WO2021199720A1 - 積層電池の製造方法及び積層電池 - Google Patents

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WO2021199720A1
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unit battery
laminated
battery cells
unit
battery
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本田　和義
覚 河瀬
英一 古賀
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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    • H—ELECTRICITY
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present disclosure relates to a method for manufacturing a laminated battery and a laminated battery.
  • Patent Document 1 discloses a power storage device in which battery cells using graphene as a conductive auxiliary agent are connected in series.
  • Patent Document 2 discloses that unit batteries having different battery capacities are combined and laminated based on the measurement result of the battery capacity to produce a cell sheet in which the stacked unit batteries are connected in parallel.
  • Patent Document 3 discloses that a pressure distribution is applied so as to become stronger in the peripheral portion of the laminated battery.
  • Japanese Unexamined Patent Publication No. 2016-85965 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2017-054871 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2013-200940
  • the present disclosure provides a method for manufacturing a laminated battery with improved reliability.
  • a plurality of unit battery cells each having a negative electrode layer, a positive electrode layer, and a solid electrolyte layer located between the negative electrode layer and the positive electrode layer are laminated.
  • This is a method for manufacturing a laminated battery, based on a measurement step of measuring the characteristics of each of the plurality of unit battery cells and the characteristics of each of the plurality of unit battery cells measured in the measurement step.
  • An area adjusting step of adjusting the effective area of each of the plurality of unit battery cells so that the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells is within a predetermined value range, and the effective area of the area adjusting step. Includes a laminating step of laminating the plurality of unit battery cells in which is adjusted.
  • a plurality of unit battery cell batteries each having a negative electrode layer, a positive electrode layer, and a solid electrolyte layer located between the positive electrode layer and the negative electrode layer are laminated.
  • the area of each of the plurality of unit battery cells is not uniform, and the areas of the two unit battery cells located at both ends in the stacking direction among the plurality of unit battery cells are the same as 2. It is smaller than the area of the unit battery cell located between the two unit battery cells.
  • the reliability of the laminated battery can be improved.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery including an intermediate electrode lead according to the embodiment.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery including a sealing member according to the embodiment.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery in a modified example of the embodiment.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery including a sealing member in a modified example of the embodiment.
  • FIG. 6 is a flowchart for explaining a method for manufacturing a laminated battery according to the embodiment.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery including an intermediate electrode lead according to
  • FIG. 7A is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7B is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7C is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7D is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7A is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7B is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7C is a cross
  • FIG. 7E is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7F is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7G is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 7H is a cross-sectional view showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step in the embodiment.
  • FIG. 8A is a cross-sectional view showing an example of a laminated configuration of unit battery cells formed in the compression step in the embodiment.
  • FIG. 8B is a cross-sectional view showing an example of a laminated configuration of unit battery cells formed in the compression step in the embodiment.
  • FIG. 8C is a cross-sectional view showing an example of a laminated configuration of unit battery cells formed in the compression step in the embodiment.
  • FIG. 9 is a schematic diagram showing the relationship between the amount of electricity charged and the voltage at the initial stage of charging of the unit battery cell in the embodiment.
  • FIG. 10A is a plan view for explaining an example of the cutting position of the unit battery cell in the embodiment.
  • FIG. 10B is a plan view for explaining an example of the cutting position of the unit battery cell in the embodiment.
  • the present disclosure provides a method for manufacturing a laminated battery and a laminated battery with improved reliability.
  • a plurality of unit battery cells each having a negative electrode layer, a positive electrode layer, and a solid electrolyte layer located between the negative electrode layer and the positive electrode layer are laminated.
  • This is a method for manufacturing a laminated battery, based on a measurement step of measuring the characteristics of each of the plurality of unit battery cells and the characteristics of each of the plurality of unit battery cells measured in the measurement step.
  • An area adjusting step of adjusting the effective area of each of the plurality of unit battery cells so that the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells is within a predetermined value range, and the effective area of the area adjusting step. Includes a laminating step of laminating the plurality of unit battery cells in which is adjusted.
  • the battery capacity of the unit battery cell batteries constituting the laminated battery is substantially changed. It is possible to manufacture a laminated battery by aligning it within a predetermined value range such as a uniform range. As a result, when the manufactured laminated batteries are of the series connection type, overcharging and overdischarging of the unit battery cells can be suppressed. Further, when the laminated battery is a parallel connection type, the variation of the current flowing through the current collecting lead that draws the current from the electrode can be reduced, so that the local battery cell generates heat locally due to overheating or the like. Can be suppressed. Therefore, the method for manufacturing a laminated battery according to this aspect can suppress unsafe events such as deterioration and heat generation of a unit battery cell, and can manufacture a laminated battery with improved reliability.
  • the battery capacity can be adjusted by adjusting the effective area, the battery capacity of the entire laminated battery can be adjusted accurately without changing the thickness of the laminated battery.
  • the effective area may be adjusted by cutting each of the plurality of unit battery cells.
  • the charge / discharge characteristics of the plurality of unit battery cells may be measured as the characteristics.
  • the amount of electricity and the voltage related to the battery capacity are measured by measuring the charge / discharge characteristics, so that the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells can be adjusted with high accuracy.
  • the charge / discharge characteristics may be measured in a region of 10% or less of the battery capacity of the plurality of unit battery cells.
  • the charge / discharge characteristics are measured in a part of the battery capacity of the unit battery cell, so that the measurement time of the charge / discharge characteristics can be shortened as compared with the case of full charge. Further, since the amount of increase in the voltage of the unit battery cell with respect to the amount of electricity charged at the initial stage of charging correlates with the battery capacity, even if the charge / discharge characteristics are measured in a part of the battery capacity, the unit battery cell Battery capacity can be derived. Therefore, a laminated battery can be manufactured with high productivity.
  • the amount of electricity to be charged is small, even if the negative electrode layer and the positive electrode layer come into contact with each other during production and a short circuit or the like occurs, the amount of current flowing is small and heat generation or the like is suppressed. Therefore, it is possible to improve the safety during manufacturing of the laminated battery.
  • the measurement time of the charge / discharge characteristics may be 1 minute or less.
  • the impedance of each of the plurality of unit battery cells may be measured as the characteristic.
  • the battery capacity of the unit battery cell can be derived only by measuring the impedance of the unit battery cell. Therefore, a laminated battery can be manufactured with high productivity.
  • the areas of the two unit battery cells stacked so as to be located at both ends in the stacking direction are all the two unit battery cells.
  • the plurality of unit battery cells may be stacked in an arrangement smaller than the area of the unit battery cells stacked so as to be located between the two.
  • the laminated battery manufactured by such a manufacturing method has a structure in which the outer peripheral portion in the plan view of the unit battery cells located at both ends in the stacking direction does not protrude. Therefore, it is possible to prevent the impact from the outside from concentrating on the outer peripheral portion of the unit battery cell in a plan view. Therefore, it is possible to manufacture a laminated battery capable of reducing the risk of damage to the outer peripheral portion of the unit battery cell located at both ends in the laminated direction, which is easily impacted from the outside, in a plan view.
  • the laminating step after laminating the plurality of unit battery cells, only the region where all of the plurality of unit battery cells overlap when viewed from the laminating direction may be compressed.
  • a plurality of unit battery cell batteries each having a negative electrode layer, a positive electrode layer, and a solid electrolyte layer located between the positive electrode layer and the negative electrode layer are laminated.
  • the area of each of the plurality of unit battery cells is not uniform, and the areas of the two unit battery cells located at both ends in the stacking direction among the plurality of unit battery cells are the same. It is smaller than the area of the unit battery cell located between the two unit battery cells.
  • the outer peripheral portion in the plan view of the unit battery cells located at both ends in the stacking direction does not protrude. Therefore, it is possible to prevent the impact from the outside from concentrating on the outer peripheral portion of the unit battery cell in a plan view. Therefore, it is possible to reduce the risk of damage to the outer peripheral portions of the unit battery cells located at both ends in the stacking direction, which are susceptible to impact from the outside, in a plan view. Therefore, it is possible to realize a laminated battery with improved reliability.
  • the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells may be uniform.
  • the laminated batteries are of the series connection type, overcharging and overdischarging of the unit battery cells can be suppressed.
  • the laminated battery is a parallel connection type, the variation of the current flowing through the current collecting lead that draws the current from the electrode can be reduced, so that the laminated battery locally generates heat due to excessive temperature rise or the like. It can be suppressed. Therefore, unsafe events such as deterioration and heat generation of the unit battery cell can be suppressed, and a laminated battery with further improved reliability can be realized.
  • each figure is a schematic view and is not necessarily exactly illustrated. Therefore, for example, the scales and the like do not always match in each figure. Further, in each figure, substantially the same configuration is designated by the same reference numerals, and duplicate description will be omitted or simplified.
  • the x-axis, y-axis, and z-axis indicate the three axes of the three-dimensional Cartesian coordinate system.
  • the z-axis direction is the thickness direction of the battery.
  • the positive direction of the z-axis is the upper side in the z-axis direction
  • the negative direction of the z-axis is the lower side in the z-axis direction.
  • the "thickness direction” is a direction along the stacking direction in the laminated battery and the unit battery cell, in other words, a direction perpendicular to the main surface of each layer.
  • planar view means a case where a laminated battery and a unit battery cell are viewed along the thickness direction.
  • the "area” and “effective area” of the laminated battery and the unit battery cell are the area and the effective area of the laminated battery and the unit battery cell in a plan view, respectively.
  • the negative electrode current collector and the positive electrode current collector may be collectively referred to as "current collector”.
  • the negative electrode active material layer and the positive electrode active material layer may be collectively referred to as “active material layer”.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of the laminated battery 1000 according to the present embodiment.
  • the laminated battery 1000 in the present embodiment includes a plurality of unit battery cells 2000.
  • the laminated battery 1000 has a structure in which a plurality of unit battery cells 2000 are laminated.
  • the plurality of unit battery cells 2000 are electrically connected in series to form a laminated battery 1000.
  • the laminated battery 1000 is, for example, a secondary battery that can be repeatedly charged and discharged.
  • five unit battery cells 2000 are stacked, but the number of stacked unit battery cells 2000 is not particularly limited.
  • the number of unit battery cells 2000 to be stacked may be 2 or more and 4 or less, or 6 or more.
  • Each unit battery cell 2000 has a negative electrode layer 100, a positive electrode layer 200, and a solid electrolyte layer 300 located between the negative electrode layer 100 and the positive electrode layer 200.
  • Each of the plurality of unit battery cells 2000 is laminated so that the directions of the electrodes are the same. That is, in the laminated battery 1000, in the adjacent unit battery cells 2000, the negative electrode layer 100 of one unit battery cell 2000 and the positive electrode layer 200 of the other unit battery cell 2000 are laminated so as to be adjacent to each other. As a result, the laminated battery 1000 becomes a series-connected laminated battery in which a plurality of unit battery cells 2000 are electrically connected in series.
  • the negative electrode layer 100 and the positive electrode layer 200 face each other via the solid electrolyte layer 300.
  • the unit battery cell 2000 has a pair of negative electrode layers 100 and a positive electrode layer 200 facing each other via the solid electrolyte layer 300, but the unit battery cell 2000 is not limited to this, and the unit battery cell 2000 has a negative electrode. It may have at least two or more of the layer 100, the positive electrode layer 200, and the solid electrolyte layer 300.
  • the negative electrode layer 100, the solid electrolyte layer 300, and the positive electrode layer 200 are laminated in this order along the thickness direction (z-axis direction) of the unit battery cell 2000. More specifically, in each unit battery cell 2000, the negative electrode current collector 120, the negative electrode active material layer 110, the solid electrolyte layer 300, the positive electrode active material layer 210, and the positive electrode current collector 220 are unit batteries. The cells are stacked in this order along the thickness direction of the cells 2000.
  • the negative electrode layer 100 includes a negative electrode active material layer 110 and a negative electrode current collector 120.
  • the negative electrode active material layer 110 is located between the solid electrolyte layer 300 and the negative electrode current collector 120.
  • the thickness of the negative electrode active material layer 110 is, for example, 5 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, but is not limited to this.
  • the negative electrode active material layer 110 contains, for example, a negative electrode active material as an electrode material.
  • a negative electrode active material such as graphite or metallic lithium can be used.
  • various materials capable of separating and inserting ions such as lithium (Li) and magnesium (Mg) can be used.
  • a solid electrolyte such as an inorganic solid electrolyte may be used.
  • an inorganic solid electrolyte for example, a sulfide solid electrolyte or an oxide solid electrolyte can be used.
  • a sulfide solid electrolyte for example, a mixture of lithium sulfide (Li 2 S) and diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 ) can be used.
  • a conductive agent such as acetylene black, carbon black, graphite or carbon fiber, or a binding binder such as polyvinylidene fluoride may be used.
  • the negative electrode current collector 120 is in contact with the negative electrode active material layer 110.
  • the thickness of the negative electrode current collector 120 is, for example, 5 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, but is not limited to this.
  • the negative electrode current collector 120 is a member having conductivity.
  • the negative electrode current collector 120 may be, for example, a thin film having conductivity.
  • metals such as stainless steel (SUS), aluminum (Al), copper (Cu) and nickel (Ni) can be used.
  • a metal foil such as a SUS foil, a Cu foil, or a Ni foil can be used.
  • the negative electrode layer 100 does not have to include the negative electrode current collector 120, and for example, a current collector of adjacent unit battery cells 2000, an electrode for taking out, a substrate supporting the laminated battery 1000, or the like may be used. It may function as a current collector of the negative electrode active material layer 110. That is, the negative electrode layer 100 may include only the negative electrode active material layer 110 among the negative electrode active material layer 110 and the negative electrode current collector 120.
  • the positive electrode layer 200 includes a positive electrode active material layer 210 and a positive electrode current collector 220.
