WO2021210339A1

WO2021210339A1 - 発光デバイス

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Publication number: WO2021210339A1
Application number: PCT/JP2021/011073
Authority: WO
Inventors: 貴志藤井; 英司岸川; 進一森島
Original assignee: 住友化学株式会社
Priority date: 2020-04-16
Filing date: 2021-03-18
Publication date: 2021-10-21
Also published as: JP2021170498A

Abstract

光取り出し効率をより確実に向上可能であるとともに、視野角依存性の低減可能な発光デバイスを提供する。　一実施形態に係る発光デバイス１０は、基板１２と、基板上に設けられた第１電極層１４と、第１電極層上に設けられており、発光層１６１を含む中間構造体１６と、記中間構造体上に設けられた第２電極層１８と、を備え、第１電極層及び第２電極層のうち一方は透光性電極層であり、他方は光反射性電極層であり、ＸＹＺ表色系における緑色に対応する等色関数におけるピーク波長をλＧ［ｎｍ］としたとき、中間構造体内において波長λＧの光の発光位置１６５と、透光性電極層との間の光学距離が、１４０ｎｍ～２００ｎｍの第１範囲、４００ｎｍ～４６０ｎｍの第２範囲及び６８０ｎｍ～７２０ｎｍの第３範囲のいずれかの範囲内であり、発光位置と光反射性電極層との間の光学距離がλＧ／４の奇数倍である。

Description

発光デバイス

　本発明は、発光デバイスに関する。

　発光デバイスの例として特許文献１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬデバイス）が知られている。特許文献１に記載の発光デバイスは、光透過性を有する基板と、上記基板の表面に設けられた光拡散層と、上記光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、上記光透過性電極と対をなす光反射性電極と、上記光透過性電極と上記光反射性電極との間に離間して設けられた複数の発光層と、を有する。

特許第５８３０１９４号

　特許文献１に記載の発光デバイスは例えば照明装置に用いられる。この場合、発光デバイスからの光取り出し効率が高く且つ視野角依存性が低いことが好ましい。特許文献１では、高い光取り出し効率を実現するともに視野角依存性を低減するために、各発光位置（各発光層の例えば中央位置）と光反射性電極との間の光学距離がλ／４の奇数倍からずれた値になるように設計されている。

　しかしながら、上記設計では、各発光位置（各発光層の例えば中央位置）と光反射性電極との間のキャビティ効果が低減するため、光取り出し効率が実際には低減すると考えられる。

　そこで、本発明の一実施形態は、光取り出し効率をより確実に向上可能であるとともに、視野角依存性の低減可能な発光デバイスを提供することを目的とする。

　本発明の一側面に係る発光デバイスは、基板と、基板上に設けられた第１電極層と、上記第１電極層上に設けられており、発光層を含む中間構造体と、上記中間構造体上に設けられた第２電極層と、を備え、上記第１電極層及び上記第２電極層のうち一方は透光性電極層であり、他方は光反射性電極層であり、ＸＹＺ表色系における緑色に対応する等色関数におけるピーク波長をλ_Ｇ［ｎｍ］としたとき、上記中間構造体内において波長λ_Ｇの光の発光位置と、上記透光性電極層との間の光学距離が、１４０ｎｍ～２００ｎｍの第１範囲、４００ｎｍ～４６０ｎｍの第２範囲及び６８０ｎｍ～７２０ｎｍの第３範囲のいずれかの範囲内であり、上記発光位置と上記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｇ／４の奇数倍である。

　上記構成では、上記発光位置で発せられた光は透光性電極層側から出力される。上記発光位置と透光性電極層との光学距離が上記第１～第３範囲の何れかの範囲であれば、視野角依存性が低減する。更に、上記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｇ／４の奇数倍であれば、発光位置から直接透光性電極層に向かう光と、発光位置から光反射性電極層で反射して透光性電極層に向かう光との干渉効果（又はキャビティ効果）により、光取り出し効率が向上する。よって、発光デバイスでは、光取り出し効率を向上可能であるとともに、視野角依存性の低減可能である。

　上記発光層は白色光を出力してもよい。この場合、発光デバイスは例えば照明デバイスに適用可能である。

　上記発光層が、第１発光層と、上記第１発光層に隣接しており且つ上記第１発光層に積層された第２発光層と、を有し、上記第２発光層から発せられる光は、上記第１発光層から発せられる光の補色であってもよい。この場合、発光デバイスからは白色光が出力され得る。

