付けられる。なお、図１Ｂでは貫通孔２２の全体が突起部分で埋められているが、貫通孔２２の一部が突起部分で埋められる場合、貫通孔２２に沿って、リード端子５ａ（扁平部５３）と第２の主面２０Ｙとの間を連通する開口が形成され得る。
　扁平部５３の厚みが厚いほど、巻回式電極群の直径が増大し、高容量化の妨げとなる。また、扁平部５３と第３領域２０Ｃとの間に形成される段差Ｓ１が高くなり、第３領域２０Ｃにおいて保護テープ２４ａを第１電極２と接着させ難くなる。高容量を維持し、且つ、保護テープ２４ａと第１電極２との間の良好な接着状態を維持するために、扁平部５３の厚みは、４５０μｍ以下が好ましく、３５０μｍ以下もしくは３００μｍ以下がより好ましい。
　一対の保護テープ２４ａ、２４ｂが、第１の主面２０Ｘおよび第２の主面２０Ｙに設けられた第２領域２０Ｂを覆っている。保護テープ２４ａは、基材層２５ａと、粘着層２６ａと、を備える。保護テープ２４ｂは、基材層２５ｂと、粘着層２６ｂと、を備える。一対の保護テープのうち、第１の主面２０Ｘに設けられた保護テープ２４ａは、リード端子５ａ（扁平部５３）を覆うほか、第３領域２０Ｃを覆い、また第３領域２０Ｃと合剤層２１との境界を越えて合剤層２１の一部を覆っている。保護テープ２４ａは、粘着層２６ａを介してリード端子５ａと接着されているほか、第３領域２０Ｃにおいて集電箔２０とも接着されている。
　第３領域２０Ｃにおいて保護テープ２４ａと集電箔２０との接着を行う場合、第３領域２０Ｃは、リード端子５ａにより形成される段差Ｓ１と合剤層２１により形成される段差Ｓ２との間に挟まれた凹んだ領域であるため、通常の貼り付け方法では、第３領域２０Ｃにて強固な接着状態を実現し難い。強固な接着状態を得るために、保護テープ２４ａの接着時または接着後に第３領域２０Ｃを加圧することが好ましい。加圧は、第１の主面２０Ｘおよび第２の主面２０Ｙの両面から、少なくとも第３領域２０Ｃをプレスすることで行うことができる。第３領域２０Ｃを含む第２領域２０Ｂの全体をプレスしてもよい。加圧圧力は４Ｎ／ｃｍ２以上が好ましく、６Ｎ／ｃｍ２以上がより好ましい。加圧をロールプレスにより行ってもよい。ロールプレスにて加圧する場合の線圧は、２Ｎ／ｃｍ以上が好ましく、４Ｎ／ｃｍ以上がより好ましい。
　第２領域２０Ｂの全体をプレスする場合、保護テープ２４ａにおいて、リード端子５ａ（扁平部５３）との接着面に存在していた粘着層の一部が、第３領域２０Ｃにおける集電箔２０との接着面側に流動し得る。これにより、第３領域２０Ｃにおいて集電箔２０の上方を集電箔の第１の主面２０Ｘに対し斜めに延びる保護テープ２４ａの部分も接着に寄与することができ、接着面積が広がる。また、第３領域２０Ｃにおいて集電箔２０と基材層との間に介在する粘着層の平均厚みＴ３は、リード端子５ａと基材層の間に介在する粘着層の平均厚みＴ２よりも厚く形成され得る。厚み比Ｔ３／Ｔ２は、例えば、１．０１以上もしくは１．０５以上であり得る。
　高容量を得る点で、集電箔の長手方向において、リード端子５ａと合剤層２１との間に挟まれた第３領域２０Ｃの幅Ｗ３（リード端子と合剤層との間の離間距離）は２０００μｍ以下であることが好ましい。一方、第３領域２０Ｃにおいて保護テープを第１電極と強固に接着させる点で、第３領域の幅Ｗ３は、１０００μｍ以上であることが好ましく、１２００μｍ以上であることがより好ましい。
　高容量が得られ、且つ、第３領域２０Ｃにおいて保護テープを第１電極と強固に接着させる点で、集電箔の長手方向における第３領域の幅Ｗ３に対する合剤層の厚みの比（アスペクト比）は、０．０２以上０．０８以下が好ましく、０．０４以上０．０６以下がより好ましい。
　保護テープ２４ａ、２４ｂは、それぞれ、第１電極２から集電箔２０の短手方向に突出する部分２７を有する。突出部分２７は、保護テープ２４ａ、２４ｂにおいて共に短手方向の同じ側に突出し、第１の主面２０Ｘの法線方向から見たとき、突出部分２７同士が重なる。突出部分２７において、保護テープ２４ａと２４ｂとが接着されている。これにより、保護テープ２４ａ、２４ｂと第１電極２との接着がより強固になり、耐衝撃性が一層向上する。