  • the positive electrode active material layer 210 is located between the solid electrolyte layer 300 and the positive electrode current collector 220.
  • the thickness of the positive electrode active material layer 210 is, for example, 5 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, but is not limited to this.
  • the positive electrode active material layer 210 contains, for example, a positive electrode active material as an electrode material.
  • the positive electrode active material is a material that constitutes the opposite electrode of the negative electrode active material.
  • Examples of the positive electrode active material contained in the positive electrode active material layer 210 include lithium cobalt oxide composite oxide (LCO), lithium nickel oxide composite oxide (LNO), lithium manganate composite oxide (LMO), and lithium-manganese.
  • Positive electrode activity such as-nickel composite oxide (LMNO), lithium-manganese-cobalt composite oxide (LMCO), lithium-nickel-cobalt composite oxide (LNCO), lithium-nickel-manganese-cobalt composite oxide (LNMCO) Substances can be used.
  • the material of the positive electrode active material various materials capable of separating and inserting ions such as Li or Mg can be used.
  • a solid electrolyte such as an inorganic solid electrolyte may be used.
  • an inorganic solid electrolyte a sulfide solid electrolyte, an oxide solid electrolyte, or the like can be used.
  • a sulfide solid electrolyte for example, a mixture of lithium sulfide (Li 2 S) and diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 ) can be used.
  • the surface of the positive electrode active material may be coated with a solid electrolyte.
  • a conductive agent such as acetylene black, carbon black, graphite or carbon fiber, or a binding binder such as polyvinylidene fluoride may be used.
  • the positive electrode current collector 220 is in contact with the positive electrode active material layer 210.
  • the thickness of the positive electrode current collector 220 is, for example, 5 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, but is not limited to this.
  • the positive electrode current collector 220 is a member having conductivity.
  • the positive electrode current collector 220 may be, for example, a thin film having conductivity.
  • metals such as stainless steel (SUS), aluminum (Al), copper (Cu) and nickel (Ni) can be used.
  • a metal foil such as a SUS foil, a Cu foil, or a Ni foil can be used.
  • the positive electrode layer 200 does not have to include the positive electrode current collector 220, and for example, a current collector of adjacent unit battery cells 2000, an electrode for taking out, a substrate supporting the laminated battery 1000, or the like may be used. It may function as a current collector of the positive electrode active material layer 210. That is, the positive electrode layer 200 may include only the positive electrode active material layer 210 among the positive electrode active material layer 210 and the positive electrode current collector 220.
  • the solid electrolyte layer 300 is arranged between the negative electrode active material layer 110 and the positive electrode active material layer 210.
  • the solid electrolyte layer 300 is in contact with each of the negative electrode active material layer 110 and the positive electrode active material layer 210.
  • the thickness of the solid electrolyte layer 300 may be 5 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, or 5 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the negative electrode active material layer 110, the positive electrode active material layer 210, and the solid electrolyte layer 300 are maintained in a parallel plate shape. Thereby, the occurrence of cracking or collapse due to bending can be suppressed.
  • the negative electrode active material layer 110, the positive electrode active material layer 210, and the solid electrolyte layer 300 may be combined and smoothly curved.
  • the solid electrolyte layer 300 is a layer containing an electrolyte material.
  • the electrolyte material a generally known electrolyte for batteries can be used.
  • the solid electrolyte layer 300 contains a solid electrolyte as an electrolyte.
  • the unit battery cell 2000 may be, for example, an all-solid-state battery.
  • the solid electrolyte for example, a solid electrolyte such as an inorganic solid electrolyte can be used.
  • a sulfide solid electrolyte, an oxide solid electrolyte, or the like can be used.
  • the sulfide solid electrolyte for example, a mixture of lithium sulfide (Li 2 S) and diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 ) can be used.
  • the solid electrolyte layer 300 may contain, for example, a binder such as polyvinylidene fluoride.
  • the areas of the plurality of unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1000 are not uniform. Further, the area of each of the plurality of unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1000 is adjusted so that the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are uniform. The method of adjusting the area for making the battery capacity uniform will be described later.
  • the uniform battery capacity means that the battery capacity is substantially uniform. For example, the difference in battery capacity of each of the plurality of unit battery cells 2000 may be 5% or less, 3% or less, or 1% or less.
  • the laminated battery 1000 since the same amount of current flows through each of the plurality of unit battery cells 2000 electrically connected in series, when the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 vary. Causes overcharging and overdischarging of the unit battery cell 2000.
  • the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are uniform. As a result, in the laminated battery 1000, overcharging and overdischarging of the unit battery cell 2000 can be suppressed. As a result, unsafe events such as deterioration and heat generation of the unit battery cell 2000 can be suppressed. Therefore, the reliability of the laminated battery 1000 is increased.
  • the unit battery cells 2000 having a large area are arranged on the center side in the stacking direction, and the unit battery cells 2000 having a small area are arranged on both end sides in the stacking direction. May be good.
  • the areas of the plurality of unit battery cells 2000 are not uniform, and the areas of the two unit battery cells 2000 located at both ends in the stacking direction among the plurality of unit battery cells 2000 are the two unit battery cells 2000. It is smaller than the area of the unit battery cell 2000 located between.
  • the outer peripheral portions of the unit battery cells 2000 located at both ends in the stacking direction do not protrude in a plan view.
  • the area of one unit battery cell 2000 located on the end side in the stacking direction is the area of the other unit battery. It is less than or equal to the area of cell 2000.
  • the area of the unit battery cells 2000 becomes smaller from the central portion to the end portion in the stacking direction, so that it is difficult to form a structure in which the outer peripheral portion of each unit battery cell 2000 in a plan view is projected. Therefore, it is difficult for an external impact to concentrate on the outer peripheral portion of the unit battery cell 2000 in the plan view, and the risk of damage to the outer peripheral portion of each of the plurality of unit battery cells 2000 in the plan view can be reduced.
  • the laminated battery 1000 may include an intermediate electrode lead by utilizing the area difference of the unit battery cell 2000.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery 1000A including an intermediate electrode lead 310 according to the present embodiment.
  • the laminated battery 1000A includes an intermediate electrode lead 310 in addition to the configuration of the laminated battery 1000 described above.
  • the intermediate electrode lead 310 is joined to an end portion of the unit battery cell 2000 in a direction perpendicular to the stacking direction, specifically, a side surface of a current collector of the unit battery cell 2000. Further, the intermediate electrode lead 310 is also joined to a current collector in a region where adjacent unit battery cells 2000 do not overlap each other in a plan view.
  • the bonding strength of the intermediate electrode lead 310 can be increased. Further, in the laminated battery 1000A, the space above or below the region where the adjacent unit battery cells 2000 do not overlap in a plan view can be efficiently used, so that the volumetric energy density of the laminated battery 1000A can be increased.
  • a material constituting the intermediate electrode lead 310 for example, a metal such as nickel, stainless steel, aluminum, or copper can be used.
  • the intermediate electrode lead 310 can be used, for example, to monitor the voltage of each of the unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1000A. As a result, it is possible to improve the safety by grasping the operating status of the unit battery cell 2000 and controlling the laminated battery 1000 using the intermediate electrode lead 310.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a laminated battery 1000B including a sealing member 700 according to the present embodiment.
  • the laminated battery 1000B includes a sealing member 700, a negative electrode current collecting lead 320, and a positive electrode current collecting lead 330 in addition to the configuration of the laminated battery 1000A described above.
  • the laminated battery 1000B does not have to include the intermediate electrode lead 310.
  • the negative electrode current collector lead 320 and the positive electrode current collector lead 330 are connected to the negative electrode current collector 120 and the positive electrode current collector 220 of the unit battery cells 2000 at both ends in the stacking direction, respectively, and are terminals for extracting current from the laminated battery 1000B.
  • a material constituting the negative electrode current collecting lead 320 and the positive electrode current collecting lead 330 for example, a metal such as nickel, stainless steel, aluminum, or copper can be used.
  • the sealing member 700 is arranged so as to cover all of the plurality of stacked unit battery cells 2000.
  • the intermediate electrode lead 310, the negative electrode current collecting lead 320, and the positive electrode current collecting lead 330 are partially exposed without being covered with the sealing member 700.
  • the sealing member 700 is formed by using, for example, an electrically insulating material.
  • the sealing member 700 By arranging the sealing member 700, the unit battery cell 2000 in the central portion isolated and protruding at the end of the laminated battery 1000B can be firmly protected, and the reliability of the laminated battery 1000B against mechanical impact or the like is improved. do. Further, since the areas of the unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1000B are not uniform, the bonding strength between the sealing member 700 and each of the unit battery cells 2000 is improved, and the reliability of the laminated battery 1000B is improved. Improve more.
  • the sealing member 700 is a member containing the first material.
  • the sealing member 700 may be, for example, a member containing the first material as a main component.
  • the sealing member 700 may be, for example, a member made of only the first material.
  • the first material a generally known material for a battery sealing member such as a sealing agent can be used.
  • a resin material can be used.
  • the first material may be a material that is insulating and does not have ionic conductivity.
  • the first material may be at least one of an epoxy resin, an acrylic resin, a polyimide resin, and silsesquioxane.
  • the sealing member 700 may contain a particulate metal oxide material.
  • the metal oxide material silicon oxide, aluminum oxide, titanium oxide, zinc oxide, cerium oxide, iron oxide, tungsten oxide, zirconium oxide, calcium oxide, zeolite, glass and the like can be used.
  • the sealing member 700 may be formed by using a resin material in which a plurality of particles made of a metal oxide material are dispersed.
  • the reliability of the laminated battery 1000B can be improved in various points such as mechanical strength, short circuit prevention, and moisture proofing.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of the laminated battery 1100 in this modified example. It differs from the laminated battery 1000 of the embodiment in that a plurality of unit battery cells 2000 are electrically connected in parallel.
  • the laminated battery 1100 in this modified example includes a plurality of unit battery cells 2000.
  • the laminated battery 1100 has a structure in which a plurality of unit battery cells 2000 are laminated.
  • the plurality of unit battery cells 2000 are electrically connected in parallel to form a laminated battery 1100.
  • the laminated battery 1100 includes a negative electrode current collecting lead 340 and a positive electrode current collecting lead 350.
  • the adjacent unit battery cells 2000 are stacked by reversing the orientation of the electrodes. That is, in the laminated battery 1100, a plurality of unit battery cells 2000 are laminated so that the negative electrode layers 100 of the two adjacent unit battery cells 2000 or the positive electrode layers 200 are adjacent to each other. As a result, the laminated battery 1100 becomes a parallel connection type laminated battery in which a plurality of unit battery cells 2000 are electrically connected in parallel.
  • the negative electrode layer 100, the solid electrolyte layer 300, and the positive electrode layer 200 are alternately laminated in this order and in the reverse order along the thickness direction (z-axis direction) of the unit battery cell 2000. There is.
  • the negative electrode current collecting lead 340 and the positive electrode current collecting lead 350 are conducting wires used for charging / discharging and monitoring the voltage between terminals.
  • the negative electrode current collector lead 340 is electrically connected to the negative electrode current collector 120 of each negative electrode layer 100 of the plurality of unit battery cells 2000.
  • the positive electrode current collector lead 350 is electrically connected to the positive electrode current collector 220 of each positive electrode layer 200 of the plurality of unit battery cells 2000.
  • the negative electrode current collecting lead 340 and the positive electrode current collecting lead 350 are formed by joining or the like at the end portion in the direction perpendicular to the stacking direction of the unit battery cell 2000.
  • the negative electrode current collector lead 340 and the positive electrode current collector lead 350 are end portions in a direction perpendicular to the stacking direction of the unit battery cell 2000, specifically, the negative electrode current collector 120 and the positive electrode current collector 220 of the unit battery cell 2000. It is joined to each side. Further, the negative electrode current collector lead 340 and the positive electrode current collector lead 350 are also joined to the negative electrode current collector 120 and the positive electrode current collector 220 in the region where the adjacent unit battery cells 2000 do not overlap in a plan view, respectively.
  • the bonding strength of the negative electrode current collecting lead 340 and the positive electrode current collecting lead 350 can be increased.
  • the space above or below the region where the adjacent unit battery cells 2000 do not overlap in a plan view can be efficiently used, so that the volumetric energy density of the laminated battery 1100 can be increased.
  • the areas of the plurality of unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1100 are not uniform. Further, the area of each of the plurality of unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1100 is adjusted so that the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are uniform. The method of adjusting the area for making the battery capacity uniform will be described later.
  • the laminated battery 1100 since each of the plurality of unit battery cells 2000 electrically connected in parallel has the same voltage, if the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 vary, the negative electrode current collecting lead The variation of the current flowing through the 340 and the positive electrode current collecting lead 350 becomes large. On the other hand, in the laminated battery 1100 in this modification, the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are uniform. As a result, in the laminated battery 1100, the variation in the current flowing through the negative electrode current collecting lead 340 and the positive electrode current collecting lead 350 can be reduced. As a result, it is possible to suppress excessive temperature rise and the like, so that local heat generation of the unit battery cell 2000 can be suppressed, and the reliability of the laminated battery 1100 is enhanced.
  • the unit battery cell 2000 having a large area is arranged on the center side in the stacking direction, and the unit battery cell 2000 having a small area is arranged in the stacking direction. It may be arranged on both ends. This makes it possible to reduce the risk of damage to the outer peripheral portion of the unit battery cells 2000 at both ends in the stacking direction in a plan view.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of the laminated battery 1100A including the sealing member 700 in this modified example. As shown in FIG. 5, the laminated battery 1100A includes a sealing member 700 in addition to the configuration of the laminated battery 1100 described above.