　上記第１電極層は、銀又は銀合金を含んでもよい。この場合、上記第１電極層の厚さは８ｎｍ以上３５ｎｍ以下であってもよい。

　一実施形態に係る発光デバイスは、上記基板と上記第１電極層との間に設けられており上記基板より高い屈折率を有する高屈折率層を更に備え、上記基板は透光性基板であり、上記第１電極層が上記透光性電極層であってもよい。この場合、透光性基板側から光が出力される。上記構成では、光性基板と高屈折率層との間での反射が防止され得るので、透光性基板側からより効率的に光を取り出し得る。

　上記発光位置と上記光反射性電極層との間の光学距離が１００ｎｍ以上１５５ｎｍ以下であってもよい。

　ＸＹＺ表色系における赤色及び青色に対応する等色関数におけるピーク波長をそれぞれλ_Ｒ［ｎｍ］及びλ_Ｂ［ｎｍ］としたとき、上記中間構造体内において波長λ_Ｒの光の発光位置及び波長λ_Ｂの光の発光位置それぞれと、上記透光性電極層との間の光学距離が、上記第１範囲、上記第２範囲及び上記第３範囲のいずれかの範囲内であり、波長λ_Ｒの光の発光位置と上記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｒ／４の奇数倍であり、波長λ_Ｂの光の発光位置と上記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｂ／４の奇数倍であってもよい。

　本発明の一実施形態によれば、光取り出し効率をより確実に向上可能であるとともに、視野角依存性の低減可能な発光デバイスを提供できる。

図１は、一実施形態に係る発光デバイスの一例である有機エレクトロルミネッセンスデバイス（有機ＥＬデバイス）の構成を説明するための模式図である。図２は、シミュレーションＡの結果を示す図面である。図３は、シミュレーションＢの結果を示す図面である。図４は、シミュレーションＣの結果を示す図面である。

　以下、図面を参照しながら本発明の一実施形態を説明する。同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。図面の寸法比率は、説明のものと必ずしも一致していない。

　図１は、一実施形態に係る発光デバイスの一例である有機エレクトロルミネッセンスデバイス（有機ＥＬデバイス）の構成を説明するための模式図である。図１に示した有機ＥＬデバイス１０は、基板１２と、第１電極層１４と、中間構造体１６と、第２電極層１８と、を備える。有機ＥＬデバイス１０は白色光を出力する発光デバイスである。有機ＥＬデバイス１０は、基板１２と第１電極層１４との間に高屈折率層２０を備えてもよい。本実施形態では、ボトムエミッション型の有機ＥＬデバイスを説明するとともに、第１電極層１４が陽極（又はその一部）として機能し、第２電極層１８が陰極として機能する場合を説明する。

　［基板］
　基板１２は、製造すべき有機ＥＬデバイス（電子デバイス）１０が出射する光（波長４００ｎｍ～８００ｎｍの可視光を含む）に対して透光性を有する透光性基板である。基板１２の透過率は、可視光において４０％～９２％であり得る。基板１２の厚さの例は、３０μｍ～７００μｍである。

　基板１２は、例えばガラス基板及びシリコン基板などのリジッド基板であってもよいし、又は、プラスチック基板及び高分子フィルムなどの可撓性基板であってもよい。可撓性基板とは、基板に所定の力を加えても基板が剪断したり破断したりすることがなく、基板を撓めることが可能な性質を有する基板である。基板１２は、水分バリア機能を有するバリア層を更に有してもよい。バリア層は、水分をバリアする機能に加えて、ガス（例えば酸素）をバリアする機能を有してもよい。

　［高屈折率層］
　高屈折率層２０は基板１２上に設けられており、基板１２より高い屈折率を有する。高屈折率層２０は反射防止層として機能する。高屈折率層２０の例は金属酸化物層である。高屈折率層２０の材料の例は、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化インジウムスズを含む。高屈折率層２０の厚さは、透光性を考慮して決定され得る。高屈折率層２０の厚さの例は、１０ｎｍ～１５０ｎｍであり、好ましくは、４５ｎｍ～５５ｎｍである。高屈折率層２０は陽極の一部であってもよい。

　高屈折率層２０は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などが挙げられる。塗布法としては、例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法及びノズル印刷法等が挙げられる。

　［第１電極層］
　第１電極層１４は基板１２上に設けられている。図１に示したように、有機ＥＬデバイス１０が高屈折率層２０を備える形態では、第１電極層１４は、高屈折率層２０上に設けられる。第１電極層１４は、例えば金属層である。第１電極層１４の材料としては、例えば銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）及びモリブデン（Ｍｏ）からなる群から選択される少なくも一種の金属又は銀合金を含む。第１電極層１４は、銀又は銀合金を含むことが好ましい。

　第１電極層１４は、有機ＥＬデバイス１０が出力する光に対して透光性を有する透光性電極層である。第１電極層１４の厚さは、透光性、光取り出し効率、電気伝導度等を考慮して決定され得る。第１電極層１４の厚さの例は８ｎｍ～３５ｎｍである。