　図２は、本発明の実施形態に係る電気化学デバイスの一部を切り欠いた斜視図である。
　図２の電気化学デバイス１０は、電気二重層キャパシタであり、巻回型のキャパシタ素子１を具備する。キャパシタ素子１は、それぞれシート状の第１電極２と第２電極３とをセパレータ４を介して巻回して構成されている。第１電極２および第２電極３は、それぞれ金属製の第１集電体、第２集電体と、その表面に担持された第１活性層、第２活性層を有し、イオンを吸着および脱着することで容量を発現する。第１活性層および第２活性層は、例えば、多孔質炭素粒子を含む。
　集電体には、例えば、アルミニウム箔が用いられる。集電体の表面は、エッチング等の手法によって粗面化してもよい。セパレータ４には、例えば、ポリプロピレンを主成分とする微多孔フィルムが用いられる。第１電極２および第２電極３には、それぞれ引出部材（リード端子）として第１リード線５ａおよび第２リード線５ｂが接続されている。キャパシタ素子１は、電解液（図示なし）とともに円筒型の外装ケース６に収容されている。外装ケース６の材質は、例えば、アルミニウム、ステンレス鋼、銅、鉄、真鍮等の金属であればよい。外装ケース６の開口は、封口部材７によって封止されている。リード線５ａ、５ｂは、封口部材７を貫通するように外部に導出されている。封口部材７には、例えば、ブチルゴム等のゴム材が用いられる。
［電気化学デバイスの製造方法］
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスの製造方法は、上述した電気化学デバイスの製造方法である。製造方法は、第１電極および前記第２電極の一方の電極として、集電箔と、集電箔に設けられる合剤層と、を備えた電極を準備する工程を有する。準備される一方の電極の集電箔は、合剤層に覆われた第１領域と、合剤層で覆われず集電箔の表面が露出する第２領域と、を有する。
　製造方法は、集電箔の第２領域にリード端子を電気的に接続する工程（i）と、リード端子の少なくとも一部を覆うように保護テープを配置し、リード端子の表面の少なくとも一部、および、第２領域の一部であってリード端子で覆われていない第３領域の少なくとも一部において、保護テープを前記一方の電極に接着させる工程（ii）と、保護テープの接着時または接着後に、一方の電極の第３領域を保護テープを介して加圧する工程（iii）と、をさらに有する。工程（iii）における加圧圧力は、４Ｎ／ｃｍ２以上が好ましく、６Ｎ／ｃｍ２以上がより好ましい。工程（iii）における加圧は、ロールを用いて行い得る。その場合、加圧における圧力（線圧）は、２Ｎ／ｃｍ以上が好ましく、４Ｎ／ｃｍ以上がより好ましい。
　工程（iii）で得られた一方の電極を、他方の電極とセパレータを介して積層し、積層体を得る。積層体は、一方の電極と他方の電極とがセパレータを介して巻回された巻回体であってもよい。積層体を外装ケースに収容するとともに、外装ケース内に電解液を注液する。その後、外装ケースを封止することにより、電気化学デバイスが製造され得る。
　以下に、電気化学デバイスの各構成要素について説明する。
（電極）
　電気化学デバイスの第１電極および第２電極としては、例えば、活物質を含む活性層と、活性層を担持する集電体と、を備えた電極が、分極性電極として用いられる。活物質は、例えば、多孔質炭素粒子を含む。活性層は、活物質である多孔質炭素粒子を必須成分として含み、結着剤、導電剤等を任意成分として含み得る。
　多孔質炭素粒子は、例えば、原料を熱処理して炭化し、得られた炭化物を賦活処理して多孔質化することで作製することができる。賦活処理前に炭化物を破砕・整粒してもよい。賦活処理で得られた多孔質炭素粒子を粉砕処理してもよい。粉砕処理後、分級処理を行ってもよい。賦活処理としては、例えば、水蒸気等のガスを利用したガス賦活、水酸化カリウム等のアルカリを利用した薬品賦活が挙げられる。