  • the sealing member 700 is arranged so as to cover all of the plurality of stacked unit battery cells 2000. A part of the negative electrode current collecting lead 340 and the positive electrode current collecting lead 350 is exposed without being covered with the sealing member 700.
  • the sealing member 700 since the sealing member 700 is arranged, the unit battery cell 2000 in the central portion isolated and protruding at the end of the laminated battery 1100A can be firmly protected, and mechanical impact or the like can be achieved. The reliability of the laminated battery 1100A is improved. Further, since the areas of the unit battery cells 2000 constituting the laminated battery 1100A are not uniform, the bonding strength between the sealing member 700 and each of the unit battery cells 2000 is improved, and the reliability of the laminated battery 1100A is improved. Improve more.
  • the method for manufacturing a laminated battery according to the present embodiment includes a laminated body forming step, a compression step, a measuring step, an area adjusting step, and a laminating step.
  • a laminated body forming step a compression step
  • a measuring step a measuring step
  • an area adjusting step a laminating step.
  • FIG. 6 is a flowchart for explaining a method for manufacturing a laminated battery according to the present embodiment.
  • the manufacturing method in the description of each step below is an example, and is not limited to the following method.
  • the laminated body forming step is first performed.
  • the materials of each layer constituting the unit battery cell 2000 are laminated to form a laminate (step S11 in FIG. 6).
  • FIGS. 7A to 7H are cross-sectional views showing an example of a laminated structure of the laminated body formed in the laminated body forming step.
  • the laminate forming step for example, as shown in FIGS. 7A and 7B, a laminate in which the negative electrode active material layer 110 is laminated on the negative electrode current collector 120, and a positive electrode active material on the positive electrode current collector 220.
  • a laminated body in which layers 210 are laminated is formed.
  • the solid electrolyte layer 300 is placed on the negative electrode active material layer 110 of the laminate shown in FIG. 7A and the positive electrode active material layer 210 of the laminate shown in FIG. 7B, respectively. May form a laminated body in which is laminated.
  • the negative electrode active material layer 110 is laminated on both sides of the negative electrode current collector 120, and the positive electrode active material layer 210 is laminated on both sides of the positive electrode current collector 220.
  • the laminated body may be formed.
  • a laminate in which the positive electrode active material layer 210 is laminated may be formed on the solid electrolyte layer 300 of the laminate shown in FIG. 7C.
  • a laminate in which the negative electrode active material layer 110 is laminated may be formed on the solid electrolyte layer 300 of the laminate shown in FIG. 7D.
  • the laminated body shown in FIGS. 7A to 7H is an example, and the laminated structure of the laminated body is not limited to the example shown in FIGS. 7A to 7H.
  • the laminated body may have the same laminated structure as the unit battery cell 2000.
  • a paste-like paint obtained by kneading the materials of the negative electrode active material layer 110, the positive electrode active material layer 210, and the solid electrolyte layer 300 together with a solvent is applied onto the current collector or the surface of each layer. It can be formed by drying. Further, the formed laminated body may be compressed in the laminated direction.
  • the compression method is not particularly limited, and a flat plate press, a roll press, a pneumatic or gas pressure bag press, a hydrostatic press, or various other methods can be applied.
  • the compression step for example, at least two of the laminates shown in FIGS. 7A to 7H are laminated so that the negative electrode active material layer 110 and the positive electrode active material layer 210 face each other via the solid electrolyte layer 300.
  • at least two laminates are formed by any one of the negative electrode active material layer 110, the solid electrolyte layer 300 and the positive electrode active material layer 210, and any one of the negative electrode active material layer 110, the solid electrolyte layer 300 and the positive electrode active material layer 210.
  • the laminated bodies are joined to each other by facing each other and laminating, and compressing in the laminating direction. Further, when the laminated body includes all the layers of the unit battery cell 2000, the laminated body may be compressed in the stacking direction without combining the laminated bodies. As a result, for example, the unit battery cell 2000 is formed.
  • the laminated structure of the unit battery cells formed in the compression step is not limited to the laminated structure of the unit battery cells 2000.
  • 8A to 8C are cross-sectional views showing an example of a laminated structure of unit battery cells formed in the compression step. As shown in FIGS. 8A and 8B, when the laminates shown in FIGS. 7G and 7H are used, they are compressed in the lamination direction without being combined with other laminates, and the negative electrode active material layer 110 and the solid electrolyte layer 300 are used. And the unit battery cell 2000A or 2000B composed of the positive electrode active material layer 210 and the negative electrode current collector 120 or the positive electrode current collector 220 may be formed. Further, as shown in FIG.
  • an active material layer is laminated on both sides of each of the two current collectors, and a solid electrolyte layer 300 is further laminated on the side opposite to the current collector of the active material layer.
  • the unit battery cell 2000C may be formed. Further, one of the solid electrolyte layers 300 located at both ends in the stacking direction in the unit battery cell 2000C may not be laminated. Further, the unit battery cells shown in FIGS. 8A to 8C are examples, and the laminated configuration of the unit battery cells is not limited to the examples shown in FIGS. 8A to 8C.
  • the compression method in the compression step is not particularly limited, and a flat plate press, a roll press, a pneumatic or gas pressure bag press, a hydrostatic press, or various other methods can be applied.
  • a plurality of unit battery cells 2000 required for the laminated battery 1000 are formed. Further, for example, a plurality of unit battery cells 2000 designed with the same material and shape are formed.
  • the unit battery cell 2000 constituting the laminated battery there is no particular limitation on the method of forming the unit battery cell 2000, and the unit battery cell 2000 can be formed by a process other than the above two steps. It may be formed.
  • the measurement process will be described.
  • the characteristics of each of the plurality of unit battery cells 2000 formed in the compression step are measured (step S13 in FIG. 6). Specifically, in the measurement step, the characteristics for deriving the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells 2000 are measured. That is, each battery capacity of the plurality of unit battery cells 2000 is derived based on the measured characteristics of each of the plurality of unit battery cells 2000.
  • the battery capacity is the amount of electricity when fully charged.
  • the electrical characteristics of electrical behavior such as charge / discharge characteristics are measured.
  • mechanical characteristics such as mechanical behavior during compression may be measured as characteristics.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 may be directly derived by measuring the charge / discharge characteristics at the time of full charge, and the electrical characteristics or mechanical characteristics that correlate with the battery capacity are measured.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 may be derived by estimating the battery capacity.
  • impedance measurement or charge / discharge characteristic measurement can be used. That is, in the measurement step, the impedance or charge / discharge characteristics of each of the plurality of unit battery cells 2000 may be measured as characteristics.
  • the impedance tends to decrease as the battery capacity of the unit battery cell 2000 increases. Further, as the compression bonding of the unit battery cell 2000 progresses, the battery capacity of the unit battery cell 2000 increases and the impedance of the unit battery cell 2000 decreases. Utilizing this, the battery capacity of the unit battery cell 2000 is estimated by measuring the impedance.
  • a plurality of test unit battery cells having different battery capacities are prepared.
  • As the unit battery cell for the test a unit battery cell having the same material and a laminated structure as the unit battery cell constituting the laminated battery to be manufactured is prepared. Then, the battery capacity and impedance are measured for each of the plurality of prepared unit battery cells for testing, and the correlation between the battery capacity and impedance is acquired.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 can be derived. Therefore, since the battery capacity of the unit battery cell 2000 can be derived only by measuring the impedance of the unit battery cell 2000, the laminated battery 1000 can be manufactured with high productivity.
  • the method of preparing unit battery cells for testing with different battery capacities is not limited to the above method.
  • a plurality of test unit battery cells having different battery capacities may be prepared by preparing a plurality of test unit battery cells using the same material and having different areas or thicknesses.
  • the charge / discharge characteristics are measured by fully charging the unit battery cell 2000, and the battery capacity is derived from the amount of charge / discharge electricity.
  • FIG. 9 is a schematic view showing the relationship between the amount of electricity charged and the voltage of the unit battery cell 2000 at the initial stage of charging.
  • FIG. 9 shows the voltage (vertical axis) and the amount of electricity charged (horizontal axis) when the unit battery cell 2000 is charged with a constant current.
  • the case where the battery capacity of the unit battery cell 2000 is relatively small is shown by a dotted line, and the case where the battery capacity of the unit battery cell 2000 is relatively large is shown by a solid line.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 is estimated by measuring the charge / discharge characteristics in a short time.
  • the battery capacity and the amount of increase in voltage per unit time in a short time are measured, and the battery capacity and the increase in voltage per unit time in a short time are measured. Get the correlation with the quantity.
  • the degree of progress of compression bonding of the unit battery cell 2000 and the degree of progress of compression bonding of the unit battery cell 2000 are determined from the measured amount of increase in voltage per unit time and the acquired correlation.
  • the battery capacity can be estimated, and the battery capacity of the unit battery cell 2000 can be derived.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 can be predicted even in a short time, so that the process can be quickly shifted to the next step of manufacturing the laminated battery. Therefore, the laminated battery 1000 can be manufactured with high productivity. Further, since the amount of electricity to be charged is small, even if the negative electrode layer 100 and the positive electrode layer 200 come into contact with each other during manufacturing and a short circuit or the like occurs, the amount of current flowing is small and heat generation or the like is suppressed. .. Therefore, it is possible to improve the safety of the laminated battery 1000 during manufacturing.
  • a plurality of test unit battery cells having different charge / discharge rates are different.
  • the charge / discharge characteristics may be measured under the conditions, and the correlation at each charge / discharge rate may be obtained.
  • the optimum charge / discharge rate for measuring the charge / discharge characteristics may be determined from the viewpoint of correlation, measurement time, and the like.
  • the charge / discharge characteristics of the unit battery cell 2000 may be measured at a plurality of charge / discharge rates.
  • the charge / discharge characteristic is measured in a region of 10% or less of the battery capacity of a plurality of unit battery cells 2000.
  • the charge / discharge characteristics may be measured in a region of 5% or less of the battery capacity of the plurality of unit battery cells 2000, and the charge / discharge characteristics may be measured in a region of 2% or less.
  • the charge / discharge characteristics may be measured in a region of 1% or less.
  • the measurement time of the charge / discharge characteristics is, for example, 1 minute or less from the viewpoint that the laminated battery 1000 can be manufactured with high productivity. Further, from the viewpoint that the laminated battery 1000 can be manufactured with higher productivity, the measurement time of the charge / discharge characteristics may be 30 seconds or less, 10 seconds or less, or 3 seconds or less. good.
  • the discharge may be performed after confirming the amount of increase in the voltage at the initial stage of charging. Further, in the case of measuring the charge / discharge characteristics in a short time, since the amount of current that can be passed after charging is small even if it is not discharged, it is possible to proceed to the next manufacturing process without discharging. Further, when discharging, the amount of voltage drop due to discharging may be confirmed.
  • the amount of mechanical deformation, density, hardness, etc. are measured.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 increases. Therefore, the battery capacity of the unit battery cell 2000 can be estimated by measuring the amount of mechanical deformation, the density, the hardness, or the like as a mechanical characteristic that can confirm the progress of compression bonding of the unit battery cell 2000. For example, the larger the amount of mechanical deformation, the density, and the hardness, the larger the battery capacity of the unit battery cell.
  • the area adjustment process Next, the area adjustment process will be described.
  • the area adjustment step first, based on the characteristics of the plurality of unit battery cells 2000 measured in the measurement step, the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are within a predetermined value range.
  • the effective area of each of the plurality of unit battery cells 2000 is determined (step S14 in FIG. 6).
  • the effective area of each of the plurality of unit battery cells 2000 is adjusted so as to have the effective area determined in step S14 (step S15 in FIG. 6). That is, in the area adjustment step, the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are within a predetermined value range based on the characteristics of the plurality of unit battery cells 2000 measured in the measurement step.
  • the effective area of each of the plurality of unit battery cells 2000 is adjusted.
  • the effective area is the area that functions as a battery in the unit battery cell 2000.
  • the battery capacity of each of the plurality of unit battery cells 2000 is adjusted within a predetermined value range.
  • step S14 the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are set to predetermined values based on the battery capacities derived from the characteristics of the plurality of unit battery cells 2000 measured in the measurement step.
  • the effective area of each of the plurality of unit battery cells 2000 so as to be within the range is determined.
  • the range of the predetermined value is determined by the design of the battery capacity of the laminated battery 1000 and the like, and is, for example, the range in which the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are substantially uniform.
  • the range of the predetermined value may be, for example, within ⁇ 2.5% or within ⁇ 1.5% of the design value of the battery capacity of the unit battery cell 2000. , It may be in the range of ⁇ 0.5%.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 is, for example, proportional to the area of the unit battery cell 2000. Therefore, for example, as the unit battery cell 2000 in which the area adjustment is performed, the battery capacity of the unit battery cell 2000 before the area adjustment is assumed to be larger than the design value of the battery capacity of the unit battery cell 2000. 2000 is prepared. Then, the effective area to be reduced is determined from the difference between the design value of the battery capacity of the unit battery cell 2000 and the battery capacity of the unit battery cell 2000 derived in the measurement process. For example, when the design value of the battery capacity of the unit battery cell 2000 is Cs, the battery capacity of the unit battery cell 2000 derived in the measurement process is Cr, and the effective area of the unit battery cell 2000 before the effective area adjustment is X, the reduction is achieved.
  • the effective area of the unit battery cell 2000 may be used in the subsequent laminating step without reducing it. good. In the present embodiment, not reducing the effective area is also included in the adjustment of the effective area.
  • the battery capacity of the unit battery cell 2000 derived in the measurement step is smaller than the range of a predetermined value, for example, the unit battery cell 2000 is discarded without being used in the subsequent laminating step.
  • the effective area that is, the actual area is adjusted by cutting each of the plurality of unit battery cells 2000 along the stacking direction.
  • 10A and 10B are plan views for explaining an example of a cutting position of the unit battery cell 2000.