　第１電極層１４は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などが挙げられる。塗布法としては、例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法及びノズル印刷法等が挙げられる。

　［中間構造体］
　中間構造体１６は発光層１６１を有する。発光層１６１は、光(可視光を含む)を発する機能を有する機能層であり、本実施形態では白色光を出力する。発光層１６１は有機物を含む有機層である。発光層１６１は、通常、主として蛍光及びりん光の少なくとも一方を発光する有機物、又はこの有機物とこれを補助するドーパント材料とから構成される。ドーパント材料は、例えば発光効率の向上や、発光波長を変化させるために加えられる。上記有機物は、低分子化合物でも高分子化合物でもよい。

　主として蛍光及びりん光の少なくとも一方を発光する発光性材料である有機物としては、例えば以下の色素系材料、金属錯体系材料及び高分子系材料が挙げられる。

　（色素系材料）
　色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体などが挙げられる。

　（金属錯体系材料）
　金属錯体系材料としては、例えばＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属、又はＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ、Ｉｒ、Ｐｔなどを中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを配位子に有する金属錯体が挙げられ、例えばイリジウム錯体、白金錯体などの三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミニウムキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、フェナントロリンユーロピウム錯体などが挙げられる。

　（高分子系材料）
　高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素系材料や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。

　本発明の一実施形態において、発光層１６１は、第１発光層１６１Ａと第２発光層１６１Ｂとを有する。

　第１発光層１６１Ａは、第２発光層１６１Ｂより第１電極層１４側に配置されている。第１発光層１６１Ａは、赤色に発光する材料を含む。赤色に発光する材料としては、例えばクマリン誘導体、チオフェン環化合物及びそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。赤色に発光する材料としては、高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

　第２発光層１６１Ｂは、第１発光層１６１Ａに隣接しており且つ第１発光層１６１Ａ上に積層されている。第２発光層１６１Ｂは、青色に発光する材料と緑色に発光する材料とを含む。青色に発光する材料としては、例えばジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、及びそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。青色に発光する材料としては、高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体及びそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。緑色に発光する材料としては、高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

　中間構造体１６は、第１電極層１４と発光層１６１（図１に示した構成において具体的に第１発光層１６１Ａ）との間に導電層１６２及び正孔注入層１６３の少なくとも一方を備えてもよい。

　導電層１６２は、第１電極層１４に隣接しており且つ第１電極層１４上に積層される。導電層１６２は透光性を有する。導電層１６２は陽極の一部であってもよい。導電層１６２の材料としては、例えばインジウム錫酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＺＯ）等が挙げられる。

　導電層１６２は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法及び塗布法の例は、第１電極層１４の形成方法で挙げた例と同様であり得る。

　有機ＥＬデバイス１０が、高屈折率層２０及び導電層１６２を備える形態では、高屈折率層２０、第１電極層１４及び導電層１６２を有する積層体であって、高屈折率層２０上に、第１電極層１４及び導電層１６２が順に積層されている、上記積層体が陽極であり得る。

　基板１２と上記積層体（高屈折率層２０、第１電極層１４及び導電層１６２を有する積層体）とを含む積層構造の可視領域における透過率は例えば４０％～９０％であり、反射率は例えば４％～４０％であり得る。換言すれば、上記透過率及び反射率を実現可能なように、基板１２、高屈折率層２０、第１電極層１４及び導電層１６２の材料、厚さなどが設定され得る。上記基板１２と上記積層構造が、高屈折率層２０及び導電層１６２の少なくとも一方を有しない場合も同様である。

　正孔注入層１６３は、第１電極層１４（中間構造体１６が導電層１６２を備える形態では導電層１６２）から発光層１６１（図１に示した構成において具体的には第１発光層１６１Ａ）への正孔注入効率を向上させる機能を有する機能層である。正孔注入層１６３は、無機層でもよいし、有機層でもよい。正孔注入層１６３を構成する正孔注入材料は、低分子化合物でもよいし、高分子化合物でもよい。

　低分子化合物としては、例えば、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、及び酸化アルミニウムなどの金属酸化物、銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン化合物、カーボンなどが挙げられる。

　高分子化合物としては、例えば、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）のようなポリチオフェン誘導体、ポリピロール、ポリフェニレンビニレン、ポリチエニレンビニレン、ポリキノリン及びポリキノキサリン、並びに、これらの誘導体；芳香族アミン構造を主鎖又は側鎖に含む重合体等の導電性高分子などが挙げられる。

　正孔注入層１６３は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法及び塗布法の例は、第１電極層１４の形成方法で挙げた例と同様であり得る。