　原料としては、例えば、木材、ヤシ殻、パルプ廃液、石炭またはその熱分解により得られる石炭系ピッチ、重質油またはその熱分解により得られる石油系ピッチ、フェノール樹脂、石油系コークス、石炭系コークス等が挙げられる。中でも、原料は、石油系コークス、石炭系コークスが好ましい。
　石油系コークスまたは石炭系コークスを熱処理し、得られた炭化物を賦活処理した後、当該多孔質炭素粒子について粉砕処理を行ってもよい。粉砕処理には、例えば、ボールミル、ジェットミル等が用いられる。上記の粉砕処理により、微細な多孔質炭素粒子が得られ、その平均粒径（Ｄ５０）は、例えば１μｍ以上、４μｍ以下である。なお、本明細書中、平均粒径（Ｄ５０）とは、レーザ回折／散乱法により測定される体積基準の粒度分布において体積積算値が５０％となる粒径（メジアン径）を意味する。
　多孔質炭素粒子の細孔分布および粒度分布は、原料、熱処理温度、ガス賦活での賦活温度、粉砕の度合い等により調整することができる。また、原料が異なる２種類の多孔質炭素粒子を混合して、多孔質炭素粒子の細孔分布および粒度分布を調整してもよい。
　多孔質炭素粒子の平均粒径および粒度分布は、レーザ回折／散乱法により測定される。測定装置には、例えば、マイクロトラック社製のレーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置「ＭＴ３３００ＥＸII」が用いられる。
　結着剤としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の樹脂材料、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）が用いられる。導電剤としては、例えば、アセチレンブラック等のカーボンブラックが用いられる。
　上記の電極は、例えば、多孔質炭素粒子と、結着剤および／または導電剤と、分散媒と、を含むスラリーを集電体の表面に塗布し、塗膜を乾燥し、圧延して活性層を形成することにより得られる。集電体には、例えば、アルミニウム箔等の金属箔が用いられる。
　電気化学デバイスが電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）の場合、第１電極および第２電極の少なくとも一方に、上記の多孔質炭素粒子を含む電極を用いることができる。電気化学デバイスがリチウムイオンキャパシタ（ＬＩＣ）の場合、第１電極および第２電極の一方（正極）に上記の多孔質炭素粒子を含む電極を用い、第１電極および第２電極の他方（負極）にリチウムイオン二次電池で用いられる負極を用いることができる。リチウムイオン二次電池で用いられる負極は、例えば、リチウムイオンを吸蔵および放出可能な負極活物質（例えば黒鉛）を含む。
（電解液）
　電解液は、溶媒（非水溶媒）と、イオン性物質と、を含む。イオン性物質は、溶媒中に溶解しており、カチオンと、アニオンと、を含む。イオン性物質は、例えば常温付近で液体として存在し得る、低融点の化合物（イオン性液体）を含んでいてもよい。電解液中のイオン性物質の濃度は、例えば、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上、２．０ｍｏｌ／Ｌである。
　溶媒は、高沸点であると好ましい。溶媒は、ラクトン化合物を含んでもよい。ラクトン化合物としては、β－プロピオラクトン、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン、δ－バレロラクトンなどが挙げられる。ラクトン化合物は、低温においても粘度が小さく、かつデバイスの電圧範囲で電気化学的に安定でありガス放出量が少ない点で、γ－ブチロラクトン（ＧＢＬ）を含むことが好ましい。
　溶媒は、ラクトン化合物以外の他の溶媒を含んでもよい。他の溶媒としては、例えば、プロピオン酸メチルなどの鎖状カルボン酸エステル類、ジエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステル類、プロピレンカーボネートなどの環状炭酸エステル類、エチレングリコール、プロピレングリコールなどの多価アルコール類、スルホランなどの環状スルホン類、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドンなどのアミド類、１，４－ジオキサンなどのエーテル類、メチルエチルケトンなどのケトン類、ホルムアルデヒドなどを用いることができる。