  • the unit battery cell 2000 is cut at the position of the broken line C1 along one side of the rectangular unit battery cell 2000 in a plan view.
  • the unit battery cell 2000 has a broken line C2 passing through two orthogonal sides of the unit battery cell 2000 in a plan view so that a cut portion includes a corner portion of the unit battery cell 2000. It may be cut at the position of.
  • the corners of the unit battery cell 2000 which is vulnerable to an external impact, are removed, so that the reliability of the laminated battery 1000 can be improved. Further, even when the area for cutting the unit battery cell 2000 is small, it is not necessary to remove an elongated region as in the case of cutting along the side of the unit battery cell 2000 in a plan view, and the unit battery cell 2000 can be easily cut. In the illustrated example, only one place is cut, but a plurality of places may be cut.
  • shear cutting for example, shear cutting, score cutting, leather cutting, ultrasonic cutting, laser cutting, jet cutting or various other cutting methods are used.
  • various cutting blades such as a Goebel slit blade, a gang slit blade, a rotary chopper blade, and a shear blade are used.
  • a Thomson blade may be used in cutting.
  • the method of adjusting the effective area of the unit battery cell 2000 is not limited to the adjustment of the actual area by cutting.
  • a power generation element from the end face of the unit battery cell 2000 (a portion composed of a negative electrode active material layer 110, a positive electrode active material layer 210, and a solid electrolyte layer 300).
  • the method of inactivating the power generation element by laser trimming, plasma treatment, heating or humidification, etc. can be used.
  • step S15 the characteristics of each of the plurality of unit battery cells 2000 may be measured again to confirm the battery capacity after adjusting the effective area. Further, the effective area of the unit battery cell 2000 may be adjusted based on the battery capacity confirmed again.
  • the current collectors of a plurality of unit battery cells 2000 are faced to each other and laminated. do.
  • the series-connected laminated battery 1000 is manufactured, one of the adjacent unit battery cells 2000, the negative electrode current collector 120, and the other positive electrode current collector 220 are laminated so as to face each other. That is, in the adjacent unit battery cells 2000, a plurality of unit battery cells 2000 are stacked so that the negative electrode layer 100 of one unit battery cell 2000 and the positive electrode layer 200 of the other unit battery cell 2000 are adjacent to each other.
  • the negative electrode current collectors 120 of the adjacent unit battery cells 2000 or the positive electrode current collectors 220 are laminated so as to face each other. That is, a plurality of unit battery cells 2000 are stacked so that the negative electrode layers 100 of the two adjacent unit battery cells 2000 or the positive electrode layers 200 are adjacent to each other.
  • the adjacent unit battery cells 2000 are laminated via a conductive material so that the current collectors are electrically connected to each other.
  • a conductive material for example, a metal, a conductive resin, a conductive adhesive, or the like is used.
  • a stronger laminated structure of the unit battery cells 2000 can be formed.
  • the areas of the two unit battery cells 2000 stacked so as to be located at both ends in the stacking direction are all of the two unit battery cells 2000.
  • a plurality of unit battery cells 2000 may be arranged in an arrangement smaller than the area of being stacked so as to be located between them.
  • a plurality of unit battery cells 2000 are stacked in an arrangement as shown in FIG.
  • the laminated battery 1000 formed in this way has a structure in which the outer peripheral portions of the unit battery cells 2000 located at both ends in the stacking direction do not protrude in a plan view. Therefore, it is possible to prevent the impact from the outside from concentrating on the outer peripheral portion of the unit battery cell 2000 in a plan view. Therefore, it is possible to manufacture the laminated battery 1000 capable of reducing the risk of damaging the outer peripheral portion of the unit battery cell 2000 located at both ends in the laminated direction, which is easily impacted from the outside, in a plan view.
  • the area of one of the unit battery cells 2000 to be stacked so as to be located on the end side in the stacking direction is determined.
  • a plurality of unit battery cells 2000 may be stacked in an arrangement that is equal to or smaller than the area of the other unit battery cell 2000.
  • the area of the unit battery cells 2000 becomes smaller from the central portion to the end portion in the lamination direction, so that the outer peripheral portion of each unit battery cell 2000 in a plan view protrudes. It is hard to become. Therefore, it is difficult for an external impact to concentrate on the outer peripheral portion of the unit battery cell 2000 in the plan view, and the risk of damage to the outer peripheral portion of each of the plurality of unit battery cells 2000 in the plan view can be reduced.
  • the current collector and the active material layer are arranged at both ends in the laminating direction in the unit battery cell, for example, as in the unit battery cells 2000A and 2000B shown in FIGS. 8A and 8C.
  • one active material layer and the other current collector may be laminated so as to face each other.
  • the laminating step for example, when the solid electrolyte layers 300 are arranged at both ends in the laminating direction of the unit battery cells as in the unit battery cell 2000C shown in FIG. 8C, or when the solid electrolyte layers 300 are activated at both ends.
  • the material layer is arranged, one of the adjacent unit battery cells, the solid electrolyte layer 300, and the other active material layer or the solid electrolyte layer 300 may be laminated so as to face each other.
  • a laminated battery can also be manufactured by laminating the unit battery cells 2000A, 2000B or 2000C in this way and further laminating the missing current collector or active material layer as needed.
  • the stacked unit battery cells 2000 may be compressed in the stacking direction. Thereby, the battery capacity and the volumetric energy density of the laminated battery 1000 can be increased. Further, when the stacked unit battery cells 2000 are compressed in the stacking direction, if the areas of the plurality of unit battery cells 2000 are not uniform, all of the plurality of unit battery cells 2000 are viewed from the stacking direction. Only the overlapping areas may be compressed. Since the plurality of unit battery cells 2000 do not overlap, it is possible to avoid compression of a region having low mechanical strength. Therefore, the risk of damage to the unit battery cell 2000 can be reduced. For example, only the region is compressed by sandwiching and compressing a jig or the like in the shape of a region in which all of the plurality of unit battery cells 2000 are overlapped when viewed from the stacking direction between the compression device and the laminated battery.
  • step S17 in FIG. 6 a lead, a sealing member, an exterior body, and the like are arranged on the obtained laminated battery.
  • the laminated battery may be further compressed after step S17.
  • each of the methods for manufacturing a laminated battery according to the present embodiment has a negative electrode layer 100, a positive electrode layer 200, and a solid electrolyte layer 300 located between the negative electrode layer 100 and the positive electrode layer 200.
  • This is a method for manufacturing a laminated battery 1000 in which a plurality of unit battery cells 2000 are laminated.
  • the method for manufacturing the laminated battery 1000 includes a measuring step, an area adjusting step, and a laminating step. In the measurement step, the characteristics of each of the plurality of unit battery cells 2000 are measured.
  • a plurality of unit battery cells 2000 are measured so that the battery capacities of the plurality of unit battery cells 2000 are within a predetermined value range based on the characteristics of the plurality of unit battery cells 2000 measured in the measurement step.
  • the effective area of each of the unit battery cells 2000 is adjusted.
  • a plurality of unit battery cells 2000 whose effective area is adjusted in the area adjusting step are laminated.