　中間構造体１６は、発光層１６１と第２電極層１８との間に電子輸送層１６４を備えてもよい。

　電子輸送層１６４は、第２電極層１８から電子を受け取り、発光層１６１（図１に示した構成において具体的には第２発光層１６１Ｂ）まで電子を輸送する機能を有する機能層である。

　電子輸送層１６４は電子輸送材料を含む有機層である。電子輸送材料には、公知の材料が用いられ得る。電子輸送層１６４を構成する電子輸送材料としては、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアントラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、または８－ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体などが挙げられる。

　電子輸送層１６４は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法及び塗布法の例は、第１電極層１４の形成方法で挙げた例と同様であり得る。

　［第２電極層］
　第２電極層１８は中間構造体１６上に設けられている。第２電極層１８は反射性電極層である。第２電極層１８は、反射率が７０％以上、より好ましくは９０％以上を有していればよい。

　第２電極層１８の材料としては、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属及び周期表第１３族元素等が挙げられる。第２電極層１８の材料としては、具体的には、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム等の金属、前記金属のうちの２種以上の合金、前記金属のうちの１種以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの１種以上との合金、又はグラファイト若しくはグラファイト層間化合物等が挙げられる。合金の例としては、マグネシウム－銀合金、マグネシウム－インジウム合金、マグネシウム－アルミニウム合金、インジウム－銀合金、リチウム－アルミニウム合金、リチウム－マグネシウム合金、リチウム－インジウム合金、カルシウム－アルミニウム合金等が挙げられる。

　第２電極層１８の厚さは、電気伝導度、耐久性を考慮して設定される。第２電極層１８の厚さは、通常、１０ｎｍ～１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ～１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍである。

　第２電極層１８の形成方法として、例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、グラビアコート法、スクリーン印刷法、スプレーコート法等の塗布法、真空蒸着法、スパッタリング法、金属薄膜を熱圧着するラミネート法等が挙げられる。

　ＸＹＺ表色系における緑色の等色関数のピークに対応する波長（以下、「ピーク波長」と称す場合もある）をλ_Ｇ［ｎｍ］と称したとき、有機ＥＬデバイス１０が備える中間構造体１６内において波長λ_Ｇの光の発光位置１６５（図１参照）と、第１電極層１４との間の光学距離（光学的厚さ）ｎｄ１は、１４０ｎｍ～２００ｎｍである第１範囲、４００ｎｍ～４６０ｎｍである第２範囲及び６８０ｎｍ～７２０ｎｍである第３範囲のいずれかの範囲内である。第３範囲は、６８０ｎｍ～７２０ｎｍでもよい。

　発光位置１６５は、電荷の再結合が生じる位置であり、実際には複数存在する。本実施形態において、有機ＥＬデバイス１０を構成する各層は平坦な層を想定しているため、複数の発光位置１６５は実質的に同一平面上に存在し得る。よって、図１では、発光位置１６５を面、具体的には、第１発光層１６１Ａ及び第２発光層１６１Ｂの界面として図示している。第１発光層１６１Ａ及び第２発光層１６１Ｂは発光層１６１に含まれるので、発光位置１６５は発光層１６１内に位置している。上記のように、発光位置１６５は電荷の再結合が生じる位置であることから、第１発光層１６１Ａ及び第２発光層１６１Ｂの界面の位置に限定されず、第１発光層１６１Ａ内、第２発光層１６１Ｂ内、又は発光層１６１の表面の場合もあり得る。製造された有機ＥＬデバイス１０において、発光位置１６５は例えば、発せられる光の波長毎に、発光強度角度分布と、発光位置を変更した際の発光強度角度分布を転送行列法により計算した結果とを照合することによって特定され得る。転送行列法により発光強度角度分布を計算する方法としては、ＦＬＵＸＩＭ社によって開発されているシミュレーションプログラムsetfosを用いることができる。

　上記等色関数のピーク波長とは、等色関数で表される曲線における最大値に対応する波長を意味しており、波長λ_Ｇは、例えばＣＩＥ１９３１において５５５ｎｍである。

　光学距離ｎｄ１は、中間構造体１６において発光位置１６５と第１電極層１４との間に存在する複数の層の波長λ_Ｇの光に対する光学距離（層の厚さと波長λ_Ｇの光に対する層の屈折率の積）の和である。換言すれば、中間構造体１６において発光位置１６５と第１電極層１４との間に存在する複数の層の厚さは、各層の波長λ_Ｇの光に対する屈折率を考慮して、上記光学距離ｎｄ１を実現するように設定される。ある層が複数の材料を含む場合、その層の波長λ_Ｇの光に対する光学距離とは、層に含まれる複数の材料の波長λ_Ｇの光に対する屈折率と膜厚を乗じた値の和であり得る（以下、同様）。