　溶媒がラクトン化合物と他の溶媒の混合溶媒である場合、溶媒の全体に占めるラクトン化合物の割合は、例えば、５０体積％以上８５体積％以下であってもよい。
　溶媒は、アセトニトリルを含むものであってもよい。
　イオン性物質は、例えば、有機塩を含む。有機塩とは、アニオンおよびカチオンの少なくとも一方が有機物を含む塩である。カチオンが有機物を含む有機塩としては、例えば、４級アンモニウム塩が挙げられる。アニオン（もしくは両イオン）が有機物を含む有機塩としては、例えば、マレイン酸トリメチルアミン、ボロジサリチル酸トリエチルアミン、フタル酸エチルジメチルアミン、フタル酸モノ１，２，３，４－テトラメチルイミダゾリニウム、フタル酸モノ１，３－ジメチル－２－エチルイミダゾリニウムなどが挙げられる。
　アニオンは、耐電圧特性を向上させる観点から、フッ素含有酸のアニオンを含むことが好ましい。フッ素含有酸のアニオンとしては、例えば、ＢＦ４ －および／またはＰＦ６ －が挙げられる。有機塩は、例えば、テトラアルキルアンモニウムのカチオンと、フッ素含有酸のアニオンと、を含むことが好ましい。具体的には、ジエチルジメチルアンモニウムテトラフルオロボレート（ＤＥＤＭＡＢＦ４）、トリエチルメチルアンモニウムテトラフルオロボレート（ＴＥＭＡＢＦ４）等が挙げられる。
　電気化学デバイスがリチウムイオンキャパシタ（ＬＩＣ）の場合、イオン性物質は、リチウム塩を含む。リチウム塩は、フッ素含有アニオンを有する塩が好ましい。フッ素含有アニオンを有する塩のなかでも、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰＦ6、およびリチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＮ（ＳＯ2Ｆ）2）からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましい。ＬｉＮ（ＳＯ2Ｆ）2は、ＬｉＦＳＩまたはＬＦＳＩとも称される。フッ素含有アニオンを有する塩の中でも、ＬＦＳＩは副生成物を生じ難く、安定性に優れる。
（セパレータ）
　第１電極と第２電極の間には、セパレータが介在している。セパレータは、イオン透過性を有し、一対の電極を物理的に離間させて短絡を防止する役割を有する。セパレータの形態は特に限定されず、例えば、不織布または織布であってもよいし、微多孔フィルムであってもよい。
　上記実施形態では、巻回型の電気化学デバイスについて説明したが、本発明の適用範囲は上記に限定されず、他構造のデバイス、例えば、積層型の電気化学デバイスにも適用し得る。
　本発明に係る電気化学デバイスは、大容量および優れた耐衝撃性が要求される用途に好適に用いられる。
　１：キャパシタ素子、２：第１電極、３：第２電極、４：セパレータ、５ａ：第１リード線、５ｂ：第２リード線、６：外装ケース、７：封口部材、１０：電気化学デバイス、２０：集電箔、２１：合剤層、２２：貫通孔、２４ａ、２４ｂ：保護テープ、２５ａ、２５ｂ：基材層、２６ａ、２６ｂ：粘着層、２７：突出部分、５１：ＣＰ線、５２：丸棒部、５３：扁平部

Claims (11)

  1. 　第１電極と、
    　第２電極と、
    　前記第１電極と前記第２電極との間に介在するセパレータと、
    　電解液と、
    　前記第１電極および前記第２電極の少なくとも一方の電極に電気的に接続されるリード端子と、
    　前記リード端子を覆う保護テープと、を備え、
    　前記少なくとも一方の電極は、集電箔と、前記集電箔に設けられる合剤層と、を備え、
    　前記集電箔は、前記合剤層に覆われた第１領域と、前記合剤層で覆われず前記集電箔の表面が露出する第２領域と、を有し、
    　前記保護テープは、基材層と、粘着層と、を備え、