  • each battery of the plurality of unit battery cells 2000 constituting the laminated battery A laminated battery can be manufactured by aligning the capacities within a predetermined value range such as a substantially uniform range.
  • a predetermined value range such as a substantially uniform range.
  • the variation of the current flowing through the current collecting lead that draws the current from the electrode can be reduced, so that the unit caused by the excessive temperature rise due to the excessive current flowing. Local heat generation of the battery cell 2000 can be suppressed. Therefore, the method for manufacturing a laminated battery according to the present embodiment can suppress unsafe events such as deterioration and heat generation of the unit battery cell 2000, and can manufacture a laminated battery with improved reliability.
  • the battery capacity of the entire laminated battery can be adjusted with high accuracy without changing the thickness of the laminated battery.
  • the laminated battery is a series connection type or a parallel connection type laminated battery, but the present invention is not limited to this.
  • the laminated battery may be a laminated battery in which a series connection and a parallel connection are combined so that the positive electrode layer or the negative electrode layer of the series connection type laminated battery is electrically connected to each other.
  • the area of the unit battery cell of the laminated battery becomes smaller from the center to the end in the stacking direction, but the present invention is not limited to this.
  • the size of the area of the unit battery cell does not have to decrease from the center to the end in the stacking direction.
  • the sealing member when the sealing member is arranged, the sealing member has an area by arranging the unit battery cells having a relatively small area sandwiched between two unit battery cells having a relatively large area. Since the two unit battery cells having a large area can be inserted between the two unit battery cells, the sealing member firmly holds the plurality of unit battery cells.
  • the plurality of unit battery cells are formed by individually stacking and compressing the layers constituting the unit battery cell, but the present invention is not limited to this.
  • a plurality of unit battery cells may be formed by forming a unit battery cell having a size that can be divided into two or more and dividing the unit battery cell.
  • the areas of the plurality of unit battery cells constituting the laminated battery are different, but the present invention is not limited to this.
  • the effective area of each of the plurality of unit battery cells is adjusted by the inactivating method of the power generation element by laser trimming, plasma treatment, heating or humidification, etc.
  • the actual area of each of the plurality of unit battery cells is adjusted.
  • the area may be the same.
  • the laminated battery according to the present disclosure can be used as a laminated battery for electronic devices, electric appliance devices, electric vehicles, and the like.
  • Negative electrode layer 110 Negative electrode active material layer 120 Negative electrode current collector 200 Positive electrode layer 210 Positive electrode active material layer 220 Positive electrode current collector 300 Solid electrolyte layer 310 Intermediate electrode lead 320, 340 Negative electrode current collector lead 330, 350 Positive electrode current collector lead 700 Sealed Stop member 1000, 1000A, 1000B, 1100, 1100A Laminated battery 2000, 2000A, 2000B, 2000C Unit battery cell

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Abstract

積層電池の製造方法は、それぞれが、負極層、正極層、及び、前記負極層と前記正極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セルが積層されている積層電池の製造方法であって、前記複数の単位電池セルのそれぞれの特性を測定する測定工程と、前記測定工程で測定された前記複数の単位電池セルのそれぞれの前記特性に基づいて、前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、前記複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積を調整する面積調整工程と、前記面積調整工程で前記有効面積が調整された前記複数の単位電池セルを積層する積層工程とを含む。

Description

積層電池の製造方法及び積層電池
　本開示は、積層電池の製造方法及び積層電池に関する。
　特許文献１には、グラフェンを導電助剤として用いた電池セルを直列接続した蓄電装置が開示されている。
　特許文献２には、電池容量の測定結果に基づいて電池容量の異なる単位電池を組み合わせて積層し、積層された単位電池が並列に接続されたセルシートを作製することが開示されている。
　特許文献３には、積層電池の周辺部で強くなるように加圧分布を施すことが開示されている。
特開２０１６－８５９６５号公報 特開２０１７－０５４８７１号公報 特開２０１３－２００９４０号公報
　従来技術においては、電池の信頼性の更なる向上が望まれる。積層電池においては、電池容量及び／又は電圧が高くなるため、特に信頼性の向上が望まれる。
　そこで、本開示は、信頼性が高められた積層電池の製造方法等を提供する。
　本開示の一様態における積層電池の製造方法は、それぞれが、負極層、正極層、及び、前記負極層と前記正極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セルが積層されている積層電池の製造方法であって、前記複数の単位電池セルのそれぞれの特性を測定する測定工程と、前記測定工程で測定された前記複数の単位電池セルのそれぞれの前記特性に基づいて、前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、前記複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積を調整する面積調整工程と、前記面積調整工程で前記有効面積が調整された前記複数の単位電池セルを積層する積層工程とを含む。
　また、本開示の一様態における積層電池は、それぞれが、負極層、正極層、及び、前記正極層と負極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セル電池が積層されている積層電池であって、前記複数の単位電池セルそれぞれの面積が均一でなく、前記複数の単位電池セルのうち、積層方向の両端に位置する２つの単位電池セルの面積はいずれも、当該２つの単位電池セルの間に位置する単位電池セルの面積より小さい。
　本開示によれば、積層電池の信頼性を高めることができる。
図１は、実施の形態における積層電池の概略構成を示す断面図である。 図２は、実施の形態における中間電極リードを備える積層電池の概略構成を示す断面図である。 図３は、実施の形態における封止部材を備える積層電池の概略構成を示す断面図である。 図４は、実施の形態の変形例における積層電池の概略構成を示す断面図である。 図５は、実施の形態の変形例における封止部材を備える積層電池の概略構成を示す断面図である。 図６は、実施の形態における積層電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。 図７Ａは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｂは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｃは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｄは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｅは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｆは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｇは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図７Ｈは、実施の形態における積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。 図８Ａは、実施の形態における圧縮工程で形成される単位電池セルの積層構成の例を示す断面図である。 図８Ｂは、実施の形態における圧縮工程で形成される単位電池セルの積層構成の例を示す断面図である。 図８Ｃは、実施の形態における圧縮工程で形成される単位電池セルの積層構成の例を示す断面図である。 図９は、実施の形態における単位電池セルの、充電初期の充電電気量と電圧との関係を示す模式図である。 図１０Ａは、実施の形態における単位電池セルの切断位置の例を説明するための平面視図である。 図１０Ｂは、実施の形態における単位電池セルの切断位置の例を説明するための平面視図である。
　（本開示の一態様を得るに至った経緯）
　積層電池において、積層電池を構成する単位電池セルの電池容量が揃っていることは重要である。単位電池セルの電池容量のバラツキは、直列接続型の積層電池においては過充電及び過放電につながりやすく、並列接続型の積層電池においては電極の集電リードの電流値のバラツキが発生しやすいため、電池の信頼性が低下する。
　そこで、本開示は、信頼性が高められた積層電池の製造方法及び積層電池を提供する。
　（本開示の概要）
　本開示の一態様における積層電池の製造方法は、それぞれが、負極層、正極層、及び、前記負極層と前記正極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セルが積層されている積層電池の製造方法であって、前記複数の単位電池セルのそれぞれの特性を測定する測定工程と、前記測定工程で測定された前記複数の単位電池セルのそれぞれの前記特性に基づいて、前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、前記複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積を調整する面積調整工程と、前記面積調整工程で前記有効面積が調整された前記複数の単位電池セルを積層する積層工程とを含む。
　これにより、測定工程で測定された特性に基づいて、電池容量と比例する複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積を調整するため、積層電池を構成する単位電池セル電池の電池容量を、実質的に均一な範囲等の所定の値の範囲内に揃えて積層電池を製造することができる。その結果、製造される積層電池が直列接続型である場合には、単位電池セルの過充電及び過放電を抑制することができる。また、積層電池が並列接続型である場合には、電極から電流を引き出す集電リードに流れる電流のバラツキを小さくすることができるため、過昇温などに起因する単位電池セルの局所的な発熱を抑制することができる。よって、本態様に係る積層電池の製造方法は、単位電池セルの劣化及び発熱等の不安全事象を抑制することができ、信頼性が高められた積層電池を製造できる。
　また、有効面積を調整することで電池容量を調節できるため、積層電池全体の電池容量を、積層電池の厚みを変えることなく精度良く調節することができる。
　また、例えば、前記面積調整工程において、前記複数の単位電池セルのそれぞれを切断することで前記有効面積を調整してもよい。
　これにより、切断により実際の面積を調整するだけで有効面積を調整することができる。よって、容易に信頼性の高められた積層電池を製造できる。
　また、例えば、前記測定工程において、前記特性として、前記複数の単位電池セルのそれぞれの充放電特性を測定してもよい。
　これにより、充放電特性の測定により、電池容量と関係する電気量及び電圧が測定されるため、精度良く複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量を調節することができる。
　また、例えば、前記測定工程において、前記複数の単位電池セルの電池容量の１０％以下の領域で、前記充放電特性を測定してもよい。
　これにより、単位電池セルの電池容量の一部の領域で充放電特性が測定されるため、満充電の場合と比べ、充放電特性の測定時間を短くすることができる。また、充電初期の充電電気量に対する単位電池セルの電圧の上昇量は、電池容量と相関しているため、電池容量の一部の領域で測定された充放電特性であっても、単位電池セルの電池容量を導出できる。よって、高い生産性で積層電池を製造できる。また、充電される電気量が少ないため、製造中に負極層と正極層とが接触して短絡等が発生した場合であっても、流れる電流量が少なくなり、発熱等が抑制される。よって、積層電池の製造時の安全性を高めることができる。
　また、例えば、前記充放電特性の測定時間は１分以下であってもよい。
　これにより、充放電特性の測定時間が短時間であっても、充電初期の充電電気量に対する単位電池セルの電圧の上昇量は、電池容量と相関しているため、単位電池セルの電池容量を導出できる。よって、高い生産性で積層電池を製造できる。
　また、例えば、前記測定工程において、前記特性として、前記複数の単位電池セルのそれぞれのインピーダンスを測定してもよい。
　これにより、単位電池セルのインピーダンスと電池容量とが相関しているため、単位電池セルのインピーダンスを測定するだけで単位電池セルの電池容量を導出できる。よって、高い生産性で積層電池を製造できる。
　また、例えば、前記積層工程において、積層される前記複数の単位電池セルのうち、積層方向の両端に位置するように積層される２つの単位電池セルの面積がいずれも、当該２つの単位電池セルの間に位置するように積層される単位電池セルの面積より小さくなる配置で前記複数の単位電池セルを積層してもよい。
　このような製造方法で製造された積層電池では、積層方向の両端に位置する単位電池セルの平面視における外周部が出っ張らない構造となる。そのため、単位電池セルの平面視における外周部に、外部からの衝撃が集中することが抑制される。よって、外部から衝撃を受けやすい積層方向の両端に位置する単位電池セルの平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる積層電池を製造できる。
　また、例えば、前記積層工程において、前記複数の単位電池セルを積層した後、積層方向からみて前記複数の単位電池セルの全てが重なっている領域のみを圧縮してもよい。
　これにより、積層電池を圧縮することによって、積層電池の電池容量及び体積エネルギー密度を高める場合であっても、複数の単位電池セルが重なっていないために、機械的強度が低い領域が圧縮されることを避けることができる。そのため、積層電池の製造において単位電池セルが破損するリスクを低減することができる。