　図１に示した例では、光学距離ｎｄ１は、導電層１６２の厚さｔ１と導電層１６２の波長λ_Ｇに対する屈折率の積と、正孔注入層１６３の厚さｔ２と正孔注入層１６３の波長λ_Ｇに対する屈折率の積と、第１発光層１６１Ａの厚さｔ３と第１発光層１６１Ａの波長λ_Ｇに対する屈折率の積との和である。換言すれば、厚さｔ１～ｔ３は、導電層１６２、正孔注入層１６３及び第１発光層１６１Ａそれぞれの波長λ_Ｇに対する屈折率を考慮して、上記光学距離ｎｄ１を満たすように、設定される。

　厚さｔ１の例は、１０ｎｍ～２００ｎｍである。厚さｔ２の例は、１０ｎｍ～１１０ｎｍである。厚さｔ３の例は、１０ｎｍ～６０ｎｍである。

　光反射性電極層である第２電極層１８と発光位置１６５との間の光学距離ｎｄ２は、λ_Ｇ／４の奇数倍である。本明細書において、λ_Ｇ／４の奇数倍は、λ_Ｇ／４の奇数倍に対して一定の許容範囲を含む概念である。一定の許容範囲は、例えば製造誤差、薄膜干渉において光を強め合う場合に通常許容される範囲等を考慮して設定され、例えばλ_Ｇ／４の奇数倍に対して±５（好ましくは２．５）ｎｍである。光学距離ｎｄ２は例えば１００ｎｍ以上１５５ｎｍ以下である。

　光学距離ｎｄ２は、中間構造体１６において発光位置１６５と第２電極層１８との間に存在する複数の層の波長λ_Ｇの光に対する光学距離（層の厚さと波長λ_Ｇの光に対する層の屈折率の積）の和である。換言すれば、中間構造体１６において発光位置１６５と第２電極層１８との間に存在する複数の層の厚さは、各層の波長λ_Ｇの光に対する屈折率を考慮して、上記光学距離ｎｄ２を実現するように設定される。

　図１に示した例では、光学距離ｎｄ２は、第２発光層１６１Ｂの厚さｔ４と第２発光層１６１Ｂの波長λ_Ｇに対する屈折率の積と、電子輸送層１６４の厚さｔ５と電子輸送層１６４の厚さｔ５の波長λ_Ｇに対する屈折率の積との和である。換言すれば、厚さｔ４及び厚さｔ５は、第２発光層１６１Ｂ及び電子輸送層１６４それぞれの波長λ_Ｇに対する屈折率を考慮して、上記光学距離ｎｄ２を満たすように、設定される。

　厚さｔ４の例は、５０ｎｍ～８０ｎｍである。厚さｔ５の例は、１０ｎｍ～３０ｎｍである。

　有機ＥＬデバイス１０は、第１電極層１４、中間構造体１６及び第２電極層１８を例示した方法によって基板１２上に第１電極層１４、中間構造体１６及び第２電極層１８の順に形成することによって製造される。中間構造体１６が多層構造を有する形態では、中間構造体１６のうち第１電極層１４に隣接する層から順に形成すればよい。

　上記光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２を有するように有機ＥＬデバイス１０を製造するために、例えば予めシミュレーションなどによって、光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２が例示した範囲になるように、中間構造体１６が有する各層の厚さを設定しておけばよい。

　有機ＥＬデバイス１０では、第１電極層１４及び第２電極層１８を介して有機ＥＬデバイス１０に通電することによって発光層１６１が発光する。第２電極層１８が反射性電極層であり、第１電極層１４が透過性電極層であることから、発光層１６１から出力される光は、基板１２側から光が出射される。発光層１６１は、赤色を発光する材料、緑色を発光する材料及び青色を発光する材料を含むことから、有機ＥＬデバイス１０からは白色光が出力される。白色光を出力する有機ＥＬデバイス１０は例えば照明デバイスとして機能する。

　光学距離ｎｄ１が上記第１～第３範囲の何れかに含まれていることにより、有機ＥＬデバイス１０の視野角依存性を低減可能である。この点について、シミュレーション結果を参照して詳述する。光学距離ｎｄ２がλ_Ｇ／４の奇数倍である場合、発光位置１６５から直接基板１２側（光取り出し側）に向かう光と、第２電極層１８に向かい第２電極層１８で反射された光との干渉効果（又はキャビティ効果）に起因して高い発光効率、すなわち、高い光取り出し効率が得られる。従って、有機ＥＬデバイス１０の構成では、高い光取り出し効率を実現可能であるとともに、視野角依存性の低減を実現可能である。