    　前記保護テープは、前記集電箔の前記第２領域に設けられた前記リード端子と接着されるとともに、前記第２領域の一部であって前記リード端子で覆われていない第３領域の少なくとも一部と接着されている、電気化学デバイス。
  2. 　前記リード端子は、柱状の第１部分と、前記第１部分に連続する前記第１部分よりも扁平な第２部分と、を有し、
    　前記第２部分が前記集電箔の前記第２領域に固定され、
    　前記第２部分の厚みは、４５０μｍ以下である、請求項１に記載の電気化学デバイス。
  3. 　前記リード端子の前記第２部分の少なくとも一部は、前記第２領域において前記集電箔と重ねられ、
    　前記集電箔は、前記第２部分の少なくとも一部と重ねられる領域に貫通孔を有し、
    　前記リード端子は、前記第２部分から突出して前記貫通孔を挿通する突起部分をさらに有し、前記突起部分が前記貫通孔を介して前記集電箔にかしめられている、請求項２に記載の電気化学デバイス。
  4. 　前記集電箔の長手方向において、前記第２領域の幅は５０００μｍ以上である、請求項１～３のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  5. 　前記集電箔の長手方向において、前記リード端子と前記合剤層との間に挟まれた前記第３領域の幅は２０００μｍ以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  6. 　前記保護テープは、前記集電箔の両面に設けられ、
    　前記保護テープは、前記一方の電極から前記集電箔の短手方向に突出し、突出部分において前記両面に設けられた前記保護テープ同士が接着されている、請求項１～５のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  7. 　前記第３領域において前記集電箔と前記基材層との間に介在する前記粘着層の平均厚みは、前記リード端子と前記基材層の間に介在する前記粘着層の平均厚みよりも厚い、請求項１～６のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  8. 　前記一方の電極は、分極性電極である、請求項１～７のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  9. 　前記第１電極および前記第２電極の両方が、分極性電極である、請求項８に記載の電気化学デバイス。
  10. 　前記電解液は、ラクトン化合物を含み、
    　前記保護テープの基材層は、ポリプロピレンを含む、請求項１～９のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  11. 　第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間に介在するセパレータと、電解液と、を備える電気化学デバイスの製造方法であって、
    　前記第１電極および前記第２電極の少なくとも一方の電極として、集電箔と、前記集電箔に設けられる合剤層と、を備えた電極を準備する工程を有し、
    　前記少なくとも一方の電極の前記集電箔は、前記合剤層に覆われた第１領域と、前記合剤層で覆われず前記集電箔の表面が露出する第２領域と、を有し、
    　前記集電箔の前記第２領域にリード端子を電気的に接続する工程と、
    　前記リード端子の少なくとも一部を覆うように保護テープを配置し、前記リード端子の表面の少なくとも一部、および、前記第２領域の一部であって前記リード端子で覆われていない第３領域の少なくとも一部において、保護テープを前記一方の電極に接着させる工程と、
    　前記保護テープの接着時または接着後に、前記一方の電極の前記第３領域を前記保護テープを介して加圧する工程と、をさらに有する、電気化学デバイスの製造方法。
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