　また、本開示の一態様における積層電池は、それぞれが、負極層、正極層、及び、前記正極層と負極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セル電池が積層されている積層電池であって、前記複数の単位電池セルのそれぞれの面積が均一でなく、前記複数の単位電池セルのうち、積層方向の両端に位置する２つの単位電池セルの面積はいずれも、当該２つの単位電池セルの間に位置する単位電池セルの面積より小さい。
　これにより、積層方向の両端に位置する単位電池セルの平面視における外周部が出っ張らない構造となる。そのため、単位電池セルの平面視における外周部に、外部からの衝撃が集中することが抑制される。よって、外部から衝撃を受けやすい積層方向の両端に位置する単位電池セルの平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる。よって、信頼性が高められた積層電池を実現できる。
　また、例えば、前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が均一であってもよい。
　これにより、積層電池が直列接続型である場合には、単位電池セルの過充電及び過放電を抑制することができる。また、積層電池が並列接続型である場合には、電極から電流を引き出す集電リードに流れる電流のバラツキを小さくすることができるため、過昇温などに起因する積層電池の局所的な発熱を抑制することができる。よって、単位電池セルの劣化及び発熱等の不安全事象を抑制することができ、信頼性がさらに高められた積層電池を実現できる。
　以下、本開示の実施の形態が、図面を参照しながら説明される。
　なお、以下で説明される実施の形態は、いずれも包括的又は具体的な例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置及び接続形態、ステップ、ステップの順序などは、一例であり、本開示を限定する主旨ではない。また、以下の実施の形態における構成要素のうち、独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。
　また、各図は、模式図であり、必ずしも厳密に図示されたものではない。したがって、例えば、各図において縮尺などは必ずしも一致しない。また、各図において、実質的に同一の構成については同一の符号を付しており、重複する説明は省略又は簡略化する。
　また、本明細書において、平行などの要素間の関係性を示す用語、及び、矩形などの要素の形状を示す用語、並びに、数値範囲は、厳格な意味のみを表す表現ではなく、実質的に同等な範囲、例えば数％程度の差異をも含むことを意味する表現である。
　また、本明細書及び図面において、ｘ軸、ｙ軸及びｚ軸は、三次元直交座標系の三軸を示している。各実施の形態では、ｚ軸方向を電池の厚み方向としている。また、ｚ軸の正の方向をｚ軸方向上側とし、ｚ軸の負の方向をｚ軸方向下側としている。また、本明細書において、「厚み方向」とは、積層電池及び単位電池セルにおける積層方向に沿った方向、言い換えると、各層の主面に垂直な方向のことである。
　また、本明細書において「平面視」とは、厚み方向に沿って積層電池及び単位電池セルを見た場合を意味する。
　また、本明細書において積層電池及び単位電池セルの「面積」及び「有効面積」とは、それぞれ、平面視における積層電池及び単位電池セルの面積及び有効面積のことである。
　また、本明細書において、負極集電体及び正極集電体を総称して、単に「集電体」と記載する場合がある。また、負極活物質層及び正極活物質層を総称して、単に「活物質層」と記載する場合がある。
　（実施の形態）
　まず、本実施の形態に係る積層電池の構成について説明する。
　図１は、本実施の形態における積層電池１０００の概略構成を示す断面図である。
　図１に示されるように、本実施の形態における積層電池１０００は、複数の単位電池セル２０００を備える。具体的には、積層電池１０００は、複数の単位電池セル２０００が積層されている構造を有する。複数の単位電池セル２０００は、電気的に直列接続されて、積層電池１０００を構成している。積層電池１０００は、例えば、繰り返し充放電が可能な二次電池である。図示されている例では、５つの単位電池セル２０００が積層されているが、積層される単位電池セル２０００の数は特に制限されない。積層される単位電池セル２０００の数は、２つ以上４つ以下であってもよく、６つ以上であってもよい。
　それぞれの単位電池セル２０００は、負極層１００、正極層２００、及び、負極層１００と正極層２００との間に位置する固体電解質層３００を有する。複数の単位電池セル２０００のそれぞれは、電極の向きが同じになるように積層されている。つまり、積層電池１０００では、隣り合う単位電池セル２０００において、一方の単位電池セル２０００の負極層１００と他方の単位電池セル２０００の正極層２００とが隣接するように積層されている。これにより、積層電池１０００は、複数の単位電池セル２０００が電気的に直列接続された直列接続型の積層電池となる。
　負極層１００と正極層２００とは、固体電解質層３００を介して対向している。なお、図示されている例では、単位電池セル２０００は、固体電解質層３００を介して対向した１対の負極層１００及び正極層２００を有するが、これに限られず、単位電池セル２０００は、負極層１００、正極層２００及び固体電解質層３００の少なくともいずれかを２つ以上有していてもよい。
　それぞれの単位電池セル２０００において、負極層１００と、固体電解質層３００と、正極層２００とは、単位電池セル２０００の厚み方向（ｚ軸方向）に沿ってこの順に積層されている。より詳細には、それぞれの単位電池セル２０００において、負極集電体１２０と、負極活物質層１１０と、固体電解質層３００と、正極活物質層２１０と、正極集電体２２０とが、単位電池セル２０００の厚み方向に沿ってこの順に積層されている。
　負極層１００は、負極活物質層１１０と負極集電体１２０とを含む。負極活物質層１１０は、固体電解質層３００と負極集電体１２０との間に位置する。負極活物質層１１０の厚みは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下であるが、これに限らない。
　負極活物質層１１０は、例えば、電極材料として負極活物質を含む。負極活物質層１１０に含有される負極活物質としては、例えば、グラファイト、金属リチウムなどの負極活物質が用いられうる。負極活物質の材料としては、リチウム（Ｌｉ）又はマグネシウム（Ｍｇ）などのイオンを離脱及び挿入することができる各種材料が用いられうる。
　また、負極活物質層１１０の含有材料としては、例えば、無機系固体電解質などの固体電解質が用いられてもよい。無機系固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質又は酸化物固体電解質などが用いられうる。硫化物固体電解質としては、例えば、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）及び五硫化二リン（Ｐ２Ｓ５）の混合物が用いられうる。また、負極活物質層１１０の含有材料としては、例えばアセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト、カーボンファイバーなどの導電剤、又は、例えばポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられてもよい。
　負極集電体１２０は、負極活物質層１１０と接している。負極集電体１２０の厚みは、例えば、５μｍ以上１００μｍ以下であるが、これに限らない。負極集電体１２０は、導電性を有する部材である。負極集電体１２０は、例えば、導電性を有する薄膜であってもよい。負極集電体１２０を構成する材料としては、例えば、ステンレス（ＳＵＳ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）及びニッケル（Ｎｉ）などの金属が用いられうる。具体的には、負極集電体１２０としては、例えば、ＳＵＳ箔、Ｃｕ箔、Ｎｉ箔などの金属箔が用いられうる。
　なお、負極活物質層１１０と負極集電体１２０との間に導電性材料で構成される接合層などの他の層が設けられていてもよい。また、負極層１００は、負極集電体１２０を含んでいなくてもよく、例えば、隣り合う単位電池セル２０００の集電体、取り出し用の電極、又は、積層電池１０００を支持する基板等が負極活物質層１１０の集電体として機能してもよい。つまり、負極層１００は、負極活物質層１１０と負極集電体１２０とのうち、負極活物質層１１０のみを含んでいてもよい。
　正極層２００は、正極活物質層２１０と正極集電体２２０とを含む。正極活物質層２１０は、固体電解質層３００と正極集電体２２０との間に位置する。正極活物質層２１０の厚みは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下であるが、これに限らない。
　正極活物質層２１０は、例えば、電極材料として正極活物質を含む。正極活物質は、負極活物質の対極を構成する材料である。
　正極活物質層２１０に含有される正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウム複合酸化物（ＬＣＯ）、ニッケル酸リチウム複合酸化物（ＬＮＯ）、マンガン酸リチウム複合酸化物（ＬＭＯ）、リチウム‐マンガン‐ニッケル複合酸化物（ＬＭＮＯ）、リチウム‐マンガン‐コバルト複合酸化物（ＬＭＣＯ）、リチウム‐ニッケル‐コバルト複合酸化物（ＬＮＣＯ）、リチウム‐ニッケル‐マンガン‐コバルト複合酸化物（ＬＮＭＣＯ）などの正極活物質が用いられうる。
　正極活物質の材料としては、Ｌｉ又はＭｇなどのイオンを離脱及び挿入することができる各種材料が用いられうる。
　また、正極活物質層２１０の含有材料としては、例えば、無機系固体電解質などの固体電解質が用いられてもよい。無機系固体電解質としては、硫化物固体電解質又は酸化物固体電解質などが用いられうる。硫化物固体電解質としては、例えば、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）及び五硫化二リン（Ｐ２Ｓ５）の混合物が用いられうる。正極活物質の表面は、固体電解質でコートされていてもよい。また、正極活物質層２１０の含有材料としては、例えばアセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト、カーボンファイバーなどの導電剤、又は、例えばポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられてもよい。
　正極集電体２２０は、正極活物質層２１０と接している。正極集電体２２０の厚みは、例えば、５μｍ以上１００μｍ以下であるが、これに限らない。正極集電体２２０は、導電性を有する部材である。正極集電体２２０は、例えば、導電性を有する薄膜であってもよい。負極集電体１２０を構成する材料としては、例えば、ステンレス（ＳＵＳ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）及びニッケル（Ｎｉ）などの金属が用いられうる。具体的には、正極集電体２２０としては、例えば、ＳＵＳ箔、Ｃｕ箔、Ｎｉ箔などの金属箔が用いられうる。
　なお、正極活物質層２１０と正極集電体２２０との間に導電性材料で構成される接合層などの他の層が設けられていてもよい。また、正極層２００は、正極集電体２２０を含んでいなくてもよく、例えば、隣り合う単位電池セル２０００の集電体、取り出し用の電極、又は、積層電池１０００を支持する基板等が正極活物質層２１０の集電体として機能してもよい。つまり、正極層２００は、正極活物質層２１０と正極集電体２２０とのうち、正極活物質層２１０のみを含んでいてもよい。
　固体電解質層３００は、負極活物質層１１０と正極活物質層２１０との間に配置される。固体電解質層３００は、負極活物質層１１０と正極活物質層２１０との各々に接する。固体電解質層３００の厚みは、５μｍ以上３００μｍ以下であってもよく、５μｍ以上１００μｍ以下であってもよい。
　本実施の形態では、負極活物質層１１０、正極活物質層２１０及び固体電解質層３００は平行平板状に維持されている。これにより、湾曲による割れ又は崩落の発生を抑制することができる。なお、負極活物質層１１０、正極活物質層２１０及び固体電解質層３００を合わせて滑らかに湾曲させてもよい。
　固体電解質層３００は、電解質材料を含む層である。電解質材料としては、一般に公知の電池用の電解質が用いられうる。固体電解質層３００は、電解質として固体電解質を含む。単位電池セル２０００は、例えば、全固体電池であってもよい。
　固体電解質としては、例えば、無機系固体電解質などの固体電解質が用いられうる。無機系固体電解質としては、硫化物固体電解質又は酸化物固体電解質などが用いられうる。硫化物固体電解質としては、例えば、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）及び五硫化二リン（Ｐ２Ｓ５）の混合物が用いられうる。なお、固体電解質層３００は、電解質材料に加えて、例えばポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどを含有してもよい。
　図１に示されるように、積層電池１０００を構成する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積は、均一でない。また、積層電池１０００を構成する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積は、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が均一になるように、調整されている。電池容量を均一にするための面積の調整方法については後述する。なお、電池容量が均一であるとは、電池容量が実質的に均一であることを意味する。例えば、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量の差は、５％以下であってもよく、３％以下であってもよく、１％以下であってもよい。
　積層電池１０００において、電気的に直列に接続された複数の単位電池セル２０００のそれぞれには、同じ大きさの電流が流れるため、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量がばらついている場合には、単位電池セル２０００の過充電及び過放電が生じる。これに対して、本実施の形態における積層電池１０００では、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が均一である。これにより、積層電池１０００において、単位電池セル２０００の過充電及び過放電等を抑制することができる。その結果、単位電池セル２０００の劣化及び発熱等の不安全事象を抑制することができる。よって、積層電池１０００の信頼性が高まる。
　また、図１に示されるように、積層電池１０００は、面積の大きな単位電池セル２０００が積層方向の中心側に配置され、面積の小さな単位電池セル２０００が積層方向の両端側に配置されていてもよい。例えば、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積が均一でなく、複数の単位電池セル２０００のうち、積層方向の両端に位置する２つの単位電池セル２０００の面積は、当該２つの単位電池セル２０００の間に位置する単位電池セル２０００の面積よりも小さい。これによって、積層方向の両端に位置する単位電池セル２０００の平面視における外周部が出っ張らない構造となる。そのため、単位電池セル２０００の平面視における外周部に、外部からの衝撃が集中することが抑制される。よって、外部から衝撃を受けやすい積層方向の両端に位置する単位電池セル２０００の平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる。
　また、図１に示される例では、複数の単位電池セル２０００のうちの隣り合う単位電池セル２０００において、積層方向の端部側に位置する一方の単位電池セル２０００の面積は、他方の単位電池セル２０００の面積以下である。これにより、積層方向の中心部から端部に向かうにつれて、単位電池セル２０００の面積が小さくなるため、それぞれの単位電池セル２０００の平面視における外周部が出っ張る構造になりにくい。そのため、単位電池セル２０００の平面視における外周部に外部からの衝撃が集中しにくく、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる。
　また、積層電池１０００は、単位電池セル２０００の面積差を利用して、中間電極リードを備えてもよい。図２は、本実施の形態における中間電極リード３１０を備える積層電池１０００Ａの概略構成を示す断面図である。図２に示されるように、積層電池１０００Ａは、上述の積層電池１０００の構成に加えて、中間電極リード３１０を備える。中間電極リード３１０は、単位電池セル２０００の積層方向と垂直な方向における端部、具体的には、単位電池セル２０００の集電体の側面に接合されている。また、中間電極リード３１０は、隣り合う単位電池セル２０００同士が平面視で重ならない領域の集電体にも接合されている。これにより、中間電極リード３１０の接合強度を高めることができる。また、積層電池１０００Ａにおける、隣り合う単位電池セル２０００が平面視で重ならない領域の上方又は下方の空間を効率的に利用できるため、積層電池１０００Ａの体積エネルギー密度を高くできる。中間電極リード３１０を構成する材料としては、例えば、ニッケル、ステンレス、アルミニウム、銅などの金属が用いられうる。
　中間電極リード３１０は、例えば、積層電池１０００Ａを構成する単位電池セル２０００それぞれの電圧のモニタに利用することが可能である。これにより、単位電池セル２０００の動作状況把握、及び、中間電極リード３１０を用いた積層電池１０００の制御による安全性向上を図ることができる。
　また、本実施の形態に係る積層電池は、更に封止部材を備えてもよい。図３は、本実施の形態における封止部材７００を備える積層電池１０００Ｂの概略構成を示す断面図である。図３に示されるように、積層電池１０００Ｂは、上述の積層電池１０００Ａの構成に加えて、封止部材７００、負極集電リード３２０及び正極集電リード３３０を備える。なお、積層電池１０００Ｂは、中間電極リード３１０を備えていなくてもよい。
　負極集電リード３２０及び正極集電リード３３０は、積層方向の両端の単位電池セル２０００の負極集電体１２０及び正極集電体２２０にそれぞれ接続され、積層電池１０００Ｂから電流を取り出すための端子である。負極集電リード３２０及び正極集電リード３３０を構成する材料としては、例えば、ニッケル、ステンレス、アルミニウム、銅などの金属が用いられうる。
　封止部材７００は、積層された複数の単位電池セル２０００のすべてを被覆するように配置されている。中間電極リード３１０、負極集電リード３２０及び正極集電リード３３０は、一部が封止部材７００に被覆されずに露出している。封止部材７００は、例えば、電気絶縁材料を用いて形成されている。
　封止部材７００が配置されることより、積層電池１０００Ｂの端部で孤立突出した中央部の単位電池セル２０００を強固に保護することができ、機械的衝撃等に対する積層電池１０００Ｂの信頼性が向上する。また、積層電池１０００Ｂを構成する単位電池セル２０００のそれぞれの面積が均一でないことにより、封止部材７００と単位電池セル２０００のそれぞれとの間の接合強度が向上し、積層電池１０００Ｂの信頼性がより向上する。