　第１電極層１４が銀又は銀合金を含む場合、第１電極層１４の高い導電率が実現されるので、電力効率を向上可能である。更に、銀又は銀合金を含む第１電極層１４では、第１電極層１４において優れた表面平坦性を実現可能であることから、有機ＥＬデバイス１０の発光ムラを低減可能である。銀又は銀合金を含む第１電極層１４の厚さは、８ｎｍ以上３５ｎｍ以下であることが好ましい。第１電極層１４の厚さが８ｎｍ未満であると導電率が低下し、第１電極層１４の厚さが３５ｎｍより大きいと第１電極層１４での反射率が増大し、光の取り出し効率が低下する。そのため、第１電極層１４の厚さが上記範囲であれば、高い導電率を可能にしながら、高い光取り出し効率も実現可能である。

　有機ＥＬデバイス１０が高屈折率層２０を備えている一実施形態では、基板１２と高屈折率層２０との界面での反射が防止されるので、光取り出し効率が更に向上し得る。

　次に、有機ＥＬデバイス１０の作用効果をシミュレーション結果に基づいて説明する。

　シミュレーションモデルとして図１に示した構成を採用した。すなわち、基板１２上に、基板１２側から高屈折率層２０、第１電極層１４、中間構造体１６及び第２電極層１８が積層された有機ＥＬデバイスを用いてシミュレーションを実施した。中間構造体１６は、導電層１６２、正孔注入層１６３、第１発光層１６１Ａ、第２発光層１６１Ｂ及び電子輸送層１６４を備えており、中間構造体１６において、導電層１６２、正孔注入層１６３、第１発光層１６１Ａ、第２発光層１６１Ｂ及び電子輸送層１６４はこの順に積層されていた。説明の便宜のため、シミュレーションモデルとしての有機ＥＬデバイスを有機ＥＬデバイス１０Ｍと称す。波長λ_Ｇの光の発光位置１６５を、図１に示したように、第１発光層１６１Ａと第２発光層１６１Ｂの界面とした。第１発光層１６１Ａからは赤色が発光し、第２発光層１６１Ｂからは青色及び緑色が発光することによって、有機ＥＬデバイス１０Ｍから白色が発光するように設定した。

　＜シミュレーションＡ＞
　シミュレーションＡでは、有機ＥＬデバイス１０Ｍにおいて、第１電極層１４の材料として銀を想定し、第１電極層１４の厚さは１４ｎｍとし、第２電極層１８の材料としてアルミニウムを想定し、第２電極層１８の厚さは２００ｎｍに設定した。

　光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２の組を（ｎｄ１，ｎｄ２）と称した場合、シミュレーションＡでは、光学距離ｎｄ１と光学距離ｎｄ２の和が一定である複数の組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対して、有機ＥＬデバイス１０Ｍから白色光を出力した場合における相関色温度差ΔＣＣＴを計算した。相関色温度差ΔＣＣＴは、基板１２の厚さ方向を放射角度０°とし、放射角度０°の色温度と放射角度７０°の色温度の差である。

　図２は、光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２の組に対して相関色温度差ΔＣＣＴをマッピングした図面であり、相関色温度差ΔＣＣＴの光学距離ｎｄ１，ｎｄ２依存マップである。図２では、光学距離ｎｄ１と光学距離ｎｄ２の和が一定になるように、第１発光層１６１Ａ及び第２発光層１６１Ｂの厚さを変えながら、相関色温度差ΔＣＣＴが最大となる組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対する相関色温度差ΔＣＣＴをマッピングしている。図２では、９０組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対する相関色温度差ΔＣＣＴをマッピングしている。図２に示されたマッピング像の右端の波長は、７２０ｎｍである。

　図２では、色が濃い領域が、相関色温度差ΔＣＣＴが小さい、換言すれば、視野角依存性が小さいことを示している。よって、図２より、光学距離ｎｄ１が第１～第３範囲の何れかであれば視野角依存性が小さいことが検証された。

　＜シミュレーションＢ＞
　シミュレーションＢでは、第１電極層１４の厚さを８ｎｍに設定した点以外は、シミュレーションＡと同じ条件でシミュレーションを実施した。シミュレーションＢの結果は、図３に示したとおりである。図３の作図方法もシミュレーションＡの場合と同様である。

　図３でも、色が濃い領域が、相関色温度差ΔＣＣＴが小さい、換言すれば、視野角依存性が小さいことを示している。よって、シミュレーションＢにおいても、図３より、光学距離ｎｄ１が第１～第３範囲の何れかであれば視野角依存性が小さいことが検証された。