　例えば、封止部材７００は、第１材料を含む部材である。封止部材７００は、例えば、第１材料を主成分として含む部材であってもよい。封止部材７００は、例えば、第１材料のみからなる部材であってもよい。
　第１材料としては、例えば封止剤などの一般に公知の電池の封止部材の材料が用いられうる。第１材料としては、例えば、樹脂材料が用いられうる。なお、第１材料は、絶縁性であり、かつ、イオン伝導性を有さない材料であってもよい。例えば、第１材料は、エポキシ樹脂とアクリル樹脂とポリイミド樹脂とシルセスキオキサンとのうちの少なくとも１種であってもよい。
　封止部材７００は、粒子状の金属酸化物材料を含んでもよい。金属酸化物材料としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化鉄、酸化タングステン、酸化ジルコニウム、酸化カルシウム、ゼオライト、ガラスなどが用いられうる。例えば、封止部材７００は、金属酸化物材料からなる複数の粒子が分散された樹脂材料を用いて形成されていてもよい。
　封止部材７００が配置されることで、積層電池１０００Ｂの信頼性を、機械的強度、短絡防止及び防湿など様々な点で向上することができる。
　［変形例］
　次に、実施の形態の変形例について説明する。なお、以下の説明において、上述の実施の形態との相違点を中心に説明し、共通点の説明を適宜、省略または簡略化する。
　図４は、本変形例における積層電池１１００の概略構成を示す断面図である。複数の単位電池セル２０００が電気的に並列に接続されている点で、実施の形態の積層電池１０００と相違する。
　図４に示されるように、本変形例における積層電池１１００は、複数の単位電池セル２０００を備える。具体的には、積層電池１１００は、複数の単位電池セル２０００が積層されている構造を有する。複数の単位電池セル２０００は、電気的に並列接続されて、積層電池１１００を構成している。また、積層電池１１００は、負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０を備える。
　複数の単位電池セル２０００の中で、隣り合う単位電池セル２０００は、電極の向きを逆転させて積層されている。つまり、積層電池１１００では、隣り合う２つの単位電池セル２０００の負極層１００同士又は正極層２００同士が隣接するように、複数の単位電池セル２０００が積層されている。これにより、積層電池１１００は、複数の単位電池セル２０００が電気的に並列接続された並列接続型の積層電池となる。
　それぞれの単位電池セル２０００において、負極層１００と、固体電解質層３００と、正極層２００とは、単位電池セル２０００の厚み方向（ｚ軸方向）に沿って交互にこの順及び逆順に積層されている。
　負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０は、充放電及び端子間電圧の監視などに利用される導線である。負極集電リード３４０は、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの負極層１００の負極集電体１２０に電気的に接続されている。正極集電リード３５０は、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの正極層２００の正極集電体２２０に電気的に接続されている。
　また、単位電池セル２０００の面積差を利用して、単位電池セル２０００の積層方向と垂直な方向における端部に負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０が接合等により形成されている。負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０は、単位電池セル２０００の積層方向と垂直な方向における端部、具体的には、単位電池セル２０００の負極集電体１２０及び正極集電体２２０の側面にそれぞれ接合されている。また、負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０は、隣り合う単位電池セル２０００が平面視で重ならない領域の負極集電体１２０及び正極集電体２２０にも、それぞれ接合されている。これにより、負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０の接合強度を高めることができる。また、積層電池１１００における、隣り合う単位電池セル２０００が平面視で重ならない領域の上方又は下方の空間を効率的に利用できるため、積層電池１１００の体積エネルギー密度を高くすることができる。
　図４に示されるように、積層電池１０００と同様に、積層電池１１００を構成する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積は、均一でない。また、積層電池１１００を構成する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積は、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が均一になるように、調整されている。電池容量を均一にするための面積の調整方法については後述する。
　積層電池１１００において、電気的に並列に接続された複数の単位電池セル２０００のそれぞれは同じ電圧になるため、複数の単位電池セル２０００のそれぞれ電池容量がばらついている場合には、負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０に流れる電流のバラツキが大きくなる。これに対して、本変形例における積層電池１１００では、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が均一である。これにより、積層電池１１００において、負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０に流れる電流のバラツキを小さくすることができる。その結果、過昇温などを抑制することができるため、単位電池セル２０００の局所的な発熱を抑制することができ、積層電池１１００の信頼性が高まる。
　また、図４に示されるように、積層電池１１００も、積層電池１０００と同様に、面積の大きな単位電池セル２０００が積層方向の中心側に配置され、面積の小さな単位電池セル２０００が積層方向の両端側に配置されていてもよい。これによって、積層方向の両端の単位電池セル２０００の平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる。
　また、本変形例に係る積層電池は、更に封止部材を備えてもよい。図５は、本変形例における封止部材７００を備える積層電池１１００Ａの概略構成を示す断面図である。図５に示されるように、積層電池１１００Ａは、上述の積層電池１１００の構成に加えて、封止部材７００を備える。
　封止部材７００は、積層された複数の単位電池セル２０００のすべてを被覆するように配置されている。負極集電リード３４０及び正極集電リード３５０は、一部が封止部材７００に被覆されずに露出している。
　上述の積層電池１０００Ｂと同様に、封止部材７００が配置されることより、積層電池１１００Ａの端部で孤立突出した中央部の単位電池セル２０００を強固に保護することができ、機械的衝撃等に対する積層電池１１００Ａの信頼性が向上する。また、積層電池１１００Ａを構成する単位電池セル２０００のそれぞれの面積が均一でないことにより、封止部材７００と単位電池セル２０００のそれぞれとの間の接合強度が向上し、積層電池１１００Ａの信頼性がより向上する。
　［積層電池の製造方法］
　次に、本実施の形態に係る積層電池の製造方法について説明する。以下では、主に、積層電池１０００の製造方法について説明するが、積層電池１１００についても同様の方法で製造可能である。
　本実施の形態に係る積層電池の製造方法は、積層体形成工程と、圧縮工程と、測定工程と、面積調整工程と、積層工程とを含む。以下、各工程について詳細に説明する。図６は、本実施の形態における積層電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。なお、以下の各工程の説明における製造方法は、一例であり、以下の方法に限定されない。
　（１）積層体形成工程
　まず、積層体形成工程について説明する。本実施の形態に係る積層電池の製造方法では、最初に積層体形成工程を行う。積層体形成工程では、単位電池セル２０００を構成する各層の材料を積層し、積層体を形成する（図６のステップＳ１１）。
　図７Ａから図７Ｈは、積層体形成工程で形成される積層体の積層構成の例を示す断面図である。積層体形成工程では、例えば、図７Ａ及び図７Ｂに示されるように、負極集電体１２０上に負極活物質層１１０が積層された積層体、及び、正極集電体２２０上に正極活物質層２１０が積層された積層体を形成する。
　また、図７Ｃ及び図７Ｄに示されるように、図７Ａに示される積層体の負極活物質層１１０、及び、図７Ｂに示される積層体の正極活物質層２１０それぞれの上に固体電解質層３００が積層された積層体を形成してもよい。
　また、図７Ｅ及び図７Ｆに示されるように、負極集電体１２０の両面に負極活物質層１１０が積層された積層体、及び、正極集電体２２０の両面に正極活物質層２１０が積層された積層体を形成してもよい。
　また、図７Ｇに示されるように、図７Ｃに示される積層体の固体電解質層３００の上に、正極活物質層２１０が積層された積層体を形成してもよい。また、図７Ｈに示されるように、図７Ｄに示される積層体の固体電解質層３００の上に、負極活物質層１１０が積層された積層体を形成してもよい。なお、図７Ａから図７Ｈで示した積層体は一例であり、積層体の積層構成は、図７Ａから図７Ｈに示される例に限らない。例えば、積層体は、単位電池セル２０００と同じ積層構成であってもよい。
　上記の積層体は、例えば、負極活物質層１１０、正極活物質層２１０及び固体電解質層３００それぞれの材料を溶媒と共に練り込んだペースト状の塗料を、集電体又は各層の面上に塗工乾燥することにより、形成されうる。また、形成された積層体を、積層方向に圧縮してもよい。
　圧縮の方法は特に限定されず、平板プレス、ロールプレス、空圧若しくはガス圧袋プレス、静水圧プレス又はその他各種方法が適用可能である。
　（２）圧縮工程
　次に、圧縮工程について説明する。圧縮工程では、積層体形成工程で形成された積層体を、必要に応じて組み合わせて圧縮し、単位電池セル２０００を形成する（図６のステップＳ１２）。
　圧縮工程では、例えば、図７Ａから図７Ｈに示される積層体のうち少なくとも２つを、固体電解質層３００を介して負極活物質層１１０と正極活物質層２１０とが対向するように積層する。この際、少なくとも２つの積層体を、負極活物質層１１０、固体電解質層３００及び正極活物質層２１０のいずれかと、負極活物質層１１０、固体電解質層３００及び正極活物質層２１０のいずれかとを対面させて積層し、積層方向に圧縮することで積層体同士を接合する。また、積層体が単位電池セル２０００の全ての層を含む場合には、積層体を組み合わせることなく積層方向に圧縮してもよい。これにより、例えば、単位電池セル２０００が形成される。
　なお、圧縮工程において形成される単位電池セルの積層構成は、単位電池セル２０００の積層構成に限らない。図８Ａから図８Ｃは、圧縮工程で形成される単位電池セルの積層構成の例を示す断面図である。図８Ａ及び図８Ｂに示されるように、図７Ｇ及び図７Ｈに示される積層体を用いる場合、特に他の積層体と組み合わせることなく積層方向に圧縮し、負極活物質層１１０、固体電解質層３００及び正極活物質層２１０と負極集電体１２０又は正極集電体２２０とで構成された単位電池セル２０００Ａ又は２０００Ｂを形成してもよい。また、図８Ｃに示されるように、２つの集電体それぞれの両面に活物質層が積層され、当該活物質層の集電体とは反対側にさらに固体電解質層３００が積層された構成の単位電池セル２０００Ｃを形成してもよい。また、単位電池セル２０００Ｃにおける積層方向の両端に位置する固体電解質層３００のうち、一方は積層されていなくてもよい。また、図８Ａから図８Ｃで示した単位電池セルは一例であり、単位電池セルの積層構成は、図８Ａから図８Ｃに示される例に限らない。
　圧縮工程における圧縮の方法は、特に限定されず、平板プレス、ロールプレス、空圧若しくはガス圧袋プレス、静水圧プレス又はその他各種方法が適用可能である。
　積層体形成工程及び圧縮工程では、例えば、積層電池１０００に必要な数の複数の単位電池セル２０００を形成する。また、例えば、同じ材料及び形状で設計された複数の単位電池セル２０００が形成される。
　なお、本実施の形態においては、積層電池を構成する単位電池セル２０００が形成されれば、特に単位電池セル２０００の形成方法に制限は無く、上記２つの工程以外の工程によって単位電池セル２０００を形成してもよい。
　（３）測定工程
　次に、測定工程について説明する。測定工程では、圧縮工程で形成された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性を測定する（図６のステップＳ１３）。具体的に、測定工程では、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量を導出するための特性を測定する。つまり、測定された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性に基づいて、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量を導出する。電池容量は、満充電時の電気量である。
　測定工程において、例えば、特性として、充放電特性などの電気的挙動の電気特性を測定する。また、測定工程において、特性として、圧縮の際の機械的挙動などの機械特性を測定してもよい。例えば、電気特性として、満充電時の充放電特性を測定することで、直接的に単位電池セル２０００の電池容量を導出してもよく、電池容量と相関する電気特性又は機械特性を測定し、電池容量を推測することで、単位電池セル２０００の電池容量を導出してもよい。
　電気的挙動の電気特性の測定としては、例えば、インピーダンス測定又は充放電特性測定などを用いることができる。つまり、測定工程において、特性として、複数の単位電池セル２０００のそれぞれのインピーダンス又は充放電特性を測定してもよい。
　インピーダンス測定においては、単位電池セル２０００の電池容量が大きくなるほど、インピーダンスが低下する傾向がある。また、単位電池セル２０００の圧縮接合が進行するに伴い、単位電池セル２０００の電池容量が増加すると共に、単位電池セル２０００のインピーダンスが低下する。このことを利用し、インピーダンスを測定することにより、単位電池セル２０００の電池容量を推測する。
　例えば、あらかじめ、圧縮接合の進行度合いの異なる複数のテスト用の単位電池セルを準備することで、電池容量の異なる複数のテスト用の単位電池セルを準備する。テスト用の単位電池セルとしては、製造する積層電池を構成する単位電池セルと同じ材料及び積層構成の単位電池セルを準備する。そして、準備した複数のテスト用の単位電池セルのそれぞれについて、電池容量とインピーダンスとを測定し、電池容量とインピーダンスとの相関を取得する。これにより、測定工程において、単位電池セル２０００のインピーダンスを測定することで、測定したインピーダンスと、取得した相関とから、単位電池セル２０００の圧縮接合の進行度合いと、電池容量とを推測することができ、単位電池セル２０００の電池容量を導出できる。よって、単位電池セル２０００のインピーダンスを測定するだけで単位電池セル２０００の電池容量を導出できるため、高い生産性で積層電池１０００を製造できる。
　なお、電池容量の異なるテスト用の単位電池セルを準備する方法は、上記方法に限らない。例えば、同じ材料を用い、面積又は厚みを変えた複数のテスト用の単位電池セルを準備することで、電池容量の異なる複数のテスト用の単位電池セルを準備してもよい。
　充放電特性の測定においては、例えば、単位電池セル２０００を満充電することで、充放電特性を測定し、充放電の電気量から電池容量を導出する。
　また、充放電特性の測定として、一定の電流（つまり一定の充放電速度）で充電する場合の充電初期の充電電気量に対する単位電池セル２０００の電圧の上昇特性を測定してもよい。このような測定においても電池容量が推測可能である。図９は、単位電池セル２０００の、充電初期の充電電気量と電圧との関係を示す模式図である。図９には、単位電池セル２０００に一定の電流で充電した場合の電圧（縦軸）と充電電気量（横軸）とが示されている。図９において、単位電池セル２０００の電池容量が相対的に小さい場合が点線でしめされており、単位電池セル２０００の電池容量が相対的に大きい場合が実線で示されている。図９に示されるように、単位電池セル２０００の電池容量が小さい場合には、充電初期の電圧の上昇が大きく、単位電池セル２０００の電池容量が大きい場合には、充電初期の電圧の上昇が小さい。すなわち、単位電池セル２０００の材料及び形状が類似又は同じ場合には、一定の電流で充電した場合の充電初期の数秒から数分程度の短時間での単位時間当たりの電圧の上昇が大きいものほど、満充電時の電池容量が小さい相関を示す。このことを利用し、短時間の充放電特性測定により、単位電池セル２０００の電池容量を推測する。
　例えば、上述のインピーダンス測定の場合と同様に、電池容量の異なる複数のテスト用の単位電池セルを準備する。そして、準備した複数のテスト用の単位電池セルのそれぞれについて、電池容量と短時間での単位時間当たりの電圧の上昇量とを測定し、電池容量と短時間での単位時間当たりの電圧の上昇量との相関を取得する。これにより、単位電池セル２０００の短時間の充放電特性を測定することで、測定した単位時間当たりの電圧の上昇量と、取得した相関とから、単位電池セル２０００の圧縮接合の進行度合いと、電池容量とを推測することができ、単位電池セル２０００の電池容量を導出できる。これにより、単位電池セル２０００の電池容量の予測が、短時間でも可能になるため、積層電池の製造の次の工程に速やかに移行することができる。よって、高い生産性で積層電池１０００を製造できる。また、充電される電気量が少ないため、製造中に負極層１００と正極層２００とが接触して短絡等が発生した場合であっても、流れる電流量が少なくなり、発熱等が抑制される。よって、積層電池１０００の製造時の安全性を高めることができる。
　また、電池容量と短時間での単位時間当たりの電圧の上昇量との相関の取得において、複数のテスト用の単位電池セルの充放電速度（言い換えると充放電時の電流量）の異なる複数の条件で充放電特性を測定し、それぞれの充放電速度での相関を取得してもよい。測定した充放電速度の中で、相関性及び測定時間等の観点から、充放電特性の測定に最適な充放電速度が決定されてもよい。また、単位電池セル２０００の電池容量の推測の精度を高めるために、複数通りの充放電速度で、単位電池セル２０００の充放電特性を測定してもよい。
　短時間の充放電特性測定においては、例えば、複数の単位電池セル２０００の電池容量の１０％以下の領域で充放電特性を測定する。さらに短時間で測定する観点からは、複数の単位電池セル２０００の電池容量の、５％以下の領域で充放電特性を測定してもよく、２％以下の領域で充放電特性を測定してもよく、１％以下の領域で充放電特性を測定してもよい。また、充放電特性の測定時間は、高い生産性で積層電池１０００を製造できる観点からは、例えば、１分以下である。また、さらに高い生産性で積層電池１０００を製造できる観点からは、充放電特性の測定時間は、３０秒以下であってもよく、１０秒以下であってもよく、３秒以下であってもよい。