　上記シミュレーションＡ，Ｂにおいては、光学距離ｎｄ１は、前述したように緑色の等色関数（ＸＹＺ表色系）のピークに対応する波長λ_Ｇの光の発光位置１６５を基準にして設定している。波長λ_Ｇは、赤色の等色関数（ＸＹＺ表色系）のピーク波長λ_Ｒ［ｎｍ］（具体的には、ＣＩＥ１９３１において５９９ｎｍ）と青色の等色関数（ＸＹＺ表色系）のピーク波長λ_Ｂ［ｎｍ］（具体的には、ＣＩＥ１９３１において４４６ｎｍ）の間に位置する。よって、波長λ_Ｇの光の発光位置１６５を基準にして設定して光学距離ｎｄ１を設定することで、赤色及び青色の視野角依存性も低減し、結果として、白色光全体の視野角依存性が低減していると考えられる。

　上記のように、波長λ_Ｇの光の発光位置１６５を基準にして設定して光学距離ｎｄ１を設定することで白色光全体の視野角依存性が低減していることから、有機ＥＬデバイス１０の設計が容易である。そのため、有機ＥＬデバイス１０を製造し易い。波長λ_Ｇは、等色関数（ＸＹＺ表色系）のピークに対応する波長であることから、有機ＥＬデバイス１０からの光を受けるユーザが実際に体感する視野角依存性が低減できる。

　＜シミュレーションＣ＞
　シミュレーションＣで使用した有機ＥＬデバイス１０Ｍの層構成はシミュレーションＡの場合と同様であった。シミュレーションＣでは、光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２の組を（ｎｄ１，ｎｄ２）と称した場合、光学距離ｎｄ１と光学距離ｎｄ２の和が一定である複数の組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対して、有機ＥＬデバイス１０Ｍから白色光を出力した場合における基板１２の厚さ方向における全光束放射輝度を計算した。

　図４は、光学距離ｎｄ１及び光学距離ｎｄ２の組に対して全光束放射輝度（ａ．ｕ．）をマッピングした図面であり、全光束放射輝度の光学距離ｎｄ１，ｎｄ２依存マップである。図４では、光学距離ｎｄ１と光学距離ｎｄ２の和が一定になるように、第１発光層１６１Ａ及び第２発光層１６１Ｂの厚さを変えながら、全光束放射輝度が最大となる組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対する全光束放射輝度をマッピングしている。図４では、９０組の（ｎｄ１，ｎｄ２）に対する全光束放射輝度をマッピングしている。

　図４では、色が薄い領域が、全光束放射輝度が大きいことを示している。本シミュレーションにおいて、ピーク波長λ_Ｒ、ピーク波長λ_Ｇ及びピーク波長λ_Ｂはそれぞれ５９９ｎｍ、５５５ｎｍ及び４４６ｎｍである。そのため、図４の縦軸の波長範囲には、λ_Ｇ／４及びその近傍が含まれる。よって、光学距離ｎｄ２を、λ_Ｇ／４の奇数倍に設定することで、高い光取り出し効率が実現できることが理解され得る。

　以上、本発明の種々の実施形態を説明した。しかしながら、本発明は、例示した種々の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の変形が可能である。

　発光位置は、発光層内において電荷の再結合が生じる位置であればよく、例示したように第１発光層及び第２発光層の界面でない場合もあり得る。

　発光層が第１発光層及び第２発光層を備えており、有機ＥＬデバイスが白色光を出力する形態では、第２発光層から発せられる光は、第１発光層から発せられる光の補色であり得る。

　発光層は、第１発光層及び第２発光層の２層を備えた積層構造を有するとしたが、２層に限定されない。例えば、例えば、赤色用の発光層、緑色用の発光層及び青色層の発光層など出力すべき色毎の層を備えていてもよい。発光層は、複数の発光材料を含む一つの層であってもよい。

　有機ＥＬデバイスは、中間構造体内において波長λ_Ｒの光の発光位置及び波長λ_Ｂの光の発光位置それぞれと、第１電極層（透光性電極層）との間の光学距離が、上記第１～第３範囲のいずれかの範囲内であり、波長λ_Ｒの光の発光位置と第２電極層（光反射性電極層）との間の光学距離がλ_Ｒ／４の奇数倍であり、波長λ_Ｂの光の発光位置と第２電極層（光反射性電極層）との間の光学距離がλ_Ｂ／４の奇数倍であるという条件を更に満たしてもよい。このような条件を満たしていれば、視野角度依存性がより一層低減する。上記λ_Ｒ／４の奇数倍は、一定の許容範囲（例えば±５（好ましくは２．５）ｎｍ）を含む概念である。同様に、λ_Ｂ／４の奇数倍は、一定の許容範囲（例えば±５（好ましくは２．５）ｎｍ）を含む概念である。