　また、短時間の充放電特性測定においては、充電初期の電圧の上昇量を確認した後、放電を行ってもよい。また、短時間で充放電特性を測定する場合には、充電後、放電されていなくても流せる電流量が小さいため、放電せずに次の製造工程へ進めてもよい。また、放電を行う場合には、放電による電圧の下降量を確認してもよい。
　機械特性の測定としては、例えば、機械的変形量、密度又は硬さ等を測定する。上述のように単位電池セル２０００の圧縮接合が進行するに伴い、単位電池セル２０００の電池容量が増加する。そのため、単位電池セル２０００の圧縮接合の進行度合いを確認できる機械特性として機械的変形量、密度又は硬さ等を測定することにより、単位電池セル２０００の電池容量を推測できる。例えば、機械的変形量、密度及び硬さが大きくなるほど、単位電池セルの電池容量が大きくなる。
　（４）面積調整工程
　次に、面積調整工程について説明する。面積調整工程では、まず、測定工程で測定された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性に基づいて、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるような、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を決定する（図６のステップＳ１４）。そして、ステップＳ１４で決定した有効面積になるように、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を調整する（図６のステップＳ１５）。つまり、面積調整工程では、測定工程で測定された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性に基づいて、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を調整する。有効面積は、単位電池セル２０００における、電池として機能する面積である。これにより、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内に調節される。
　具体的に、ステップＳ１４では、測定工程で測定された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性から導出された電池容量に基づいて、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるような、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を決定する。
　所定の値の範囲は、積層電池１０００の電池容量の設計等により決定され、例えば、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が実質的に均一になる範囲である。所定の値の範囲は、例えば、単位電池セル２０００の電池容量の設計値に対して、±２．５％の範囲内であってもよく、±１．５％の範囲内であってもよく、±０．５％の範囲内であってもよい。
　単位電池セル２０００の電池容量は、例えば、単位電池セル２０００の面積に比例する。そのため、例えば、面積調整が行われる単位電池セル２０００として、面積調整前の単位電池セル２０００の電池容量が、単位電池セル２０００の電池容量の設計値よりも大きくなると想定される面積の単位電池セル２０００を作製しておく。そして、単位電池セル２０００の電池容量の設計値と、測定工程において導出された単位電池セル２０００の電池容量との差から、調整、言い換えると、削減する有効面積を決定する。例えば、単位電池セル２０００の電池容量の設計値をＣｓ、測定工程において導出された単位電池セル２０００の電池容量をＣｒ、有効面積調整前の単位電池セル２０００の有効面積をＸとした場合、削減する有効面積Ｙは、Ｙ＝Ｘ×（Ｃｒ－Ｃｓ）／Ｃｒにより算出される。
　また、測定工程において導出された単位電池セル２０００の電池容量が所定の値の範囲内である場合には、当該単位電池セル２０００の有効面積を削減せずにこの後の積層工程に用いてもよい。本実施の形態においては、有効面積を削減しないことも有効面積の調整に含まれる。また、測定工程において導出された単位電池セル２０００の電池容量が所定の値の範囲内より小さい場合には、例えば、当該単位電池セル２０００を、この後の積層工程には用いずに廃棄する。
　面積調整工程において、例えば、複数の単位電池セル２０００のそれぞれを積層方向に沿って切断することで有効面積、つまり、実際の面積を調整する。図１０Ａ及び図１０Ｂは、単位電池セル２０００の切断位置の例を説明するための平面視図である。図１０Ａに示されるように、例えば、単位電池セル２０００は、平面視で矩形の単位電池セル２０００の１つの辺に沿った破線Ｃ１の位置で切断される。また、図１０Ｂに示されるように、単位電池セル２０００は、切断される箇所が単位電池セル２０００の角部を含むように、平面視における単位電池セル２０００の直交する２つの辺を通る破線Ｃ２の位置で切断されてもよい。破線Ｃ２の位置で切断されることにより、外部からの衝撃に弱い単位電池セル２０００の角部が除去されるため、積層電池１０００の信頼性を高めることができる。また、単位電池セル２０００を切断する面積が小さい場合でも、平面視における単位電池セル２０００の辺に沿って切断する場合のように、細長い領域を除去する必要が無く、容易に切断できる。なお、図示されている例では、１箇所のみ切断されているが、複数個所切断されてもよい。
　切断の方法には、例えば、シアー切断、スコアー切断、レザー切断、超音波切断、レーザー切断、ジェット切断又はその他各種切断方法が用いられる。また、例えば、シアー切断では、例えば、ゲーベルスリット刃、ギャングスリット刃、ロータリーチョッパー刃、又はシャーブレードなどの各種切断刃が使用される。また、切断において、トムソン刃が用いられてもよい。
　単位電池セル２０００の有効面積の調整方法は、切断による実際の面積の調整に限定されない。例えば、切断以外の方法で有効面積を調整する方法としては、単位電池セル２０００の端面からの発電要素（負極活物質層１１０と正極活物質層２１０と固体電解質層３００とで構成される部位）のレーザートリミング、プラズマ処理、加温又は加湿などによる発電要素の不活化手法を用いることができる。
　また、ステップＳ１５の後に、再び複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性を測定し、有効面積調整後の電池容量を確認してもよい。また、再び確認した電池容量に基づいて、単位電池セル２０００の有効面積を調整してもよい。
　（５）積層工程
　次に、積層工程について説明する。積層工程では、まず、面積調整工程で有効面積が調整された複数の単位電池セル２０００を積層する（図６のステップＳ１６）。これにより積層電池１０００が得られる。
　積層工程では、単位電池セル２０００のように、単位電池セル２０００の積層方向の両端に集電体が配置されている場合には、複数の単位電池セル２０００の集電体同士を対面させて積層する。直列接続型の積層電池１０００を製造する場合には、隣り合う単位電池セル２０００のうちの、一方の負極集電体１２０と、他方の正極集電体２２０とが対面するように積層する。つまり、隣り合う単位電池セル２０００において、一方の単位電池セル２０００の負極層１００と他方の単位電池セル２０００の正極層２００とが隣接するように、複数の単位電池セル２０００を積層する。また、並列接続型の積層電池１１００を製造する場合には、隣り合う単位電池セル２０００の負極集電体１２０同士、又は、正極集電体２２０同士が対面するように積層する。つまり、隣り合う２つの単位電池セル２０００の負極層１００同士又は正極層２００同士が隣接するように、複数の単位電池セル２０００を積層する。
　また、例えば、集電体同士が電気的に接続されるように、隣り合う単位電池セル２０００は、導電性材料を介して積層される。導電性材料には、例えば、金属、導電性樹脂又は導電性接着剤などが用いられる。隣り合う単位電池セル２０００が導電性材料によって接合される場合には、より強固な単位電池セル２０００の積層構造を形成できる。
　また、積層工程において、積層される複数の単位電池セル２０００のうち、積層方向の両端に位置するように積層される２つの単位電池セル２０００の面積がいずれも、当該２つの単位電池セル２０００の間に位置するように積層される面積よりも小さくなる配置で複数の単位電池セル２０００を配置してもよい。例えば、図１に示されるような配置で複数の単位電池セル２０００を積層する。このようにして形成される積層電池１０００では、積層方向の両端に位置する単位電池セル２０００の平面視における外周部が出っ張らない構造となる。そのため、単位電池セル２０００の平面視における外周部に、外部からの衝撃が集中することが抑制される。よって、外部から衝撃を受けやすい積層方向の両端に位置する単位電池セル２０００の平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる積層電池１０００を製造できる。
　また、積層工程において、積層される複数の単位電池セル２０００のうちの隣り合う単位電池セル２０００において、積層方向の端部側に位置するように積層される一方の単位電池セル２０００の面積が、他方の単位電池セル２０００の面積以下になる配置で複数の単位電池セル２０００を積層してもよい。このようにして形成される積層電池１０００では、積層方向の中心部から端部に向かうにつれて、単位電池セル２０００の面積が小さくなるため、それぞれの単位電池セル２０００の平面視における外周部が出っ張る構造になりにくい。そのため、単位電池セル２０００の平面視における外周部に外部からの衝撃が集中しにくく、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの平面視における外周部が破損するリスクを低減することができる。
　また、積層工程では、例えば、図８Ａ及び図８Ｃに示される単位電池セル２０００Ａ及び２０００Ｂのように、単位電池セルにおいて積層方向の両端に集電体と活物質層とが配置される場合には、隣り合う単位電池セルのうち、一方の活物質層と、他方の集電体とを対面させて積層してもよい。
　また、積層工程では、例えば、図８Ｃに示される単位電池セル２０００Ｃのように単位電池セルの積層方向の両端に固体電解質層３００が配置されている場合、又は、両端に固体電解質層３００と活物質層とが配置されている場合には、隣り合う単位電池セルのうち、一方の固体電解質層３００と、他方の活物質層又は固体電解質層３００とを対面させて積層してもよい。
　このように単位電池セル２０００Ａ、２０００Ｂ又は２０００Ｃを積層し、必要に応じて不足している集電体又は活物質層をさらに積層することでも積層電池を製造できる。
　また、積層工程において、複数の単位電池セル２０００を積層した後、積層された複数の単位電池セル２０００を積層方向に圧縮してもよい。これにより、積層電池１０００の電池容量及び体積エネルギー密度を高めることができる。また、積層された複数の単位電池セル２０００を積層方向に圧縮する際に、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの面積が均一でない場合には、積層方向からみて複数の単位電池セル２０００の全てが重なっている領域のみを圧縮してもよい。複数の単位電池セル２０００が重なっていないために機械的強度の低い領域が圧縮されることを避けることができる。そのため、単位電池セル２０００が破損するリスクを低減することができる。例えば、圧縮装置と積層電池との間に、積層方向からみて複数の単位電池セル２０００の全てが重なっている領域の形状の治具等を挟み込んで圧縮することで、当該領域のみを圧縮する。
　最後に、必要に応じて、積層電池を仕上げる工程として、得られた積層電池に、リード、封止部材及び外装体等を配置する（図６のステップＳ１７）。なお、ステップＳ１７の後に積層電池をさらに圧縮してもよい。
　以上のように、本実施の形態に係る積層電池の製造方法は、それぞれが、負極層１００、正極層２００、及び、負極層１００と正極層２００との間に位置する固体電解質層３００を有する複数の単位電池セル２０００が積層されている積層電池１０００の製造方法である。積層電池１０００の製造方法は、測定工程と面積調整工程と積層工程とを含む。測定工程では、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性を測定する。面積調整工程では、測定工程で測定された複数の単位電池セル２０００のそれぞれの特性に基づいて、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を調整する。積層工程では、面積調整工程で有効面積が調整された複数の単位電池セル２０００を積層する。
　これにより、測定工程で測定された特性に基づいて、電池容量と比例する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの有効面積を調整するため、積層電池を構成する複数の単位電池セル２０００のそれぞれの電池容量を、実質的に均一な範囲等の所定の値の範囲内に揃えて積層電池を製造することができる。その結果、直列接続型の積層電池１０００が製造される場合には、複数の単位電池セル２０００のそれぞれの過充電及び過放電等を抑制することができる。また、並列接続型の積層電池１１００が製造される場合には、電極から電流を引き出す集電リードに流れる電流のバラツキを小さくできるため、過剰な電流が流れることによる過昇温などに起因する単位電池セル２０００の局所的な発熱を抑制することができる。よって、本実施の形態に係る積層電池の製造方法は、単位電池セル２０００の劣化及び発熱等の不安全事象を抑制することができ、信頼性が高められた積層電池を製造できる。
　また、これにより、本実施の形態に係る積層電池では、積層電池全体の電池容量を、積層電池の厚みを変えることなく、精度良く調節することできる。
　（その他の実施の形態）
　以上、本開示に係る積層電池について、実施の形態に基づいて説明したが、本開示は、これらの実施の形態に限定されるものではない。本開示の主旨を逸脱しない限り、当業者が思いつく各種変形を実施の形態に施したものや、実施の形態における一部の構成要素を組み合わせて構築される別の形態も、本開示の範囲に含まれる。
　例えば、上記実施の形態では、積層電池は、直列接続型又は並列接続型の積層電池であったが、これに限らない。積層電池は、直列接続型の積層電池の正極層又は負極層同士が電気的に接続されるように積層された、直列接続と並列接続とが組み合わされた積層電池であってもよい。
　また、上記実施の形態では、積層電池は、積層方向の中心部から端部に向かうにつれて、単位電池セルの面積が小さくなっていたが、これに限らない。単位電池セルの面積の大きさは、積層方向の中心部から端部に向かうにつれて小さくなっていなくてもよい。例えば、封止部材が配置される場合には、相対的に面積の大きい２つの単位電池セルに、相対的に面積の小さい単位電池セルが挟まれて配置されることにより、封止部材が面積の大きい２つの単位電池セルの間に入り込むことができるため、封止部材によって複数の単位電池セルが強固に保持される。
　また、上記実施の形態では、複数の単位電池セルは、それぞれ、個別に単位電池セルを構成する各層を積層し、圧縮することで形成されていたが、これに限らない。例えば、複数の単位電池セルは、２つ以上に分割可能な大きさの単位電池セルを形成し、当該単位電池セルを分割することで、形成されてもよい。
　また、上記実施の形態では、積層電池を構成する複数の単位電池セルのそれぞれの面積が異なっていたが、これに限らない。例えば、レーザートリミング、プラズマ処理、加温又は加湿などによる発電要素の不活化手法によって、複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積が調整された場合には、複数の単位電池セルのそれぞれの実際の面積は同じであってもよい。
　また、上記の実施の形態は、特許請求の範囲又はその均等の範囲において種々の変更、置き換え、付加、省略などを行うことができる。
　本開示に係る積層電池は、電子機器、電気器具装置及び電気車両などの積層電池として、利用されうる。
　　１００　負極層
　　１１０　負極活物質層
　　１２０　負極集電体
　　２００　正極層
　　２１０　正極活物質層
　　２２０　正極集電体
　　３００　固体電解質層
　　３１０　中間電極リード
　　３２０、３４０　負極集電リード
　　３３０、３５０　正極集電リード
　　７００　封止部材
　　１０００、１０００Ａ、１０００Ｂ、１１００、１１００Ａ　積層電池
　　２０００、２０００Ａ、２０００Ｂ、２０００Ｃ　単位電池セル

Claims (10)

  1. 　それぞれが、負極層、正極層、及び、前記負極層と前記正極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セルが積層されている積層電池の製造方法であって、
    　前記複数の単位電池セルのそれぞれの特性を測定する測定工程と、
    　前記測定工程で測定された前記複数の単位電池セルのそれぞれの前記特性に基づいて、前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が所定の値の範囲内となるように、前記複数の単位電池セルのそれぞれの有効面積を調整する面積調整工程と、
    　前記面積調整工程で前記有効面積が調整された前記複数の単位電池セルを積層する積層工程とを含む
    　積層電池の製造方法。
  2. 　前記面積調整工程において、前記複数の単位電池セルのそれぞれを切断することで前記有効面積を調整する
    　請求項１に記載の積層電池の製造方法。
  3. 　前記測定工程において、前記特性として、前記複数の単位電池セルのそれぞれの充放電特性を測定する
    　請求項１又は２に記載の積層電池の製造方法。
  4. 　前記測定工程において、前記複数の単位電池セルの電池容量の１０％以下の領域で、前記充放電特性を測定する
    　請求項３に記載の積層電池の製造方法。
  5. 　前記充放電特性の測定時間は１分以下である
    　請求項３又は４に記載の積層電池の製造方法。
  6. 　前記測定工程において、前記特性として、前記複数の単位電池セルのそれぞれのインピーダンスを測定する
    　請求項１又は２に記載の積層電池の製造方法。
  7. 　前記積層工程において、積層される前記複数の単位電池セルのうち、積層方向の両端に位置するように積層される２つの単位電池セルの面積がいずれも、当該２つの単位電池セルの間に位置するように積層される単位電池セルの面積より小さくなる配置で前記複数の単位電池セルを積層する
    　請求項１から６のいずれか１項に記載の積層電池の製造方法。
  8. 　前記積層工程において、前記複数の単位電池セルを積層した後、積層方向からみて前記複数の単位電池セルの全てが重なっている領域のみを圧縮する
    　請求項１から７のいずれか１項に記載の積層電池の製造方法。
  9. 　それぞれが、負極層、正極層、及び、前記正極層と負極層との間に位置する固体電解質層を有する複数の単位電池セル電池が積層されている積層電池であって、
    　前記複数の単位電池セルそれぞれの面積が均一でなく、
    　前記複数の単位電池セルのうち、積層方向の両端に位置する２つの単位電池セルの面積はいずれも、当該２つの単位電池セルの間に位置する単位電池セルの面積より小さい
    　積層電池。
  10. 　前記複数の単位電池セルのそれぞれの電池容量が均一である
    　請求項９に記載の積層電池。
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