　中間構造体は、第２電極層と電子輸送層（電子輸送層が存在しない場合は発光層）との間に電子注入層を備えてもよい。電子注入層は、第２電極層から発光層（図１に示した構成において具体的には第２発光層）への電子注入効率を向上させる機能を有する機能層である。電子注入層は無機層でもよいし、有機層でもよい。電子注入層を構成する材料は、発光層の種類に応じて最適な材料が適宜選択される。電子注入層を構成する材料の例としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のうちの１種類以上を含む合金、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩、又はこれらの物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属、アルカリ金属の酸化物、ハロゲン化物、及び炭酸塩の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウムなどを挙げることができる。また、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどが挙げられる。

　この他に従来知られた電子輸送性の有機材料と、アルカリ金属の有機金属錯体を混合した層を電子注入層として利用できる。

　電子注入層は、ドライ成膜法、メッキ法、塗布法などにより形成され得る。ドライ成膜法及び塗布法の例は、第１電極層の形成方法で挙げた例と同様であり得る。電子注入層は第２電極層の一部でもよい。

　有機ＥＬデバイスは、基板側から光を発する形態に限定されず、基板と反対側から光を出力する有機ＥＬデバイス（トップエミッション型の有機ＥＬデバイス）でもよい。この場合、第１電極層が反射性電極層であり、第２電極層が透光性電極層である。第１電極層が陽極（またはその一部）であり、第２電極層が陰極である形態を説明したが、第２電極層が陽極（またはその一部）であり第１電極層が陰極であってもよい。

　上記発光デバイスの例は、中間構造体が有する例えば発光層に有機材料を用いた有機ＥＬデバイスに限定されず、例えば上記発光層が全て無機材料から構成されるデバイスであってもよい。

　１０…有機ＥＬデバイス（発光デバイス）、１２…基板（透光性基板）、１４…第１電極層、１６…中間構造体、１８…第２電極層、２０…高屈折率層、１６１…発光層、１６１Ａ…第１発光層、１６１Ｂ…第２発光層、１６５…発光位置。

Claims

　基板と、
　基板上に設けられた第１電極層と、
　前記第１電極層上に設けられており、発光層を含む中間構造体と、
　前記中間構造体上に設けられた第２電極層と、
を備え、
　前記第１電極層及び前記第２電極層のうち一方は透光性電極層であり、他方は光反射性電極層であり、
　ＸＹＺ表色系における緑色に対応する等色関数におけるピーク波長をλ_Ｇ［ｎｍ］としたとき、前記中間構造体内において波長λ_Ｇの光の発光位置と、前記透光性電極層との間の光学距離が、１４０ｎｍ～２００ｎｍの第１範囲、４００ｎｍ～４６０ｎｍの第２範囲及び６８０ｎｍ～７２０ｎｍの第３範囲のいずれかの範囲内であり、
　前記発光位置と前記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｇ／４の奇数倍である、
発光デバイス。
　前記発光層は白色光を出力する、
請求項１に記載の発光デバイス。
　前記発光層が、
　第１発光層と、
　前記第１発光層に隣接しており且つ前記第１発光層に積層された第２発光層と、
を有し、
　前記第２発光層から発せられる光は、前記第１発光層から発せられる光の補色である、
請求項１又は２に記載の発光デバイス。
発光デバイス。
　前記第１電極層は、銀又は銀合金を含む、
請求項１～３の何れか一項に記載の発光デバイス。
　前記第１電極層の厚さは８ｎｍ以上３５ｎｍ以下である、
請求項４に記載の発光デバイス。
　前記基板と前記第１電極層との間に設けられており前記基板より高い屈折率を有する高屈折率層を更に備え、
　前記基板は透光性基板であり、
　前記第１電極層が前記透光性電極層である、
請求項１～４の何れか一項に記載の発光デバイス。
　前記発光位置と前記光反射性電極層との間の光学距離が１００ｎｍ以上１５５ｎｍ以下である、
請求項１～６の何れか一項に記載の光デバイス。
　ＸＹＺ表色系における赤色及び青色に対応する等色関数におけるピーク波長をそれぞれλ_Ｒ［ｎｍ］及びλ_Ｂ［ｎｍ］としたとき、前記中間構造体内において波長λ_Ｒの光の発光位置及び波長λ_Ｂの光の発光位置それぞれと、前記透光性電極層との間の光学距離が、前記第１範囲、前記第２範囲及び前記第３範囲のいずれかの範囲内であり、
　波長λ_Ｒの光の発光位置と前記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｒ／４の奇数倍であり、
　波長λ_Ｂの光の発光位置と前記光反射性電極層との間の光学距離がλ_Ｂ／４の奇数倍である、
請求項１～７の何れか一項に記載の発光デバイス。